WO2012102287A1 - 電子部品包装用積層シート及びその成形体 - Google Patents

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純平 藤原
正寿 川田
康史 宮村
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Denka Co Ltd
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated sheet of transparent resin used for packaging electronic components, an embossed carrier tape formed using the same, and the like.
  • embossed carrier tapes for mounting electronic parts such as ICs and LSIs on electronic devices are formed by thermoforming a sheet made of a thermoplastic resin such as vinyl chloride resin, styrene resin, polycarbonate resin into an embossed shape. Things are used.
  • These embossed carrier tapes need to take measures for preventing static electricity damage to the electronic parts.
  • An opaque sheet such as a sheet composed of the following resin composition has been used.
  • an embossed carrier tape that stores electronic components that are less likely to be destroyed due to electrostatic failure, such as capacitors, is described in the electronic components as viewed from the outside. Since it is advantageous in terms of detecting characters, a transparent embossed carrier tape based on the above thermoplastic resin having relatively good transparency has been used.
  • a sheet for a transparent embossed carrier tape As a sheet for a transparent embossed carrier tape, a sheet (such as Patent Document 1) in which a general-purpose polystyrene resin and a styrene-butadiene block copolymer are mixed, a styrene monomer unit, and a (meth) acrylic acid ester system.
  • a styrene resin sheet such as a sheet composed of a rubber-modified styrene polymer containing a monomer unit (Patent Document 2 and the like).
  • Carrier tapes are required to maintain a balance of physical properties such as transparency, impact resistance, bending resistance, and moldability from the usage form, and so far, to improve these properties and obtain a good balance of physical properties.
  • Various studies have been made.
  • a technique for imparting antistatic properties for example, coating the surface with an antistatic agent or kneading the antistatic agent into a resin is performed.
  • the folding strength of the sheet is low, the problem that the sheet is easily cracked or torn in the extrusion direction, and the transparency is lowered. there were.
  • an index such as haze or total light transmittance is used.
  • the size of a component is further reduced, even if the haze and total light transmittance are good values, When inspecting over a carrier tape, the visibility, that is, the discrimination of characters or the like written on the parts may be difficult.
  • both ends of the sheet extruded from the die are trimmed to generate portions called “ears”.
  • This “ear” or the portion that does not become a product as it is, such as the starting portion when winding the sheet, is pulverized or re-pelletized and recycled as a recycled material, for example, added to the core layer raw material. It is common. Even when recycled material is added in this way, it is extremely important in terms of the productivity of the laminated sheet that the properties of the sheet are good and that the inspection through the carrier tape as described above is possible.
  • the conventional laminated sheet has a problem that the transparency and the visibility are remarkably lowered when a recycled material is added.
  • JP 2003-055526 A Japanese Patent Laid-Open No. 2003-253069
  • the present invention is a transparent resin sheet used for packaging electronic components such as embossed carrier tapes, which has excellent antistatic properties, transparency, visibility, and a balance of physical properties such as folding strength and impact resistance, and
  • An object of the present invention is to obtain a laminated sheet and an embossed carrier tape that have good physical property balance, transparency, and visibility through inspection through a carrier tape even when a recycled material is added to the core layer.
  • the present inventors have found that the visibility through the carrier tape has a strong correlation with the image definition defined in JIS K7105, and the surface layer has an antistatic component.
  • the headline has led to the present invention.
  • a laminated sheet in which a surface conductive layer is formed on one surface of the core layer, or a surface conductive layer is formed on one surface and a back conductive layer is formed on the other surface.
  • the front surface layer and / or the back surface layer includes a resin composition containing 75 to 95% by mass of the following component (A) and 25 to 5% by mass of the component (B), and the core layer includes the component (C) And a resin composition containing 5 to 50% by mass of the recycled material of the laminated sheet,
  • the difference in refractive index between the component (A), the component (B), and the component (C) is 0.05 or less.
  • Component (A) Contains the matrix resin (A-1) and the graft rubber (A-2), the graft ratio of the graft rubber (A-2) is 30 to 50%, and the particle diameter of the graft rubber is 0.1 to 0.00.
  • component polyetheresteramide.
  • the component (A) preferably contains 60 to 90% by mass of the following matrix resin (A-1) and 40 to 10% by mass of the graft rubber (A-2).
  • A-1) 20 to 70% by mass of a styrene monomer unit and 80 to 30% by mass of a (meth) acrylate monomer unit, and a mass average molecular weight of 5 ⁇ 10 4 to 1 ⁇ 10 5.
  • A-2) A graft rubber containing polybutadiene and a graft branch having the same composition as (A-1).
  • the component (C) preferably contains 50 to 85% by mass of the following matrix resin (C-1) and 50 to 15% by mass of the graft rubber (C-2).
  • C-1 30 to 80% by mass of a styrene monomer unit, 70 to 20% by mass of a (meth) acrylate monomer unit, and 0 to 10% by mass of n-butyl acrylate, and a mass average A copolymer having a molecular weight of 1 ⁇ 10 5 to 1.5 ⁇ 10 5 .
  • C-2) A graft rubber comprising a styrene-butadiene block copolymer and a graft branch having the same composition as (C-1).
  • an electronic component packaging container a carrier tape, and an electronic component transport tray using the laminated sheet.
  • a laminated sheet having antistatic properties and excellent transparency, visibility, and folding strength can be obtained. Even if a part of the sheet is used as a recycled material, the visibility and physical properties are obtained. There is little influence on the balance, and a molded body for packaging electronic parts having a continuous antistatic effect can be produced by thermoforming the laminated sheet by pressure forming or the like. An example of this molded body is an embossed carrier tape.
  • a laminate sheet according to an embodiment of the present invention is a laminate composed of a surface layer and / or a back layer containing the component (A) and the component (B), and a core layer containing the component (C).
  • the so-called “ear” parts at both ends of this laminated sheet and the part that does not become a product as it is, such as the beginning part when winding the sheet are pulverized and re-pelletized.
  • This is a laminated sheet added in addition to the component (C) as a raw material for the core layer.
  • the component (A) or the component (C) includes a resin containing a matrix resin and a graft rubber, respectively.
  • the graft rubber is prepared by dispersing the styrene monomer and (meth) acrylic acid in water in which polybutadiene or styrene-butadiene block copolymer is dispersed or emulsified as a rubber component when the copolymer composition is produced.
  • This is a gel-like product produced by polymerizing an ester monomer with a general method, and the graft ratio of this graft rubber is the mass ratio of the graft branch to the rubber component in the graft rubber.
  • This graft ratio can be adjusted by conditions such as the amount of monomer added during polymerization, the polymerization temperature, and the polymerization time.
  • the measurement of the graft ratio and the constitution of each monomer of the matrix resin is a value measured by a general method for the rubber-modified styrene copolymer containing graft rubber.
  • the graft ratio is a value measured as follows. The rubber-modified styrene copolymer of component (A) or component (C) is dissolved in toluene, and then the precipitate obtained by centrifugation is dried with a vacuum dryer, and the mass of the precipitate is determined as the mass X of the graft rubber. It was.
  • the composition of each monomer of the matrix resin is to separate the precipitate and supernatant obtained by dissolving the rubber-modified styrene copolymer of component (A) or component (C) in toluene and then centrifuging it. Then, methanol is added to precipitate the styrene monomer.
  • the resin composition of the core layer was obtained by separating the core layer, dissolving in deuterated chloroform, and performing 13C measurement using FT-NMR (FX-90Q type, manufactured by JEOL Ltd.). And the composition obtained by calculating the composition ratio of each monomer from the peak area of the (meth) acrylic acid ester monomer. Further, the content of the antistatic agent is a content determined by quantification by pyrolysis gas chromatography while the core layer is solid.
  • a laminate sheet according to an embodiment of the present invention is a laminate composed of a surface layer and / or a back layer containing the component (A) and the component (B), and a core layer containing the component (C). It is a sheet.
  • Component (A) or component (C) is a single component of a styrene monomer and a (meth) acrylate ester in water in which polybutadiene or a styrene-butadiene block copolymer is dispersed or emulsified as a rubber component. It is manufactured by general radical polymerization. At that time, a part of them is bonded to the rubber component as a graft branch to become a graft rubber.
  • the graft rubbers in the component (A) and the component (C) are referred to as (A-2) and (C-2), respectively.
  • copolymers that do not become graft branches are also produced, and these matrix resins are designated as (A-1) or (C-1), respectively.
  • (A-1) and (C-1) are separately a styrene monomer and a (meth) acrylate monomer. You may mix
  • the styrene monomer is styrene or a derivative thereof.
  • the derivatives include ⁇ -methyl styrene, p-methyl styrene, o-methyl styrene, pt-butyl styrene and the like.
  • Styrene is preferred.
  • Styrenic monomers may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth) acrylic acid ester monomer is a derivative of acrylic acid ester or methacrylic acid ester, such as methyl methacrylate, ethyl methacrylate, methyl acrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, 2-methylhexyl. Examples thereof include acrylate and 2-ethylhexyl acrylate.
  • the (meth) acrylic acid ester monomers may be used alone or in combination of two or more.
  • the component (B) to be blended in the surface layer and the back layer is a polyether ester amide in that it is less likely to impair transparency when mixed with the component (A) and has a continuous antistatic effect. Can be used. From the viewpoint of obtaining good transparency and an antistatic effect, the amount added is in the range of 75 to 95% by mass for component (A) and 25 to 5% by mass for component (B). From the viewpoint of transparency, the component (B) preferably has a refractive index close to that of the component (A). Further, when used as a recycled material, it is preferably close to the component (C), and the difference in refractive index between the components (A), (B) and (C) is more preferably 0.05% or less.
  • the total thickness of the laminated sheet according to an embodiment of the present invention is generally 100 to 700 ⁇ m, and the thicknesses of the surface layer and the back layer are each of the total thickness from the balance of the transparency of the sheet and various mechanical properties. A range of 3 to 20% is preferred.
  • the surface layer and the back layer contain a resin composition containing 75 to 95% by mass of component (A) and 25 to 5% by mass of component (B) as described above. (B) When a component exceeds 25 mass%, transparency will fall. When the component (B) is less than 5% by mass, the antistatic performance decreases.
  • the component (A) is a copolymer of a rubber-modified styrene monomer and a (meth) acrylate monomer, and the copolymer of the component (A) is a matrix resin (A- 1) and a graft rubber (A-2), the graft rubber (A-2) has a graft ratio of 30 to 50%, a graft rubber particle size of 0.1 to 0.5 ⁇ m, and component (A) A rubber-modified styrene copolymer containing a styrene monomer containing 5 to 25% by mass of butadiene with respect to 100% by mass and a (meth) acrylic acid ester monomer.
  • the transparency is lowered.
  • the graft ratio exceeds 50%, the folding strength along the sheet extrusion direction (MD) is significantly reduced (folding strength of the sample sampled in the vertical direction (TD)).
  • the particle diameter of the graft rubber exceeds 0.5 ⁇ m, the surface becomes rough due to an increase in the amount of rubber shrinkage, and the visibility of characters and the like written on the parts housed over the carrier tape is greatly reduced.
  • the graft rubber particle size is 0.1 ⁇ m or less, the bending strength is remarkably lowered.
  • the copolymer of the component (A) contains 60 to 90% by mass of the matrix resin (A-1) and 40 to 10% by mass of the graft rubber (A-2).
  • the matrix resin (A-1) A copolymer containing 20 to 70% by mass of a styrene monomer unit and 80 to 30% by mass of a (meth) acrylic acid ester monomer unit, and the graft rubber (A-2) contains polybutadiene,
  • the mass average molecular weight (Mw) of the component (A-1) is preferably 5 ⁇ 10 4 to 1 ⁇ 10 5 . If the Mw is less than 5 ⁇ 10 4 , the bending strength may be weakened. If it exceeds 1 ⁇ 10 5 , when used as a recycled material, the dispersibility in the C component may be poor and the transparency may be lowered. .
  • the resin composition of component (C) constituting the core layer according to one embodiment of the present invention contains 5 to 25% by mass of butadiene from the viewpoint of physical properties such as folding strength of the laminated sheet and transparency.
  • the graft rubber (A-2) contained in the surface layer and the back layer is set to a relatively low graft ratio as described above, and the graft ratio of the graft rubber (C-2) in the core layer is set to such a high range. This is an important feature of the present invention, whereby a laminated sheet having excellent folding strength and transparency can be obtained.
  • the component (C) contains 50 to 85% by mass of the matrix resin (C-1) and 50 to 15% by mass of the graft rubber (C-2). Is preferable.
  • the mass average molecular weight (Mw) of the component (C-1) is preferably 1 ⁇ 10 5 to 1.5 ⁇ 10 5 . If Mw is less than 1 ⁇ 10 5 , moldability and folding strength may be lowered, and it may be difficult to obtain a sheet having good impact strength. On the other hand, if Mw exceeds 1.5 ⁇ 10 5 , the transparency may be lowered due to a decrease in the dispersibility of the graft rubber.
  • the graft rubber (C-2) usually has graft branches having the same composition as the matrix resin (C-1).
  • Additives such as antioxidants, weathering agents, lubricants, plasticizers, colorants, antistatic agents, mineral oils, flame retardants and the like are added to the resin constituting the laminated sheet according to an embodiment of the present invention. Can be added. Furthermore, an antistatic agent, silicone, antifogging agent, or the like may be applied to the surface in order to improve the surface characteristics of the sheet.
  • the method for producing the laminated sheet of the present invention is not particularly limited and can be produced by a general method.
  • it is preferably manufactured by extrusion using a multi-layer T-die having a multi-manifold or T-die extrusion using a feed block.
  • the so-called “ear” portion generated in the sheet extrusion step is generally pulverized and added to the core layer as a recycled material.
  • the amount of the recycled material added to the core layer is up to 3% by mass when the polyether ester amide of component (B), which is one component of the front layer and the back layer, is 100% by mass of the total amount of the core layer.
  • the amount of the recycled material added to the core layer is preferably in the range of 5 to 50% by mass when the total amount of the core layer is 100% by mass.
  • free-form electronic component packaging containers such as carrier tapes (embossed carrier tapes) and trays can be formed by known sheet forming methods (thermoforming) such as vacuum forming, pressure forming, and press forming.
  • sheet forming methods such as vacuum forming, pressure forming, and press forming.
  • thermoforming vacuum forming, pressure forming, and press forming.
  • the laminated sheet of the present invention is a laminated sheet using the above as the resin used for the front layer, the back layer, and the core layer, so that the heat of the laminated sheet can be obtained even if the recycled material is added to the core layer.
  • a transparent type embossed carrier tape having good antistatic properties, transparency, visibility, folding strength, and impact strength can be produced.
  • a carrier tape is a carrier tape body that is stored in a storage portion formed by the above-described molding method, and then covered with a cover tape and wound up in a reel shape. It can be used for conveyance.
  • An electronic component package is an electronic component stored in an electronic component packaging container such as a carrier tape or tray.
  • an electronic component packaging container such as a carrier tape or tray.
  • the electronic components to be packaged There are no particular limitations on the electronic components to be packaged.
  • IC LED (light emitting diode), resistor, liquid crystal, capacitor, transistor, piezoelectric element register, filter, crystal oscillator, crystal resonator, diode, connector, switch, volume, There are relays and inductors. It can also be used for packaging intermediate products and final products using these electronic components.
  • the laminated sheets obtained in the examples and comparative examples of the present invention were evaluated by the following methods.
  • (1) Transparency of laminated sheet Haze and total light transmittance were measured based on JIS K 7105.
  • the haze value is 15% or less.
  • (2) Visibility of laminated sheet The image clarity was measured according to JIS K 7374.
  • the optical comb width was 1 mm depending on the correlation with visual perception.
  • the image sharpness is a value indicating how sharp an image of an object seen through the plastic is, and is a value representing “visibility” which is one of the problems of the present invention as a specific numerical value.
  • the image definition value is 88% or more.
  • Examples 1 to 10 The rubber-modified styrenic copolymer (resin 1, resin 2 and resin 11) shown in Table 1 and the polyether ester amide (Perestat NC6321 / Sanyo Kasei) as the antistatic agent of component (B)
  • the resin composition of the surface layer and the back layer is mixed at the ratio shown in Table 2, and the rubber-modified styrene copolymer (resin 3, resin 4 and resin 12) of component (C) is mixed with the recycled material.
  • the evaluation results are shown in Table 3.
  • thermoforming By using a known sheet forming method (thermoforming) such as vacuum forming, pressure forming, press forming, etc., from the laminated sheet of the present invention, free-form electronic component packaging such as carrier tape (embossed carrier tape) and tray A container can be obtained. Even if the recycled material is added to the core layer by the laminated sheet of the present invention, as the thermoformed product of the laminated sheet, all of antistatic properties, transparency, visibility, folding strength and impact strength are good. A transparent type embossed carrier tape can be manufactured.
  • thermalforming such as vacuum forming, pressure forming, press forming, etc.

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Abstract

本発明では、表面層と、中芯層と、裏面層を含む積層シートにおいて、前記表面層及び前記裏面層が、グラフトゴムのグラフト率が３０～５０％、グラフトゴム粒径が０．１～０．５μm であり、ブタジエンを５～２５質量％含有するゴム変成スチレン系共重合体（Ａ）と、ポリエーテルエステルアミド（Ｂ）とを含み、前記中芯層が、グラフトゴムのグラフト率が７０～９０％、グラフトゴム粒径が０．４～１．０μm であり、ブタジエンを５～１５質量％含有するゴム変性スチレン系共重合体（Ｃ）とこの積層シートの再生材を５～５０質量％含有する樹脂組成物を含む、電子部品包装用の積層シートが開示される。該積層シートは、帯電防止性、透明性、及び耐折強度等の物性バランスに優れ、且つ再生材を中芯層に添加しても、キャリアテープ越しの検査での視認性が良好であるので、エンボスキャリアテープ等の電子部品包装用のシートの作製に好適に使用できる。

Description

電子部品包装用積層シート及びその成形体
　本発明は、電子部品の包装に用いる透明樹脂の積層シート及びそれを用いて成形したエンボスキャリアテープ等に関する。
　一般に、ＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品を電子機器に実装するためのエンボスキャリアテープは、塩化ビニル樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂等の熱可塑性樹脂で構成されたシートをエンボス形状に熱成形したものが用いられている。これらのエンボスキャリアテープは、前記電子部品への静電気障害防止対策を取ることが必要であり、例えば熱可塑性樹脂にカーボンブラック等の導電性フィラーを含有させて表面固有抵抗率を１０８Ω／ｓｑ．以下にした樹脂組成物から構成されるシート等、不透明なシートが用いられていた。一方で、電子部品の中でも、例えばコンデンサーのように静電気障害によって破壊する可能性が少ないものを収納するエンボスキャリアテープは、外から内容物の電子部品を目視することや、該部品に記載された文字を検知する点で有利なことから、前記の比較的透明性の良好な熱可塑性樹脂を基材とした透明タイプのエンボスキャリアテープが用いられていた。
　しかしながら、これら電子部品の小型化や実装速度の高速化の要望から、静電気障害による部品の破壊だけでなく、静電気による部品のキャリアテープへの付着や移動により、実装不良というトラブルが顕在化してきており、透明タイプのキャリアテープにも静電気対策として帯電防止性の付与が求められてきている。
　透明タイプのエンボスキャリアテープ用のシートとしては、汎用ポリスチレン樹脂とスチレンーブタジエンブロック共重合体とを混合したシート（特許文献１等）や、スチレン系単量体単位と（メタ）アクリル酸エステル系単量体単位を含有するゴム変性スチレン系重合体から構成されるシート（特許文献２等）等のスチレン系樹脂シートがある。キャリアテープはその使用形態から透明性、耐衝撃性、耐折り曲げ性及び成形性等の物性バランスを保つことが要求されており、これまで、これらの特性の向上と良好な物性バランスを得るために種々の検討がなされてきた。更に、帯電防止性を付与する技術として、例えば表面に帯電防止剤でコートすることや帯電防止剤を樹脂に練り込むことなどが行われている。
　しかしながら、従来の透明タイプの帯電防止シートでは、帯電防止性を重視すると、シートの耐折強度が低く、シートが押出方向に対して割れたり裂けたりし易いという問題や透明性が低下する問題があった。特に、透明性については、一般的にヘイズや全光線透過率という指標が用いられているが、部品の小型化が進むに従い、ヘイズや全光線透過率が良好な値であっても、部品をキャリアテープ越しに検査する際に、視認性、即ち部品に記載された文字等の判別性が困難である場合がある。
　また、通常、積層シートを共押出成形により製造する際に、ダイより押し出されたシートの両端部がトリミングされることにより「耳」と呼ばれる部分が発生する。この「耳」や、シートを巻き取る際の始め部分等のそのままでは製品とならない部分を、粉砕、又は再ペレット化し、再生材として、例えば中芯層原料に添加して再利用されるのが一般的である。このように再生材を添加しても、そのシートの特性が良好であり、且つ前記のようなキャリアテープ越しの検査が可能であることは積層シートの生産性の点で極めて重要である。しかし、従来の積層シートは、再生材を添加した場合に透明性及び前記の視認性が著しく低下してしまうといった問題があった。
特開２００３－０５５５２６号公報 特開２００３－２５３０６９号公報
　本発明は、エンボスキャリアテープ等の電子部品の包装に用いる透明タイプの樹脂シートであって、帯電防止性、透明性、視認性、及び耐折強度や耐衝撃性等の物性バランスに優れ、且つ、再生材を中芯層に添加しても、物性バランス、透明性及びキャリアテープ越しの検査での視認性が良好な積層シート及びエンボスキャリアテープを得ることを目的とする。
　本発明者等は、これら課題について鋭意検討した結果、前記のキャリアテープ越しの視認性は、ＪＩＳ　Ｋ７１０５に規定されている像鮮明度と強い相関性があることを見出し、表面層に帯電防止成分としてポリエーテルエステルアミドを含有するスチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体の積層シートで、各層を特定の樹脂組成物で構成することによって、前記課題のすべてを解決したシートが得られることを見出し本発明に至った。
　即ち、本発明の第一の態様では、中芯層の片側の表面に表面電導層が形成されてなる積層シート、又は片側の表面に表面電導層が形成され且つ他方の表面に裏面電導層が形成されてなる積層シートにおいて、
　前記表面層及び／又は裏面層が下記の（Ａ）成分を７５～９５質量％、及び（Ｂ）成分を２５～５質量％含有する樹脂組成物を含み、前記中芯層が（Ｃ）成分を９５～５０質量％、及び、この積層シートの再生材を５～５０質量％含有する樹脂組成物を含んでなり、
　（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分の屈折率差がそれぞれ０．０５以下である積層シートが提供される。
　　（Ａ）成分：マトリックス樹脂（Ａ－１）とグラフトゴム（Ａ－２）を含み、グラフトゴム（Ａ－２）のグラフト率が３０～５０％、グラフトゴム粒径が０．１～０．５μmであり、ブタジエンを５～２５質量％含有するスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体とを含むゴム変性スチレン系共重合体。
　　（Ｂ）成分：ポリエーテルエステルアミド。
　　（Ｃ）成分：マトリックス樹脂（Ｃ－１）とグラフトゴム（Ｃ－２）を含み、グラフトゴム（Ｃ－２）のグラフト率が７０～９０％、グラフトゴム粒径が０．４～１．０μmであり、ブタジエンを５～１５質量％含有するスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体とを含むゴム変性スチレン系共重合体。
　更なる実施形態では、前記（Ａ）成分は、下記のマトリックス樹脂（Ａ－１）６０～９０質量％と、グラフトゴム（Ａ－２）４０～１０質量％とを含むことが好ましい。
　　（Ａ－１）：スチレン系単量体単位２０～７０質量％と、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位８０～３０質量％とを含み、質量平均分子量が５×１０４～１×１０５である共重合体。
　　（Ａ－２）：ポリブタジエンと、（Ａ－１）と同組成のグラフト枝とを含むグラフトゴム。
　更なる実施形態では、前記（Ｃ）成分は、下記のマトリックス樹脂（Ｃ－１）５０～８５質量％と、グラフトゴム（Ｃ－２）５０～１５質量％とを含むことが好ましい。
　　（Ｃ－１）：スチレン系単量体単位３０～８０質量％と、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位７０～２０質量％と、ｎ－ブチルアクリレート０～１０質量％を含み、質量平均分子量が１×１０５～１．５×１０５である共重合体。
　　（Ｃ－２）：スチレン－ブタジエンブロック共重合体と、（Ｃ－１）と同組成のグラフト枝とを含むグラフトゴム。
　また本発明の他の態様では、前記の積層シートを用いた電子部品包装容器、キャリアテープ、及び電子部品搬送用トレイが提供される。
　本発明によれば、帯電防止性を有し、透明性・視認性及び耐折強度のいずれもが優れた積層シートが得られ、シートの一部を再生材として利用しても視認性・物性バランスへの影響が少なく、この積層シートを圧空成形等の熱成形することによって、持続的な帯電防止効果を有する電子部品包装用の成形体を作製することができる。この成形体の例としてエンボスキャリアテープが挙げられる。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。
　本発明の一実施形態に係る積層シートは、前記の（Ａ）成分と（Ｂ）成分を含有する表面層及び／又は裏面層と、（Ｃ）成分を含有する中芯層で構成された積層シートであって、後述するように製膜時に、この積層シートの両端の所謂「耳」と呼ばれる部分や、シートを巻き取る際の始め部分等のそのままでは製品とならない部分を粉砕し再ペレット化したものを、中芯層の原料として（Ｃ）成分に加えて添加した積層シートである。（Ａ）成分又は（Ｃ）成分は、それぞれマトリックス樹脂とグラフトゴムを含む樹脂を含む。グラフトゴムは、これらの共重合体組成物を製造する際に、ゴム成分としてポリブタジエン又はスチレン－ブタジエンブロック共重合体を分散若しくは乳化させた水中で、前記スチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体とを一般的な方法で重合する際に生じるゲル状物であって、このグラフトゴムのグラフト率は、グラフトゴム中のゴム成分に対するグラフト枝の質量比である。このグラフト率は、重合の際の単量体の添加量、重合温度、重合時間等の条件によって調整できる。
　本発明においてグラフト率及びマトリックス樹脂の各単量体の構成の測定は、グラフトゴムを含有するゴム変性スチレン系共重合体について一般的な方法で測定した値である。そしてこのグラフト率は、以下のようにして測定した値である。（Ａ）成分又は（Ｃ）成分のゴム変性スチレン系共重合体をトルエンに溶解後、遠心分離して得られる沈殿物を真空乾燥機で乾燥し、この沈殿物の質量をグラフトゴムの質量Ｘとした。さらに、この沈殿物を用いて熱分解ガスクロマトグラフィーにより定量したスチレン系単量体の質量Ｙと（メタ）アクリル酸エステル系単量体の質量Ｚを求め、グラフト率（％）＝１００×（Ｙ＋Ｚ）／｛Ｘ－（Ｙ＋Ｚ）｝の式から算出した。一方、マトリックス樹脂の各単量体の組成は、（Ａ）成分又は（Ｃ）成分のゴム変性スチレン系共重合体をトルエンに溶解後、遠心分離して得られる沈殿物と上澄み液を分取し、メタノールを加えてスチレン系単量体を沈殿させる。この沈殿物を乾燥し、重クロロホルムに溶解した測定試料において、ＦＴ－ＮＭＲ（日本電子社製ＦＸ－９０Ｑ型）を用いて１３Ｃ測定を行い、スチレン系単量体及び（メタ）アクリル酸エステル系単量体のピーク面積から、各単量体の構成比を算出した。
　なお、中芯層の樹脂組成は、中芯層を分離して、重クロロホルムに溶解し、ＦＴ－ＮＭＲ（日本電子社製ＦＸ－９０Ｑ型）を用いて１３Ｃ測定を行い、スチレン系単量体及び（メタ）アクリル酸エステル系単量体のピーク面積から、各単量体の構成比を算出して求めた組成である。また、帯電防止剤の含有量は、中芯層を固体のまま熱分解ガスクロマトグラフィーにより定量し求めた含有量である。
　本発明の一実施形態に係る積層シートは、前記の（Ａ）成分と（Ｂ）成分を含有する表面層及び／又は裏面層と、（Ｃ）成分を含有する中芯層で構成された積層シートである。（Ａ）成分又は（Ｃ）成分は、ゴム成分としてポリブタジエン又はスチレン－ブタジエンブロック共重合体を分散若しくは乳化させた水中で、特定の比率のスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体を用い、一般的なラジカル重合によって製造される。その際、それらの一部は前記ゴム成分にグラフト枝として結合してグラフトゴムとなる。本発明においては、（Ａ）成分及び（Ｃ）成分中のグラフトゴムをそれぞれ（Ａ－２）及び（Ｃ－２）とする。一方でグラフト枝とならない共重合体も生成し、これらマトリックス樹脂をそれぞれ（Ａ－１）又は（Ｃ－１）とする。また、本発明の樹脂組成物の（Ａ）成分及び（Ｃ）成分において、それぞれ（Ａ－１）及び（Ｃ－１）は、別途スチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体のみの共重合体を加えて配合しても良い。
　本発明でいうスチレン系単量体とは、スチレン、あるいはその誘導体である。誘導体としては、例えばα－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン等を挙げることができる。好ましくはスチレンである。スチレン系単量体は、単独でも、２種類以上を併用してもよい。また、（メタ）アクリル酸エステル系単量体とは、アクリル酸エステル、メタアクリル酸エステルの誘導体であり、例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、２－メチルヘキシルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート等が挙げられる。（メタ）アクリル酸エステル系単量体は、単独でも、２種類以上を併用してもよい。
　表面層及び裏面層に配合する（Ｂ）成分としては、前記の（Ａ）成分と混合して透明性を損なうことが少なく、且つ持続的な帯電防止効果が得られるという点でポリエーテルエステルアミドを用いることができる。そしてその添加量は、良好な透明性と帯電防止効果が得られるという観点から、（Ａ）成分が７５～９５質量％に対して（Ｂ）成分が２５～５質量％の範囲である。透明性の観点からは、（Ｂ）成分は、その屈折率が（Ａ）成分と近いものが好ましい。さらに、再生材として利用する場合、（Ｃ）成分とも近いことが好ましく、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分間での屈折率差が０．０５％以下であることがより好ましい。
　本発明の一実施形態に係る積層シートの総厚は１００～７００μｍが一般的であり、表面層及び裏面層の厚さは、シートの透明性及び各種の機械特性のバランスから、それぞれ総厚の３～２０％の範囲が好ましい。そして表面層及び裏面層は、前記のように（Ａ）成分７５～９５質量％と、（Ｂ）成分２５～５質量％とを含有する樹脂組成物を含む。（Ｂ）成分が２５質量％を超える場合、透明性が低下する。（Ｂ）成分が５質量％未満では、帯電防止性能が低下する。
　（Ａ）成分は、ゴム変性されたスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体の共重合体であって、この（Ａ）成分の共重合体は、マトリックス樹脂（Ａ－１）とグラフトゴム（Ａ－２）とを含み、グラフトゴム（Ａ－２）のグラフト率が３０～５０％、グラフトゴム粒径が０．１～０．５μmであり、且つ（Ａ）成分１００質量％に対してブタジエンを５～２５質量％含有するスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体とを含むゴム変性スチレン系共重合体である。
　グラフトゴム（Ａ－２）のグラフト率が３０％未満では、透明性が低下する。グラフト率が５０％を超えると、シートの押出方向（ＭＤ）に沿った耐折強度が著しく低下する（垂直方向（ＴＤ）にサンプリングしたサンプルの耐折強度）。またグラフトゴム粒径が０．５μｍを超える場合、ゴムの収縮量が増えることにより表面が粗くなり、キャリアテープ越しに収納されている部品に記載された文字等の視認性が大きく低下する。グラフトゴム粒径が０．１μｍ以下では耐折強度が著しく低下する。そして（Ａ）成分中のブタジエンを前記のように５～２５質量％の範囲にすると、透明性、前記視認性、及び耐折強度等のバランスが良好な積層シートが得られる。本発明者等は、前記のようにこの「視認性」がＪＩＳ　Ｋ７１０５に規定されている「像鮮明度」と強い相関性があることを見出し、表面層、裏面層、及び中芯層の樹脂組成について評価を行った。以下本発明の「視認性」についての評価は、この「像鮮明度」の評価による。
　更に（Ａ）成分の共重合体は、マトリックス樹脂（Ａ－１）６０～９０質量％と、グラフトゴム（Ａ－２）４０～１０質量％とを含み、前記マトリックス樹脂（Ａ－１）は、スチレン系単量体単位２０～７０質量％と、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位８０～３０質量％とを含む共重合体であり、前記グラフトゴム（Ａ－２）は、ポリブタジエンと、（Ａ－１）と同組成のグラフト枝を含むものであることが、優れた透明性及び前記視認性を発現させるために好ましい。また、（Ａ－１）成分の質量平均分子量（Ｍｗ）は、５×１０４～１×１０５であることが好ましい。Ｍｗが５×１０４未満では耐折強度が弱くなる恐れがあり、１×１０５を超えると、再生材として使用した場合、Ｃ成分中への分散性が悪く透明性が低下する場合がある。
　また、本発明の一実施形態に係る中芯層を構成する（Ｃ）成分の樹脂組成物は、積層シートの耐折強度等の物性と透明性の観点からブタジエンを５～２５質量％含有したスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体を含むゴム変性共重合体である。グラフトゴム（Ｃ－２）は、その粒径が０．４～１．０μｍでグラフト率が７０～９０質量％であることが極めて重要である。グラフトゴムの粒径が０．４μｍ未満の場合、耐折強度が弱く、１．０μｍを超える場合透明性が悪くなる。表面層及び裏面層に含有されるグラフトゴム（Ａ－２）を前記のように比較的低いグラフト率とし、中芯層のグラフトゴム（Ｃ－２）のグラフト率をこのように高い範囲とすることが本発明の重要な特徴であり、そのことによって前記の耐折強度と透明性のいずれもが優れた積層シートが得られる。
　この（Ｃ）成分は、マトリックス樹脂（Ｃ－１）５０～８５質量％と、グラフトゴム（Ｃ－２）５０～１５質量％とを含むものであることが、耐折強度と透明性のバランスの点で好ましい。そして、（Ｃ－１）成分の質量平均分子量（Ｍｗ）は、１×１０５～１．５×１０５であることが好ましい。Ｍｗが１×１０５未満では、成形性や耐折強度が低下する場合があり、良好な衝撃強度のシートを得ることが困難となる恐れがある。また、Ｍｗが１．５×１０５を超えると、グラフトゴムの分散性低下により透明性が低下する恐れがある。また、グラフトゴム（Ｃ－２）は、通常マトリックス樹脂（Ｃ－１）と同組成のグラフト枝を有する。
　本発明の一実施形態に係る積層シートを構成する樹脂には必要に応じて酸化防止剤、耐候剤、滑剤、可塑剤、着色剤、帯電防止剤、鉱油、難燃化剤等の添加剤を添加することができる。さらに、シートの表面特性を良好にするために帯電防止剤、シリコーン、防曇剤等を表面に塗布しても良い。
　本発明の積層シートを製造する方法は特に限定されるものではなく一般的な方法で製造することができる。例えば、マルチマニホールドを有する多層Ｔダイを用いた押出成形や、フィードブロックを用いたＴダイ法押出成形によって好適に製造される。またこの種の積層シートの製造方法では、シート押出工程で発生する所謂「耳」の部分等を粉砕し、再生材として中芯層に添加するのが一般的である。
　再生材を中芯層に添加する量は、表面層及び裏面層の一成分である（Ｂ）成分のポリエーテルエステルアミドが、中芯層全量を１００質量％としたときに３質量％までの範囲とすることが好ましく、一般的には中芯層への再生材の添加量は、中芯層全量を１００質量％としたときに、５～５０質量％の範囲が好ましい。
　本発明の積層シートを用いることにより、真空成形、圧空成形、プレス成形等公知のシートの成形方法（熱成形）により、キャリアテープ（エンボスキャリアテープ）、トレイ等の自由な形状の電子部品包装容器が提供される。一般的にこの種の積層シートにおいて、前記の再生材を添加してシートを製膜すると、シート又はその熱成形品のヘイズが著しく高くなったり、あるいはヘイズが低く保たれても、そのシートの像鮮明度が不十分となる。本発明の積層シートは、表面層と裏面層及び中芯層に用いる樹脂として前記のものを用いた積層シートとすることによって、再生材を中芯層に添加しても、その積層シートの熱成形品として、帯電防止性、透明性、視認性、耐折強度、及び耐衝撃強度のいずれも良好な透明タイプのエンボスキャリアテープを製造することができる。
　キャリアテープ（エンボスキャリアテープ）は、前記の成形方法で形成された収納部に電子部品を収納した後に、カバーテープにより蓋をしてリール状に巻き取ったキャリアテープ体として、電子部品の保管及び搬送に用いることができる。
　電子部品包装体とは、キャリアテープ、トレイ等の包装形態の電子部品包装容器に電子部品を収納したものである。包装する電子部品としては特に限定はなく、例えばＩＣ、ＬＥＤ（発光ダイオード）、抵抗、液晶、コンデンサー、トランジスター、圧電素子レジスター、フィルター、水晶発振子、水晶振動子、ダイオード、コネクター、スイッチ、ボリュウム、リレー、インダクタ等がある。また、これら電子部品を使用した中間製品や最終製品の包装にも用いることができる。
（評価方法）
　本発明の各実施例及び比較例で得られた積層シートを以下の方法にて評価した。
（１）積層シートの透明性
　ＪＩＳ　Ｋ　７１０５に準拠し、ヘイズ及び全光線透過率を測定した。
　ヘイズの値は１５％以下とする。
（２）積層シートの視認性
　ＪＩＳ　Ｋ　７３７４に準拠し、像鮮明度を測定した。光学くし目幅は、視感との相関によって１ｍｍを採用した。像鮮明度とは、プラスチックを透過して見える物体の像がどの程度鮮明に見えるかの値であり、具体的数値として本発明の課題の一つである「視認性」を表す値である。像鮮明度の値は８８％以上とする。
（３）耐折強度
　ＡＳＴＭ　Ｄ２１７６に基づき、長さ１２０ｍｍ、幅１５ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの試験片を作製し、東洋精機製作所製ＭＩＴ耐折疲労試験機を用いて、シートより、ＭＤ（シートの押出方向）、及びＴＤ（シートの押出方向に対して垂直方向）を長さ方向としたサンプリングを行い、ＭＩＴ耐折強度の測定を行った。この時、折り曲げ角度１３５度、折り曲げ速度１７５回毎分、測定荷重９．８Ｎにて試験を行った。ＭＤは１００回以上、ＴＤは５０回以上とする。
（４）表面抵抗率
　ＪＩＳ　Ｋ　６９１１に準拠し、２３℃×５０％ＲＨ環境下で測定した。
　尚、帯電防止性能は、測定した表面抵抗率が１０１２～１０１３Ω／ｓｑ．では静的状態での障害防止（ほこり付着防止）に有効であり、１０１０～１０１２Ω／ｓｑ．では動的状態での障害防止（摩擦等による静電気発生下での帯電防止）に有効である。
（実施例１～１０）
　表１に示した（Ａ）成分のゴム変性スチレン系共重合体（樹脂１、樹脂２及び樹脂１１）と（Ｂ）成分の帯電防止剤であるポリエーテルエステルアミド（ペレスタット　ＮＣ６３２１／三洋化成）を、表２に示す割合で混合して表面層及び裏面層の樹脂組成物とし、（Ｃ）成分のゴム変性スチレン系共重合体（樹脂３、樹脂４及び樹脂１２）と再生材とを混合して中芯層とし、φ６５ｍｍ押出機（Ｌ／Ｄ＝３２）１台、φ４０ｍｍ押出機（Ｌ／Ｄ＝２６）２台及び６００ｍｍ幅のＴダイによりマルチマニホールド法にて、平均厚３００μｍ、表面層/中芯層/裏面層：５/９０/５の２種３層の積層シートを得た。評価結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
（比較例１～１４）
　前記の（Ａ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｂ）を表４に示す割合で混合して各樹脂組成物のコンパウンドを得た以外は、実施例１～１０と同様にして２種３層の積層シートを得た。評価結果を表５に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　以上、実施形態によって本発明を説明したが、本発明の技術的範囲は上記実施形態に記載の範囲には限定されないことは言うまでもない。上記実施形態に、多様な変更または改良を加えることが可能であることが当業者に明らかである。またその様な変更または改良を加えた形態も本発明の技術的範囲に含まれ得ることが、特許請求の範囲の記載から明らかである。
　　本発明の積層シートから、真空成形、圧空成形、プレス成形等公知のシートの成形方法（熱成形）を利用することにより、キャリアテープ（エンボスキャリアテープ）、トレイ等の自由な形状の電子部品包装容器を得ることができる。本発明の積層シートによって、再生材を中芯層に添加しても、その積層シートの熱成形品として、帯電防止性、透明性、視認性、耐折強度、及び耐衝撃強度のいずれも良好な透明タイプのエンボスキャリアテープを製造することができる。

Claims (6)

  1. 　表面層と、中芯層と、裏面層を含む積層シートにおいて、
    　前記表面層及び前記裏面層が下記の（Ａ）成分を７５～９５質量％、及び（Ｂ）成分を２５～５質量％含有する樹脂組成物を含み、前記中芯層が（Ｃ）成分を９５～５０質量％、及び、この積層シートの再生材を５～５０質量％含有する樹脂組成物を含み、
    　（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分の屈折率差がそれぞれ０．０５以下である、積層シート。
    　　（Ａ）成分：マトリックス樹脂（Ａ－１）とグラフトゴム（Ａ－２）とを含み、グラフトゴム（Ａ－２）のグラフト率が３０～５０％、グラフトゴム粒径が０．１～０．５μｍであり、ブタジエンを５～２５質量％含有するスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体とを含むゴム変性スチレン系共重合体。
    　　（Ｂ）成分：ポリエーテルエステルアミド。
    　　（Ｃ）成分：マトリックス樹脂（Ｃ－１）とグラフトゴム（Ｃ－２）とを含み、グラフトゴム（Ｃ－２）のグラフト率が７０～９０％、グラフトゴム粒径が０．４～１．０μｍであり、ブタジエンを５～１５質量％含有するスチレン系単量体と（メタ）アクリル酸エステル系単量体とを含むゴム変性スチレン系共重合体。
  2. 　前記（Ａ）成分が、下記のマトリックス樹脂（Ａ－１）６０～９０質量％と、グラフトゴム（Ａ－２）４０～１０質量％とを含む、請求項１に記載の積層シート。
    　　（Ａ－１）：スチレン系単量体単位２０～７０質量％と、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位８０～３０質量％とを含み、質量平均分子量が５×１０４～１×１０５である共重合体。
    　　（Ａ－２）：ポリブタジエンと、（Ａ－１）と同組成のグラフト枝とを含むグラフトゴム。
  3. 　前記（Ｃ）成分が、下記のマトリックス樹脂（Ｃ－１）５０～８５質量％と、グラフトゴム（Ｃ－２）５０～１５質量％とを含む、請求項１又は請求項２に記載の積層シート。
    　　（Ｃ－１）：スチレン系単量体単位３０～８０質量％と、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位７０～２０質量％と、及びｎ－ブチルアクリレート０～１０質量％とを含み、質量平均分子量が１×１０５～１．５×１０５である共重合体。
    　　（Ｃ－２）：スチレン－ブタジエンブロック共重合体と、（Ｃ－１）と同組成のグラフト枝とを含むグラフトゴム。
  4. 　請求項１～４のいずれか１項に記載のシートを用いた電子部品包装容器。
  5. 　請求項１～４のいずれか１項に記載のシートを用いたキャリアテープ。
  6. 　請求項１～４のいずれか１項に記載のシートを用いた電子部品搬送用トレイ。
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