WO2011093297A1

WO2011093297A1 - 繊維強化熱可塑性樹脂組成物、強化繊維束、ならびに繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法

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Publication number: WO2011093297A1
Application number: PCT/JP2011/051398
Authority: WO
Inventors: 土谷敦岐; 佐々木英晃; 本間雅登; 影石一ニ; 安藤有美
Original assignee: 東レ株式会社
Priority date: 2010-01-29
Filing date: 2011-01-26
Publication date: 2011-08-04
Also published as: KR20120130749A; KR101578045B1; US20130234361A1; EP2530124B1; EP2530124A4; EP2530124A1; CA2786714C; TW201144363A; CN102741350A; CN102741350B; US9475929B2; TWI495672B; CA2786714A1

Abstract

　本発明は、（メタ）アクリル系重合体０．１～１０質量％、強化繊維１～７０質量％、および熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物であって、該（メタ）アクリル系重合体が、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有し、かつ、凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａである重合体である繊維強化熱可塑性樹脂組成物である。本発明により、特にマトリックス樹脂としてポリオレフィン系樹脂を用いた場合に、優れた接着性を発現し、力学特性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂組成物および強化繊維束が提供される。

Description

繊維強化熱可塑性樹脂組成物、強化繊維束、ならびに繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法

　本発明は、繊維強化熱可塑性樹脂組成物、特にマトリックス樹脂としてポリオレフィン系樹脂を用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物、および強化繊維束に関する。本発明は、さらには、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法に関するものである。詳しくは、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を、引き取り方式で製造する方法に関するものである。

　強化繊維を樹脂と複合化させた繊維強化樹脂組成物は、力学特性や寸法安定性に優れることから、自動車、航空機、電気・電子機器、玩具、家電製品などの幅広い分野で使用されている。強化繊維の中でも炭素繊維は、軽量、高強度かつ高剛性であることから、近年注目を集めている。

　また、繊維強化樹脂組成物用のマトリックス樹脂として近年注目を集めているのが熱可塑性樹脂である。とりわけポリオレフィン系樹脂、中でもコストが安価であり、比重も小さく、成形性、耐薬品性などの優れた特性を有するポリプロピレン樹脂が注目されている。

　しかしながら、ポリオレフィン系樹脂は極性が低いため、強化繊維との界面接着性に劣る。このため、強化繊維の表面処理やサイジング剤の付与などで強化繊維とマトリックス樹脂との界面接着性を改善する試みが行われてきた。

　特許文献１には、ポリアクリル酸で被覆した炭素繊維が記載されている。特許文献２には、ポリアクリル酸ソーダおよびポリアクリルアミドを被覆した強化繊維が開示されている。また特許文献３には、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が２級炭素原子または３級炭素原子に結合した（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ）単位を有する重合体（Ａ）を含む強化繊維用サイジング剤が記載されている。特許文献４には、アミノアルキレン基を側鎖に有する（メタ）アクリル系重合体あるいは、オキサゾリン基含有重合体が付与された炭素繊維について記載されている。いずれの特許文献も、炭素繊維にポリオレフィン樹脂と親和性のあるポリマーを付与することで、炭素繊維とマトリックス樹脂との界面接着性を改善することを目的としているが、いずれも十分な界面接着性は得られていない。

　また、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法についてもこれまで様々な検討がなされてきた。

　特許文献４には、強化繊維に所定の重合体を付与して得られる強化繊維と溶融した熱可塑性樹脂とを、強化繊維、重合体および熱可塑性樹脂が所定の配合割合となるように複合化する、繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法が開示されている。

　特許文献５には、繊維強化熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として、単繊維状の炭素繊維であって質量平均繊維長が０．５～１０ｍｍであり、かつ、配向パラメータが－０．２５～０．２５である炭素繊維を用いる繊維強化熱可塑性樹脂成形体の製造方法において、（Ｉ）成形材料に含まれる熱可塑性樹脂を加熱溶融する工程、（II）金型に成形材料を配置する工程、（III）金型で成形材料を加圧する工程、（IV）金型内で成形材料を固化する工程、（Ｖ）金型を開き、繊維強化熱可塑性樹脂成形体を脱型する工程を含む製造方法が開示されている。

　特許文献６には、不燃性繊維状物質と熱可塑性樹脂を主成分とするバインダーを主成分とし、他の所定の成分を含むスラリー原液を、走行もしくは回転する網状または多孔質状の基材に、基材の面と５～６０度の角度で供給した後、脱水および乾燥させるシート状物の製造方法が開示されている。

　特許文献４で開示された製造方法は、（メタ）アクリル系重合体成分を強化繊維ウェブに付与するのみであり、その後の引き取り性など生産性を考慮したものではなく、広く繊維強化複合材料として活用するためには、さらなる製造方法の改良が必要とされていた。

　特許文献５、６で開示された製造方法においては、いずれも、成形材料の引き取りに関して特別な手段が用いられている訳ではなく、そのため、製造に時間および手間を要し、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の効率的な製造への適用には、さらなる製造方法の改善が必要とされていた。

特開昭５９－１３７５７３号公報特開昭６１－２０９９４０号公報特開２００５－１４６４３１号公報国際公開第２００７／３７２６０号パンフレット国際公開第２００７／９７４３６号パンフレット特開昭５８－６９０４７号公報

　本発明の課題は、マトリックス樹脂との接着性、特にポリオレフィン系マトリックス樹脂と強化繊維との接着性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂組成物および強化繊維束を提供することである。

　また、本発明の他の課題は、力学特性に優れる成形品を得るための繊維強化熱可塑性樹脂組成物を効率良く製造する方法の提供することである。

　本願第１発明は、（メタ）アクリル系重合体０．１～１０質量％、強化繊維１～７０質量％、および熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物であって、該（メタ）アクリル系重合体が、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有し、かつ、下式で算出される凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａである重合体である繊維強化熱可塑性樹脂組成物である；
ＣＥＤ＝１．１５×Σ｛Ｐ（ｎ）×ＣＥ（ｎ）｝／Σ｛Ｐ（ｎ）×Ｍ（ｎ）｝
ここで、（メタ）アクリル系重合体に含まれる（メタ）アクリル系単量体単位の種類をｍ種類として、各（メタ）アクリル系単量体単位をそれぞれ（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）（ｎは１～ｍの整数）としたとき、ＣＥ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造ＣＳ（ｎ）から計算された凝集エネルギーを意味する；また同様に、Ｍ（ｎ）は（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の分子量を、Ｐ（ｎ）は（メタ）アクリル系重合体中の（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）のモル分率を意味する；ただしΣＰ（ｎ）＝１である。

　また、本願第１発明は、強化繊維に（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束であって、該（メタ）アクリル系重合体が、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有し、かつ、下式で算出される凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａである重合体であり、かつ、該（メタ）アクリル系重合体の付着量が０．１～３０質量％である（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束を含む；
ＣＥＤ＝１．１５×Σ｛Ｐ（ｎ）×ＣＥ（ｎ）｝／Σ｛Ｐ（ｎ）×Ｍ（ｎ）｝
ここで、（メタ）アクリル系重合体に含まれる（メタ）アクリル系単量体単位の種類をｍ種類として、各（メタ）アクリル系単量体単位をそれぞれ（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）（ｎは１～ｍの整数）としたとき、ＣＥ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造ＣＳ（ｎ）から計算された凝集エネルギーを意味する；また同様に、Ｍ（ｎ）は（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の分子量を、Ｐ（ｎ）は（メタ）アクリル系重合体中の（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）のモル分率を意味する；ただしΣＰ（ｎ）＝１である。

　本願第２発明の第１形態は、次の第１ａ工程、第２ａ工程、第３ａ工程および第４ａ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である；
　第１ａ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工する工程；
　第２ａ：第１ａ工程で得られた強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を０．１～１０質量部を付与する工程；
　第３ａ：第２ａ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）に、熱可塑性樹脂を複合化して、強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％および熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第４ａ：第３ａ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。

　本願第２発明の第２形態は、次の第１ｂ工程、第２ｂ工程および第３ｂ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である；
　第１ｂ：強化繊維束１～７０質量部に対して、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体が０．１～１０質量部付着した、不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ２）に加工する工程；
　第２ｂ：第１ｂ工程で得られた（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％に、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第３ｂ：第２ｂ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。

　本願第２発明の第３形態は、次の第１ｃ工程、第２ｃ工程および第３ｃ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である；
　第１ｃ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工すると同時に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を前記強化繊維基材（Ａ１）に、強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に対して０．１～１０質量部付与し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）を得る工程；
　第２ｃ：第１ｃ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％を、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％と複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第３ｃ：第２ｃ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。

　本願第１発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、強化繊維とマトリックス樹脂、特にポリオレフィン系マトリックス樹脂との良好な界面接着性が発現できることから、力学特性に極めて優れた成形品を得ることができる。また、本発明の強化繊維束は、熱可塑性樹脂からなるマトリックス樹脂との接着性、特にポリオレフィン系マトリックス樹脂との接着性に優れる強化繊維束である。本願第１発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物および強化繊維束を用いた成形品は力学特性に優れることから、自動車、電気・電子機器、家電製品などの各種部品・部材に極めて有用である。

　また、本願第２発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法によれば、比強度、比剛性等の力学特性に優れ、強化繊維の分散性が良好であり、かつ均一性の良好な成形品を成形することができる繊維強化熱可塑性樹脂組成物を効率良く得ることができる。

湿式法により強化繊維基材を抄造するために用いるスラリーの模式図である。強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）を製造するための装置のモデル図である。繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するための装置のモデル図である。強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）および繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するための装置のモデル図である。強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）および繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するための装置のモデル図である。強化繊維基材（Ａ１）を製造するための装置のモデル図である。強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）および繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するための装置のモデル図である。強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）および繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するための装置のモデル図である。

　以下に、本願第１発明の望ましい実施の形態について説明する。
［繊維強化熱可塑性樹脂組成物］
　まず、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を構成する構成要素について説明する。本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、（メタ）アクリル系重合体、強化繊維、および熱可塑性樹脂を含む。ここで、熱可塑性樹脂は、マトリックス樹脂である。また、（メタ）アクリル系重合体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とのバインダーとして機能する。

　強化繊維としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維などの高強度高弾性率繊維の１種または２種以上を使用できる。中でも、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維などの炭素繊維が、得られる成形品の力学特性の向上および成形品の軽量化効果の観点から好ましい。得られる成形品の強度と弾性率とのバランスの観点から、ＰＡＮ系炭素繊維がさらに好ましい。また、導電性を付与する目的では、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した強化繊維を用いることもできる。

　さらに炭素繊維としては、Ｘ線光電子分光法により測定される炭素繊維表面の酸素（Ｏ）と炭素（Ｃ）の原子数の比である表面酸素濃度［Ｏ／Ｃ］が０．０５～０．５であるものが好ましく、より好ましくは０．０８～０．４であり、さらに好ましくは０．１～０．３である。表面酸素濃度が０．０５以上であることにより、炭素繊維表面の官能基量を確保でき、熱可塑性樹脂とより強固な接着を得ることができる。また、表面酸素濃度の上限には特に制限はないが、表面酸化による炭素繊維自身の強度の低下を少なくする観点や、炭素繊維の取扱い性および生産性のバランスから、０．５以下とすることが好ましい。

　炭素繊維の表面酸素濃度は、Ｘ線光電子分光法により、次の手順にしたがって求めることができる。まず、溶剤で炭素繊維表面に付着しているサイジング剤などを除去した炭素繊維束を２０ｍｍにカットして、銅製の試料支持台に拡げて並べた後、試料チャンバー中を１×１０^８Ｔｏｒｒに保つ。Ｘ線源としてＡ１Ｋα１、２を用い、測定時の帯電に伴うピークの補正値としてＣ１ｓの主ピークの運動エネルギー値（Ｋ．Ｅ．）を１２０２ｅＶに合わせる。Ｋ．Ｅ．として１１９１～１２０５ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことによりＣ_１Ｓピーク面積を求める。Ｋ．Ｅ．として９４７～９５９ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことによりＯ_１Ｓピーク面積を求める。

　ここで、表面酸素濃度とは、前記Ｏ_１Ｓピーク面積とＣ_１Ｓピーク面積の比から装置固有の感度補正値を用いて原子数比として算出する。Ｘ線光電子分光法装置として、国際電気社製モデルＥＳ－２００を用いた場合は、感度補正値を１．７４とする。

　表面酸素濃度［Ｏ／Ｃ］を０．０５～０．５に制御する手段としては、特に限定されるものではないが、例えば、電解酸化処理、薬液酸化処理および気相酸化処理などの手法をとることができ、中でも電解酸化処理が好ましい。電解酸化処理に用いられる電解液としては、以下に挙げる化合物の水溶液が好ましく用いられる。硫酸、硝酸、塩酸等の無機酸；水酸化ナトリウム、水酸化カリウムおよび水酸化バリウム等の無機水酸化物；アンモニア、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等の無機金属塩類；酢酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム等の有機塩類；ヒドラジンなどの有機化合物などである。これらの中でも電解液としては無機酸が好ましく、硫酸および硝酸が特に好ましく使用される。電解処理の程度は、電解処理で流れる電気量を設定することにより炭素繊維表面のＯ／Ｃを制御することができる。

　また、強化繊維の平均繊維径は特に限定されないが、得られる成形品の力学特性と表面外観の観点から、１～２０μｍの範囲内であることが好ましく、３～１５μｍの範囲内であることがより好ましい。

　また、強化繊維の数平均繊維長Ｌｎは、強化繊維の補強効果を高める観点から、好ましくは０．１～１０ｍｍ、より好ましくは０．２～７ｍｍ、さらに好ましくは０．５～５ｍｍである。強化繊維の数平均繊維長Ｌｎは、繊維強化熱可塑性樹脂組成物から強化繊維のみを任意に４００本以上抽出し、それらの長さを１μｍ単位まで光学顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定し、数平均して算出する。繊維強化熱可塑性樹脂組成物より、強化繊維を抽出する方法としては、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を５００℃で１時間加熱処理して強化繊維以外の成分を焼き飛ばす方法や、強化繊維以外の成分を溶媒に溶解させたのち、濾過などにより強化繊維を取り出す方法が適用できる。

　強化繊維は、複数の強化繊維の単糸が合わさった強化繊維束として含まれていても良い。この場合、強化繊維束の単糸数には、特に制限はないが、１００～３５０，０００本の範囲内が好ましく、とりわけ１，０００～２５０，０００本の範囲内が好ましい。また強化繊維の生産性の観点からは、単糸数が多いものが好ましく、２０，０００～１００，０００本の範囲内が好ましい。強化繊維が強化繊維束として含まれる場合には、強化繊維束に集束性をもたせ、取り扱い性を高めるために、ウレタン系樹脂、ポリアミド系樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂などの組成物を適宜付与したものであってもよい。さらに、繊維強化熱可塑性樹脂組成物中で強化繊維の分散を良好にするために、強化繊維束をカットしたものを用いても良い。この場合、強化繊維の補強効果を高める観点と、分散を良好にする観点から、強化繊維束の長さは、好ましくは１～６０ｍｍ、より好ましくは２～３０ｍｍ、さらに好ましくは３～１０ｍｍである。

　また、強化繊維の形態は、力学的に等方性を有するものを得る観点からは、強化繊維がランダムに配向したウェブまたはマット状のシート形態をとることも好ましい。

　本発明の熱可塑性樹脂組成物は、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する（メタ）アクリル系重合体を含むことが重要である。これらの官能基を有することで、（メタ）アクリル系重合体同士の相互作用および強化繊維と（メタ）アクリル系重合体との相互作用を高め、その結果、強化繊維とマトリックス樹脂との界面接着性を高める効果を有する。この観点から、（メタ）アクリル系重合体は強化繊維の周囲に偏在していることが好ましく、（メタ）アクリル系重合体の一部が強化繊維に接触していることがより好ましい。強化繊維の周囲に（メタ）アクリル系重合体が偏在していることを確認する方法としては、例えば繊維強化熱可塑性樹脂組成物またはその成形品の断面を切り出し、その表面を前記官能基と反応可能な官能基を有するハロゲン系のラベル試薬を化学修飾法にて反応させた後に、ＥＰＭＡ（電子プローブエックス線マイクロアナライザ）にてハロゲン元素を分析し、その濃度分布をみることで確認する方法や、繊維強化熱可塑性樹脂組成物またはその成形品の断面の強化繊維の周囲のＩＲスペクトル測定より、（メタ）アクリル系重合体に特有の吸収の有無および吸収強度を確認する方法などが挙げられる。

　（メタ）アクリル系重合体を強化繊維の周囲に偏在させるためには、製造方法と共に、（メタ）アクリル系重合体と強化繊維の親和性が高いことが重要である。そのため、（メタ）アクリル系重合体が、前記特定の官能基を有することが重要である。

　なかでも、接着性を高める目的からは、（メタ）アクリル系重合体が、水酸基、アミド基およびウレア基より選ばれる官能基を有することがより好ましく、水酸基を有することがさらに好ましく、水酸基およびカルボキシル基の両方を有することが最も好ましい。この場合、前記（メタ）アクリル系重合体の水酸基価としては、接着性やコスト面のバランスを考慮して、１０～１００ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましい。より好ましくは２０～８０ｍｇＫＯＨ／ｇ、さらに好ましくは３０～６０ｍｇＫＯＨ／ｇである。ここで水酸基価とは、試料１ｇをアセチル化したとき、水酸基と結合した酢酸を中和するのに必要な水酸化カリウムの量であり、ＪＩＳ　Ｋ００７０に準拠して測定された値であるまた、前記（メタ）アクリル系重合体の酸価としては、接着性やコスト面のバランスを考慮して、１～１０ｍｇＫＯＨ／ｇが好ましい。より好ましくは２～９ｍｇＫＯＨ／ｇ、さらに好ましくは３～７ｍｇＫＯＨ／ｇである。ここで酸価とは、試料１ｇに含まれる遊離酸基を中和するのに必要な水酸化カリウムの量であり、ＪＩＳ　Ｋ００７０に準拠して測定された値である。

　本発明において、（メタ）アクリル系重合体とは、（メタ）アクリル系単量体繰り返し単位を含む重合体のことを示す。ここで、（メタ）アクリル系単量体とは、アクリル単量体およびメタクリル単量体から選ばれた単量体を意味する。すなわち、（メタ）アクリル系重合体とは、アクリル単量体およびメタクリル単量体から選ばれた単量体からなる重合体のことであり、単にアクリル系重合体と呼ぶこともある。

　（メタ）アクリル系単量体としては、水酸基を有する単量体として、アクリル酸２－ヒドロキシエチル、アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸４－ヒドロキシブチル、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸４－ヒドロキシブチル、グリセリンモノメタクリレート、グリセリル－１－メタクリロイルオキシエチルウレタン、３，４－ジヒドロキシブチル－１－メタクリロイルオキシエチルウレタン、α－ヒドロキシメチルアクリレート、α－ヒドロキシエチルアクリレート、ジエチレングリコールモノアクリレート、トリエチレングリコールモノアクリレート、ポリエチレングリコールモノアクリレート、ジプロピレングリコールモノアクリレート、トリプロピレングリコールモノアクリレート、ポリプロピレングリコールモノアクリレート、ジブタンジオールモノアクリレート、トリブタンジオールモノアクリレート、ポリテトラメチレングリコールモノアクリレート、ジエチレングリコールモノメタクリレート、トリエチレングリコールモノメタクリレート、ポリエチレングリコールモノメタクリレート、ジプロピレングリコールモノメタクリレート、トリプロピレングリコールモノメタクリレート、ポリプロピレングリコールモノメタクリレート、ジブタンジオールモノメタクリレート、トリブタンジオールモノメタクリレート、ポリテトラメチレングリコールモノメタクリレートなどが挙げられる。なかでも、入手が容易で接着向上の傾向がみられるアクリル酸２－ヒドロキシエチルおよびメタクリル酸２－ヒドロキシエチルが好ましい。

　カルボキシル基を有する（メタ）アクリル系単量体として、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、β－カルボキシエチルアクリレートなどが挙げられる。

　アミド基を有する（メタ）アクリル系単量体として、アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアクリルアミド、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノプロピルアクリルアミド、Ｎ－メチロールアクリルアミド、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミド、Ｎ－（３－ヒドロキシプロピルアクリルアミド）、Ｎ－（４－ヒドロキシブチル）アクリルアミドなどが挙げられる。なかでも、入手が容易で接着向上の傾向がみられるＮ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミドが好ましい。

　ウレア基を有する（メタ）アクリル系単量体として、Ｎ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア、Ｎ－（２－メタクリルアミドエチル）エチレンウレアなどが挙げられる。なかでも、入手が容易で接着向上の傾向がみられるＮ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレアが好ましい。

　その他の（メタ）アクリル系単量体として、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ－ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、アクリル酸ベンジル、イソボルニルアクリレート、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ－ブチル、メタクリル酸ｔ－ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸２－エチルヘキシル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸ステアリル、メタクリル酸ベンジル、イソボルニルメタクリレート；トリフルオロエチルメタクリレートなどのアクリル酸（フルオロ）アルキルエステル；ジシクロペンテニルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート、ジシクロペンテニルメタクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレートなどのジシクロペンテニル基を有するアクリル系単量体；グリシジルアクリレート、メチルグリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、メチルグリシジルメタクリレート、ビニルベンジルグリシジルエーテル、３，４－エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレートなどの側鎖にエポキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチルメタクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチルメタクリレートなどのアミノ基含有アクリル系単量体、アクリル酸２－メトキシエチル、アクリル酸２－エトキシエチル、メタクリル酸２－メトキシエチル、メタクリル酸２－エトキシエチルなどのメトキシ基またはエトキシ基を有するアクリル系単量体、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、ダイアセトンアクリルアミドなどのカルボニル基含有アクリル系単量体、アクリル酸亜鉛、メタクリル酸亜鉛、ハイブリッドポリエステルアクリレートオリゴマー「サートマー（登録商標）ＣＮ－２４０２」（サートマー(株)社のＺｎ含有アクリルオリゴマー）、ハイブリッドポリウレタンオリゴマー「サートマー（登録商標）２４０５」（サートマー(株)社のＺｎ含有アクリルオリゴマー）などの分子中に金属原子（Ｚｎ、Ａｌ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｕなど）を含有するモノマー、オリゴマーなどが例示される。これらは単独で使用しても２種類以上を混合して使用してもよい。

　（メタ）アクリル系重合体は、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル単位、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミド単位およびＮ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア単位から選ばれた１種以上の（メタ）アクリル系単量体単位を含むことが、入手容易性および接着性向上の観点から好ましい。

　前記（メタ）アクリル系重合体は、強化繊維との親和性および熱可塑性樹脂との親和性を高めて、力学特性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る観点および使用する材料のコストの観点より、好ましくはカルボキシル基含有（メタ）アクリル系単量体単位０～５質量％、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体単位３～２５質量％、およびアルキル基の炭素原子数が１～４個の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位７０～９７質量％を含む（メタ）アクリル系重合体である。より好ましくはカルボキシル基含有（メタ）アクリル系単量体単位０～３質量％、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体単位３～２０質量％、およびアルキル基の炭素原子数が１～４個の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位７７～９７質量％を含む（メタ）アクリル系重合体である。ここで、（メタ）アクリル酸アルキルエステルとは、アクリル酸アルキルエステルまたはメタクリル酸アルキルエステルを意味する。

　繊維強化熱可塑性樹脂組成物に含まれる（メタ）アクリル系重合体における（メタ）アクリル系単量体単位の同定には、ＩＲ、ＮＭＲ、質量分析および元素分析等の通常の高分子化合物の分析手法を用いて行うことができる。必要に応じて、繊維強化熱可塑性樹脂組成物から（メタ）アクリル系重合体を分離するために、ＧＰＣなどの液体クロマトグラフィーを用いて分取する方法、または熱可塑性樹脂と（メタ）アクリル系重合体とを溶解できる溶媒へ溶かして、熱可塑性樹脂と（メタ）アクリル系重合体との溶解度差を利用して（メタ）アクリル系重合体のみを再沈殿させて分離する方法などを適用できる。

　前記（メタ）アクリル系重合体は、下式で算出される凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａであることが重要である。本発明において、（メタ）アクリル系重合体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とのバインダーとして機能するので、強化繊維およびマトリックス樹脂双方に対する親和性がバランス良く優れていることが重要である。凝集エネルギー密度を前記範囲とすることで、強化繊維およびマトリックス樹脂双方に対する浸透性、ヌレ性および親和性が良好となり、良好な界面接着性が発揮される。凝集エネルギー密度ＣＥＤは、好ましくは、３９５～５００ＭＰａ、より好ましくは、４００～４５０ＭＰａ、さらに好ましくは、４０５～４２０ＭＰａである。凝集エネルギー密度が高すぎても、低すぎても、親和性のバランスが崩れて、界面接着性が低下する。

　ここで、（メタ）アクリル系共重合体の凝集エネルギー密度ＣＥＤ（単位ＭＰａ）の算出方法について説明する。（メタ）アクリル系重合体に含まれる（メタ）アクリル単量体単位の種類をｍ種類として、各（メタ）アクリル系単量体単位をそれぞれ（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）（ｎは１～ｍの整数）としたとき、ＣＥＤは、以下の式で算出する。ただしΣＰ（ｎ）＝１である。
ＣＥＤ＝１．１５×Σ｛Ｐ（ｎ）×ＣＥ（ｎ）｝／Σ｛Ｐ（ｎ）×Ｍ（ｎ）｝
ここで、ＣＥ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造ＣＳ（ｎ）から計算された凝集エネルギーを意味する。また同様に、Ｍ（ｎ）は（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の分子量を、Ｐ（ｎ）は（メタ）アクリル系重合体中の（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）のモル分率を意味する。ここで、ＣＳ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造、すなわち単量体のＣ＝Ｃ二重結合が開いた状態の化学構造である。また、係数１．１５は、メタ）アクリル系単量体単位の比重を表す。

　ＣＥ（ｎ）はＣＥ（ｎ）＝ΣＥｃｏｈ（ｎ）で算出する。ここで、ΣＥｃｏｈ（ｎ）は化学構造ＣＳ（ｎ）を構成する、例えば、－ＣＨ_３、－ＣＨ_２－、＞Ｃ＜、－ＣＯＯＨ、－ＯＨなどの原子団の凝集エネルギーＥｃｏｈ（ｎ）の総和を表す。ここで、各原子団の凝集エネルギーは、参考文献：（１）R.F.Fedors：「A Method for Estimating Both the Solubility Parameters and Molar Volumes of Liquids」, Polm. Eng. Sci., 14(2).147-154(1974)、および、参考文献：（２）「ＳＰ値　基礎・応用と計算方法」（（株）情報機構）、第６刷、ｐ６９、２００８を参照し、R.F.Fedors が提案している原子団の凝集エネルギーＥｃｏｈ（Ｊ／ｍｏｌ）を使用した。

　一例として、メタクリル酸、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸メチルなどがラジカル重合した化学構造の凝集エネルギー算出例を表１－１に示した。

　表１－１中、ＭＡＡはメタクリル酸単位を表し、ＨＥＭＡはメタクリル酸２－ヒドロキシエチル単位を表し、４ＨＢＭＡはメタクリル酸４－ヒドロキシブチル単位を表し、ＭＭＡはメタクリル酸メチル単位を表し、ＢＭＡはメタクリル酸ｎ－ブチル単位を表し、ＥＨＭＡはメタクリル酸２－エチルへキシル単位を表す。これらの略号は、以下の説明でも使用する。

　ＭＡＡを例に取り、（メタ）アクリル単量体単位（ｎ）の凝集エネルギーＣＥ（ｎ）の算出方法を説明する。表１－１の原子団のＥｃｏｈ（Ｊ／ｍｏｌ）の欄には－ＣＨ_３－などの各原子団の凝集エネルギー（Ｊ／ｍｏｌ）を示している。ＭＡＡ欄左の枠には、ＭＡＡ中に含まれるそれぞれの原子団の数を示し、右の枠にはそれぞれの原子団の凝集エネルギー（Ｊ／ｍｏｌ）と原子団の数の積を示した。ＭＡＡ欄、右枠を縦に合計したものがＭＡＡの凝集エネルギーＣＥ（ｎ）である。

　（メタ）アクリル系単量体単位としてＭＡＡ、ＨＥＭＡ、ＭＭＡおよびＢＭＡを使用する（メタ）アクリル系重合体を例に取り、凝集エネルギーＣＥの算出方法を説明する。

　ここで、本例では、各単量体単位の比率が、ＭＭＡ／ＢＭＡ／ＭＡＡ／ＨＥＭＡ＝３５／５４／１／１０（＝１００）（質量％）＝０．４２７／０．４６４／０．０１４／０．０９５（＝１．０００）（モル分率）とする。

　ＭＭＡの単量体単位構造（Ｃ＝Ｃ二重結合が開いた状態）の分子量は１００、凝集エネルギーは３３８３０Ｊ／ｍｏｌ、ＢＭＡの単量体単位構造の分子量は１４２、凝集エネルギーは４８６５０Ｊ／ｍｏｌ、ＭＡＡの単量体単位構造の分子量は８６、凝集エネルギーは３８７５０Ｊ／ｍｏｌ、ＨＥＭＡの単量体単位構造の分子量は１３０、凝集エネルギーは６０８５０Ｊ／ｍｏｌであるから、（メタ）アクリル系重合体の凝集エネルギー密度ＣＥＤ＝１．１５×（０．４２７×３３８３０＋０．４６４×４８６５０＋０．０１４×３８７５０＋０．０９５×６０８５０）／（０．４２７×１００＋０．４６４×１４２＋０．０１４×８６＋０．０９５×１３０）＝４０８ＭＰａとなる。

　前記（メタ）アクリル系重合体を構成する全ての（メタ）アクリル系単量体単位のうち、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が、水素および／または１級炭素原子に結合した（メタ）アクリル系単量体単位が６０質量％以上であることが好ましい。より好ましくは７５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。この範囲とすることで、（メタ）アクリル系重合体が比較的柔軟になり、強化繊維と（メタ）アクリル系重合体および、（メタ）アクリル系重合体と熱可塑性樹脂との接着において、界面部分すなわち接着部分を柔軟に保つことで、接着性を高めることができる。

　前記（メタ）アクリル系重合体は、（メタ）アクリル系重合体自体の硬さと強靱性とのバランスを保ち、十分な接着強度を確保する観点から、動的粘弾性試験で求められるｔａｎδが、好ましくは５０～１００℃である。より好ましくは５５～９０℃、さらに好ましくは６０～８０℃である。

　また、同様の観点から、前記（メタ）アクリル系重合体の動的粘弾性試験で求められるヤング率Ｅ’が１８０～６００ＭＰａであることが好ましい。より好ましくは２００～５８０ＭＰａ、さらに好ましくは２４０～５６０ＭＰａである。

　（メタ）アクリル系重合体のｔａｎδおよびヤング率Ｅ’は動的粘弾性測定装置、例えば「ＲｅｏｇｅｌＥ４０００」（（株）ユービーエム社製）を使用し、測定することができる。ｔａｎδおよびヤング率Ｅ’の測定条件は、測定法：動的粘弾性率測定（正弦波）、測定モード：温度依存性、チャック：引張、波形：正弦波、加振の種類：ストップ加振、初期荷重：初期歪み制御（０．０２ｍｍ）、条件：周波数１Ｈｚ、測定開始温度１０℃、ステップ温度１℃、測定終了温度１７０℃、昇温速度４℃／分とする。

　前記（メタ）アクリル系重合体の重量平均分子量Ｍｗは、強化繊維を均一に被覆できるように被膜形成が可能である観点、および（メタ）アクリル系重合体自体の強度を確保して接着性を高める観点、さらには（メタ）アクリル系重合体とマトリックス樹脂との分子鎖同士の絡み合いを形成して相互作用を高める観点から、５，０００～５００，０００の範囲であることが好ましい。より好ましくは１０，０００～２００，０００、さらに好ましくは２０，０００～８０，０００である。なお重量平均分子量の測定はゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定する。

　また、前記（メタ）アクリル系重合体は、カルボン酸塩基、スルホン酸塩基およびリン酸塩基から選ばれた基を含むことが好ましい。これは、強化繊維との相互作用を高めるうえでこれらの基を含むことが効果的であるためである。より好ましくはスルホン酸塩基である。なお、これらの基は、（メタ）アクリル系重合体に結合している。塩としては、リチウム塩、カリウム塩、ナトリウム塩およびアンモニウム塩から選ばれた塩が工業的に好ましい。塩への転化率は、繊維との接着性の観点より、好ましくは５０～１００％、より好ましくは７０～１００％、さらに好ましくは８５～１００％である。したがって、（メタ）アクリル系重合体におけるカルボン酸塩基、スルホン酸基およびリン酸塩基は、全て塩に転化されていることが望ましいが、一部遊離酸基が残存していてもよい。前記のような酸基の塩成分を分析する手法としては、ＩＣＰ発光分析で塩を形成している金属種の検出を行う方法や、ＩＲ、ＮＭＲ、質量分析および元素分析等を用いて酸基の塩の構造を同定する方法などが挙げられる。

　塩への転化率の測定方法について、スルホン酸基の場合を例にして説明する。有機溶媒中に（メタ）アクリル系重合体を溶解し、０．１規定の水酸化カリウム－エタノール標準液で滴定し、（メタ）アクリル系重合体の酸価を下式より求め、スルホン酸基の総モル数と比較して算出する方法などが挙げられる。

　酸価＝（５．６１１×Ａ×Ｆ）／Ｂ　（ｍｇＫＯＨ／ｇ）
　Ａ：０．１規定水酸化カリウム－エタノール標準液使用量（ｍｌ）
　Ｆ：０．１規定水酸化カリウム－エタノール標準液のファクター
　Ｂ：試料採取量（ｇ）。

　前記で算出した酸価を下式を用いて塩に転化されていないスルホン酸基のモル数に換算する。
塩に転化されていないスルホン酸基のモル数＝酸価×１０００／５６（モル／ｇ）。

　スルホン酸基の塩への転化率は、別途ＩＲ、ＮＭＲおよび元素分析等を用いてスルホン酸基のスルホニル基の硫黄の定量をおこなって算出したスルホン酸基の総モル数（モル／ｇ）を用いて下式にて算出する。

　転化率（％）＝（１－ｒ）×１００（％）
　ｒ：塩に転化されていないスルホン酸基のモル数／スルホン酸基の総モル数。

　また、強化繊維との相互作用を高める観点から、前記（メタ）アクリル系重合体に含まれるスルホン酸塩基の含有量は、（メタ）アクリル系重合体１ｇ当たり、－（Ｏ＝）Ｓ（＝Ｏ）－Ｏ－で表される基換算で総量０．０１～１ミリモル当量であることが好ましい。より好ましくは０．０３～０．８ミリモル当量、さらに好ましくは０．０５～０．５ミリモル当量である。スルホン酸塩基の含有量を分析する手法としては、ＩＣＰ発光分析で塩を形成している金属種の検出を定量的に行う方法や、ＩＲ、ＮＭＲおよび元素分析等を用いてスルホン酸塩のスルホニル基の硫黄の定量をおこなう方法が挙げられる。

　次に、繊維強化熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂について、説明する。熱可塑性樹脂としては、例えば、「ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリエステル等のポリエステルや；ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィンや；ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）；ポリアミド（ＰＡ）；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などのポリアリーレンスルフィド；ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）；ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂；液晶ポリマー（ＬＣＰ）」などの結晶性樹脂；「スチレン系樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリサルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート（ＰＡＲ）」などの非晶性樹脂；；フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂；さらにポリスチレン系エラストマー、ポリオレフィン系エラストマー、ポリウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリブタジエン系エラストマー、ポリイソプレン系エラストマー、フッ素系樹脂およびアクリロニトリル系エラストマー等の各種熱可塑エラストマー等；これらの共重合体および変性体等から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂が好ましく用いられる。強度の観点からは、ポリアミドが好ましい。表面外観の観点からは、ポリカーボネートやスチレン系樹脂のような非晶性樹脂が好ましい。耐熱性の観点からは、ポリアリーレンスルフィドが好ましい。連続使用温度の観点からは、ポリエーテルエーテルケトンが好ましい。耐薬品性の観点からは、フッ素系樹脂が好ましい。得られる成形品の軽量性の観点からは、ポリオレフィンが好ましい。中でも、ポリオレフィンが好ましく、とりわけ、コストおよび一般産業への汎用性の観点から、ポリプロピレンが好ましい。なお、熱可塑性樹脂としては、本発明の目的を損なわない範囲で、これらの熱可塑性樹脂を複数種含む熱可塑性樹脂組成物が用いられても良い。

　熱可塑性樹脂としてポリオレフィン樹脂が用いられる場合には、（メタ）アクリル系重合体との親和性の観点から、カルボキシル基、酸無水物基、およびエポキシ基より選ばれる少なくとも１種の官能基を含む変性ポリオレフィン樹脂であることが好ましい。変性ポリオレフィン樹脂の例としては、（無水）マレイン酸変性ポリエチレン、（無水）マレイン酸変性エチレン－プロピレン共重合体、（無水）マレイン酸変性ポリプロピレン、(無水)マレイン酸変性エチレン－酢酸ビニル共重合体、（無水）マレイン酸変性プロピレン－エチレン共重合体、グリシジル（メタ）アクリレート変性ポリエチレン、グリシジル（メタ）アクリレート変性エチレン－プロピレン共重合体、グリシジル(メタ)アクリレート変性エチレン－酢酸ビニル共重合体、グリシジル（メタ）アクリレート変性プロピレン－エチレン共重合体、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート変性エチレン、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート変性エチレン－プロピレン共重合体、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート変性エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－グリシジル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－酢酸ビニル－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－エチル（メタ）アクリレート－（無水）マレイン酸共重合体、エチレン－酢酸ビニル－（無水）マレイン酸共重合体、エチレン－酢酸ビニル－２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－酢酸ビニル－グリシジル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン－酢酸ビニル－ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート共重合体、およびエチレン－酢酸ビニル共重合体の部分ケン化物等が挙げられる。なかでも、（無水）マレイン酸変性ポリプロピレン、（無水）マレイン酸変性エチレン－プロピレン共重合体、およびグリシジル（メタ）アクリレート変性ポリプロピレン等の変性体が好ましく用いられる。なお、（無水）マレイン酸変性ポリプロピレンとは、マレイン酸変性ポリプロピレン、または、無水マレイン酸変性ポリプロピレンのことを意味する。

　繊維強化熱可塑性樹脂組成物における（メタ）アクリル系重合体の含有量は、０．１～１０質量％の範囲内であることが必要である。含有量が０．１質量％未満の場合は、良好な接着性を安定して発現できない場合がある。一方、含有量が１０質量％よりも多くなると、得られる成形品の力学特性が極端に低下したりする場合がある。（メタ）アクリル系重合体の含有量は、好ましくは０．１～８質量％、より好ましくは０．１～５質量％である。

　また、繊維強化熱可塑性樹脂組成物における強化繊維の含有量は、１～７０質量％であることが必要である。強化繊維の含有量が１質量％未満の場合、強化繊維による補強効果が不十分となり、得られる成形品の力学特性が十分でない場合がある。強化繊維の含有量が７０質量％よりも多くなる場合、強化繊維間への熱可塑性樹脂の含浸が不十分となり、結果として得られる成形品の力学特性が十分でない場合がある。強化繊維の含有量は、好ましくは５～６０質量％であり、さらに好ましくは１０～４５質量％である。

　また、繊維強化熱可塑性樹脂組成物における熱可塑性樹脂の含有量は、２０～９８．９質量％であることが必要である。熱可塑性樹脂の含有量が２０％未満の場合、強化繊維間に熱可塑性樹脂が十分に含浸せずに、結果として得られる成形品の力学特性が不十分となる場合がある。熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは３０～９８．９質量％、より好ましくは、４０～９４．９質量％、さらに好ましくは、５０～８９．９質量％である。

　［強化繊維束］
　本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束において、（メタ）アクリル系重合体の強化繊維束への付着量は、（メタ）アクリル系重合体および強化繊維の合計に対して、０．１～３０質量％の範囲内であることが重要である。（メタ）アクリル系重合体の付着量が０．１質量％未満の場合は、強化繊維を被覆できない部分が存在し、良好な接着性を安定して発現できない場合がある。さらには強化繊維束の取り扱い性が不十分となる場合がある。ここで言う取り扱い性とは例えば、強化繊維束をボビンに巻き取る際の繊維束の硬さや、さばけ易さであったり、強化繊維束をカットしてチョップド糸として使用する場合には、チョップド糸の集束性のことを言う。一方、（メタ）アクリル系重合体の付着量が３０質量％よりも多くなると、得られる成形品の力学特性が極端に低下する場合や、強化繊維束が極端に硬くなり、ボビンに巻けなくなるなどの不具合を生じる場合がある。（メタ）アクリル系重合体の付着量は、接着性と強化繊維束の取り扱い性とのバランスから、好ましくは１～２０質量％であり、さらに好ましくは３～１０質量％である。

　強化繊維束に用いられる強化繊維は、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における強化繊維と同様の思想で選定することができる。

　また、強化繊維束に用いられる（メタ）アクリル系重合体は、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における（メタ）アクリル系重合体と同様の思想で選定することができる。

　とりわけ、前記（メタ）アクリル系重合体を構成する全ての（メタ）アクリル系単量体単位のうち、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が、水素および／または１級炭素原子に結合した（メタ）アクリル系単量体単位が６０質量％以上であることが好ましい。より好ましくは７５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。この範囲とすることで、（メタ）アクリル系重合体が比較的柔軟になり、接着性を確保すると同時に、強化繊維束の取り扱い性を高めることができる。

　また、強化繊維束には、（メタ）アクリル系重合体の他に、本発明の効果を損なわない範囲で他の成分が付着していても構わない。例えば、（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンを強化繊維束に付与する場合は、エマルジョンを安定化させる界面活性剤などを別途加えていても構わない。さらに、強化繊維束に集束性を与え、取り扱い性を確保する観点から、ウレタン系樹脂、ポリアミド系樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂などの組成物を適宜付与してもよい。

　また、強化繊維として、強化繊維束をカットして得られるチョップド糸を用いても良い。この場合、強化繊維の補強効果を高める観点と、分散を良好にする観点から、チョップド糸の長さは、好ましくは１～６０ｍｍ、より好ましくは２～３０ｍｍ、さらに好ましくは３～１０ｍｍである。

　（メタ）アクリル系重合体を強化繊維束に付着させる方法については、特に制限はないが、均一に単繊維間に付着させやすいという観点から、（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンを強化繊維束に付与したのちに乾燥させる方法が好ましい。強化繊維束にエマルジョンを付与する方法としては、ローラー浸漬法、ローラー転写法、スプレー法などの既存の手法により付与する方法を用いることができる。

　本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束とマトリックス樹脂との接着性の指標として、以下に示すマトリックス樹脂との界面剪断強度を評価する。界面剪断強度が高いと、接着性も高い傾向となる。この界面剪断強度は１２ＭＰａ以上であることが好ましく、より好ましくは１３ＭＰａ以上である。
ここで、評価に用いるマトリックス樹脂は、未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製“プライムポリプロ（登録商標）”Ｊ１０５Ｇ）５０質量％と、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製“アドマー（登録商標）”ＱＢ５１０）５０質量％とからなるポリプロピレン樹脂組成物である。

　以下、界面剪断強度の評価詳細について説明する。評価にあたってはDrzal, L.T., Mater. Sci. Eng. A126, 289(1990)を参考にした。

　（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束より、長さ２０ｃｍの単繊維１本を取り出す。続いて未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製“プライムポリプロ（登録商標）”Ｊ１０５Ｇ）５０質量％と、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製“アドマー（登録商標）”ＱＢ５１０）５０質量％とからなる厚み１５０μｍの樹脂フィルムを２０×２０ｃｍ角の大きさで２枚作製し、前記取り出した単繊維を１枚目の樹脂フィルム上に直線状に配置する。もう１枚の樹脂フィルムを、前記単繊維を挟むように重ねて配置し、２００℃で３分間、０．５ＭＰａの圧力で加圧プレスし、単繊維が樹脂に埋め込まれたサンプルを作製する。得られたサンプルを切り出し、短繊維が中央に埋没した厚さ０．２ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ７０ｍｍの試験片を得る。前記と同様にして試験片を１０ピース作製する。

　この試験片を通常の引張試験治具を用いて、試験長２５ｍｍに設定し、歪速度０．５ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行う。単繊維の破断がもはや起こらなくなった時の、単繊維の全ての断片の長さを透過型顕微鏡で測定し、それを平均することにより平均破断繊維長ｌを得る。

　界面剪断強度（τ）は下式より求める。

　τ＝（σｆ・ｄ）／（２・ｌc ）
　ｌc ＝（４／３）・ｌ
　ここで、ｌ（μｍ）は上記の平均破断繊維長、σｆ（ＭＰａ）は単繊維の引張強さ、ｄ（μｍ）は単繊維の直径である。

　σｆは、強化繊維の引張強度分布がワイブル分布に従うとして次の方法により求める。即ち、樹脂に埋め込まずに単繊維のみの引張試験を用い、試料長がそれぞれ５ｍｍ、２５ｍｍ、５０ｍｍで得られた平均引張強度から最小２乗法により、試料長と平均引張強度との関係式を求め、試料長ｌｃの時の平均引張強度を算出する。

　本発明における強化繊維束の好ましい形状の一つとして、連続繊維であるロービングを所定の長さにカットしたチョップド糸および粉砕したミルド糸が挙げられる。取扱い性の観点から、チョップド糸が好ましく用いられる。このチョップド糸における繊維長さは特に限定されるものでは無いが、集束性を十分に発揮し、カットされたあとの形状を十分に維持し、かつ、取扱いやすい観点から、１～３０ｍｍの範囲が好ましく、２～１５ｍｍの範囲がより好ましい。チョップド糸の集束性が不足すると、チョップド糸を搬送する際などの擦過で毛羽立ちが発生し、ファイバーボールとなって取扱い性が悪くなる場合がある。特にコンパウンド用途への使用時には、ファイバーボール発生により押出機へのチョップド糸の供給性が悪くなり、生産性を低下させる可能性がある。

　本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束と組み合わせるマトリックス樹脂については、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における熱可塑性樹脂と同様の思想で選定することができる。

　本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束を熱可塑性樹脂と組み合わせて、樹脂組成物とする場合には、強化繊維による補強効果と、成形性や軽量性の観点から、（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束が１～７０質量％、熱可塑性樹脂が３０～９９質量％であることが好ましい。より好ましくは、（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束が５～６０質量％、熱可塑性樹脂が４０～９５質量％、さらに好ましくは、（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束が１０～５０質量％、熱可塑性樹脂が５０～９０質量％である。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物を用いた成形方法については、特に制限はなく、射出成形、ホットプレス成形、スタンピング成形などの通常の成形方法が用いられる。中でも、成形サイクルが短く、生産性に優れる射出成形、およびスタンピング成形が好ましい。

　本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束を用いた成形方法については、特に制限はなく、（１）本発明の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束とマトリックス樹脂を一度溶融混練したコンパウンドペレットを用いた成形方法、（２）（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束をマトリックス樹脂ペレットと混合してなる成形材料を直接成形機に供給し、または（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束とマトリックス樹脂ペレットとを個別に直接成形機に供給し、成形品型に注入、冷却固化させる直接成形法、（３）（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束をマトリックス樹脂で被覆した長繊維ペレットを用いた成形方法などがある。

　以下に、本願第２発明の望ましい実施の形態について説明する。
［繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法］
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法の第１の形態は、次の第１ａ工程、第２ａ工程、第３ａ工程および第４ａ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である。
第１ａ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工する工程
第２ａ：第１ａ工程で得られた強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を０．１～１０質量部を付与する工程
第３ａ：第２ａ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％に、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程
第４ａ：第３ａ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。

　ここで強化繊維束とは、強化繊維から構成される繊維束を意味する。また、強化繊維束を構成する単繊維の本数には、特に制限はないが、生産性の観点からは２４，０００本以上が好ましく、４８，０００本以上がさらに好ましい。単繊維の本数の上限については、特に制限はないが、分散性や取り扱い性とのバランスも考慮して、３００，０００本以下が好ましい。

　強化繊維束の長さは、１～３０ｍｍであることが好ましく、３～３０ｍｍであることがより好ましい。１ｍｍ未満であると強化繊維による補強効果を効率良く発揮することが困難となるおそれがあり、３０ｍｍを超えると分散を良好に保つのが困難となるおそれがある。強化繊維束の長さとは、強化繊維束を構成する単繊維の長さをいい、強化繊維束の繊維軸方向の長さをノギスで測定する、あるいは強化繊維束から単繊維を取り出し顕微鏡で観察して測定され得る。また成形材料中の強化繊維の長さを測定するには、以下のようにして繊維強化熱可塑性樹脂組成物から強化繊維を分離して測定することができる。繊維強化熱可塑性樹脂組成物の一部を切り出し、結着している熱可塑性樹脂を溶解させる溶媒により、熱可塑性樹脂を充分溶解させる。その後濾過などの公知の操作により熱可塑性樹脂から強化繊維を分離する。あるいは、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の一部を切り出し、５００℃の温度で２時間加熱し、熱可塑性樹脂を焼き飛ばして熱可塑性樹脂から強化繊維を分離する。分離された強化繊維を無作為に４００本抽出し、光学顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡にてその長さを１０μｍ単位まで測定し、その平均値を繊維長とする。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法に用いられる強化繊維は、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における強化繊維と同様の思想で選定することができる。

　第１ａ工程では、不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工するにあたり、乾式法、あるいは湿式法を用いることができる。等方的で力学特性の高い強化繊維基材（Ａ１）を得るためには、強化繊維束を高度に分散させて均一に強化繊維が分散した基材とすることが好ましい。

　乾式法により第１ａ工程を行う場合、強化繊維束を気相中で分散させて、分散後の強化繊維束を堆積させて、シート状の強化繊維基材（Ａ１）を得ることができる。

　強化繊維束の気相中での分散は、強化繊維束を非接触式で開繊し、開繊した強化繊維束を堆積させて行う方法（非接触式法）、および、強化繊維束を接触式で開繊し、開繊した強化繊維束を堆積させて行う方法（接触式法）がある。

　非接触式法は、強化繊維束に固体や開繊装置を接触させることなく開繊させる方法である。例えば、空気や不活性ガスなどの気体を強化繊維束に吹き付ける方法、なかでもコスト面で有利な空気を加圧して吹き付ける方法が好ましく挙げられる。

　空気流を用いる方法において、強化繊維束に対し空気流を当てる条件は特に限定されない。一例を挙げると、加圧空気（通常０．１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下、好ましくは０．５ＭＰａ以上５ＭＰａ以下の圧力がかかるような空気流）を強化繊維束が開繊するまで当てる。空気流を用いる方法において、使用し得る装置は特に限定されないが、空気管を備え、空気吸引が可能であり、強化繊維束を収容し得る容器が例示できる。かかる容器を用いることにより、強化繊維束の開繊と堆積を一つの容器内で行うことができる。

　接触式法とは、強化繊維束に固体や開繊装置を物理的に接触させて開繊させる方法である。接触式法としては、カーディング、ニードルパンチおよびローラー開繊が例示される。このうちカーディングまたはニードルパンチが好ましく、カーディングによることがより好ましい。接触式法の実施条件は特に限定されず、強化繊維束が開繊する条件を適宜定めることができる。

　湿式法により第１ａ工程を行う場合、強化繊維束の分散を水中で行い、得られるスラリーを抄造して、シート状の強化繊維基材（Ａ１）を得ることができる。

　強化繊維束を分散させる水（分散液）は、通常の水道水のほか、蒸留水、精製水等の水を使用することができる。水には必要に応じて界面活性剤や増粘剤を混合し得る。界面活性剤は、陽イオン型、陰イオン型、非イオン型および両性の各種に分類されるが、このうち非イオン性界面活性剤が好ましく用いられ、中でもポリオキシエチレンラウリルエーテルがより好ましく用いられる。増粘剤はポリアクリルアミド、ポリエチレンオキシド、でんぷんなどが好ましく用いられる。界面活性剤や増粘剤を水に混合する場合の濃度は、好ましくは０．０００１質量％以上０．１質量％以下、より好ましくは０．０００３質量％以上０．０５質量％以下である。

　スラリーとは固体成分が分散している懸濁液を言う。スラリーにおける固体成分濃度は、０．００１質量％以上１質量％以下であることが好ましく、０．０１質量％以上０．５質量％以下であることがより好ましい。ここで、スラリーにおける固体成分濃度とは、スラリー中に固体成分として強化繊維以外の成分が含まれていない場合には、スラリー中の強化繊維の質量含有率を意味し、スラリー中に強化繊維以外にも、例えば熱可塑性樹脂の繊維あるいは粒子などの固体成分を含む場合には、それら全ての固体成分のスラリー中の質量含有率のことを意味する。スラリーにおける固体成分濃度が０．０１質量％以上１質量％以下であることにより、均一に分散したスラリーを短時間で得ることができ抄造を効率よく行うことができる。水（分散液）に対し強化繊維束を分散させる際には、必要に応じて撹拌を行う。

　スラリーの抄造は、上記スラリーから水を吸引して行うことができる。スラリーの抄造は、いわゆる抄紙法に倣って行うことができる。一例を挙げて説明すると、底部に抄紙面を有し水を底部から吸引できる槽に、スラリーを流し込み、水を吸引する。前記槽としては、熊谷理機工業株式会社製、Ｎｏ．２５５３－Ｉ（商品名）、底部に幅２００ｍｍの抄紙面を有するメッシュコンベアを備える槽が例示される。このようにして強化繊維基材（Ａ１）が得られる。

　固形成分が均一に配合された抄造体を製造するためには、原料スラリーを抄造工程に供給する前にスラリー濃度を希釈することが一般的である（例えば、特開２００６－１０４６０８号公報参照）。具体的には、スラリーにおける強化繊維の分散性を保つために、まず強化繊維濃度の高いスラリーを作成し、次にこれを希釈して強化繊維濃度の低いスラリーとすることが提案されている。しかし、２段階を踏むことにより作業が煩雑となるとともに、スラリーの分散媒体への親和性の低い強化繊維の場合、強化繊維濃度の高いスラリーの作製は非常に難しいという問題点がある。

　そこで、湿式法による強化繊維基材（Ａ１）を製造する際には、次の方法で製造することがより好ましい。すなわち、分散媒体に不連続な強化繊維束を投入する工程（ｉ）と、前記強化繊維束を構成する強化繊維が前記分散媒中に分散したスラリーを調製する工程（ii）と、前記スラリーより分散媒体を除去して強化繊維基材（Ａ１）を得る工程（iii）とを含み、前記工程（ii）で調製されたスラリー中の強化繊維の質量含有率をＣ１とし、前記工程（iii）開始時のスラリー中の強化繊維の質量含有率をＣ２とした場合に、Ｃ１／Ｃ２が０．８以上１．２以下の範囲である強化繊維基材（Ａ１）の製造方法である。この強化繊維基材（Ａ１）の製造方法によれば、スラリー調整の際の分散媒体への親和性の低い強化繊維にも適用でき、抄造時の強化繊維の繊維分散性を保持し、樹脂等を配合し成形品とした場合に成形品の力学特性に優れる強化繊維基材（Ａ１）を短時間で得ることができるため好ましい。Ｃ１／Ｃ２の好ましい範囲は０．８以上１．２以下であるが、０．９以上１．１以下の範囲であることがより好ましい。

　また工程（ii）の所要時間は１０分以内であることが好ましく、より好ましくは５分以内であり、さらに好ましくは３分以内である。１０分を超えると、強化繊維の種類によっては、スラリー中で分散した強化繊維が再凝集するおそれがある。工程（ii）の所要時間の下限は特に限定されないが、通常は１分以上である。

　工程（iii）へのスラリーの流量は、０．００１ｍ^３／秒以上０．１ｍ^３／秒以下であることが好ましく、０．００５ｍ^３／秒以上０．０５ｍ^３／秒以下であることがより好ましい。０．００１ｍ^３／秒未満であると供給量が少なく、プロセスに時間がかかるために生産性が悪くなるおそれがあり、０．１ｍ^３／秒を超えるとスラリーの流速が速いため、スラリーに剪断がかかりやすくなり分散状態が不十分となるおそれがある。

　工程（ii）～（iii）において、繊維濃度パラメータｎＬ^３を（０＜）ｎＬ^３＜Ｌ／Ｄの範囲として抄造することが好ましい。ここで各パラメータは以下の通りである。
ｎ：スラリー単位体積当たりに含まれる強化繊維の本数
Ｌ：強化繊維の長さ
Ｄ：強化繊維の直径。

　図１に強化繊維１を分散媒体２に含むスラリーの模式図を示す。Doi, M. and Edwards, S.F., The Theory of Polymer Dynamics 324(1986)では繊維濃度パラメータｎＬ^３が、ｎＬ^３＜１の場合に希薄状態、１＜ｎＬ^３＜Ｌ／Ｄの場合に準希薄状態と記載されている。繊維濃度パラメータｎＬ^３がＬ／Ｄ未満であると、スラリー中に分散した各強化繊維１同士が力学的に干渉しにくくなるため、強化繊維１の再凝集を抑え、スラリー中での強化繊維１の分散性を高めるうえで好ましい。強化繊維１の濃度は低いほど強化繊維１の分散性を高めることができるので好ましいが、得られる強化繊維基材（Ａ１）の目付や厚みを確保したい場合や、強化繊維基材（Ａ１）の生産性を高めたい場合には、強化繊維１の濃度が高い方が有利である。したがって、準希薄状態である１＜ｎＬ^３＜Ｌ／Ｄの強化繊維濃度で抄造することが好ましい。

　また、得られる強化繊維基材（Ａ１）の含水率は、第２ａ工程の（メタ）アクリル系重合体の付与工程において、（メタ）アクリル系重合体を付与する前に、脱水や乾燥工程により、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下に調整されることが好ましい。これにより、第２ａ工程に要する時間を短縮し、プリプレグを短時間で得ることができる。

　強化繊維の分散が阻害されにくく、強化繊維を良好に分散させる観点および、強化繊維基材（Ａ１）を熱可塑性樹脂と複合させた場合に効率的に補強効果を発現することができる観点からは、強化繊維基材（Ａ１）に占める強化繊維の割合は、８０質量％以上１００質量％以下であることが好ましく、９０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。この場合、後の工程において強化繊維基材に、熱可塑性樹脂を含浸させる割合が多くなる。

　一方、強化繊維基材（Ａ１）に熱可塑性樹脂を容易に含浸しやすくする観点からは、強化繊維基材（Ａ１）を製造する際に、熱可塑性樹脂を繊維状または粒子状の形態にて強化繊維基材（Ａ１）中に混合させることが好ましい。この結果、強化繊維基材（Ａ１）の内部に熱可塑性樹脂が配置されるため、熱可塑性樹脂を加熱溶融して複合化する工程において容易に強化繊維基材（Ａ１）に熱可塑性樹脂が含浸できる。この場合、熱可塑性樹脂は強化繊維基材（Ａ１）に予備的に複合化された状態である。乾式法では、例えば、第１ａ工程において強化繊維束と繊維状の熱可塑性樹脂とを混合カーディングすることにより実施することができる。湿式法では、例えば第１ａ工程において、強化繊維束と繊維状または粒子状の熱可塑性樹脂とを混抄することにより実施することができる。

　強化繊維基材（Ａ１）の目付は、１０ｇ／ｍ^２以上５００ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、５０ｇ／ｍ^２以上３００ｇ／ｍ^２以下あることがより好ましい。目付が１０ｇ／ｍ^２未満であると基材の破れなどの取り扱い性に不具合を生じるおそれがある。目付が５００ｇ／ｍ^２を超えると、湿式法では基材の乾燥に長時間かかることや、乾式法ではウェブが厚くなる場合があり、その後のプロセスで取り扱い性が難しくなるおそれがある。

　第２ａ工程では、第１ａ工程において得られる強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を０．１～１０質量部付与する。（メタ）アクリル系重合体は、工程中における強化繊維基材（Ａ２）の取り扱い性を高める観点および強化繊維と熱可塑性樹脂との界面接着性に対して重要である。（メタ）アクリル系重合体が０．１質量部よりも少なくなると、強化繊維基材（Ａ２）を引き取ることが困難となり、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の生産効率が悪くなる。また、１０質量部よりも多くなると、強化繊維と熱可塑性樹脂との界面接着性に劣ることになる。

　（メタ）アクリル系重合体が水酸基を有することで、（メタ）アクリル系重合体同士の相互作用を高め、強化繊維基材（Ａ２）の取り扱い性を高める効果がみられる。また、強化繊維と熱可塑性樹脂との界面接着性を高める効果も有する。

　側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を形成する水酸基を有する（メタ）アクリル系単量体単位としては、アクリル酸２－ヒドロキシエチル、アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸４－ヒドロキシブチル、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸４－ヒドロキシブチル、グリセリンモノメタクリレート、グリセリル－１－メタクリロイルオキシエチルウレタン、３，４－ジヒドロキシブチル－１－メタクリロイルオキシエチルウレタン、α－ヒドロキシメチルアクリレート、α－ヒドロキシエチルアクリレート、ジエチレングリコールモノアクリレート、トリエチレングリコールモノアクリレート、ポリエチレングリコールモノアクリレート、ジプロピレングリコールモノアクリレート、トリプロピレングリコールモノアクリレート、ポリプロピレングリコールモノアクリレート、ジブタンジオールモノアクリレート、トリブタンジオールモノアクリレート、ポリテトラメチレングリコールモノアクリレート、ジエチレングリコールモノメタクリレート、トリエチレングリコールモノメタクリレート、ポリエチレングリコールモノメタクリレート、ジプロピレングリコールモノメタクリレート、トリプロピレングリコールモノメタクリレート、ポリプロピレングリコールモノメタクリレート、ジブタンジオールモノメタクリレート、トリブタンジオールモノメタクリレート、ポリテトラメチレングリコールモノメタクリレートなどの水酸基含有（メタ）アクリル単量体単位が挙げられる。なかでも、入手が容易なアクリル酸２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸２－ヒドロキシエチルが好ましい。これら単量体は単独または混合で使用してもよい。

　側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を形成するその他の（メタ）アクリル系単量体単位としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、β－カルボキシエチルアクリレートなどのカルボキシル基含有（メタ）アクリル系単量体、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ－ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、アクリル酸ベンジル、イソボルニルアクリレート、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ－ブチル、メタクリル酸ｔ－ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸２－エチルヘキシル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸ステアリル、メタクリル酸ベンジル、イソボルニルメタクリレート、トリフルオロエチルメタクリレートなどの（メタ）アクリル酸（フルオロ）アルキルエステル；ジシクロペンテニルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート、ジシクロペンテニルメタクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレートなどのジシクロペンテニル基を有する（メタ）アクリル系単量体単位；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチルメタクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチルメタクリレートなどのアミノ基含有（メタ）アクリル系単量体単位；グリシジルアクリレート、メチルグリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、メチルグリシジルメタクリレート、ビニルベンジルグリシジルエーテル、３，４－エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレートなどのエポキシ基含有（メタ）アクリル系単量体単位；アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアクリルアミド、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノプロピルアクリルアミド、Ｎ－メチロールアクリルアミド、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミド、Ｎ－（３－ヒドロキシプロピルアクリルアミド）、Ｎ－（４－ヒドロキシブチル）アクリルアミドなどのアミド基含有（メタ）アクリル系単量体単位；Ｎ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア、Ｎ－（２－メタクリルアミドエチル）エチレンウレアなどのウレア基含有（メタ）アクリル系単量体単位；アクリル酸２－メトキシエチル、アクリル酸２－エトキシエチル、メタクリル酸２－メトキシエチル、メタクリル酸２－エトキシエチルなどのメトキシ基またはエトキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体単位；Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、ダイアセトンアクリルアミドなどのカルボニル基含有（メタ）アクリル系単量体単位；アクリル酸亜鉛、メタクリル酸亜鉛、ハイブリッドポリエステルアクリレートオリゴマー「サートマー（登録商標）ＣＮ－２４０２」（サートマー(株)社のＺｎ含有アクリルオリゴマー）、ハイブリッドポリウレタンオリゴマー「サートマー（登録商標）２４０５」（サートマー(株)社のＺｎ含有アクリルオリゴマー）などの分子中に金属原子（Ｚｎ、Ａｌ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｕなど）を含有するモノマー、オリゴマーなどが例示される。これらは単独または混合で使用してもよい。

　側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系共重合体の凝集エネルギー密度ＣＥDは、好ましくは、３８５～５００ＭＰａ、より好ましくは、３９５～４５０ＭＰａ、さらに好ましくは、４０５～４２０ＭＰａであるのが望ましい。凝集エネルギー密度が３８５ＭＰａ以上であれば、強化繊維基材（Ａ１）や熱可塑性樹脂に対する浸透性、ヌレ性および親和性が良好となり、良好な界面接着性が発揮される傾向が見られる。

　ここで、上記（メタ）アクリル系共重合体の凝集エネルギー密度ＣＥＤ（単位ＭＰａ）の算出方法については、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における、（メタ）アクリル系重合体の凝集エネルギー密度ＣＥＤ（単位ＭＰａ）の算出方法と同様の方法で算出することができる。

　上記水酸基を有する（メタ）アクリル系単量体単位および、その他の（メタ）アクリル系単量体単位は、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が、水素および／または１級炭素原子に結合した前記（メタ）アクリル系重合体を構成する全ての（メタ）アクリル系単量体単位のうち、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が、水素および／または１級炭素原子に結合した（メタ）アクリル系単量体単位が６０質量％以上であることが好ましい。より好ましくは７５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。この範囲とすることで、（メタ）アクリル系重合体が比較的柔軟になり、強化繊維基材（Ａ２）の取り扱い性を向上させることができること、および（メタ）アクリル系重合体が比較的柔軟になることによって、強化繊維と（メタ）アクリル系重合体および、（メタ）アクリル系重合体と熱可塑性樹脂との接着において、界面部分すなわち接着部分を柔軟に保つことができ、接着性を高めることができる。

　強化繊維基材（Ａ１）への（メタ）アクリル系重合体の付与は、（メタ）アクリル系重合体を含む水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンを用いて行うことが好ましい。水溶液とは、（メタ）アクリル系重合体が水にほぼ完全に溶解した状態の溶液を意味する。エマルジョンとは、分散媒である液体中に（メタ）アクリル系重合体を含む液体が微細粒子を形成して分散している状態を意味する。サスペンジョンとは、固体の（メタ）アクリル系重合体が水に懸濁した状態を意味する。液中の成分粒径の大きさは、水溶液＜エマルジョン＜サスペンジョンの順である。（メタ）アクリル系重合体を強化繊維基材（Ａ１）に付与する方法は、特に制限されないが、例えば、（メタ）アクリル系重合体を含む水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンに強化繊維基材（Ａ１）を浸漬する方法、（メタ）アクリル系重合体を含む水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンを強化繊維基材（Ａ１）にシャワーする方法等によることができる。付与後は、例えば吸引除去する方法または吸収紙などの吸収材へ吸収させる方法などで、過剰分の水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンを除去しておくことが好ましい。

　さらにこの場合、前記第２ａ工程において、強化繊維基材（Ａ１）は、（メタ）アクリル系重合体の付与後に加熱されることが好ましい。これにより、（メタ）アクリル系重合体が付与された後の強化繊維基材（Ａ１）に含まれる水分を除去し、第３ａ工程に要する時間を短縮し、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を短時間で得ることができる。加熱温度は、適宜設定することができ、１００℃以上３００℃以下であることが好ましく、１２０℃以上２５０℃以下であることがより好ましい。

　前記第２ａ工程において得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）は、短時間に多く製造するためには、引き取りを行うことが好ましい。またその際、強化繊維基材（Ａ２）にしわ、たるみが発生しないよう引張強力が１Ｎ／ｃｍ以上の状態として引き取ることが好ましい。引張強力は、より好ましくは３Ｎ／ｃｍ以上、さらに好ましくは５Ｎ／ｃｍ以上である。強化繊維基材（Ａ２）にかけることができる引張強力は、（メタ）アクリル系重合体の種類や付与量を調整することで制御でき、付与量が多くすると引張強力を高くすることができる。また、かけられる引張強力が１Ｎ／ｃｍ未満の状態となると、強化繊維基材（Ａ２）がちぎれ易い状態であり、強化繊維基材（Ａ２）の取り扱い性の観点からも、引張強力が１Ｎ／ｃｍ以上あることが好ましい。引張強力の上限は特に限定されないが、１００Ｎ／ｃｍもあれば、強化繊維基材（Ａ２）の取り扱い性も十分に満足できる状態である。

　第３ａ工程では、第２ａ工程において得られる（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）に熱可塑性樹脂を含浸させ、強化繊維基材（Ａ２）と熱可塑性樹脂とを複合化し、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る。ここで熱可塑性樹脂としては、前記した繊維強化熱可塑性樹脂組成物における熱可塑性樹脂と同様の思想で選定することができる。中でも、得られる成形品の軽量性の観点からはポリオレフィンが好ましい。強度の観点からはポリアミドが好ましい。表面外観の観点からポリカーボネートやスチレン系樹脂のような非晶性樹脂が好ましい。耐熱性の観点からはポリアリーレンスルフィドが好ましい。連続使用温度の観点からはポリエーテルエーテルケトンが好ましい。耐薬品性の観点からはフッ素系樹脂が好ましく用いられる。なお、熱可塑性樹脂としては、本発明の目的を損なわない範囲で、これらの熱可塑性樹脂の複数種からなる熱可塑性樹脂組成物が用いられても良い。

　得られる繊維強化熱可塑性樹脂組成物に対する強化繊維、（メタ）アクリル系重合体および熱可塑性樹脂の含有量は、強化繊維が１～７０質量％、（メタ）アクリル系重合体（Ｂ）が０．１～１０質量％、熱可塑性樹脂が２０～９８．９質量％である。この範囲とすることにより、強化繊維の補強を効率良く発揮可能な成形材料が得られ易い。より好ましくは、強化繊維が１０～６０質量％以下、（メタ）アクリル系重合体が０．５～１０質量％、熱可塑性樹脂が３０～８９．５質量％である。さらに好ましくは、強化繊維が２０～６０質量％、（メタ）アクリル系重合体が１～８質量％、熱可塑性樹脂が３２～７９質量％である。

　熱可塑性樹脂と、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）との複合化は、熱可塑性樹脂を強化繊維基材（Ａ２）に接触させることにより行うことができる。この場合の熱可塑性樹脂の形態は、特に限定されないが、例えば布帛、不織布およびフィルムから選択される少なくとも１種の形態であることが好ましい。接触の方式は特に限定されないが、熱可塑性樹脂の布帛、不織布またはフィルムを２枚用意し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）の上下両面に配置する方式が例示される。

　熱可塑性樹脂と、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）との複合化は、加圧および／または加熱により行われることが好ましく、加圧と加熱の両方が同時に行われることがより好ましい。加圧の条件は０．０１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下であることが好ましく、０．０５ＭＰａ以上５ＭＰａ以下であることがより好ましい。加熱の条件は、用いる熱可塑性樹脂が溶融または流動可能な温度であることが好ましく、温度領域では５０℃以上４００℃以下であることが好ましく、８０℃以上３５０℃以下であることがより好ましい。加圧および／または加熱は、熱可塑性樹脂を（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）に接触させた状態で行うことができる。例えば、熱可塑性樹脂の布帛、不織布またはフィルムを２枚用意し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）の上下両面に配置し、両面から加熱および／または加熱を行う（ダブルベルトプレス装置で挟み込む方法等）方法が挙げられる。

　本発明は、上記第１ａ工程～第３ａ工程のほかに、さらに第４ａ工程を含む。第４ａ工程は、前記第３ａ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程である。側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）と熱可塑性樹脂を複合化することにより、強化繊維基材（Ａ２）が熱可塑性樹脂によってより強固に補強されることとなり、上記速度で繊維強化熱可塑性樹脂組成物を引き取ることが可能となる。繊維強化熱可塑性樹脂組成物の引き取りは、ロールに巻き取って行うことができる。引取速度は３ｍ／分であることが好ましく、より好ましくは５ｍ/分、さらに好ましくは１０ｍ／分以上である。引取速度の上限は好ましくは、１００ｍ／分以下、より好ましくは３０ｍ／分以下である。

　繊維強化熱可塑性樹脂組成物を短時間で得ることができるため、第１ａ工程～第４ａ工程のすべてがオンラインで実施されることがより好ましい。オンラインとは、各工程が連続的に一連の流れとして実施されるプロセスあり、各工程が独立して実施されるオフラインの反対語である。

　さらに、第１ａ工程において、分散媒体と強化繊維束とが継続的に投入され、前記工程（ｉ）から工程（iii）までが継続的に実施されることが好ましい。これにより、強化繊維基材（Ａ１）をより短時間でより多く得ることができる。また、一度にスラリーを大量に投入すると、スラリーの一部は抄紙されるまでに長時間かかり分散状態が不良になってしまう可能性があるが、前記工程（ｉ）から工程（iii）までを継続的に行うことにより、スラリーを少量ずつ投入し、効率よく、かつ、分散状態を保持しつつ抄紙することが可能である。ここで、「継続的に行う」とは、工程（ｉ）において原料を間欠的に、あるいは連続的に投入し、引き続き工程（ｉｉ）～（ｉｉｉ）を実施することを意味する。言い換えれば一連の工程において、分散スラリーの原料の供給、および後工程へのスラリー供給を継続しながら実施する状態を意味し、量産を考慮したプロセスである。継続的に投入を行う方法としては、一定の速度で投入する方法、所定の間隔に略一定量を投入する方法が例示される。一定の速度で投入する条件としては、分散媒体を１×１０^３ｇ／分以上１×１０^７ｇ／分以下、強化繊維束を０．１ｇ／分以上１×１０^５ｇ／分以下の速度で投入する条件が例示される。所定の間隔に略一定量を投入する条件としては、１～５分おきに分散媒体を１×１０^３ｇ以上１×１０^７ｇ以下ずつ、強化繊維束を０．１ｇ以上１×１０^５ｇ以下ずつ投入する条件が例示される。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法の第２の形態は、次の第１ｂ工程、第２ｂ工程および第３ｂ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である。
第１ｂ：強化繊維束１～７０質量部に対して、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体が０．１～１０質量部付着した不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ２）に加工する工程
第２ｂ：第１ｂ工程で得られた（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％と、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程
第３ｂ：第２ｂ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１／分以上の速度で引き取る工程。

　第１の形態と異なる部分は、第１ｂ工程において、（メタ）アクリル系重合体がすでに付与されている強化繊維束を用いる部分である。（メタ）アクリル系重合体がすでに付与されている強化繊維束は、具体的には（メタ）アクリル系重合体の水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンに、強化繊維束を浸漬するか、あるいは強化繊維束にそれらをシャワー式、カーテンコート式等で含浸させてから、乾燥させることで、準備することができる。

　第２ｂ工程および、第３ｂ工程は、第１の形態の第３ａ工程および第４ａ工程とそれぞれ同じである。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法の第３の形態は、次の第１ｃ工程、第２ｃ工程および第３ｃ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法である。
第１ｃ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工すると同時に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を前記強化繊維基材（Ａ１）に、強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に対して０．１～１０質量部付与し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）を得る工程
第２ｃ：第１ｃ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％を、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％と複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程
第３ｃ：第２ｃ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。

　第１の形態と異なる部分は、第１ｃ工程において、不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工すると同時に（メタ）アクリル系重合体を付与する部分である。具体的には、乾式法により第１ｃ工程を行う場合は、強化繊維束に空気や不活性ガスなどの気体を吹き付けで開繊させるときに、同時に（メタ）アクリル系重合体の水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンを、強化繊維束に塗布または噴霧することで付与する方法や、強化繊維束をカーディング、ニードルパンチ、ローラー開繊などの接触式法で開繊する際には、同時に（メタ）アクリル系重合体の水溶液、エマルジョンまたはサスペンジョンを強化繊維束に浸漬、塗布あるいは噴霧することで付与する方法が適用できる。湿式法により第１ｃ工程を行う場合は、強化繊維束を分散させる分散槽に（メタ）アクリル系重合体を投入しておき、強化繊維束を分散して強化繊維基材（Ａ１）にすると同時に（メタ）アクリル系重合体を強化繊維基材（Ａ１）に付与する方法が適用できる。

　第２ｃ工程および第３ｃ工程は、第１の形態の第３ａ工程および第４ａ工程とそれぞれ同じである。

　第１の形態では、（メタ）アクリル系重合体を後工程で付与するため、強化繊維束に予め（メタ）アクリル系重合体が付与されて集束されている第２の形態よりも強化繊維束を容易に分散させやすくなる。また同様に、第１の形態は、強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工すると同時に（メタ）アクリル系重合体を付与する第３の形態よりも、強化繊維束を容易に分散させやすくなる。例えば湿式法では、第３の形態では分散槽に多量の（メタ）アクリル系重合体を投入するのに対し、第１の形態では、分散槽に（メタ）アクリル系重合体を投入する必要がないので、強化繊維束の分散を容易にすることができる。したがって、第１の形態が最も好ましい。

　繊維強化熱可塑性樹脂組成物を、射出成形に使用する成形材料とするために、前記第４ａ、３ｂ、３ｃのいずれかの工程の後に、得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を長さ方向、幅方向ともに１～３０ｍｍにカットする工程を設けてもよい。成形材料の取り扱い性（射出成形機への供給安定性など）および得られる成形品の力学特性を考慮すると、長さ方向、幅方向ともに３～１０ｍｍにカットすることが好ましい。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物および強化繊維束は、種々の用途に展開できる。特にインストルメントパネル、ドアビーム、アンダーカバー、ランプハウジング、ペダルハウジング、ラジエータサポート、スペアタイヤカバー、フロントエンドなどの各種モジュール等の自動車・二輪車用部品；ノートパソコン、携帯電話、デジタルスチルカメラ、ＰＤＡ、プラズマディスプレーなどの電気・電子部品；電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、電子レンジ、音響機器、トイレタリー用品、レーザーディスク、冷蔵庫、エアコンなどの家庭・事務電気製品部品；土木・建築用部品；航空機用部品等の各種用途に用いることができる。なかでも電子機器部品、自動車部品により好ましく用いられる。

　以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。なお、実施例に用いた原料は以下のとおりである。

　（原料１）強化繊維束Ａ１（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維束Ａ１は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで、昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に硫酸を電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり３クーロンの電解表面処理を行った後、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ１（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ１の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：２４，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．１０。

　（原料２）強化繊維束Ａ２（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維束Ａ２は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に重炭酸アンモニウムを電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり８０クーロンの電解表面処理を行った後、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ２（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ２の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：２４，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．２０。

　（原料３）強化繊維束Ａ３（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維Ａ３は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に硫酸を電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり３クーロンの電解表面処理を行い、さらに浸漬法によりサイジング剤を付与し、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ３（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ３の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：２４，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．１０
　サイジング剤種類：ポリオキシエチレンオレイルエーテル
　サイジング剤付着量：１．５質量％。

　（原料４）（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）
　撹拌装置、温度センサー、還流冷却器およびモノマー滴下口がついた１Ｌ四つ口フラスコに、イオン交換水１３７．４ｇを仕込み、脱気および窒素ガスのバブリングを数回繰り返し溶存酸素濃度が２ｍｇ／Ｌ以下になるまで脱酸素した後、昇温を開始した。以後の乳化重合工程では、窒素ガスの吹き込みを継続した。

　メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）３５．０ｇ、メタクリル酸ｎ－ブチル（ＢＭＡ）５４．０ｇ、メタクリル酸（ＭＡ）１．０ｇおよびメタクリル酸２－ヒドロキシエチル（ＨＥＭＡ）１０．０ｇからなるアクリル単量体混合物１００ｇ、「アデカリアソーブ（登録商標）ＳＲ－１０２５」（アデカ（株）社製の反応性乳化剤、２５％水溶液）８．０ｇ、および、プレエマルジョン製造用イオン交換水３９．７ｇを混合し、乳化機にかけ１００００回転で１０分間乳化し、プレエマルジョンを製造した。

　フラスコ内温度が重合温度の７５℃になった時点で、前記プレエマルジョンの１０ｗｔ％（１４．８ｇ）を投入した。フラスコ内温度が重合温度の７５℃に回復した時点で、重合開始剤である過硫酸アンモニウム０．２ｇを添加し、この後７５℃で１時間乳化重合を行った。

　プレエマルジョンの残り９０ｗｔ％（１３２．９ｇ）を３時間かけてフラスコ内に滴下し、滴下終了後７５℃でさらに３０分間重合を行った後、３０分で８０℃に昇温して熟成反応を行った。昇温３０分後に過硫酸アンモニウム０．０２０ｇおよびイオン交換水０．４００ｇを添加し、この後３０分後に、さらに過硫酸アンモニウム０．０１０ｇおよびイオン交換水０．２００ｇを添加し、添加終了後さらに３０分間熟成反応を行った後、冷却した。

　４０℃以下になるまで冷却して、「アデカネート（登録商標）Ｂ－１０１６」（アデカ（株）の消泡剤）０．０５ｇを添加し、さらに３０分間撹拌混合した後、２５％アンモニア水０．４７ｇおよび希釈用イオン交換水３９３．５ｇを添加して（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　以下、表中の記載を含め、（メタ）アクリル系単量体を次のように略記する場合がある。メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、メタクリル酸ｎ－ブチル（ＢＭＡ）、アクリル酸シクロヘキシル（ＣＨＡ）、メタクリル酸イソボルニル（ＩＢＯＭＡ）、アクリル酸（ＡＡ）、メタクリル酸（ＭＡＡ）、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル（ＨＥＭＡ）、Ｎ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア（ＭＥＥＵ）、Ｎ－２－ヒドロキシエチルアクリルアミド（ＨＥＡＡ）。

　（原料５～１３）（メタ）アクリル系重合体Ｐ（２～８、１１、１２）
　表１－２～表１－６に示した（メタ）アクリル系単量体および反応性乳化剤の配合を用いて、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）と同様にして、（メタ）アクリル系重合体を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料１４）（メタ）アクリル系重合体Ｐ（９）
　ＡＬＤＲＩＣＨ製、ポリアクリルアミド（５０質量％水溶液）を用いた。

　（原料１５）（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１０）
　日本触媒製、“ポリメント（登録商標）”ＳＫ１０００を用いた。

　（原料１６）熱可塑性樹脂（未変性ポリプロピレン樹脂）
　プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ（登録商標）”Ｊ１０５Ｇを用いた。その物性は下記の通りである。
比重：０．９１
融点：１６０℃。

　（原料１７）熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）
　三井化学（株）製、“アドマー”（登録商標）ＱＥ５１０を用いた。その物性は下記の通りである。
比重：０．９１
融点：１６０℃。

　（原料１８）熱可塑性樹脂（ポリアミド６樹脂）
　東レ（株）製、“アミラン（登録商標）”ＣＭ１００１を用いた。その物性は下記の通りである。
比重：１．１３
融点：２２５℃。

　（原料１９）強化繊維束Ａ４（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維束Ａ４は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数１２，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に硫酸を電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり３クーロンの電解表面処理を行い、さらに浸漬法によりサイジング剤を付与し、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ４（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ４の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：１２，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．１０
　サイジング剤種類：ポリオキシエチレンオレイルエーテル
　サイジング剤付着量：０．６質量％。
（原料２０）強化繊維束Ａ５（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維束Ａ５は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に重炭酸アンモニウムを電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり８０クーロンの電解表面処理を行い、さらに浸漬法によりサイジング剤を付与し、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ５（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ５の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：２４，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．２０
　サイジング剤種類　：ポリオキシエチレンオレイルエーテル
　サイジング剤付着量：１．５質量％。

　（原料２１）強化繊維束Ａ６（ガラス繊維）
　強化繊維束Ａ６には、日東紡製、商品名　ＰＦ－Ｅ００１を用いた。

　（原料２２）強化繊維束Ａ７（ＰＡＮ系炭素繊維）
　強化繊維束Ａ７は、下記のようにして製造した。アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０～２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換した。次いで昇温速度を２００℃／分とし、窒素雰囲気中３００～９００℃の温度領域で１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成し、炭素繊維束を得た。この炭素繊維束に硫酸を電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり３クーロンの電解表面処理を行い、さらに浸漬法によりサイジング剤を付与し、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥し、強化繊維束Ａ７（ＰＡＮ系炭素繊維）を得た。強化繊維束Ａ７の物性を下記に示す。

　総フィラメント数：２４，０００本
　単繊維直径：７μｍ
　単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
　比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　Ｏ／Ｃ：０．１０
　サイジング剤種類：（メタ）アクリル系重合体Ｂ１
　サイジング剤付着量：０．５質量％。

　（原料２３）（メタ)アクリル系重合体Ｂ１
　メタクリル酸メチル３５．０ｇ、メタクリル酸ｎ－ブチル５４．０ｇ、アクリル酸１．０ｇ、およびメタクリル酸２－ヒドロキシエチル１０．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２４）（メタ）アクリル系重合体Ｂ２
　メタクリル酸ｎ－ブチル６０．０ｇ、メタクリル酸イソボルニル３６．０ｇ、アクリル酸１．０ｇ、およびメタクリル酸２－エチルヘキシル３．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ２を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２５）（メタ）アクリル系重合体Ｂ３
　メタクリル酸メチル２９．０ｇ、アクリル酸シクロヘキシル６０．０ｇ、アクリル酸１．０ｇ、およびメタクリル酸２－ヒドロキシエチル１０．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ３を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２６）（メタ）アクリル系重合体Ｂ４
　メタクリル酸メチル３０．０ｇ、アクリル酸シクロヘキシル５０．０ｇ、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル１０．０ｇ、およびＮ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア１０．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ４を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２７）（メタ）アクリル系重合体Ｂ５
　メタクリル酸メチル３０．０ｇ、アクリル酸シクロヘキシル５０．０ｇ、およびＮ－２－ヒドロキシエチルアクリルアミド２０．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ５を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２８）（メタ）アクリル系重合体Ｂ６
　メタクリル酸メチル３５．０ｇ、メタクリル酸ｎ－ブチル５４．０ｇ、アクリル酸１．０ｇ、およびメタクリル酸２－エチルヘキシル１０．０ｇからなる（メタ）アクリル単量体混合物１００ｇを用いた以外は、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１と同様にして、（メタ）アクリル系重合体Ｂ６を１５．０質量％含むエマルジョンを製造した。

　（原料２９）ポリビニルアルコールＢ７
　ナカライテスク製のポリビニルアルコール（重合度２０００）を用いた。

　（原料３０）熱可塑性樹脂（ＰＰＳ樹脂）
　東レ（株）製、“トレリナ（登録商標）”Ａ９００を用いた。その物性は下記の通りである。
比重：１．３４
融点：２７８℃。

　＜強化繊維束の引張強度および引張弾性率の測定＞
　強化繊維束の引張強度および引張弾性率は、日本工業規格（ＪＩＳ）－Ｒ－７６０１「樹脂含浸ストランド試験法」に記載された手法により、求めた。ただし、測定する炭素繊維の樹脂含浸ストランドは、“ＢＡＫＥＬＩＴＥ”（登録商標）ＥＲＬ４２２１（１００質量部）／３フッ化ホウ素モノエチルアミン（３質量部）／アセトン（４質量部）を、炭素繊維に含浸させ、１３０℃、３０分で硬化させて形成した。また、ストランドの測定本数は、６本とし、各測定結果の平均値を、その炭素繊維の引張強度、引張弾性率とした。

　＜強化繊維束のＯ／Ｃの測定の測定＞
　強化繊維束の表面酸素濃度（Ｏ／Ｃ）は、Ｘ線光電子分光法により次の手順に従って求めた。まず、溶剤で炭素繊維表面の付着物などを除去した炭素繊維を２０ｍｍにカットして、銅製の試料支持台に拡げて並べた。Ｘ線源としてＡ１Ｋα１、２を用い、試料チャンバー中を１×１０^８Ｔｏｒｒに保った。測定時の帯電に伴うピークの補正値としてＣ_１Ｓの主ピークの運動エネルギー値（Ｋ．Ｅ．）を１２０２ｃＶに合わせた。Ｋ．Ｅ．として１１９１～１２０５ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより、Ｃ_１Ｓピーク面積を求めた。Ｋ．Ｅ．として９４７～９５９ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより、Ｏ_１Ｓピーク面積を求めた。

　Ｏ／Ｃを、上記Ｏ_１Ｓピーク面積とＣ_１Ｓピーク面積の比から装置固有の感度補正値を用いて原子数比として算出した。Ｘ線光電子分光法装置として、国際電気社製モデルＥＳ－２００を用い、感度補正値を１．７４とした。

　＜強化繊維束へのサイジング剤の付着量の測定＞
　試料として、サイジング剤が付着している炭素繊維約５ｇを採取し、耐熱性の容器に投入した。次にこの容器を１２０℃で３時間乾燥した。吸湿しないようにデシケーター中で注意しながら室温まで冷却後、秤量した質量をＷ_１（ｇ）とした。続いて、容器ごと、窒素雰囲気中で、４５０℃で１５分間加熱後、同様にデシケーター中で吸湿しないように注意しながら室温まで冷却後、秤量した質量をＷ_２（ｇ）とした。以上の処理を経て、炭素繊維へのサイジング剤の付着量を次の式により求めた。
付着量（質量％）＝１００×｛（Ｗ_１－Ｗ_２）／Ｗ_２｝
なお、測定は３回行い、その平均値を付着量として採用した。

　＜強化繊維束への（メタ)アクリル系重合体の付着量の測定＞
　試料として、（メタ)アクリル系重合体が付着している炭素繊維約５ｇを採取し、耐熱性の容器に投入した。次にこの容器を１２０℃で３時間乾燥した。吸湿しないようにデシケーター中で注意しながら室温まで冷却後、秤量した質量をＷ_１（ｇ）とした。続いて、容器ごと、窒素雰囲気中で、４５０℃で１５分間加熱後、同様にデシケーター中で吸湿しないように注意しながら室温まで冷却後、秤量した質量をＷ_２（ｇ）とした。以上の処理を経て、炭素繊維への（メタ）アクリル系重合体の付着量を次の式により求めた。
付着量（質量％）＝１００×｛（Ｗ_１－Ｗ_２）／Ｗ_２｝
なお、測定は３回行い、その平均値を付着量として採用した。

　＜（メタ）アクリル系重合体のｔａｎδおよびヤング率Ｅ’の測定＞
　「ＲｅｏｇｅｌＥ４０００」（（株）ユービーエム社製の動的粘弾性測定装置）を用いて、（メタ）アクリル系重合体のｔａｎδおよびヤング率Ｅ’を測定した。測定条件は、測定法：動的粘弾性率測定（正弦波）、測定モード：温度依存性、チャック：引張、波形：正弦波、加振の種類：ストップ加振、初期荷重：初期歪み制御（０．０２ｍｍ）、条件：周波数１Ｈｚ、測定開始温度１０℃、ステップ温度１℃、測定終了温度１７０℃、昇温速度４℃／分とした。

　＜（メタ）アクリル系重合体の酸価および水酸基価の測定＞
　ＪＩＳ　Ｋ００７０に準拠して（メタ）アクリル系重合体の酸価および水酸基価の測定をおこなった。

　＜（メタ）アクリル系重合体の重量平均分子量の測定＞
　（メタ）アクリル系重合体の分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）にて測定した。ＧＰＣカラムにはポリスチレン架橋ゲルを充填したものを用いた。溶媒に１，２，４－トリクロロベンゼンを用い、１５０℃にて測定した。分子量は標準ポリスチレン換算にて重量平均分子量を算出した。

　（参考例１、射出成形品の製造方法）
　強化繊維束に（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンまたは水溶液を浸漬法にて付与し、１４０℃で５分間乾燥させ、（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束を得た。付着量は（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンまたは水溶液の濃度を適宜調整する方法、あるいは浸漬と乾燥を複数回繰り返して調整する方法のいずれか、または両方法を用いて調整した。得られた強化繊維束を、カートリッジカッターにて長さ１／４インチにカットし、チョップド糸を得た。

　日本製鋼所（株）ＴＥＸ－３０α型２軸押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３２）を使用し、熱可塑性樹脂をメインホッパーから供給し、次いでその下流のサイドホッパーから前記のチョップド糸を供給し、温度２２０℃（ポリプロピレン系樹脂の場合）、あるいは２６０℃（ポリアミド６樹脂の場合）において、スクリュー回転数１５０ｒｐｍで混練した。チョップド糸の供給は、得られる繊維強化熱可塑性樹脂組成物の全重量に対して、チョップド糸の質量含有率が２０％となるように調整した。混練後に直径５ｍｍのダイス口より押し出したストランドを冷却後、カッターで切断してペレット状の成形材料を得た。

　このペレット状成形材料を、日本製鋼所（株）製Ｊ３５０ＥＩＩＩ型射出成形機を用いて、シリンダー温度２２０℃、金型温度６０℃（ポリプロピレン系樹脂の場合）、あるいはシリンダー温度２６０℃、金型温度８０℃（ポリアミド６樹脂の場合）で射出成形し、特性評価用成形品を得た。

　（参考例２、プレス成形品の製造方法）
　強化繊維束をカートリッジカッターで１／４インチにカットし、チョップド糸を得た。

　水と界面活性剤（ナカライテクス（株）製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル（商品名））からなる濃度０．１質量％の分散液に、前記チョップド糸を繊維の質量含有率が０．０２質量％となるように投入した。５分間撹拌してスラリーを調製後、水を吸引除去して、３００ｍｍ角の強化繊維基材を得た。次いで該強化繊維基材の上面部より、（メタ）アクリル系重合体の１質量％エマルジョン液を散布した。余剰なエマルジョン液を吸引除去した後、２００℃で１５分間乾燥し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材を得た。付着量は表中に記載した。

　この（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材の質量含有率が３０質量％となるように、熱可塑性樹脂を上下両面に配置し、２２０℃（ポリプロピレン系樹脂の場合）、あるいは２５０℃（ポリアミド６樹脂の場合）で１０ＭＰａの加圧を３分間行い、次いで圧力を維持したまま、５０℃まで冷却してプレス成形品を得た。

　各実施例で得られる評価基準は次の通りである。
（強化繊維束の界面剪断強度の評価）
　評価詳細についてはDrzal, L.T., Mater. Sci. Eng. A126, 289(1990)を参考にした。（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束より長さ２０ｃｍの単繊維１本を取り出した。続いて未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製“プライムポリプロ（登録商標）”Ｊ１０５Ｇ）５０重量％と、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製“アドマー（登録商標）”ＱＢ５１０）５０重量％とからなる厚み１５０μｍの樹脂フィルムを２０×２０ｃｍ角の大きさで２枚作製し、前記取り出した単繊維を１枚目の樹脂フィルム上に直線状に配置した。もう１枚の樹脂フィルムを前記単繊維を挟むように重ねて配置し、２００℃で３分間、０．５ＭＰａの圧力で加圧プレスし、単繊維が樹脂に埋め込まれたサンプルを作製した。得られたサンプルを切り出し、単繊維が中央に埋没した厚さ０．２ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ７０ｍｍの試験片を得た。上記と同様にして試験片を１０ピース作製した。

　この試験片を通常の引張試験治具を用いて、試験長２５ｍｍに設定し、歪速度０．５ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行った単繊維の破断がもはや起こらなくなった時の、単繊維の全ての断片の長さを透過型顕微鏡で測定し、それを平均することにより平均破断繊維長ｌを得た。

　界面剪断強度（τ）を下式より求めた。
τ＝（σｆ・ｄ）／（２・ｌｃ）
ｌｃ＝（４／３）・ｌ。
ここで、ｌ（μｍ）は上記の平均破断繊維長、σｆ（ＭＰａ）は単繊維の引張強さ、ｄ（μｍ）は単繊維の直径である。σfは、強化繊維の引張強度分布がワイブル分布に従うとして次の方法により求めた。即ち、（メタ）アクリル系重合体を付着させる前の単繊維を用い、試料長がそれぞれ５ｍｍ、２５ｍｍ、５０ｍｍにおける単繊維の引張り強度をＪＩＳ　Ｒ７６０６に基づいて求めた。具体的には、炭素繊維束をほぼ４等分し、４つの束から順番に単繊維を１００本サンプリングした。このとき、束全体からできるだけまんべんなくサンプリンした。サンプリングした単繊維は、穴あき台紙に接着剤を用いて固定した。単繊維を固定した台紙を引張り試験機に取り付け、歪速度１ｍｍ／分、試料数１００で引張試験を行った。得られた平均引張強度から最小２乗法により、試料長と平均引張強度との関係式を求め、試料長ｌｃの時の平均引張強度を算出した。
界面剪断強度の評価は以下の基準で行った。
Ａ：１４ＭＰａ以上
Ｂ：１３ＭＰａ以上１４ＭＰａ未満
Ｃ：１２ＭＰａ以上１３ＭＰａ未満
Ｄ：１２ＭＰａ未満。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物の曲げ強度の評価）
　得られた成形品から試験片を切り出し、ＡＳＴＭ　Ｄ－７９０（２００４）に従い曲げ強度を測定した。試験片は、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、－４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を曲げ強度とした。測定装置としては“インストロン（登録商標）”５５６５型万能材料試験機（インストロン・ジャパン（株）製）を使用した。
評価は成形品の曲げ強度をもとに、以下の基準で判定した。
ＡＡ：２００ＭＰａ以上
Ａ：１５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ未満
Ｂ：１３０ＭＰａ以上１５０ＭＰａ未満
Ｃ：１００ＭＰａ以上１３０ＭＰａ未満
Ｄ：１００ＭＰａ未満。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物のＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）の評価）
　得られた成形品から試験片を切り出し、ＡＳＴＭ　Ｄ－２５６（２００４）に従いＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）を測定した。試験片は、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、－４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値をＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）とした。
評価は成形品の曲げ強度をもとに、以下の基準で判定した。
Ａ：１５０Ｊ／ｍ以上
Ｂ：１２０Ｊ／ｍ以上１５０Ｊ／ｍ未満
Ｃ：１００Ｊ／ｍ以上１２０Ｊ／ｍ未満
Ｄ：１００Ｊ／ｍ未満。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物の生産効率の評価）
　繊維強化熱可塑性樹脂組成物１０ｋｇを製造するのに要する時間を測定し、以下の基準で判定した。
Ａ：３０分未満
Ｂ：３０分以上６０分未満
Ｃ：６０分以上１２０分未満
Ｄ：１２０分以上。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物における強化繊維分散状態の評価）
　得られた強化繊維基材（Ａ２）の任意の部位より、５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形状に基材を切り出して顕微鏡にて観察した。１０本以上の炭素繊維の単繊維が束状になった状態、すなわち分散が不十分な炭素繊維の束の個数を測定した。この手順で２０回の測定を行い、その平均値をもって、分散が不十分な炭素繊維の束の個数を評価した。判定は以下の基準で判定した。
Ａ：分散が不十分な炭素繊維の束の個数１個未満
Ｂ：分散が不十分な炭素繊維の束の個数１個以上５個未満
Ｃ：分散が不十分な炭素繊維の束の個数５個以上１０個未満
Ｄ：分散が不十分な炭素繊維の束の個数１０個以上。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物の比強度の評価）
　得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を２００ｍｍ×２００ｍｍに切り出して、１２０℃で１時間乾燥させた。乾燥後の繊維強化熱可塑性樹脂組成物を４枚積層し、熱可塑性樹脂が酸変性ポリプロピレン樹脂の場合は温度２３０℃、ポリアミド６樹脂の場合は温度２５０℃、ＰＰＳ樹脂の場合は温度３００℃とし、圧力３０ＭＰａで５分間プレス成形し、圧力を保持したまま５０℃まで冷却して厚み１．０ｍｍの成形品を得た。成形品から試験片を切り出し、ＩＳＯ１１８３（１９８７）に基づいて成形品の比重ρを測定した。次いで成形品から試験片を切り出し、ＩＳＯ５２７－３法（１９９５）に従い引張強度を測定した。試験片は、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、－４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を引張強度σｃとした。測定装置としては“インストロン（登録商標）”５５６５型万能材料試験機（インストロン・ジャパン（株）製）を使用した。得られた結果より次式により、成形品の比強度を算出した。
成形品の比強度＝σｃ／ρ
判定は成形品の比強度をもとに以下の基準で判定した。
ＡＡＡ：比強度３５０ＭＰａ以上
ＡＡ：比強度３２５ＭＰａ以上３５０ＭＰａ未満
Ａ：比強度３００ＭＰａ以上３２５ＭＰａ未満
Ｂ：比強度２７５ＭＰａ以上３００ＭＰａ未満
Ｃ：比強度２５０ＭＰａ以上２７５ＭＰａ未満
Ｄ：比強度２５０ＭＰａ未満。

　（繊維強化熱可塑性樹脂組成物の比剛性の評価）
　得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を２００ｍｍ×２００ｍｍに切り出して、１２０℃で１時間乾燥させた。乾燥後の繊維強化熱可塑性樹脂組成物を４枚積層し、熱可塑性樹脂が酸変性ポリプロピレン樹脂の場合は温度２３０℃、ポリアミド６樹脂の場合は温度２５０℃、ＰＰＳ樹脂の場合は温度３００℃とし、圧力３０ＭＰａで５分間プレス成形した後、圧力を保持したまま５０℃まで冷却して厚み１．０ｍｍの成形品を得た。成形品から試験片を切り出し、ＩＳＯ１７８法（１９９３）に従い曲げ弾性率を測定した。試験片は、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、－４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を曲げ弾性率Ｅｃとした。測定装置としては“インストロン（登録商標）”５５６５型万能材料試験機（インストロン・ジャパン（株）製）を使用した。得られた結果より次式により、成形品の比剛性を算出した。
成形品の比剛性　＝Ｅｃ^１／３／ρ（ρ：成形品の比重）。
判定は成形品の比剛性をもとに以下の基準で判定した。
Ａ：比剛性２．２０以上
Ｂ：比剛性２．００以上２．２０未満
Ｃ：比剛性１．５０以上２．００未満
Ｄ：比剛性１．５０未満。

　（成形品の均一性の評価）
成形品の引張強度の評価結果の変動係数（ＣＶ値）を評価した。判定は変動係数（ＣＶ値）をもとに以下の基準で判定した。
Ａ：変動係数５未満
Ｂ：変動係数５以上１０未満
Ｃ：変動係数１０以上１５未満
Ｄ：変動係数１５以上。

　（強化繊維基材（Ａ２）の引張強力の評価）
　強化繊維基材（Ａ２）より、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、－４５°、９０°方向の４方向について幅１２．５ｍｍ、長さ２００ｍｍの試験片を作製した。速度１．６ｍｍ／分の引張速度で引張試験し、強化繊維基材（Ａ２）の破断時の荷重を幅１２．５ｍｍで除して、引張強力（Ｎ／ｃｍ）を測定した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を引張強力とした。

　（実施例１－１）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－２にまとめた。

　（実施例１－２）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（２）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－２にまとめた。

　（実施例１－３）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（３）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－２にまとめた。

　（実施例１－４）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（４）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－２にまとめた。

　（実施例１－５）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（５）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－３にまとめた。

　（実施例１－６）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（６）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－３にまとめた。

　（実施例１－７）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（７）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－３にまとめた。

　（実施例１－８）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（ポリアミド６樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－３にまとめた。

　（実施例１－９）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－４にまとめた。

　（実施例１－１０）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－４にまとめた。

　（実施例１－１１）
　強化繊維Ａ２、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－４にまとめた。

　（実施例１－１２）
　強化繊維Ａ３、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例２に記載の要領でプレス成形品を得た。評価結果は表１－４にまとめた。なお、プレス成形品は強化繊維がランダムに配向しており、曲げ強度の測定方向によるバラツキが小さく、射出成形品と比較して良好であった。

　（実施例１－１３）
　強化繊維Ａ３、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（ポリアミド６樹脂）を用いて、参考例２に記載の要領でプレス成形品を得た。評価結果は表１－４にまとめた。なお、プレス成形品は強化繊維がランダムに配向しており、曲げ強度の測定方向によるバラツキが小さく、射出成形品と比較して良好であった。

　（比較例１－１）
　強化繊維Ａ２、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、（メタ）アクリル系重合体は使用せずに参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－５にまとめた。

　（比較例１－２）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（８）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表２にまとめた。

　（比較例１－３）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（９）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－５にまとめた。

　（比較例１－４）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１０）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－５にまとめた。

　（比較例１－５）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－６にまとめた。

　（比較例１－６）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１２）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－６にまとめた。

　（比較例１－７）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－６にまとめた。

　（比較例１－８）
　強化繊維Ａ１、（メタ）アクリル系重合体Ｐ（１）、熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）を用いて、参考例１に記載の要領で射出成形品を得た。評価結果は表１－６にまとめた。

　以上のように、実施例１－１～１－１１においては、力学特性に優れた射出成形品を得ることができた。また実施例１－１２、１－１３のプレス成形品では、曲げ強度の測定方向によるバラツキも小さい良好な結果が得られた。

　一方、比較例１－１では、（メタ）アクリル系重合体がないため、成形品の力学特性に劣る結果となった。比較例１－２、１－３では、（メタ）アクリル系重合体の凝集エネルギー密度が大きすぎるため、成形品の力学特性が低い結果となった。また、比較例１－４～１－６では、（メタ）アクリル系重合体の凝集エネルギー密度が小さく、成形品の力学特性が低い結果となった。さらに、比較例１－７、１－８のように、（メタ）アクリル系重合体の含有量が低すぎる場合および高すぎる場合にも、成形品の力学特性が低い結果となった。このように（メタ）アクリル系重合体の凝集エネルギー密度が大きすぎても小さすぎても、得られる成形品の力学特性が低くなった。

　（実施例２－１）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図２に示す装置３を用いて、強化繊維基材（Ａ２）を製造した。装置３は、分散槽４、抄紙槽６、および、供給槽９を備えている。分散槽４は、直径５００ｍｍの円筒形状の容器であり、容器下部に開口コック５を備える。抄紙槽６は、底部に幅３００ｍｍの抄紙面７を有するメッシュコンベア８を備える。供給槽９は、（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンを強化繊維基材（Ａ１）１１に供給する。供給槽９には開口コック５を備える。（メタ）アクリル系重合体のエマルジョン付与部１０はカーテンコート式であり、強化繊維基材（Ａ１）１１上に均一に（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンを散布可能である。分散槽４の上面の開口部には撹拌機１２が付属し、開口部から強化繊維束１３および分散媒体２を投入可能である。

　まず、強化繊維束Ａ３（炭素繊維）をカートリッジカッターで６ｍｍにカットし、チョップド炭素繊維を得た。

　分散槽４に水と界面活性剤（ナカライテクス（株）製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル（商品名））からなる濃度０．１質量％の分散液を入れ、そこに、前記チョップド炭素繊維を繊維の質量含有率が０．０２質量％となるように投入した。５分間撹拌してスラリーを調製後、容器下部の開口コック５を開放し、該スラリーを幅３００ｍｍの抄紙面７を有するメッシュコンベア８の上に流し込み、水を吸引して引き取り、長さ１５ｍ、幅３００ｍｍの強化繊維基材（Ａ１）１１を得た。次いで供給槽９の開口コック５を開放して、該強化繊維基材（Ａ１）の上面に、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１の１質量％エマルジョン液を散布した。余剰分のエマルジョン液を吸引したのち、強化繊維基材を２００℃の乾燥炉１４に３分間で通過させ、巻取機１８で巻き取ることで、（メタ）アクリル系重合体Ｂ１が付与された強化繊維基材（Ａ２）１５を得た。

　得られた強化繊維基材（Ａ２）１５を製造装置３から取り出し、加圧、加熱および冷却が可能なダブルベルトプレス装置１９が設けられた図３の装置２０へセットした。装置２０は、ダブルベルトプレス装置１９の導入部の上下２カ所に熱可塑性樹脂の不織布を収容するためのクリール１６を備え、強化繊維基材（Ａ２）１５に熱可塑性樹脂が含浸した繊維強化熱可塑性樹脂組成物１７を引き取るための巻取機１８を備える。

　強化繊維基材（Ａ２）にクリール１６より供給される熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）の不織布（目付：１００ｇ／ｍ^２）を上下方向から狭持し、ダブルベルトプレス装置１９に導入した。ダブルベルトプレス装置１９では、前半部にて２３０℃、３．５ＭＰａで加熱加圧し、後半部にて６０℃、３．５ＭＰａで冷却加圧して、強化繊維基材（Ａ２）と熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）が複合化された繊維強化熱可塑性樹脂組成物１７を得た。

　強化繊維束、(メタ)アクリル系重合体および熱可塑性樹脂の配合量は表２－１に示したとおりである。また、各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－１に示した。

　（実施例２－２）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図４に示す装置２１を用いて、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造した。装置２１は、装置３に装置２０が一体化された装置である。装置２１を用いて、強化繊維束と分散媒体を継続的に投入し、全工程をオンラインで実施した以外は、実施例２－１と同様にして、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－１に示した。

　（実施例２－３）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　(メタ)アクリル系重合体の配合量を０．４質量％とした以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－１に示した。

　（実施例２－４）乾式プロセスによる繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図５に示した装置２２を用いて、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造した。装置２２は、装置２１の抄紙部分の構造がカード機２３に置き換わった装置である。装置２２を用いて、カード機２３部分に強化繊維束として強化繊維束Ａ４を継続的に投入し、全工程をオンラインで実施した以外は、実施例２－２と同様にして、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－１に示した。

　（実施例２－５）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　分散槽４におけるスラリー中の強化繊維の濃度を０．０４質量％とし、抄紙槽６において分散媒体２を継続供給してスラリー中の強化繊維の濃度を０．０２質量％に薄めた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－２に示した。

　（実施例２－６）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　分散槽４におけるスラリー中の強化繊維の濃度を１．５質量％とした以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－２に示した。

　（実施例２－７）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　分散槽４におけるスラリー中の強化繊維の濃度を０．１質量％とした以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－２に示した。

　（実施例２－８）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　分散槽４におけるスラリー中に強化繊維と熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）のカット繊維（単繊維繊度３ｄｔｅｘ、カット長６ｍｍ）とを投入し、強化繊維の濃度を０．０２質量％、熱可塑性樹脂のカット繊維の濃度を０．０３質量％とし、固形成分の合計濃度を０．０５質量％とし、クリール１６より供給される熱可塑性樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）の不織布を用いずに、ダブルベルトプレス装置１９に導入した以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－２に示した。

　（実施例２－９）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体として（メタ）アクリル系重合体Ｂ２を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－３に示した。

　（実施例２－１０）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体として（メタ）アクリル系重合体Ｂ３を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－３に示した。

　（実施例２－１１）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　強化繊維束として強化繊維束Ａ５を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－３に示した。

　（実施例２－１２）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　強化繊維束として強化繊維束Ａ６を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－３に示した。

　（実施例２－１３）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体として（メタ）アクリル系重合体Ｂ４を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－４に示した。

　（実施例２－１４）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体として（メタ）アクリル系重合体Ｂ５を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－４に示した。

　（実施例２－１５）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　熱可塑性樹脂としてポリアミド６樹脂を用い、ダブルベルトプレス装置１９では、前半部にて温度を２５０℃とした以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－４に示した。

　（実施例２－１６）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　熱可塑性樹脂としてＰＰＳ樹脂を用い、ダブルベルトプレス装置１９では、前半部にて温度を３００℃とした以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－４に示した。

　（実施例２－１７）乾式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図５の装置２２において、（メタ）アクリル系重合体の供給槽９を用いずに、予め（メタ）アクリル系重合体を付与した強化繊維束Ａ７を、カード機２３部分に継続的に投入した以外は、実施例２－４と同様にして、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－５に示した。

　（実施例２－１８）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図４の装置２１において、（メタ）アクリル系重合体の供給槽９を用いず、予め（メタ）アクリル系重合体を付与した強化繊維束Ａ７を用いた以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－５に示した。

　（実施例２－１９）乾式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図７の装置２６を用いて、繊維強化成形基材を製造した。装置２６は、装置２２の（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンの供給槽９が、カード機２３部分に設置され、強化繊維基材（Ａ１）の作製と同時に（メタ）アクリル系重合体を強化繊維基材（Ａ１）に付与することができる装置である。装置２６を用いて、カード機２３部分に強化繊維束として強化繊維束Ａ３を継続的に投入した以外は、実施例２－４と同様にして、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－６に示した。

　（実施例２－２０）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図８の装置２７を用いて、繊維強化成形基材を製造した。装置２７は、装置２１の（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンの供給槽９が、分散槽４部分に設置されている装置である。分散槽４に（メタ）アクリル系重合体を継続的に供給することが可能であり、強化繊維基材（Ａ１）の作製と同時に（メタ）アクリル系重合体を強化繊維基材（Ａ１）に付与することができる。装置２６を用いて、分散槽４に（メタ）アクリル系重合体を継続的に供給したこと以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－６に示した。

　（比較例２－１）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体を付与しなかったこと以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－７に示した。

　（比較例２－２）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体のかわりにポリビニルアルコールＢ７を用いたこと以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－７に示した。

　（参考例２－１）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　図６の装置２５を用いて、強化繊維基材（Ａ２）を製造した。装置６は、分散槽４、抄紙槽６および供給槽９を備えている。分散槽４は、容器下部に開口コック５を備える直径５００ｍｍの円筒形状の容器である。抄紙槽６は、底部に３００ｍｍ角の正方形の抄紙面７を有するメッシュシート２４を備える槽である。供給槽９は、（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンを強化繊維基材（Ａ１）１１に供給する。供給槽９には開口コック５を備える。（メタ）アクリル系重合体のエマルジョン付与部１０は開口コック出口が可動式であり、強化繊維基材（Ａ１）１１上に均一に（メタ）アクリル系重合体のエマルジョンが散布可能である。分散槽４の上面の開口部には撹拌機１２が付属し、開口部から強化繊維束１３および分散媒体２を投入可能である。なお、装置６は、バッチ式の製造装置であり、強化繊維基材（Ａ１）の引き取りはできない。メッシュシート２４の抄紙面７上に強化繊維基材（Ａ１）１１が形成された後、（メタ）アクリル系重合体を付与する。（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材を装置２５から取り出し、乾燥機に入れて乾燥させることで、強化繊維基材（Ａ２）を得る。

　熱可塑性樹脂として酸変性ポリプロピレン樹脂の不織布（樹脂目付１００ｇ／ｍ^２）を、強化繊維基材（Ａ２）の上下に1枚ずつ配置し、温度２３０℃、３．５ＭＰａで5分間加熱加圧し、次いで６０℃、３．５ＭＰａで５分間冷却加圧して、強化繊維基材（Ａ２）と熱可塑性樹脂が複合化された繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－７に示した。

　（参考例２－２）湿式プロセスを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造
　（メタ）アクリル系重合体として（メタ）アクリル系重合体Ｂ６を用いたこと以外は、実施例２－２と同様に処理を行い、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得た。材料の配合量と各工程における実施条件および得られた強化繊維基材と繊維強化熱可塑性樹脂組成物との評価結果を、表２－７に示した。

　表２－１～２－７から明らかなように、実施例２－１～２－２０ではいずれも短時間で炭素繊維の分散状態に優れ、成形品とした場合にも高い力学特性を保つことのできる繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得ることができた。特に原料を継続的に投入して全工程をオンラインで行い、（メタ）アクリル系重合体の付与を後から行うことにより、成形品とした場合に力学特性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂組成物を効率的に製造することができた（実施例２－２、２－１８、２－２０参照）。また、Ｃ１／Ｃ２を０．８～１．２の範囲とすることで、より優れた強化繊維の分散状態を確保でき、得られる成形品の力学特性も向上することが判明した（実施例２－２、実施例２－５参照）。

　また、(メタ)アクリル系重合体を用いなかった場合には、強化繊維基材の引き取りが不可能であった（比較例２－１）。さらには、 (メタ)アクリル系重合体のかわりにポリビニルアルコールを用いた場合（比較例２－２）には、得られる成形品の力学特性が大きく劣る結果となった。

　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物および強化繊維束は、種々の用途に展開できる。特にインストルメントパネル、ドアビーム、アンダーカバー、ランプハウジング、ペダルハウジング、ラジエータサポート、スペアタイヤカバー、フロントエンドなどの各種モジュール等の自動車・二輪車用部品；ノートパソコン、携帯電話、デジタルスチルカメラ、ＰＤＡ、プラズマディスプレーなどの電気・電子部品；、電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、電子レンジ、音響機器、トイレタリー用品、レーザーディスク、冷蔵庫、エアコンなどの家庭・事務電気製品部品；土木・建築用部品；航空機用部品等の各種用途に用いることができる。なかでも電子機器部品、自動車部品により好ましく用いられる。

１　強化繊維
２　分散媒体
３　強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）の製造装置
４　分散槽
５　開口コック
６　抄紙槽
７　抄紙面
８　メッシュコンベア
９　（メタ）アクリル系重合体の供給槽
１０　（メタ）アクリル系重合体のエマルジョン付与部
１１　強化繊維基材（Ａ１）
１２　撹拌機
１３　強化繊維束
１４　乾燥機
１５　強化繊維基材（Ａ２）
１６　クリール
１７　繊維強化熱可塑性樹脂組成物
１８　巻取機
１９　ダブルベルトプレス装置
２０　繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造装置
２１　強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造装置
２２　強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造装置
２３　カード機
２４　メッシュシート
２５　強化繊維基材（Ａ１）、（Ａ２）、繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造装置
２６　強化繊維基材（Ａ１）の製造装置

Claims

（メタ）アクリル系重合体０．１～１０質量％、強化繊維１～７０質量％、および熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物であって、該（メタ）アクリル系重合体が、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有し、かつ、下式で算出される凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａである重合体である繊維強化熱可塑性樹脂組成物；
ＣＥＤ＝１．１５×Σ｛Ｐ（ｎ）×ＣＥ（ｎ）｝／Σ｛Ｐ（ｎ）×Ｍ（ｎ）｝
ここで、（メタ）アクリル系重合体に含まれる（メタ）アクリル系単量体単位の種類をｍ種類として、各（メタ）アクリル系単量体単位をそれぞれ（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）（ｎは１～ｍの整数）としたとき、ＣＥ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造ＣＳ（ｎ）から計算された凝集エネルギーを意味する；また同様に、Ｍ（ｎ）は（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の分子量を、Ｐ（ｎ）は（メタ）アクリル系重合体中の（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）のモル分率を意味する；ただしΣＰ（ｎ）＝１である。
前記（メタ）アクリル系重合体が、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル単位、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミド単位、Ｎ－（２－メタクリロイルオキシエチル）エチレンウレア単位から選ばれた１種以上の（メタ）アクリル系単量体単位を含む、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記（メタ）アクリル系重合体が、カルボキシル基含有（メタ）アクリル系単量体単位０～５質量％、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体単位３～２５質量％、アルキル基の炭素原子数が１～４個の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位７０～９７質量％を含む請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記（メタ）アクリル系重合体を構成する全ての（メタ）アクリル系単量体単位のうち、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基が、水素および／または１級炭素原子に結合した（メタ）アクリル系単量体単位が６０質量％以上である、請求項１～３のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記（メタ）アクリル系重合体が側鎖に水酸基を有し、水酸基価が１０～１００ｍｇＫＯＨ／ｇである、請求項１～４のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記（メタ）アクリル系重合体が側鎖にカルボキシル基を有し、酸価が１～１０ｍｇＫＯＨ／ｇである、請求項１～５のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記強化繊維が炭素繊維である、請求項１～６のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
前記熱可塑性樹脂がカルボキシル基、酸無水物基およびエポキシ基より選ばれる少なくとも１種の官能基を含む変性ポリオレフィン樹脂である、請求項１～７のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物。
強化繊維に（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束であって、該（メタ）アクリル系重合体が、側鎖に、水酸基、カルボキシル基、アミド基およびウレア基より選ばれる少なくとも１種の官能基を有し、かつ、下式で算出される凝集エネルギー密度ＣＥＤが３８５～５５０ＭＰａである重合体であり、かつ、該（メタ）アクリル系重合体の付着量が０．１～３０質量％である（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束；
ＣＥＤ＝１．１５×Σ｛Ｐ（ｎ）×ＣＥ（ｎ）｝／Σ｛Ｐ（ｎ）×Ｍ（ｎ）｝
ここで、（メタ）アクリル系重合体に含まれる（メタ）アクリル系単量体単位の種類をｍ種類として、各（メタ）アクリル系単量体単位をそれぞれ（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）（ｎは１～ｍの整数）としたとき、ＣＥ（ｎ）は、（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の化学構造ＣＳ（ｎ）から計算された凝集エネルギーを意味する；また同様に、Ｍ（ｎ）は（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）の分子量を、Ｐ（ｎ）は（メタ）アクリル系重合体中の（メタ）アクリル系単量体単位（ｎ）のモル分率を意味する；ただしΣＰ（ｎ）＝１である。
前記（メタ）アクリル系重合体が、カルボキシル基含有（メタ）アクリル系単量体単位０～５質量％、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体単位３～２５質量％、アルキル基の炭素原子数が１～４個の（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位７０～９７質量％を含む請求項９に記載の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束。
前記強化繊維が炭素繊維である、請求項９または１０に記載の（メタ）アクリル系重合体が付着した強化繊維束。
次の第１ａ工程、第２ａ工程、第３ａ工程および第４ａ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法；
　第１ａ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工する工程；
　第２ａ：第１ａ工程で得られた強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を０．１～１０質量部を付与する工程；
　第３ａ：第２ａ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）に、熱可塑性樹脂を複合化して、強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％および熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第４ａ：第３ａ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。
次の第１ｂ工程、第２ｂ工程および第３ｂ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法；
　第１ｂ：強化繊維束１～７０質量部に対して、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体が０．１～１０質量部付着した、不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ２）に加工する工程；
　第２ｂ：第１ｂ工程で得られた（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％に、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％を複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第３ｂ：第２ｂ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。
次の第１ｃ工程、第２ｃ工程および第３ｃ工程を含む繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法；
　第１ｃ：不連続な強化繊維束をシート状の強化繊維基材（Ａ１）に加工すると同時に、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリル系重合体を前記強化繊維基材（Ａ１）に、強化繊維基材（Ａ１）１～７０質量部に対して０．１～１０質量部付与し、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）を得る工程；
　第２ｃ：第１ｃ工程で得られた、（メタ）アクリル系重合体が付与された強化繊維基材（Ａ２）１．１～８０質量％を、熱可塑性樹脂２０～９８．９質量％と複合化して、繊維強化熱可塑性樹脂組成物を得る工程；
　第３ｃ：第２ｃ工程で得られた繊維強化熱可塑性樹脂組成物を１ｍ／分以上の速度で引き取る工程。
前記強化繊維が炭素繊維である、請求項１２～１４のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造方法。