JP3481653B2 - 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 - Google Patents
永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、各種モーター、アク
チュエーター等に用いることが可能な高保磁力を有する
Ｒ（希土類元素）−Ｔ（鉄属元素）−（Ｍ）−Ｂ系のボ
ンド磁石用および焼結磁石用異方性永久磁石粉末の製造
方法に係り、本系粗粉砕粉を特定昇温速度で昇温しＨ2
ガス中で加熱処理して４相の混合組織となし、さらに所
定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行い、結晶粒を１
μｍ以下の極微細結晶とした高保磁力を有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方
法に関する。
チュエーター等に用いることが可能な高保磁力を有する
Ｒ（希土類元素）−Ｔ（鉄属元素）−（Ｍ）−Ｂ系のボ
ンド磁石用および焼結磁石用異方性永久磁石粉末の製造
方法に係り、本系粗粉砕粉を特定昇温速度で昇温しＨ2
ガス中で加熱処理して４相の混合組織となし、さらに所
定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行い、結晶粒を１
μｍ以下の極微細結晶とした高保磁力を有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】希土類系永久磁石粉末を水素処理法によ
り製造する方法は、例えば特開平１−１３２１０６号公
報に開示されている。すなわち、かかる水素処理法と
は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金インゴットまたは粉
末を、Ｈ2ガス雰囲気またはＨ2ガスと不活性ガスの混合
雰囲気中で温度５００℃〜１０００℃に保持して上記合
金のインゴットまたは粉末にＨ2吸蔵させた後、Ｈ2ガス
圧力１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以下の真空雰囲気
またはＨ2ガス分圧１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以
下の不活性ガス雰囲気になるまで温度５００℃〜１００
０℃で脱Ｈ2処理し、ついで冷却することによりＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系合金磁石粉末を得る製造方法である。
り製造する方法は、例えば特開平１−１３２１０６号公
報に開示されている。すなわち、かかる水素処理法と
は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金インゴットまたは粉
末を、Ｈ2ガス雰囲気またはＨ2ガスと不活性ガスの混合
雰囲気中で温度５００℃〜１０００℃に保持して上記合
金のインゴットまたは粉末にＨ2吸蔵させた後、Ｈ2ガス
圧力１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以下の真空雰囲気
またはＨ2ガス分圧１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以
下の不活性ガス雰囲気になるまで温度５００℃〜１００
０℃で脱Ｈ2処理し、ついで冷却することによりＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系合金磁石粉末を得る製造方法である。
【０００３】上記手法で製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ
系合金磁石粉末は、大きな保磁力と磁気異方性を有す
る。これは上記処理によって、非常に微細な再結晶粒
径、実質的には０．１μｍ〜１μｍの平均再結晶粒径を
持つ組織となり、磁気的には正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系化
合物の単磁区臨界粒径に近い結晶粒径となっており、な
おかつこれらの極微細結晶がある程度結晶方位を揃えて
再結晶しているためである。
系合金磁石粉末は、大きな保磁力と磁気異方性を有す
る。これは上記処理によって、非常に微細な再結晶粒
径、実質的には０．１μｍ〜１μｍの平均再結晶粒径を
持つ組織となり、磁気的には正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系化
合物の単磁区臨界粒径に近い結晶粒径となっており、な
おかつこれらの極微細結晶がある程度結晶方位を揃えて
再結晶しているためである。
【０００４】また、特開平２−４９０１号公報には水素
処理法による種々のヒートパターンが開示され、更にイ
ンゴットの均質化処理を付加することも提案されてお
り、例えば、インゴットを６００℃〜１２００℃で均質
化して合金粉末をＨ2中又はＨ2と不活性ガスの混合雰囲
気中で５００℃〜１０００℃に保持してＨ2を吸蔵さ
せ、その後５００℃〜１０００℃で真空脱気して、冷却
する方法が示されている。さらに、特開平３−１４６６
０８号公報には、水素処理中の温度変化による特性変動
を小さくする手法として、蓄熱材とともに水素処理を行
う方法が提案されている。すなわち、水素処理法では、
処理過程において大きな反応熱を伴う化学反応が起こっ
ており、この反応熱による温度変化のために磁気特性の
にばらつきが生じる。そこで熱容量の大きな蓄熱材を用
いて反応熱による温度変化を最小限にしようというもの
である。
処理法による種々のヒートパターンが開示され、更にイ
ンゴットの均質化処理を付加することも提案されてお
り、例えば、インゴットを６００℃〜１２００℃で均質
化して合金粉末をＨ2中又はＨ2と不活性ガスの混合雰囲
気中で５００℃〜１０００℃に保持してＨ2を吸蔵さ
せ、その後５００℃〜１０００℃で真空脱気して、冷却
する方法が示されている。さらに、特開平３−１４６６
０８号公報には、水素処理中の温度変化による特性変動
を小さくする手法として、蓄熱材とともに水素処理を行
う方法が提案されている。すなわち、水素処理法では、
処理過程において大きな反応熱を伴う化学反応が起こっ
ており、この反応熱による温度変化のために磁気特性の
にばらつきが生じる。そこで熱容量の大きな蓄熱材を用
いて反応熱による温度変化を最小限にしようというもの
である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記手法で
製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金粉末の磁気
的性質は、特に磁気異方性については不充分であり、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性に達してお
らず、磁気特性的には残留磁束密度Ｂｒが小さいという
欠点があった。これは粉末粒子中に多数存在する結晶粒
の磁化容易方向が特定の一方向に十分そろっておらず、
その結果、粉末粒子の平均残留磁束密度が小さくなるこ
とによる。また、原料処理量によって磁気特性、特に保
磁力が変化するという、量産に不向きな非常に重要な問
題を内在していた。上述した蓄熱材を用いて温度変化を
小さくする方法では実用上、原料処理量に対して大きな
設備を要したり、熱容量が大きいため加熱、冷却に多大
の時間とエネルギーを要するという問題が新に生じる。
しかも、水素処理法による磁気特性、特に保磁力の変動
の原因が単に水素化時の発熱反応による温度上昇や脱水
素時の吸熱反応による温度低下ではないため、蓄熱材を
用いても保磁力のばらつきや低下の問題は解消されな
い。
製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金粉末の磁気
的性質は、特に磁気異方性については不充分であり、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性に達してお
らず、磁気特性的には残留磁束密度Ｂｒが小さいという
欠点があった。これは粉末粒子中に多数存在する結晶粒
の磁化容易方向が特定の一方向に十分そろっておらず、
その結果、粉末粒子の平均残留磁束密度が小さくなるこ
とによる。また、原料処理量によって磁気特性、特に保
磁力が変化するという、量産に不向きな非常に重要な問
題を内在していた。上述した蓄熱材を用いて温度変化を
小さくする方法では実用上、原料処理量に対して大きな
設備を要したり、熱容量が大きいため加熱、冷却に多大
の時間とエネルギーを要するという問題が新に生じる。
しかも、水素処理法による磁気特性、特に保磁力の変動
の原因が単に水素化時の発熱反応による温度上昇や脱水
素時の吸熱反応による温度低下ではないため、蓄熱材を
用いても保磁力のばらつきや低下の問題は解消されな
い。
【０００６】これらの諸問題は、例えば特開平２−４９
０１号公報では第１に、水素処理法によって得られる磁
性粉末が再結晶集合組織を有することを指摘しながら
も、再結晶組織に決定的な影響を与える前組織、すなわ
ち水素中熱処理による中間生成物の金属組織が最適化し
ておらず、第２には、その最適な中間生成物の組織を生
成させるための水素化条件を限定していないためであ
る。
０１号公報では第１に、水素処理法によって得られる磁
性粉末が再結晶集合組織を有することを指摘しながら
も、再結晶組織に決定的な影響を与える前組織、すなわ
ち水素中熱処理による中間生成物の金属組織が最適化し
ておらず、第２には、その最適な中間生成物の組織を生
成させるための水素化条件を限定していないためであ
る。
【０００７】その結果、開示されている方法によると水
素吸蔵後の中間生成物がＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ、Ｔ相の３相組
織になってしまい、これを真空排気により脱水素化して
も、実質的に等方性の組織となり、高い磁化は得られな
い。また、Ｈ2処理の昇温時のＨ2圧力を１気圧とし、８
３０℃まで昇温し、５Ｔｏｒｒ〜８５０ＴｏｒｒのＨ2
圧力下で８３０℃で５時間保持した後、１×１０-5Ｔｏ
ｒｒに排気してＡｒ中で急冷した試料が磁気的に異方性
となることが開示されているが、製造されたボンド磁石
のＢｒは磁界中成形品で５．１ｋＧ〜７．２ｋＧであ
り、磁性粉末１００％に換算すると６．３ｋＧ〜９．０
ｋＧ（０．６３Ｔ〜０．９０Ｔ）である。この値は異方
性化が完全になった場合の値（約１．２Ｔ〜１．５Ｔ）
に比較し、十分高くなく異方性が完全とはいえない。
素吸蔵後の中間生成物がＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ、Ｔ相の３相組
織になってしまい、これを真空排気により脱水素化して
も、実質的に等方性の組織となり、高い磁化は得られな
い。また、Ｈ2処理の昇温時のＨ2圧力を１気圧とし、８
３０℃まで昇温し、５Ｔｏｒｒ〜８５０ＴｏｒｒのＨ2
圧力下で８３０℃で５時間保持した後、１×１０-5Ｔｏ
ｒｒに排気してＡｒ中で急冷した試料が磁気的に異方性
となることが開示されているが、製造されたボンド磁石
のＢｒは磁界中成形品で５．１ｋＧ〜７．２ｋＧであ
り、磁性粉末１００％に換算すると６．３ｋＧ〜９．０
ｋＧ（０．６３Ｔ〜０．９０Ｔ）である。この値は異方
性化が完全になった場合の値（約１．２Ｔ〜１．５Ｔ）
に比較し、十分高くなく異方性が完全とはいえない。
【０００８】この発明は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁
石用希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法に
おいて、原料合金そのものが本質的に有する磁気異方性
を完全に達成し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−
Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を量
産性よく得ることができる製造方法の提供を目的として
いる。
石用希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法に
おいて、原料合金そのものが本質的に有する磁気異方性
を完全に達成し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−
Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を量
産性よく得ることができる製造方法の提供を目的として
いる。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記残留磁
束密度Ｂｒを大きくするため、原料組成および処理条件
の金属組織的検討を行った結果、水素化の条件を工夫す
ることで大きな異方性が得られることを見い出したもの
である。すなわち、発明者らは、水素処理法にてＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る際に磁
性粉末を完全に異方性化する方法を目的に原料組成およ
び処理条件の金属組織的検討を種々行った結果、水素化
によって得られる中間生成物がＲ2Ｔ14Ｂ相を含有し、
その外にＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相が存在することが
高い残留磁化を得るための必須条件であること、そし
て、その中間生成物を生成させるための条件は、水素化
時に特定の温度領域を、充分速やかに通過させることが
必要であることを知見し、この発明を完成した。さら
に、脱水素処理時の水素分圧をＲ水素化物の平衡水素解
離圧、例えばＮｄＨ2では８５０℃で１ｋＰａより大き
く下げることなく、平衡水素解離圧近傍で徐々に脱水素
反応を起こさせることで、核生成量、核成長速度を適正
化することにより、原料処理量にかかわらず高保磁力を
得ることができることを知見し、この発明を完成した。
束密度Ｂｒを大きくするため、原料組成および処理条件
の金属組織的検討を行った結果、水素化の条件を工夫す
ることで大きな異方性が得られることを見い出したもの
である。すなわち、発明者らは、水素処理法にてＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る際に磁
性粉末を完全に異方性化する方法を目的に原料組成およ
び処理条件の金属組織的検討を種々行った結果、水素化
によって得られる中間生成物がＲ2Ｔ14Ｂ相を含有し、
その外にＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相が存在することが
高い残留磁化を得るための必須条件であること、そし
て、その中間生成物を生成させるための条件は、水素化
時に特定の温度領域を、充分速やかに通過させることが
必要であることを知見し、この発明を完成した。さら
に、脱水素処理時の水素分圧をＲ水素化物の平衡水素解
離圧、例えばＮｄＨ2では８５０℃で１ｋＰａより大き
く下げることなく、平衡水素解離圧近傍で徐々に脱水素
反応を起こさせることで、核生成量、核成長速度を適正
化することにより、原料処理量にかかわらず高保磁力を
得ることができることを知見し、この発明を完成した。
【００１０】 すなわち、この発明は、Ｒ：１０〜２０
ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種で、
かつＰｒまたはＮｄの１種または２種をＲのうち５０ａ
ｔ％以上含有）、Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：Ｆｅまた
はＦｅの一部を５０ａｔ％以下のＣｏで置換）、Ｂ：４
〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して、平均粒度が
５０〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ％以上が正
方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉と
なした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれを１０ｋ
Ｐａ〜１０００ｋＰａのＨ２ガス中で、６００℃〜７５
０℃の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍ
ｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００℃に１５分〜８
時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ―Ｂ化合物、Ｔ
相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物の少なくとも４相の混合組織と
した後、さらにＡｒガス又はＨｅガスによる絶対圧１０
０Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中にて７００℃〜９００
℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ２処理を行い、ついで冷
却して平均結晶粒径が０．０５μｍ〜１μｍである磁気
的に異方性を有する合金粉末を得ることを特徴とする永
久磁石用希土類合金粉末の製造方法である。
ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種で、
かつＰｒまたはＮｄの１種または２種をＲのうち５０ａ
ｔ％以上含有）、Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：Ｆｅまた
はＦｅの一部を５０ａｔ％以下のＣｏで置換）、Ｂ：４
〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して、平均粒度が
５０〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ％以上が正
方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉と
なした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれを１０ｋ
Ｐａ〜１０００ｋＰａのＨ２ガス中で、６００℃〜７５
０℃の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍ
ｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００℃に１５分〜８
時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ―Ｂ化合物、Ｔ
相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物の少なくとも４相の混合組織と
した後、さらにＡｒガス又はＨｅガスによる絶対圧１０
０Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中にて７００℃〜９００
℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ２処理を行い、ついで冷
却して平均結晶粒径が０．０５μｍ〜１μｍである磁気
的に異方性を有する合金粉末を得ることを特徴とする永
久磁石用希土類合金粉末の製造方法である。
【００１１】 また、この発明は、Ｒ：１０〜２０ａｔ
％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種で、かつ
ＰｒまたはＮｄの１種または２種をＲのうち５０ａｔ％
以上含有）、Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦ
ｅの一部を５０ａｔ％以下のＣｏで置換）、Ｍ：１０ａ
ｔ％以下（Ｍ：Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚ
ｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち１
種または２種以上）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳
塊を粗粉砕して平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少
なくとも８０ｖｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ１４
Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉
を原料粉末としてこれを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａの
Ｈ２ガス中で、６００℃〜７５０℃の温度域を昇温速度
１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７
５０℃〜９００℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織を
Ｒ水素化物、Ｔ―Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物
の少なくとも４相の混合組織とした後、さらにＡｒガス
又はＨｅガスによる絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの減
圧気流中にて７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持す
る脱Ｈ２処理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が
０．０５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を有する合
金粉末を得ることを特徴とする永久磁石用希土類合金粉
末の製造方法である。
％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種で、かつ
ＰｒまたはＮｄの１種または２種をＲのうち５０ａｔ％
以上含有）、Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦ
ｅの一部を５０ａｔ％以下のＣｏで置換）、Ｍ：１０ａ
ｔ％以下（Ｍ：Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚ
ｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち１
種または２種以上）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳
塊を粗粉砕して平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少
なくとも８０ｖｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ１４
Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉
を原料粉末としてこれを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａの
Ｈ２ガス中で、６００℃〜７５０℃の温度域を昇温速度
１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７
５０℃〜９００℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織を
Ｒ水素化物、Ｔ―Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物
の少なくとも４相の混合組織とした後、さらにＡｒガス
又はＨｅガスによる絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの減
圧気流中にて７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持す
る脱Ｈ２処理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が
０．０５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を有する合
金粉末を得ることを特徴とする永久磁石用希土類合金粉
末の製造方法である。
【００１２】組成の限定理由
この発明に使用する原料合金に用いるＲすなわち希土類
元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔ
ｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕが包括され、このう
ち少なくとも１種以上で、Ｐｒ、Ｎｄのうち少なくとも
１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有し、さら
にＲの全てがＰｒ、Ｎｄのうち１種または２種の場合が
ある。Ｒの５０ａｔ％以上をＰｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種以上とするのは、５０ａｔ％未満では充分な磁化
が得られないためである。Ｒは、１０ａｔ％未満ではα
Ｆｅ相の析出により保磁力が低下し、また２０ａｔ％を
超えると、目的とする正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物以
外に、Ｒリッチの第２相が多く析出し、この第２相が多
すぎると合金の磁化を低下させる。従ってＲの範囲は１
０〜２０ａｔ％とする。
元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔ
ｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕが包括され、このう
ち少なくとも１種以上で、Ｐｒ、Ｎｄのうち少なくとも
１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有し、さら
にＲの全てがＰｒ、Ｎｄのうち１種または２種の場合が
ある。Ｒの５０ａｔ％以上をＰｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種以上とするのは、５０ａｔ％未満では充分な磁化
が得られないためである。Ｒは、１０ａｔ％未満ではα
Ｆｅ相の析出により保磁力が低下し、また２０ａｔ％を
超えると、目的とする正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物以
外に、Ｒリッチの第２相が多く析出し、この第２相が多
すぎると合金の磁化を低下させる。従ってＲの範囲は１
０〜２０ａｔ％とする。
【００１３】Ｔは鉄属元素であって、Ｆｅ、Ｃｏを包含
する。Ｔが６７ａｔ％未満では低保磁力、低磁化の第２
相が析出して磁気的特性が低下し、また８５ａｔ％を超
えるとαＦｅ相の析出により保磁力、角型性が低下する
ため、Ｔは６７〜８５ａｔ％とする。また、Ｆｅのみで
も必要な磁気的性質は得られるが、Ｃｏの適量の添加
は、キュリー温度の向上に有用であり、Ｃｏは必要に応
じて添加できる。ＦｅとＣｏの原子比においてＦｅが５
０％以下となるとＮｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の飽和磁化そ
のものの減少量が大きくなってしまうため、Ｔのうち原
子比でＦｅを５０％以上とした。
する。Ｔが６７ａｔ％未満では低保磁力、低磁化の第２
相が析出して磁気的特性が低下し、また８５ａｔ％を超
えるとαＦｅ相の析出により保磁力、角型性が低下する
ため、Ｔは６７〜８５ａｔ％とする。また、Ｆｅのみで
も必要な磁気的性質は得られるが、Ｃｏの適量の添加
は、キュリー温度の向上に有用であり、Ｃｏは必要に応
じて添加できる。ＦｅとＣｏの原子比においてＦｅが５
０％以下となるとＮｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の飽和磁化そ
のものの減少量が大きくなってしまうため、Ｔのうち原
子比でＦｅを５０％以上とした。
【００１４】添加元素Ｍの効果は、水素化時に母相の分
解反応を完全に終了させずに、母相すなわちＲ2Ｔ14Ｂ
相を安定化して故意に残存させるのに有効な元素が望ま
れる。特に顕著な効果を持つものとして、Ｎｉ、Ｇａ、
Ｚｒ、Ｈｆがある。また、Ｍのうち、Ａｌ、Ｎｉ、Ｇ
ａ、Ｚｒ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆは、脱Ｈ2処理時の再結晶
粒を０．１μｍ〜１μｍのサイズにまで成長させ、粉末
に磁気異方性を付与するのに有用な元素である。Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗは、脱Ｈ2処理時の再
結晶粒が、１μｍ以上に粗大化するのを防止し、結果と
して保磁力が低下するのを抑制する効果を有する。従っ
て、Ｍとしては、上記の元素を目的に応じて組み合わせ
て用いることが得策である。添加量は、全く加えなくて
もよいが、添加する場合は１０ａｔ％を超えると強磁性
でない第２相が析出して磁化を低下させることから、Ｍ
は１０ａｔ％以下とした。
解反応を完全に終了させずに、母相すなわちＲ2Ｔ14Ｂ
相を安定化して故意に残存させるのに有効な元素が望ま
れる。特に顕著な効果を持つものとして、Ｎｉ、Ｇａ、
Ｚｒ、Ｈｆがある。また、Ｍのうち、Ａｌ、Ｎｉ、Ｇ
ａ、Ｚｒ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆは、脱Ｈ2処理時の再結晶
粒を０．１μｍ〜１μｍのサイズにまで成長させ、粉末
に磁気異方性を付与するのに有用な元素である。Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗは、脱Ｈ2処理時の再
結晶粒が、１μｍ以上に粗大化するのを防止し、結果と
して保磁力が低下するのを抑制する効果を有する。従っ
て、Ｍとしては、上記の元素を目的に応じて組み合わせ
て用いることが得策である。添加量は、全く加えなくて
もよいが、添加する場合は１０ａｔ％を超えると強磁性
でない第２相が析出して磁化を低下させることから、Ｍ
は１０ａｔ％以下とした。
【００１５】Ｂについては、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結
晶構造を安定して析出させるためには必須である。添加
量は、４ａｔ％以下ではＲ2Ｔ17相が析出して保磁力を
低下させ、また減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。
また、１０ａｔ％を超えて添加した場合は、磁化の小さ
い第２相が析出して粉末の磁化を低下させる。従って、
Ｂは、４〜１０ａｔ％とした。
晶構造を安定して析出させるためには必須である。添加
量は、４ａｔ％以下ではＲ2Ｔ17相が析出して保磁力を
低下させ、また減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。
また、１０ａｔ％を超えて添加した場合は、磁化の小さ
い第２相が析出して粉末の磁化を低下させる。従って、
Ｂは、４〜１０ａｔ％とした。
【００１６】この発明において、粗粉砕粉の８０ｖｏｌ
％以上が正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物としたのは、該
化合物が８０ｖｏｌ％未満であると磁気特性が低下す
る。より具体的には、混在する第２相がαＦｅ相の場合
は保磁力を低下させ、Ｒリッチ相やＢリッチ相の場合に
は磁化が低下するため、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物
の存在比を８０ｖｏｌ％以上とした。体積比で８０％以
上の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を有する粗粉砕を得
るためには、合金の鋳塊を９００℃〜１２００℃の温度
で１時間以上焼鈍するか、造塊工程で鋳型の冷却速度を
制御するなど、適宜選定すれば良い。
％以上が正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物としたのは、該
化合物が８０ｖｏｌ％未満であると磁気特性が低下す
る。より具体的には、混在する第２相がαＦｅ相の場合
は保磁力を低下させ、Ｒリッチ相やＢリッチ相の場合に
は磁化が低下するため、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物
の存在比を８０ｖｏｌ％以上とした。体積比で８０％以
上の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を有する粗粉砕を得
るためには、合金の鋳塊を９００℃〜１２００℃の温度
で１時間以上焼鈍するか、造塊工程で鋳型の冷却速度を
制御するなど、適宜選定すれば良い。
【００１７】製造条件の限定理由
水素処理法とは、所要粒度の粗粉砕粉が外観上その大き
さを変化させることなく、極微細結晶組織の集合体が得
られることを特徴とする。すなわち、正方晶Nd2Fe14B型
化合物に対し、高温、実際上は600℃〜900℃の温度範囲
でH2ガスと反応させると、RH2〜3、αFe、Fe2Bなどに相
分離し、さらに同温度域でH2ガスを脱H2処理により除去
すると、再度正方晶Nd2Fe14B型化合物の再結晶組織が得
られる。しかしながら、現実には、水素化処理条件によ
って分解生成物の結晶粒径、反応の度合いが異なり、水
素化状態の金属組織は、水素化温度750℃未満と750℃以
上で明らかに異なる。この金属組織上の違いが、脱水素
処理を行った後の磁粉の磁気的性質に大きく影響する。
さらに、脱水素化処理条件によって、正方晶Nd2Fe14B型
化合物の再結晶状態が大きく影響を受け、水素処理法に
よって作成した磁性粉の磁気的性質、特に保磁力に大き
く影響する。
さを変化させることなく、極微細結晶組織の集合体が得
られることを特徴とする。すなわち、正方晶Nd2Fe14B型
化合物に対し、高温、実際上は600℃〜900℃の温度範囲
でH2ガスと反応させると、RH2〜3、αFe、Fe2Bなどに相
分離し、さらに同温度域でH2ガスを脱H2処理により除去
すると、再度正方晶Nd2Fe14B型化合物の再結晶組織が得
られる。しかしながら、現実には、水素化処理条件によ
って分解生成物の結晶粒径、反応の度合いが異なり、水
素化状態の金属組織は、水素化温度750℃未満と750℃以
上で明らかに異なる。この金属組織上の違いが、脱水素
処理を行った後の磁粉の磁気的性質に大きく影響する。
さらに、脱水素化処理条件によって、正方晶Nd2Fe14B型
化合物の再結晶状態が大きく影響を受け、水素処理法に
よって作成した磁性粉の磁気的性質、特に保磁力に大き
く影響する。
【００１８】出発原料の粗粉砕法は、従来の機械的粉砕
法やガスアトマイズ法の他、Ｈ2吸蔵による、いわゆる
水素粉砕法を用いてもよく、工程の簡略化のためにこの
水素粉砕による粗粉砕工程と、極微細結晶を得るための
水素処理法を同一装置内で連続して行っても良い。
法やガスアトマイズ法の他、Ｈ2吸蔵による、いわゆる
水素粉砕法を用いてもよく、工程の簡略化のためにこの
水素粉砕による粗粉砕工程と、極微細結晶を得るための
水素処理法を同一装置内で連続して行っても良い。
【００１９】この発明において、粗粉砕粉の平均粒度を
５０μｍ〜５０００μｍに限定したのは、５０μｍ未満
では粉末の酸化による磁性劣化の恐れがあり、また５０
００μｍを超えると水素処理によって大きな磁気異方性
を持たせることが困難となるからである。
５０μｍ〜５０００μｍに限定したのは、５０μｍ未満
では粉末の酸化による磁性劣化の恐れがあり、また５０
００μｍを超えると水素処理によって大きな磁気異方性
を持たせることが困難となるからである。
【００２０】この発明において、H2ガス中での加熱に際
し、H2ガス圧力が10kPa未満では前述の分解反応が充分
に進行せず、また1000kPaを超えると処理設備が大きく
なりすぎ、工業的にコスト面、また安全面で好ましくな
いため、圧力範囲を10kPa〜1000kPaとした。さらに好ま
しい圧力範囲は50kPa〜150kPaである。
し、H2ガス圧力が10kPa未満では前述の分解反応が充分
に進行せず、また1000kPaを超えると処理設備が大きく
なりすぎ、工業的にコスト面、また安全面で好ましくな
いため、圧力範囲を10kPa〜1000kPaとした。さらに好ま
しい圧力範囲は50kPa〜150kPaである。
【００２１】H2ガス中での加熱処理温度は、600℃未満
ではRH2〜3、αFe、Fe2Bなどへの分解反応が起こらな
い。また、600℃〜750℃の温度範囲では分解反応がほぼ
完全に進行してしまい、分解生成物中に適量のR2T14B相
が残存せず、脱水素処理後に磁気的、また結晶方位的に
充分な異方性が得られない。また900℃を超えるとRH
2〜3が不安定となり、かつ生成物が粒成長して正方晶Nd
2Fe14B型化合物極微細結晶組織を得ることが困難にな
る。水素化の温度範囲が750℃〜900℃の領域であれば、
脱水素時の再結晶反応の核となるR2T14B相が分散して適
量残存するため、脱水素後のR2T14B相の結晶方位が残存
R2T14B相によって決定され、結果的に再結晶組織の結晶
方位が原料インゴットの結晶方位と一致し、少なくとも
原料インゴットの結晶粒径の範囲内では大きな異方性を
示すことになる。従って、水素化処理の温度範囲を750
℃〜900℃とする。また、加熱処理時の保持時間につい
ては、上記の分解反応を充分に行わせるためには15分以
上必要であり、また、8時間を越えると残存R2T14B相が
減少するため、脱水素後の異方性が低下するので好まし
くない、よって、15分〜8時間の加熱保持とする。
ではRH2〜3、αFe、Fe2Bなどへの分解反応が起こらな
い。また、600℃〜750℃の温度範囲では分解反応がほぼ
完全に進行してしまい、分解生成物中に適量のR2T14B相
が残存せず、脱水素処理後に磁気的、また結晶方位的に
充分な異方性が得られない。また900℃を超えるとRH
2〜3が不安定となり、かつ生成物が粒成長して正方晶Nd
2Fe14B型化合物極微細結晶組織を得ることが困難にな
る。水素化の温度範囲が750℃〜900℃の領域であれば、
脱水素時の再結晶反応の核となるR2T14B相が分散して適
量残存するため、脱水素後のR2T14B相の結晶方位が残存
R2T14B相によって決定され、結果的に再結晶組織の結晶
方位が原料インゴットの結晶方位と一致し、少なくとも
原料インゴットの結晶粒径の範囲内では大きな異方性を
示すことになる。従って、水素化処理の温度範囲を750
℃〜900℃とする。また、加熱処理時の保持時間につい
ては、上記の分解反応を充分に行わせるためには15分以
上必要であり、また、8時間を越えると残存R2T14B相が
減少するため、脱水素後の異方性が低下するので好まし
くない、よって、15分〜8時間の加熱保持とする。
【００２２】 Ｈ２ガス中での昇温速度を所定範囲に保
持することはこの発明において最も重要な工程である。
すなわち、昇温速度が１０℃／ｍｉｎ未満であると、昇
温過程で６００℃〜７５０℃の温度域を分解反応が進行
しながら通過するために、完全に分解して母相すなわち
Ｒ２Ｔ１４Ｂ相が残存せず、脱水素処理後の磁気的及び
結晶方位的異方性がほとんど失われてしまう。また、多
量に処理を行う場合は、大きな反応熱のために局部的に
最適処理温度範囲を超える場合があり、そのために実用
的な保磁力が得られない場合がある。昇温速度を１０℃
／ｍｉｎ以上にすれば、６００℃〜７５０℃の領域で反
応が充分に進行せず、母相を残存したまま７５０℃〜９
００℃の水素化温度域に達するため、脱水素処理後に磁
気的および結晶方位的に大きな異方性を持った粉末を得
る事ができる。また、７５０℃〜９００℃の温度域にお
ける分解反応時の反応熱による温度上昇は小さく、多量
処理時でも実用的な保磁力が得易い。従って、昇温速度
は、７５０℃以下の温度域において、１０℃／ｍｉｎ以
上とする必要がある。また、２００℃／ｍｉｎを越える
昇温速度は、赤外線加熱炉等を用いても実質的に実現困
難であり、また可能であっても設備費が過大となるので
好ましくない、よって、昇温速度を１０℃／ｍｉｎ〜２
００℃／ｍｉｎとする。
持することはこの発明において最も重要な工程である。
すなわち、昇温速度が１０℃／ｍｉｎ未満であると、昇
温過程で６００℃〜７５０℃の温度域を分解反応が進行
しながら通過するために、完全に分解して母相すなわち
Ｒ２Ｔ１４Ｂ相が残存せず、脱水素処理後の磁気的及び
結晶方位的異方性がほとんど失われてしまう。また、多
量に処理を行う場合は、大きな反応熱のために局部的に
最適処理温度範囲を超える場合があり、そのために実用
的な保磁力が得られない場合がある。昇温速度を１０℃
／ｍｉｎ以上にすれば、６００℃〜７５０℃の領域で反
応が充分に進行せず、母相を残存したまま７５０℃〜９
００℃の水素化温度域に達するため、脱水素処理後に磁
気的および結晶方位的に大きな異方性を持った粉末を得
る事ができる。また、７５０℃〜９００℃の温度域にお
ける分解反応時の反応熱による温度上昇は小さく、多量
処理時でも実用的な保磁力が得易い。従って、昇温速度
は、７５０℃以下の温度域において、１０℃／ｍｉｎ以
上とする必要がある。また、２００℃／ｍｉｎを越える
昇温速度は、赤外線加熱炉等を用いても実質的に実現困
難であり、また可能であっても設備費が過大となるので
好ましくない、よって、昇温速度を１０℃／ｍｉｎ〜２
００℃／ｍｉｎとする。
【００２３】 この発明の脱Ｈ２処理は、Ａｒガス又は
Ｈｅガスの減圧気流中にて行うが、これによって原料の
周囲の実質的なＨ２分圧をＲ水素化物の平衡水素解離
圧、例えばＮｄＨ２では８５０℃で１ｋＰａ程度とな
り、脱Ｈ２反応は徐々に進行する。雰囲気をＡｒガス又
はＨｅガスに限定したのは、コスト面でＡｒガスが使い
よく、またＨ２ガスの置換性や温度制御の点からＨｅガ
スが使いよいことによる。さらに、不活性ガスとして一
般的なＮ２ガスは希土類系化合物と反応して窒化物を形
成するため不適当であり、また他の希ガスでは性能上の
メリットがなくコストの面でも不利である。この発明の
脱Ｈ２処理時の雰囲気の絶対圧は、１００Ｐａ未満では
脱Ｈ２反応が急激に起こり、化学反応による温度が大き
く低下し、さらに脱Ｈ２反応が急激すぎるために冷却後
の磁性粉の組織に粗大な結晶粒が混在して保磁力が大き
く低下するため好ましくなく、また５０ｋＰａを超える
と脱Ｈ２反応に時間がかかりすぎて実用上問題となるた
め、絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの範囲とする。ま
た、脱Ｈ２処理を減圧気流中で行うのは脱Ｈ２反応によ
って、原料から放出されるＨ２ガスよって、炉内圧力が
上昇するのを防止するためである。実用上は、一方から
不活性ガスを導入しながら、他方から真空ポンプで排気
し、圧力の制御は、供給口、排気口のそれぞれに取り付
けられた流量調整弁を用いて行うとよい。
Ｈｅガスの減圧気流中にて行うが、これによって原料の
周囲の実質的なＨ２分圧をＲ水素化物の平衡水素解離
圧、例えばＮｄＨ２では８５０℃で１ｋＰａ程度とな
り、脱Ｈ２反応は徐々に進行する。雰囲気をＡｒガス又
はＨｅガスに限定したのは、コスト面でＡｒガスが使い
よく、またＨ２ガスの置換性や温度制御の点からＨｅガ
スが使いよいことによる。さらに、不活性ガスとして一
般的なＮ２ガスは希土類系化合物と反応して窒化物を形
成するため不適当であり、また他の希ガスでは性能上の
メリットがなくコストの面でも不利である。この発明の
脱Ｈ２処理時の雰囲気の絶対圧は、１００Ｐａ未満では
脱Ｈ２反応が急激に起こり、化学反応による温度が大き
く低下し、さらに脱Ｈ２反応が急激すぎるために冷却後
の磁性粉の組織に粗大な結晶粒が混在して保磁力が大き
く低下するため好ましくなく、また５０ｋＰａを超える
と脱Ｈ２反応に時間がかかりすぎて実用上問題となるた
め、絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの範囲とする。ま
た、脱Ｈ２処理を減圧気流中で行うのは脱Ｈ２反応によ
って、原料から放出されるＨ２ガスよって、炉内圧力が
上昇するのを防止するためである。実用上は、一方から
不活性ガスを導入しながら、他方から真空ポンプで排気
し、圧力の制御は、供給口、排気口のそれぞれに取り付
けられた流量調整弁を用いて行うとよい。
【００２４】この発明において、脱H2処理の温度が700
℃未満では、RH2〜3相からのH2の離脱が起こらないか、
正方晶Nd2Fe14B型化合物の再結晶が充分進行しない。ま
た、900℃を超えると正方晶Nd2Fe14B型化合物は生成す
るが、再結晶粒が粗大に成長し、高い保磁力が得られな
い。そのため、脱H2処理の温度範囲は700℃〜900℃とす
る。
℃未満では、RH2〜3相からのH2の離脱が起こらないか、
正方晶Nd2Fe14B型化合物の再結晶が充分進行しない。ま
た、900℃を超えると正方晶Nd2Fe14B型化合物は生成す
るが、再結晶粒が粗大に成長し、高い保磁力が得られな
い。そのため、脱H2処理の温度範囲は700℃〜900℃とす
る。
【００２５】また、加熱処理保持時間は、処理設備の排
気能力にもよるが、上記の再結晶反応を充分に行わせる
ことも重要であり、少なくとも５分以上保持する必要が
あるが、２次的な再結晶反応によって結晶が粗大化すれ
ば保磁力の低下を招くので、できる限り短時間の方が好
ましい。そのため、５分〜８時間の加熱保持で充分であ
る。脱Ｈ2処理は、原料の酸化防止の観点から、また処
理設備の熱効率の観点で、水素化処理に引き続いて行う
のがよいが、水素化処理後、一旦原料を冷却して、再び
改めて脱Ｈ2のための熱処理を行っても良い。
気能力にもよるが、上記の再結晶反応を充分に行わせる
ことも重要であり、少なくとも５分以上保持する必要が
あるが、２次的な再結晶反応によって結晶が粗大化すれ
ば保磁力の低下を招くので、できる限り短時間の方が好
ましい。そのため、５分〜８時間の加熱保持で充分であ
る。脱Ｈ2処理は、原料の酸化防止の観点から、また処
理設備の熱効率の観点で、水素化処理に引き続いて行う
のがよいが、水素化処理後、一旦原料を冷却して、再び
改めて脱Ｈ2のための熱処理を行っても良い。
【００２６】脱Ｈ2処理後の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合
物の再結晶粒径は実質的に０．０５μｍ以下の平均再結
晶粒径を得ることは困難であり、またたとえ得られたと
しても磁気特性上の利点がない。一方、平均再結晶粒径
が１μｍを超えると、粉末の保磁力が低下するため好ま
しくない。そのため、平均再結晶粒径を０．０５μｍ〜
１μｍとした。
物の再結晶粒径は実質的に０．０５μｍ以下の平均再結
晶粒径を得ることは困難であり、またたとえ得られたと
しても磁気特性上の利点がない。一方、平均再結晶粒径
が１μｍを超えると、粉末の保磁力が低下するため好ま
しくない。そのため、平均再結晶粒径を０．０５μｍ〜
１μｍとした。
【００２７】
【作用】この発明は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用
希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法におい
て、水素化時に特定の温度領域を十分、速やかに通過さ
せて、Ｒ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とすることにより、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達
成し、さらにＡｒガス又はＨｅガスによる絶対圧１００
Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中で加熱保持する脱Ｈ2処
理を行い、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量
にかかわらず量産性よく得ることができる。
希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法におい
て、水素化時に特定の温度領域を十分、速やかに通過さ
せて、Ｒ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とすることにより、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達
成し、さらにＡｒガス又はＨｅガスによる絶対圧１００
Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中で加熱保持する脱Ｈ2処
理を行い、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量
にかかわらず量産性よく得ることができる。
【００２８】
【実施例】実施例1
高周波誘導溶解法によって溶製して得られた表1に示すN
o.1〜12の組成の鋳塊を、1100℃、24時間、Ar雰囲気中
で焼鈍して、鋳塊中の正方晶Nd2Fe14B型化合物の体積比
を90%以上とした。この鋳塊を、Arガス雰囲気中(O2量0.
5%以下)でスタンプミルにて平均粒度500μmに粗粉砕し
た後、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、1Pa以下にまで真
空排気した。真空排気には、ロータリーポンプおよび油
拡散ポンプを用いた。その後、純度99.9999%以上のH2ガ
スを導入しつつ、表2に示す水素化処理条件で水素化処
理を行った。こうして得た水素化原料を、引き続き表2
に示す脱水素処理条件に従って脱水素処理を行った。ま
た、冷却は脱水素処理時に使用した雰囲気ガスの吹きつ
けで行った。冷却後、原料温度が50℃以下となったとこ
ろで原料を取り出した。このときの磁性粉末(No.1〜20)
の磁気特性を表2に示す。表2において、Isの値は、Hex=
0.8MA/mの時の磁化を示す。
o.1〜12の組成の鋳塊を、1100℃、24時間、Ar雰囲気中
で焼鈍して、鋳塊中の正方晶Nd2Fe14B型化合物の体積比
を90%以上とした。この鋳塊を、Arガス雰囲気中(O2量0.
5%以下)でスタンプミルにて平均粒度500μmに粗粉砕し
た後、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、1Pa以下にまで真
空排気した。真空排気には、ロータリーポンプおよび油
拡散ポンプを用いた。その後、純度99.9999%以上のH2ガ
スを導入しつつ、表2に示す水素化処理条件で水素化処
理を行った。こうして得た水素化原料を、引き続き表2
に示す脱水素処理条件に従って脱水素処理を行った。ま
た、冷却は脱水素処理時に使用した雰囲気ガスの吹きつ
けで行った。冷却後、原料温度が50℃以下となったとこ
ろで原料を取り出した。このときの磁性粉末(No.1〜20)
の磁気特性を表2に示す。表2において、Isの値は、Hex=
0.8MA/mの時の磁化を示す。
【００２９】実施例2
実施例1で用いたNo.12の原料粉を用いて、磁気的性質の
処理量依存性を調査した。原料粒度は500μmで、水素化
処理は水素圧100kPa、昇温速度15℃/分として850℃で2
時間、脱水素処理はArガスによる10kPaの減圧気流中で8
40℃で2時間保持、冷却条件はArガス吹付冷却に条件を
固定し、処理量を2gから2kgまで変化させ、そのときの
磁性粉末の残留磁化Br、保磁力Hcj、磁化容易方向およ
び困難方向の磁化Isを処理量に対してグラフ化し、図1
に示す。なお、処理量の2kgは実験装置の制約によるも
のであり、この発明の適用上限を示すものではない。な
お、磁化は、外部磁界0.8MA/mでの値としてあり、磁化
容易方向と困難方向の値の差が大きいほど磁気的な異方
性が大きいことを示している。
処理量依存性を調査した。原料粒度は500μmで、水素化
処理は水素圧100kPa、昇温速度15℃/分として850℃で2
時間、脱水素処理はArガスによる10kPaの減圧気流中で8
40℃で2時間保持、冷却条件はArガス吹付冷却に条件を
固定し、処理量を2gから2kgまで変化させ、そのときの
磁性粉末の残留磁化Br、保磁力Hcj、磁化容易方向およ
び困難方向の磁化Isを処理量に対してグラフ化し、図1
に示す。なお、処理量の2kgは実験装置の制約によるも
のであり、この発明の適用上限を示すものではない。な
お、磁化は、外部磁界0.8MA/mでの値としてあり、磁化
容易方向と困難方向の値の差が大きいほど磁気的な異方
性が大きいことを示している。
【００３０】比較例
表１に示す実施例と同様の組成を有する１２種類の組成
の粗粉砕粉について、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、１
Ｐａ以下にまで真空排気した。その後、純度９９．９９
９９％以上のＨ2ガスを導入しつつ、表３に示す処理条
件で水素化処理および脱水素処理を行った。ここに示し
た脱水素処理時の水素分圧または処理温度がこの発明の
範囲外である。このときの磁性粉末（Ｎｏ．２１〜３
７）の磁気特性を表３に示す。
の粗粉砕粉について、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、１
Ｐａ以下にまで真空排気した。その後、純度９９．９９
９９％以上のＨ2ガスを導入しつつ、表３に示す処理条
件で水素化処理および脱水素処理を行った。ここに示し
た脱水素処理時の水素分圧または処理温度がこの発明の
範囲外である。このときの磁性粉末（Ｎｏ．２１〜３
７）の磁気特性を表３に示す。
【００３１】
【表１】
【００３２】
【表２】
【００３３】
【表３】
【００３４】
【発明の効果】この発明によるＲ―Ｔ―（Ｍ）―Ｂ系永
久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法は、Ｒ―Ｔ―
（Ｍ）―Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素ガス雰囲気中で昇温
速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎの昇温速度で７
５０℃以上の温度域まで昇温し、さらに７５０℃〜９０
０℃で水素中の熱処理を行うことにより、再結晶時の結
晶方位を決める核としてのＲ２Ｔ１４Ｂ相を適量残存さ
せることができ、引き続きＡｒガス又はＨｅガスによる
絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中にて７００
℃〜９００℃の脱水素熱処理を行って冷却することによ
り、高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に有する、ボ
ンド磁石および焼結磁石原料として最適なＲ―Ｔ―
（Ｍ）―Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を安定し
て得ることができる。
久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法は、Ｒ―Ｔ―
（Ｍ）―Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素ガス雰囲気中で昇温
速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎの昇温速度で７
５０℃以上の温度域まで昇温し、さらに７５０℃〜９０
０℃で水素中の熱処理を行うことにより、再結晶時の結
晶方位を決める核としてのＲ２Ｔ１４Ｂ相を適量残存さ
せることができ、引き続きＡｒガス又はＨｅガスによる
絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中にて７００
℃〜９００℃の脱水素熱処理を行って冷却することによ
り、高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に有する、ボ
ンド磁石および焼結磁石原料として最適なＲ―Ｔ―
（Ｍ）―Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を安定し
て得ることができる。
【図１】磁性粉末の保磁力、磁化容易方向および困難方
向の磁化の変化を処理量に対して表したグラフである。
向の磁化の変化を処理量に対して表したグラフである。
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(72)発明者 広沢 哲
大阪府三島郡島本町江川２丁目15ー17
住友特殊金属株式会社 山崎製作所内
(72)発明者 富田 俊郎
大阪府大阪市中央区北浜４丁目５番33号
住友金属工業株式会社内
(56)参考文献 特開 平５−156320（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−4901（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−133407（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C22C 38/00 - 38/60
B22F 9/00 - 9/30
H01F 1/00 - 1/117
Claims (2)
- 【請求項１】 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希
土類元素の少なくとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１
種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有）、Ｔ：６
７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５０ａｔ
％以下のＣｏで置換）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金
鋳塊を粗粉砕して、平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍ
の少なくとも８０ｖｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ
１４Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉となした後、前記粗粉
砕粉を原料粉末としてこれを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰ
ａのＨ２ガス中で、６００℃〜７５０℃の温度域を昇温
速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎで昇温し、さら
に７５０℃〜９００℃に１５分〜８時間加熱保持し、組
織をＲ水素化物、Ｔ―Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とした後、さらにＡｒ
ガス又はＨｅガスによる絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａ
の減圧気流中にて７００℃〜９００℃に５分〜８時間保
持する脱Ｈ２処理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径
が０．０５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を有する
合金粉末を得ることを特徴とする永久磁石用希土類合金
粉末の製造方法。 - 【請求項２】 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希
土類元素の少なくとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１
種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有）、Ｔ：６
７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５０ａｔ
％以下のＣｏで置換）、Ｍ：１０ａｔ％以下（Ｍ：Ａ
ｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、
Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち１種または２種以
上）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して
平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖ
ｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物から
なる粗粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末とし
てこれを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ２ガス中で、
６００℃〜７５０℃の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ
〜２００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００
℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ
―Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物の少なくとも４
相の混合組織とした後、さらにＡｒガス又はＨｅガスに
よる絶対圧１００Ｐａ〜５０ｋＰａの減圧気流中にて７
００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ２処理を
行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０５μｍ〜１
μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末を得ること
を特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18007293A JP3481653B2 (ja) | 1993-06-25 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18007293A JP3481653B2 (ja) | 1993-06-25 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0776754A JPH0776754A (ja) | 1995-03-20 |
| JP3481653B2 true JP3481653B2 (ja) | 2003-12-22 |
Family
ID=16076974
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18007293A Expired - Lifetime JP3481653B2 (ja) | 1993-06-25 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3481653B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2881409B2 (ja) * | 1996-10-28 | 1999-04-12 | 愛知製鋼株式会社 | 異方性磁石粉末の製造方法 |
| US6444052B1 (en) | 1999-10-13 | 2002-09-03 | Aichi Steel Corporation | Production method of anisotropic rare earth magnet powder |
-
1993
- 1993-06-25 JP JP18007293A patent/JP3481653B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0776754A (ja) | 1995-03-20 |
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