WO1989012902A1 - Method of producing permanent magnet - Google Patents

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iron
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Fumitoshi Yamashita
Masami Wada
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Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
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    • H01F1/0571—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes
    • H01F1/0575—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes pressed, sintered or bonded together
    • H01F1/0576—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes pressed, sintered or bonded together pressed, e.g. hot working

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a permanent magnet of any shape using a flake of a rare earth-iron-boron-based alloy as a raw material.
  • the non-equilibrium rare-earth-iron-boron alloy flakes sharing the amorphous phase with the R 2 Fe 14 B phase (where R is a rare-earth element), which is the raw material of the permanent magnet, are converted from the high-temperature molten state. , obtained by, for example, a 1 0 4 ° C Zsec or more of its part is also a rather small me by the ultra-rapid cooling and this is frozen in the melt state. Therefore, it can be obtained only in the shape of a piece that is essentially as thin as 20 to 30 / m and less than 20 wakes. Therefore, in order to form a permanent magnet of any shape, it is necessary to collect a predetermined amount of flakes and to form them by some means.
  • a main object of the present invention is to provide a magnet having an arbitrary shape without deteriorating the magnetic properties of a non-equilibrium rare earth-iron-boron alloy sharing the R 2 Fe 14 B phase and the amorphous phase.
  • An object of the present invention is to provide a production method capable of forming a liquid crystal. ⁇ £ —
  • An object of the present invention is to apply a uniaxial pressure to an aggregate of flakes of a rare-earth or iron-based alloy and to generate Joule heat at the contact interface of the flakes through an electric current, thereby forming the flakes into a warm plastic material. This is achieved by deforming and joining the flakes together. Joule heat generated by applying a current spreads around the contact interface, and the particles are easily plastically deformed. In particular, the atoms at the contact interface are activated and easily move, so that the atomic bonding is promoted.
  • Toku ⁇ in this method consists in and energizing thickness of large membrane electric resistance is less than only a few 1 shed nm, non of the energization of a few seconds levels share and R 2 F e, 4 B-phase and the amorphous phase That is, the contact interface can be unified without shifting the equilibrium state. It should be noted that the application of pressure to the particle aggregate during this energization to promote the rearrangement of particles accompanying the integration of the contact interface and reduce the number of vacancies is a feature of the R-Fe-B system permanent magnet according to the present invention. This is important and necessary for improving magnetic performance.
  • the contact interface between the particles or the contact member with the support member is insulatively ruptured, and when the discharge is performed, the electrons bounced from the cathode and the ion bombardment generated at the anode at the contact interface. Cleans the surface.
  • the discharge impact pressure can efficiently bond the particles while distorting the particles to promote the diffusion speed of the atoms.
  • FIG. 1 is a photograph showing a flake texture of a permanent magnet obtained according to an example of the present invention
  • FIGS. 2 (a) and (b) are crystal grains (R) of the original flake and the permanent magnet, respectively.
  • 2 Fe 1 4 B phase
  • Fig. 3 Is a characteristic diagram showing the relationship between the amount of the rare earth element (atomic%), the intrinsic coercive force H ej, and the residual magnetic flux density Br.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a main part showing the configuration of a molding die of a permanent magnet.
  • the rare earth-iron-based flakes used in the present invention are R 2 F e (C o) 14 B phase and a rare earth-iron alloy non-equilibrium state to share and an amorphous phase, for example, 1 0 4 in the Zsec
  • the rare-earth / iron-based alloy is obtained by freezing at least part of the rare-earth / iron-based alloy in the molten state from the high-temperature molten state. If the single roll method is adopted as the means for ultra-quenching, the ultra-quenched rare earth / iron flakes will usually be 20 to 30 m thick. Generally, the particle size is adjusted by mechanical pulverization.
  • the above-mentioned rare-earth and iron-based flakes have a magnetic structure based on the alloy composition by adjusting to a structure in which the R 2 Fe (Co)
  • the maximum value of the isotropic coercive force H cj is obtained in FIG.
  • the adjustment here is to heat the rare-earth or iron-based flakes to a temperature higher than the crystallization temperature of the R 2 Fe (Co) l 4 B phase in an inert atmosphere such as Ar gas.
  • the heat treatment is warm rolling, it is possible to produce a magnetically anisotropic flake in which the axis of easy magnetization is aligned in a direction perpendicular to the plane of the flake.
  • the level of H cj of such a rare-earth / iron-based flake has a significant effect on the thermal stability as a substantial permanent magnet, but in the present invention, factors of the manufacturing conditions, especially heating.
  • the value at room temperature should be 8 K0e or more, and the size of the R 2 Fe (Co) 14 B phase should be 40 to 400 nm. Desirable.
  • the level of the individual coercive force H cj is basically R (R is based on one or more rare earth elements including >> and the amount of R, and the size of the R 2 Fe (Co) i 4 B phase,
  • H c j In order for H c j to be 8 K O e or more, R is Nd and / or Pr, and the amount of R is 12 to 15 atomic%, and
  • the size of the R 2 F e (C o) i 4 B phase is desirable to 4 0 ⁇ 40 0 nm.
  • the replacement element and the additional element of the rare-earth / iron-based flake include one or more rare-earth elements, and further include Si, A1, Nd, Zr, Hf, M o, G a, P, and C may be used alone or in combination of two or more. Therefore, from the alloy composition of rare-earth and iron-based flakes, R-Fe-B system, R-Fe (Co) -B system, R-Fe-B-M system, R-Fe (Co)- B — M type (where R is one or more rare earth elements, M is one or two kinds of Si, A1, ⁇ d, Zr, Hf, Mo, Ga, P, C) A combination of the above is 3 atomic% or less).
  • the above-mentioned aggregate of rare-earth / iron-based flakes is directly filled directly into a cavity of an arbitrary shape composed of an electrically conductive punch serving as a pair of electrodes and a die forming a cavity with the punch. State.
  • the direct discharge to the aggregate of the rare-earth and iron-based flakes is defined as a DC voltage or / and a low-frequency voltage between the pair of electrode punches.
  • the atmosphere is not more than a vacuum degree lOTorr. Particularly in a high-pressure atmosphere, the diffusion of plasma particles is suppressed, and the concentration of discharge current is promoted.Therefore, it is difficult to uniformly transition the rare-earth / iron-based flakes forming the aggregate to the activated state. Because.
  • the application of uniaxial pressure and current as referred to in the present invention can be performed at the stage when the surface of the rare-earth / iron-based flakes forming the aggregate in the cavity as described above is activated by the discharge plasma. Desirable.
  • R B is X 1 of R e X 1 0 0 or more because it is standard R B and R e Assuming constituting the series circuit unit volume equivalent Ri of Joule heat is also Q B in General Q e The value is 0 or more, and only the flake contact interface is preferentially heated. At the same time, the atomic bonding at the flake contact interface in the activated state spreads rapidly throughout the aggregate due to the previously generated discharge plasma, and the flakes undergo plastic deformation between the flakes. The air gap is reduced.
  • the activation factors of rare-earth and iron-based flakes include (1) pressure during heating, (2) ion bombardment due to discharge, and (3) movement of ions, resulting in atomic bonding or diffusion.
  • a special feature of this manufacturing method is to use a direct current (two-pole) discharge, which has long been used as a method of generating discharge plasma, to activate a rare-earth ⁇ iron-based aggregate.
  • a direct current (two-pole) discharge which has long been used as a method of generating discharge plasma, to activate a rare-earth ⁇ iron-based aggregate.
  • the time for heating to a temperature higher than the crystallization temperature of the R 2 Fe (Co) i 4 B phase is extremely short.
  • variations in the individual coercive force H cj and its temperature coefficient are suppressed, and as a result, the thermal stability of the permanent magnet is not impaired.
  • plastic deformation of the flake is not promoted, there is an advantage that a partial magnetic anisotropy in the direction of the pressure axis progresses and a high magnetic property can be secured.
  • the average particle diameter of the rare-earth / iron-based flakes is preferably 53 to 250111. This is because the intrinsic coercive force H cj of the flake itself is reduced below 53 5 ⁇ , and the plastic deformation resistance is increased above 250 m.
  • the pressure between the electrode punches is preferably from 200 to 500 kgf / erf. Below 200 fZ crf, partial magnetic anisotropy and high densification due to plastic deformation become insufficient, and the individual coercive force H cj increases. Decline. On the other hand, even at 500 k «f Z c rf or higher, the relative density has already reached 99% or higher, so no clear improvement in magnetic properties is observed, and the effect of relaxing the factors of other manufacturing conditions is poor. Because. Further, the temperature rise due to Joule heat is set to 750 ° C or less. Above 750 ° C, the unique coercive force due to the growth of R 2 Fe (C o) 14 B phase
  • the H e j is remarkably reduced and the relative density has already reached 99% or more, so that the plastic deformation of the flake and the atomic bonding at the flake contact interface have been sufficiently completed.
  • performing the atomic bonding between the rare-earth / iron-based flakes and the supporting member at the same time as the atomic bonding of the rare-earth / iron-based flakes means that the rare-earth / iron-based magnets can be appropriately assembled according to various purposes of use. It may be advantageous to improve the quality.
  • a super-quenched rare earth / iron flake having an alloy composition of Nd 13 Fe 83 B 4 was obtained by a single roll method in an Ar atmosphere. Ri by the X-ray diffraction, the flakes were this Togawaka' an ultra rapid ⁇ rare earth, iron flakes of non-equilibrium state to share and N 2 F e, 4 B compound and a non-quality phase. These flakes are filled into a cylindrical cavity of 5 sq. Diameter formed by a pair of electrode punches made of WCZC O alloy and a die made of SiC, and are cooled at room temperature and in an Ar atmosphere. A uniaxial pressure and current were applied in the direction of the height. However, the pressure is 2 ton Zcn? Then, the current was stepped up to a predetermined DC voltage, and after charging the capacitor group, the thyristor was terminated and discharged. An instantaneous DC power supply was applied for 42 cycles, 300 msec, and 2 cycles.
  • Figure 1 shows the flake texture of the obtained rare earth and iron-based permanent magnets.
  • Figures 2 (a) and (b) show Nd 2 Fe! In the original flake and rare-earth / permanent magnet, respectively. Indicates 4 B crystal grains.
  • the flake contact interface is atomically bonded by Joule heat, and the pressurization at this stage promotes the rearrangement of flakes due to plastic deformation and reduces pores.
  • the relative density is 98.5% and the density is higher.
  • the flake surface layer can be rapidly cooled by absorbing the heat inside the flake from the flake surface layer, the transition to the non-equilibrium state before and after the current is applied can also occur.
  • N d 2 F e t 4 no grain product and Roh or growth of the layer B.
  • the above rare-earth iron-based permanent magnets have Br 8 KG, Hc B6, 8 KOe, Hej15 KOe, (BH) m & x It is a 15 MGO e and has high performance as a magnetically isotropic magnet.
  • the individual coercive force H cj of the flake at room temperature is 16.8 K 0 e.
  • the tee is formed by an electrode punch consisting of a pair of graphites and a die consisting of SiC.
  • the inside of the cavity has a pressure of 300 kgf nf and a pressure of 10
  • a voltage of 3 ° V with a pulse width of 80 msec was applied for an arbitrary time between the electrode punches maintaining the vacuum, and a discharge plasma was generated in the cavity. Thereafter, while maintaining the pressure between the electrode punches at 300 kgf ./cnf, approximately 95 sec. Until the temperature reaches 700 ° C. TT.
  • Table 1 shows the pulse voltage application time (discharge plasma generation time) and the timing characteristics after 50 K Oe pulse magnetization.
  • the values in parentheses are the values for a resin magnet with a relative density of 80%.
  • the temperature coefficient of the individual coercive force H ej is 0.37 to 0.4: 3 because the high-temperature treatment is extremely short. There is no significant activity. This means that the level of the individual coercive force H cj shown in Example 2 was not significantly reduced, and the thermal stability of the permanent magnet was maintained and ensured. .
  • Example 4 Example N d M was used in 2. O C o 7. 5 B 6. 0 F ebal mother alloy by Ri obtained possess coercive force H ej 1 6 at room temperature. 5 KO e slices classification and particle About 20 g of each slice having a different diameter was collected. Next, a rare-earth iron-based permanent magnet having an outer diameter of about 20 was obtained in the same manner as in Example 2. However, the pulse voltage application time was fixed at 30 sec.
  • Table 3 shows the particle size, magnetic properties and relative density after 50 K 0 e pulse magnetization of the flakes.
  • the individual coercive force H ej decreases when the average particle diameter of the flakes becomes smaller than 53 m, and the relative density decreases when the average particle diameter exceeds 250 m. As a result, the residual magnetic flux density Br decreases. Therefore, the average particle diameter of the flakes is preferably 53 to 250 m.
  • a super-quenched rare-earth and iron-based flake with the same coercive force H ej 17.0 ⁇ 6 as in 2 was obtained.
  • about 20 g of the flake was filled into a cylindrical cavity having an inner diameter of about 20 watts.
  • the cavities are the same pair as in Example 2.
  • a pressure of 200 kgf cnf is applied to the inside of the cavity, a voltage of 20 V is applied for 30 sec with a pulse width of 120 msec, and the cavity is formed.
  • a discharge plasma was generated in the cavity.
  • Table 4 shows the magnetic properties of the rare earth / iron permanent magnets manufactured under different atmospheres after the 50 K 0 e pulse magnetization.
  • N dj 4 B 6 Feba 1 is made into a molten state by microwave heating in an Ar gas atmosphere, and is made of Cu with a peripheral speed of about 50 to 80 mZ sec.
  • K0e and 8.5 K0e flakes with a thickness of about 20 to 30 / m were obtained.
  • the amorphous flakes are heat-treated at 700 ° C. in an Ar gas atmosphere to form rare-earth / iron-based flakes having different coercive forces H cj at room temperature.
  • g was filled into cylindrical cavities each having an inner diameter of about 20 strokes.
  • the cavity was formed by the same electrode punch and die as in Example 2, and the interior of the cavity had a pressure of 300 kgf Zcnf and a vacuum of 10— 'Torr. Is maintained.
  • a voltage of 40 V and a pulse width of 100 msec were applied between the electrode punches at a voltage of 40 m for 3 ⁇ sec to generate discharge plasma in the cavity. After that, the pressure between the electrode punches was raised by 500 kgf / cnH, and a current of 2500 A was supplied for about 90 seconds until the temperature of the die reached 700 ° C.
  • Example 7 Seven types of Nd x B 6 Feba 1 mother alloys with different Nd contents were melted by high-frequency dielectric heating in an A2 gas atmosphere, and the peripheral speed was about 5 OmZs.
  • a flake with a thickness of about 20 m was obtained by the super-quenching method in which the ec roll was sprayed onto a Cu roll. It was confirmed by X-ray diffraction that the rare-earth iron-based flakes obtained by the ultra-quenching method with different Nd contents were amorphous flakes frozen in a molten state.
  • the rare-earth / iron-based flakes obtained by the ultra-quenching method were appropriately pulverized so that 50 to 250 m was 90 wt% or more. Further, heat treatment was performed at 700 in an Ar gas atmosphere. As a result, the non-equilibrium rare-earth / iron-based flakes sharing the amorphous phase with the Nd 2 Fe MB phase of 200 nm or less assembled randomly.
  • the rare earth-iron permanent magnets having different Nd contents were subjected to pulse magnetization of 50 KOe in the direction of the pressure axis, and the magnetic properties at room temperature were measured by RFM.
  • FIG. 3 is a characteristic diagram showing the relationship between the Nd amount (atomic%), the coercive force Hej, and the residual magnetic flux density Br based on the above results.
  • both the individual coercive force Hcj and the residual magnetic flux density Br show a maximum at Nd13 at% or more and less than 15 at%.
  • the residual magnetic flux density Br in the atomic% range is about 8.5 kg, which confirms the result of the highly advanced magnetic anisotropy accompanying the partial plastic deformation of the flake.
  • the rare earth / iron permanent magnet of Nd 13 to 15 atomic% was ground to an outer diameter of 5 cm, and the temperature system number of the individual coercive force was determined by VSM. 0.40 / ° C.
  • the Nd is 2
  • the alloy was melted by high-frequency heating in an Ar gas atmosphere so that 9 wt% and B became lwt% balance Fe, and an alloy ingot was obtained.
  • the alloy ingot is brought into a molten state by high-frequency heating in an Ar gas atmosphere, and then injected onto a C C ⁇ roll having a peripheral speed of about 50 m / sec.
  • the thickness of the ribbon is about 40 m. This ribbon was confirmed by X-ray diffraction to be an amorphous ribbon that was frozen in the molten state.
  • the N d n F e, B phase was obtained by hot roll rolling the amorphous ribbon at 700 ° C. At the same time as the precipitation, the thickness of the ribbon was set to about 20 m. At this time, the precipitated Nd2Fel4B phase has its C axis oriented perpendicular to the hot rolled surface by X-ray diffraction.
  • the mother alloy was melted by high frequency heating in an Ar gas atmosphere so that 29 wt%, B was 1 wt%, and the balance was Fe.
  • the mother alloy is melted by high-frequency heating in an Ar gas atmosphere, and then injected onto a Cu roll having a peripheral speed of about 50 m / sec, and a thickness of 4 mm is obtained by a single-hole method.
  • the length was set to 0 m.
  • 4, 1 is an assembly of ultra-quenched rare earth and iron-based flakes that share the R 2 Fe, 4 B phase and the amorphous phase, 2 Pama Fe support members, and 3 are Si
  • 4a is a punch made of WC / Co
  • 4b is a punch made of SiC
  • 5a is a center core made of Ni-base heat-resistant alloy
  • 5b is a center core made of SiC.
  • a permanent magnet structure in which a permanent magnet member with an outer diameter of 8 watts and a height of 4 rows was integrated with an electrically conductive support member.
  • the permanent magnet portion of the permanent magnet structure had a relative density of 98.6% and was firmly bonded to the electrically conductive support member.
  • the permanent magnet portion of this permanent magnet structure was cut out, and the magnetic performance after 45 KO e pulse magnetization in the radial direction was measured by VSM (BH) max l 2.3 MGO e, Br 7.96 KG and H cj 13.2 K ⁇ e.
  • H ej obtained through the solution treatment for comparison 9.
  • An 8 mm outer diameter of the injection molded grade Sm-Co resin magnet obtained by kneading with 8 wt% of the medium in a radial magnetic field generated by a 4100 AT repulsive magnetomotive force.
  • a high-density sintered body can be obtained by applying uniaxial pressure and current to an aggregate of non-equilibrium Fe-B-R flakes. It has high industrial value because it can.
  • this ensures an excellent shape arbitrariness and productivity while maintaining a residual magnetic flux density of at least Br 9 KG and an individual coercive force of at least H cj 8 KO e and 15 KO e.
  • Permanent magnets can be provided.

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Description

明 细
細
発明の名称
永久磁石の製造方法
技術分野
本発明は、 希土類 -鉄 -ボロ ン系合金の薄片を原料と し、 任 意形状の永久磁石を得る製造方法に関する ものである 。
背景技術
永久磁石の原料の R2 F e 14 B相 （ ただ し Rは希土類元素 ） と非晶質相とを共有する非平衡状態の希土類一鉄一ボロ ン系合 金薄片は、 高温融液状態から 、 例えば 1 04 °C Zsec以上の超急 冷によ って少な く と もその一部を融液状態で凍結する こ とで得 られる 。 従って、 本質的に 2 0〜 3 0 / mと薄 く て、 しかも 2 0醒以下の片の形状で しか得られない。 そのため、 任意形状の 永久磁石を形成するには、 薄片を所定量集めて何等かの手段で —体化する必要がある 。
この一体化する手段と しては、 薄片の集合体を常圧で焼結させ る焼結法や加熱 しながら加圧するホ ッ 卜プ レス法がある 。
しかし、 焼結法ゃホ ッ トプレス法では加熱温度が結晶化温度 よ り 高く 、 また時間も長 く かかるため、 R 2 F e , 4 B相 が 大 き く なり 、 磁気特性が低下 して しま う 欠点があった。
発明の開示
そこで本発明の主たる 目的は、 R2 F e 14 B相 と 非晶 質相 と を共有する非平衡状態の希土類 -鉄一ボロ ン系合金の磁気特性 を低下させる こ とな く 任意形状に磁石を形成する こ とができる 製造方法を提供する こ とにある 。 ― £—
上記本発明の目的は、 希土類、 鉄系合金の薄片の集合体に一 軸の圧力を附加する と と もに電流を通 じて薄片の接触界面に ジュール熱を発生させ、 薄片を温間塑性変形させて薄片を一体 に結合させる ことによ り 達成される 。 電流を通電する こ とによ る ジュール熱は接触界面を中心に拡がり 、 粒子が塑性変形し易 く なる 。 と く に接触界面の原子は活性化されて移動し易い状態 にあるから原子的結合が促進される 。 この方法における特徵は 電気抵抗の大きな膜の厚みが僅か数 1 ひ nm以下である こと及び 通電にあり 、 数秒水準の通電によって R 2 F e , 4 B相 と 非晶 質 相とを共有する非平衡状態が移行する こ とな く 、 接触界面を一 体化する こ とができる こ とにある 。 尚、 この通電時に粒子集合 体に圧力を加えて接触界面の一体化に伴う粒子の再配列を促進 させ、 空孔を減少させる ことは本発明に係る R— F e — B系永 久磁石の磁気性能を改善するうえで重要であり 、 必要な条件で ある 。
さ らに放電を前もって行う ことによ り 、 粒子相互、 或は支持 部材との接触界面を絶縁破壌せ しめ、 放電を行えば接触界面で は陰極から飛び出 した電子と陽極で発生したイオン衝撃によつ て表面が浄化される 。 そ して、 放電衝撃圧力は粒子に歪を与え て原子の拡散速度を助長しつつ、 効率よ く 結合を行う こ とがで きる 。
図面の簡単な説明
第 1 図は本発明の実施例によ り 得られた永久磁石の薄片集合 組織を示す写真、 第 2図（a)， (b)はそれぞれも との薄片および永 久磁石における結晶粒 （ R 2 F e 1 4 B相） を示す写真、 第 3 図 は希土類元素量 （ 原子％ ) と固有保磁力 H e j , 並びに残留磁 束密度 B rの関係を示 した特性図 、 第 4図は永久磁石の成形金 型構成を示す要部断面図である 。
発明を実施するための最良の形態
本発明で言う 希土類 · 鉄系薄片とは R2 F e ( C o )14 B相と 非晶質相とを共有する非平衡状態の希土類 · 鉄系合金であり 、 例えば 1 04で Zsecの冷却速度によ つて希土類 · 鉄系合金を高 温融液状態から 、 少な く と もその一部を融液状態で凍結する こ とによ って得る ものである 。 超急冷の手段と して単ロール法を 採用すれば超急冷希土類 · 鉄系薄片は通常厚さ 2 0〜 3 0 m とな る 。 ま た一般に機械的な粉砕によ っ て粒度調整が行われ る 。
上記希土類 · 鉄系薄片は 4 0〜 4 0 0 nmの R2 F e ( C o )| 4 B相がラ ンダムに集合 した組織に調整する こ とによ り 合金組成 に基づ く 磁気的に等方性の個有保磁力 H c j の極大値が得られ る 。 但 し、 こ こでいう 調整とは希土類 ， 鉄系薄片を A r ガス等 の不活性雰囲気中で R2 F e ( C o )l 4 B相の結晶化温度以上に 加熱する こ とであり 、 その熱処理を温間圧延とすれば薄片の面 に対 して垂直方向に磁化容易軸が揃う磁気異方性薄片とする こ と も可能である 。 このよ うな希土類 · 鉄系薄片の H c j の水準 は実質的な永久磁石と しての熱安定性に重大な影響を及ぼすも のであるが、 本発明においては製造条件の因子、 と く に加熱温 度域の制約を緩和す る ために室温における値を 8 K 0 e以上 R2 F e ( C o )14 B相のサイ ズを 4 0〜 4 0 0 nmに してお く こ とが望ま しい。 こ こで個有保磁力 H c j の水準とは基本的には R ( Rは丫を含む希土類元素の 1 種または 2種以上 > および R 量、 R 2 F e ( C o ) i 4 B相のサイ ズに 基づ く も のである が 、
H c j を 8 K O e以上にするためには、 Rは N dまたは /およ び P r と し、 その R量は 1 2〜 1 5原子％、 また
R 2 F e ( C o )i4 B相のサイズは 4 0〜 40 0 nmとする ことが 望まれる 。
上記、 希土類 · 鉄系薄片の置換元素および添加元素と しては 希土類元素の 1 種または 2種以上が包含され、 さ らには S i ， A 1 ， N d , Z r , H f ， M o , G a， P， Cの 1種または 2 種以上の組み合わせがあっても差し支えない。 従って希土類 · 鉄系薄片の合金組成からは R— F e — B系， R— F e ( C o )— B系， R— F e — B — M系， R— F e ( C o )— B — M系 （但し Rは希土類元素の 1 種または 2種以上、 Mは S i , A 1 , Ν d， Z r ， H f , M o , G a， P， Cの 1種または 2種以上の 組み合わせであ り 、 3原子％以下） などがある 。
上記希土類 · 鉄系薄片の集合体とは一対の電極となる電気伝 導性のパンチと該パンチとでキヤ ビテ ィ を形成する ダイ とから 構成する任意形状のキヤ ビテ ィ 内にそのまま直接充填された状 態を言う 。
本発明で言う希土類 ， 鉄系薄片の集合体への直接放電とは上 記一対の電極パ ンチ間に直流電圧または /および低周波電圧
( 0 < ω C ω p i 、 但し ωは周波数、 ω ρ i はイオンプラズマ 振動数） を印加することであり 、 キヤ ビティ 內に放電プラズマ を生成させる こ とである 。 この放電の特徴は負電極 （陰極） か ら一次電子が放出される ことによ り プラズマが維持される点に ある 。 プラズマからのイ オン衝繫によ ってキヤ ビテ ィ 内で集合 体を形成する希土類 · 鉄系薄片表面の付着ガス分子、 或いは酸 化皮膜が除まされる こ とによ り 該薄片は活性化状態に移行 し、 原子の拡散や塑性変形が起こ り 易 く なる 。 尚 、 放電プラズマの 動作圧力と希土類 · 鉄系薄片の表面酸化を抑制するためにその 雰囲気は真空度 l O T o r r以下とする こ とが好ま しい。 と く に高い圧力雰囲気ではプラズマ粒子の拡散が抑え られ放電電流 の集中が促進されるので集合体を形成する希土類 · 鉄系薄片全 体を均質に活性化状態へ移行させる こ とが困難になるからであ る 。
本発明で言う一軸の圧力と電流の附加とは、 上記の如きキヤ ビテ ィ 内で集合体を形成する希土類 · 鉄系薄片表面が放電ブラ ズマによ って活性化 した段階で行う こ とが望ま しい。 こ こで希 土類 · 鉄系薄片集合体の単位体積当 り のジュール熱は Q B == i 2 - R B ( R B は薄片接触界面の電気抵抗） 並びに Q G = i 2 · R c ( R eは薄片内部の電気抵抗） となる 。 R B は 一 般 に R eの X 1 0 0以上の水準であるから R B と R eの直列回路 を構成する と仮定すれば単位体積当 り のジュール熱も Q B は Q eの X 1 0 0以上となり 薄片接触界面のみ優先的に加熱され る こ とになる 。 そ して予め行った放電プラズマの生成によ って 活性化状憨にある薄片接触界面での原子的結合が、 当該集合体 全体に急速に拡る と同時に、 薄片は塑性変形 しながら薄片間の 空隙を減少させてゆ く のである 。 こ こで希土類 · 鉄系薄片の活 性化の因子と して①加熱中の圧力 、 ②放電によ る イ オン衝撃、 ③イ オンの移動を挙げる こ とができ 、 原子的結合すなわち拡散 速度は D ( 52 n / <5 x2 ) 十 u E ( 5 n / 5 x ) となる 。 （但 し 、 D ： 拡散定数、 n : 拡散粒の数、 x i ： 位置、 ： 移動 度、 E ： 電界強度である 。 ) すなわち拡散定数 Dは放電と塑性 変形とによ り 内部エネルギーが増加した分値が大き く なり 、 更 にイオン電界拡散が作用する 。 従って希土類 · 鉄系薄片の集合 体を、 その結晶化温度以上で直接原子的に結合させ、 固定化す る手段と して本質的にホ ッ 卜プレス磁石よ り 有利である 。 と く に、 この製造方法の特徵は放電プラズマを生成させる方法と し て古く からよ く 用いられて.いる直流 （ 2極） 放電を利用 し、 希 土類 ' 鉄系薄片の集合体を活性化状態に移行させ、 然るのち抵 抗焼結する こ とにあ る 。 従って極めて迅速に任意形状の希土 類 · 鉄系永久磁石を得る こ とができるばかり でなく 、 R 2 F e ( C o ) i 4 B相の結晶化温度以上に加熱する時間が極めて短く で き る ため個有保磁力 H c j や、 その温度系数の変動が抑制さ れ、 その結果永久磁石と しての熱安定性を損なう こ とがない。 更には薄片の塑性変形が促進ざれるので圧力軸方向への部分的 な磁気異方化が進展 し高度な磁気特性も確保でき る利点があ る 。
尚、 希土類 · 鉄系薄片の平均粒子径は 5 3〜 2 5 0 111とす ることが好ま しい。 5 3 Αί πι以下では薄片自体の固有保磁力 H c j が低下し、 2 5 0 m以上では塑性変形抵抗が大き く なる からである 。 また電極パンチ間の圧力は 2 0 0〜 5 0 0 kg f /' erfが好ま しい。 2 0 0 f Z crf以下では塑性変形による部分磁 気異方化と高密度化が不十分となり 、 個有保磁力 H c j が栢対 的に低下する 。 一方 5 0 0 k« f Zcrf 以上と しても既に相対密度 は 9 9 %以上に達する ため磁気特性の明確な向上は認め られ ず、 他の製造条件の因子を緩和する効果も乏 しいからである 。 更にはジュール熱によ る昇溫が 7 5 0 °C以下とする 。 7 5 0 °C 以上では R2 F e ( C o )14 B相の成長によ って個有保磁力
H e j が著 し く 低下する し、 既に相対密度は 9 9 %以上に達す るため薄片の塑性変形と薄片接触界面の原子的結合は十分に完 了 しているからである 。 また 、 希土類 · 鉄系薄片の原子的結合 と同時に、 該薄片と支持部材との原子的結合を行う こ とは当該 希土類 · 鉄系磁石を種々 の利用 目的に応 じて適宜ア ッセ ンブル 性を向上する こ とに有利な場合がある 。
以下、 本発明をよ り 更に詳 し く 説明する 。
実施例 1
A r雰囲気中、単ロール法によ り 、 合金組成 N d 13 F e 83 B 4 の超急冷希土類 · 鉄系薄片を得た。 X線回折によ り 、 この薄片 は N 2 F e , 4 B類と非品質相とを共有する非平衡状態の超急冶 希土類 ， 鉄系薄片である こ とがわかった。 この薄片を WCZC O 合金からなる一対の電極パンチと S i Cからなる ダイ によ り 形 成 した径 5讓の円柱キヤ ビテ ィ 内へ充填 し、 室温で且つ A r雰 囲気中キ ヤ ビテ ィ の高 さ方向へ一軸の圧力 と電流とを附加 し た。 但 し圧力は 2 t o n Zcn？、 電流は所定の直流電圧に昇圧整 流し、 コンデンサ群に充電後、 サイ リ スタを終て放電を行う 瞬 間直流電源から直接 4 2 K A , 3 0 0msec, 2サイ ク ル通電 し た。
第 1 図は得られた希土類 · 鉄系永久磁石の薄片集合組織を示 す。 また、 第 2図（a)， （b)はそれぞれもとの薄片および希土類 · 永久磁石における N d 2 F e！ 4 B結晶粒を示す 。 図から明 らか なよう に薄片接触界面はジユール熱によって原子的結合を行つ ており 、 しかも 、 この段階での加圧によ り 塑性変形に伴う薄片 の再配列が促進され空孔が減少しており 、 相対密度 9 8. 5 % と高密度化 している 。 しかも、 薄片表面層から薄片内部ヘジュ 一ル熱を吸収する こ とによって薄片表面層を急冷する こ とがで きるから電流附加前後の段階で非平衡状態の移行も
N d 2 F e t 4 B層の結晶粒の生成およびノまたは成長もない。
上記希土類 · 鉄系永久磁石は 5 0 K 0 eのパルス着磁後の時 期特性で B r 8 K G , H c B 6 , 8 K O e , H e j 1 5 K O e , ( B H ) m & x 1 5 M G O eであ り 磁気的に等方性の磁石と し て高度な性能が確保されたものである 。
実施例 2
N d 14.0 C o 7.5 B 6.0 F e 13 & 1 の母合金を 1" ガス雰囲 気中にて高周波加熱する こ とによ り 融液状態と し、 周速度約 5 0 m Z s e cの C u製ロールに噴射する超急冷法によ り 厚さ約 2 O mの薄片を得た。 この薄片は融液状態のまま凍結された非 晶薄片である こ とを X線回折によ り確認した。 該非晶室薄片を 適宜粉碎 し、 5 3〜 2 5 0 mに粒度調整したのち A rガス雰 囲気中 700 で熱処理した。 これにより等方的に集合した 200 nm以下の N d 2 F e ( C o )14 B層 と非晶質層とを共有する非平 衡状態の超急冷希土類 · 鉄系薄片と し、 該薄片約 2 0 gを内径 2 0画の円柱キヤ ビテ ィ に充填した。 尚、 該薄片の室温におけ る個有保磁力 H c j は 1 6. 8 K 0 eである 。 こ こで、 キヤ ビ テ ィ は一対のグラフ ア イ 卜からなる電極パンチと S i Cからな る ダイ によ り 形成 したもので当該キヤ ビテ ィ 内は 3 0 0 kg f nf の圧力と 1 0— ' T o r rの真空を維持 している の電極パ ンチ間にパルス幅 8 0 msecで 3 ◦ Vの電圧を任意時間印加 し、 該キヤ ビテ ィ 内に放電プラズマを生成せ しめた。 然るのち電極 パンチ間の圧力を 3 0 0 k g f ./ cnf に維持 したま ま温度が 7 0 0 °Cに到達するまでの約 9 5 sec . 2 5 0 0 A約 7. 5 K V Aの通 を TTつた。
次に 4 0 0 °Cまで冷却 したのち、 キヤ ビテ ィ から脱型する こ とによ り 外径約 2 0讓のパルス電圧印加時間を異にする 円柱希 土類 · 鉄系永久磁石を得た。
上記パルス電圧印加時間 （放電プラズマ生成時間） と 50 K O e のパルス着磁後の時期特性を第 1 表に示す。
Figure imgf000011_0001
第 1表から明らかなように予めパルス電圧を印加することによりキ ャビティ 内に放電プラズマを生成せしめることは個有保磁力 H e j 、 残留磁束密度 B r 、 最大エネルギー積 （ B H ) m a x のいずれ をも向上させるために極めて有効な手段である 。
また、 キヤ ビテ ィ 内の薄片集合体の機密化も 6 8 0 °C〜 7 0 0 °Cで終了 しており 、 極めて迅速に任意形状の希土類 · 鉄系永 久磁石を製造する ことができる 。
実施例 3
実施例 2と同様の方法によ り N d 13.0 B 6.0 F e b a 1 , N d 12. o C o 16.0 B 8.o F e b a 1 ， N d 14 , 0 C o 7 · 5 B 6.0 F e b a 1 , N d 14.5 C o 16.Q B 5.5 F e b a 1母合金か ら 超急冷法による希土類 . 鉄系薄片を得た。 各薄片約 5 gを実施 例 I と同一の内径 5諷の円柱キヤ ビティ に充填し、 実施例 2と 同様の方法で外径約 5醒の希土類 · 鉄系永久磁石を得た。 但し パルス電圧印加時間は 3 0 s e cで一定と した。 この永久磁石を 50 K 0 eパルス着磁し V S Mにて求めた温度系数を相対密度 80 %の樹脂磁石のそれと対比 して示す。
図 2 表
Figure imgf000012_0001
( ) 内の数値は相対密度 80 %樹脂磁石の値 第 2表から明らかなよう に高温処理が極めて短時間であるた め個有保磁力 H e j の温度系数は 0.3 7〜一 0.4： 3の範囲で あり 、 大幅な活動がない。 このこ とは実施例 2で示 した個有保 磁力 H c j の水準を大幅に低下させなぃこ とと併せて永久磁石 と しての熱安定性の維持 · 確保がなされている ものと言える 。
実施例 4 実施例 2で用いた N d M . o C o 7. 5 B 6.0 F e b a l の 母 合 金よ り 得た室温での保有保磁力 H e j 1 6 . 5 K O e の薄片を 分級 し粒径を異にする薄片それぞれ約 2 0 gを採取 した。 次に 実施例 2 と同様の方法によ り 外径約 2 0腿の希土類 · 鉄系永久 磁石を得た 。 但 しパルス電圧印加時間は 3 0 s e cで一定と し た。
上記薄片の粒子径と 5 0 K 0 e パルス着磁後の磁気特性およ び相対密度を第 3 表に示す。
第 3 表
Figure imgf000013_0001
第 3 表から明 らかなよ う に薄片の平均粒子径が 5 3 mよ り も小さ く なる と個有保磁力 H e j が低下 し、 2 5 0 mを越え る と相対密度が低下する こ とが原因となって残留磁束密度 B r が低下する 。 従って、 薄片の平均粒子径と しては 5 3 〜 2 5 0 mが好ま しい。
実施例 5
N d 1 4 . 5 C o 1 6 . 0 B 6 .0 F e b a l の母合金を用いて実施例
2 と 同様な個有保磁力 H e j 1 7 . 0 〇 6 の超急冷希土類 ， 鉄系薄片を得た。 次に薄片約 2 0 gを内径約 2 0醒の円柱キヤ ビテ ィ に充填 した 。 こ こでキヤ ビテ ィ は実施例 2 と同一の一対 の電極パンチとダイによ り形成した もので、 当該キヤ ビティ 内 は 2 0 0 k g f cnf の圧力を付加し、 パルス幅 1 2 0 m s e cで 2 0 Vの電圧を 3 0 s e c印加し、 該キヤ ビティ に放電プラズマを生 成せしめた。
その後、 電極パンチ間の圧力を 2 0 O kgf ZcnUこ維持したま まダイの温度が 7 0 0 に到達するまでの約 9 0 sec , 2 5 0 0 A 、 約 7 . 5 K V Aの通電を行った。 但し、 パルス電圧印加時 から通電終了までの雰囲気をそれぞれ大気中 1 0— o r r , 1 0— 2 Τ ο r r ， 1 0— 4 Τ ο r r—定と した。
上記、 異なった雰画気下で製造した希土類 · 鉄系永久磁石の 5 0 K 0 e パルス着磁後の磁気特性を第 4表に示す。
第 4 表
雰囲気 T o r r 一 1
大気中 1 0 -2
1 0 一 3 一 4
1 0 1 0 柜 対 密 度 ％ 94.7 99. 2 99. 0 99. 3 99. 2
H c j K O e 13.2 17. 2 17. 4 17. 3 17. 2
B r K G 7.7 8. 4 8. 4 8. 4 8. 4
(B H)max MGOe 12.2 15. 3 15. 4 15. 3 15. 3 第 4表から明らかなよう に少な く と もバルス電圧印加時から 通電終了までの雰囲気を 1 0— r r 以下の真空雰囲気とす る ことが好ま しい。
実施例 6
N d j 4 B 6 F e b a 1 の母合金を A r ガス雰囲気中にて髙周 波加熱するこ とによ り 融液状態と し、 周速度約 5 0〜 8 0 m Z s e cの C u製ロールに噴射する ことによ り 個有保磁力 H c j 5
K 0 e および 8 . 5 K 0 e の厚さ約 2 0 〜 3 0 / mの薄片を得 た。 該非晶質薄片を A r ガス雰囲気中 7 0 0 °Cで熱処理する こ とによ り 室温での個有保磁力 H c j を異にする希土類 · 鉄系薄 片と し、 該薄片約 2 0 gをそれぞれ内径約 2 0画の円柱のキヤ ビテ ィ に充填 した。 こ こでキヤ ビテ ィ は実施例 2 と同一のー对 の電極パンチ とダイ によ り 形成 した ものとで当該キヤ ビテ ィ 内 は 3 0 0 kgf Zcnf の圧力と 1 0— ' T o r r の真空を維持 してい る 。 この電極パンチ間にパルス幅 1 0 0 msecで 4 0 Vの電圧を 3 〇 s e c 印力 D し 、 該キヤ ビテ ィ に放電プラ ズマを生成せ しめ た 。 然るのち電極パンチ間の圧力を 5 0 0 kg f / cnHこ上昇せ し めダイの温度とが 700°Cに到達するまでの約 90sec, 2500 A の通電を行った。
上記の如 く 室温の個有保磁力 H c j を異にする超急洽法に よ っ て得た希土類 · 鉄系薄片 とそれに対応 した希土類 · 鉄系 永久磁石の 5 0 K 0 e パルス着磁後の磁気特性を第 5 表に示 す。
第 5 表
薄片の室内での HG KOe 5 8.5 12. 0 14. 7
H c j K O e 7. 0 12.4 13. 5 14. 8
B r K G 8. 3 8.6 8. 5 8. 5
(B H)ra a x M G 0 e 11. 0 13.4 15. 4 15. 6 第 5表から明らかなよ う に超急冷法によ って得た希土類 · 鉄 系薄片の室温における個有保磁力 H c j は 8 . 0 K 〇 e 以上で ある こ とが好ま しい。
実施例 7 N d含有量を異にする N d x B 6 F e b a 1 の母合金 7 種を A Γガス雰囲気中にて高周波誘電加熱する こ とによ り 融液状態 と し、 周速度約 5 O mZs e cの C u製ロールに噴射する超急冷 法によ り 厚ざ約 2 0 mの薄片を得た。 該 N d含有量を異にす る超急冷法による希土類 ' 鉄系薄片は融液状態のまま凍結され た非晶質薄片である こ とを X線回折によ り 確認した。 次いで、 該超急冷法による希土類 · 鉄系薄片を適宜粉砕し、 5 0〜 2 5 0 mが 9 0 w t %以上と した 。 更に A r ガス雰囲気中 7 0 0 にて熱処理した。 これによ り ラ ンダムに集合 した 2 0 0 nm以 下の N d 2 F e M B相と非晶質相とを共有する非平衡状態希土 類 · 鉄系薄片と した。
上記 N d含有量を異にする超急洽法による希土類 · 鉄系薄片 2 3 5 g をそれぞれ内径約 2 0 醒の円柱キ ャ ビテ ィ に充填 し、 薄片の集合体と した。 ここでキヤ ビティ は実施例 2 と同一 の一対の電極パンチとダイ とによって構成したもので、 該キヤ ビテ ィ 内は一対の電極パンチを介して 3 0 0 kg f / crf の圧力と 1 0— 1 T o r r の真空を維持している 。 この電極パンチ間にパ ルス幅 5 0 m c e sで 4 0 Vの直流電流を 3 O s e c印加することに よ り 当該キヤ ビティ 內に放電プラズマを生成せしめた。 然るの ち一対の電極パンチを介 した 3 0 O te f Zcrf の圧力を維持した まま 、 該電極パンチの圧力軸変異が観測されなく なるまで約 9 O sec , 2 5 0 0 A (約 7. 5 K V A ) の電流を付加 した。 この とき圧力軸変異が観測されな く なる段階での温度は約 6 8 0 〜 7 2 0 °Cであった。 次いで 4 0 0 まで冷却 したのち、 キヤ ビ ティ から内容物を脱型する こ とによ り 外径約 2 0醒 N d含有量 を異にする希土類 · 鉄系永久磁石を得た。
上記 N d含有量を異にする希土類 · 鉄系永久磁石の圧力軸方 向に 5 0 K O eのパルス着磁を施 し R F Mによ り 室温の磁気特 性を測定 した。
第 3図は上記結果に基づき N d量 （原子％ ) と値有保磁力 H e j 、 並びに残留磁束密度 B rの関係を示 した特性図である 。 図から 明 らかなよ う に個有保磁力 H c j 、 並びに残留磁束密度 B rの 双方と も N d 1 3原子％以上、 1 5原子％未満で極大を示す。 と く に当該原子％範囲での残留磁束密度 B r 8. 5 K G程度で あ り 、 薄片の部分塑性変形に伴う磁気異方化が高度に進展 した 結果を裏付ける ものである 。 尚 、 上記 N d 1 3〜 1 5原子％の 希土類 · 鉄系永久磁石を外径 5讓 に研削加工 し 、 V S Mにて個 有保磁力の温度系数を求めたと ころ 一 0. 3 8〜一 0. 4 0 / °C であった。
実施例 8
純度 9 7 w t %の N d (残部は C o， P rを主体とする他の 希土類元素 ） フ エ ロボロ ン （ B純分約 2 0 w t % ) および電解 鉄を使用 し、 N dが 2 9 w t %、 Bが l w t %残部 F e となる よ う に A rガス雰囲気中で高周波加熱によ り 溶解 し、 合金イ ン ゴッ トを得た。 次に該合金イ ンゴッ トを A r ガス雰囲気中で高 周波加熱によ り 融液状態と したのち、 周速度約 5 0 m/se cの C ιί製ロールに噴射 し、 短ロール法によ り 厚さ約 4 0 mの リ ボンと した。 この リ ボンは融液状態のま ま凍結された非晶質 リ ボンである こ とを X線回折によ り 確認 した。 該非晶質リ ボンを 7 0 0てで熱間 ロ ール 圧延する こ とによ り N d n F e , B相を 析出させるとと もに、 該リ ボンの厚さを約 2 0 mと した。 こ のとき析出 した N d 2 F e l4 B相は X線回折によ り 熱間延面に 対して垂直方向に C軸が配向 している 。
すなわち 4 0 0 nm以下の N d 2 F e 14 B相 と非晶質相とを共 有する非平衡状態の希土類 · 鉄系磁気異方製薄片である 。
次に上記粒子を S i C ダイ と黒鉛パンチとで構成したキヤ ビ ティ に充填し、 先ず、 1 0 kg f Z cm2. 5 s e c後に 3 0 0 kg f Z cnf の一軸の圧力をパンチ間に加えつつ、 直流と 1 k Hz:の交流とを 5対 4の比で重畳した電流を 3 O s e c通電した。 この磁石は相 対密度で 9 9. 6 %であり 、 磁気性能は残留磁束密度 B r
1 0. 8 K G . 保磁力 H c j 1 3 K 0 eであ り 、 5 0 0 n m以下 の N d 2 F e i 4 B相と非晶質相とを共有する非平衡状態を維持 じたものであった。
実施例 9
純度 9 7 w t %の N d (残部は C e ， P r を主体とする希土 類元素） ， フ エ ロボロ ン （ B純分約 2 0 w t ¾ ) および電解鉄 を使用 し、 N dが 2 9 w t %， Bが 1 w t %， 残部 F e となる よ う A r ガス雰囲気中で高周波加熱によ り 溶解 し母合金を得 た。 次に該母合金を A r ガス雰囲気中で高周波加熱によ り 融解 状態と したのち、 周速度約 5 0 m/s e cの C u 製ロールに噴射 し単口ール法によ り 厚さ 4 0 mのリ ボンと した。 このリ ボン は融液状態のまま凍結された非晶質相の リ ボンである こ とを X 回折によって確認した。 該非晶質リボンを A rガス雰囲気中 7 00 °Cで熱処理 し 、 等方的に集合 した 2 0 0 n m以下の R 2 F e t 4 B 相 と非晶質相 とを共有する非平衡状態希土類 · 鉄系薄片と し た。 この薄片を第 4図のよ う な電気絶縁製金型部材と電気伝導 性金型部材、 並びに電気伝導性支持部材とで構成 した金型キ ヤ ビテ ィ に充填 した 。 但 し第 4図において、 1 は R 2 F e , 4 B相 と非晶質相とを共有する超急冷希土類 · 鉄系薄片の集合体、 2 〖ま F e製支持部材、 3は S i C製ダイ 、 4 aは W C / C o製パ ンチ、 4 bは S i C製パンチ、 5 aは N i 基耐熱合金製センタ コア、 5 bは S i C製センタ コアである 。 次に当該 R— F e — B薄片集合体にパ ンチ 4 a , 4 bを介 して 3 O kg f Zcrf の圧力 を加えつつ電気伝導製金型部材に 1 0 s e c， 6 5 0 A通電 し た。 次に脱型する こ とによ り 外径 8醒 ， 高さ 4讓の永久磁石部 材 と 電気伝導性支持部材とが一体化 した永久磁石構造体を得 た 。 該永久磁石構造体の永久磁石部分は相対密度 9 8. 6 %で あり 、 電気伝導性支持部材と強固に接合 した ものであった。 こ の永久磁石構造体の永久磁石部分を切り 出 しラ ジアル方向の 4 5 K O e パルス着磁後の磁気性能を V S Mによ り 測定 したと こ ろ （ B H 〉 max l 2. 3 M G O e , B r 7. 9 6 K G， H c j 1 3. 2 K〇 e であった。
尚 、 比較のため溶体化処理を経て得た H e j 9. 8 K O eの o m 、 し O 0 .668 ， ^ u 0. 101 ' F e 0.21 ' ^ Γ 0 - 0 , 7 ) 7 «I - の 9 2 w t %と下記構造を有する相対粘度 1. 6 ( 0. 5 ¾ m - ク レゾール溶液を 2 5 °Cでォス ト ワル ド粘度計によ り 測定） の 1 2 —ポ リ ア ミ ド 8 w t % とを混練 して得た射出成形グレー ド の S m— C o系樹脂磁石を 4 0 0 0 0 A T反発起磁力によ るラ ジアル磁界中で射出成形 した外径 8醒 ， 高さ 4誦の環状磁石を 取り 出 し、 ラ ジアル方向 4 5 K 0 e パルス着磁後の磁気性能を 測定したところ （ B H ) m a X 3 . 7 M G O e , B r 4 . 1 K G , H e j 9. 8 K O e に過ぎなかつた。
産業上の利用可能性
以上詳述した様に、 本発明は非平衡状態 F e — B — R系薄片 の集合体に一軸の圧力と電流とを附加する こ とによ り高密度の 焼結体とする こ とができるので工業的価値が高いものである 。
特に、 これによ り 優れた形状任意性と生産性とを確保 しなが ら残留磁束密度 B r 9 K G以上で、 且つ個有保磁力 H c j 8 K O e , 並びに 1 5 K O e 以上の優れた永久磁石を提供する こ と ができる 。

Claims

請 求 の 範 囲
1 、 希土類 · 鉄系合金の薄片の集合体に一軸の圧力を附加す る とと もに電流を通 じて前記薄片の接触界面にジュール熱を 発生させ、 前記薄片を温間塑性変形させて薄片を一体に結合 する こ とを特徴とする永久磁石の製造方法。
2 、 請求の範囲第 1 項において、 圧力の附加と電流の通電前に 薄片を放電電界中に位置させる永久磁石の製造方法。
3 、 請求の範囲第 1 項又は第 2項において、 薄片の平均径が 5 3〜 2 5 0 mである永久磁石の製造方法。
4 、 請求の範囲第 1 項又は第 2項において、 合金薄片が
R2 F e 14 B相 と 非 晶質相 と を共有す る 非平衡状態の R — F e 一 B系合金または および F eの一部を C oで置換 した R - F e ( C o )— B相系合金または Zおよび R— F e ( C o ) — M系合金 （ただ し Rは 1 種または 2種以上の希土類元素、 Mは S i ， A 1 , N b , Z r ， H f , M o ， G a , P , Cの 1 種ま たは 2種以上の組み合せ ） である 永久磁石の製造方 法。
5 、 請求の範囲第 4項において、 非平衡状態 R— F e ( C o )— B系合金を、 Rが 1 1 〜 1 8原子％ , B力 ：〜 1 1 % , C o が 3 0原子％ , 残部を F e と した永久磁石の製造方法。
6 、 請求の範囲第 4項において、 薄片の R2 F e M B相 の 大 き さが 4 0〜 4 0 Onmである永久磁石の製造方法。
7 、 請求の範囲第 2項又は第 4項において、 放電が直流電圧ま たは Zおよ び低周 波 （ 0 < ω《 ω ρ i ， 但 し ωは周波数、 ω p i はイ オンプラ ズマ振動数） 電圧である永久磁石の製造 方法
、 請求の範囲第 2項又は第 4項において、 放電および圧力と 電流との附加が真空度 1 0 T o r r以下の雰囲気中である永 久磁石の製造方法。
、 請求の範囲第 1 項， 第 2項， 第 4項のいずれかにおいて、 圧力を 2 0 O te f Z cn!よ り も大き く した永久磁石の製造方 法。
、 請求の範囲第 1 項， 第 2項， 第 4項のいずれかにおいて、 薄片を温間塑性変形によって磁気異方化させる永久磁石の製 造方法。
、 請求の範囲第 1 項， 第 2項， 第 4項のいずれかにおいて、 薄片の集合体の温間塑性変形と薄片接触界面の結合が 7 5 〇 で以下で行われる永久磁石の製造方法。
、 請求の範囲第 1 項， 第 2項， 第 4項のいずれかにおいて、 薄片接触界面の結合と同時に、 該薄片と支持部材との結合を 行う 7 久磁石の製造方法。
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