CN113659222A - 二次电池系统，充电方法，以及车辆 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及二次电池系统，充电方法，以及车辆。根据一个实施例，二次电池系统包括二次电池、第一测量部分、指定部分和控制器。第一测量部分测量二次电池的体积变化。指定部分指定阈值。控制器基于由第一测量部分测得的二次电池的体积变化和阈值来控制流过二次电池的电流。

Description

二次电池系统，充电方法，以及车辆
本申请是申请号为201810165280.X、申请日为2018年2月28日、名称为“二次电池系统，充电方法，以及车辆”的发明专利申请的分案申请。
相关申请的交叉引用
本申请基于并要求于2017年4月25日提交的日本专利申请No.2017-086462的优先权；其全部内容通过引用并入本文。
技术领域
本文描述的实施例总体上涉及二次电池系统、充电方法以及车辆。
背景技术
随着信息相关的设备和通信设备的普及，二次电池已经作为设备的电源广泛普及。二次电池也用在电动车辆(EV)和自然能源领域中。特别地，锂离子二次电池具有高能量密度并且可以小型化，因此被广泛使用。
在锂离子二次电池中，用于正极和负极的活性材料吸留和释放锂离子，以存储和释放电能。在充电期间，从正极释放的锂离子被负极吸留。在放电期间，从负极释放的锂离子被正极吸留。
在对二次电池进行充电的方法中，在电池以高于设定电压的电压充电的情况下，电池显著恶化。因此，通过恒定电流执行用于控制电流以便在执行充电之后将设定电压保持到预定电压的恒定电流-恒定电压(CC-CV)充电。
为了缩短充电时间，可以想到在以恒定电流(恒定电力)执行充电的同时将恒定电流(恒定电力)的电流值设置为高值。但是，高电流值恶化二次电池的蓄电池(storagebattery)性能，诸如电池容量或内部电阻。此外，由于蓄电池性能的恶化，二次电池的寿命不利地缩短。
发明内容
实施例提供了能够通过缩短蓄电池的充电时间来减少蓄电池的恶化的二次电池系统、充电方法以及车辆。
根据一个实施例，二次电池系统包括二次电池、第一测量部分、指定部分和控制器。第一测量部分测量二次电池的体积变化。指定部分指定阈值。控制器基于由第一测量部分测得的二次电池的体积变化和阈值来控制流过二次电池的电流。
附图说明
图1是示出根据第一实施例的二次电池系统的示例的框图。
图2A和2B是示出安装在蓄电池2上的单位电池(unit battery)的示例的横截面图及其放大图。
图3是示出根据第一实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
图4是示出根据第二实施例的二次电池系统的示例的框图。
图5是示出活性材料的电动势(electromotive force)彼此不同的情况下的特性的曲线图。
图6是通过导出复合正极相对于电荷量的电动电压(electromotive voltage)的特点而获得的曲线图，其中复合正极是通过混合活性材料A和活性材料B而获得的。
图7是示出根据第二实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
图8是示出根据第三实施例的二次电池系统的示例的框图。
图9是示出在将石墨用于单位电池的负极的情况下的电荷量与单位电池的厚度之间的关系的曲线图。
图10是示出根据第三实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
图11是示出在将石墨用于蓄电池的负极的情况下通过改变I1/I3之比而执行的循环测试的结果的曲线图。
图12是示出在0.7C-CCCV充电和0.8C-0.9C-0.6CCV充电的情况下循环次数与容量保持率之间的关系的曲线图。
图13是示出根据第四实施例的车辆的示例的图。
具体实施方式
在下文中，将参考附图描述根据实施例的二次电池系统、充电方法以及车辆。具有相同标号的那些表示相似的项。要注意的是，附图是示意性的或概念性的，并且每个部分的厚度与宽度之间的关系、部分之间的尺寸的比率系数等不一定与实际的相同。即使在指示相同部分的情况下，取决于附图，该部分的维度和比率系数也可以彼此不同。
(第一实施例)
将参考图1描述第一实施例。图1是示出根据第一实施例的二次电池系统的示例的框图。
如图1中所示，二次电池系统1包括蓄电池2、体积测量部分3(也称为第一测量部分)、充电控制器4以及指定部分5。
在二次电池系统1中，体积测量部分3测量蓄电池2的体积变化，并且充电控制器4基于蓄电池2的体积变化和由指定部分5指定的阈值来控制流过蓄电池2的电流量。
首先，将描述蓄电池2。蓄电池2是由充电控制器4充电的电池。蓄电池2包括一个或多个电池组。每个电池组包括一个或多个电池模块(也称为组装电池)，并且每个电池模块包括一个或多个单位电池(也称为单电池(cell))。包括在每个电池组中的电池模块的数量在电池组之间可以是不同的。此外，每个电池模块中包括的单位电池的数量可以在电池模块之间是不同的。作为单位电池，使用可充电/可放电的二次电池。例如，单位电池优选地是锂离子二次电池。
图2A和2B是示出安装在蓄电池2上的单位电池的示例的横截面图及其放大图。如图2A和2B中所示，单位电池包括外部构件20和容纳在外部构件20中的扁平卷绕电极组21。卷绕电极组21具有这样的结构：其中正极22和负极23螺旋卷绕，分离器24插入其间。由卷绕电极组21保持非水电解质(未示出)。如图2A和2B中所示，负极23位于卷绕电极组21的最外周。正极22和负极23以这样一种方式经由分离器24交替层叠，即，分离器24、正极22、分离器24、负极23、分离器24、正极22、分离器24位于负极23的内周侧上。负极23包括负极集电体(current collector)23a和由负极集电体23a支撑的负极活性材料含有层23b。在位于负极23的最外周的部分中，负极活性材料含有层23b仅在负极集电体23a的一侧上形成。正极22包括正极集电体22a和由正极集电体22a支撑的正极活性材料含有层22b。如图2A和2B中所示，带状正极端子25在卷绕电极组21的外周端附近电连接到正极集电器22a。同时，带状负极端子26在卷绕电极组21的外周端附近电连接到负极集电体23a。正极端子25和负极端子26的尖端从外部构件20的同一侧向外部引出。
对于用于单位电池的外部构件20，使用由金属容器或层压膜制成的容器。作为金属容器，使用由铝、铝合金、铁、不锈钢等制成的方形或圆柱形金属罐。
用于单位电池的正极22包括正极集电体22a和正极活性材料含有层22b。正极活性材料含有层22b在正极集电体22a的一侧或两侧上形成，并且包括活性材料、导电剂和键合剂。作为正极活性材料，例如使用氧化物和复合氧化物。氧化物包括由以下分子式(i)和(ii)中的任一个表示的氧化物。
LiNixM1yO2 (i)
LiMnuM2vO4 (ii)
M1是选自包括Mn、Co、Al、Ti、Zr、Cr、V和Nb的组中的至少一种元素。在x+y＝1中，满足0<x≤1.0且0≤y≤1.0。M2是选自包括Al、Mg、Ti、Zr、Cr、V和Nb的组中的至少一种元素。在u+v＝2中，满足0<u≤2.0且0≤v<2.0。导电剂增强集电性能并抑制活性材料与集电器之间的接触电阻。导电剂的优选示例包括乙炔黑、炭黑、石墨和碳纤维。键合剂键合活性材料、导电剂和集电体。键合剂的优选示例包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)和氟基橡胶。正极集电体22a优选地是含有选自包括Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu和Si的组中的一种或多种元素的铝箔或铝合金箔。
用于单位电池的负极23包括负极集电体23a和在负极集电体23a的一侧或两侧上形成的负极活性材料含有层23b，负极活性材料含有层23b包含活性材料、导电剂和键合剂。负极活性材料的示例包括由通式Li4/3+xTi5/3O4(0≤x)表示的锂钛氧化物、由通式LixTiO2(0≤x)(青铜结构B)表示的单斜晶材料、具有锐钛矿结构的钛氧化物(作为充电前的结构的TiO2)以及由通式LixNbaTiO7(0≤X，1≤a≤4)表示的铌钛氧化物。此外，也可以使用具有斜方锰矿结构的锂钛氧化物(含锂钛复合氧化物)，诸如Li2+xTi3O7、Li1+xTi2O4、Li1.1+xTi1.8O4、Li1.07+xTi1.86O4、LixTiO2(0≤x)。此外，可以使用含有选自包括Nb、Mo、W、P、V、Sn、Cu、Ni和Fe的组中的至少一种元素的锂钛氧化物或钛氧化物。由LixTiO2或Li4/3+xTi5/3O4(0≤x≤2)表示的锂钛氧化物是优选的。作为负极，可以使用含有具有高容量的正交含Na铌钛复合氧化物粒子Li2Na2-xTi6-xNbxO14(LNT)的新材料。这些负极活性材料中的每一种都可以含有石墨。作为负极集电体23a，铝箔或铝合金箔是优选的。导电剂的优选示例包括乙炔黑、炭黑、焦炭、碳纤维、石墨、金属化合物粉末和金属粉末。键合剂的优选示例包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、氟基橡胶，苯乙烯-丁二烯橡胶和核-壳键合剂。
作为用于单位电池的分离器24，烯烃系多孔膜(诸如孔隙率为50％或更大的聚乙烯(PE)或聚丙烯(PP))或纤维素纤维是优选的。其示例包括具有10μm或更小的纤维直径的非织造织物、膜和纸。
非水电解质的示例包括通过将电解质溶解在有机溶剂中制备的液体非水电解质，作为液体电解质和聚合物材料的复合物的凝胶状非水电解质以及作为锂盐电解质和聚合物材料的复合物的固体非水电解质。此外，含有锂离子的环境温度熔融盐(离子熔体)可以用作非水电解质。聚合物材料的示例包括聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚丙烯腈(PAN)和聚环氧乙烷(PEO)。
包括在电池组中的多个单位电池可以串联、并联或者串并联组合地电连接。多个单位电池可以电连接，以构成组装电池。电池组可以包括多个组装电池。要注意的是，术语“蓄电池”包括电池组、电池模块(组装电池)、单位电池和二次电池。
接下来，将描述体积测量部分3。体积测量部分3测量蓄电池2的每个单位电池的体积变化。体积测量部分3部署在单位电池的外部构件20的表面上。在根据本实施例的蓄电池2中，电流在充电期间流动，并且因此每个单位电池根据充电状态膨胀或收缩。这是因为当蓄电池2执行充电和放电时，活性材料的体积通过吸留和释放离子而变化。单位电池的体积变化给活性材料带来动态负载，造成活性材料的物理破坏(例如，破裂)，并且因此恶化单位电池的性能。此外，单位电池的体积变化是由离子的吸留和释放造成的，因此当电流大时体积变化率增加。同时，在电流小的情况下，体积变化率小。体积测量部分3测量每个单位电池膨胀和收缩时的体积变化。要测量的体积变化可以是每单位时间的体积变化率或体积变化量(差异)。此外，体积变化还包括单位电池的厚度的变化或其他。由体积测量部分3测量的单位电池的数量不限于多个，而是可以是一个。例如，用于测量单位电池的厚度的位移计、应变计、压力传感器等被用作体积测量部分3。在单位电池的一个方向上的位移可以被测量并转换为体积变化。在单位电池具有正方形形状的情况下，体积测量部分3优选地在具有最大表面积的部分处执行测量。由体积测量部分3测得的体积变化被输出到充电控制器4。由体积测量部分3测得的体积变化数据不需要一直被输出到充电控制器4，而是可以以预定的时间间隔输出。
接下来，将描述充电控制器4。充电控制器4基于体积测量部分3的测量结果和后述的指定部分5所指定的阈值来控制流过蓄电池2的电流。充电控制器4包括第二测量部分40和导出部分41。
第二测量部分40测量诸如蓄电池2的电流、电压、温度等信息，并且将信息输出到导出部分41。第二测量部分40可以是能够测量电流、电压和温度的传感器等。
导出部分41基于由体积测量部分3测得的蓄电池2的体积变化率、由第二测量部分40测得的信息(诸如电流、电压或温度)以及由后述指定部分5指定的阈值来控制流过蓄电池2的电流，使得蓄电池2的体积变化率不超过阈值。更具体而言，在充电控制器4使预定电流流过蓄电池2的同时，在蓄电池2的体积变化等于或大于阈值的情况下，充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为小于预定电流。在蓄电池2的体积变化等于或小于阈值的情况下，充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为大于预定电流。该预定电流指示当蓄电池被充电时流过的电流。预定电流是根据经验规则和蓄电池的特点任意设置的。例如，恒定电流-恒定电压(CC-CV)充电期间的恒定电流与预定电流对应。充电控制器4在蓄电池2的初始充电状态下使预定电流流动。在蓄电池2的体积变化未超过阈值的情况下，充电控制器4将电流控制为大于预定电流。在蓄电池2的体积变化超过阈值的情况下，充电控制器4将电流控制为小于预定电流。此外，充电控制器4基于流过蓄电池2的电流的值通过导出电荷量来判断是否已经满足预定电荷量。仅需要基于预设条件判断是否已经满足预定电荷量。导出部分41包括例如中央处理单元(CPU)、存储器和辅助存储装置，并且执行程序等。要注意的是，可以通过使用诸如专用集成电路(ASIC)、可编程逻辑器件(PLD)或现场可编程门阵列(FPGA)之类的硬件来实现其全部或一部分。
充电控制器4可以任意设置用于使预定电流流过蓄电池2的时间。即使预定电流长时间流过蓄电池2，蓄电池2的体积变化也可以小于阈值。因此，仅需要控制电流，使得在预定电流流动某个时间之后电流增加。已经描述了第二测量部分40被包括在充电控制器4中的情况。但是，第二测量部分40可以与充电控制器4分开配置，而不限于这种情况。
接下来，将描述指定部分5。指定部分5指定蓄电池2的体积变化的阈值。在充电控制器4基于每单位时间蓄电池2的体积变化率执行控制的情况下，体积变化率的阈值被输入到指定部分5。输入到指定部分5的阈值根据过去的数据和蓄电池2的特点由操作者(用户)任意设置。例如，阈值优选地被设置为等于或低于蓄电池2显著恶化的体积变化率的值。
指定部分5可以使用外部终端(诸如个人计算机(PC)或移动电话)来指定阈值，或者可以通过附连监视器、触摸面板等直接输入阈值。在由外部终端指定的情况下，可以使用互联网、Wi-Fi、蓝牙(注册商标)等来传送数据。
由指定部分5指定的阈值被输出到充电控制器4。在通过蓄电池2的特点明确地确定阈值的情况下，不需要由指定部分5输入阈值，而是充电控制器4只需要阈值的信息。在这种情况下，指定部分5不是必需的部件。可替代地，充电控制器4可以包括指定部分5。此外，输入到指定部分5的阈值不限于固定值，而是可以是例如根据充电时间的变化值。
接下来，将描述根据第一实施例的二次电池系统的操作的示例。图3是示出根据第一实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
首先，向指定部分5指定每单位时间蓄电池2的体积变化率的信息(步骤301)。在充电控制器4预先具有蓄电池2的体积变化率的信息的情况下，省略这一步。
充电控制器4使预定电流流过蓄电池2(步骤302)。
体积测量部分3测量蓄电池2的体积变化并将体积变化输出到充电控制器4(步骤303)。
充电控制器4将输入到指定部分5的阈值与蓄电池2的体积变化率进行比较(步骤304)。
如果蓄电池2的体积变化率等于或大于阈值(步骤304中的“是”)，那么充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为小于预定电流，使得体积变化率小于阈值(步骤305)。
如果蓄电池2的体积变化率小于阈值(步骤304中的“否”)，那么充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为大于预定电流，使得体积变化速率接近阈值(步骤306)。
充电控制器4判断蓄电池2是否充满电(100％电荷)(步骤307)。
如果充电控制器4判断蓄电池2未充满电(步骤307中的“否”)，那么处理返回到步骤303。
如果充电控制器4判断蓄电池2已充满电(步骤307中的“是”)，那么充电控制器4停止向蓄电池2供给电流(步骤308)。此后，处理终止。
通过使用根据第一实施例的二次电池系统1，可以根据充电期间蓄电池2的体积变化来控制电流。因此可以执行蓄电池2的恶化减少的充电。
此外，体积测量部分3可以及时测量蓄电池2的体积变化。因此，可以执行高效的电流控制，并且可以缩短充电时间。
此外，通过将多个相同的单位电池用于蓄电池2，有可能通过测量一个单位电池的体积变化来估计另一个单位电池的体积变化。因此，可以以简单的配置实现二次电池系统。
(第二实施例)
将参考图4描述第二实施例。图4是示出根据第二实施例的二次电池系统的示例的框图。
如图4中所示，二次电池系统1包括蓄电池2、充电控制器4、指定部分5、估计部分6和存储装置7。根据第二实施例的二次电池系统包括估计部分6和存储装置7，代替体积测量部分3。其它配置类似于根据第一实施例的二次电池系统的配置。
在根据第二实施例的二次电池系统1中，估计部分6基于由第二测量部分40测得的数据和预先存储在存储装置7中的数据来估计蓄电池2的体积变化。充电控制器4基于由估计部分6估计的蓄电池2的体积变化和由指定部分5指定的阈值来控制流过蓄电池2的电流。
首先，将详细描述估计部分6。估计部分6包括CPU 61、RAM(RWM)62、通信IF 63、ROM64和存储装置65。此外，估计部分6可以包括外部存储设备(诸如USB存储器)被安装在其上的接口(IF)。估计部分6是用于执行和计算程序的计算机。
估计部分6经由通信IF63收集诸如由第二测量部分40测得的蓄电池2的电流或电压之类的数据，并且使用收集的数据执行各种导出处理。
CPU 61是用于将预先写入ROM 64中的每个程序读取到RAM 62中并执行导出处理的算术处理单元(微处理器)。CPU 61可以根据功能由多个CPU组(微型计算机和微控制器)配置。此外，CPU 61可以包括具有RAM功能的内置存储器。
RAM(RWM)62是当CPU 61执行程序时使用的存储器区域，并且是用作工作区域的存储器。RAM(RWM)62优选地临时存储处理所需的数据。
通信IF 63是通信设备和用于与充电控制器4交换数据的通信装置。例如，通信IF63是路由器。在第二实施例中，通信IF 63和蓄电池2之间的连接被描述为有线通信，但是可以用各种无线通信网络来代替。此外，通信IF 63和充电控制器4之间的连接可以经由能够进行单向或双向通信的网络来执行。
ROM 64是用于存储估计程序641的程序存储器。优选地使用其上不能写入数据的非主存储介质。但是，可以使用可以从其读取数据并且可以在其上随时写入数据的存储介质，诸如半导体存储器。此外，ROM 64可以以预定的时间间隔存储用于在存储装置65中存储所获取的数据的信息注册程序等。
估计程序641是用于使CPU 61实现导出构成蓄电池2的每个单位电池或每个组装电池的正极和负极的容量值和内部电阻值的功能的装置。例如，导出(分析)七个由数值计算公式(1)表示的值：(a)构成正极的活性材料A的容量、(b)构成正极的活性材料B的容量、(c)负极的容量、(d)构成正极的活性材料A的电荷量、(e)构成正极的活性材料B的电荷量、(f)负极的电荷量，以及(g)内部电阻值。
Figure BDA0003209792260000111
通过使用这些值，导出充电电压相对于时间的变化特点，以及正极相对于电荷量或负极相对于电荷量的电位特点。具体操作将在后面描述。
估计程序641由与以下各数学计算公式对应的程序组构成。要注意的是，程序的次序可以进行各种改变。
充电电压VC使用电池的电动电压Ve和由内部电阻引起的电压VR根据以下数值计算公式(2)确定。
VC＝Ve+VR...(2)
电池的电动电压Ve使用正极的电位EC和负极的电位Ea根据以下数值计算公式(3)确定。
Ve＝Ec-Ea...(3)
正极和负极的电位使用电荷量(q)、初始状态下正极的容量Qic和初始状态下负极的容量Qia根据数值计算公式(4)和(5)确定。
Ec＝fc(q/Qic)...(4)
Ea＝fa(q/Qia)...(5)
在这里，将描述正极或负极由多种活性材料构成的情况。
图5是示出活性材料的电动势不同的情况下的特点的曲线图。
导出通过将活性材料A(例如，锰酸锂)和活性材料B(例如，钴酸锂)相对于变化量混合而获得的复合正极的电动电压的特点。
图6是通过导出复合正极相对于电荷量的电动电压的特点而获得的曲线图，其中复合正极是通过混合活性材料A和活性材料B而获得的。
活性材料A的正极的电位EcA和活性材料B的正极的电位EcB是使用初始状态下活性材料A的容量QicA、初始状态下活性材料B的容量QicB、活性材料A的电荷量qA以及活性材料B的电荷量qB根据数学计算公式(6)至(9)确定的。
EcA＝fcA(qA/QicA)...(6)
EcB＝fcB(qB/QicB)...(7)
fcA(qA/QcA)＝fcB(qB/QcB)...(8)
q＝qA+qB...(9)
因此，混合正极的电位Ec是使用开始对活性材料A的正极充电时的容量qA和活性材料A的正极的充电量QcA或者开始对活性材料B的正极充电时的容量qB和活性材料B的正极的充电量QcB根据数学计算公式(10)确定的。
Ec＝fc(q/Qic)＝fcA(qA/QcA)＝fcB(qB/QcB)...(10)
要注意的是，活性材料A的正极的电位EcA和活性材料B的正极的电位EcB是相应活性材料的表面的电位。因此，锂离子在活性材料中的分布根据锂离子在活性材料中的扩散阻力而改变。因此，电荷量与电动电压之间的关系似乎根据充电电流而改变。但是，在第二实施例中，在用于正极的活性材料和用于负极的碳基活性材料中，扩散阻力小。因此，即使充电电流改变，也假设充电量与电动电压的关系没有大的变化。
同时，如图5中所示，在使用具有大扩散阻力的材料(诸如钛酸锂)作为用于负极的活性材料的情况下，电荷量与电动电压的关系根据电流值有很大变化。因此，不执行与正极类似的近似。
因而，根据数值计算公式(11)确定负极电位Ea。
Ea＝fa(q/Qia，I/Qia)...(11)
此外，由内部电阻引起的电压VR使用充电电流I和内部电阻R(q)根据数值计算公式(12)和(13)确定。
VR＝R(q)×I...(12)
q＝∫Idt...(13)
即，数值计算公式(2)根据下面的数值计算公式(14)确定。
Vc＝fc(q/Qic)-fa(q/Qia，I/Qia)+R(q)×I...(14)
如上所述，在充电电压与蓄电池2的活性材料的电动电压特点和内部电阻之间存在非线性相关。使用活性材料的容量和内部电阻作为变量，相对于充电电压的电荷量对特性曲线执行回归计算，以导出活性材料的容量、内部电阻、开始对每种活性材料充电时的容量等。
估计部分6基于估计的蓄电池2的电荷量或估计的蓄电池2中使用的活性材料的电荷量、蓄电池2的电荷量或蓄电池2中使用的活性材料(存储在后述的存储装置中)的电荷量以及指示体积变化率的数据来估计蓄电池2的体积变化率。
存储装置7预先存储了指示蓄电池2的充电量与体积变化率之间的关系或者蓄电池2中使用的活性材料的电荷量与体积变化率之间的关系的数据。例如，可以将数据存储为将电荷量与体积变化率相关联的表格数据。所存储的数据不限于体积变化率，而是也可以是指示蓄电池2的厚度数据与电荷量之间的关系以及蓄电池2的体积变化量与电荷量之间的关系的数据。估计部分6使用存储在存储装置7中的数据来估计蓄电池2的体积变化率。存储装置7的示例包括带(诸如磁带或盒式磁带)、盘(包括磁盘(诸如floppy(注册商标)软盘/硬盘和光盘(诸如CD-ROM/MO/MD/DVD/CD-R)、卡(诸如IC卡(包括存储卡)/光卡)和半导体存储器(诸如掩模ROM/EPROM/EEPROM/闪存ROM)。
接下来，将描述根据第二实施例的二次电池系统的操作的示例。图7是示出根据第二实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
首先，向指定部分5指定每单位时间蓄电池2的体积变化率的信息(步骤701)。如上所述，在充电控制器4预先具有蓄电池2的体积变化率的信息的情况下，省略这一步。
充电控制器4使预定电流流过蓄电池2(步骤702)。
充电控制器4的第二测量部分40测量蓄电池2的电流、充电电压、温度数据等，并将该数据输出到估计部分6(步骤703)。在这个时候，第二测量部分40优选地测量每个单位电池的充电电压等的时间变化。测得的数据(诸如每个单位电池的充电电压)被存储在RAM 62或存储装置7中。例如，从充电开始直到达到充电结束电压的充电时间tc期间获得N个测得的值。
估计部分6的CPU 61从ROM 64执行估计程序641并通过回归计算分析非线性微分方程的解(步骤704)。
由于执行恒定电流充电，因此通过数值计算公式(13)由qc＝I·t确定作为从充电开始的电荷量的qc。以这种方式，获得与电荷量qc对应的测得的值(V1，qc1)、(V2，qc2)、......、(VN，qcN)。CPU 61将获得的值临时存储到RAM 62中或将获得的值存储到存储装置7中。
使用上述测得的值执行回归计算。在执行回归计算时使用的残差平方和由下面的数值计算公式(15)表示。
Figure BDA0003209792260000151
Figure BDA0003209792260000152
开始充电时正极的电荷量
Figure BDA0003209792260000153
开始充电时负极的电荷量
在回归计算时，开始充电时的电荷量是未知的。因此，开始充电时正极和负极的电荷量也是未知的。在第二实施例中，在正极是活性材料A和活性材料B的复合正极的情况下，回归计算的未知次数(unknown number)由下式(16)表示。
Figure BDA0003209792260000154
作为初始值，使用适当的值，例如最后一次测量的值(步骤705)。
生成以下数值计算公式(17)的联立方程(步骤706)。
Figure BDA0003209792260000155
下一步的每个值由以下数值计算公式(18)确定(步骤707)。
Figure BDA0003209792260000161
在这个时候，数值计算公式(19)表示如下。
Figure BDA0003209792260000162
数值计算公式(19)可以通过求解以下数值计算公式(20)来获得。在第二实施例中使用牛顿法进行描述。但是，可以使用另一种数值分析方法(诸如莱文伯格(Levenberg)方法或马夸特(Marquardt)方法)来代替它。
Figure BDA0003209792260000163
判断所确定的值是否满足以下数值计算公式(21)的收敛条件(收敛半径)(步骤708)。
Figure BDA0003209792260000171
在不满足收敛条件的情况下(步骤708中的“否“)，重置初始值(步骤705)。
如果满足收敛条件(步骤708中的“是”)，那么估计部分基于估计的数据(诸如蓄电池2的充电电压或电荷量)以及存储在存储装置7中的电荷量和体积变化率的数据向充电控制器4输出蓄电池的体积变化率的估计结果(步骤709)。例如，估计部分6基于上次充电期间测得的蓄电池的电流、充电电压、温度数据等执行步骤704至步骤708的处理，并且将导出的活性材料的容量、内部电阻、开始对每种活性材料充电时的容量等存储到存储装置等中。在基于所存储的活性材料的容量、内部电阻、开始对每种活性材料充电时的容量等执行步骤709的情况下，省略步骤704至步骤708的处理。
充电控制器4将输入到指定部分5的阈值与估计的蓄电池2的体积变化率进行比较(步骤710)。
如果蓄电池2的体积变化率等于或大于阈值(步骤710中的“是”)，那么充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为小于预定电流，使得体积变化率小于阈值(步骤711)。
如果蓄电池2的体积变化率小于阈值(步骤710中的“否”)，那么充电控制器4将流过蓄电池2的电流控制为大于预定电流，使得体积变化速率接近阈值(步骤712)。
充电控制器4判断蓄电池2是否充满电(100％充电)(步骤713)。
如果充电控制器4判断蓄电池2未充满电(步骤713中的“否”)，那么处理返回到步骤703。
如果充电控制器4判断蓄电池2充满电(步骤713中的“是”)，那么充电控制器4停止向蓄电池2供给电流(步骤714)。此后，处理终止。
充电控制器4只需要使用估计部分6的电荷量的估计值等来随时判断蓄电池2是否充满电。可替代地，充电控制器4只需要通过以预定时间间隔监视电荷量来确定蓄电池2是否充满电。
在根据第二实施例的二次电池系统中，估计部分6被配置为与存储装置7分离，但是存储装置7可以被包括在估计部分6中。此外，估计部分6和存储装置7可以被包括在充电控制器4。
即使不包括体积测量部分3，根据第二实施例的二次电池系统的使用也使得有可能获得与根据第一实施例的二次电池系统相同的效果。
此外，二次电池系统由于不包括体积测量部分3而节省了空间，并且可以具有简单的配置。
(第三实施例)
将参考图8描述第三实施例。图8是示出根据第三实施例的二次电池系统的示例的框图。
根据第三实施例的二次电池系统1包括存储装置70，其存储指示蓄电池(单位电池)的电荷量与蓄电池的厚度之间的关系的数据。其它配置与根据第一实施例的二次电池系统的配置类似。
存储装置70存储指示在预定电流流动的情况下电荷量与单位电池的厚度之间的关系的数据。所存储的数据不限于蓄电池2的厚度，而是可以是体积变化率等。此外，上述数据为每种类型的单位电池存储。存储装置70的示例包括带(诸如磁带或盒式磁带)、盘(包括磁盘(诸如floppy(注册商标)软盘/硬盘和光盘(诸如CD-ROM/MO/MD/DVD/CD-R)、卡(诸如IC卡(包括存储卡)/光卡)和半导体存储器(诸如掩模ROM/EPROM/EEPROM/闪存ROM)。
图9是示出在石墨用于单位电池的负极的情况下单位电池的电荷量与厚度的关系的曲线图。横轴指示单位电池的电荷量，其值由0至100％表示。纵轴指示单位电池的厚度。
如图9中所示，在石墨用于单位电池的负极的情况下，单位电池的厚度的变化被分类为三个区段：低电荷量区段(也被称为初始充电区段或第一区段)、中等电荷量区段(也被称为中等充电区段或第二区段)以及高电荷量部分(也称为结束充电区段或第三区段)。在第一和第三区段中，单位电池厚度的变化率大。在第二区段中，单位电池厚度的变化率小。厚度的小变化率意味着体积变化率小。厚度变化率大意味着体积变化率大。第一至第三区段是连续的区段。
根据锂离子的吸留量，石墨材料的体积变化由石墨的晶体结构(阶段)中的阶段性变化造成。这些阶段的体积变化率彼此不同，并且体积变化率随着阶段的进行而改变。因此，如果在体积变化率大的第一和第三区段中每单位时间的电荷量(电流值)小，以及如果在第二区段中每单位时间的电荷量(电流值)大，那么单位电池的恶化可以减少，而不会延长充电时间。此外，有可能缩短充电时间，同时减少单位电池的恶化。在第一至第三区段中流动的电流可以被设置在多个恒定电流值处。
当电池被充电时单位电池的温度升高，并且当温度进一步升高时电池的恶化进展提前。因此，在第三区段中流动的平均电流值优选地小于在第一区段中流动的平均电流值。这个时候的平均电流值是相对于充电量来计算的，并且不包括CV区段(恒定电压区段)中的电流值。第一区段中的平均电流值I1与第三区段中的平均电流值I3之比优选地满足1.0<I1/I3<1.6，更优选地满足1.25<I1/I3<1.45。
接下来，将描述根据第三实施例的二次电池系统的操作的示例。
图10是示出根据第三实施例的二次电池系统的操作的示例的流程图。
首先，充电控制器4从存储装置70获取与蓄电池2的电荷量和厚度相关的数据(步骤1001)。
基于所获取的数据，充电控制器4将在第一区段中流动的恒定电流控制为小于预定电流(步骤1002)。
充电控制器4监视由体积测量部分3测得的蓄电池2的厚度的变化(步骤1003)。
接下来，充电控制器4基于流过蓄电池的电流值和充电时间来导出电荷量，并且判断是否已经达到与第一区段对应的电荷量(步骤1004)。
如果已经达到与第一区段对应的电荷量(步骤1004中的“是”)，那么在第二区段中流动的恒定电流被设置为大于预定电流(步骤1005)。
如果尚未达到与第一区段对应的电荷量(步骤1004中的“否”)，那么处理返回到步骤1003。
充电控制器4监视由体积测量部分3测得的蓄电池2的厚度的变化(步骤1006)。
接下来，充电控制器4基于流过蓄电池的电流值和充电时间来导出电荷量，并且判断是否已经达到与第二区段对应的电荷量(步骤1007)。
如果已经达到与第二区段对应的电荷量(步骤1007中的“是”)，那么在第三区段中流动的恒定电流被设置为小于预定电流(步骤1008)。在这个时候，在第三区段中流动的恒定电流优选地小于曾在第一区段中流动的电流值。
如果尚未达到与第二区段对应的电荷量(步骤1007中的“否”)，那么处理返回到步骤1006。
充电控制器4监视由体积测量部分3测得的蓄电池2的厚度的变化(步骤1009)。
接下来，充电控制器4基于流过蓄电池的电流值和充电时间导出电荷量，并且判断是否已经达到与第三区段对应的电荷量(步骤1010)。
如果已经达到与第三区段对应的电荷量(步骤1010中的“是”)，那么处理结束。
如果尚未达到与第三区段对应的电荷量(步骤1010中为“否”)，那么处理返回到步骤1009。
在第一至第三区段中流动的电流的量值可以根据充电时间而被适当地改变。此外，在第一至第三区段中流动的电流不限于恒定电流，而是可以根据体积测量部分3对蓄电池的测量结果被适当地改变。
图11是示出在石墨被用于蓄电池的负极的情况下通过改变(I1/I3)之比而执行的循环测试的结果的曲线图。横轴指示第一区段与第三区段中的平均电流之比(I1/I3)，而纵轴指示当蓄电池的容量保持率达到80％时的循环次数。(I1/I3)为1的情况指示常规的CC-CV充电。以CC-CV充电的充电时间作为参考，设置每种条件下的电流，使得充电时间相等。如图11中所示，在(I1/I3)为1.4的情况下，循环次数最多。
图12是示出在0.7C-CCCV充电和0.8C-0.9C-0.6CCV充电的情况下循环次数与容量保持率之间的关系的曲线图。
如图12中所示，在0.8C-0.9C-0.6CCV充电的情况下，相对于循环次数的容量保持率较高。即，在执行充电时，通过设置包括至少三个区段的充电状态并将每个充电状态下的平均电流值设置为(第3区段<第1区段<第2区段)，可以减少蓄电池的恶化，而不延长充电时间。
在以上描述中，已经描述了包括第一测量部分3的情况，但是在第三实施例中，可以省略第一测量部分3。通过省略第一测量部分3，也可以省略图10中所示的步骤1003、步骤1006和步骤1009中的处理。
当通过将第一区段中的电荷量设置为0至qx、将第二区段中的电荷量设置为qx至qy、将第三区段中的电荷量设置为qy至qz、将蓄电池的电荷量设置为qcn并且将负极(石墨)的容量设置为Qa来获得蓄电池的电荷量时，第一区段由数值计算公式(22)表示。
Figure BDA0003209792260000221
根据数值计算公式(22)，第一区段中蓄电池的电荷量为0至(Qa×qx-q0 a)。类似地，第二区段中蓄电池的电荷量为(Qa×qx-q0 a)至(Qa×qy-q0 a)。第三区段中蓄电池的电荷量为(Qa×qy-q0 a)至(Qa×qz-q0 a)。负极的初始充电量q0 a和容量Qa可以是预先存储在存储装置中的值，但是优选地根据使用第二实施例的估计部分的电荷曲线分析方法或者电池内部状态估计方法(诸如dVdQ方法)适当地被更新。
(第四实施例)
将参考图13描述第四实施例。图13是示出根据第四实施例的车辆的示例的图。
第四实施例的车辆包括根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统。本文的车辆的示例包括：包括两个车轮至四个车轮的怠速停止机制的汽车、两个车轮至四个车轮的混合电动车辆、两个车轮至四个车轮的电动车辆、助力自行车以及火车。
如图13中所示，在第四实施例的车辆10中，根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统1安装在发动机室中。通过将二次电池系统1部署在高温环境下的车辆的发动机室内，从电池组到电动驱动系统设备(诸如马达或逆变器)的距离变短，输出和输入的损失减少，并且燃油效率得到提高。
因为车辆10包括根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统1，所以有可能提供包括能够表现出优异循环特点和充电性能的二次电池系统1的车辆10。
根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统可以用于电子产品、传感器、家用电力存储系统等，而不限于车辆。
根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统也被称为蓄电池系统、二次电池设备或蓄电池设备。
在根据第一至第三实施例中的任一个的二次电池系统中，指定部分5、估计部分6以及存储装置7和70可以被包括在远离蓄电池2的外部服务器等中。在这种情况下，充电控制器4可以包括通信部分并且可以通过与外部服务器通信来控制蓄电池2的充电电流(电力)等。

Claims (11)

1.一种二次电池系统，包括：
二次电池，在预定电流流过二次电池的情况下具有包括至少第一区段至第三区段的充电状态；以及
控制器，将流过二次电池的电流控制为小于第一区段和第三区段中的预定电流，并且将流过二次电池的电流控制为大于第二区段中的预定电流。
2.如权利要求1所述的二次电池系统，
其中控制器将第一区段中流过二次电池的平均电流控制为大于第三区段中流过二次电池的平均电流。
3.如权利要求2所述的二次电池系统，
其中，如果第一区段中的平均电流由I1表示并且第三区段中的平均电流由I3表示，那么控制器执行控制，使得在第一区段和第三区段中流动的平均电流满足1.0<I1/I3<1.6。
4.如权利要求1所述的二次电池系统，
其中充电状态指示在预定电流流过二次电池的情况下二次电池的体积与二次电池的电荷量之间的关系。
5.如权利要求1所述的二次电池系统，
其中二次电池在负极活性材料中包括石墨。
6.一种在二次电池中的充电方法，在预定电流流过二次电池的情况下，二次电池具有包括至少第一区段至第三区段的充电状态，
所述充电方法包括：
将流过二次电池的电流控制为小于第一区段和第三区段中的预定电流；以及
将流过二次电池的电流控制为大于第二区段中的预定电流。
7.如权利要求6所述的充电方法，
其中控制第一区段和第三区段中的电流还包括
将第一区段中流过二次电池的平均电流控制为大于第三区段中流过二次电池的平均电流。
8.如权利要求7所述的充电方法，
其中控制平均电流还包括
如果第一区段中的平均电流由I1表示并且第三区段中的平均电流由I3表示，那么进行控制，使得在第一区段和第三区段中流动的平均电流满足1.0<I1/I3<1.6。
9.如权利要求6所述的充电方法，
其中充电状态指示在预定电流流过二次电池的情况下二次电池的体积与二次电池的电荷量之间的关系。
10.如权利要求6所述的充电方法，
其中二次电池在负极活性材料中包括石墨。
11.一种车辆，包括：
如权利要求1所述的二次电池系统；以及
发动机室，二次电池系统部署在其中。
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