KR20170132760A

KR20170132760A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리

Info

Publication number: KR20170132760A
Application number: KR1020177027362A
Authority: KR
Inventors: 고우헤이 야마구찌; 야스유끼 이즈; 이사오 히구찌
Original assignee: 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
Priority date: 2015-03-31
Filing date: 2016-03-31
Publication date: 2017-12-04
Also published as: KR102539979B1; KR102539977B1; KR20170132762A; KR20170132761A; KR102539915B1; KR102539976B1; US10814592B2; JP6655009B2; JP7303857B2; EP3279166A1; KR20170132759A; EP3279168A1; TW201700563A; EP3279165A1; TWI681995B; EP3279165B1; TW201700564A; US20180065340A1; CN107428605A; JPWO2016159210A1

Abstract

접합 유리의 제조 시에, 중간막이 비어져 나오기 어려운 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막에서는, 중간막의 MD 방향에 있어서, 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnMDA, 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnMDB, 중앙부의 복굴절률을 ΔnMDC로 하고, 중간막의 TD 방향에 있어서, 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnTDA, 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnTDB, 중앙부의 복굴절률을 ΔnTDC로 하고, ΔnMDA 및 ΔnMDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnMDB 및 ΔnMDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnMDMAX로 하고, ΔnTDA 및 ΔnTDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnTDB 및 ΔnTDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnTDMAX로 했을 때에, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.070×10^-3 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리

본 발명은, 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.

접합 유리는, 외부 충격을 받아서 파손되어도 유리 파편의 비산량이 적어, 안전성이 우수하다. 이로 인해, 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는, 2개의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막이 끼워 넣어진 구조를 갖는다.

상기 접합 유리용 중간막의 일례로서, 하기의 특허문헌 1에는, 비닐알코올 단위의 함유율이 8 내지 30질량％인 폴리비닐아세탈을 사용하여 형성한 폴리비닐아세탈 필름이 개시되어 있다. 상기 폴리비닐아세탈 필름은, 외측의 2개의 제1 표면부 A 및 제2 표면부 B 사이에, 중앙부 C가 존재하는 3층 구조를 갖는다. 상기 폴리비닐아세탈 필름은, 하기의 식 (I) 내지 (III)을 만족한다.

Δn_MDA≥Δn_MDB (I)

Δn_MDB-Δn_MDC≥0.1×10^- ³ (II)

Δn_MDC≤0.2×10^-3(III)

상기 식 중, Δn_MDA는 제1 표면부 A의 기계 흐름 방향의 복굴절률, Δn_MDB는 제2 표면부 B의 기계 흐름 방향의 복굴절률, Δn_MDC는 중앙부 C의 기계 흐름 방향의 복굴절률을 나타낸다.

WO2013/051454A1

상기 접합 유리는, 유리판 등의 2개의 접합 유리 부재 사이에 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.

그러나, 종래의 중간막에서는, 얻어진 접합 유리에 있어서, 중간막이 단부로부터 비어져 나오는 경우가 있다.

구체적으로는, 접합 유리는, 동일한 형상을 갖는 2개의 유리판 사이에, 접합 유리용 중간막을 예비 압착하여 적층체를 얻은 후, 적층체를 가열 및 가압함으로써, 제조되는 경우가 많다. 이 접합 유리의 제조 시에는, 니퍼롤 등의 가열된 롤 사이에 적층체를 통과시키는 경우가 많다. 2개의 가열된 롤 사이에 적층체를 통과시키면, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 쉽다. 또한, MD 방향 및 TD 방향의 양쪽에 있어서, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 쉽다.

본 발명의 목적은, 접합 유리의 제조 시에, MD 방향 및 TD 방향에서 중간막이 비어져 나오는 것을 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.

본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는 중간막이며, 중간막은, 열가소성 수지와 가소제를 포함하고, 중간막은, MD 방향과 TD 방향을 갖고, 중간막은, 두께 방향의 한쪽측에 제1 표면부와, 두께 방향의 다른 쪽측에 제2 표면부와, 상기 제1 표면부와 상기 제2 표면부 사이에 중앙부를 갖고, 중간막의 MD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnMDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnMDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnMDC로 하고, 중간막의 TD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnTDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnTDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnTDC로 하고, ΔnMDA 및 ΔnMDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnMDB 및 ΔnMDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnMDMAX로 하고, ΔnTDA 및 ΔnTDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnTDB 및 ΔnTDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnTDMAX로 했을 때에, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.070×10^-3 이하인, 접합 유리용 중간막이 제공된다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.01×10^-3 이상이다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, ΔnMDA, ΔnMDB 및 ΔnMDC가 각각, 0.030×10^-3을 초과한다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, ΔnTDA, ΔnTDB 및 ΔnTDC가 각각, 0.030×10^-3을 초과한다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하이거나, 또는 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상이다.

중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하인 것이 바람직하다. 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인 것이 바람직하다. 중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하이고, 또한 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인 것이 보다 바람직하다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막은 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 후에, 가열된 2개의 롤 사이를 통과시키고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 제1 유리판과 제2 유리판 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은 용융 압출 성형물이다.

본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막에서는, 중간막이, 열가소성 수지와 가소제를 포함하고, 중간막은, MD 방향과 TD 방향을 갖고, 중간막은, 두께 방향의 한쪽측에 제1 표면부와, 두께 방향의 다른 쪽측에 제2 표면부와, 상기 제1 표면부와 상기 제2 표면부 사이에 중앙부를 갖고, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.070×10^-3 이하이므로, MD 방향 및 TD 방향의 양쪽에 있어서, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 어렵게 할 수 있다.

도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 4는, 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 5는, MD 방향에서의 복굴절률을 측정하기 위한 측정 샘플을 설명하기 위한 도면이다.
도 6은, TD 방향에서의 복굴절률을 측정하기 위한 측정 샘플을 설명하기 위한 도면이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

본 발명에 따른 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있음)은, 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 본 발명에 따른 중간막은, 열가소성 수지와 가소제를 포함한다. 본 발명에 따른 중간막은, MD 방향과 TD 방향을 갖는다. 본 발명에 따른 중간막은, 두께 방향의 한쪽측에 제1 표면부와, 두께 방향의 다른 쪽측에 제2 표면부와, 상기 제1 표면부와 상기 제2 표면부 사이에 중앙부를 갖는다.

중간막의 MD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnMDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnMDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnMDC로 한다. 중간막의 TD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnTDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnTDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnTDC로 한다. ΔnMDA 및 ΔnMDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnMDB 및 ΔnMDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnMDMAX로 한다. ΔnTDA 및 ΔnTDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnTDB 및 ΔnTDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnTDMAX로 한다. 본 발명에 따른 중간막에서는, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.070×10^-3 이하이다.

ΔnMDA: 중간막의 MD 방향에 있어서의 제1 표면부의 복굴절률

ΔnMDB: 중간막의 MD 방향에 있어서의 제2 표면부의 복굴절률

ΔnMDC: 중간막의 MD 방향에 있어서의 중앙부의 복굴절률

ΔnTDA: 중간막의 TD 방향에 있어서의 제1 표면부의 복굴절률

ΔnTDB: 중간막의 TD 방향에 있어서의 제2 표면부의 복굴절률

ΔnTDC: 중간막의 TD 방향에 있어서의 중앙부의 복굴절률

ΔnMDMAX: ΔnMDA 및 ΔnMDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnMDB 및 ΔnMDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값

ΔnTDMAX: ΔnTDA 및 ΔnTDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnTDB 및 ΔnTDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값

2개의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값에 관해서는, 2개의 절댓값이 동일한 경우에는, 2개의 절댓값의 양쪽이, 2개의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값이다.

본 발명에 따른 중간막에서는, 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 접합 유리의 제조 시에, 중간막이 비어져 나오는 것을 억제할 수 있다. 상기 접합 유리는, 유리판 등의 2개의 접합 유리 부재 사이에 중간막을 끼워 넣음으로써 제조된다. 특히, 본 발명에 따른 중간막을 사용함으로써, 접합 유리의 제조 시에, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 어려워진다. 구체적으로는, 접합 유리는, 동일한 형상을 갖는 2개의 접합 유리 부재 사이에, 접합 유리용 중간막을 예비 압착하여 적층체를 얻은 후, 적층체를 가열 및 가압함으로써, 제조되는 경우가 많다. 이 접합 유리의 제조 시에는, 니퍼롤 등의 가열된 롤 사이에 적층체를 통과시키는 경우가 많다. 본 발명에 따른 중간막을 사용함으로써, 2개의 가열된 롤 사이에 적층체를 통과시켜도, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 어려워진다. 또한, MD 방향 및 TD 방향의 양쪽에 있어서, 중간막이 단부로부터 비어져 나오기 어려워진다.

중간막이 단부로부터 비어져 나오는 것을 보다 한층 억제하는 관점에서는, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계는 바람직하게는 0.070×10^-3이하이다.

접합 유리용 중간막을 효율적으로 제조할 수 있는 관점에서는, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계는 바람직하게는 0.01×10^-3 이상, 보다 바람직하게는 0.02×10^-3 이상이다.

상기 복굴절률을 제어하는 방법으로서는, 접합 유리용 중간막의 제조 시에, 접합 유리용 중간막에 가해지는 인장 장력을 제어하는 방법 및 접합 유리용 중간막의 제조 시에, 접합 유리용 중간막에 가해진 변형을 제어하는 방법 등을 들 수 있다. 접합 유리용 중간막에 가해지는 인장 장력을 제어하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 접합 유리용 중간막을 압출 성형할 때에, 접합 유리용 중간막에 인장 장력을 실질적으로 가하지 않는 공정을 설정하는 방법이나, 접합 유리용 중간막에 인장 장력을 실질적으로 가하지 않고, 또한 냉각하는 공정을 설정하는 방법 등을 들 수 있다. 접합 유리용 중간막의 제조 시에, 접합 유리용 중간막에 가해진 변형을 제어하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 접합 유리용 중간막의 제조 시에, 접합 유리용 중간막을, 20 내지 60℃의 수온의 수조에 침지하는 방법이나, 접합 유리용 중간막을, 냉각 롤을 통과시킴으로써 40℃ 이하로 냉각하는 방법이나, 접합 유리용 중간막을 100 내지 150℃에서 가열 처리하는 방법이나, 접합 유리용 중간막을 30 내지 60℃에서 가열 처리하는 방법 등을 들 수 있다. 접합 유리용 중간막의 제조 시에, 접합 유리용 중간막을, 20 내지 60℃의 수온의 수조에 침지하는 방법에 있어서, 접합 유리용 중간막을, 20 내지 60℃의 수온의 수조에 침지하는 시간은, 바람직하게는 3분 이하, 보다 바람직하게는 2분 이하, 더욱 바람직하게는 1분 이하, 특히 바람직하게는 0.5분 이하이다. 접합 유리용 중간막을 100 내지 150℃에서 가열 처리하는 방법에 있어서, 가열 처리하는 시간은, 바람직하게는 2분 이하, 보다 바람직하게는 1분 이하, 더욱 바람직하게는 0.5분 이하이다. 접합 유리용 중간막을 30 내지 60℃에서 가열 처리하는 방법에 있어서, 가열 처리하는 시간은, 바람직하게는 90분 이하, 보다 바람직하게는 60분 이하, 바람직하게는 20분 이상, 보다 바람직하게는 30분 이상이다.

2개의 접합 유리 부재의 위치 어긋남을 효과적으로 방지하는 관점에서는, 상기 중간막의 유리 전이 온도는 바람직하게는 35℃ 이하, 보다 바람직하게는 33℃ 이하이다. 상기 제1 표면부, 상기 제2 표면부 및 상기 중앙부의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 35℃ 이하, 보다 바람직하게는 33℃ 이하이다. 유리 전이 온도의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 취급성을 양호하게 하는 관점에서는, 상기 중간막, 상기 제1 표면부, 상기 제2 표면부 및 상기 중앙부의 유리 전이 온도는 각각, 바람직하게는 31℃ 이하이다.

2개의 접합 유리 부재의 위치 어긋남을 효과적으로 방지하는 관점에서는, 상기 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 중간막 중의 상기 가소제의 함유량은 바람직하게는 35중량부 이상, 보다 바람직하게는 37중량부 이상이다. 상기 가소제의 함유량은, 중간막 전체에서의 평균 함유량이다. 상기 가소제의 함유량의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 가소제의 블리드 아웃을 억제하는 관점에서는, 상기 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 상기 중간막 중의 상기 가소제의 함유량은 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 45중량부 이하이다.

2개의 접합 유리 부재의 위치 어긋남을 효과적으로 방지하는 관점에서는, 중간막의 유리 전이 온도는 바람직하게는 35℃ 이하이고, 또한 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인 것이 바람직하다.

상기 유리 전이 온도를 측정하는 방법으로서, 중간막을, 실온 23±2℃, 습도 25±5％의 환경 하에 12시간 보관한 직후에, 아이티 케이소꾸 세이교사제의 점탄성 측정 장치 「DVA-200」을 사용하여, 점탄성을 측정하는 방법을 들 수 있다. 중간막을 세로 폭 8mm, 가로 폭 5mm로 잘라내고, 전단 모드에서 5℃/분의 승온 속도로 -30℃에서 100℃까지 온도를 상승시키는 조건, 및 주파수 1Hz 및 변형 0.08％의 조건에서, 유리 전이 온도를 측정하는 것이 바람직하다.

상기 제1 표면부는, 한쪽측(제1 표면측)에 있어서, 표면으로부터 두께 방향으로 내측을 향하여, 두께 50㎛의 영역이고, 깊이 20㎛의 위치에 있어서, 복굴절률이 측정된다. 상기 제2 표면부는, 다른 쪽측(제1 표면과는 반대의 제2 표면측)에 있어서, 표면으로부터 두께 방향으로 내측을 향하여, 두께 50㎛의 영역이고, 깊이 20㎛의 위치에 있어서, 복굴절률이 측정된다. 상기 중앙부는, 상기 제1 표면부와 상기 제2 표면부 사이의 영역이고, 제1 표면부 및 제2 표면부의 양쪽을 제외한 영역이다.

상기 중간막은, MD 방향과 TD 방향을 갖는다. 중간막은, 예를 들어 용융 압출 성형에 의해 얻어져, 용융 압출 성형물이다. MD 방향은, 중간막의 제조 시의 중간막의 흐름 방향이다. TD 방향은, 중간막의 제조 시 중간막이 흐르는 방향과 직교하는 방향이고, 또한 중간막의 두께 방향과 직교하는 방향이다.

(MD 방향에서의 복굴절률의 측정 방법)

상기 복굴절률 ΔnMDA, ΔnMDB 및 ΔnMDC는, 이하와 같이 하여 측정할 수 있다.

(i) 중간막의 TD 방향의 중앙부(바람직하게는 MD 방향 및 TD 방향의 중앙부)에 있어서, MD×TD=2mm×10mm의 직사각형의 세편을 잘라낸다(예를 들어, 도 5의 (a)). 세편을 크라이오마이크로톰 장치에 설치한다.

(ii) 이어서, 상기에서 채취한 세편을, 세편의 길이 방향(TD 방향)과 평행하게 20㎛ 간격으로 -20℃에서 슬라이스하여(예를 들어, 도 5의 (b)), 관찰용의 슬라이스편(MD×TD=2mm×20㎛)을 20개 제조한다(예를 들어, 도 5의 (c)). 이 슬라이스편 중에서, 슬라이스면이 평활하고 또한 슬라이스 두께 불균일이 없는 슬라이스편 3개를 선택한다. 레이저 현미경으로 슬라이스편의 두께를 계측한다.

(iii) 이어서, 슬라이스편의 두께를 계측한 장소를 소광 위치+45°의 대각 위치에 둔다. 편광 현미경의 경통에, 검판용 어댑터를 개재하여, 베렉 컴펜세이터를 설치한다. 백색광 조명 하에서, 슬라이스면의 간섭광으로부터, 리타데이션이 1파장 이하인 것을 확인한다.

(iv) 현미경의 필터 받침에, 간섭 필터 IF546(파장 546nm의 단색광)을 놓는다. 베렉 컴펜세이터를 제거한다. 다시, 슬라이스편의 관측 개소를 소광 위치+45°의 대각 위치에 둔다. 편광 현미경의 경통에, 검판용 어댑터를 개재하여, 브레스-쾰러(Braece-Koehler) 컴펜세이터를 설치한다. 브레스-쾰러 컴펜세이터의 각도 손잡이를 회전시켜, 관측 개소가 가장 어두워진 위치의 회전 각도 θ를 판독한다. 이 조작을 제1 표면부 A, 제2 표면부 B 및 중앙부 C의 슬라이스편 각각의 에어리어에 대하여 4회 반복한다. 계 4회의 평균값을 산출한다.

(v) 상기에서 얻어진 각도 θ로부터 리타데이션 R을 구하고[R=R0×sin(2×|θ-θ0|)], 계측 두께로 나누어 복굴절률을 구하고, 동일한 측정을 3회 행하여(n=3), 평균값을 복굴절률 Δn으로 한다. 또한, R0은 컴펜세이터에 특유한 상수이고, θ0은 표본이 들어 있지 않을 때의 측정 부위가 가장 어두워진 각도를 나타낸다. 그때에, 제1 표면부 A의 MD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnMDA 및 제2 표면부 B의 MD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnMDB는, 중간막의 표면으로부터 20㎛의 깊이 위치에서 측정하고, 중앙부 C의 MD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnMDC는 중앙부의 두께 방향의 중앙 위치(슬라이스면의 중앙 위치)에서 측정한다.

(TD 방향에서의 복굴절률의 측정 방법)

상기 복굴절률 ΔnTDA, ΔnTDB 및 ΔnTDC는, 이하와 같이 하여 측정할 수 있다.

(i) 중간막의 TD 방향의 중앙부(바람직하게는 MD 방향 및 TD 방향의 중앙부)에 있어서, TD×MD=2mm×10mm의 직사각형의 세편을 잘라낸다(예를 들어, 도 6의 (a)). 세편을 크라이오마이크로톰 장치에 설치한다.

(ii) 이어서, 상기에서 채취한 세편을, 세편의 길이 방향(MD 방향)과 평행하게 20㎛ 간격으로 -20℃에서 슬라이스하여(예를 들어, 도 6의 (b)), 관찰용의 슬라이스편(TD×MD=2mm×20㎛)을 20개 제조한다(예를 들어, 도 6의 (c)). 이 슬라이스편 중에서 슬라이스면이 평활하고 또한 슬라이스 두께 불균일이 없는 슬라이스편 3개를 선택한다. 레이저 현미경으로 슬라이스편의 두께를 계측한다.

(iv) 현미경의 필터 받침에, 간섭 필터 IF546(파장 546nm의 단색광)을 놓는다. 베렉 컴펜세이터를 제거한다. 다시, 슬라이스편의 관측 개소를 소광 위치+45°의 대각 위치에 둔다. 편광 현미경의 경통에, 검판용 어댑터를 개재하여, 브레스-쾰러 컴펜세이터를 설치한다. 브레스-쾰러 컴펜세이터의 각도 손잡이를 회전시켜, 관측 개소가 가장 어두워진 위치의 회전 각도 θ를 판독한다. 이 조작을 제1 표면부 A, 제2 표면부 B 및 중앙부 C의 슬라이스편 각각의 에어리어에 대하여 4회 반복한다. 계 4회의 평균값을 산출한다.

(v) 상기에서 얻어진 각도 θ로부터 리타데이션 R을 구하고[R=R0×sin(2×|θ-θ0|)], 계측 두께로 나누어 복굴절률을 구하고, 동일한 측정을 3회 행하여(n=3), 평균값을 복굴절률 Δn으로 한다. 또한, R0은 컴펜세이터에 특유한 상수이고, θ0은 표본이 들어 있지 않을 때의 측정 부위가 가장 어두워진 각도를 나타낸다. 그때에, 제1 표면부 A의 TD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnTDA 및 제2 표면부 B의 TD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnTDB는, 중간막의 표면으로부터 20㎛의 깊이 위치에서 측정하고, 중앙부 C의 TD 방향(길이 방향)의 복굴절률 ΔnTDC는 중앙부의 두께 방향의 중앙 위치(슬라이스면의 중앙 위치)에서 측정한다.

상기 중간막은, 1층의 구조만을 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 상기 중간막은, 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 예를 들어, 상기 중간막이 제1 층만인 단층의 중간막인 경우에는, 제1 층이 제1 표면부, 중앙부 및 제2 표면부를 갖는다. 예를 들어, 상기 중간막이 제1 층과 제2 층과 제3 층이 이 순으로 배열하여 배치된 다층의 중간막인 경우에는, 제1 층이 제1 표면부를 갖고, 제2 층이 중앙부를 갖고, 제3 층이 제2 표면부를 갖고 있어도 된다.

또한, 상기 제1 표면부는, 한쪽측(제1 표면측)에 있어서, 표면으로부터 두께 방향으로 내측을 향하여, 상기의 두께의 영역이다. 상기 제2 표면부는, 다른 쪽측(제1 표면과는 반대인 제2 표면측)에 있어서, 표면으로부터 두께 방향으로 내측을 향하여, 상기의 두께의 영역이다. 따라서, 상기 중간막이 제1 층과 제2 층과 제3 층이 이 순으로 배열하여 배치된 다층의 중간막인 경우에는, 제1 층 전체가 제1 표면부에 상당한다고만은 할 수 없고, 제2 층 자체가 중앙부에 상당한다고만은 할 수 없으며, 제3 층 자체가, 제2 표면부에 상당한다고만은 할 수 없다.

이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.

도 1에, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 단면도로 나타낸다.

도 1에 도시하는 중간막(11)은, 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 중간막(11)은, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11)은, 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11)은 제1 층(1)과, 제2 층(2)과, 제3 층(3)을 구비한다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)에, 제2 층(2)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에, 제3 층(3)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)은 중간층이다. 제2 층(2) 및 제3 층(3)은 각각, 보호층이고, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1 층(1)은, 제2 층(2)과 제3 층(3) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(11)은, 제2 층(2)과 제1 층(1)과 제3 층(3)이 이 순으로 적층된 다층 구조(제2 층(2)/제1 층(1)/제3 층(3))를 갖는다.

또한, 제2 층(2)과 제1 층(1) 사이, 및 제1 층(1)과 제3 층(3) 사이에는 각각, 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 제2 층(2)과 제1 층(1), 및 제1 층(1)과 제3 층(3)은 각각, 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다.

도 2에, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 단면도로 나타낸다.

도 2에 도시하는 중간막(11A)은, 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이다. 중간막(11A)은 제1 층이다. 중간막(11A)은, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11A)은, 접합 유리용 중간막이다.

이하, 본 발명에 따른 중간막을 구성하는 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 상세, 및 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층에 포함되는 각 성분의 상세를 설명한다.

(폴리비닐아세탈 수지 또는 열가소성 수지)

상기 제1 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재 하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 되지만, 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)과 상이한 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은, 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지 및 폴리비닐알코올 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70 내지 99.9몰％이다.

상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 보다 한층 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.

상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 4 또는 5인 것이 바람직하다.

상기 알데히드로서, 일반적으로는 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하고, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 보다 바람직하고, n-부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 17몰％ 이상, 보다 바람직하게는 20몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 22몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 27몰％ 미만, 더욱 바람직하게는 25몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰％ 이상이면 반응 효율이 높아 생산성이 우수하고, 또한 27몰％ 미만이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.

중간막이 단층인 경우, 또는 제1 층이 중간막의 최외층인 경우에는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 27몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이상, 바람직하게는 38몰％ 이하, 보다 바람직하게는 36몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 34몰％ 이하, 특히 바람직하게는 32몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 기계 강도가 보다 한층 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 27몰％ 이상이면 반응 효율이 높아 생산성이 우수하다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 28몰％ 이상, 보다 바람직하게는 30몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 31.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 32몰％ 이상, 특히 바람직하게는 33몰％ 이상, 바람직하게는 37몰％ 이하, 보다 바람직하게는 36.5몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 36몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.

차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다도 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율과의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율과의 차의 절댓값은, 바람직하게는 20몰％ 이하이다.

상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 7몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰％ 이상, 25몰％ 이하이면, 내관통성이 우수하다.

중간막이 단층인 경우, 또는 제1 층이 중간막의 최외층인 경우에는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.8몰％ 이상, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 5몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 3몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.

상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 47몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 80몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 75몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.

중간막이 단층인 경우, 또는 제1 층이 중간막의 최외층인 경우에는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 60몰％ 이상, 보다 바람직하게는 65몰％ 이상, 바람직하게는 72몰％ 이하, 보다 바람직하게는 70몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 69몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지인 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 아세탈화도는, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 차감한 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다.

또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.

접합 유리의 내관통성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은, 아세틸화도 (a)가 8몰％ 미만이고, 또한 아세탈화도 (a)가 65몰％ 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)이거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰％ 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)여도 되고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)여도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰％ 미만, 바람직하게는 7.9몰％ 이하, 보다 바람직하게는 7.8몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰％ 이하, 특히 바람직하게는 6몰％ 이하, 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 5.5몰％ 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 0.1몰％ 이상, 8몰％ 미만이면, 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있고, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 65몰％ 이상, 바람직하게는 66몰％ 이상, 보다 바람직하게는 67몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 67.5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 75몰％ 이상, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 84몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 83몰％ 이하, 특히 바람직하게는 82몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 가장 바람직하게는 23몰％ 이상, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는 8몰％ 이상, 바람직하게는 9몰％ 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 10몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 28몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 26몰％ 이하, 특히 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰％ 이상, 보다 바람직하게는 53몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 55몰％ 이상, 특히 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 78몰％ 이하, 보다 바람직하게는 75몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 72몰％ 이하, 특히 바람직하게는 70몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 가장 바람직하게는 23몰％ 이상, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)는 각각, 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.

(가소제)

상기 제1 층(단층의 중간막을 포함함)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 가소제의 사용에 의해, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와의 병용에 의해, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제 (1), 상기 가소제 (2) 및 상기 가소제 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 가소제로서는, 1염기성 유기산에스테르 및 다염기성 유기산에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 및 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 유기 에스테르 가소제가 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.

상기 1염기성 유기산에스테르로서는, 글리콜과 1염기성 유기산과의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 1염기성 유기산으로서는 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.

상기 다염기성 유기산에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올과의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.

상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐과의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산 알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르와의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.

상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.

상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.

상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각, 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각, 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.

상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.

상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지 (2)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량(이하, 함유량 (2)라고 기재하는 경우가 있음), 및 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지 (3)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량(이하, 함유량 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 바람직하게는 45중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하, 더욱 바람직하게는 35중량부 이하, 특히 바람직하게는 32중량부 이하, 가장 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.

상기 열가소성 수지 (1) 100중량부(열가소성 수지 (1)이 폴리비닐아세탈 수지 (2)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량(이하, 함유량 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)은, 바람직하게는 50중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 더욱 바람직하게는 60중량부 이상, 바람직하게는 90중량부 이하, 보다 바람직하게는 85중량부 이하, 더욱 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.

중간막이 단층인 경우, 또는 제1 층이 중간막의 최외층인 경우에는, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부(열가소성 수지 (1)이 폴리비닐아세탈 수지 (1)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량(이하, 함유량 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)은, 바람직하게는 20중량부 이상, 보다 바람직하게는 25중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상, 특히 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 50중량부 이하, 보다 바람직하게는 45중량부 이하, 더욱 바람직하게는 40중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.

접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 바람직하다. 특히, 접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 및 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 및 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.

(차열성 화합물)

상기 중간막은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

성분 X:

상기 중간막은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종인 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 차열성 화합물이다. 상기 성분 X는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지된 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌 및 나프탈로시아닌의 유도체로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.

차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 보다 한층 높은 레벨로 유지하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더욱 한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는 바나듐 원자에 산소 원자가 결합한 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.

상기 성분 X를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.

차열 입자:

상기 중간막은, 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열 입자는 차열성 화합물이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열 입자는, 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.

가시광보다도 긴 파장 780nm 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여, 에너지량이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 커, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이로 인해, 적외선은 일반적으로 열선이라고 부르고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.

상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도프 산화주석 입자, 인듐 도프 산화주석 입자, 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도프 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도프 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도프 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도프 산화티타늄 입자, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자, 루비듐 도프 산화텅스텐 입자, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도프 산화아연 입자, 규소 도프 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 6붕화란탄(LaB₆) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 그 중에서도, 열선의 차폐 기능이 높기 때문에, 금속 산화물 입자가 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 보다 바람직하고, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높고, 또한 입수가 용이하므로, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자)가 바람직하고, 산화텅스텐 입자도 바람직하다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는, 금속 도프 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는, 금속 도프 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도프 산화텅스텐 입자로서는, 구체적으로는 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도프 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 세슘 도프 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더욱 한층 높게 하는 관점에서는, 해당 세슘 도프 산화텅스텐 입자는, 식: Cs₀ _. ₃₃WO₃으로 표시되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.

상기 차열 입자의 평균 입자 직경은 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면, 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.

상기 「평균 입자 직경」은, 부피 평균 입자 직경을 나타낸다. 평균 입자 직경은, 입도 분포 측정 장치(니키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.

상기 차열 입자를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량은, 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량％ 이상, 바람직하게는 6중량％ 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 4중량％ 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량％ 이하, 가장 바람직하게는 3중량％ 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.

(금속염)

상기 중간막은, 마그네슘염, 알칼리 금속염 및 알칼리 토금속염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라고 기재하는 경우가 있음)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 접합 유리 부재와의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 금속염 M은, Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은, K 및 Mg 중 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 금속염 M은, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토금속염인 것이 보다 바람직하고, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염인 것이 더욱 바람직하다.

상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.

상기 금속염 M을 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는, 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 접합 유리 부재와의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 보다 한층 양호하게 제어할 수 있다.

(자외선 차폐제)

상기 중간막은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 자외선 차폐제에는, 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는, 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.

상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제, 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제, 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제 등을 들 수 있다.

상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는, 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.

상기 자외선 차폐제는, 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이고, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이고, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제이다.

상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 대하여, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.

상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin P」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin 328」) 등의 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제를 들 수 있다. 자외선을 흡수하는 성능이 우수한 점에서, 상기 자외선 차폐제는, 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 보다 바람직하다.

상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb 81」) 등을 들 수 있다.

상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin 1577FF」) 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.

상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥시아닐리드(클라리안트사제 「Sanduvor VSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.

상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin 120」) 등을 들 수 있다.

기간 경과 후의 가시광선 투과율 저하를 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 바람직하게는 2.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량％ 이하이다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량％ 이상임으로써, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시광선 투과율 저하를 현저하게 억제할 수 있다.

(산화 방지제)

상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.

상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.

상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸화 히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티르산글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 및 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.

중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량％ 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화하므로, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량％ 이하인 것이 바람직하다.

(다른 성분)

상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층은 각각, 필요에 따라, 규소, 알루미늄 또는 티타늄을 포함하는 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

(접합 유리용 중간막의 다른 상세)

상기 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점, 및 접합 유리의 내관통성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 두께는, 바람직하게는 0.1mm 이상, 보다 바람직하게는 0.25mm 이상, 바람직하게는 3mm 이하, 보다 바람직하게는 1.5mm 이하이다. 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 보다 한층 양호해진다.

상기 중간막은, 용융 압출 성형에 의해 얻어지는 것이 바람직하다.

상기 중간막의 제조 방법으로서는 특별히 한정되지 않는다. 상기 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막인 경우에, 수지 조성물을 압출기를 사용하여 압출하는 방법을 들 수 있다. 상기 중간막의 제조 방법으로서는, 다층의 중간막인 경우에, 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 예를 들어 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 및 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.

중간막의 제조 효율이 우수한 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하고, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하고, 상기 제2 층과 상기 제3 층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.

(접합 유리)

도 3은, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.

도 3에 도시하는 접합 유리(31)는, 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은, 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.

중간막(11)의 제1 표면(11a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 제2 층(2)의 외측 표면(2a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 제3 층(3)의 외측 표면(3a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

도 4는, 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.

도 4에 도시하는 접합 유리(31A)는, 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11A)를 구비한다. 중간막(11A)은, 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.

중간막(11A)의 제1 표면(11a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11A)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

이와 같이, 상기 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이, 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막이다. 상기 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 중간막이 배치되어 있다.

상기 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는, 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가 각각, 유리판 또는 PET 필름이고, 또한 상기 접합 유리는, 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재 중 적어도 한쪽으로서, 유리판을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 양쪽이, 유리판(제1 유리판 및 제2 유리판)인 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 제1 유리판과 제2 유리판 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 적합하게 사용된다.

상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형판 유리 및 선입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리에 대용되는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.

상기 접합 유리 부재의 두께는, 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는, 바람직하게는 0.5mm 이상, 보다 바람직하게는 0.7mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03mm 이상, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.

상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 중간막을 끼워, 가압 롤에 통과시키거나, 또는 고무 백에 넣어서 감압 흡인하거나 해서, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70 내지 110℃에서 예비 접착하여 적층체를 얻는다. 이어서, 적층체를 오토클레이브에 넣거나, 또는 프레스하거나 해서, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여, 접합 유리를 얻을 수 있다.

상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차의 프론트 유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은, 자동차의 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다.

투명성이 보다 한층 우수한 접합 유리를 얻는 관점에서는, 접합 유리의 상기 가시광선 투과율은, 바람직하게는 65％ 이상, 보다 바람직하게는 70％ 이상이다. 접합 유리의 가시광선 투과율은, JIS R3211(1998)에 준거하여 측정할 수 있다. 본 발명의 접합 유리용 중간막을, JIS R3208에 준거한 두께 2mm의 2매의 그린 유리(열선 흡수 판유리) 사이에 끼워 넣음으로써 얻어진 접합 유리의 가시광선 투과율은 70％ 이상인 것이 바람직하다. 가시광선 투과율은, 보다 바람직하게는 75％ 이상이다.

이하에 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예만으로 한정되지 않는다.

(실시예 1)

중간막의 제조:

폴리비닐아세탈 수지(n-부틸알데히드를 사용, 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도 69몰％) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin 326) 0.2중량부와, 산화 방지제(BHT) 0.2중량부를 혼합하여, 조성물을 얻었다.

얻어진 조성물을 사용하고, 2축 압출기를 사용하여, 압출 시의 조성물의 온도를 200℃, 토출량을 600kg/hr의 조건 하에서 필름으로 압출한 후, 40℃의 수욕 중에서 1분간 급냉하고, 계속하여 수조로부터 취출하여, 냉각된 필름에 실질적으로 인장 장력을 가하지 않은 상태(비긴장)에서 130℃에서 1분간 어닐 처리함으로써, 두께 0.76mm의 접합 유리용 중간막을 제조하였다.

접합 유리의 제조:

2매의 투명 플로트 판유리(세로 5cm×가로 5cm×두께 2.5mm) 사이에, 얻어진 중간막(두께 0.76mm)을 배치하고, 내열성의 테이프를 사용하여 어긋나는 일이 없도록 고정하여, 적층체를 얻었다. 또한, 세로 방향과 중간막의 MD 방향이 평행해지고, 또한 가로 방향과 TD 방향이 평행해지도록 하여, 적층체를 얻었다.

예비 압착에, 니퍼롤을 사용하였다. 240℃로 설정된 제1 프레스롤 사이에, 프레스롤 압 2kgf/㎠의 조건에서 적층체를 통과시키고, 계속해서, 240℃로 설정된 제2 프레스롤 사이에, 프레스롤 압 5gf/㎠의 조건에서 적층체를 통과시켰다. 라인 스피드를 1m/min으로 하였다. 또한, 제1 프레스롤 및 제2 프레스롤을 적층체가 통과할 때에, 적층체의 온도는 80℃였다.

상기 니퍼롤법에 의해 가압착된 접합 유리를, 오토클레이브를 사용하여, 135℃, 압력 1.2MPa의 조건에서 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻었다.

(실시예 2 내지 7 및 비교예 1)

폴리비닐아세탈 수지, 가소제 및 차열성 화합물의 종류 및 배합량, 압출 후 냉각의 조건 및 냉각 후의 완화 처리의 조건을 표 1에 기재한 것 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리를 제조하였다. 또한, ITO는, 산화인듐 주석 입자(차열 입자)이다. 차열성 화합물은, 얻어지는 중간막 100중량％ 중에서, 차열성 화합물의 함유량이 표 1에 나타내는 양이 되도록 사용하였다.

(실시예 8)

제1 층을 형성하기 위한 조성물의 제조:

폴리비닐아세탈 수지(n-부틸알데히드를 사용, 평균 중합도 2300, 수산기의 함유율 23몰％, 아세틸화도 12몰％, 아세탈화도 65몰％) 100중량부와, 가소제(3GO)를 얻어지는 중간막 중에서 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 40중량부가 되는 양(제1 층 중에서는 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 60중량부가 되는 양)과, 자외선 차폐제(Tinuvin 326) 0.2중량부와, 산화 방지제(BHT) 0.2중량부를 혼합하여, 제1 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.

제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물의 제조:

폴리비닐아세탈 수지(평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도 69몰％) 100중량부와, 가소제(3GO)를 얻어지는 중간막 중에서 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 40중량부가 되는 양과, 자외선 차폐제(Tinuvin 326) 0.2중량부와, 산화 방지제(BHT) 0.2중량부를 혼합하여, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.

제1 층을 형성하기 위한 조성물과, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을, 공압출기를 사용하여 공압출하였다. 제2 층/제1 층/제3 층의 적층 구조를 갖는 중간막을 제조하였다.

얻어진 중간막을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.

(실시예 9 내지 11)

폴리비닐아세탈 수지, 가소제 및 차열성 화합물의 종류 및 배합량, 압출 후 냉각의 조건, 및 냉각 후의 완화 처리의 조건을 표 2에 기재한 것과 같이 설정한 것 이외에는 실시예 8과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리를 제조하였다. 또한, ITO는 산화인듐 주석 입자(차열 입자)이다. 차열성 화합물은, 얻어지는 중간막 100중량％ 중에서, 차열성 화합물의 함유량이 표 2에 나타내는 양이 되도록 사용하였다.

(평가)

(1) 복굴절률

얻어진 중간막에 있어서의 복굴절률을, 상술한 방법으로 측정하였다.

(2) 단부로부터의 비어져 나옴

얻어진 접합 유리를 관찰함으로써, 접합 유리의 제조에 있어서, MD 방향 및 TD 방향에 있어서 중간막이 비어져 나온 거리를 구하였다. 접합 유리의 각 단변(端邊)에 있어서 중간막이 비어져 나온 거리의 최댓값을 구하였다. 또한, 접합 유리의 단변에 있어서, 중간막이 수축하고 있는 경우에는 「-」로 평가하고, 수축한 거리의 최댓값을 구하였다.

상세 및 결과를 하기의 표 1, 2에 나타내었다.

1…제1 층
1a…제1 표면
1b…제2 표면
2…제2 층
2a…외측의 표면
3…제3 층
3a…외측의 표면
11…중간막
11A…중간막(제1 층)
11a…제1 표면
11b…제2 표면
21…제1 접합 유리 부재
22…제2 접합 유리 부재
31…접합 유리
31A…접합 유리

Claims

제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는 중간막이며,
중간막은, 열가소성 수지와 가소제를 포함하고,
중간막은, MD 방향과 TD 방향을 갖고,
중간막은, 두께 방향의 한쪽측에 제1 표면부와, 두께 방향의 다른 쪽측에 제2 표면부와, 상기 제1 표면부와 상기 제2 표면부 사이에 중앙부를 갖고,
중간막의 MD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnMDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnMDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnMDC로 하고, 중간막의 TD 방향에 있어서, 상기 제1 표면부의 복굴절률을 ΔnTDA, 상기 제2 표면부의 복굴절률을 ΔnTDB, 상기 중앙부의 복굴절률을 ΔnTDC로 하고, ΔnMDA 및 ΔnMDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnMDB 및 ΔnMDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnMDMAX로 하고, ΔnTDA 및 ΔnTDC의 차의 절댓값, 그리고 ΔnTDB 및 ΔnTDC의 차의 절댓값 중 높은 쪽의 절댓값을 ΔnTDMAX로 했을 때에, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.070×10^-3 이하인, 접합 유리용 중간막.
제1항에 있어서, ΔnMDMAX와 ΔnTDMAX의 합계가 0.01×10^-3 이상인, 접합 유리용 중간막.
제1항 또는 제2항에 있어서, ΔnMDA, ΔnMDB 및 ΔnMDC가 각각, 0.030×10^-3을 초과하는, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, ΔnTDA, ΔnTDB 및 ΔnTDC가 각각, 0.030×10^-3을 초과하는, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하이거나, 또는 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인, 접합 유리용 중간막.
제5항에 있어서, 중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하인, 접합 유리용 중간막.
제5항에 있어서, 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인, 접합 유리용 중간막.
제5항에 있어서, 중간막의 유리 전이 온도가 35℃ 이하이고, 또한 중간막 중의 상기 열가소성 수지 100중량부에 대하여, 중간막 중의 상기 가소제의 함유량이 35중량부 이상인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막은 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 후에, 가열된 2개의 롤 사이를 통과시키고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막은 제1 유리판과 제2 유리판 사이에 배치되고, 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막은 용융 압출 성형물인, 접합 유리용 중간막.
제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.