TWI698465B - 樹脂組成物、利用該樹脂組成物之預浸體或樹脂片、及利用前述各者之疊層板與印刷電路板 - Google Patents
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Abstract
本發明之樹脂組成物，包括：預聚物(P)，係將經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而得；及熱硬化性成分。
Description
本發明係關於樹脂組成物、利用該樹脂組成物之預浸體或樹脂片、使用了該預浸體或樹脂片之疊層板及使用了該樹脂組成物之印刷電路板及樹脂組成物之製造方法。
近年來在電子設備、通訊器材、個人電腦等廣泛使用的半導體封裝體之高機能化、小型化進步，伴隨於此，半導體封裝體用之各零件之高整合化、高密度安裝化近年日益加速。伴隨於此，因為半導體元件與半導體塑膠封裝體用印刷電路板間的熱膨脹率的差距而引起的半導體塑膠封裝體的翹曲成為問題，已採取各式各樣的對策。
作為其中一對策，可列舉印刷電路板中使用的絕緣層的低熱膨脹化。其係藉由使印刷電路板之熱膨脹率接近半導體元件之熱膨脹率以抑制翹曲之方法，現在已被積極採用(例如參照專利文獻1~3)。
作為抑制半導體塑膠封裝體之翹曲之方法，除了印刷電路板的低熱膨脹化以外，也有人探討提高疊層板之剛性(高剛性化)、提高疊層板之玻璃轉移溫度(高Tg化)(參照例如：專利文獻4及5)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本特開2013-216884號公報 專利文獻2：日本專利第3173332號公報 專利文獻3：日本特開2009-035728號公報 專利文獻4：日本特開2013-001807號公報 專利文獻5：日本特開2011-178992號公報
[發明欲解決之課題] 上述疊層板之低熱膨脹化、高剛性化可藉使填料以高度填充於疊層板使用之脂組成物中以達成。但是填料之高填充化會有疊層板對於金屬箔之剝離強度(金屬箔剝離強度)降低的問題。
又，由於疊層板在蝕刻步驟、除膠渣步驟、鍍敷步驟等暴露於藥液，若疊層板的耐藥品性低，會污染步驟，且有造成製品品質、生產性惡化的的問題。尤其除膠渣步驟中，為了去除機械性鑽孔加工、雷射鑽孔加工產生的膠渣，係使用強鹼性洗滌液。所以，若耐藥品性不足，膠渣以外的貫通孔內壁、其他樹脂層之表面也會溶出，造成疊層體受污染的問題變顯著(耐除膠渣性)。
如上，於製作印刷電路板時，要求優良的金屬箔剝離強度及耐除膠渣性。但是以高水平兼顧此兩者係有困難，尚有改善空間。
本發明的目的在於提供例如印刷電路板之製作中之金屬箔剝離強度及耐除膠渣性能以高水平兼顧的樹脂組成物。 [解決課題之方式]
本案發明人等為了解決上述課題而努力探討，結果發現：包括由特定成分構成之預聚物(P)與熱硬化性成分之樹脂組成物，能在印刷電路板之製作以高水平兼顧金屬箔剝離強度及耐除膠渣性，乃完成本發明。
亦即，本發明係關於以下。 [1]一種樹脂組成物，包括：預聚物(P)，係將經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而得；及熱硬化性成分。 [2]如[1]之樹脂組成物，其中，該熱硬化性成分包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及/或馬來醯亞胺化合物(B)。 [3]如[1]或[2]之樹脂組成物，其中，該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下列通式(1)表示之化合物； [化1] 
式(1)中，R1
各自獨立地表示氫原子、碳數1~6之烷基，R2
表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、伸聯苯基、伸萘基、或下列通式(2)或(3)表示之基； [化2] 
式(2)中，R3
表示亞甲基、異亞丙基、CO、O、S、或SO2
表示之取代基； [化3] 
式(3)中，R4
各自獨立地表示碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之環伸烷基。 [4]如[1]至[3]中任一項之樹脂組成物，其中，該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下式(4)表示之化合物及/或下式(5)表示之化合物； [化4] 
[化5] 
[5]如[1]至[4]中任一項之樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(B)係選自於由雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙｛4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基｝丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯) (polytetramethylene oxide-bis(4-maleimidebenzoate)及下列通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之至少1種； [化6] 
式(6)中，R5
各自獨立地表示氫原子或甲基，n1
表示1以上之整數。 [6]如[1]至[5]中任一項之樹脂組成物，其中，該胺基改性矽酮(C)包括下列通式(Y)表示之化合物； [化7]
式(Y)中，R9
各自獨立地表示氫原子、甲基或苯基，R10
各自獨立地表示也可以有側鏈之碳數為1~10之伸烷基，n表示0以上之整數。 [7]如[1]至[6]中任一項之樹脂組成物，更包括無機填充材(D)。 [8]如[7]之樹脂組成物，其中，該無機填充材(D)包括選自於由二氧化矽、氧化鋁及氮化鋁構成之群組中之至少1種。 [9]如[7]或[8]之樹脂組成物，其中，該無機填充材(D)之含量相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份為50~500質量份。 [10]一種預浸體，係將如[1]至[9]中任一項之樹脂組成物含浸或塗佈於基材而得。 [11]如[10]之預浸體，其中，該基材係選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維構成之群組中之至少1種。 [12]一種樹脂片，係將如[1]至[9]中任一項之樹脂組成物塗佈於支持體而得。 [13]一種疊層板，包括：重疊1片以上選自於由如[10]及[11]之預浸體、及如[12]之樹脂片構成之群組中之至少1種而得之疊層體之硬化物。 [14]一種覆金屬箔疊層板，包括：將選自於由如[10]及[11]之預浸體、及如[12]之樹脂片構成之群組中之至少1種、與金屬箔疊層而得之疊層體之硬化物。 [15]一種印刷電路板，包括絕緣層及形成在該絕緣層之表面之導體層，該絕緣層包括如[1]至[9]中任一項之樹脂組成物。 [16]一種樹脂組成物之製造方法，包括以下步驟： 將經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而獲得預聚物(P) ； 使獲得之預聚物(P)和熱硬化性成分混合。 [發明之效果]
若依本發明之樹脂組成物，例如在印刷電路板之製作中能以高水平兼顧優良的金屬箔剝離強度及耐除膠渣性。
以下針對本發明之實施形態(以下也記載為「本實施形態」)説明。又，以下之實施形態係用以說明本發明之例示，本發明不只限於此實施形態。
[樹脂組成物] 本實施形態之樹脂組成物包括：預聚物(P)，係將經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而得;及熱硬化性成分。 本實施形態之樹脂組成物中，預聚物(P)之含量宜為10~90質量%較佳，30~80質量%更理想，40~70質量%又更佳。 本實施形態之樹脂組成物中，熱硬化性成分之含量為10~90質量%較佳，20~70質量%更佳，30~60質量%又更佳。 前述熱硬化性成分不特別限定，例如：經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、氰酸酯化合物、環氧樹脂、苯并
化合物、苯酚樹脂等。此等可以單獨使用1種也可以併用2種以上。其中，前述熱硬化性成分宜包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及/或馬來醯亞胺化合物(B)較佳。 以下針對該樹脂組成物詳細説明。
[經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)] 本實施形態使用之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)只要是在分子中有1個以上之經烯基取代之納迪克醯亞胺基之化合物即可，並無特殊限定。其具體例可以列舉下列通式(1)表示之化合物。
式(1)中，R1
各自獨立地表示氫原子、碳數1~6之烷基，R2
表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、聯伸苯基、伸萘基、或下列通式(2)或(3)表示之基。
[化9] 
式(2)中，R3
表示亞甲基、異亞丙基、CO、O、S、或SO2
表示之取代基。
[化10] 
式(3)中，R4
各自獨立地表示選出的碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之環伸烷基。
又，式(1)表示之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)亦可使用市售品。市售品無特殊限制例如：下式(4)表示之化合物(BANI-M(丸善石油化學(股)製))、下式(5)表示之化合物(BANI-X(丸善石油化學(股)製))等。它們可使用1種或組合使用2種以上。
[化11] 
[化12] 
本實施形態之樹脂組成物中，經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)之含量亦可由為後述經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)之官能基之一的烯基數(α)與馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基數(β)之官能基數之比([β/α])決定，但相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份為10~60質量份較理想，15~50質量份更佳，20~40質量份又更佳。成分(A)之含量藉由為如此的範圍內，即使在填料填充時仍可獲得成形性優異、硬化性、熱彈性模數(例如：250℃之彎曲彈性模數、焊料迴焊溫度之彎曲彈性模數)、耐除膠渣性、耐藥品性優異之印刷電路板。 又，本實施形態之樹脂組成物中，使用經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)作為前述熱硬化性成分時，當作前述預聚物(P)之原料使用之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)(以下也記載為「經烯基取代之納迪克醯亞胺(A-1)」)與作為前述熱硬化性成分之烯基取代納迪克醯亞胺(A)(以下也記載為「經烯基取代之納迪克醯亞胺(A-2)」可相同也可不同。 本實施形態之樹脂組成物中，使用經烯基取代之納迪克醯亞胺(A-1)與(A-2)時，經烯基取代之納迪克醯亞胺(A-1)相對於經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)全體之質量比例((A-1)/(A))為0.1~1.0較佳，0.5~1.0更理想，0.8~1.0又更佳。經烯基取代之納迪克醯亞胺(A-1)及(A)之質量比例藉由為如此的範圍，可以獲得金屬箔剝離強度及耐除膠渣性優異之印刷電路板。 上述經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)之烯基數(α)及馬來醯亞胺化合物(B)之馬來醯亞胺基數(β)之比([β/α])為0.9~4.3較佳，1.5~4.0更佳，1.5~3.0又更佳。
[馬來醯亞胺化合物(B)] 本實施形態使用之馬來醯亞胺化合物(B)只要是在分子中有1個以上之馬來醯亞胺基之化合物即可，無特殊限制。其具體例，例如：N-苯基馬來醯亞胺、N-羥基苯基馬來醯亞胺、雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯) (polytetramethylene oxide-bis(4-maleimidebenzoate)、下式(6)表示之馬來醯亞胺化合物、此等馬來醯亞胺化合物之預聚物、或馬來醯亞胺化合物與胺化合物之預聚物等。此等可以使用1種或將2種以上適當混用。
其中，雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)、下列通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物較理想，尤其下列通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物較佳。藉由含有如此的馬來醯亞胺化合物(B)，會有獲得之硬化物之熱膨脹率降低、玻璃轉移溫度之提高、耐熱性提高、熱彈性模數提高的傾向。
[化13] 
式(6)中，R5
各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。
式中，n1
表示1以上之整數。n1
之上限値較佳為10，更佳為7。
本實施形態之樹脂組成物中，馬來醯亞胺化合物(B)之含量可依上述經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)與烯基數與馬來醯亞胺化合物(B)之馬來醯亞胺基數之比決定，但宜為相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份為30~80質量份較佳，35~70質量份更佳，40~60質量份又更佳。成分(B)之含量藉由為如此的範圍，即使於填料填充時仍然成形性優異，可獲得硬化性、熱彈性模數、耐除膠渣性、耐藥品性優異之印刷電路板。 本實施形態之樹脂組成物中，當使用馬來醯亞胺化合物(B)作為前述熱硬化性成分時，作為預聚物(P)之原料之馬來醯亞胺化合物(B)(以下也記載為「馬來醯亞胺化合物(B-1)」)與作為前述熱硬化性成分使用之馬來醯亞胺化合物(B)(以下也記載為「馬來醯亞胺化合物(B-2)」)可以相同也可以不同，宜為不同較佳。 馬來醯亞胺化合物(B-1)更宜為雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙｛4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基｝丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)、上述一般式(6)表示之馬來醯亞胺化合物較理想，2,2-雙｛4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基｝丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷更佳，2,2-雙｛4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基｝丙烷。 馬來醯亞胺化合物(B-2)宜為雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙｛4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基｝丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)、上述通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物較理想，雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)、上述通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物更佳，上述通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物又更佳。 馬來醯亞胺化合物(B-1)及(B-2)可以單獨使用1種也可以併用2種以上。 又，本實施形態之樹脂組成物中，使用馬來醯亞胺化合物(B-1)與(B-2)時，馬來醯亞胺化合物(B-1)之含量係由胺基改性矽酮(C)之胺基數決定。亦即，馬來醯亞胺化合物(B-1)之馬來醯亞胺基數(β-1)相對於胺基改性矽酮(C)之胺基數(γ)之比(β-1/γ])宜為1.0~20.0較佳，4.0~15.0更佳，6.0~12.0又更佳。馬來醯亞胺化合物(B-2)之含量為馬來醯亞胺化合物(B)之含量與馬來醯亞胺化合物(B-1)之含量之差([(B-(B-1)])較佳。馬來醯亞胺化合物(B-1)與(B-2)之含量藉由為如此的範圍內，能獲得金屬箔剝離強度及耐除膠渣性優異之印刷電路板。
[胺基改性矽酮(C)] 本實施形態使用之胺基改性矽酮(C)只要是在分子中有1個以上之胺基之化合物即可，無特殊限制。其具體例可列舉下列通式(Y)表示之化合物。 [化14]
式(Y)中，R9
各自獨立地表示氫原子、甲基或苯基，其中甲基為較佳。式(Y)中，R10
各自獨立地表示也可以有側鏈的碳數1~10之伸烷基，其中碳數為2~10之伸烷基較佳。式(Y)中，n表示0以上之整數。
胺基改性矽酮(C)之胺基當量宜為130~6000較理想，400~3000更佳，600~2500又更理想。藉由使用如此的胺基改性矽酮(C)，可獲得金屬箔剝離強度及耐除膠渣性優異的印刷電路板。本實施形態之樹脂組成物中，胺基改性矽酮(C)之含量相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份宜為1~40質量份較佳，3~30質量份又更理想、5~20質量份更佳。成分(C)之含量藉由為如此的範圍內，可以獲得金屬箔剝離強度及耐除膠渣性優異的印刷電路板。
本實施形態之樹脂組成物中也可以含有環氧樹脂。含有環氧樹脂時，環氧樹脂只要是在1分子中有2個以上之環氧基之化合物即不特別限定，例如：雙酚A型環氧樹脂、雙酚E型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、伸萘醚型環氧樹脂、3官能苯酚型環氧樹脂、4官能苯酚型環氧樹脂、環氧丙酯型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、聯苯酚醛清漆型環氧樹脂、芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂、萘酚芳烷基型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、多元醇型環氧樹脂、異氰尿酸酯環含有環氧樹脂、或該等之鹵化物。其中，伸萘醚型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂從考量玻璃轉移溫度、耐熱性之觀點，較為理想。環氧樹脂可以單獨使用1種也可以組合使用2種以上。 環氧樹脂之含量不特別限定，相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份較佳為3~45質量%，更佳為3~35質量%，又更佳為3~20質量%。環氧樹脂之含量藉由為上述範圍內，耐熱性、硬化性有更為提高的傾向。
又，本實施形態之樹脂組成物中，在不損害所期待特性之範圍內，除了添加預聚物(P)及熱硬化性成分，也可更添加其他樹脂。針對該其他樹脂之種類，只要是有絕緣性者即可，不特別限定，例如：熱塑性樹脂等。藉由將熱塑性樹脂等適當併用，能賦予金屬黏合性、應力緩和性這類特性。
[無機填充材(D)] 又，本實施形態之樹脂組成物宜更含有無機填充材(D)。本實施形態使用之無機填充材(D)只要是有絕緣性者即可，無特殊限定，例如：天然二氧化矽、熔融二氧化矽、非晶質二氧化矽、中空二氧化矽等二氧化矽類、氧化鋁、氮化鋁、氮化硼、軟水鋁石、氧化鉬、氧化鈦、硼酸鋅、錫酸鋅、黏土、高嶺石、滑石、煅燒黏土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、玻璃短纖維(E玻璃、D玻璃等玻璃微粉末類)、中空玻璃、球狀玻璃等。此等可使用1種或將2種以上適當混用。
該等之中，考量低熱膨脹之觀點，宜使用二氧化矽，考量高熱傳導性之觀點，宜使用氧化鋁、氮化鋁較佳。
本實施形態之樹脂組成物中，無機填充材(D)之含量無特殊限定，相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份若為50~500質量份，則從低熱膨脹、高熱傳導這類特性之觀點較為理想，其中，100~300質量份更理想、100~250質量份又更佳。
[氰酸酯化合物] 本實施形態之樹脂組成物中，宜含有氰酸酯化合物作為熱硬化性成分較佳。 本實施形態使用之氰酸酯化合物之種類無特殊限定，例如下列通式(7)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯、下列通式(8)表示之酚醛清漆型氰酸酯、聯苯芳烷基型氰酸酯、雙(3,3-二甲基-4-氰氧基苯基)甲烷、雙(4-氰氧基苯基)甲烷、1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基聯苯、雙(4-氰氧基苯基)醚、雙(4-氰氧基苯基)硫醚、雙(4-氰氧基苯基)碸、2,2-雙(4-氰氧基苯基)丙烷、及該等之預聚物等。此等可以單獨使用1種或併用2種以上。
其中，下列通式(7)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下列通式(8)表示之酚醛清漆型氰酸酯、聯苯芳烷基型氰酸酯，阻燃性優異、硬化性高、且硬化物之熱膨脹係數低，故特別理想。
[化15]
式(7)中，R6
各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。
式(7)中，n2
表示1以上之整數。n2
之上限値較佳為10，更佳為6。
[化16]
式(8)中，R7
各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。
式(8)中，n3
表示1以上之整數。n3
之上限値較佳為10，更佳為7。
該等氰酸酯化合物之製法不特別限定，亦可以現行的作為氰酸酯合成法的任一方法製造。若具體例示，可藉由使下列通式(9)表示之萘酚芳烷基型苯酚樹脂與鹵化氰在鈍性有機溶劑中於鹼性化合物存在下反應而獲得。又，也可採用以下方式，即，使含水的溶液中形成同樣的萘酚芳烷基型苯酚樹脂與鹼性化合物製得之鹽，之後和鹵化氰進行2相系界面反應並合成之方法。
[化17] 
式(9)中，R8
各自獨立地表示氫原子或甲基，其中氫原子為較佳。
式(9)中，n4
表示1以上之整數。n4
之上限値較佳為10，更佳為6。
又，萘酚芳烷基型氰酸酯化合物可以從α-萘酚或β-萘酚等萘酚類與對亞二甲苯二醇、α,α’-二甲氧基-對二甲苯、1,4-二(2-羥基-2-丙基)苯等之反應獲得之萘酚芳烷基樹脂和氰酸縮合而獲得者當中選擇。
本實施形態之樹脂組成物中，氰酸酯化合物之含量相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份宜為0.1~10質量份較佳，0.1~5質量份更理想、0.3~3質量份又更佳。氰酸酯化合物之含量藉由為如此的範圍內，填料填充時仍成形性優異，可獲得熱彈性模數、耐除膠渣性、耐藥品性優異之印刷電路板。
[矽烷偶聯劑、濕潤分散劑] 本實施形態之樹脂組成物中，為了使微粒之分散性、樹脂與微粒、玻璃布之黏著強度提高，也可併用矽烷偶聯劑、濕潤分散劑。該等矽烷偶聯劑只要是一般使用在無機物之表面處理的矽烷偶聯劑即可，無特殊限定。具體例可以列舉γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等胺基矽烷系、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等環氧矽烷系、γ-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等丙烯酸基矽烷系、N-β-(N-乙烯基苄胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽等陽離子矽烷系、苯基矽烷系等，可使用1種或將2種以上適當組合使用。又，濕潤分散劑只要是在塗料用途使用之分散安定劑即可，並無特殊限制。例如BYK Chemie Japan(股)製之DISPER-110、111、118、180、161、BYK-W996、W9010、W903等濕潤分散劑。
[硬化促進劑] 又，本實施形態之樹脂組成物中，在無損所期待特性之範圍內也可併用硬化促進劑。硬化促進劑不特別限定，例如：過氧化苯甲醯、過氧化月桂醯、過氧化乙醯、對氯過氧化苯甲醯、二過鄰苯二甲酸二第三丁酯等例示的有機過氧化物；偶氮雙腈等偶氮化合物；N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁胺、吡啶、喹啉、N-甲基
啉、三乙醇胺、三乙二胺、四甲基丁烷二胺、N-甲基哌啶等三級胺類；苯酚、二甲酚、甲酚、間苯二酚、兒茶酚等苯酚類；環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛酸鋅、油酸錫、蘋果酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯基丙酮鐵等有機金屬鹽；此等有機金屬鹽溶解於苯酚、雙酚等含羥基之化合物而成者；氯化錫、氯化鋅、氯化鋁等無機金屬鹽；二辛基氧化錫、其他之烷基錫、烷基氧化錫等有機錫化合物、三苯基咪唑(TPIZ)等。
[有機溶劑] 本實施形態之樹脂組成物視需要也可以更含有溶劑。例如若使用有機溶劑，樹脂組成物製備時之黏度降低，操作性提高，而且向玻璃布之含浸性提高。溶劑之種類只要是可將樹脂組成物中之樹脂之一部分或全部予以溶解者即可，並無特殊限制。其具體例，例如：丙酮、甲乙酮、甲基賽珞蘇等酮類、甲苯、二甲苯等芳香族烴類、二甲基甲醯胺等醯胺類、丙二醇單甲醚及其乙酸酯等，不特別限於此等。溶劑可單獨使用1種或組合使用2種以上。
[矽酮粉末] 本實施形態之樹脂組成物中也可以含有矽酮粉末。矽酮粉末使燃燒時間延遲，作為提高阻燃效果之阻燃助劑的作用。矽酮粉末不特別限定，例如：矽氧烷鍵交聯成三維網目狀而成的聚甲基倍半矽氧烷予以微粉末化者、含乙烯基之二甲基聚矽氧烷與甲基氫聚矽氧烷之加成聚合物予以微粉末化者、矽氧烷鍵交聯成三維網目狀之聚甲基倍半矽氧烷被覆在由含乙烯基之二甲基聚矽氧烷與甲基氫聚矽氧烷之加成聚合物製得之微粉末之表面者、矽氧烷鍵交聯成三維網目狀之聚甲基倍半矽氧烷被覆在無機載持體表面者等。它們係以矽酮橡膠粉末、矽酮複合粉末的形式市售。
矽酮粉末之平均粒徑(D50)不特別限定，若考慮分散性，平均粒徑(D50)宜為1~15μm較佳。
本實施形態之樹脂組成物中，矽酮粉末之含量無特殊限定，相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份為3~120質量份較理想，若過多會有成形性、分散性降低的情形，宜為3~60質量份尤佳。
[其他成分] 本實施形態之樹脂組成物中，在無損所期待特性之範圍內，也可以併用其他熱硬化性樹脂、熱塑性樹脂及其寡聚物、彈性體類等之各種高分子化合物、其他阻燃性化合物、添加劑等。此等只要是一般使用者即可，並無特殊限定。例如：阻燃性化合物可列舉三聚氰胺、苯胍胺等含氮化合物、含 環之化合物等。添加劑也可因應期待適當組合使用紫外線吸收劑、抗氧化劑、光聚合起始劑、螢光增白劑、光增感劑、染料、顏料、增黏劑、潤滑劑、消泡劑、表面調整劑、光澤劑、聚合禁止劑等。
[樹脂組成物之製造方法] 本實施形態之樹脂組成物之製造方法包括以下步驟：將經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而獲得預聚物(P)；及將獲得之預聚物(P)與熱硬化性成分混合。獲得預聚物(P)之步驟中，(A)~(C)成分可同時聚合，也可依任意組合聚合，先將(B)成分與(C)成分聚合而獲得一次預聚物，然後使該一次預聚物和(A)成分聚合而獲得二次預聚物的話，會有剝離強度提高、耐除膠渣性提高、成形性提高、或抑制矽酮成分之滲出之傾向，故為理想。在使獲得之預聚物(P)與熱硬化性成分混合之步驟中，視需要也可以混合其他任意成分。 本實施形態之樹脂組成物之製造方法使用之(A)~(C)成分、熱硬化性成分及任意成分，如上述樹脂組成物之段落所説明。
本實施形態之樹脂組成物之製造時中，視需要可使用有機溶劑。有機溶劑之種類只要是可溶解樹脂組成物中之樹脂者即可，無特殊限制。其具體例如上所述。
又，製造本實施形態之樹脂組成物之時，可實施為了使各成分均勻地溶解或分散之公知之處理(攪拌、混合、混練處理等)。例如：使用無機填充材(D)時，在將無機填充材(D)均勻分散時，可藉由使用附設具有適當攪拌能力之攪拌機之攪拌槽進行攪拌分散處理，而提高對於樹脂組成物之分散性。上述攪拌、混合、混練處理例如可使用球磨機、珠磨機等以混合為目的之裝置、或公轉或自轉型之混合裝置等公知之裝置適當進行。
[預浸體] 本實施形態之預浸體係使上述樹脂組成物含浸或塗佈於基材而得之預浸體。本實施形態之預浸體可藉由例如將上述樹脂組成物和基材組合而得，具體而言藉由使上述樹脂組成物含浸或塗佈於基材而得。本實施形態之預浸體之製造方法可依常法進行，無特殊限制。例如使上述樹脂組成物含浸或塗佈於基材後，在100~200℃之乾燥機中進行1~30分鐘加熱等而進行半硬化(B階段化)，獲得預浸體之方法。又，本實施形態中，上述樹脂組成物(包括無機填充材)相對於預浸體總量之量不特別限定，為30~90質量%之範圍較佳。
本實施形態之預浸體使用之基材無特殊限定，可以依目的之用途、性能適當選用各種印刷電路板材料使用的公知品。其具體例可列舉例如：E玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃、球狀玻璃、NE玻璃、L玻璃、T玻璃等玻璃纖維；石英等玻璃以外之無機纖維；聚對伸苯基對苯二甲醯胺 (Kevlar(註冊商標)、杜邦 (股)公司製)、共聚對伸苯‧3,4’氧基二伸苯‧對苯二甲醯胺 (Technora(註冊商標)、Teijin technoproducts (股)公司製)等全芳香族聚醯胺、2,6-羥基萘甲酸(naphthoic acid)‧對羥基苯甲酸(Vectran (註冊商標)、可樂麗(股)公司製)等聚酯、聚對伸苯基苯并雙唑(poly(p-phenylene-2,6-benzobisoxazole) (Zylon (註冊商標)、東洋紡(股)公司製)、聚醯亞胺等有機纖維，但不限定於該等。
該等之中，考量低熱膨脹性之觀點， E玻璃、T玻璃、S玻璃、Q玻璃及有機纖維較佳。此等基材可單獨使用1種也可併用2種以上。
此等基材可以單獨使用1種或組合使用2種以上。
基材之形狀不特別限定，可列舉例如：織布、不織布、粗紗、切股氈、表面氈等。織布之織法不特別限定，例如：平織、斜子織(basket weave)、斜紋織(twill weave)等為已知，可從此等公知法依目的之用途、性能適當選用。又，將此等予以開纖處理者或以矽烷偶聯劑等表面處理之玻璃織布可理想地使用。基材之厚度、質量不特別限定，通常為約0.01~0.3mm者係合適。尤其考量強度與吸水性之觀點，基材為厚度200μm以下、質量250g/m2
以下之玻璃織布較理想，由E玻璃、S玻璃、及T玻璃之玻璃纖維構成之玻璃織布更理想。
[使用了預浸體之疊層板] 本實施形態之疊層板例如可以重疊1片以上的上述預浸體並硬化而得。 又，本實施形態之覆金屬箔疊層板例如可以將上述預浸體與金屬箔予以疊層並硬化而得。 本實施形態之覆金屬箔疊層板，具體而言可以藉由例如重疊至少1片以上的上述預浸體，並於其單面或兩面配置金屬箔並疊層成形而得。更具體而言，可藉由重疊1片或多片以上的前述預浸體，依需要在其單面或兩面配置銅、鋁等金屬箔，並將其視需要予以疊層成形，以製得覆金屬箔疊層板。在此使用之金屬箔只要是在印刷電路板材料中使用者即可，並無特殊限定，壓延銅箔、電解銅箔等公知之銅箔為較佳。又，金屬箔之厚度不特別限定，1~70μm較理想，更佳為1.5~35μm。覆金屬箔疊層板之成形方法及其成形條件亦不特別限定，可以採用一般的印刷電路板用疊層板及多層板的方法及條件。例如在覆金屬箔疊層板成形時可使用多段壓製機、多段真空壓製機、連續成形機、高壓釜成形機等。又，覆金屬箔疊層板成形時，一般而言，溫度為100~300℃、壓力為面壓2~100kgf/cm2
、加熱時間為0.05~5小時之範圍。再者，視需要也可以於150~300℃之溫度進行後硬化。又，可藉由將上述預浸體與另外製作的內層用之配線板組合並疊層成形以製成多層板。
本實施形態之覆金屬箔疊層板可藉由形成預定之配線圖案，而理想地作為印刷電路板。且，本實施形態之覆金屬箔疊層板具有低熱膨脹率、良好成形性、金屬箔剝離強度及耐藥品性(尤其耐除膠渣性)，作為要求如此的性能的半導體封裝體用印刷電路板可特別有效使用。
又，本實施形態中，上述預浸體之形態以外，亦可採用上述樹脂組成物塗佈在金屬箔、薄膜之形態之填埋片之形態。
[樹脂片] 本實施形態之樹脂片係將上述樹脂組成物塗佈在支持體之單面或兩面而得之樹脂片。在此，樹脂片係作為薄片化的一種方法，例如：可在金屬箔、薄膜等支持體直接塗佈預浸體等中使用的熱硬化性樹脂(包括無機填充材)並乾燥而製造。
製造本實施形態之樹脂片時使用之支持體無特殊限定，可使用各種印刷電路板材料使用的公知品。例如聚醯亞胺薄膜、聚醯胺薄膜、聚酯薄膜、聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)薄膜、聚丙烯(PP)薄膜、聚乙烯(PE)薄膜、鋁箔、銅箔、金箔等。其中，電解銅箔、PET薄膜為較佳。
本實施形態之樹脂片特別宜為將上述樹脂組成物塗佈在支持體後使其半硬化(B階段化)者。本實施形態之樹脂片之製造方法宜為一般製造B階段樹脂及支持體之複合體之方法。具體而言，例如：利用使上述樹脂組成物塗佈在銅箔等支持體後於100~200℃之乾燥機中加熱1~60分鐘方法等使其半硬化，製造樹脂片之方法等。樹脂組成物對於支持體之附著量，按樹脂片之樹脂厚計，宜為1~300μm之範圍較佳。
本實施形態之樹脂片可以作為印刷電路板之增層材料使用。
[使用了樹脂片之疊層板] 本實施形態之疊層板可藉由例如將1片以上的上述樹脂片予以硬化而得。 又，本實施形態之覆金屬箔疊層板可例如將上述樹脂片與金屬箔予以疊層並硬化而得。 本實施形態之覆金屬箔疊層板，具體而言可藉由例如使用上述樹脂片，在其單面或兩面配置金屬箔並疊層形成而得。更具體而言，例如可藉由將1片前述樹脂片或視需要重疊已剝離其支持體者多數片，在其單面或兩面配置銅、鋁等金屬箔，再視需要予以疊層成形以製造覆金屬箔疊層板。在此使用之金屬箔只要是在印刷電路板材料中使用者即可，不特別限定，壓延銅箔、電解銅箔等公知之銅箔較理想。針對覆金屬箔疊層板之成形方法及其成形條件無特殊限定，可採用一般的印刷電路板用疊層板及多層板的方法及條件。例如：覆金屬箔疊層板成形時，可以使用多段壓製機、多段真空壓製機、連續成形機、高壓釜成形機等。又，覆金屬箔疊層板成形時，一般而言，溫度為100~300℃、壓力為面壓2~100kgf/cm2
、加熱時間為0.05~5小時之範圍。再者，視需要，也可以於150~300℃之溫度進行後硬化。
[使用了樹脂片及預浸體之疊層板] 本實施形態之疊層板可為各重疊1片以上的樹脂片與預浸體並硬化而獲得之疊層板，也可以為將樹脂片與預浸體與金屬箔疊層並硬化而獲得之覆金屬箔疊層板。
本實施形態中，形成成為電路之導體層並製作印刷電路板時，不採用覆金屬箔疊層板之形態時，亦可使用無電解鍍敷的方法。
[印刷電路板] 本實施形態之印刷電路板包括絕緣層與形成在前述絕緣層之表面之導體層，且前述絕緣層包括上述樹脂組成物。
本實施形態之印刷電路板，例如可於絕緣層形成金屬箔、利用無電解鍍敷形成成為電路之導體層而製作。導體層一般而言由銅、鋁構成。已形成導體層之印刷電路板用絕緣層藉由形成預定之配線圖案，適合用在印刷電路板。並且，本實施形態之印刷電路板中，絕緣層藉由含有上述樹脂組成物，在半導體封裝時之迴流溫度下仍維持優良的彈性模數，能有效抑制半導體塑膠封裝體之翹曲，且金屬箔剝離強度及耐除膠渣性優異，故作為半導體封裝體用印刷電路板特別有效使用。
本實施形態之印刷電路板，具體而言可依例如以下之方法製造。首先，準備上述覆金屬箔疊層板(覆銅疊層板等)。對於覆金屬箔疊層板之表面施以蝕刻處理並形成內層電路，製成內層基板。對於此內層基板之內層電路表面視需要實施為了黏著強度提高的表面處理，然後在此內層電路表面重疊所需片數的上述預浸體，再於其外側疊層外層電路用之金屬箔並加熱加壓，進行一體成形。依此方式，可製得在內層電路與外層電路用之金屬箔之間形成了基材及由熱硬化性樹脂組成物之硬化物構成的絕緣層的多層疊層板。其次，對於此多層之疊層板施以貫通孔、介層孔用之開孔加工後，為了去除硬化物層所含之來自樹脂成分侄樹脂之殘渣即膠渣，進行除膠渣處理。之後於此孔之壁面形成為了使內層電路與外層電路用之金屬箔導通之鍍敷金屬皮膜，再對於外層電路用之金屬箔實施蝕刻處理而形成外層電路，製得印刷電路板。
本實施形態之印刷電路板中，例如：上述預浸體(基材及含浸於此基板之上述樹脂組成物)、上述樹脂片(支持體及含浸於此支持體之上述樹脂組成物)、覆金屬箔疊層板之樹脂組成物層(由上述樹脂組成物構成之層)構成含有上述樹脂組成物之絕緣層。
本實施形態之印刷電路板中，絕緣層之25℃之彎曲彈性模數與250℃之熱時彎曲彈性模數之差宜為20%以下，0~20%更佳，0~15%又更理想。絕緣層中，25℃之彎曲彈性模數與250℃之熱時彎曲彈性模數之差距若在前述範圍內，則彈性模數維持率良好。在此，彈性模數維持率係指在250℃之彎曲彈性模數相對於在25℃之彎曲彈性模數之比例。
本實施形態中，用以使絕緣層之25℃之彎曲彈性模數與250℃之熱時彎曲彈性模數之差距為20%以內的方法不特別限定，例如，將絕緣層中使用的樹脂組成物之各成分之種類及含量調整為上述範圍之方法。 [實施例]
以下依實施例及比較例對於本發明具體説明，但本發明不限定於此等實施例。
[實施例1] 將馬來醯亞胺化合物(BMI-80、馬來醯亞胺基當量285g/eq、KI化成(股)製)18質量份與二胺基改性矽酮(X-22-161B、胺基當量1500g/eq、信越化學工業(股)製)12質量份進行聚合，獲得一次預聚物。將獲得之一次預聚物、與雙二烯丙基納迪克醯亞胺(BANI-M、烯基當量286g/eq、丸善石油化學(股)製)16質量份進行聚合，獲得二次預聚物。將獲得之二次預聚物、馬來醯亞胺化合物(BMI-2300、馬來醯亞胺基當量186g/eq、大和化成工業(股)製)32質量份、雙二烯丙基納迪克醯亞胺(BANI-M、烯基當量286g/eq、丸善石油化學(股)製)16質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000H、日本化藥(股)製)6質量份、二氧化矽漿液(SC-2050MB、Admatechs(股)製)160質量份、環氧矽烷偶聯劑(KBM-403、信越化學工業(股)公司製)2質量份、苯乙烯基矽烷偶聯劑(KBM-1403、信越化學工業(股)公司製)1質量份、濕潤分散劑(DISPERBYK-161、BYK Chemie Japan(股)製)1質量份、硬化促進劑(TPIZ、和光純藥公司製)0.5質量份混合，獲得馬來醯亞胺基數/胺基數比為7.9、烯基數/馬來醯亞胺基數為2.3的樹脂組成物。又，本實施例中，馬來醯亞胺基數/胺基數及烯基數/馬來醯亞胺基數依下列計算式表示。 [馬來醯亞胺基數/胺基數]＝(馬來醯亞胺化合物之質量份數/馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基當量)/(二胺基改性矽酮之質量份數/二胺基改性矽酮之胺基當量) [烯基數/馬來醯亞胺基數]＝(雙二烯丙基納迪克醯亞胺之質量份數/雙二烯丙基納迪克醯亞胺之烯基當量)/(馬來醯亞胺化合物之質量份數/馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基當量) 將得到的樹脂組成物以甲乙酮稀釋，獲得清漆。將此清漆含浸塗佈於T玻璃布(T2118)，於160℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂組成物含量46.5質量%之預浸體。
[實施例2] 將馬來醯亞胺化合物(BMI-80、馬來醯亞胺基當量285g/eq、KI化成(股)製)18質量份與二胺基改性矽酮(X-22-161B、胺基當量1500g/eq、信越化學工業(股)製)12質量份進行聚合而獲得一次預聚物。將獲得之一次預聚物與雙二烯丙基納迪克醯亞胺(BANI-M、烯基當量286g/eq丸善石油化學(股)製)32質量份聚合，獲得二次預聚物。將獲得之二次預聚物、馬來醯亞胺化合物(BMI-2300、馬來醯亞胺基當量186g/eq、大和化成工業(股)製)32質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000H、日本化藥(股)製)6質量份、二氧化矽漿液(SC-2050MB、Admatechs(股)製)160質量份、環氧矽烷偶聯劑(KBM-403、信越化學工業(股)公司製)2質量份、苯乙烯基矽烷偶聯劑(KBM-1403、信越化學工業(股)公司製)1質量份、濕潤分散劑(DISPERBYK-161、BYK Chemie Japan(股)製)1質量份、硬化促進劑(TPIZ、和光純藥公司製)0.5質量份混合，獲得馬來醯亞胺基數/胺基數比7.9、烯基數/馬來醯亞胺基數2.1之樹脂組成物。將獲得之樹脂組成物以甲乙酮稀釋，獲得清漆。將此清漆含浸塗佈於T玻璃布(T2118)，於160℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂組成物含量46.5質量%之預浸體。
[比較例1] 將馬來醯亞胺化合物(BMI-80、馬來醯亞胺基當量285g/eq、KI化成(股)製)18質量份與二胺基改性矽酮(X-22-161B、胺基當量1500g/eq、信越化學工業(股)製)12質量份進行聚合，獲得一次預聚物。將獲得之一次預聚物、馬來醯亞胺化合物(BMI-2300、馬來醯亞胺基當量186g/eq、大和化成工業(股)製)32質量份、雙二烯丙基納迪克醯亞胺(BANI-M、烯基當量286g/eq、丸善石油化學(股)製)32質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000H、日本化藥(股)製)6質量份、二氧化矽漿液(SC-2050MB、Admatechs(株)製)160質量份、環氧矽烷偶聯劑(KBM-403、信越化學工業(股)公司製)2質量份、苯乙烯基矽烷偶聯劑(KBM-1403、信越化學工業(股)公司製)1質量份、濕潤分散劑(DISPERBYK-161、BYK Chemie Japan(股)製)1質量份、硬化促進劑(TPIZ、和光純藥公司製)0.5質量份混合，獲得馬來醯亞胺基數/胺基數比7.9、烯基數/馬來醯亞胺基數2.1之樹脂組成物。將獲得之樹脂組成物以甲乙酮稀釋，獲得清漆。將此含浸塗佈於清漆T玻璃布(T2118)，於160℃進行3分鐘加熱乾燥，獲得樹脂組成物含量46.5質量%之預浸體。
[覆金屬箔疊層板之製作] 取實施例1、實施例2及比較例1獲得之預浸體各1片，在上下配置12μm厚之電解銅箔(3EC-III、三井金屬礦業(股)製)，於壓力30kgf/cm2
、溫度220℃進行120分鐘之疊層成型，獲得絕緣層厚度0.1mm之覆銅疊層板。
使用獲得之覆銅疊層板實施銅箔剝離強度、及耐除膠渣性之測定，結果示於表1。
[覆銅疊層板之物性評價方法]
銅箔剝離強度：依據JIS C6481，使用附設12μm銅箔之試驗片(30mm×150mm×0.1mm)，測定銅箔之剝離強度。
耐除膠渣性：為了評價在除膠渣步驟之耐藥品性，利用蝕刻去除上述製作之覆銅疊層板之銅箔之後，於80℃在膨潤液(Atotech Japan公司製，「Swelling Dip Securiganth P」)中浸漬10分鐘，然後於80℃於粗糙化液(Atotech Japan公司製，「Concentrate Compact CP」) 浸漬5分鐘，最後於45℃於中和液(Atotech Japan公司製，「Reduction Securiganth GanttP500」)浸漬10分鐘，求出處理前後之質量減少量(質量%)。實施此實驗3次，定義3次之質量減少率之算術平均為評價値。
[表1] 
[產業利用性]
本發明之樹脂組成物及含有該樹脂組成物之印刷電路板適合作為個人電腦等各種電子設備、通訊器材的構件。
Claims (17)
- 一種樹脂組成物，包括：預聚物(P)，係將經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而得；及熱硬化性成分；作為預聚物(P)之原料使用的該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下列通式(1)表示之化合物；該熱硬化性成分包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及/或馬來醯亞胺化合物(B)；作為預聚物(P)之原料使用的該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及馬來醯亞胺化合物(B)，與作為該熱硬化性成分使用之納迪克醯亞胺(A)及馬來醯亞胺化合物(B)，各別可為相同亦可為不相同；
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該預聚物(P)含有之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下式(4)表示之化合物及/或下式(5)表示之化合物；
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該預聚物(P)含有之馬來醯亞胺化合物(B)係選自於由雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)(polytetramethylene oxide-bis(4-maleimidebenzoate)及下列通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之至少1種；
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該熱硬化性成分含有之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下列通式(1)表示之化合物；
- 如申請專利範圍第4項之樹脂組成物，其中，該熱硬化性成分含有之經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下式(4)表示之化合物及/或下式(5)表示之化合物；
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該熱硬化性成分含有之馬來醯亞胺化合物(B)係選自於由雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚(四氫呋喃)-雙(4-馬來醯亞胺苯甲酸酯)(polytetramethylene oxide-bis(4-maleimidebenzoate)及下列通式(6)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之至少1種；
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中，該胺基改性矽酮(C)包括下列通式(Y)表示之化合物；
- 如申請專利範圍第1至7項中任一項之樹脂組成物，更包括無機填充材(D)。
- 如申請專利範圍第8項之樹脂組成物，其中，該無機填充材(D)包括選自於由二氧化矽、氧化鋁及氮化鋁構成之群組中之至少1種。
- 如申請專利範圍第8項之樹脂組成物，其中，該無機填充材(D)之含量相對於預聚物(P)及熱硬化性成分之合計100質量份為50~500質量份。
- 一種預浸體，係將如申請專利範圍第1至10項中任一項之樹脂組成物含浸或塗佈於基材而得。
- 如申請專利範圍第11項之預浸體，其中，該基材係選自於由E玻璃布、T玻璃布、S玻璃布、Q玻璃布及有機纖維構成之群組中之至少1種。
- 一種樹脂片，係將如申請專利範圍第1至10項中任一項之樹脂組成物塗佈於支持體而得。
- 一種疊層板，包括：重疊1片以上選自於由如申請專利範圍第11及12項之預浸體、及如申請專利範圍第13項之樹脂片構成之群組中之至少1種而得之疊層體之硬化物。
- 一種覆金屬箔疊層板，包括：將選自於由如申請專利範圍第11及12項之預浸體、及如申請專利範圍第13項之樹脂片構成之群組中之至少1種、與金屬箔疊層而得之疊層體之硬化物。
- 一種印刷電路板，包括絕緣層及形成在該絕緣層之表面之導體層，該絕緣層包括如申請專利範圍第1至10項中任一項之樹脂組成物。
- 一種樹脂組成物之製造方法，包括以下步驟：將經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)、馬來醯亞胺化合物(B)、及胺基改性矽酮(C)進行聚合而獲得預聚物(P)；使獲得之預聚物(P)和熱硬化性成分混合；作為預聚物(P)之原料使用的該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)包括下列通式(1)表示之化合物；該熱硬化性成分包括經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及/或馬來醯亞胺化合物(B)；作為預聚物(P)之原料使用的該經烯基取代之納迪克醯亞胺(A)及馬來醯亞胺化合物(B)，與作為該熱硬化性成分使用之納迪克醯亞胺(A)及馬來醯亞胺化合物(B)，各別可為相同亦可為不相同；
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