JPH10172850A

JPH10172850A - 異方性永久磁石の製造方法

Info

Publication number: JPH10172850A
Application number: JP8352365A
Authority: JP
Inventors: Takashi Ikegami; 尚池上; Satoru Hirozawa; 哲広沢
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1996-12-11
Filing date: 1996-12-11
Publication date: 1998-06-26

Abstract

(57)【要約】【課題】高い磁気特性が得られるＲ−Ｔ−Ｍ−Ｂ系永
久磁石を製造する方法を目的にＲ−Ｔ−Ｍ−Ｂ系磁石粉
末の直接バルク化を図ることと高性能化が可能な異方性
磁石粉末を使用して、高い磁気特性と良好な温度依存性
を両立した異方性永久磁石の製造方法の提供。【解決手段】Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石を製造す
る方法において、水素処理法によって得られた磁気的異
方性を有する磁石粉末を平均粒度１０μｍ〜４０μｍの
微粉砕粉と平均粒度７５μｍ〜２５０μｍの粗粉砕粉に
粉砕後、前記微粉砕粉と粗粉砕粉をそれぞれ５〜３０重
量％と７０〜９５重量％混合し、ついで磁界配向した後
に圧縮圧縮成型する際に直接通電を行ってバルク化する
ことによって、高い磁気特性と良好な温度依存性を両立
した異方性永久磁石を容易に製造することができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、各種モーター、
アクチュエーター等に用いることが可能なＲ（希土類元
素）−Ｔ（鉄属元素）−Ｍ−Ｂ系の異方性永久磁石に係
り、Ｒ−Ｔ−Ｍ−Ｂ系合金鋳塊を粗粉砕し、さらに水泰
処理にて得られえた再結晶集合組織からなる合金粉末を
粉砕し、得られた微粉砕粉と粗粉砕粉を所定比で混合
し、磁界配向した後、圧縮成型する際に直接通電を行っ
てバルク化することにより、高い磁気特性を得た異方性
永久磁石の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末をバルク化する方
法としては、樹脂などの異種材料をバインダーとして使
用し任意の形状に成形する、ボンド磁石として発展し
た。このボンド磁石の製造方法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系原料母
合金をメルトスパンすることによって得られる等方性の
粉末を樹脂バインダーと混合し、成形したものである。
このようなＲ−Ｔ−Ｂ系の等方性のボンド磁石は磁気特
性は低いが、様々な形状、特にラジアルリングなどの薄
肉品などに対応できる上、比較的容易に製造でき、成形
後加工する必要がない（ネットシェイプ成形）という利
点がある。

【０００３】Ｒ−Ｔ−Ｂ系等方性のボンド磁石は、種々
の形伏に容易に対応できるという特色のために年々製造
量が増え、いろいろな用途や品種に用いられている。こ
のＲ−Ｔ−Ｂ系等方性のボンド磁石の磁気特性を向上さ
せる方法としては、例えば、特開平３−２８４００２号
公報や特公平４−４０８４２号公報に開示されるよう
に、粒度分布を２μｍ〜５００μｍもしくは１０μｍ〜
５００μｍに調整し、ボンド磁石の密度を向上させるこ
とが提案されている。

【０００４】また、さらなる磁気特性の向上を求めよう
とすると、例えは、特開平４−３３３０７号公報、特開
平４−６３４０２号公報や特開平７−３０７２１１号公
報に開示されているように、前記メルトスパン粉末を熱
間加工によって塑性変形させて磁気的異方性を付与し、
そのまま目的の形状にネットシェイプ成形する方法があ
る。この方法により、樹脂バインダーなとの異種材料を
合まない、密度の高いバルク体を得ることができる。

【０００５】また、上記方法においてメルトスパン粉末
ではなく水素処理法によって磁気的異方性を有する磁石
粉末を製造し、この異方性磁石粉末を成形する方法が、
特開平４−２４７６０４号公報や特開平６−１９６３４
４号公報に開示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】先に挙げたような磁石
粉末をバルク化する方法のうち、従来のメルトスパン粉
末を樹脂バインダーでバルク化したボンド磁石では、磁
石粉末の粒度を２μｍ〜５００μｍもしくは１０μｍ〜
５００μｍの前記粒度分布に調整しても、得られる最大
エネルギー積はたかだか７０〜８０ｋＪ／ｍ³の磁気特
性であり、必要充分な磁気特性が得られないという問題
があった。

【０００７】そこで磁気特性を向上させる方法として
は、磁気的異方性を付与する方法がある。すなわち、メ
ルトスパン粉末を熱間で加工し、塑性変形させると磁気
的異方性を有するバルクができる。このような方法で得
られたバルクは３００ｋＪ／ｍ³程度の高い最大エネル
ギー積が得られるが、塑性変形時にバルク内の結晶粒子
の形状が大きく変化し偏平な形状になるために、磁気特
性の温度依存性が大きくなり、常温以上ですぐに減磁
し、実用に適さないという問題があった。

【０００８】温度依存性の問題に対応する方法として
は、水素処理を行った磁気的異方性を有する磁石粉末を
用いる方法がある。原料磁石粉末として、初めから磁気
的異方性を持った粉末を用いて成形すると、塑性変形さ
せて異方性を付与する必要がないために、粒子形状をほ
とんど変化させずにバルクとすることができる。しか
し、特開平４−２４７６０４号公報に示されるごとく、
磁石粉末の成形をホットプレスで行うと、製造時間が非
常に長くかかるためにコストが高くなってしまうという
問題があった。

【０００９】製造時間を短縮するには、磁石粉末に直接
通電してジュール熱を発生させて数十秒で成型する方法
が特開平６−１９６３４４号公報に開示されている。し
かしながら、成形加工するためのダイが適当な導電性を
有する必要があるために、ダイの強度が低く、５０ＭＰ
ａ程度までしか成形圧力を大きくできない問題あった。
また、成形圧力をやみくもに大きくしても異方性磁石粉
末を用いた場合、成形後の配向が乱れ、高い密度のバル
クが得られても結果として磁気特性が低くなってしまう
問題あった。

【００１０】このように、水素処理によって得られた磁
気的異方性を有する磁石粉末を圧縮圧力と直接通電によ
って成形する場合、低い密度によって生じるバルク内の
空間を埋め、高密度化する方法として、等方性のメルト
スパン粉体等の充填材を予め粉末に混合する方法があ
る。このような充填材を混合して圧縮圧力と直接通電に
よって成形すると、７．５ｇ／ｃｍ³程度の高い密度が
得られるが、等方性の粉末を混ぜるために、磁気特性と
しては低く、１４０ｋＪ／ｍ³程度の最大エネルギー積
しか得られないという欠点があった。

【００１１】この発明は、高い磁気特性が得られるＲ−
Ｔ−Ｍ−Ｂ系永久磁石を製造する方法を目的にＲ−Ｔ−
Ｍ−Ｂ系磁石粉末の直接バルク化を図ることと高性能化
が可能な異方性磁石粉末を使用することを想定し、前述
の多くの技術的な問題を解消でき、製造性よく、高い磁
気特性と良好な温度依存性を両立したネットシェイプ異
方性永久磁石の製造方法の提供を目的としている。

【００１２】

【課題を解決するための手段】発明者らは、高い磁気特
性と良好な温度依存性を両立させるために、原科磁石粉
末として、水素処理によって得られた再結晶集合組織か
らなる磁気的異方性を有する磁石粉末を使用し、さらに
高い磁気特性を得るために圧縮圧力と同時に直接通電に
よる成形方法を選択した。

【００１３】発明者らは、一方、低い成形圧力で異方性
の磁石粉末を高密度化する方法を種々検討した結果、使
用する異方性の磁石粉末の粒度分布として、平均粒度の
異なる粗粉砕粉と微粉砕粉を混合することで高密度化で
き、さらに水素処理の脱水素条件によって磁石粉末の保
磁力を制御できることを知見し、微粉砕粉と粗粉砕粉の
保磁力を水素処理の脱水素条件によってそれぞれ０．６
５ＭＡ／ｍ以下と０．８０ＭＡ／ｍ以上とすることで成
形時の配向の乱れが最小限に抑制できることを知見し、
この発明を完成した。

【００１４】さらに、発明者らは、直接通電の通電方向
においては、バルクの形状によって変えた方が電極面積
を大きくでき、例えば薄い板状のバルクを得る場合に
は、成形圧力と平行方向、リング状のバルクなどでは成
形圧力に垂直な方向が有利であることを知見した。

【００１５】すなわち、この発明は、Ｒ：１０〜２０ａ
ｔ％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種で、Ｐ
ｒまたはＮｄの１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以
上含有）、Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅ
の一部を５０ａｔ％以下のＣｏで置換）、Ｍ：０．０５
〜１０ａｔ％（Ｍ：Ａｌ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｇ
ａ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，ｌｎ，Ｓｎ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，
Ｃｕ）、Ｂ：４〜１０ａｔ％からなる合金鋳塊を粗粉砕
して平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍの、少なくとも
８０ｖｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物
からなる粗粉砕粉となした後、水泰処理をして、得られ
る平均結晶粒径が０．０５μｍ〜１μｍである磁気的に
異方性を持つ再結晶集合組織からなる合金粉末に調整し
た後、これを粉砕して平均粒度１０ｕｍ〜４０μｍの微
粉砕粉と平均粒度７５μｍ〜２５０μｍの粗粉砕粉と
し、微粉砕粉５〜３０重量％と粗粉砕粉７０〜９５重量
％とを混合し、次いで磁界配向した後に圧縮成型と直接
通電によってバルク化する異方性永久磁石の製造方法で
ある。

【００１６】また、この発明は、前記水素処理におい
て、１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ₂ガス中で、６０
０℃〜７５０℃の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２
００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００℃に
１５分〜８時間加熱保持する条件で、組織をＲ水素化
物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ化合物の少なくと
も４相の混合組織とした水素不均化処理を行った後、さ
らにＡｒガスまたはＨｅガスによる絶対圧ｌ０Ｐａ〜５
０ｋＰａの減圧気流中にて７００℃〜９００℃に５分〜
８時間の保持をする脱Ｈ₂処理を行う水素処理すること
を特徴とする異方性永久磁石の製造方法である。

【００１７】また、この発明は、上記の製造方法におい
て、圧縮圧力と直接通電によって成形する際に直接通電
の通電方向を圧縮圧力と平行あるいは垂直とすることを
特徴とする異方性永久磁石の製造方法である。

【００１８】

【発明の実施の形態】

組成の限定理由この発明に使用する原料合金に用いるＲすなわち希土類
元素Ｒは、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、
Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕが包括され、この
うち少なくとも１種以上で、Ｐｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有し、さ
らにＲの全てがＰ、Ｎｄのうち１種または２種の場合が
ある。Ｒの５０ａｔ％以上をＰｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種以上とするのは、５０ａｔ％未満では充分な磁化
が得られないためである。

【００１９】Ｒは、１０ａｔ％未満ではαＦｅ相の析出
により保磁力が低下し、また２０ａｔ％を超えると目的
とする正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物以外に、Ｒリッチ
の第２相が多く析出し、この第２相が多すぎると合金の
磁化を低化させる。従って、Ｒの範囲は１０〜２０ａｔ
％とする。

【００２０】Ｔは鉄属元素であって、Ｆｅ、Ｃｏを包含
する。Ｔが６７ａｔ％未満では低保磁力、低磁化の第２
相が析出して磁気的特性が低下し、また８５ａｔ％を超
えるとαＦｅ相の析出により保磁力、角型性が低下する
ため、Ｔは６７〜８５ａｔ％とする。

【００２１】また、Ｆｅのみでも必要な磁気的性質は得
られるが、Ｃｏの適量の添加は、キュリー温度の向上に
有用であり、Ｃｏは必要に応じて添加できる。ＦｅとＣ
ｏの原子比においてＦｅが５０％以下となると，Ｎｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の飽和磁化そのものの減少量が大きく
なってしまうため、Ｔのうち原子比でＦｅを５０％以上
とした。

【００２２】添加元素Ｍの効果は、水素不均化時に母相
の分解反応を完全に終了させずに、母相、すなわちＲ₂
Ｔ₁₄Ｂ相を安定化して故意に残存させるのに有効な元素
が望まれる。特に顕著な効果を持つものとして、Ｎｉ、
Ｇａ、Ｚｒ、Ｈｆがある。

【００２３】また、Ｍのうち、Ａｌ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚ
ｒ、ｌｎ、Ｓｎ、Ｈｆは、脱Ｈ₂処理時の再結晶粒を
０．１μｍ〜１μｍのサイズにまで成長させ、粉末に磁
気異方性を付与するのに有用な元素である。さらに、Ｔ
ｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｕは、脱Ｈ₂
処理時の再結晶粒が、１μｍ以上に粗大化するのを防止
し、結果として保磁力が低下するのを抑制する効果を有
する。

【００２４】従って、Ｍとしては、上記の元素を目的に
応じて組み合わせて用いることが得策である。添加量
は、０．０５ａｔ％未満では添加量が少なすぎて効果が
なく、また１０ａｔ％を超えると強磁性でない第２相が
析出して磁化を低下させることから、Ｍは０．０５ａｔ
％以上１０ａｔ％以下とした。

【００２５】Ｂは、正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶構造を
安定して析出させるために必須の元素である。添加量は
４ａｔ％以下では、Ｒ₂Ｔ₁₇相が析出して保磁力を低下
させ、また減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。ま
た、１０ａｔ％を超えて添加した場合は、磁化の小さい
第２相が析出して粉末の磁化を低下させる。従って、Ｂ
は４〜１０ａｔ％とした。

【００２６】体積比で８０％以上の正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ型化合物を有する粗粉砕を得るためには、合金の鋳塊
を９００℃〜１２００℃の温度で１時間以上焼鈍する
か、造塊工程で鋳型の冷却速度を制御するなどの方法を
適宜選定すると良い。

【００２７】製造条件の限定理由水素処理法は、所要粒度の粗粉砕粉が外観上その大きさ
を変化させることなく、極微細結晶組織の集合体が得ら
れることを特徴とする。すなわち、正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ型化合物に対し、高温、実際上は６００℃〜９００℃
の温度範囲でＨ₂ガスと反応させる水素不均化処理によ
って、ＲＨ_2■3、αＦｅ、Ｆｅ₂Ｂなどに相分離し、さ
らに同温度域でＨ₂ガスを脱Ｈ₂処理により除去すると、
再度正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結晶組織が得ら
れる。

【００２８】しかしながら、現実には、水素不均化処理
条件によって分解生成物の結晶粒径、反応の度合いが異
なり、水素不均化状態の金属組織は、水素不均化温度７
５０℃未満と７５０℃以上とで明らかに異なる。この金
属組織上の違いが、脱水素処理を行った後の磁粉の磁気
的性質に大きく影響する。

【００２９】さらに、脱水素化処理条件によって、正方
晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結晶状態が大きく影響を
受け、水素処理法によって作製した磁性粉の磁気的性
質、特に保磁力に大きく影響する。逆に、脱水素化処理
条件を選択することによって、磁気特性を制御できる。

【００３０】出発原料の粗粉砕法は、従来の機械的粉砕
法やガスアトマイズ法の他、Ｈ₂吸蔵による、いわゆる
水素粉砕法を用いてもよく、工程の簡略化のためにこの
水素粉砕による粗粉砕工程と、極微細結晶を得るための
水素処理法を同一装置内で連続して行っても良い。

【００３１】この発明において、粗粉砕粉の平均粒度を
５０μｍ〜５０００μｍに限定したのは、５０μｍ未満
では粉末の酸化による磁性劣化の恐れがあり、また５０
００μｍを超えると水素処理によって大きな磁気異方性
を持たせることが困難となるからである。

【００３２】この発明において、Ｈ₂ガス中での加熱に
際し、Ｈ₂ガス圧力が１０ｋＰａ未満では前述の分解反
応が充分に進行せず、また１０００ｋＰａを超えると処
理設備が大きくなりすぎ、工業的にコスト面、また安全
面で好ましくないため、圧力範囲を１０〜１０００ｋＰ
ａとした。さらに好ましい圧力範囲は５０〜１５０ｋＰ
ａである。

【００３３】Ｈ₂ガス中での加熱処理温度は、６００℃
未満ではＲＨ_2■3、αＦｅ、Ｆｅ₂Ｂなどへの分解反応
が起こらない。また、６００℃〜７５０℃の温度範囲で
は分解反応がほぼ完全に進行してしまい、分解生成物中
に適量のＲ₂Ｔ₁₄Ｂ相が残存せず、脱水素処理後に磁気
的、また結晶方位的に充分な異方性が得られない。また
９００℃を超えるとＲＨ_2■3が不安定となり、かつ生成
物が粒成長して正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物極微細結
晶組織を得ることが困難になる。

【００３４】水素不均化の温度範囲が７５０℃〜９００
℃の領域であれば、脱水素時の再結晶反応の核となるＲ
₂Ｔ₁₄Ｂ相によって決定され、結果的に再結晶組織の結
晶方位が原料インゴットの結晶方位と一致し、少なくと
も原料インゴットの結晶粒径の範囲内では大きな異方性
を示すことになる。従って、水素不均化処理の温度範囲
を７５０〜９００℃とする。

【００３５】また、加熱処理時の保持時間については、
上記の分解反応を充分に行わせるためには１５分以上必
要であり、また、８時間を超えると残存Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ相が
減少するため、脱水素後の異方性が低下するので好まし
くない、よって、１５分〜８時間の加熱保持とする。

【００３６】Ｈ₂ガス中での昇温速度を所定範囲に保持
することはこの発明において最も重要な工程である。す
なわち、昇温速度が１０℃／ｍｉｎ未満であると、昇温
過程で６００℃〜７５０℃の温度域を分解反応が進行し
ながら通過するために、完全に分解して母相すなわちＲ
₂Ｔ₁₄Ｂ相が残存せず、脱水素処理後の磁気的及び結晶
方位的異方性がほとんど失われてしまう。また、多量に
処理を行う場合は、大きな反応熱のために局部的に最適
処理温度範囲を超える場合があり、そのために実用的な
保磁力が得られない場合がある。

【００３７】かかる昇温速度を１０℃／ｍｉｎ以上にす
れば、６００℃〜７５０℃の領域で反応が充分に進行せ
ず、母相を残存したまま７５０℃〜９００℃の水素不均
化温度域に達するため、脱水素処理後に磁気的および結
晶方位的に大きな異方性を持った粉末を得ることができ
る。また、７５０℃〜９００℃の温度域における分解反
応時の反応熱による温度上昇は小さく、多量処理時でも
実用的な保磁力が得易い。従って、昇温速度は、７５０
℃以下の温度域において、１０℃／ｍｉｎ以上とする必
要がある。

【００３８】また、２００℃／ｍｉｎを越える昇温速度
は、赤外線加熱炉等を用いても実質的に実現困難であ
り、また可能であっても設備費が過大となるので好まし
くない、よって、昇温速度を１０℃／ｍｉｎ〜２００℃
／ｍｉｎとする。

【００３９】この発明の脱Ｈ₂処理は、Ａｒガス又はＨ
ｅガスの減圧気流中にて行うが、これによって原料の周
囲の実質的なＨ₂分圧をＲ水素化物の平衡水素解離圧、
例えばＮｄＨ₂では８５０℃でｌｋＰａ程度となり、脱
Ｈ₂反応は徐々に進行する。

【００４０】雰囲気をＡｒガス又はＨｅガスに限定した
のは、コスト面でＡｒガスが使いよく、またＨ₂ガスの
置換性や温度制御の点からＨｅガスが使いよいことによ
る。さらに、不活性ガスとして一般的なＮ₂ガスは希土
類系化合物と反応して窒化物を形成するため不適当であ
り、また他の希ガスでは性能上のメリットがなくコスト
の面でも不利である。

【００４１】この発明の脱Ｈ₂処理時の雰囲気の絶対圧
は、ｌ０Ｐａ未満では脱Ｈ₂反応が急激に起こり、化学
反応による温度が大きく低下し、さらに脱Ｈ₂反応が急
激すぎるために冷却後の磁性粉の組織に粗大な結晶粒が
混在して保磁力が大きく低下するため好ましくなく、ま
た５０ｋＰａを超えると、脱Ｈ₂反応に時間がかかりす
ぎて実用上問題となるため、絶対圧ｌ０Ｐａ〜５０ｋＰ
ａの範囲とする。この範囲で圧力を選択してやると保磁
力を制御することができる。

【００４２】また、脱Ｈ₂処理を減圧分流中で行うのは
脱Ｈ₂反応によって、原料から放出されるＨ₂ガスよっ
て、炉内圧力が上昇するのを防止するためである。実用
上は、一方から不活性ガスを導入しながら真空ポンプで
排気し、圧力の制御は、供給口、排気口のそれぞれに取
り付けられた流量調節弁を用いて行うとよい。

【００４３】この発明において、脱Ｈ₂処理の温度が７
００℃未満では、ＲＨ_2■3相からのＨ₂の離脱が起こら
ないか、正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結晶が充分
進行しない。また、９００℃を超えると正方晶Ｎｄ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ型化合物は生成するが、再結晶粒が粗大に成長
し、高い保磁力が得られない。そのため、脱Ｈ₂処理の
温度範囲は７００℃〜９００℃とする。

【００４４】また、加熱処理保持時間は、処理設備の排
気能力にもよるが、上記の再結晶反応を充分に行わせる
ことも重要であり、少なくとも５分以上保持する必要が
あるが、２次的な再結晶反応によって結晶が粗大化すれ
ば保磁力の低下を招くので、できる限り短時間の方が好
ましい。そのため、５分〜８時間の加熱保持で充分であ
る。

【００４５】脱Ｈ₂処理は、原料の酸化防止の観点か
ら、また処理股備の熱効率の観点で、水素化処理に引き
続いて行うのがよいが、水素化処理後、一旦原料を冷却
して、再び改めて脱Ｈ₂のための熱処理を行っても良
い。

【００４６】脱Ｈ₂処理後の正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合
物の再結晶粒径は実質的に０．０５μｍ以下の平均再結
晶粒径を得ることは困難であり、また、たとえ得られた
としても磁気特性上の利点がない。一方、平均再結晶粒
径が１μｍを超えると、粉末の保磁力が低下するため好
ましくない。そのため、平均再結晶粒径を０．０５μｍ
〜１μｍとした。

【００４７】水素処理によって得られた粉末を粉砕する
方法としては、通常の機械粉砕法あるいは水素を吸蔵さ
せ、自然崩壊させる粉砕方法でもよい。バルクを成形す
るための粉末の粒度分布は、粗い粉末が作る隙間を細か
い粉末が埋めるようにこの発明では、平均粒度１０μｍ
〜４０μｍの微粉砕粉を５〜３０重量％と、平均粒度７
５μｍ〜２５０μｍの粗粉砕粉を７０〜９５重量％混合
したものとする。

【００４８】微粉砕粉の平均粒度を１０μｍ〜４０μｍ
としたのは、平均粒度が１０μｍ未満では粒度が細かす
ぎるために、粉末が自身の表面エネルギーを減少させよ
うとして微粉粋粉同士が凝集し、密度の低い凝集粒子を
形成してしまうからである。また、平均粒度が４０μｍ
を超えると微粉砕粉として粗粉砕粉の隙間に入らなくな
るために４０μｍ以下とした。

【００４９】粗粉砕粉の平均粒度を７５μｍ〜２５０μ
ｍとしたのは、平均粒度が７５μｍ未満では平均粒度１
０μｍ以上の微粉砕粉が入る隙間が極端に少なくなり、
微粉砕粉を混合する意味がない。また、平均粒度が２５
０μｍを超えると、小型磁気部品として精密成形する際
に大きすぎて好ましくないからである。

【００５０】粉末の混合比において、微粉砕粉を５〜３
０重量％、粗粉砕粉を７０〜９５重量％としたのは、微
粉砕粉が５％未満すなわち粗粉砕粉が９５％を超えると
粗粉砕粉の隙間に入る量が少ないために成形時の密度が
向上しない。また、微粉砕粉が３０重量％を超える、す
なわち粗粉砕粉が７０％未満では、微粉砕粉が粗粉砕粉
の隙間に入る量より多くなるために微粉砕粉を３０重量
％以上入れても効果がない。よって微粉砕粉の混合比を
５〜３０重量％、粗粉砕粉を７０〜９５重量％とした。

【００５１】また、粉末の磁気特性は特に限定しない
が、微粉砕粉及び粗粉砕粉の保磁力を水素処理の脱水素
条件によって、保磁力０．６５ＭＡ／ｍ以下、及び０．
８０ＭＡ／ｍ以上にすることにより、成形後の配向の乱
れを最小限に抑制することができる。

【００５２】バルクの製造方法の限定理由圧縮圧力と直接通電によるバルク化とは、通常の一軸プ
レスにおいて、導電性のパンチと非導電性のダイもしく
は非導電性のパンチと導電性のダイによって構成され、
粉体に直接通電することによってジュール熱を発生さ
せ、温間成形するである。この方法では加熱に数十秒し
かかからない上に、真密度に近い高い密度を得ることが
でき、製造上のメリットが大きい。また、パンチやダイ
の材質としては、電導部にはカーボンや電導粒子とサイ
アロンの複合材料などが、非電導材料にはサイアロン、
サーメット、カーボンなどが挙げられる。

【００５３】製造工程としては粒度調整をした異方性磁
石粉末を上記パンチとダイに充填し、磁界配向した後、
圧縮圧力をかけながら直接通電によって、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ相の再結晶温度近傍の７００〜７８０℃に加熱し成形
する。この時の通電方向はバルクの形状に合わせて変え
るのが好ましい。すなわち、薄い板状のバルクでは圧縮
圧力と平行方向に、リング状のバルクでは圧縮圧力と垂
直方向にするのが好ましい。また、必要に応じて低融点
の金属などをバインダーとして加えても良いが、磁石粉
末と反応して磁気特性が低下する恐れがあるために５重
量％程度の極少量が好ましい。

【００５４】

【実施例】

実施例１高周波誘導溶解法によって溶製して得られた、表１に示
すＮｏ．１〜１１の組成の鋳塊を、１１００℃、２４時
間、Ａｒ雰囲気中で焼鈍して、鋳塊中の正方晶Ｎｄ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ型化合物の体積比を９０％以上とした。

【００５５】この鋳塊をＡｒ雰囲気中（Ｏ₂量０．５％
以下）でスタンプミルにて平均粒度２００μｍに粗粉砕
した後、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、ｌＰａ以下にま
で真空排気した。その後、純度９９．９９９９％以上の
Ｈ₂ガスを導入しつつ、表２に示す水素不均化処理条件
で水素不均化処理を行った。こうして得た水素不均化原
料を、引き続き表２に示す脱水素処理条件に従って脱水
素処理を行った。排気には、ロータリーポンプを用い
た。冷却後、原料温度が５０℃以下となったところで原
料粉末を取り出した。

【００５６】得られた原料粉末をＡｒガス雰囲気中（Ｏ
₂量０．５％以下）でスタンプミルにて粉砕し、平均粒
度２５μｍの微粉砕粉と平均粒度１５０μｍの粗粉砕粉
を得、それぞれ１０重量％と９０重量％をＶ型混合器に
て混合した。次にこの混合粉末をカーボン製のダイと導
電性ＴｉＮ−サイアロン複合材料のパンチに充填し２．
５ＭＡ／ｍのパルス磁界で配向した。

【００５７】次に、パンチに３０ＭＰａの圧力を加えな
がら電流密度３．０〜３．５ＭＡ／ｍ²で３０ｓｅｃの
直接通電を行い７５０〜７８０℃で圧縮加圧し、密度
７．４〜７．６ｇ／ｃｍ³のバルク磁石を製造した。得
られたバルク磁石の磁気特性をＢＨトレーサーで測定
し、表２に示す。

【００５８】

【表１】

【００５９】

【表２】

【００６０】実施例２表１に示すＮｏ．１１の組成を有する組成の平均粒度２
００μｍの合金粉末を管状炉に入れ、１Ｐａ以下にまで
真空排気した。その後、純度９９．９９９９％以上のＨ
₂ガスを導入しつつ、表２のＮｏ．１９に示す処理条件
で水素不均化処理および脱水素処理を行った。冷却後、
原料温度が５０℃以下となったところで原料を取り出し
た。得られた原料は表３に示す平均粒度の粉末を表３に
示す重量割合で混合した。次に実施例１と同様の方法で
バルク磁石とし、その磁気特性をＢＨトレーサーで測定
した。その結果を表３に示す。

【００６１】

【表３】

【００６２】比較例表１に示すＮｏ．１１の組成を有する平均粒度２００μ
ｍの合金粉末を管状炉に入れ、１Ｐａ以下にまで真空排
気した。その後、純度９９．９９９９％以上のＨ₂ガス
を導入しつつ、表２のＮｏ．１９に示す処理条件で水素
不均化処理および脱水素処理を行った。冷却後、原料温
度が５０℃以下となったところで原料を取り出した。得
られた原料は粉砕し表４に示す平均粒度とし、表４に示
す重量割合で混合した。次に実施例１と同様の方法でバ
ルク磁石とし、その磁気特性をＢＨトレーサーで測定し
た。その結果を表４に示す。

【００６３】

【表４】

【００６４】

【発明の効果】この発明は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久
磁石を製造する方法において、水素処理法によって得ら
れた磁気的異方性を有する磁石粉末を平均粒度１０μｍ
〜４０μｍの微粉砕粉と平均粒度７５μｍ〜２５０μｍ
の粗粉砕粉に粉砕後、前記微粉砕粉と粗粉砕粉をそれぞ
れ５〜３０重量％と７０〜９５重量％混合し、ついで磁
界配向した後に圧縮圧縮成型する際に直接通電を行って
バルク化することによって、高い磁気特性と良好な温度
依存性を両立した異方性永久磁石を容易に製造すること
ができる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希
土類元素の少なくとも１種で、ＰｒまたはＮｄの１種ま
たは２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有）、Ｔ：６７〜
８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５０ａｔ％以
下のＣｏで置換）、Ｍ：０．０５〜１０ａｔ％（Ｍ：Ａ
ｌ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，
ｌｎ，Ｓｎ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｃｕ）、Ｂ：４〜１０ａ
ｔ％からなる合金鋳塊を粗粉砕して平均粒度が５０μｍ
〜５０００μｍの、少なくとも８０ｖｏｌ％以上が正方
晶構造Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉となし
た後、水泰処理をして、得られる平均結晶粒径が０．０
５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を持つ再結晶集合
組織からなる合金粉末に調整した後、これを粉砕して平
均粒度１０ｕｍ〜４０μｍの微粉砕粉と平均粒度７５μ
ｍ〜２５０μｍの粗粉砕粉とし、微粉砕粉５〜３０重量
％と粗粉砕粉７０〜９５重量％とを混合し、次いで磁界
配向した後に圧縮成型と直接通電によってバルク化する
異方性永久磁石の製造方法。
【請求項２】請求項１において、１０ｋＰａ〜１００
０ｋＰａのＨ₂ガス中で、６００℃〜７５０℃の温度域
を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎで昇温
し、さらに７５０℃〜９００℃に１５分〜８時間加熱保
持する条件で、組織をＲ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ
相、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ化合物の少なくとも４相の混合組織とし
た水素不均化処理を行った後、さらにＡｒガスまたはＨ
ｅガスによる絶対圧ｌ０Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中
にて７００℃〜９００℃に５分〜８時間の保持をする脱
Ｈ₂処理を行う水素処理をすることを特徴とする異方性
永久磁石の製造方法。
【請求項３】請求項１または請求項２において、圧縮
処理時の圧縮圧力と直接通電によって成形する際に直接
通電の通電方向を圧縮圧力と平行とすることを特徴とす
る異方性永久磁石の製造方法。
【請求項４】請求項１または請求項２において、圧縮
成型時の圧縮圧力と直接通電によって成形する際に直接
通電の通電方向を圧縮圧力と垂直とすることを特徴とす
る異方性永久磁石の製造方法。