TWI667826B - 二次電池系統、充電方法以及車輛 - Google Patents

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Abstract

提供一種二次電池系統、充電方法以及車輛。二次電池 系統包括二次電池、第一量測部件、指定部件及控制器。所述第一量測部件量測二次電池的體積變化。所述指定部件指定臨限值。所述控制器基於由第一量測部件量測的二次電池的體積變化以及臨限值來控制流經二次電池的電流。

Description

二次電池系統、充電方法以及車輛
本文所述的實施例大體而言是有關於一種二次電池系統、一種充電方法、以及一種車輛。
隨著資訊相關裝置及通訊裝置的普及，二次電池作為裝置的電源(power source)已得到廣泛普及。二次電池亦用於電動車輛(electric vehicle，EV)及自然能量領域。具體而言，鋰離子二次電池具有高的能量密度並可小型化，且因此得到廣泛使用。
在鋰離子二次電池中，用於正電極及負電極的活性材料會阻擋及釋放鋰離子來儲存及釋放電能。在充電期間，自正電極釋放的鋰離子被負電極阻擋。在放電期間，自負電極釋放的鋰離子被正電極阻擋。
在對二次電池進行充電的方法中，在以較設定電壓高的電壓對電池進行充電的情況下，所述電池顯著劣化。因此，執行恆定電流-恆定電壓(constant current-constant voltage，CC-CV)充電，以在藉由恆定電流充電至預定電壓之後控制電流來保持設定電壓。
為了縮短充電時間，可設想到在以恆定電流(恆定電力(electric power))執行充電的同時將恆定電流(恆定電力)的電流值設定為高的值。然而，高電流值會使二次電池的蓄電池(storage battery)效能(例如電池容量或內部電阻)劣化。此外，二次電池的壽命會因蓄電池效能劣化而不利地縮短。
實施例提供能夠減少蓄電池的劣化且縮短蓄電池的充電時間的一種二次電池系統、一種充電方法、以及一種車輛。
根據一個實施例，一種二次電池系統包括二次電池、第一量測部件、指定部件、及控制器。所述第一量測部件量測二次電池的體積變化。所述指定部件指定臨限值。所述控制器基於由所述第一量測部件量測的所述二次電池的所述體積變化以及所述臨限值來控制流經所述二次電池的電流。
1‧‧‧二次電池系統
2‧‧‧蓄電池
3‧‧‧體積量測部件/第一量測部件
4‧‧‧充電控制器
5‧‧‧指定部件
6‧‧‧估測部件
7、65、70‧‧‧儲存器
10‧‧‧車輛
20‧‧‧外部構件
21‧‧‧平的捲繞電極組/捲繞電極組
22‧‧‧正電極
22a‧‧‧正電極集電器
22b‧‧‧含正電極活性材料層
23‧‧‧負電極
23a‧‧‧負電極集電器
23b‧‧‧含負電極活性材料層
24‧‧‧隔板
25‧‧‧帶狀正電極端子/正電極端子
26‧‧‧帶狀負電極端子/負電極端子
40‧‧‧第二量測部件
41‧‧‧推導部件
61‧‧‧中央處理單元
62‧‧‧隨機存取記憶體/讀寫記憶體
63‧‧‧通訊介面
64‧‧‧唯讀記憶體
641‧‧‧估測程式
A‧‧‧活性材料
B‧‧‧活性材料
A1‧‧‧區域
Ec、EcA、EcB‧‧‧電位
S301、S302、S303、S304、S305、S306、S307、S308、S701、S702、S703、S704、S705、S706、S707、S708、S709、S710、S711、S712、S713、S714、S1001、S1002、S1003、S1004、S1005、S1006、S1007、S1008、S1009、S1010‧‧‧步驟
圖1是示出根據第一實施例的二次電池系統的實例的方塊圖。
圖2A是示出安裝於蓄電池上的單元電池的實例的剖視圖。
圖2B是示出圖2A的區域A1的放大圖。
圖3是示出根據第一實施例的二次電池系統的操作的實例的流程圖。
圖4是示出根據第二實施例的二次電池系統的實例的方塊 圖。
圖5是示出在活性材料的電動勢(electromotive force)彼此不同的情況下的特性的曲線圖。
圖6是藉由推導藉由將活性材料A與活性材料B混合所得到的複合正電極的電動勢電壓(electromotive voltage)相對於充電量(charge amount)的特性而得到的曲線圖。
圖7是示出根據第二實施例的二次電池系統的操作的實例的流程圖。
圖8是示出根據第三實施例的二次電池系統的實例的方塊圖。
圖9是示出在對單元電池的負電極使用石墨的情況下單元電池的充電量與厚度之間的關係的曲線圖。
圖10是示出根據第三實施例的二次電池系統的操作的實例的流程圖。
圖11是示出在對蓄電池的負電極使用石墨的情況下藉由改變I1/I3的比率而執行的循環測試的結果的曲線圖。
圖12是示出在進行0.7C-CCCV充電及0.8C-0.9C-0.6CCV充電的情況下循環次數與容量保持率(capacity retention ratio)之間的關係的曲線圖。
圖13是示出根據第四實施例的車輛的實例的圖。
以下，將參照圖式闡述根據實施例的一種二次電池系 統、一種充電方法、以及一種車輛。具有相同參考編號者即指相似的項。應注意，圖式是示意性的或概念性的，且每一部分的厚度與寬度之間的關係、各部分之間的大小的比率係數(ratio coefficient)等未必與實際的關係、比率係數等相同。即使在指示同一部分的情況下，所述部分的尺寸及比率係數亦可依據圖式而彼此不同。
(第一實施例)
將參照圖1闡述第一實施例。圖1是示出根據第一實施例的二次電池系統的實例的方塊圖。
如圖1所示，二次電池系統1包括蓄電池2、體積量測部件3(亦被稱為第一量測部件)、充電控制器4、及指定部件5。
在二次電池系統1中，體積量測部件3量測蓄電池2的體積變化，且充電控制器4基於蓄電池2的體積變化及由指定部件5指定的臨限值來控制流經蓄電池2的電流量。
首先，將闡述蓄電池2。蓄電池2是由充電控制器4進行充電的電池。蓄電池2包括一或多個電池組。每一電池組包括一或多個電池模組(亦被稱為組裝電池(assembled battery))，且每一電池模組包括一或多個單元電池(亦被稱為電池(cell))。每一電池組中所包括的電池模組的數目可在各電池組之間不同。另外，每一電池模組中所包括的單元電池的數目可在各電池模組之間不同。作為單元電池，使用可充電/可放電二次電池。舉例而言，單元電池較佳為鋰離子二次電池。
圖2A及圖2B是示出安裝於蓄電池2上的單元電池的實例的剖視圖及其放大圖。如圖2A及圖2B所示，單元電池包括外部構件20及容置於外部構件20中的平的捲繞電極組(flat wound electrode group)21。捲繞電極組21具有其中正電極22與負電極23螺旋捲繞且在正電極22與負電極23之間夾置有隔板24的結構。非水電解質(圖中未示出)是由捲繞電極組21保持。如圖2A及圖2B所示，負電極23位於捲繞電極組21的最外周邊上。正電極22與負電極23經由隔板24交替地積層成使得隔板24、正電極22、隔板24、負電極23、隔板24、正電極22、及隔板24位於負電極23的內周邊側上。負電極23包括負電極集電器23a及由負電極集電器23a支撐的含負電極活性材料層23b。在位於負電極23的最外周邊上的一部分中，含負電極活性材料層23b僅形成於負電極集電器23a的一側上。正電極22包括正電極集電器22a及由正電極集電器22a支撐的含正電極活性材料層22b。如圖2A及圖2B所示，帶狀正電極端子(belt-like positive electrode terminal)25在捲繞電極組21的外周邊端部附近電性連接至正電極集電器22a。同時，帶狀負電極端子26在捲繞電極組21的外周邊端部附近電性連接至負電極集電器23a。正電極端子25的末端及負電極端子26的末端自外部構件20的同一側引出至外部。
對於用於單元電池的外部構件20而言，使用金屬容器或由積層膜製成的容器。作為金屬容器，使用由鋁、鋁合金、鐵、不銹鋼或類似材料製成的正方形或圓柱形金屬罐。
用於單元電池的正電極22包括正電極集電器22a及含正電極活性材料層22b。含正電極活性材料層22b形成於正電極集電器22a的一側或兩側上，且包含活性材料、導電劑、及黏合劑。作為正電極活性材料，舉例而言，使用氧化物及複合氧化物。氧化物包括由以下式(i)及式(ii)中的任一者表示的氧化物。
LiNixM1yO2 (i)
LiMnuM2vO4 (ii)
M1是選自由Mn、Co、Al、Ti、Zr、Cr、V、及Nb組成的群組的至少一種元素。在x+y=1時，滿足0<x1.0且0y1.0。M2是選自由Al、Mg、Ti、Zr、Cr、V、及Nb組成的群組的至少一種元素。在u+v=2時，滿足0<u2.0且0v<2.0。導電劑會增強電流收集效能且抑制活性材料與集電器之間的接觸電阻。導電劑的較佳實例包括乙炔黑、碳黑、石墨、及碳纖維。黏合劑對活性材料、導電劑、及集電器進行黏合。黏合劑的較佳實例包括聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene，PTFE)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVdF)、及氟系橡膠。正電極集電器22a較佳為含有選自由Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu、及Si組成的群組的一或多種元素的鋁箔或鋁合金箔。
用於單元電極的負電極23包括負電極集電器23a及含負電極活性材料層23b，含負電極活性材料層23b形成於負電極集電器23a的一側或兩側上且含有活性材料、導電劑、及黏合劑。負電極活性材料的實例包括由通式Li4/3+xTi5/3O4(0x)表示的氧 化鋰鈦、由通式LixTiO2(0x)(青銅(bronze)結構B)表示的單斜晶(monoclinic)材料、具有銳鈦礦(anatase)結構的氧化鈦(作為充電之前的結構的TiO2)、及由通式LixNbaTiO7(0x，1a4)表示的氧化鈮鈦。另外，亦可使用具有直錳礦(ramsdellite)結構的氧化鋰鈦(含鋰鈦的複合氧化物)，例如Li2+xTi3O7、Li1+xTi2O4、Li1.1+xTi1.8O4、Li1.07+xTi1.86O4、或LixTiO2(0x)。另外，可使用含有選自由Nb、Mo、W、P、V、Sn、Cu、Ni、及Fe組成的群組的至少一種元素的氧化鋰鈦或氧化鈦。較佳為由LixTiO2或Li4/3+xTi5/3O4(0x2)表示的氧化鋰鈦。作為負電極，可使用含有具有高容量的含斜方晶(orthorhombic)Na鈮鈦複合氧化物顆粒(Li2Na2-xTi6-xNbxO14(LNT))的新材料。該些負電極活性材料中的每一者可含有石墨。作為負電極集電器23a，較佳為鋁箔或鋁合金箔。導電劑的較佳實例包括乙炔黑、碳黑、焦炭、碳纖維、石墨、金屬化合物粉、及金屬粉。黏合劑的較佳實例包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、氟系橡膠、苯乙烯-丁二烯橡膠、及核-殼黏合劑(core-shell binder)。
作為用於單元電池的隔板24，較佳為孔隙率為50%或大於50%的烯烴系多孔膜(例如聚乙烯(polyethylene，PE)或聚丙烯(polypropylene，PP))或者纖維素纖維。其實例包括纖維直徑為10微米或小於10微米的非織物纖維、膜、及紙。
非水電解質的實例包括藉由將電解質溶解於有機溶劑中而製備的液體非水電解質、作為液體電解質與聚合物材料的複 合物的凝膠非水電解質、及作為鋰鹽電解質與聚合物材料的複合物的固體非水電解質。另外，可使用含有鋰離子的環境溫度型熔融鹽(離子熔體)作為非水電解質。聚合物材料的實例包括聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile，PAN)、及聚環氧乙烷(polyethylene oxide，PEO)。
電池組中所包括的多個單元電池可串聯地、並聯地、或以串聯與並聯的組合形式電性連接。所述多個單元電池可電性連接以構成組裝電池。電池組可包括多個組裝電池。應注意，用語「蓄電池」包括電池組、電池模組(組裝電池)、單元電池、及二次電池。
接下來，將闡述體積量測部件3。體積量測部件3量測蓄電池2的每一單元電池的體積變化。體積量測部件3設置於單元電池的外部構件20的表面上。在根據本實施例的蓄電池2中，電流在充電期間流動，且因此每一單元電池根據充電狀態而膨脹或收縮。此乃因活性材料的體積在蓄電池2執行充電及放電時因阻擋及釋放離子而變化。單元電池的體積變化使活性材料具有動態負載(dynamic load)，造成活性材料實體破裂(例如，裂縫)，且因此使單元電池的效能劣化。另外，單元電池的體積變化是由離子的阻擋及釋放造成，且因此體積變化率在電流大時增大。同時，在電流小的情況下，體積變化率小。體積量測部件3量測每一單元電池膨脹及收縮時的體積變化。所欲量測的體積變化可為每單位時間的體積變化率或體積變化量(差值)。此外，體積變化 亦包括單元電池的厚度或類似的變化。由體積量測部件3量測的單元電池的數目並非僅限於多個，而是可為一個。舉例而言，使用用於量測單元電池的厚度的位移計(displacement gauge)、應變計(strain gauge)、壓力感測器等作為體積量測部件3。可對單元電池在一個方向上的位移進行量測並轉換為體積變化。在單元電池具有正方形形狀的情況下，體積量測部件3較佳地在具有最大表面積的一部分處執行量測。由體積量測部件3量測的體積變化被輸出至充電控制器4。由體積量測部件3量測的體積變化資料無需始終輸出至充電控制器4，而是可以預定時間間隔進行輸出。
接下來，將闡述充電控制器4。充電控制器4基於體積量測部件3的量測結果及由隨後闡述的指定部件5指定的臨限值來控制流經蓄電池2的電流。充電控制器4包括第二量測部件40及推導部件(deriving part)41。
第二量測部件40量測蓄電池2的資訊(例如電流、電壓、溫度等)，且將所述資訊輸出至推導部件41。第二量測部件40可為能夠量測電流、電壓、及溫度的感測器或類似元件。
推導部件41基於由體積量測部件3量測的蓄電池2的體積變化率、由第二量測部件40量測的資訊(例如電流、電壓、或溫度)、以及由隨後闡述的指定部件5指定的臨限值來控制流經蓄電池2的電流，以使蓄電池2的體積變化率不超過臨限值。更具體而言，儘管充電控制器4使預定電流流經蓄電池2，然而在蓄電池2的體積變化等於或大於臨限值的情況下，充電控制器4將 流經蓄電池2的電流控制成小於預定電流。在蓄電池2的體積變化等於或小於臨限值的情況下，充電控制器4將流經蓄電池2的電流控制成大於預定電流。預定電流即當對蓄電池進行充電時流動的電流。預定電流是根據經驗規則(empirical rule)及蓄電池的特性任意設定的。舉例而言，在進行恆定電流-恆定電壓(CC-CV)充電期間的恆定電流對應於預定電流。充電控制器4使預定電流在蓄電池2的初始充電狀態中流動。在蓄電池2的體積變化不超過臨限值的情況下，充電控制器4將電流控制成大於預定電流。在蓄電池2的體積變化超過臨限值的情況下，充電控制器4將電流控制成小於預定電流。此外，充電控制器4藉由基於流經蓄電池2的電流的值推導充電量來判定是否已滿足預定充電量。僅需要基於預設條件來判定是否已滿足預定充電量。推導部件41包括例如中央處理單元(central processing unit，CPU)、記憶體、及輔助儲存器，且執行程式或類似功能。應注意，推導部件41的全部或一部分可使用例如應用專用積體電路(application specific integrated circuit，ASIC)、可程式化邏輯裝置(programmable logic device，PLD)、或現場可程式化閘陣列(field programmable gate array，FPGA)等硬體來達成。
充電控制器4可任意設定使預定電流流經蓄電池2的時間。即使預定電流流經蓄電池2達長的時間，蓄電池2的體積變化亦可小於臨限值。因此，僅需要將電流控制成在預定電流已流動達一定時間之後使電流增大。已闡述了第二量測部件40包括在 充電控制器4中的情形。然而，第二量測部件40可被配置成與充電控制器4分開，而並非僅限於此種情形。
接下來，將闡述指定部件5。指定部件5為蓄電池2的體積變化指定臨限值。在充電控制器4基於蓄電池2每單位時間的體積變化率來執行控制的情況下，將體積變化率的臨限值輸入至指定部件5。輸入至指定部件5的臨限值是由操作員(使用者)根據已往資料(past data)及蓄電池2的特性來任意設定。舉例而言，臨限值較佳地被設定成等於或低於蓄電池2顯著劣化時的體積變化率。
指定部件5可使用外部終端(例如，個人電腦(personal computer，PC)或行動電話)來指定臨限值，或者可藉由附接監測器、觸控面板、或類似元件而直接輸入臨限值。在由外部終端進行指定的情形中，可使用網際網路、無線保真(wireless fidelity，Wi-Fi)、藍牙(Bluetooth，註冊商標)、或類似網路來傳輸資料。
由指定部件5指定的臨限值被輸出至充電控制器4。在臨限值由蓄電池2的特性清楚地確定的情況下，無需由指定部件5輸入臨限值，而充電控制器4僅需要具有臨限值的資訊。在此種情況下，指定部件5並非必需的組件。作為另一選擇，充電控制器4可包括指定部件5。此外，輸入至指定部件5的臨限值並非僅限於固定值，而是可為例如根據充電時間而變化的變化值。
接下來，將闡述根據第一實施例的二次電池系統的操作的實例。圖3是示出根據第一實施例的二次電池系統的操作的實 例的流程圖。
首先，對指定部件5指定蓄電池2每單位時間的體積變化率的資訊(步驟301)。在充電控制器4先前已具有蓄電池2的體積變化率的資訊的情況下，則省略此步驟。
充電控制器4使預定電流流經蓄電池2(步驟302)。
體積量測部件3量測蓄電池2的體積變化且將體積變化輸出至充電控制器4(步驟303)。
充電控制器4將輸入至指定部件5的臨限值與蓄電池2的體積變化率進行比較(步驟304)。
若蓄電池2的體積變化率等於或大於臨限值(在步驟304中為是(Yes))，則充電控制器4將流經蓄電池2的電流控制成小於預定電流，以使體積變化率小於臨限值(步驟305)。
若蓄電池2的體積變化率小於臨限值(在步驟304中為否(No))，則充電控制器4將流經蓄電池2的電流控制成大於預定電流，以使體積變化率接近臨限值(步驟306)。
充電控制器4判定蓄電池2是否充滿電(100%充電)(步驟307)。
若充電控制器4判定出蓄電池2未充滿電(在步驟307中為否)，則此過程返回至步驟303。
若充電控制器4判定出蓄電池2已充滿電(在步驟307中為是)，則充電控制器4停止向蓄電池2供應電流(步驟308)。然後，終止此過程。
藉由使用根據第一實施例的二次電池系統1，可在充電期間根據蓄電池2的體積變化來控制電流。因此，可執行會使蓄電池2的劣化減少的充電。
此外，體積量測部件3可及時地量測蓄電池2的體積變化。因此，可執行高效的電流控制，且可縮短充電時間。
此外，藉由對蓄電池2使用多個相同的單元電池，可藉由量測一個單元電池的體積變化來估測另一單元電池的體積變化。因此，可利用簡單的配置來達成二次電池系統。
(第二實施例)
將參照圖4闡述第二實施例。圖4是示出根據第二實施例的二次電池系統的實例的方塊圖。
如圖4所示，二次電池系統1包括蓄電池2、充電控制器4、指定部件5、估測部件6、及儲存器7。根據第二實施例的二次電池系統包括估測部件6及儲存器7而非體積量測部件3。其他配置相似於根據第一實施例的二次電池系統的配置。
在根據第二實施例的二次電池系統1中，估測部件6基於由第二量測部件40量測的資料及先前儲存於儲存器7中的資料來估測蓄電池2的體積變化。充電控制器4基於由估測部件6估測出的蓄電池2的體積變化及由指定部件5指定的臨限值來控制流經蓄電池2的電流。
首先，將詳細闡述估測部件6。估測部件6包括中央處理單元(central processing unit，CPU)61、隨機存取記憶體(random access memory，RAM)(讀寫記憶體(Read Write Memory，RWM))62、通訊介面(interface，IF)63、唯讀記憶體(read only memory，ROM)64、及儲存器65。另外，估測部件6可包括安裝有外部儲存裝置(例如通用串列匯流排(universal serial bus，USB)記憶體)的介面(IF)。估測部件6是用於執行及計算程式的電腦。
估測部件6經由通訊介面63收集資料(例如由第二量測部件40量測的蓄電池2的電流或電壓)，且使用所收集的資料執行各種推導過程。
中央處理單元61是算術處理單元(微處理器)，用於將先前寫入唯讀記憶體64中的每一程式讀取至隨機存取記憶體62中且執行推導過程。中央處理單元61可根據功能而由多個中央處理單元組(微電腦及微控制器)構成。另外，中央處理單元61可包括具有隨機存取記憶體功能的內建記憶體(built-in memory)。
隨機存取記憶體(讀寫記憶體)62是當中央處理單元61執行程式時使用的記憶體區域，且是用作工作區域的記憶體。隨機存取記憶體(讀寫記憶體)62較佳地暫時儲存對於過程而言所需要的資料。
通訊介面63是用於與充電控制器4交換資料的通訊裝置及通訊器件。舉例而言，通訊介面63是路由器。在第二實施例中，通訊介面63與蓄電池2之間的連接被闡述為有線通訊，但可利用各種無線通訊網路來取代。此外，通訊介面63與充電控制器4之間的連接可經由能夠進行單向通訊或雙向通訊的網路來執行。
唯讀記憶體64是用於儲存估測程式641的程式記憶體。較佳地使用無法被寫入資料的非主要儲存媒體。然而，亦可使用可供讀取資料且可在任何時間寫入資料的儲存媒體(例如半導體記憶體)。此外，唯讀記憶體64可儲存用於以預定時間間隔將所獲取的資料儲存於儲存器65中的資訊登記程式(information registration program)或類似程式。
估測程式641是用於使中央處理單元61達成以下功能的器件：推導出構成蓄電池2的每一單元電池或每一組裝電池的正電極及負電極的容量值及內部電阻值。舉例而言，推導出(分析出)由數值公式(1)表示的以下七個值：(a)構成正電極的活性材料A的容量、(b)構成正電極的活性材料B的容量、(c)負電極的容量、(d)構成正電極的活性材料A的充電量、(e)構成正電極的活性材料B的充電量、(f)負電極的充電量、及(g)內部電阻值。
藉由使用該些值，推導出充電電壓相對於時間的變化特性及正電極相對於充電量或負電極相對於充電量的電位特性。隨後將闡述具體操作。
估測程式641是由與以下數值公式中的每一者對應的程式組來構造。應注意，各程式的次序可以各種方式變化。
使用電池的電動勢電壓Ve及因內部電阻而引起的電壓VR自以下數值公式(2)確定出充電電壓VC。
VC=Ve+VR …(2)
使用正電極的電位Ec及負電極的電位Ea自以下數值公式(3)確定出電池的電動勢電壓Ve。
Ve=Ec-Ea …(3)
使用充電量(q)、處於初始狀態的正電極的容量Qic及處於初始狀態的負電極的容量Qia自數值公式(4)及數值公式(5)確定出正電極的電位及負電極的電位。
Ec=fc(q/Qic) …(4)
Ea=fa(q/Qia) …(5)
此處，將闡述正電極或負電極是由多種活性材料構成的情況。
圖5是示出在活性材料的電動勢彼此不同的情況下的特性的曲線圖。
推導出藉由將活性材料A(例如，錳酸鋰)與活性材料B(例如，鈷酸鋰)混合而得到的複合正電極的電動勢電壓相對於充電量的特性。
圖6是藉由推導藉由將活性材料A與活性材料B混合所得到的複合正電極的電動勢電壓相對於充電量的特性而得到的曲線圖。
使用下列參數自數值公式(6)至數值公式(9)確定出由活性材料A形成的正電極的電位EcA及由活性材料B形成的正電極的電位EcB：處於初始狀態的活性材料A的容量QicA、處於初 始狀態的活性材料B的容量QicB、活性材料A的充電量qA、及活性材料B的充電量qB。
EcA=fcA(qA/QicA) …(6)
EcB=fcB(qB/QicB) …(7)
fcA(qA/QcA)=fcB(qB/QcB) …(8)
q=qA+qB …(9)
因此，使用下列參數自數值公式(10)確定出混合正電極的電位Ec：在對由活性材料A形成的正電極開始充電時的容量qA及由活性材料A形成的正電極的充電量QcA，或在對由活性材料B形成的正電極開始充電時的容量qB及由活性材料B形成的正電極的充電量QcB。
Ec=fc(q/Qic)=fcA(qA/QcA)=fcB(qB/QcB) …(10)
應注意，由活性材料A形成的正電極的電位EcA及由活性材料B形成的正電極的電位EcB是相應活性材料的表面的電位。因此，活性材料中的鋰離子的分佈根據活性材料中的鋰離子的擴散電阻(diffusion resistance)而變化。因此，充電量與電動勢電壓之間的關係看起來根據充電電流而變化。然而，在第二實施例中，在用於正電極的活性材料及用於負電極的碳系活性材料中，擴散電阻小。因此，即使充電電流變化，充電量與電動勢電壓之間的關係亦看起來變化不大。
同時，在使用具有大的擴散電阻的材料(例如鈦酸鋰)作為用於負電極的活性材料的情況下，如圖5所示，充電量與電 動勢電壓之間的關係根據電流值而變化很大。因此，不執行與正電極的近似法相似的近似法。
因此，自數值公式(11)確定出負電極電位Ea。
Ea=fa(q/Qia,I/Qia) …(11)
此外，使用充電電流I及內部電阻R(q)自數值公式(12)及數值公式(13)確定出因內部電阻引起的電壓VR。
VR=R(q)×I …(12)
q=∫ Idt …(13)
亦即，自以下數值公式(14)確定出數值公式(2)。
Vc=fc(q/Qic)-fa(q/Qia,I/Qia)+R(q)×I …(14)
如上所述，蓄電池2的充電電壓與電動勢電壓特性及內部電阻之間存在非線性相關關係。使用活性材料的容量及內部電阻作為變數，對充電電壓的相對於充電量的特性曲線執行回歸計算，以推導出活性材料的容量、內部電阻、對每一活性材料開始充電時的容量等。
估測部件6基於下列參數來估測蓄電池2的體積變化率：蓄電池2的所估測充電量或用於蓄電池2中的活性材料的所估測充電量、蓄電池2的充電量或者用於蓄電池2中的活性材料的充電量(儲存於隨後闡述的儲存器中)及指示體積變化率的資料。
儲存器7先前已儲存有指示蓄電池2的充電量與體積變化率之間的關係或用於蓄電池2中的活性材料的充電量與體積變 化率之間的關係的資料。舉例而言，所述資料可被儲存為將充電量與體積變化率相關聯的列表資料(table data)。所儲存的資料並非僅限於體積變化率，而是可為指示蓄電池2的厚度資料與充電量之間的關係以及蓄電池2的體積變化量與充電量之間的關係的資料。估測部件6使用儲存於儲存器7中的資料來估測蓄電池2的體積變化率。儲存器7的實例包括：帶，例如磁帶(magnetic tape)或盒帶(cassette tape)；碟，包括例如軟(floppy，註冊商標)磁碟/硬磁碟等磁碟及例如光碟唯讀記憶體(compact disc read-only memory，CD-ROM)/磁光碟(magnetic-optical，MO)/迷你碟(Mini disk，MD)/數位視訊碟(digital video disk，DVD)/可記錄光碟(compact disk-recordable，CD-R))等光碟；卡，例如積體電路(integrated circuit，IC)卡(包括記憶卡)/光學卡；以及半導體記憶體，例如遮罩唯讀記憶體/可抹除可程式化唯讀記憶體(erasable programmable read only memory，EPROM)/電可抹除可程式化唯讀記憶體(electrically erasable programmable read-only memory，EEPROM)/快閃唯讀記憶體。
接下來，將闡述根據第二實施例的二次電池系統的操作的實例。圖7是示出根據第二實施例的二次電池系統的操作的實例的流程圖。
首先，對指定部件5指定蓄電池2每單位時間的體積變化率的資訊(步驟701)。如上所述，在充電控制器4先前已具有蓄電池2的體積變化率的資訊的情況下，則省略此步驟。
充電控制器4使預定電流流經蓄電池2(步驟702)。
充電控制器4的第二量測部件40量測蓄電池2的電流、充電電壓、溫度資料等，且將資料輸出至估測部件6(步驟703)。此時，第二量測部件40較佳地量測每一單元電池的充電電壓的時間變化或類似參數。將每一單元電池的所量測資料(例如充電電壓)儲存於隨機存取記憶體62或儲存器7中。舉例而言，在自開始充電直至達到充電結束電壓為止的充電時間tc期間得到N個量測值。
估測部件6的中央處理單元61執行來自唯讀記憶體64的估測程式641且藉由回歸計算來分析非線性微分方程式的解(步驟704)。
由於執行恆定電流充電，因此利用qc=I．t藉由數值公式(13)確定出開始充電時的充電量qc。以此種方式，得到與充電量qc對應的量測值(V1,qc1)、(V2,qc2)、…、(VN,qcN)。中央處理單元61將所得值暫時地儲存至隨機存取記憶體62中或將所得值儲存至儲存器7中。
使用上述量測值來執行回歸計算。用於執行回歸計算的殘差平方和(residual sum of squares)是由以下數值公式(15)來表示。
：開始充電時的正電極的充電量
：開始充電時的負電極的充電量
開始充電時的充電量在回歸計算時是未知的。因此，開始充電時的正電極的充電量及負電極的充電量亦是未知的。在第二實施例中，在正電極是由活性材料A與活性材料B形成的複合正電極的情況下，回歸計算的未知數是由以下公式(16)表示。
作為初始值，使用適當值(例如，最後一次量測時的值)(步驟705)。
產生以下數值公式(17)的聯立方程式(simultaneous equation)(步驟706)。
由以下數值公式(18)確定出下一步驟的每一值(步驟707)。
此時，數值公式(19)被表示如下。
可藉由對以下數值公式(20)求解而得到數值公式(19)。在第二實施例中，利用牛頓(Newton)方法進行說明。然而，亦可利用另一數值分析方法(例如雷文柏格(Levenberg)方法或馬誇特(Marquardt)方法)而非牛頓方法。
判定所確定的值是否滿足以下數值公式(21)的收斂條件(收斂半徑)(步驟708)。
在不滿足收斂條件的情況下(在步驟708中為否)，重設初始值(步驟705)。
若滿足收斂條件(在步驟708中為是)，則估測部件基於所估測資料(例如蓄電池2的充電電壓或充電量)及儲存於儲 存器7中的充電量及體積變化率的資料將蓄電池的體積變化率的估測結果輸出至充電控制器4(步驟709)。舉例而言，估測部件6基於在最後充電期間量測的蓄電池的電流、充電電壓、溫度資料等來執行自步驟704至步驟708的過程，且將推導出的活性材料的容量、內部電阻、在對每一活性材料開始充電時的容量等儲存至儲存器或類似元件中。在基於活性材料的所儲存容量、內部電阻、在每一活性材料開始充電時的容量或類似參數來執行步驟709的情況下，則省略自步驟704至步驟708的過程。
充電控制器4將輸入至指定部件5的臨限值與蓄電池2的所估測體積變化率進行比較(步驟710)。
若蓄電池2的體積變化率等於或大於臨限值(在步驟710中為是)，則充電控制器4將流經蓄電池2的電流控制成小於預定電流，以使體積變化率小於臨限值(步驟711)。
若蓄電池2的體積變化率小於臨限值(在步驟710中為否)，則充電控制器4將流經蓄電池2的電流控制成大於預定電流，以使體積變化率接近臨限值(步驟712)。
充電控制器4判定蓄電池2是否充滿電(100%充電)(步驟713)。
若充電控制器4判定出蓄電池2未充滿電(在步驟713中為否)，則此過程返回至步驟703。
若充電控制器4判定出蓄電池2已充滿電(在步驟713中為是)，則充電控制器4停止向蓄電池2供應電流(步驟714)。 然後，此過程終止。
充電控制器4僅需要使用由估測部件6提供的充電量或類似參數的估測值隨時判定蓄電池2是否充滿電。作為另一選擇，充電控制器4僅需要藉由以預定時間間隔監測充電量來判斷蓄電池2是否充滿電。
在根據第二實施例的二次電池系統中，估測部件6被配置成與儲存器7分開，但儲存器7亦可包括在估測部件6中。此外，估測部件6及儲存器7可包括在充電控制器4中。
即使不包括體積量測部件3，使用根據第二實施例的二次電池系統亦使得可得到與根據第一實施例的二次電池系統相同的效果。
另外，二次電池系統因不包括體積量測部件3而節省空間，且可具有簡單的配置。
(第三實施例)
將參照圖8闡述第三實施例。圖8是示出根據第三實施例的二次電池系統的實例的方塊圖。
根據第三實施例的二次電池系統1包括儲存器70，儲存器70儲存指示蓄電池(單元電池)的充電量與蓄電池的厚度之間的關係的資料。其他配置相似於根據第一實施例的二次電池系統的配置。
儲存器70儲存指示在有預定電流流動的情況下單元電池的充電量與厚度之間的關係的資料。所儲存的資料並非僅限於 蓄電池2的厚度，而是亦可為體積變化率或類似參數。另外，上述資料是針對每一種類型的單元電池進行儲存。儲存器70的實例包括：帶，例如磁帶或盒帶；碟，包括例如軟(floppy，註冊商標)磁碟/硬磁碟等磁碟及例如光碟唯讀記憶體/磁光碟/迷你碟/數位視訊碟/可記錄光碟等光碟；卡，例如積體電路卡(包括記憶卡)/光學卡；以及半導體記憶體，例如遮罩唯讀記憶體/可抹除可程式化唯讀記憶體/電可抹除可程式化唯讀記憶體/快閃唯讀記憶體。
圖9是示出在對單元電池的負電極使用石墨的情況下，單元電池的充電量與厚度之間的關係的曲線圖。水平軸表示單元電池的充電量，且水平軸的值由0至100%表示。垂直軸表示單元電池的厚度。
如圖9所示，在對單元電池的負電極使用石墨的情況下，將單元電池的厚度的變化分類成以下三個區段：低充電量區段(亦被稱為初始充電區段或第一區段)、中間充電量區段(亦被稱為中間充電區段或第二區段)、及高充電量區段(亦被稱為結束充電區段或第三區段)。在第一區段及第三區段中，單元電池的厚度的變化率大。在第二區段中，單元電池的厚度的變化率小。厚度的變化率小意味著體積變化率小。厚度的變化率大意味著體積變化率大。第一區段至第三區段是連續的區段。
石墨材料的體積變化是由石墨的晶體結構(階段)根據鋰離子的阻擋量發生逐步變化而引起的。各個階段具有彼此不同的體積變化率，且體積變化率隨著階段的進展而變化。因此，若 每單位時間的充電量(電流值)在體積變化率大的第一區段及第三區段中小且若每單位時間的充電量(電流值)在第二區段中大，則單元電池的劣化可減少且不會延長充電時間。此外，可在減少單元電池的劣化的同時縮短充電時間。可將在第一區段至第三區段中流動的電流設定為多個恆定電流值。
當對單元電池充電時，所述電池的溫度會升高，且當溫度進一步升高時，會促進所述電池的劣化進程。因此，在第三區段中流動的平均電流值較佳地小於在第一區段中流動的平均電流值。此時的平均電流值是相對於充電量來計算，且不包括在CV區段(恆定電壓區段)中的電流值。第一區段中的平均電流值I1與第三區段中的平均電流值I3之間的比率較佳地滿足1.0<I1/I3<1.6，且更佳地滿足1.25<I1/I3<1.45。
接下來，將闡述根據第三實施例的二次電池系統的操作的實例。
圖10是示出根據第三實施例的二次電池系統的操作的實例的流程圖。
首先，充電控制器4自儲存器70獲取與蓄電池2的充電量及厚度相關的資料(步驟1001)。
充電控制器4基於所獲取的資料將在第一區段中流動的恆定電流控制成小於預定電流(步驟1002)。
充電控制器4監測由體積量測部件3量測的蓄電池2的厚度的變化(步驟1003)。
接下來，充電控制器4基於流經蓄電池的電流值及充電時間來推導充電量，且判定是否已達到與第一區段對應的充電量(步驟1004)。
若已達到與第一區段對應的充電量(在步驟1004中為是)，則將在第二區段中流動的恆定電流設定為大於預定電流(步驟1005)。
若尚未達到與第一區段對應的充電量(在步驟1004中為否)，則此過程返回至步驟1003。
充電控制器4監測由體積量測部件3量測的蓄電池2的厚度的變化(步驟1006)。
接下來，充電控制器4基於流經蓄電池的電流值及充電時間來推導充電量，且判定是否已達到與第二區段對應的充電量(步驟1007)。
若已達到與第二區段對應的充電量(在步驟1007中為是)，則將在第三區段中流動的恆定電流設定為小於預定電流(步驟1008)。此時，在第三區段中流動的恆定電流較佳地小於在第一區段中流動的電流值。
若尚未達到與第二區段對應的充電量(在步驟1007中為否)，則此過程返回至步驟1006。
充電控制器4監測由體積量測部件3量測的蓄電池2的厚度的變化(步驟1009)。
接下來，充電控制器4基於流經蓄電池的電流值及充電 時間來推導充電量，且判定是否已達到與第三區段對應的充電量(步驟1010)。
若已達到與第三區段對應的充電量(在步驟1010中為是)，則此過程終止。
若未達到與第三區段對應的充電量(在步驟1010中為否)，則此過程返回至步驟1009。
在第一區段至第三區段中流動的電流的幅值可根據充電時間而適當地變化。另外，在第一區段至第三區段中流動的電流並非僅限於恆定電流，而是可根據由體積量測部件3量測的蓄電池的量測結果而適當地變化。
圖11是示出在對蓄電池的負電極使用石墨的情況下藉由改變(I1/I3)的比率而執行的循環測試的結果的曲線圖。水平軸表示第一區段中的平均電流與第三區段中的平均電流的比率(I1/I3)，且垂直軸表示當蓄電池的容量保持率達到80%時的循環次數。(I1/I3)為1的情況即為傳統CC-CV充電。使用CC-CV充電的充電時間作為參考，將每一條件下的電流設定成使充電時間相等。如圖11所示，在(I1/I3)為1.4的情況下，循環次數最大。
圖12是示出在進行0.7C-CCCV充電及0.8C-0.9C-0.6CCV充電的情況下循環次數與容量保持率之間的關係的曲線圖。
如圖12所示，在進行0.8C-0.9C-0.6CCV充電的情況下，相對於循環次數的容量保持率更高。亦即，當執行充電時，藉由 設定包括至少三個區段的充電狀態及將每一充電狀態中的平均電流值設定成(第三區段<第一區段<第二區段)，蓄電池的劣化可減少且不會延長充電時間。
在上述說明中，已闡述了包括第一量測部件3的情況，但在第三實施例中，第一量測部件3可被省略。在省略第一量測部件3的情況下，圖10所示步驟1003、步驟1006、及步驟1009中的過程亦可被省略。
當藉由將第一區段中的充電量設定為0至qx、將第二區段中的充電量設定為qx至qy、將第三區段中的充電量設定為qy至qz、將蓄電池的充電量設定為qcn、且將負電極(石墨)的容量設定為Qa來推導蓄電池的充電量時，第一區段由數值公式(22)表示。
根據數值公式(22)，蓄電池在第一區段中的充電量為0至(Qa×qx-q0 a)。相似地，蓄電池在第二區段中的充電量為(Qa×qx-q0 a)至(Qa×qy-q0 a)。蓄電池在第三區段中的充電量為(Qa×qy-q0 a)至(Qa×qz-q0 a)。負電極的初始充電量q0 a及容量Qa可為先前儲存於儲存器中的值，但較佳地根據使用第二實施例的估測部件的充電曲線分析方法或電池內部狀態估測方法(例如dVdQ方法)來適當地進行更新。
(第四實施例)
將參照圖13闡述第四實施例。圖13是示出根據第四實施例的車輛的實例的圖。
第四實施例的車輛包括根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統。本文中的車輛的實例包括二輪至四輪空轉止動機構(idling stop mechanism)的自動車、二輪至四輪混合電動車輛、二輪至四輪電動車輛、助力自行車、及火車。
如圖13所示，在第四實施例的車輛10中，根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統1安裝於引擎室中。藉由將二次電池系統1設置於車輛的處於高溫環境的引擎室中，會縮短自電池組至電力驅動系統裝置(例如電動機或逆變器)的距離、減少輸出及輸入的損耗且提高燃料效率。
因車輛10包括根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統1，可提供包括能夠表現出優異循環特性及充電效能的二次電池系統1的車輛10。
根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統可用於電子產品、感測器、家用蓄電系統等，而並非僅限於車輛。
根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統亦被稱為蓄電池系統、二次電池裝置、或蓄電池裝置。
在根據第一實施例至第三實施例中的任一者的二次電池系統中，指定部件5、估測部件6、以及儲存器7及70可包括於遠離蓄電池2的外部伺服器或類似裝置中。在此種情況下，充 電控制器4可包括通訊部件，且可藉由與外部伺服器進行通訊來控制蓄電池2的充電電流(電力)或類似參數。

Claims (18)

  1. 一種二次電池系統，包括：二次電池；第一量測部件，量測所述二次電池的體積變化；指定部件，指定臨限值；以及控制器，基於由所述第一量測部件量測的所述二次電池的所述體積變化以及所述臨限值來控制流經所述二次電池的電流。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的二次電池系統，其中若所述二次電池的所述體積變化大於所述臨限值，則所述控制器將流經所述二次電池的所述電流控制成小於預定電流，且若所述二次電池的所述體積變化小於所述臨限值，則所述控制器將流經所述二次電池的所述電流控制成大於所述預定電流。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的二次電池系統，其中所述體積變化即所述二次電池每單位時間的體積變化率。
  4. 一種二次電池系統，包括：二次電池；第二量測部件，量測所述二次電池的電流、電壓、及溫度中的至少一者；估測部件，基於由所述第二量測部件量測的所述電流、所述電壓、及所述溫度中的至少一者來估測所述二次電池的體積變化率；以及控制器，基於由所述估測部件估測的所述體積變化率來控制流經所述二次電池的電流。
  5. 如申請專利範圍第4項所述的二次電池系統，其中所述估測部件更包括儲存器，所述儲存器儲存所述二次電池的充電量與體積變化率之間的關係。
  6. 一種二次電池系統，包括：二次電池，在預定電流流經所述二次電池的情況下，所述二次電池具有包括至少第一區段、第二區段及第三區段的充電狀態；第一量測部件，量測或估測所述二次電池的體積變化率；以及控制器，基於所述二次電池的所述體積變化率及所述充電狀態來控制流經所述二次電池的電流，其中所述控制器，將在所述第一區段及所述第三區段中流經所述二次電池的所述電流控制成小於所述預定電流，且將在所述第二區段中流經所述二次電池的所述電流控制成大於所述預定電流。
  7. 如申請專利範圍第6項所述的二次電池系統，其中所述控制器將在所述第一區段中流經所述二次電池的平均電流控制成大於在所述第三區段中流經所述二次電池的平均電流。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的二次電池系統，其中所述控制器執行控制以使在所述第一區段中流動的平均電流與在所述第三區段中流動的平均電流滿足1.0<I1/I3<1.6，其中所述第一區段中的所述平均電流由I1表示且所述第三區段中的所述平均電流由I3表示。
  9. 如申請專利範圍第6項所述的二次電池系統，其中在所述預定電流流經所述二次電池的情況下，所述充電狀態即所述二次電池的體積與所述二次電池的充電量之間的關係。
  10. 如申請專利範圍第6項所述的二次電池系統，其中所述二次電池在負電極活性材料中包含石墨。
  11. 一種在二次電池中的充電方法，在預定電流流經所述二次電池的情況下，所述二次電池具有包括至少第一區段、第二區段及第三區段的充電狀態，所述充電方法包括：量測或估測所述二次電池的體積變化率；以及基於所述二次電池的所述體積變化率及所述充電狀態，進行流經所述二次電池的電流的控制，其中所述控制包括：在所述第一區段及所述第三區段中將流經所述二次電池的所述電流控制成小於所述預定電流；以及在所述第二區段中將流經所述二次電池的所述電流控制成大於所述預定電流。
  12. 如申請專利範圍第11項所述的充電方法，其中所述在所述第一區段及所述第三區段中控制電流更包括：將在所述第一區段中流經所述二次電池的平均電流控制成大於在所述第三區段中流經所述二次電池的平均電流。
  13. 如申請專利範圍第12項所述的充電方法，其中所述控制所述平均電流更包括：進行控制以使在所述第一區段中流動的所述平均電流與在所述第三區段中流動的所述平均電流滿足1.0<I1/I3<1.6，其中所述第一區段中的所述平均電流由I1表示且所述第三區段中的所述平均電流由I3表示。
  14. 如申請專利範圍第11項所述的充電方法，其中在所述預定電流流經所述二次電池的情況下，所述充電狀態即所述二次電池的體積與所述二次電池的充電量之間的關係。
  15. 如申請專利範圍第11項所述的充電方法，其中所述二次電池在負電極活性材料中包含石墨。
  16. 一種車輛，包括：如申請專利範圍第1項所述的二次電池系統；以及引擎室，所述二次電池系統設置於所述引擎室中。
  17. 一種車輛，包括：如申請專利範圍第4項所述的二次電池系統；以及引擎室，所述二次電池系統設置於所述引擎室中。
  18. 一種車輛，包括：如申請專利範圍第6項所述的二次電池系統；以及引擎室，所述二次電池系統設置於所述引擎室中。
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