KR101454832B1 - 이차 전지의 방전 심도 추정 장치 및 방법 - Google Patents

이차 전지의 방전 심도 추정 장치 및 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 이차 전지의 파라미터 추정 장치 및 방법을 개시한다. 본 발명에 따른 장치는, 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지의 전압을 시간 간격을 두고 반복 측정하는 센서 수단; 및 상기 센서 수단으로부터 상기 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받고, 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하고, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압을 기준 전압으로 이용하여 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정하는 제어 수단을 포함한다.

Description

이차 전지의 방전 심도 추정 장치 및 방법{Apparatus for Estimating Depth Of Discharge of Secondary Battery and Method thereof}
본 발명은 이차 전지의 방전 심도를 추정하는 장치와 방법에 관한 것이다.
본 출원은 2012년 12월 4일자에 출원된 특허출원 제10-2012-0139750호의 우선권 주장 출원으로서 상기 특허 출원의 명세서는 본 출원의 일부로서 원용된다.
전지는 전기화학적인 산화 및 환원 반응을 통해 전기 에너지를 생성하는 것으로, 광범위하게 다양한 용도로 이용된다. 예를 들어, 전지는 휴대 전화, 랩탑 컴퓨터, 디지털 카메라, 비디오 카메라, 태블릿 컴퓨터, 전동 공구 등과 같이 사람의 손에 휴대할 수 있는 장치; 전기 자전거, 전기 오토바이, 전기 자동차, 하이브리드 자동차, 전기 배, 전기 비행기 등과 같은 각종 전기구동 동력 장치; 신재생 에너지를 통해 발전된 전력이나 잉여 발전 전력을 저장하는데 사용되는 전력 저장 장치; 서버 컴퓨터와 통신용 기지국을 비롯한 각종 정보 통신 장치에 전력을 안정적으로 공급하기 위한 무정전 전원 공급 장치 등에 이르기까지 사용 영역이 점차 확대되고 있다.
전지는, 3가지의 기본 구성요소를 포함하는데, 이는, 방전되는 동안 전자를 방출하면서 산화되는 물질을 포함하는 음극(anode), 방전되는 동안 전자를 수용하면서 환원되는 물질을 포함하는 양극(cathode), 그리고 음극과 양극 사이에서 이온 이동이 가능하게 하는 전해질이 바로 그것이다.
전지에는 방전된 후에는 재사용이 불가능한 일차 전지와, 전기화학 반응이 적어도 부분적으로는 가역적이어서 반복적인 충전과 방전이 가능한 이차 전지로 분류될 수 있다.
이차 전지로는, 납-산 전지, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-아연 전지, 니켈-철 전지, 은 산화물 전지, 니켈 금속 수화물(hydride) 전지, 아연-망간 산화물 전지, 아연-브로마이드 전지, 금속-공기 전지, 리튬 이차 전지 등이 공지되어 있다. 이들 중에서, 리튬 이차 전지는 다른 이차 전지에 비해 에너지 밀도가 높고 전지 전압이 높으며 보존 수명이 길다는 이유로 상업적으로 가장 큰 관심을 끌고 있다.
리튬 이차 전지는, 양극과 음극에서 리튬 이온의 삽입(intercalation)과 탈리(de-intercalation) 반응이 일어나는 특성이 있다. 즉, 방전이 진행되는 동안에는, 음극에 포함된 음극재로부터 리튬 이온이 탈리된 후 전해질을 통해 양극으로 이동하여 양극에 포함된 양극재에 삽입되고 충전이 진행되는 동안에는 그 반대가 된다.
리튬 이차 전지에 있어서, 양극재로 사용되는 물질이 이차 전지의 성능에 중요한 영향을 미치기 때문에, 고온에서 안정성을 유지하면서도 높은 에너지 용량을 제공할 수 있고, 또한 제조비용이 낮은 양극재를 제공하기 위한 다양한 시도가 이루어지고 있다. 하지만, 아직까지는 어느 하나의 양극재만으로 시장에서 요구하는 성능을 모두 충족시키는 것은 한계가 있다.
최근들어 화석 연료의 고갈과 대기 오염의 심화로 인해 친환경 에너지에 대한 요구가 급증하고 있다. 이에 따라, 이차 전지로부터 공급되는 전기 에너지를 사용하여 운행이 가능한 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 전기 구동 자동차의 상용화가 선진국을 중심으로 활발하게 진행되고 있다.
전기구동 자동차가 운행될 때, 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharge)는 전기구동 자동차의 주행 가능 거리를 가늠하게 하고, 이차 전지의 충전 또는 방전의 개시와 종료를 제어하는데 필요한 파라미터이다.
상기 방전 심도는, 이차 전지가 만충전되었을 때의 용량을 기준으로 현재까지 방전된 용량의 상대적 비율을 나타내는 파라미터로서, 이차 전지의 개방 전압(Open Circuit Voltage)을 측정하면 정확한 추정이 가능하다. 이차 전지의 방전 심도는 개방 전압과 1:1의 관계에 있기 때문이다. 하지만 이차 전지가 충전 또는 방전되고 있는 동안에는 이차 전지의 개방 전압을 정확하게 측정하는 것이 쉽지 않다.
따라서, 종래에는, 복잡한 수학적 모델이나 실험을 통해서 만든 룩업 테이블(이차 전지의 온도와 전압을 개방 전압으로 맵핑)을 이용하여 이차 전지의 개방 전압을 추정하는 방법이 사용되고 있다.
하지만 전자의 방법은 복잡한 계산이 필요하다는 단점이 있고 후자의 방법은 다이나믹한 조건에서 이차 전지가 충전 또는 방전될 때 적용하면 정확도가 떨어지는 단점이 있다. 특히, 전기 자동차나 하이브리드 자동차의 경우는, 운전자가 가속 패달을 밟으면 다양한 조건의 방전율(C-rate)로 이차 전지가 방전되다가, 운전자가 브레이크 패달을 밟으면 재생 충전(regeneration charging)이 이루어지는 과정이 반복된다. 따라서 이러한 다이나믹한 이차 전지의 사용 환경에서 방전 심도를 간단하고 정확하게 추정하기 위해서는 새로운 접근법이 필요하다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술을 인식하여 창안된 것으로서, 이차 전지가 다이나믹하게 사용되는 과정에서 이차 전지의 방전 심도를 간단하고 정확하게 추정할 수 있는 장치 및 방법을 제공하는데 있다.
본 발명은 또한 시장이 요구하는 이차 전지의 성능을 고려하여 2개 이상의 양극재를 브랜딩한 혼합 양극재를 포함하고, 상기 혼합 양극재로 인해 특이한 전기화학적 거동을 나타내는 이차 전지의 방전 심도를 간단하고 정확하게 추정할 수 있는 장치와 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 일 측면에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 장치는, 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지의 전압을 시간 간격을 두고 반복 측정하는 센서 수단; 및 상기 센서 수단으로부터 상기 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받고, 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하고, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압을 기준 전압으로 이용하여 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정하는 제어 수단을 포함한다.
바람직하게, 상기 제어 수단은, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에, 미리 설정한 시간이 경과되었을 때 측정된 전압을 기준 전압으로 이용하여 상기 방전 심도를 추정할 수 있다. 여기서, 상기 미리 설정한 시간은, 5-60초, 바람직하게는, 20-40초, 더욱 바람직하게는 40-60초일 수 있다. 물론, 상기 미리 설정한 시간은 이차 전지의 종류에 따라서 변경이 가능하다.
일 측면에 따르면, 상기 제어 수단은, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정할 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단은, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 될 때 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 제어 수단은, 상기 이차 전지의 충전 또는 방전이 중단된 이후에 측정된 전압 변화 프로파일에서 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
다른 실시예에서, 상기 제어 수단은, 상기 이차 전지가 충전되는 동안 측정된 전압 변화 프로파일에서 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
바람직하게, 상기 이차 전지는, 적어도 하나의 변곡점을 포함하는 개방 전압 프로파일 및/또는 convex 패턴을 갖는 방전 저항 프로파일을 가질 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 다른 측면에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 장치는, 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지의 전압을 시간 간격을 두고 반복 측정하는 센서 수단; 및 상기 센서 수단으로부터 상기 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받고, 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하고, 보외법(extrapolation)을 이용하여 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압으로부터 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging) 추정에 이용할 기준 전압을 추정하고, 상기 추정된 기준 전압을 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 제어 수단을 포함할 수 있다.
바람직하게, 상기 제어 수단은, 보외법을 통해 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일을 근사하는 근사 함수를 결정하고 상기 근사 함수를 이용하여 상기 기준 전압을 추정할 수 있다.
일 측면에 따르면, 상기 근사 함수를 이용하여 상기 변곡점의 식별 시점으로부터 20초 이상이 경과된 시점, 바람직하게는 30초 이상이 경과된 시점, 더욱 바람직하게는 40초 이상이 경과된 시점에 대응되는 전압을 기준 전압으로 추정할 수 있다. 물론, 기준 전압을 설정하는 시점은 이차 전지의 종류에 따라서 얼마든지 변경이 가능하다.
일 측면에 따르면, 상기 제어 수단은, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정할 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단은, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 될 때 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
또 다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단은, 상기 이차 전지의 충전 또는 방전이 중단된 이후에 측정된 전압 변화 프로파일, 또는 상기 이차 전지가 충전되는 동안 측정된 전압 변화 프로파일에서 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
바람직하게, 상기 이차 전지는, 적어도 하나의 변곡점을 포함하는 개방 전압 프로파일 또는 convex 패턴을 갖는 방전 저항 프로파일을 가질 수 있다.
일 측면에 따르면, 상기 제어 수단은 저장 수단과 결합될 수 있고, 상기 제어 수단은, 상기 추정된 방전 심도를 상기 저장 수단에 저장하여 유지할 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단은 표시 수단과 결합될 수 있고, 상기 제어 수단은, 상기 추정된 방전 심도를 상기 표시 수단에 그래픽 인터페이스(문자, 숫자, 그래프 등)로 표시할 수 있다.
또 다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단은 통신 인터페이스와 결합될 수 있고, 상기 제어 수단은, 상기 통신 인터페이스를 통해 상기 추정된 방전 심도를 외부의 컨트롤 유닛으로 전송할 수 있다.
상기 기술적 과제는, 상술한 이차 전지의 방전 심도 추정 장치를 포함하는 전기구동 장치에 의해서도 달성될 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 일 측면에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 방법은, (a) 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지에 대하여 시간 간격을 두고 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받는 단계; (b) 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하는 단계; (c) 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압을 기준 전압으로 선택하는 단계; 및 (d) 상기 기준 전압을 이용하여 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정하는 단계;를 포함한다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 다른 측면에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 방법은, (a) 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지에 대하여 시간 간격을 두고 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받는 단계; (b) 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하는 단계; (c) 보외법을 이용하여 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압으로부터 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging) 추정에 이용할 기준 전압을 추정하는 단계; 및 (d) 상기 추정된 기준 전압을 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 단계;를 포함한다.
본 발명에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 방법은, 상기 추정된 방전 심도를 저장하는 단계, 및/또는, 상기 추정된 방전 심도를 표시하는 단계, 및/또는, 상기 추정된 파라미터를 전송하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 제1양극재는, 일반 화학식 A[AxMy]O2+z(A는 Li, Na 및 K 중 적어도 하나를 포함; M은 Ni, Co, Mn, Ca, Mg, Al, Ti, Si, Fe, Mo, V, Zr, Zn, Cu, Al, Mo, Sc, Zr, Ru, 및 Cr에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; x ≥ 0, 1 ≤x+y≤2, -0.1≤z≤2; x, y, z 및 M에 포함된 성분의 화학량론적 계수는 화합물이 전기적 중성을 유지하도록 선택됨)로 표시되는 알칼리 금속 화합물이거나,
US6,677,082, US6,680,143 등에 개시된 알칼리 금속 화합물 xLiM1O2-(1-x)Li2M2O3(M1은 평균 산화 상태 3을 갖는 적어도 하나 이상의 원소를 포함; M2는 평균 산화 상태 4를 갖는 적어도 하나 이상의 원소를 포함; 0≤x≤1)일 수 있다.
상기 제2양극재는, 일반 화학식 LiaM1 xFe1-xM2 yP1-yM3 zO4-z(M1은 Ti, Si, Mn, Co, V, Cr, Mo, Fe, Ni, Nd, Al, Mg 및 Al에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; M2는 Ti, Si, Mn, Co, Fe, V, Cr, Mo, Ni, Nd, Al, Mg, As, Sb, Si, Ge, V 및 S에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; M3는 F를 포함하는 할로겐족 원소들로부터 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; 0 < a ≤2, 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y < 1, 0 ≤ z < 1; a, x, y, z, M1, M2, 및 M3에 포함된 성분의 화학량론적 계수는 화합물이 전기적 중성을 유지하도록 선택됨) 또는 Li3M2(PO4)3[M은 Ti, Si, Mn, Co, V, Cr, Mo, Ni, Mg 및 Al에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함]로 표시되는 리튬 금속 포스페이트일 수 있다.
상기 이차 전지는 또한 작동 이온이 포함된 전해질과, 양극과 음극을 전기적으로 분리하고 작동 이온의 이동을 허락하는 분리막을 더 포함할 수 있다. 상기 전해질은 작동 이온을 포함하여 작동 이온을 매개로 양극과 음극에서 전기 화학적인 산화 또는 환원 반응을 일으킬 수 있는 것이라면 그 종류에 특별한 제한이 없다.
상기 이차 전지는 또한 상기 양극, 음극 및 분리막을 밀봉하는 포장재를 더 포함할 수 있다. 상기 포장재는 화학적으로 안전성을 갖는 것이라면 그 재질에 특별한 제한이 없다.
상기 이차 전지의 외형은 상기 포장재의 구조에 의해 결정된다. 상기 포장재의 구조는 당업계에 공지된 다양한 구조들 중 하나일 수 있는데, 대표적으로 원통형, 각형, 파우치형, 코인형 등의 구조를 가질 수 있다.
본 발명에 따르면, 이차 전지가 다이나믹하게 사용되는 동안 이차 전지의 방전 심도를 신뢰성 있게 추정할 수 있다. 특히, 특이한 전압 변화 패턴을 보이는 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지에 대해서도 신뢰성 있는 방전 심도의 추정이 가능하다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 한 실시예를 예시하는 것이며, 후술하는 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 장치에 관한 구성을 도시한 블록도이다.
도 2는, 제1 및 제2양극재로서 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2와 LiFePO4가 7:3(중량비)으로 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 리튬 이차 전지가 전이 전압 대역을 포함하는 전압 영역에서 충전이 될 때 관찰되는 전압 변화 프로파일을 보여준다.
도 3은, 제1 및 제2양극재로서 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2와 LiFePO4가 7:3(중량비)으로 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 리튬 이차 전지가 전이 전압 대역보다 낮은 전압(3.2V 미만)까지 방전이 되다가 무부하 상태가 되었을 때 관찰되는 전압 변화 프로파일을 보여준다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 방법에 관한 순서도이다.
도 5와 도 6은 각각 이차 전지의 충전 상태(SOC) 별로 측정한 이차 전지의 방전 저항 프로파일과 이차 전지의 방전 심도(DOD) 별로 측정한 개방 전압 프로파일을 나타낸 그래프들이다.
도 7은 이차 전지의 전이 전압 구간을 포함하는 전압 범위에서 이차 전지를 방전시켰다가 짧은 시간 동안 충전시킨 후 이차 전지를 휴지(idle) 상태로 일정한 시간 동안 유지시켰을 때의 전압 변화 프로파일을 측정한 그래프이다.
도 8은 도 7에 도시된 3개의 전압 변화 프로파일들에 포함된 변곡점들이 직선 t=0 상에 위치하도록 전압 변화 프로파일들을 쉬프트(shift)시킨 그래프들이다.
도 9는 도 8의 점선 박스 부분을 확대하여 도시한 그래프이다.
도 10은 휴지 상태가 개시되었을 때의 방전 심도에 변화를 주면서, 도 7의 전압 변화 프로파일을 얻을 때와 동일한 조건으로 이차 전지를 방전 및 충전시켰을 때 변곡점 오른쪽에서 관찰되는 전압 변화 프로파일들을 확대하여 나타낸 것이다.
도 11은, 전이 전압 대역을 포함하는 전압 범위에서 이차 전지를 방전시켰다가 다시 충전을 진행했을 때의 전압 변화 프로파일을 보여준다.
도 12는 충전이 끝났을 때의 방전 심도가 각각 75%, 77%, 79% 및 81%가 되도록 실험 조건을 설정하고, 도 11의 전압 변화 프로파일을 얻을 때와 동일하게 이차 전지를 다른 방전율 및 충전율로 방전 및 충전시켰을 때, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일을 나타낸 것이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 출원을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 발명시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하에서 설명되는 실시 예들은, 본 발명의 기술적 사상이 리튬 이차 전지에 적용된 경우에 관한 것이다. 여기서, 리튬 이차 전지라 함은 충전과 방전이 이루어지는 동안 리튬 이온이 작동 이온으로 작용하여 양극과 음극에서 전기화학적 반응을 유발하는 이차 전지를 총칭한다. 상기 작동 이온은 이차 전지가 충전 또는 방전되는 과정에서 전기 화학적인 산화 및 환원 반응에 참여하는 이온을 의미하는 것으로, 예를 들어 리튬이 이에 해당될 수 있다. 따라서 리튬 이차 전지에 사용된 전해질이나 분리막의 종류, 이차 전지를 포장하는데 사용된 포장재의 종류, 리튬 이차 전지의 내부 또는 외부의 구조 등에 따라 이차 전지의 명칭이 변경되더라도 리튬 이온이 작동 이온으로 사용되는 이차 전지라면 모두 상기 리튬 이차 전지의 범주에 포함되는 것으로 해석하여야 한다.
또한, 본 발명은 리튬 이차 전지 이외의 다른 이차 전지에도 적용이 가능하다. 따라서 작동 이온이 리튬 이온이 아니더라도 본 발명의 기술적 사상이 적용될 수 있는 이차 전지라면 그 종류에 상관 없이 모두 본 발명의 범주에 포함되는 것으로 해석하여야 한다. 일부 실시 예들에서, 리튬 이차 전지라는 용어 대신 이차 전지라는 용어를 사용할 경우 해당 실시 예에서의 이차 전지는 다양한 종류의 이차 전지를 포함하는 개념으로 사용되었음을 밝혀둔다.
또한, 이차 전지는 그것을 구성하는 요소의 수에 의해 한정되지 않는다. 따라서 이차 전지는 음극, 전해질 및 양극을 기본 단위로 하는 단일 셀을 비롯하여 단일 셀의 어셈블리, 다수의 어셈블리가 직렬 및/또는 병렬로 연결된 모듈, 다수의 모듈이 직렬 및/또는 병렬로 연결된 팩, 다수의 팩이 직렬 및/또는 병렬로 연결된 전지 시스템 등도 포함하는 것으로 해석되어야 한다.
본 발명에 있어서, 이차 전지는 양극 활물질과 음극 활물질을 포함하는데, 상기 양극 활물질은 적어도 제1양극재 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함한다.
상기 제1양극재는, 높은 전압 대역에서, 제2양극재에 비해 작동 이온과 잘 반응한다. 따라서, 높은 전압 대역에서 이차 전지가 방전 또는 충전될 때에는, 작동 이온이 상기 제1양극재에 우선적으로 삽입되거나 탈리된다. 반면, 상기 제2양극재는, 낮은 전압 대역에서, 제1양극재에 비해 작동 이온과 잘 반응한다. 따라서, 낮은 전압 대역에서 이차 전지가 방전 또는 충전될 때에는, 작동 이온이 상기 제2양극재에 우선적으로 삽입되거나 탈리된다.
상기와 같이, 제1 및 제2양극재가 작동 이온과 우선적 반응을 하는 전압 대역이 나누어지면, 이차 전지가 충전 또는 방전되는 동안 작동 이온과 반응을 하는 양극재의 종류가 전환되는 전이 전압 대역이 생긴다. 그리고, 이차 전지가 전이 전압 대역을 포함하는 전압 범위에서 충전 또는 방전이 되거나, 또는 무부하 상태가 되면, 변곡점이 포함된 전압 변화 패턴을 보인다.
또한, 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지는 전이 전압 대역에서 내부 저항이 국소적으로 증가하는 특성을 갖는다. 즉, 이차 전지에 대해 충전 상태 별로 저항을 측정해 보면, 전이 전압 대역 부근에서 convex 패턴이 관찰되고, convex 패턴의 정점을 전후로 하여 2개의 변곡점이 관찰된다. 여기서, 충전 상태는, 이차 전지가 만충전되었을 때의 용량을 기준으로 현재 남아 있는 용량의 상대적 비율을 의미하는 파라미터로서, (1-방전 심도)에 해당한다.
또한, 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지는 전이 전압 대역에서 변곡점이 형성되는 개방 전압 프로파일을 갖는다. 즉, 이차 전지에 대해 방전 심도 별로 개방 전압을 측정해 보면, 전이 전압 대역 부근에서 변곡점이 관찰된다.
일 측면에 따르면, 상기 제1양극재는, 일반 화학식 A[AxMy]O2+z(A는 Li, Na 및 K 중 적어도 하나를 포함; M은 Ni, Co, Mn, Ca, Mg, Al, Ti, Si, Fe, Mo, V, Zr, Zn, Cu, Al, Mo, Sc, Zr, Ru, 및 Cr에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; x ≥ 0, 1 ≤x+y≤2, -0.1≤z≤2; x, y, z 및 M에 포함된 성분의 화학량론적 계수는 화합물이 전기적 중성을 유지하도록 선택됨)로 표시되는 알칼리 금속 화합물이거나,
US6,677,082, US6,680,143 등에 개시된 알칼리 금속 화합물 xLiM1O2-(1-x)Li2M2O3(M1은 평균 산화 상태 3을 갖는 적어도 하나 이상의 원소를 포함; M2는 평균 산화 상태 4를 갖는 적어도 하나 이상의 원소를 포함; 0≤x≤1)일 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제2양극재는, 일반 화학식 LiaM1 xFe1 - xM2 yP1 - yM3 zO4 -z(M1은 Ti, Si, Mn, Co, V, Cr, Mo, Fe, Ni, Nd, Al, Mg 및 Al에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; M2는 Ti, Si, Mn, Co, Fe, V, Cr, Mo, Ni, Nd, Al, Mg, As, Sb, Si, Ge, V 및 S에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; M3는 F를 포함하는 할로겐족 원소들로부터 선택된 적어도 하나의 원소를 포함; 0 < a ≤2, 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y < 1, 0 ≤ z < 1; a, x, y, z, M1, M2, 및 M3에 포함된 성분의 화학량론적 계수는 화합물이 전기적 중성을 유지하도록 선택됨) 또는 Li3M2(PO4)3[M은 Ti, Si, Mn, Co, V, Cr, Mo, Ni, Mg 및 Al에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함]로 표시되는 리튬 금속 포스페이트일 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제1양극재는 Li[LiaNibCocMndO2+z[a≥0; a+b+c+d=1; b, c 및 d 중 적어도 하나 이상은 0이 아님; -0.1 ≤ z ≤ 2]이고, 상기 제2양극재는, LiFePO4, LiMnxFeyPO4(0 < x+y ≤ 1) 또는 Li3Fe2(PO4)3 일 수 있다.
또 다른 측면에 따르면, 상기 제1양극재 및/또는 상기 제2양극재는, 코팅층을 포함할 수 있다. 상기 코팅층은 탄소층을 포함하거나, Ti, Si, Mn, Co, Fe, V, Cr, Mo, Ni, Nd, Al, Mg, Al, As, Sb, Si, Ge, V 및 S로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 산화물층 또는 불화물층을 포함할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 제1 및 제2양극재의 종류와 혼합 비율은, 제조하고자 하는 이차 전지의 용도와 성능을 고려하되, 이차 전지의 충전 상태 별로 측정한 방전 저항 프로파일에서 convex 패턴(정점을 전후로 하여 변곡점이 있음)이 나타나거나, 이차 전지의 방전 심도 별로 측정한 개방 전압 프로파일에서 적어도 하나의 변곡점이 나타나도록 선택한다.
일 실시예에서, 방전 출력이 좋은 이차 전지를 소망하는 경우, Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2와 LiFePO4를 각각 제1양극재와 제2양극재로 선택하고, 제1양극재와 제2양극재의 혼합 비율을 5:5로 설정할 수 있다.
다른 실시예에서, 고온 안전성이 좋은 이차 전지를 소망하는 경우, Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2와 LiFePO4를 각각 제1양극재와 제2양극재로 선택하고, 제1양극재와 제2양극재의 혼합 비율을 2:8로 설정할 수 있다.
또 다른 실시예에서, 제조 비용이 저렴한 이차 전지를 소망하는 경우, Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2와 LiFePO4를 각각 제1양극재와 제2양극재로 선택하고, 제1양극재와 제2양극재의 혼합 비율을 1:9로 설정할 수 있다.
또 다른 실시예에서, 방전 출력이 좋고 고온 안전성이 우수한 이차 전지를 소망하는 경우, [Ni1 /3Mn1 /3Co1 /3]O2와 LiFePO4를 각각 제1양극재와 제2양극재로 선택하고, 제1양극재와 제2양극재의 혼합 비율을 4:6으로 설정할 수 있다.
또 다른 실시예에서, 무게당 용량이 큰 이차 전지를 소망하는 경우, Li[Ni0.5Mn0.3Co0.2]O2와 LiFePO4를 각각 제1양극재와 제2양극재로 선택하고, 제1양극재와 제2양극재의 혼합 비율을 9:1로 설정할 수 있다.
상술한 상기 제1 및 제2양극재의 선택과 혼합 비율의 조절 방식은 일 예시에 지나지 않는다. 따라서 혼합 양극재에 부여하고자 하는 전기화학적 물성들의 상대적 가중치와 밸런스를 고려하여 상기 제1 및 제2양극재를 적절하게 선택하고 각 양극재의 혼합 비율을 적절하게 설정할 수 있음은 당업자에게 자명하다.
본 발명에 있어서, 상기 혼합 양극재에 포함될 수 있는 양극재들의 수는 2 가지로 한정되지 않는다. 일 실시예로서, 상기 혼합 양극재는 3가지의 서로 다른 양극재들을 포함할 수 있으며, 그 예로는 LiMn2O4, Li[LiaNixCoyMnzO2[a≥0; x+y+z=1; x, y 및 z 중 적어도 하나 이상은 0이 아님] 및 LiFePO4가 포함된 혼합 양극재를 들 수 있다. 또 다른 실시예로서, 상기 혼합 양극재는 4가지의 서로 다른 양극재들을 포함할 수 있으며, 그 예로는 LiNiO2, LiMn2O4, Li[LiaNixCoyMnzO2[a≥0; x+y+z=1; x, y 및 z 중 적어도 하나 이상은 0이 아님] 및 LiFePO4포함된 혼합 양극재를 들 수 있다.
또한, 혼합 양극재의 물성 개선을 위해 다른 첨가물들, 예컨대 도전제, 바인더 등이 혼합 양극재에 첨가되는 것을 특별히 제한하지 않는다. 따라서 적어도 2개의 양극재들이 포함된 혼합 양극재라면, 양극재들의 수와 다른 첨가물의 존재 여부와 무관하게 본 발명의 범주에 포함되는 것으로 해석할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 장치(100)에 관한 구성을 도시한 블록도이다.
도 1을 참조하면, 이차 전지(110)의 고전위 및 저전위 단자(P+, P-)는 전기구동 장치(200)의 저전위 및 고전위 접속 단자(T+, T-)와 전기적으로 커플링된다.
상기 이차 전지(110)는 리튬 이차 전지일 수 있으나, 본 발명이 전지의 종류에 의해 한정되는 것은 아니다.
일 실시예에서, 상기 전기구동 장치(200)는, 휴대폰, 랩탑 컴퓨터, 태블릿 컴퓨터 등의 모바일 컴퓨터 장치, 또는 디지털 카메라, 비디오 카메라, 오디오/비디오 재생 장치 등을 포함한 핸드 헬드 멀티미디어 장치일 수 있다.
다른 실시예에서, 상기 전기구동 장치(200)는, 전기 자동차, 하이브리드 자동차, 전기 자전거, 전기 오토바이, 전기 열차, 전기 배, 전기 비행기 등과 같이 전기에 의해 이동이 가능한 전기 동력 장치, 또는 전기 드릴, 전기 그라인더 등과 같이 모터가 포함된 파워 툴일 수 있다.
또 다른 실시예에서, 상기 전기구동 장치(200)는, 전력 그리드에 설치되어 신재생 에너지나 잉여 발전 전력을 저장하는 대용량 전력 저장 장치, 또는 정전 등의 비상 상황에서 서버 컴퓨터나 이동 통신 장비 등을 포함한 각종 정보 통신 장치의 전원을 공급하는 무정전 전원 공급 장치일 수 있다.
상기 전기구동 장치(200)는, 부하(210) 및/또는 충전 유닛(220)을 포함한다.
상기 부하(210)는 이차 전지(110)의 전기 에너지를 소모하는 장치로서, 비제한적인 예시로서 모터와 같은 회전 동력 장치, 컨버터나 인버터와 같은 전력 변환 장치 등이 될 수 있다.
상기 충전 유닛(220)은 이차 전지(110)에 충전 전류를 인가하는 장치로서, 비제한적인 예시로서 충전회로, 전기구동 자동차의 엔진에 결합된 제너레이터(generator), 전기구동 자동차의 브레이크와 결합된 회생 충전기(regeneration charger) 등이 될 수 있다.
상기 충전 유닛(220)은 컨트롤 유닛(230)의 통제에 따라서 정전류 형태의 충전 전류, 펄스 형태의 충전 전류, 전류의 크기가 시간에 따라 가변되는 충전 전류 등을 이차 전지(110)로 인가할 수 있다.
상기 전기구동 장치(200)는, 부하(210) 및/또는 충전 유닛(220)의 동작을 제어하기 위해 컨트롤 유닛(230)을 포함할 수 있다. 상기 컨트롤 유닛(230)은 전기구동 장치(200)의 제어를 위한 소프트웨어 알고리즘을 실행할 수 있는 마이크로컴퓨터를 포함할 수 있다.
상기 전기구동 장치(200)는, 또한, 이차 전지(110)와 부하(210), 또는 이차 전지(110)와 충전 유닛(220)을 선택적으로 연결하기 위해, 제1 내지 제4스위치(SW1-SW4)를 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2스위치(SW1 및 SW2)는, 상기 컨트롤 유닛(230)으로부터 제어 신호를 인가 받아 이차 전지(110)와 부하(210) 사이의 전기적 연결을 온 또는 오프시킨다.
상기 제3 및 제4스위치(SW3 및 SW4)는, 상기 컨트롤 유닛(230)으로부터 제어 신호를 인가 받아 이차 전지(110)와 충전 유닛(220) 사이의 전기적 연결을 온 또는 오프시킨다.
바람직하게, 상기 제1내지 제4스위치(SW1-SW4)는 반도체 스위치나 기계식 릴레이 스위치일 수 있다.
상기 컨트롤 유닛(230)은, 이차 전지(110)와 부하(210), 또는 이차 전지(110)와 충전 유닛(220) 사이의 전기적 연결을 온 또는 오프시킨다.
일 예에서, 상기 컨트롤 유닛(230)은, 이차 전지(110)의 충전 상태가 높을 때, 부하(210)를 이차 전지(110)에 저장된 전기 에너지로 구동시키기 위해, 제1 및 제2스위치(SW1, SW2)를 온시켜 이차 전지(110)를 부하(210)와 연결시킨다. 그러면, 이차 전지(110)가 방전되어 부하(210)에 전기 에너지가 공급된다.
다른 예에서, 상기 컨트롤 유닛(230)은, 이차 전지(110)의 충전 상태가 낮을 때, 이차 전지(110)에 충전 전류를 인가하기 위해, 제3 및 제4스위치(SW3, SW4)를 온시켜 충전 유닛(220)을 이차 전지(110)와 연결시킨다. 그러면, 상기 충전 유닛(220)은 충전 전류를 이차 전지(110) 측으로 인가한다.
일 실시예에서, 상기 컨트롤 유닛(230)은, 부하(210)가 구동되는 동안에는, 이차 전지(110)를 부하(210)에 연결시키고, 부하(210)의 구동이 한시적으로 중단된 경우에, 이차 전지(110)를 충전 유닛(220)에 연결하여 이차 전지(110)를 충전시킬 수 있다.
위와 같은 실시예의 예시로서, 전기 또는 하이브리드 자동차의 재생 충전을 들 수 있다. 재생 충전은 자동차가 브레이크 조작을 통해 감속될 때 브레이크 시스템에서 생성되는 재생 에너지를 이용하여 이차 전지를 충전하는 것을 일컫는다.
상기 재생 충전이 이루어지는 동안에는, 충전 전류의 크기가 0부터 일정한 피크값까지 증가하였다가 다시 0까지 감소한다. 이러한 실시예에서, 상기 충전 유닛(220)은 재생 에너지를 생산하는 브레이크 시스템과 유기적으로 결합되고, 상기 컨트롤 유닛(230)은 재생 충전의 전반적인 과정을 제어할 수 있다. 상기 재생 충전 기술은 본 발명이 속한 기술분야에 널리 알려져 있는 기술이므로, 자세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 방전 심도 추정 장치(100)는, 이차 전지(110)의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharge)를 추정하는 장치로서, 센서 수단(120)과 제어 수단(130)을 포함한다.
여기서, 상기 방전 심도는 이차 전지가 만충전 용량을 기준으로 방전된 용량의 상대적 비율을 백분율 또는 0 내지 1사이의 수로 나타낸 파라미터이다. 예컨대, 상기 방전 심도가 30%라면, 이차 전지의 만충전 용량을 기준으로 30%의 충전용량이 방전되었다는 것을 의미한다. 상기 방전 심도는 "1-충전 상태(SOC: State Of Charge)"와 실질적으로 동일하다. 따라서, 상기 방전 심도를 추정한다는 것은 충전 상태를 추정하는 것과 실질적으로 동일하다는 것을 이해하여야 한다.
상기 센서 수단(120)은, 전압 측정 회로를 포함하고, 이차 전지(110)의 동적 전압 및/또는 무부하 전압을 측정하여 제어 수단(130)으로 제공한다.
여기서, 상기 동적 전압은 이차 전지(110)가 충전 또는 방전되고 있을 때 이차 전지(110)의 양극과 음극 사이에 인가되는 전압을 의미한다. 그리고, 상기 무부하 전압은 이차 전지(110)의 충전과 방전이 완전히 중단되거나 방전 전류가 무시할 만한 수준으로 낮을 때 이차 전지(110)의 양극과 음극 사이에 인가되는 전압을 의미한다.
상기 센서 수단(120)은 이차 전지(110)의 전압을 측정하기 위해, 측정 제어 신호를 제어 수단(130)으로부터 수신할 수 있다. 즉, 상기 센서 수단(120)은 상기 측정 제어 신호가 수신될 때마다, 이차 전지의 전압을 측정하여 제어 수단(130)으로 제공할 수 있다.
일 예시에 따르면, 상기 센서 수단(120)은, 이차 전지(110)가 충전 또는 방전되고 있는 동안, 또는 이차 전지(110)가 무부하 상태에 있는 동안, 시간 간격을 두고 이차 전지(110)의 전압을 반복적으로 측정하여 제어 수단(130)으로 제공한다.
한편, 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지(110)가 전이 전압 대역을 포함하는 전압 범위에서 충전 되면, 이차 전지(110)의 전압 변화 프로파일은 변곡점을 만들면서 증가하는 패턴을 갖는다.
도 2는, LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2와 LiFePO4가 7:3(중량비)으로 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 리튬 이차 전지가 전이 전압 대역(약 3.3-3.4V)을 포함하는 전압 범위에서 10초 동안 방전되다가 충전 되었을 때 관찰되는 전압 변화 프로파일을 보여준다. 도 2의 전류 프로파일에 있어서, 구간 A는 방전 구간을, 구간 B는 충전 구간을 나타낸다.
LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2는 높은 전압 대역에서, 그리고 LiFePO4는 낮은 전압 대역에서 작동 이온과 잘 반응한다. 따라서, 도 2에 도시된 바와 같이, 리튬 이차 전지의 전압 변화 프로파일 상에 변곡점(점선 원)이 형성된다. 변곡점은 작동 이온과 반응을 하는 양극재의 종류가 변경되었다는 것을 뒷받침하므로, 변곡점 근처에서 작동 이온이 탈리되는 양극재가 LiFePO4에서 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2로 변경되었다고 볼 수 있다. 참고로, 이차 전지가 충전될 때는, 작동 이온이 양극재로부터 탈리된다. 상기와 같이, 작동 이온이 탈리되는 양극재가 변경되면, 이차 전지의 저항 특성이 달라지며, 이러한 저항 특성의 변화가 전압 변화 프로파일 상에서 변곡점으로서 나타난다.
또한, 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지가 전이 전압 대역(약 3.3-3.4V)보다 낮은 전압까지 방전이 되다가 무부하 상태가 되면, 상기 리튬 이차 전지의 전압 변화 프로파일은 변곡점을 만들면서 증가하는 패턴을 갖는다.
도 3은, 제1 및 제2양극재로서 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2와 LiFePO4가 7:3(중량비)으로 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 리튬 이차 전지가 전이 전압 대역보다 낮은 전압(3.2V 미만)까지 수 초 동안 방전이 되다가 무부하 상태가 되었을 때 관찰되는 전압 변화 프로파일을 보여준다. 도 3의 전류 프로파일에 있어서, 구간 A는 방전 구간을, 구간 B는 무부하 구간을 나타낸다.
도 3을 참조하면, 전압 변화 프로파일 상에 변곡점(점선 원)이 형성된 것을 관찰할 수 있다. 변곡점은 이차 전지가 충전될 때와는 약간 다른 메커니즘으로 형성된다. 먼저, 이차 전지가 전이 전압 대역보다 낮은 전압(3.2V 미만)까지 방전되면, LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2에 작동 이온이 삽입될 수 있는 용량이 대부분 소진되면서 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2의 저항이 빠르게 증가한다. 때문에, 작동 이온은 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2가 아닌 LiFePO4에 삽입되기 시작한다. 그리고, 작동 이온이 LiFePO4에 어느 정도 삽입되고 나서 이차 전지가 무부하 상태가 되면, LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2와 LiFePO4의 표면에 삽입된 작동 이온이 내부로 확산되면서 이차 전지의 전압이 서서히 올라간다. 하지만, 작동 이온의 내부 확산이 진행되면서 2개의 양극재 사이에 전위차가 만들어지며, 전위차에 의해 LiFePO4에 삽입되었던 작동 이온이 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2 쪽으로 이동을 한다. 이러한 작동 이온의 이동 메카니즘에 의해 이차 전지의 저항 특성이 시간에 따라 변화되며, 저항 특성의 변화가 전압 변화 프로파일 상에서 변곡점으로 나타나게 된다. 변곡점이 생긴 시점은, LiFePO4에 삽입되었던 작동 이온의 대부분이 LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2로 이동한 시점이라고 볼 수 있다.
상술한 바와 같이, 전압 변화 프로파일에서, 변곡점이 생기는 원인은, 작동 이온과 반응(삽입 또는 탈리)을 하는 양극재의 종류가 변화되면서 이차 전지의 저항 특성이 변화되기 때문이다. 따라서 이차 전지가 충전 또는 방전 중이든, 아니면 이차 전지가 무부하 상태에 있던 상관 없이, 작동 이온과 반응을 하는 양극재의 종류가 변화되면, 전압 변화 프로파일에서 변곡점이 관찰된다고 볼 수 있다.
한편, 본 출원의 발명자는, 이차 전지의 전압 변화 프로파일에서, 변곡점이 관찰될 경우, 이차 전지의 방전 심도가 동일하기만 하면, 이차 전지의 충전 이력(history) 또는 방전 이력과 상관 없이 변곡점이 관찰된 이후의 전압 변화 프로파일이 이차 전지의 방전 심도에 따라서 고유한 패턴을 갖는다는 것을 발견하였다.
따라서, 변곡점 이후의 전압 변화 프로파일과 방전 심도와의 상관 관계를 실험 등을 통해 미리 정의하면, 변곡점 이후의 전압 변화 프로파일을 이용하여 방전 심도를 간단하게 추정할 수 있다.
일 예로, 상기 상관 관계는, 전압 변화 프로파일 상에서 변곡점이 생긴 다음 일정한 시간이 경과된 후 측정한 기준 전압과 방전 심도와의 대응 관계일 수 있다. 여기서, 기준 전압은 적어도 하나 이상일 수 있다.
상기 대응 관계는, 이차 전지의 방전 심도 별로 도 2 및 도 3에 나타낸 것과 같은 이차 전지의 전압 변화 프로파일을 측정하면 얻을 수 있다.
다른 예로, 상기 상관 관계는, 변곡점이 발생된 이후의 소정 시간 동안 측정된 전압 변화 프로파일의 근사 함수와 방전 심도와의 대응 관계일 수 있다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 변곡점이 발생된 이후의 전압 변화 프로파일은 평형 전압으로 수렴하는 형태를 가지므로, 보외법(extrapolation)을 이용하여 근사 함수로 나타낼 수 있다. 일 예로, 상기 근사 함수는 자연 대수(e)의 지수 함수일 수 있다.
상기 제어 수단(130)은, 변곡점이 포함된 전압 변화 프로파일을 이용하여 이차 전지(110)의 방전 심도를 추정하기 위해, 상기 센서 수단(120)이 상기 측정 제어 신호에 응답하여 이차 전지의 전압을 반복적으로 측정 및 제공하면 이를 수신한다.
상기 제어 수단(130)은, 상기 반복 측정된 전압을 입력 받아 시간에 따른 전압 변화 프로파일을 생성하고, 상기 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별할 수 있다.
여기서, 변곡점이 식별되는 위치는, 전압 변화 프로파일 상에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 되는 위치이다. 물론, 변곡점의 식별 방법이 이것에만 한정되는 것은 아니다.
일 측면에 따르면, 상기 제어 수단(130)은 상기 이차 전지(110)의 충전 또는 방전이 중단된 이후에 측정된 전압 변화 프로파일에서 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
다른 측면에 따르면, 상기 제어 수단(130)은 상기 이차 전지(110)가 충전되는 동안 측정된 전압 변화 프로파일에서 상기 변곡점을 식별할 수 있다.
상기 제어 수단(130)은 전압 변화 프로파일에서 변곡점이 식별되면, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압을 이차 전지(110)의 방전 심도를 추정할 때 사용할 기준 전압으로 선택한다.
바람직하게, 상기 제어 수단(130)은 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에, 미리 설정한 시간이 경과되었을 때 측정된 전압을 기준 전압으로 선택한다. 여기서, 상기 미리 설정한 시간은 클수록 바람직하다.
일 예로, 상기 미리 설정한 시간은 5-60초일 수 있다. 다른 예로, 상기 미리 설정한 시간은 20-40초일 수 있다. 또 다른 예로, 상기 미리 설정한 시간은 40-60초일 수 있다.
상기 제어 수단(130)은, 기준 전압이 선택되면, 기준 전압과 방전 심도 사이의 미리 정의된 상관 관계를 이용하여 상기 선택된 기준 전압으로부터 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정할 수 있다.
일 예시로서, 상기 제어 수단(130)은, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정할 수 있다.
여기서, 상기 룩업 테이블은, 실험 등을 통해서, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도의 대응 관계를 테이블의 형태로 만든 것이다. 상기 룩업 테이블에서, 상기 기준 전압에 대응되는 방전 심도를 맵핑하면, 이차 전지(110)의 방전 심도를 간단하게 추정할 수 있다.
상기 룩업 함수는, 실험 등을 통해서, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도의 대응 관계를 함수로서 나타낸 것이다. 상기 룩업 함수는, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도를 각각 입력 변수 및 출력 변수로 사용하므로, 상기 룩업 함수의 입력 변수로서 추정된 개방 전압을 대입하면, 룩업 함수의 출력 값으로서 방전 심도를 얻을 수 있다. 바람직하게, 상기 룩업 함수는, 수치해석 기법을 통해 얻을 수 있다.
한편, 이차 전지(110)의 방전 심도는 온도에 대한 의존성을 갖는다. 따라서, 상기 룩업 테이블과 상기 룩업 함수에 온도 파라미터를 더 추가할 수 있다. 즉, 룩업 테이블과 룩업 함수를 온도 별로 생성할 수 있다. 이러한 경우, 상기 센서 수단(120)은 이차 전지(110)의 온도를 측정하여 제어 수단(130)으로 제공할 수 있다. 그러면, 제어 수단(130)은 이차 전지(110)의 온도에 대응되는 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 식별하고, 식별된 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 기준 전압에 대응되는 이차 전지(110)의 방전 심도를 추정할 수 있다.
한편, 상기 제어 수단(130)은 상술한 바와 다른 방식으로 이차 전지의 방전 심도를 추정할 수 있다.
먼저, 상기 제어 수단(130)은, 전압 변화 프로파일에서 변곡점이 식별되면, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 소정 시간 동안 측정된 전압 변화 프로파일에 대응되는 근사 함수를 결정할 수 있다. 여기서, 근사 함수는 보외법을 통해 얻을 수 있고, 시간이 증가할수록 특정한 값으로 수렴하는 특성을 가진 지수 함수로서 표현될 수 있다. 상기 근사 함수의 입력 변수와 출력 변수는 각각 시간과 전압이다.
그런 다음, 상기 제어 수단(130)은, 근사 함수를 이용하여 변곡점의 식별 시점을 기준으로 미리 설정한 시간이 경과된 이후의 전압을 기준 전압으로서 추정한다. 상기 기준 전압은 근사 함수의 입력 변수에 미리 설정한 시간을 대입하면 결정할 수 있다.
바람직하게, 상기 제어 수단(130)은 근사 함수를 이용하여 변곡점의 식별 시점으로부터 20초 이상이 경과된 시점, 더욱 바람직하게는 30초 이상이 경과된 시점, 더욱 바람직하게는 40초 이상이 경과된 시점의 전압을 기준 전압으로서 추정할 수 있다.
상기 기준 전압이 추정되면, 상기 제어 수단(130)은 상술한 바와 같이 기준 전압과 방전 심도 사이의 상관 관계를 정의한 룩업 테이블이나 룩업 함수를 이용하여 추정된 기준 전압에 대응되는 이차 전지의 방전 심도를 추정할 수 있다. 이 경우에 있어서도, 이차 전지(110)의 온도를 추가로 고려할 수 있음은 자명하다.
본 발명의 실시예에서, 상기 근사 함수는 비선형 곡선 피팅에 의해 다음과 같은 지수 함수 V(t)로 표현될 수 있다.
V(t) = a + be- ct +d
상기 함수 V(t)에서, 입력 변수와 출력 변수는 각각 시간과 전압이고, 상수 a, b, c 및 d는 변곡점이 식별된 이후에 측정된 전압 데이터에 의해 튜닝될 수 있는 파라미터이다. 상기 함수 V(t)는 자유도가 4이므로, 변곡점이 식별된 이후에 측정된 적어도 4개의 전압 데이터를 사용하여 각각의 상수들을 결정할 수 있다.
한편, 상기 근사 함수는, 변곡점이 식별된 이후의 전압 변화 프로파일을 피팅(fitting)할 수 있는 다른 비선형 곡선 피팅 기법을 통해 결정하는 것도 가능하다.
예를 들어, 상기 근사 함수는, 비선형 회귀법(nonlinear regression), 확률분포 피팅법(probability distribution fitting), 다차함수 곡선 피팅법(polynomial curve fitting) 등을 이용하여 결정할 수 있다.
하지만 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 보외법에서 사용할 수 있는 것으로 알려진 다른 기법들도 근사 함수를 얻는데 활용될 수 있음은 자명하다.상기 제어 수단(130)은, 상기 근사 함수를 얻기 위해, 상기에서 언급된 적어도 하나의 비선형 곡선 피팅 기법을 프로그램화한 소프트웨어 알고리즘을 실행할 수 있다.
상기 이차 전지의 방전 심도 추정 장치(100)는, 저장 수단(160)을 더 포함할 수 있다. 상기 저장 수단(160)은 정보를 기록하고 소거할 수 있는 저장 매체라면 그 종류에 특별한 제한이 없다.
일 예시로서, 상기 저장 수단(160)은, RAM, ROM, 레지스터, 하드디스크, 광기록 매체 또는 자기기록 매체일 수 있다. 상기 저장 수단(160)은 또한 상기 제어 수단(130)에 의해 접근이 가능하도록 예컨대 데이터 버스 등을 통해 상기 제어 수단(130)과 연결될 수 있다.
상기 저장 수단(160)은 또한 상기 제어 수단(130)이 수행하는 각종 제어 로직을 포함하는 프로그램, 및/또는 상기 제어 로직이 실행될 때 발생되는 데이터 및/또는 비선형 곡선 피팅에 의해 근사 함수를 결정하는 알고리즘을 저장 및/또는 갱신 및/또는 소거 및/또는 전송한다.
상기 저장 수단(160)은 논리적으로 2개 이상으로 분할 가능하고, 상기 제어 수단(130) 내에 포함되는 것을 제한하지 않는다.
상기 저장 수단(160)은, 상기 센서 수단(120)이 측정한 복수의 전압 데이터, 상기 전압 변화 프로파일, 상기 식별된 변곡점에 관한 정보(시간, 전압), 상기 식별된 변곡점 이후의 전압 변화 프로파일에 대한 근사 함수, 상기 룩업 테이블 또는 상기 룩업 함수, 또는 상기 기준 전압, 또는 상기 추정된 방전 심도를 저장하여 유지(maintain)할 수 있다.
상기 제어 수단(130)은, 다양한 제어 로직들 및/또는 계산 로직들을 실행하기 위해 당업계에 알려진 프로세서, ASIC(application-specific integrated circuit), 다른 칩셋, 논리 회로, 레지스터, 통신 모뎀, 데이터 처리 장치 등을 선택적으로 포함할 수 있다. 또한, 상기 제어 로직이 소프트웨어로 구현될 때, 상기 제어 수단(130)은 프로그램 모듈의 집합으로 구현될 수 있다. 이 때, 프로그램 모듈은 메모리에 저장되고, 프로세서에 의해 실행될 수 있다. 상기 메모리는 프로세서 내부 또는 외부에 있을 수 있고, 잘 알려진 다양한 수단으로 프로세서와 연결될 수 있다. 또한, 상기 메모리는 저장 수단(160)에 포함될 수 있다. 또한, 상기 메모리는 디바이스의 종류에 상관 없이 정보가 저장되는 디바이스를 총칭하는 것으로서 특정 메모리 디바이스를 지칭하는 것은 아니다.
상기 이차 전지의 방전 심도 추정 장치(100)는, 또한 표시 수단(150)을 선택적으로 더 포함할 수 있다. 상기 표시 수단(150)은 상기 제어 수단(130)이 추정한 이차 전지(140)의 방전 심도에 관한 정보를 그래픽 인터페이스(문자, 숫자, 그래프 등)로 표시할 수 있는 것이라면 그 종류에 특별한 제한이 없다.
일 예시로서, 상기 표시 수단(150)은 액정 디스플레이, LED 디스플레이, OLED 디스플레이, E-INK 디스플레이, 플렉서블 디스플레이 등일 수 있다.
상기 표시 수단(150)은 상기 제어 수단(130)과 직접 또는 간접적으로 연결될 수 있다. 후자의 방식이 채택될 때, 상기 표시 수단(150)은 상기 제어 수단(130)이 위치하는 영역과 물리적으로 분리된 영역에 위치할 수 있다. 그리고 상기 표시 수단(150)과 상기 제어 수단(130) 사이에 제3의 제어 수단(미도시)이 개재되어 상기 제3의 제어 수단이 상기 제어 수단(130)으로부터 표시 수단(150)에 표출할 정보를 제공 받아 표시 수단(150)에 표출할 수 있다. 이를 위해, 상기 제3의 제어 수단과 상기 제어 수단(130)이 통신 선로(예: CNN 통신망)에 의해 연결될 수 있다.
상기 표시 수단(150)은 반드시 본 발명에 따른 장치의 내부에 포함될 필요는 없으며, 본 발명에 따른 장치와 연결된 다른 장치에 포함된 것일 수 있다. 이러한 경우, 상기 표시 수단(150)과 상기 제어 수단(130)은 직접적으로 연결되지 않으며, 상기 다른 장치에 포함된 제어 수단을 매개로 상기 표시 수단(150)과 간접적으로 연결된다. 따라서 상기 표시 수단(150)과 상기 제어 수단(130)의 전기적 연결은 이러한 간접 연결 방식도 포함하는 것으로 이해하여야 한다.
상기 제어 수단(130)은 외부의 제어 장치와 통신 인터페이스를 형성할 수 있다. 그리고, 상기 통신 인터페이스를 통해서 상기 외부의 제어 수단으로 이차 전지(110)의 방전 심도에 관한 데이터를 전송할 수 있다. 상기 외부의 제어 수단은, 전기구동 장치(200)의 컨트롤 유닛(230)일 수 있다.
일 예로, 이차 전지(110)가 전기 자동차에 탑재되어 있는 경우, 상기 제어 수단(130)은 이차 전지(110)의 방전 심도에 관한 데이터를 전기 자동차의 구동 메카니즘을 통합적으로 제어하는 컨트롤 유닛(230)으로 전송할 수 있다. 그러면, 상기 컨트롤 유닛(230)은 전송 받은 이차 전지(110)의 방전 심도를 이용하여 이차 전지(110)의 충전과 방전을 제어하고, 이차 전지(110)의 사용 효율을 극대화할 수 있다.
본 발명의 다양한 실시 양태를 설명함에 있어서, '수단'이라고 명명된 구성 요소들은 물리적으로 구분되는 요소들이라고 하기 보다 기능적으로 구분되는 요소들로 이해되어야 한다. 따라서 각각의 구성요소는 다른 구성요소와 선택적으로 통합되거나 각각의 구성요소가 제어 로직(들)의 효율적인 실행을 위해 서브 구성요소들로 분할될 수 있다. 하지만 구성요소들이 통합 또는 분할되더라도 기능의 동일성이 인정될 수 있다면 통합 또는 분할된 구성요소들도 본 발명의 범위 내에 있다고 해석되어야 함은 당업자에게 자명하다
상기 제어 수단(130)의 다양한 제어 로직들 및/또는 계산 로직들은 적어도 하나 이상이 선택적으로 조합됨으로써 그 자체로서 본 발명에 따른 이차 전지의 파라미터 추정 방법의 일 실시 양태가 될 수 있다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 방법을 순차적으로 도시한 순서도이다.
먼저, 단계 S10에서, 상기 제어 수단(130)은 상기 저장 수단(160)으로부터 이차 전지의 방전 심도를 추정하는데 필요한 제어 로직을 읽고 실행한다.
이어서, 단계 S20에서, 상기 제어 수단(130)은, 센서 수단(120)을 통하여 이차 전지(110)가 충전 또는 방전되는 동안, 또는 이차 전지가 방전 중에 무부하 상태로 전환된 이후에, 이차 전지(10)의 전압 데이터를 수신하여 전압 변화 프로파일을 얻는다. 상기 제어 수단(130)은 상기 전압 변화 프로파일을 얻기 위해 주기적으로 측정 제어 신호를 상기 센서 수단(120)으로 출력할 수 있다.
다음으로, 상기 제어 수단(130)은, 단계 S30에서, 상기 전압 변화 프로파일 상에서 변곡점을 식별한다. 만약, 상기 제어 수단(130)은, 변곡점이 식별되지 않으면 프로세스를 단계 S20으로 이행하고, 변곡점이 식별되면 프로세스를 단계 S40으로 이행한다.
이어서, 단계 S40에서, 제어 수단(13)은, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압 변화 프로파일 상에서 미리 설정한 시간이 경과된 시점에 측정된 적어도 하나 이상의 전압을 기준 전압으로서 선택한다. 상기 제어 수단(130)은 상기 기준 전압을 선택할 때, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 전압 변화 프로파일을 이용하여 보외법에 의해 근사 함수를 얻고, 근사 함수의 입력 파라미터에 상기 미리 설정한 시간을 대입하여 출력 값으로서 산출되는 전압을 기준 전압으로 추정할 수 있다. 복수의 전압을 기준 전압으로 추정하고자 하는 경우, 상기 근사 함수에는 다수의 시간 값을 입력 변수에 대입할 수 있다.
다음으로, 단계 S50에서, 제어 수단(130)은 실험 등을 통해 기준 전압과 방전 심도의 대응 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 측정된 기준 전압 또는 상기 추정된 기준 전압에 대응되는 방전 심도를 추정한다.
이차 전지(110)의 방전 심도 추정 시 이차 전지(110)의 온도가 고려되는 경우 도 2의 순서도는 제어 수단(130)이 센서 수단(120)을 이용하여 이차 전지(110)의 온도에 관한 데이터를 획득하는 단계와, 온도에 대응되는 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 방전 심도를 추정하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 도 2의 순서도는, 선택적인 단계로서, S60 내지 S80 단계 중에서 적어도 하나 이상을 더 포함할 수 있다.
즉, 제어 수단(130)은, 단계 S60에서, 추정된 이차 전지(110)의 방전 심도를 저장 수단(160)에 기록할 수 있다. 또한, 상기 제어 수단(130)은, 단계 S70에서, 추정된 이차 전지(110)의 방전 심도를 표시 수단(150)을 통하여 그래픽 인터페이스(문자, 숫자, 그래프 등)로 출력할 수 있다. 또한, 상기 제어 수단(130)은 추정된 이차 전지(110)의 방전 심도를 전기구동 장치(200)의 컨트롤 유닛(230)으로 전송할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 제어 수단(130)의 다양한 제어 로직들 및/또는 계산 로직들은 적어도 하나 이상이 조합되고, 조합된 제어 로직들은 컴퓨터가 읽을 수 있는 코드 체계로 작성되어 컴퓨터가 읽을 수 있는 기록매체에 수록될 수 있다.
상기 기록매체는 컴퓨터에 포함된 프로세서에 의해 접근이 가능한 것이라면 그 종류에 특별한 제한이 없다. 일 예시로서, 상기 기록매체는 ROM, RAM, 레지스터, CD-ROM, 자기 테이프, 하드 디스크, 플로피디스크 및 광 데이터 기록장치를 포함하는 군에서 선택된 적어도 하나 이상을 포함한다.
또한, 상기 코드 체계는 캐리어 신호로 변조되어 특정한 시점에 통신 캐리어에 포함될 수 있고, 네트워크로 연결된 컴퓨터에 분산되어 저장되고 실행될 수 있다. 또한, 상기 조합된 제어 로직들을 구현하기 위한 기능적인 프로그램, 코드 및 코드 세그먼트들은 본 발명이 속하는 기술분야의 프로그래머들에 의해 용이하게 추론될 수 있다.
이하에서는 실험예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다. 그러나, 실험예는 본 발명의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
이차 전지의 제작
혼합 양극재를 포함하는 이차 전지를 다음과 같은 규격으로 제작하였다.
- 양극재: LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2와 LiFePO4가 7:3의 중량 비율로 브랜딩된 혼합 양극재
- 음극재: 그라파이트
- 전해질: EC(Ethyl Carbonate)/DMC(DiMethyl Carbonate)/EMC(EthylMethyl Carbonate)가 3:4:3의 중량비로 혼합된 용매에 LiPF6 첨가
- 분리막: 양면에 무기물 입자가 코팅된 다공성 폴리올레핀 필름
- 포장재: 파우치 포장재
이차 전지의 특성 관찰
2개 이상의 양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지는, 방전 저항 프로파일 및 개방 전압 프로파일에서 독특한 변화 양상을 보여준다.
도 5와 도 6은 각각 이차 전지의 충전 상태 별로 측정한 이차 전지의 방전 저항 프로파일과 이차 전지의 방전 심도(DOD) 별로 측정한 개방 전압 프로파일을 나타낸 그래프들이다.
도면에서, SOC(State Of Charge)는 충전 상태를, DOD(Depth Of Discharge)는 방전 심도를 나타내고, DOD는 (1-SOC)에 해당한다.
도 5를 참조하면, 이차 전지의 방전 저항이 국소적으로 증가하였다가 감소하는 convex 패턴이 나타나고, convex 패턴의 정점을 전후로 2개의 변곡점(점선 원 참조)이 생기는 것을 관찰할 수 있다. 그리고, 도 6을 참조하면, 개방 전압 프로파일에서도 변곡점을 관찰할 수 있다.
이처럼, 방전 저항 프로파일 및 개방 전압 프로파일에서 Convex 패턴과 변곡점이 관찰되는 이유는, 전이 전압 대역에서 이차 전지가 사용될 때 작동 이온과 반응을 하는 양극재의 종류가 변경되면서 이차 전지의 저항 특성이 달라지기 때문이다.
충방전 실험
도 7은 이차 전지의 전이 전압 구간을 포함하는 전압 범위에서 이차 전지를 방전시켰다가 짧은 시간 동안 충전시킨 후 이차 전지를 휴지(idle) 상태로 일정한 시간 동안 유지시켰을 때의 전압 변화 프로파일을 측정한 그래프이다.
도 7에는, 3개의 다른 실험 조건에서 측정된 전압 변화 프로파일이 도시되어 있다. 즉, 방전율은 동일하게 하고, 충전율은 3가지로 변화를 주었다. 하지만, 이차 전지가 충전될 때, 암페어 카운팅량은 동일하도록 충전 시간을 조절하였다. 따라서 각각의 실험 조건에서 적용된 충전율이 다르더라도 이차 전지가 충전될 때 양극재에서 탈리된 작동 이온의 량은 실질적으로 동일하다. 때문에, 방전과 충전이 끝났을 때 이차 전지의 방전 심도는 71%로서 동일하다. 각각의 전압 변화 프로파일에서, 전압이 급격히 떨어지는 구간은 방전 구간이고, 전압이 다시 급격히 올라가는 구간은 충전 구간이고, 30초 부터의 구간은 휴지 구간이다.
도 7을 참조하면, 3개의 전압 변화 프로파일 모두 휴지 구간에서 변곡점, 즉 dV/dt가 최대가 되는 지점이 관찰되므로, 이차 전지가 휴지 상태로 들어갔을 때, 양극재 내부의 작동 이온 확산에 의해 2개의 양극재 사이에 전위차가 생기고, 상기 전위차에 의해 LiFePO4에 삽입되어 있던 작동 이온이 LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2로 이동하면서 이차 전지의 저항 특성이 시간에 따라 변화되었음을 추론할 수 있다.
도 8은 도 7에 도시된 3개의 전압 변화 프로파일들에 포함된 변곡점들이 직선 t=0 상에 위치하도록 전압 변화 프로파일들을 쉬프트(shift)시킨 그래프들이다.
도 9는 도 8의 점선 박스 부분을 확대하여 도시한 그래프이다.
도 10은 휴지 상태가 개시되었을 때의 방전 심도를 66%, 68%, 70%, 72%, 74%, 76% 및 78%로 변화를 주면서, 도 7의 전압 변화 프로파일을 얻을 때와 동일한 조건으로 이차 전지를 방전 및 충전시켰을 때 변곡점 오른쪽에서 관찰되는 전압 변화 프로파일들을 확대하여 나타낸 것이다.
도 8 및 도 9를 참조하면, 변곡점 왼쪽의 전압 변화 프로파일들은 서로 다른 개형을 가지더라도 이차 전지의 방전 심도가 동일하다면, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일들은 일정한 시간(예컨대 10초 이후)이 경과된 이후에는 모두 동일한 프로파일 개형을 형성하면서 동일한 평형 전압(약 3.54V)을 향해 수렴한다는 것을 관찰할 수 있다.
이러한 실험 결과는, 이차 전지의 전압 변화 프로파일에서 변곡점이 식별되고, 변곡점 오른쪽에 있는 전압 변화 프로파일을 샘플링하면, 이차 전지의 방전 심도를 고유하게 추정할 수 있다는 것을 뒷받침해 준다.
예를 들어, 이차 전지가 휴지 상태에 있을 때 일점 쇄선으로 표시된 전압 변화 프로파일이 샘플링되었다면, 변곡점 발생 이후에 미리 설정한 시간이 경과된 시점, 예컨대 20초가 경과된 시점에 측정된 전압(약 3.53V, 원 표시 참조)을 이차 전지의 방전 심도를 추정하기 위한 기준 전압으로 선택할 수 있다. 그리고, 실험을 통하여 기준 전압과 방전 심도 간의 상호 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하면, 상기 선택된 기준 전압에 대응되는 방전 심도를 간단하게 추정할 수 있다.
한편, 이차 전지의 방전 심도를 결정할 때 사용할 기준 전압은 변곡점 오른쪽에 있는 전압 변화 프로파일의 근사 함수를 이용하여 추정하는 것도 가능하다. 즉, 변곡점 이후의 전압 변화 프로파일이 가지는 개형을 근사적으로 추종하는 근사 함수(예컨대, 지수 함수)를 보외법을 이용하여 산출하고, 근사 함수의 입력 변수에 미리 설정한 시간(예: 20초)을 대입하여 출력 값으로 산출되는 전압을 기준 전압으로서 추정할 수 있다.
이러한 방식은, 변곡점이 식별된 이후에 측정된 전압 데이터의 량이 충분하지 않을 때 유용하다. 즉, 전압 변화 프로파일의 일부를 사용하여 프로파일의 전체 개형을 근사 함수로서 대략적으로 추정하고, 근사 함수를 사용하여 전압 변화 프로파일이 평형 전압을 향해 충분히 수렴했을 때의 전압 값을 추정하고 그 값을 기준 전압으로 선택하면, 방전 심도를 보다 정확하게 추정하는 것이 가능하다.
도 10은, 이차 전지가 휴지 상태로 들어가기 전에 서로 다른 충전 조건이 적용되었더라도 이차 전지의 방전 심도만 동일하다면 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일들은 동일한 개형을 형성하면서 평형 전압에 수렴해 간다는 사실을 다수의 방전 심도 조건에서도 확인시켜 준다.
도 11은, 전이 전압 대역을 포함하는 전압 범위에서 이차 전지를 방전시켰다가 다시 충전을 진행했을 때의 전압 변화 프로파일을 보여준다. 전압 변화 프로파일 ① 내지 ③은, 방전율과 충전율이 다른 조건 하에서 측정한 것들이다. 다만, 충전 이후의 방전 심도는 모두 동일하게 실험 조건을 설정하였다. 또한, 전압 변화 프로파일 ① 내지 ③은 변곡점이 t=0의 위치에 놓이도록 쉬프트되었다.
도 11을 참조하면, 전압 변화 프로파일 ① 내지 ③은 이차 전지의 충전이 진행되는 구간에서 변곡점을 포함하고 있으므로, 변곡점 근처에서 작동 이온이 탈리되는 양극재가 LiFePO4에서 LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2로 변경되었음을 알 수 있다.
또한, 방전율과 충전율에 상관 없이 충전이 끝난 이후의 방전 심도만 동일하면, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일들은 동일한 개형을 형성하면서 일정한 전압으로 수렴해가는 것을 확인할 수 있다.
도 12는 충전이 끝났을 때의 방전 심도가 각각 75%, 77%, 79% 및 81%가 되도록 실험 조건을 설정하고, 도 11의 전압 변화 프로파일을 얻을 때와 동일하게 이차 전지를 다른 방전율 및 충전율로 방전 및 충전시켰을 때, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일을 나타낸 것이다.
도 12를 참조하면, 충전이 끝났을 때의 방전 심도만 동일하면, 이차 전지가 다른 방전율 및 충전율로 방전 및 충전이 되었더라도, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일은 동일한 개형을 형성하면서 평형 전압을 향하여 수렴해 가는 것을 관찰할 수 있다. 도 12에 도시된 각각의 전압 변화 프로파일은 하나인 것처럼 보이지만 점선, 실선 및 일점 쇄선으로 표시된 3개의 프로파일이 겹쳐진 것이다.
따라서, 이차 전지가 전이 전압 대역을 포함하는 전압 영역에서 충전되는 동안에도, 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일에서 선택된 기준 전압을 이용하면 이차 전지의 방전 심도를 간단하게 추정할 수 있다. 상기 기준 전압으로는, 변곡점이 식별되고 나서 어느 정도의 시간, 예컨대 10초, 20초 또는 30초가 경과된 시점에 측정된 전압을 선택할 수 있다. 또한, 기준 전압은 상술한 바와 같이 보외법을 통해 변곡점 오른쪽의 전압 변화 프로파일로부터 얻은 근사 함수로부터 추정할 수 있음은 본 발명이 속한 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명하다.
이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
100: 방전 심도 추정 장치 200: 전기구동 장치
110: 이차 전지 120: 센서 수단
130: 제어 수단 150: 표시 수단
160: 저장 수단 210: 부하
220: 충전 유닛 230: 컨트롤 유닛

Claims (21)

  1. 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지가 동작 중이거나 휴지 상태에 있을 때 상기 이차 전지의 전압을 시간 간격을 두고 반복 측정하는 센서 수단; 및
    상기 센서 수단으로부터 상기 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받고, 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하고, 상기 변곡점이 식별된 시점으로부터 미리 설정한 시간이 경과되었을 때 측정된 전압을 기준 전압으로 추정하고, 추정된 기준 전압을 이용하여 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정하는 제어 수단;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제어 수단은, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제어 수단은, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대될 때, 상기 변곡점을 식별하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 이차 전지는, 적어도 하나의 변곡점을 포함하는 개방 전압 프로파일 또는 convex 패턴을 갖는 방전 저항 프로파일을 가지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  6. 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지가 동작 중이거나 휴지 상태에 있을 때 상기 이차 전지의 전압을 시간 간격을 두고 반복 측정하는 센서 수단; 및
    상기 센서 수단으로부터 상기 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받고, 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하고, 보외법(extrapolation)을 이용하여 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압으로부터 상기 변곡점의 식별 시점으로부터 미리 설정한 시간이 경과된 이후의 전압을 근사적으로 추정하고, 근사적으로 추정된 전압을 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging) 추정에 이용할 기준 전압을 추정하고, 상기 추정된 기준 전압을 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 제어 수단;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 제어 수단은, 상기 변곡점이 식별된 이후에 측정된 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일을 근사하는 근사 함수를 결정하고, 상기 근사 함수를 이용하여 상기 미리 설정한 시간에 대응되는 전압을 상기 기준 전압으로 추정하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 제어 수단은, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 제어 수단은, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 될 때 상기 변곡점을 식별하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 이차 전지는, 적어도 하나의 변곡점을 포함하는 개방 전압 프로파일 또는 convex 패턴을 갖는 방전 저항 프로파일을 가지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  11. 제1항 또는 제6항에 있어서,
    상기 추정된 방전 심도를 저장하는 저장 수단;
    상기 추정된 방전 심도를 표시하는 표시 수단; 또는
    상기 추정된 방전 심도를 외부로 전송하는 통신 인터페이스;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 장치.
  12. 제1항 또는 제6항에 따른 이차 전지의 방전 심도 추정 장치를 포함하는 전기구동 장치.
  13. (a) 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지가 동작 중이거나 휴지 상태에 있을 때 상기 이차 전지에 대해 시간 간격을 두고 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받는 단계;
    (b) 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하는 단계;
    (c) 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 미리 설정한 시간이 경과되었을 때 측정된 전압을 기준 전압으로 선택하는 단계; 및
    (d) 상기 기준 전압을 이용하여 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging)를 추정하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 (b) 단계는, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 될 때 상기 변곡점을 식별하는 단계임을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  15. 삭제
  16. 제13항에 있어서,
    상기 (d) 단계는, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 단계임을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  17. (a) 적어도 제1 및 제2양극재가 브랜딩된 혼합 양극재를 포함하는 이차 전지가 동작 중이거나 휴지 상태에 있을 때, 상기 이차 전지에 대하여 시간 간격을 두고 반복 측정된 복수의 전압을 입력 받는 단계;
    (b) 상기 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일에서 변곡점을 식별하는 단계;
    (c) 보외법(extrapolation)을 이용하여 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압으로부터 상기 변곡점의 식별 시점으로부터 미리 설정한 시간이 경과되었을 때의 전압을 근사적으로 추정하고, 근사적으로 추정된 전압을 이차 전지의 방전 심도(DOD: Depth Of Discharging) 추정에 이용할 기준 전압으로 추정하는 단계; 및
    (d) 상기 추정된 기준 전압을 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 (b) 단계는, 상기 전압 변화 프로파일에서 시간에 대한 전압의 변화율(dV/dt)이 최대가 될 때 상기 변곡점을 식별하는 단계임을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  19. 제17항에 있어서,
    상기 (c) 단계는, 상기 변곡점이 식별된 시점 이후에 측정된 복수의 전압에 대응되는 전압 변화 프로파일의 근사 함수를 결정하고, 상기 근사 함수를 이용하여 상기 미리 설정한 시간에 대응되는 전압을 상기 기준 전압으로 추정하는 단계임을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  20. 제17항에 있어서,
    상기 (d) 단계는, 상기 기준 전압과 상기 방전 심도 사이의 상관 관계를 미리 정의한 룩업 테이블 또는 룩업 함수를 이용하여 상기 방전 심도를 추정하는 단계임을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
  21. 제13항 또는 제17항에 있어서,
    상기 추정된 방전 심도를 저장, 표시 또는 전송하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 방전 심도 추정 방법.
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