TWI513582B - 積層基材之製造方法，積層基材及印刷配線板 - Google Patents

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Description

積層基材之製造方法，積層基材及印刷配線板
本發明有關一種製造廣泛用於電子領域的印刷配線板(印製板或印刷電路板)的積層基材的方法。
在該類型的常用的習用印刷配線板中，印刷配線板包括基板和覆蓋材料；該基板包括絕緣層和積層在該絕緣層上並在該絕緣層上形成電路圖案的導體，該覆蓋材料積層在基板上用以保護該導體。作為覆蓋材料，採用在背面具有如熱塑性聚醯亞胺的熱塑性樹脂黏附層的聚醯亞胺膜基材，因為具有高耐熱性、實際上高的流動溫度和無熱塑性(例如，參照日本專利公開申請案第62-85941號)。
然而，專利文獻1中所揭示的技術在某些情況下由於上述黏附層(熱塑性樹脂層)的影響會引起電信號的傳輸損失增大，從而降低印刷配線板的電特性，因此需要改進。
鑒於這些情況，本發明的第一目的在於提供可減小電信號傳輸損失的積層基材及其製造方法，本發明的第二目的在於提供可提升電特性的印刷配線板。
為實現上述目的，本發明人等著眼於使用具有特定骨架(分子結構)的液晶聚酯作為覆蓋材料的主要原材料以降低積層基材中的電信號傳輸損失，從而完成了本發明。
本發明提供積層基材的製造方法，該方法包括：將含有溶劑和液晶聚酯的液體組成物施加於基板的步驟、和除去該液體組成物中的溶劑而形成覆蓋材料的步驟；其中，該基板包括絕緣層和積層於該絕緣層上的導體，該導體在該絕緣層上形成電路圖案，在該施加步驟中將該液體組成物施加於基板以使該液體組成物覆蓋該導體，並且該液晶聚酯含有相對於全部結構單元的總含量為30mol%至50mol%的式(1)所表示的結構單元、25mol%至35mol%的式(2)所表示的結構單元、25mol%至35mol%的式(3)所表示的結構單元；
(1)-O-Ar1 -CO-
(2)-CO-Ar2 -CO-
(3)-X-Ar3 -Y-
其中，Ar1 表示伸苯基或伸萘基，Ar2 表示伸苯基、伸萘基、或式(4)所表示的基團，Ar3 表示伸苯基或式(4)所表示的基團，X和Y各自獨立地表示O或NH；屬於Ar1 、Ar2 或Ar3 所表示的基團的氫原子可各自獨立地被鹵素原子、烷基或芳基取代；
(4)-Ar11 -Z-Ar12 -
其中，Ar11 和Ar12 各自獨立地表示伸苯基或伸萘基，Z表示O、CO或SO2 。
本發明還提供由該積層基材的製造方法所製造的積層基材。
而且，本發明還提供包含該積層基材以及安裝在該積層基材上的電子元件的印刷配線板。
因為本發明使用具有特定骨架的液晶聚酯作為該覆蓋材料的主要原材料，所以具有該覆蓋材料的積層基材可以減小電信號的傳輸損失。
另外，通過用這種積層基材來構成印刷配線板，可以提升該印刷配線板的電特性。
較佳實施態樣的說明
下文對本發明的實施態樣進行描述。
[本發明的實施態樣1]
圖1和圖2說明本發明的實施態樣1。在圖1和圖2中各元件的尺寸比並非完全精確，主要是使說明易於理解。
<印刷配線板的組成>
如圖1中所示，實施態樣1的印刷配線板1包含積層基材6和安裝在該積層基材6的前表面(圖1中的上表面)上的一或多個電子元件7，如積體電路、電阻器或電容器。在圖1中，僅示出了兩個電子元件7。
如圖1中所示，該積層基材6具有基板2。該基板2包含由液晶聚酯構成的絕緣層3和積層於該絕緣層3的前表面(圖1中的上表面)上並形成電路圖案的膜狀導體4，如銅箔。由液晶聚酯構成的覆蓋材料5被積層於該基板2的上側(圖1中的上側)以覆蓋該導體4。
構成該絕緣層3和覆蓋材料5的各液晶聚酯是具有以下特性的聚酯：在熔融狀態下顯示光學各向異性並且在不高於450℃的溫度下形成各向異性熔體。本發明中使用的液晶聚酯具有式(1)所表示的結構單元(以下稱為“式(1)結構單元”)、式(2)所表示的結構單元(以下稱為“式(2)結構單元”)、和式(3)所表示的結構單元(以下稱為“式(3)結構單元”)；其中，相對於全部結構單元的總含量(將構成液晶聚酯的各結構單元的質量除以各結構單元的式量而作為物質的量(mol)所獲得的各結構單元的含量的總和)，式(1)結構單元的含量為30mol%至50mol%，式(2)結構單元的含量為25mol%至35mol%，式(3)結構單元的含量為25mol%至35mol%：
(1)-O-Ar1 -CO-
(2)-CO-Ar2 -CO-
(3)-X-Ar3 -Y-
其中，Ar1 表示伸苯基或伸萘基，Ar2 表示伸苯基、伸萘基、或式(4)所表示的基團，Ar3 表示伸苯基或式(4)所表示的基團，X和Y各自獨立地表示O或NH；屬於Ar1 、Ar2 或Ar3 所表示的基團中的氫原子可各自獨立地被鹵素原子、烷基、或芳基取代；
(4)-Ar11 -Z-Ar12 -
其中，Ar11 和Ar12 各自獨立地表示伸苯基或伸萘基，Z表示O、CO或SO2 。
式(1)結構單元是由芳香族羥基羧酸衍生的結構單元，其實例包括：對羥基苯甲酸、間羥基苯甲酸、2-羥基-6-萘甲酸、2-羥基-3-萘甲酸、和1-羥基-4-萘甲酸。
式(2)結構單元是由芳香族二羧酸衍生的結構單元，其實例包括：對苯二甲酸、間苯二甲酸、2,6-萘二甲酸、1,5-萘二甲酸、二苯醚-4,4’-二甲酸、二苯基碸-4,4’-二甲酸、和二苯甲酮-4,4’-二甲酸。
式(3)結構單元是由芳香族二醇或者具有酚羥基的芳香族胺或芳香族二胺衍生的結構單元。該芳香族二醇的實例包括：對苯二酚、間苯二酚、2,2-雙(4-羥基-3,5-二甲基苯基)丙烷、雙(4-羥基苯基)醚、雙(4-羥基苯基)酮、雙(4-羥基苯基)碸等。
該具有酚羥基的芳香族胺的實例包括對胺基苯酚、3-胺基苯酚等，該芳香族二胺的實例包括對苯二胺和間苯二胺。
本發明中使用的液晶聚酯是溶劑溶解度的，這表示當溶劑溫度為50℃時其可以以不低於1質量%的濃度溶解於該溶劑(介質)中。在該情況下，該溶劑是適於製備下述液體組成物的任一種溶劑，具體如下所述。
較佳的是，具有這種溶劑溶解度的液晶聚酯含有由芳香族胺衍生的結構單元和/或由具有酚羥基的芳香族二胺衍生的結構單元來作為該式(3)結構單元。更具體而言，從在下述適宜溶劑(非質子極性溶劑)中的溶劑溶解度傾向於優異的觀點來看，較佳為該液晶聚酯包含X和Y中的至少一個是NH的結構單元來作為該式(3)結構單元(以下稱為“式(3')結構單元”)。特佳為基本所有式(3)結構單元為該式(3')結構單元。除了提供充分的液晶聚酯的溶劑溶解度以外，該式(3')結構單元的正向效果還在於該液晶聚酯顯示較低的吸水性：
(3') -X-Ar3 -NH-
其中，Ar3 和X如以上定義。
因此，具有該式(3')結構單元作為式(3)結構單元的液晶聚酯具有如下正向效果：除了該溶劑溶解度和該低吸水性外，使用該液體組成物的覆蓋材料5更容易製造。
更佳為相對於全部結構單元的總含量，而含有32.5mol%至50mol%範圍的該式(1)結構單元。含有上述莫耳分數的該式(1)結構單元的液晶聚酯，在充分保持液晶性的同時還易於實現更優異的溶劑溶解度。考慮到衍生出該式(1)結構單元的芳香族羥基羧酸的可取得性，較佳為以對羥基苯甲酸和/或2-羥基-6-萘甲酸用作該芳香族羥基羧酸。
更佳為相對於全部結構單元的總含量，而含有25mol%至32.5mol%範圍內的該式(2)結構單元。含有上述莫耳分數的該式(2)結構單元的液晶聚酯，在充分保持液晶性的同時還易於實現更優異的溶劑溶解度。此外，考慮到衍生出該式(2)結構單元的芳香族二羧酸的可取得性，較佳為該芳香族二羧酸是選自對苯二甲酸、間苯二甲酸和2,6-萘二甲酸中的至少一種。
更佳為相對於全部結構單元的總含量，而以25mol%至2.5mol%的範圍含有該式(3)結構單元，以實現更優異的溶劑溶解度。
此外，為了實現待製造的液晶聚酯的高液晶性，較佳為以[式(2)結構單元]/[式(3)結構單元]所表示的該式(2)結構單元相對於該式(3)結構單元的莫耳分數在0.9/1至1/0.9的範圍內、更佳為在0.95/1至1/0.95的範圍內、還更佳為在0.98/1至1/0.98的範圍內。
接著，對液晶聚酯的製造方法進行簡要描述。
可通過各種已知的方法來製造液晶聚酯。在製造具有式(1)結構單元、式(2)結構單元、和式(3)結構單元的較佳液晶聚酯的情況下，較佳為通過將會衍生出這些結構單元的單體轉換成酯形成性衍生物或醯胺形成性衍生物然後再聚合該衍生物來製造液晶聚酯的方法，因為其操作方便。
下面，參照實例對該酯形成性衍生物或醯胺形成性衍生物進行描述。
如芳香族羥基羧酸或芳香族二羧酸的具有羧基的單體的酯形成性或醯胺形成性衍生物的實例包括：如氧氯化物或酸酐的具有高反應活性羧基以便增強製造聚酯或聚醯胺的反應者，或者如具有與乙二醇等醇形成酯的羧基以便通過酯交換或醯胺交換反應來製造聚酯或聚醯胺者。
如芳香族羥基羧酸或芳香族二羧酸的具有酚羥基的單體的酯形成性或醯胺形成性衍生物的實例包括：如具有與羧酸形成酯的酚羥基以便通過酯交換反應來製造聚酯或聚醯胺者。
如芳香族二胺的具有胺基的單體的醯胺形成性衍生物的實例包括：如具有與羧酸形成醯胺的胺基以便利用醯胺交換反應來製造聚醯胺者。
尤其，具體較佳的是通過使芳香族羥基羧酸和具有酚羥基和/或胺基的單體(如芳香族二醇或者具有酚羥基的芳香族胺或芳香族二胺)與脂肪酸酐進行醯化反應而形成酯形成性或醯胺形成性衍生物(醯化產物)，然後通過將該醯化產物的醯基與具有羧基的單體的羧基進行聚合以使酯交換或醯胺交換發生來製造液晶聚酯，以更方便地製造液晶聚酯。
例如，在日本專利公開申請案第2002-220444號或者日本專利公開申請案第2002-146003號中，對類似這樣的液晶聚酯的製造方法進行了描述。
在醯化中，脂肪酸酐的添加量較佳為酚羥基與胺基的總和的1至1.2倍當量，更佳為1.05至1.1倍當量。當脂肪酸酐的添加量小於1倍當量時，由於聚合過程中醯化產物或源單體的昇華而導致反應系統易於被阻止，而當該添加量為兩倍當量以上時，則製造出的液晶聚酯易於顯示明顯的著色。
醯化反應較佳在130℃至180℃下進行5分鐘至10小時，更佳在140℃至160℃下進行10分鐘至3小時。
從成本和處理的觀點來看，較佳的脂肪酸酐是乙酸酐、丙酸酐、丁酸酐、異丁酸酐、或者選自它們中的至少兩種酸酐的混合物，特佳為乙酸酐。
醯化後的聚合較佳在130℃至400℃下、以0.1℃/分鐘至50℃/分鐘的升溫速率進行，更佳在150℃至350℃下、以0.3℃/分鐘至5℃/分鐘的升溫速率進行。
在聚合中，較佳為醯化產物的醯基量為羧基的0.8至1.2倍當量。
在醯化和/或聚合過程中，較佳為通過蒸發等將副產的脂肪酸和未反應的脂肪酸酐從該系統中餾去，以通過Le Chatelier-Brown原理來改變反應平衡(動態平衡原理)。
該醯化和/或聚合可以在催化劑存在下進行。可將習用已知用於聚合聚酯的催化劑用作催化劑，其實例包括：金屬鹽催化劑，如乙酸鎂、乙酸亞錫、鈦酸四丁酯、乙酸鉛、乙酸鈉、乙酸鉀、或氧化亞銻；以及有機化合物催化劑，如N,N-二甲基胺基吡啶或N-甲基咪唑。
尤其在這些催化劑中，較佳為使用含有至少兩個氮原子的雜環化合物，如N,N-二甲基胺基吡啶、或N-甲基咪唑(參見日本專利申請公開2002-146003)。
該催化劑通常與單體一起添加，且在醯化後無需將其除去。在未除去該催化劑的情況下，醯化可直接進行至聚合。
儘管如此通過聚合所製造的液晶聚酯可以不加修飾而用於本發明中，但較佳為使該液晶聚酯的分子量變得更高，以進一步提升特性，如耐熱性和液晶性。固相聚合是較佳的以實現更高的分子量。下面，對固相聚合的一系列操作加以描述。將通過上述聚合製造的分子量較低的液晶聚酯取出，並粉碎成粉末或薄片。隨後，可通過例如在如氮氣的惰性氣體氣氛下、在20℃至350℃下、在固體狀態下對該粉碎的液晶聚酯進行1小時至30小時的熱處理，來進行固相聚合。可通過攪拌或者不攪拌而以靜置方式來進行固相聚合。從獲得具有下述較佳流動開始溫度的液晶聚酯的觀點來看，該固相聚合的較佳條件具體描述如下：反應溫度較佳為高於210℃，更佳為220℃至350℃的範圍。較佳的反應時間選自1小時至10小時。
較佳的是本發明中使用的液晶聚酯具有不低於250℃的流動開始溫度，以便在形成線路圖案的導體4與覆蓋材料5之間實現更高的黏附。這裏，流動開始溫度也稱為流動溫度，其是在使用毛細管流變儀並被從內徑1mm、長度10mm的噴嘴中擠出的9.8MPa(100kgf/cm2 )的負荷下，通過以4℃/分鐘的速率升高溫度而熔融時，液晶聚酯顯示4800Pa‧s(48000泊)的黏度、從而給出該液晶聚酯分子量的指標的溫度(參考“Liquid Crystal Polymers-Synthesis,Forming and Application”Naoyuki Koide編著，CMC Publishing Co.,Ltd.,June 5,1987,p. 95)。
更佳的是該液晶聚酯具有250℃至300℃範圍內的流動開始溫度。當流動開始溫度不高於300℃時，該液晶聚酯具有更好的溶劑溶解度且所製造的下述液體組成物具有不顯著大的黏度。因此，易於實現該液體化合物的處理容易。從此觀點來看，還更佳的是該液晶聚酯具有260℃至290℃範圍內的流動開始溫度。為了將液晶聚酯的流動開始溫度控制在上述較佳範圍內，而對用於固相聚合的聚合條件進行適當優化。
<液體組成物>
為了製造本發明的積層基材，較佳為使用含有液晶聚酯和溶劑的液體組成物、或者特別是液晶聚酯溶解於溶劑中的液體組成物。該液體組成物可用作覆蓋材料的原材料或者下述絕緣層的原材料。在本發明中，當絕緣層和覆蓋材料均是用液體組成物形成時，用於形成它們的各液體組成物可以相同或不同。然而，從提高兩者的黏附的觀點來看，較佳為使用同種液體組成物。
在本發明中使用上述較佳的液晶聚酯、或特別是含有式(3')結構單元的液晶聚酯來作為液晶聚酯的情況下，該液晶聚酯在不含鹵素原子的非質子溶劑中會顯示充分的可溶性。
不含鹵素原子的非質子溶劑的實例包括：醚溶劑，如乙醚、四氫呋喃、或1,4-二噁烷；酮溶劑，如丙酮或環己酮；酯溶劑，如乙酸乙酯；內酯溶劑，如γ-丁內酯；碳酸酯溶劑，如碳酸亞乙酯或碳酸亞丙酯；胺溶劑，如三乙胺或吡啶；腈溶劑，如乙腈或丁二腈；醯胺溶劑，如N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、四甲基脲、或N-甲基吡咯烷酮；硝基溶劑，如硝基甲烷或硝基苯；硫溶劑，如二甲基亞碸或環丁碸；以及磷溶劑，如六甲基磷醯胺或磷酸三正丁酯。液晶聚酯的溶劑溶解度是指對選自上述溶劑中的至少一種非質子溶劑的可溶性。
為了通過進一步提高液晶聚酯的溶劑溶解度而容易地製造液體組成物，較佳為使用所示溶劑中的偶極矩在3至5範圍內的非質子極性溶劑。具體而言，較佳為使用醯胺溶劑或內酯溶劑，更佳為使用N,N-二甲基甲醯胺(DMF)、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、或N-甲基吡咯烷酮(NMP)。此外，當溶劑是在1個大氣壓下沸點不高於220℃的高揮發性時，該溶劑可在施加後容易地被除去，這是優點。在該觀點上，特佳為NMP或DMAc。而且，使用類似這種的醯胺溶劑具有在製造積層基材過程中厚度不均減小的優點。
較佳的是相對於100質量份的溶劑，該液體組成物含有3質量份至50質量份、較佳為8質量份至30質量份的液晶聚酯。在相對於該液體組成物的液晶聚酯含量在上述範圍內的情況下，在製造積層基材6過程中可提升該液體組成物浸滲入該基板2中的效率。因此，易於避免在施加後通過乾燥除去溶劑的過程中產生厚度不勻的缺點。
此外，在不影響本發明目的的範圍內，可將非液晶聚酯的至少一種樹脂添加至該液體組成物中，該樹脂包括熱塑性樹脂，如聚丙烯、聚醯胺、聚酯(即，非液晶聚烯丙基酯(polyallylate))、聚苯硫醚、聚醚酮、聚碳酸酯、聚醚碸、聚苯醚及其改性產物，以及熱塑性樹脂，如聚醚醯亞胺；以甲基丙烯酸縮水甘油酯和聚乙烯的共聚物為代表的彈性體；熱固性樹脂，如酚醛樹脂、環氧樹脂、聚醯亞胺樹脂、和氰酸酯樹脂。而且，在使用該其他樹脂的情況下，較佳為該其他樹脂可溶解於用於該液體組成物的溶劑中。
此外，在不損及本發明效果的範圍內，可向該液體組成物中添加各種添加劑中的至少一種，用以提升尺寸穩定性、導熱性和電特性，該添加劑包括無機填料，如二氧化矽、氧化鋁、氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鍶、氫氧化鋁或碳酸鈣；有機填料，如固化環氧樹脂、交聯苯並胍胺樹脂或交聯丙烯酸聚合物；抗氧化劑；或紫外線吸收劑。
另外，可根據需要通過使用篩檢程式的過濾處理將液體中所含有的細雜質從該液體組成物中除去。
此外，可根據需要對該液體組成物進行消泡處理。
<基材2的製造方法>
在本發明中，該積層基材6是通過下述方法製造的，該方法包括將含有溶劑和液晶聚酯的液體組成物施加於基板2上的步驟、和通過除去該液體組成物中的該溶劑而形成覆蓋材料5的步驟；其中，該基板2包含絕緣層3和積層在該絕緣層3上的導體4，該導體4在該絕緣層3上形成電路圖案，且在施加步驟中該液體組成物被施加於該基板2上使得該液體組成物覆蓋該導體4。例如，在通過將導體4積層於由液體組成物製備的絕緣層3的表面上而製造基板2的情況下，從實現該導體4與該絕緣層3的黏附的觀點來看，較佳為通過澆鑄法將該液體組成物施加於該導體4的表面來形成該絕緣層3。以下對該澆鑄法進行描述。
在該澆鑄法中，將液體組成物施加於導體4上，然後除去該液體組成物中的溶劑而形成絕緣層3。儘管對除去溶劑的方法沒有特別限制，但較佳為通過蒸發溶劑來進行該除去。蒸發溶劑的方法可以通過熱處理、減壓處理、通風處理、或它們的組合來進行。尤其是，以較佳為在大約80℃至大約200℃範圍內的較佳溫度條件下進行的熱處理較佳。合適的熱處理時間為大約10分鐘至大約120分鐘。
在除去溶劑之後，進行進一步的熱處理可改良該絕緣層3。該改良的目的是控制液晶聚酯的取向，並且通過這種改良可以進一步提升該絕緣層3的特性，如機械強度。用於該改良的熱處理具有下述條件：在250℃至350℃的較佳範圍內，不超過600分鐘的較佳時間。較佳為該用於改良的熱處理係在如氮氣的惰性氣體氣氛下進行。
在某些情況下，絕緣層3可以在不具有積層導體4的表面上進一步與導體4積層，以製造包含下述絕緣層3的基板2，該絕緣層3在其前表面和後表面上積層有導體4。為了該導體4的進一步積層，可在惰性氣體氣氛下或在真空氣氛下，通過熱壓黏合對該絕緣層3與該導體4進行積層。用於熱壓黏合的加熱溫度為150℃至370℃、較佳為250℃至350℃。用於熱壓黏合的方法的實例包括熱壓法、連續輥積層法、和連續帶壓法(continuous belt pressing)。
可將浸滲有液晶聚酯的纖維片用作絕緣層3。浸滲有液晶聚酯的纖維片可通過，例如將液體組成物浸滲至纖維片中、然後將溶劑從該液體組成物中除去的方法來製造。該方法是較佳的，因為可以製造出具有暴露於高濕度下也幾乎不降低的強度的浸滲有液晶聚酯的纖維片。
構成纖維片的纖維的實例包括無機纖維，如玻璃纖維、碳纖維或陶瓷纖維；以及有機纖維，如包括液晶聚酯纖維的聚酯纖維、芳族聚醯胺纖維、或聚苯唑(polybezazol)纖維；可選擇性地使用這些纖維的兩種或更多種。特佳為玻璃纖維。
儘管纖維布可以是機織織物(機織布)、針織物、或不織布，但較佳為機織織物，因為易於提升該浸滲有液晶聚酯的纖維片的尺寸穩定性。
纖維片的厚度通常為10μm至200μm、較佳為10μm至180μm、更佳為10μm至100μm。
在浸滲有液晶聚酯的纖維片的製造方法中，液晶組成物向纖維片的浸滲可通過，例如將纖維片浸漬於含有該液體組成物的浸漬槽中來進行。取決於該液體組成物中的液晶聚酯的含量，可通過適當控制浸漬纖維布的時間或將浸滲有該液體組成物的纖維片從浸漬槽中向上拉出的速率，來調整附著至纖維片的液晶聚酯的量。相對於所製造的浸滲有液晶聚酯的纖維片的總質量，液晶聚酯的附著量較佳為30質量%至80質量%，更佳為40質量%至70質量%。
隨後，通過從該浸滲有液體組成物的纖維片中除去該液體組成物中的溶劑，而製造出浸滲有液晶聚酯的纖維片。該溶劑的除去較佳為通過以方便的操作蒸發溶劑來進行，該方法的實例包括加熱、減壓和通風、或者它們的組合。
在除去溶劑後，可進一步進行加熱處理，以便可製造出具有更高分子量的液晶聚酯。該熱處理例如可在如氮氣的惰性氣體氣氛下、在240℃至330℃下進行1小時至30小時。
可將如此製造的浸滲有液晶聚酯的纖維片用作絕緣層3。可使用單片或一片以上的浸滲有液晶聚酯的纖維片。例如，基板2可通過將導體4積層於通過積層一片以上的浸滲有液晶聚酯的纖維片而製造的絕緣層3上來製造。或者，基板2可通過將導體4積層於浸滲有液晶聚酯的纖維片的兩側來製造。
將導體4積層於如浸滲有液晶聚酯的纖維片的絕緣層上的方法的實例包括：利用黏合劑將如金屬箔的導體黏合於絕緣層上的方法、和通過熱壓進行熔融黏結的方法。或者，該導體可通過電鍍金屬顆粒、絲網印刷、濺射等而形成於如浸滲有液晶聚酯的纖維片的絕緣層上。
<積層基材的製造方法>
接著，參照圖2對實施態樣1中的積層基材6的製造方法進行描述。
在本發明中，包含絕緣層和積層於該絕緣層上並形成電路圖案的導體的基板可通過，例如，在進行組成物施加步驟和覆蓋材料形成步驟之前進行下述基板製備步驟，然後進行圖案化步驟來製備。在基板製備步驟中，例如，如圖2(a)中所示，基板2通過將導體4積層於絕緣層3的前表面來製備。
在圖案化步驟中，例如，如圖2(b)中所示，電路圖案通過導體4來形成。具體地，例如，將導體4在所需要的部分(待形成電路圖案的部分)進行抗蝕處理，並利用腐蝕劑作用以除去導體4中的不需要部分。
在本發明的實施態樣1中，在進行至隨後的組成物施加步驟中，將液體組成物9施加於基材2的前表面以便如圖2(c)中所示地將導體4覆蓋。具體地，例如，根據需要，利用篩檢程式對通過將液晶聚酯溶解於溶劑而製造的液體組成物9進行過濾，以除去該液體組成物9中所含有的細雜質。隨後，通過如輥塗、浸塗、噴塗、旋塗、幕塗、狹縫施加、或絲網印刷的各種方法將該液體組成物9平整均勻地流動澆鑄於基板2上。
在本發明中，儘管在進行將含有溶劑和液晶聚酯的液體組成物9施加於包括絕緣層3和導體4的基板2上的組成物施加步驟時，無需用液體組成物9覆蓋導體4的整個表面，但較佳為覆蓋整個表面。更具體而言，較佳的是通過進行組成物施加步驟而用液體組成物9覆蓋導體4的非與絕緣層3接觸的表面的整個表面，因為可用液體組成物9來提升絕緣性。
最後，在進行至形成覆蓋材料的步驟中，通過除去液體組成物9中的溶劑而將由液晶聚酯構成的覆蓋材料5如圖2(d)中所示地形成於基板2的上側。儘管除去溶劑的方法沒有特別限制，但較佳為通過蒸發除去溶劑。儘管蒸發溶劑的方法的實例包括如加熱、減壓和通風的方法，但從生產效率和處理的觀點來看，特佳為通過加熱進行蒸發，更佳為通過通風加熱進行蒸發。較佳的是，該情況下的加熱條件包括：在60℃至200℃下10分鐘至2小時的預乾燥步驟，和在200℃至400℃下30分鐘至5小時的熱處理步驟。
此刻，包含基板2和覆蓋材料5的積層基材6達到完成，並結束了積層基材6的製造。
因為如此製造的積層基材6沒有黏附層，其不同於上述日本專利公開申請案第62-85941號中提出的技術(由在其背面具有如熱塑性聚醯亞胺的熱塑性樹脂黏附層的聚醯亞胺膜基材構成的積層基材)，故可以減少電信號的傳輸損失。
此外，因為積層基材6具有對稱結構，其中如上所述將銅箔圖案(導體4)的兩側用液晶聚酯(絕緣層3和覆蓋材料5)圍住，故應力集中被降低而提高彈性。因為絕緣層3也是由液晶聚酯構成，故也實現了可進一步減少電信號傳輸損失的正向效果。
[本發明的實施態樣2]
圖3和圖4說明本發明的實施態樣2。圖3和圖4中各元件的尺寸比並非完全精確，主要是使說明易於理解。
<印刷配線板的組成>
如圖3中所示，實施態樣2的印刷配線板1包含積層基材6和一或多個電子元件7，如安裝於該積層基材6的前表面和後表面(圖3中的上表面和下表面)上的積體電路、電阻或電容。圖3中，僅示出了三個電子元件7。
如圖3中所示，該積層基材6具有基板2。該基板2包含由液晶聚酯構成的絕緣層3和一對膜狀導體4和4，如積層於絕緣層3的前表面和後表面(圖3中的上表面和下表面)上並形成電路圖案的銅箔。將由液晶聚酯構成的一對覆蓋材料5和5積層於該基板2的前側和背側(圖3中的上側和下側)，以覆蓋導體4和4。
構成絕緣層3的各液晶聚酯和各覆蓋材料5與上述實施態樣1中的類似。
<積層基材的製造方法>
接著，參照圖4對實施態樣2中的積層基材6的製造方法進行描述。
首先，在如圖4(a)中所示的基板製備步驟中，通過將導體4積層於絕緣層3的前表面和後表面上來製備基板2。
接著，在進行至圖案化步驟中，按照與實施態樣1相同的步驟，在基板2的各導體4上形成電路圖案，如圖4(b)中所示。
接著，在進行至組成物施加步驟中，按照與上述實施態樣1相同的步驟，將液體組成物9施加於基板2的前表面和後表面，以覆蓋導體4，如圖4(c)中所示。
最後，在進行至形成覆蓋材料的步驟中，按照與上述實施態樣1相同的步驟，通過除去各液體組成物9中的溶劑，而將由液晶聚酯構成的覆蓋材料5形成於基板2的前面和背面，如圖4(d)中所示。
此刻，包含基板2和一對覆蓋材料5的積層基材6達到完成，並結束了積層基材6的製造。
如此製造的積層基材6通過與上述實施態樣1相同的作用和效果。
[本發明的其他實施態樣]
儘管如圖1所示的實施態樣1中描述了具有僅安裝於積層基材6前表面的電子元件7的印刷配線板1，但是本發明也可以選擇性地應用於具有以相似方式分別安裝於積層基材6前表面和後表面(圖1中的上表面和下表面)的電子元件7的印刷配線板1。
儘管如圖3中所示的實施態樣2中對具有分別安裝於積層基材6前表面和後表面的電子元件7的印刷配線板1進行了描述，但是本發明也可以選擇性地應用於具有僅安裝於積層基材6一個表面(前表面或後表面)的電子元件7的印刷配線板1。
[實施例]
下面對本發明的實施例進行描述。然而，本發明並不侷限於這些實施例。
<製造例1>
向安裝有攪拌裝置、扭矩儀、氮氣進氣管、溫度計和回流冷凝器的反應釜中，投入941g(5.0mol)2-羥基-6-萘甲酸、466g(2.5mol)4,4'-二羥基聯苯、415g(2.5mol)間苯二甲酸、和1123g(11mol)乙酸酐。在用氮氣置換反應釜中的氣氛後，在流動氮氣下、經15分鐘的時間將溫度升高至140℃，並且在攪拌下保持於該溫度(140℃)4小時。
接著，經170分鐘的時間將溫度升高至320℃，同時餾去副產的乙酸和未反應的乙酸酐，在扭矩增大的時刻假定反應完成而將內容物取出。用粗碎機將所製造的樹脂粉碎，然後在氮氣氣氛下、在260℃進行3小時固相聚合，而製造液晶聚酯粉末。
接著，將10g該液晶聚酯粉末添加至90g對氯苯酚中，將混合物在120℃加熱8小時以完全溶解液晶聚酯，結果形成褐色的透明液晶聚酯溶液。對該液晶聚酯溶液進行攪拌、消泡，並用膜施加機施加於市售的壓延銅箔(導體)(商品名：BHY-22B-T，由JX Nippon Mining & Metals Corporation製造，厚度為18μm)上，在80℃的加熱板上乾燥6小時。
接著，在氮氣氣氛下、在熱風爐中通過以3.2℃/分鐘的升溫速率將溫度從30℃升至320℃並將溫度在320℃保持2小時來進行熱處理。在冷卻至室溫時，製造出具有50μm樹脂層的單側覆銅積層板A(由一層絕緣層和一層導體層構成的積層板)。接著，在該單側覆銅積層板A的液晶聚酯一側上，通過使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長300mm、寬300mm)以5.0MPa的最大壓力從兩側加壓並在340℃的保持溫度下保持30分鐘，而積層市售的壓延銅箔(導體)(商品名：BHY-22B-T，JX Nippon Mining & Metals Corporation製造，厚度為18μm)，以製造作為基板的雙側覆銅積層板A。
<製造例2>
向安裝有攪拌裝置、扭矩儀、氮氣進氣管、溫度計和回流冷凝器的反應釜中，投入941g(5.0mol)2-羥基-6-萘甲酸、273g(2.5mol)對胺基苯酚、415.3g(2.5mol)間苯二甲酸、和1123g(11mol)乙酸酐，在用氮氣置換反應釜中的氣氛後，在流動氮氣下、經15分鐘的時間將溫度升至150℃，並在該溫度(150℃)下保持3小時以進行回流。接著，經170分鐘的時間將溫度升高至320℃，同時餾去副產的乙酸和未反應的乙酸酐，在扭矩增大的時刻將內容物取出，然後冷卻至室溫，用粗碎機進行粉碎，而製造液晶聚酯粉末。該液晶聚酯粉末具有由Shimadzu Corporation製造的流動試驗儀“CFT-500”測定的185℃的流動開始溫度。接著，通過在氮氣氣氛下、在255℃下熱處理該液晶粉末3小時來進行固相聚合。固相聚合後，該液晶聚酯粉末具有320℃的流動開始溫度。
液體組成物(液晶聚酯在N-甲基吡咯烷酮中的溶液)通過將80g上述固相聚合後所製造的液晶聚酯粉末添加至920g的N-甲基吡咯烷酮中、並在140℃加熱4小時以進行溶解來製造。該液體組成物具有使用Toki Sangyo Co.,Ltd.製造的B型黏度計“TVL-20”(轉子號21，轉速：5rpm)在23℃的測定溫度下測定的530cP的黏度。
<製造例3>
向安裝有攪拌裝置、扭矩儀、氮氣進氣管、溫度計和回流冷凝器的反應釜中，投入1976g(10.5mol)2-羥基-6-萘甲酸、1474g(9.75mol)4-羥基乙醯苯胺、1620g(9.75mol)間苯二甲酸、和2374g(23.25mol)乙酸酐。在用氮氣充分置換反應釜中的氣氛後，在流動氮氣下、經15分鐘的時間將溫度升高至150℃，並在該溫度(150℃)下保持3小時以進行回流。
接著，經170分鐘的時間將溫度升高至300℃，同時餾去副產的乙酸和未反應的乙酸酐，在扭矩升高的時刻假定反應結束而將內容物取出。在內容物冷卻至室溫後，用粉碎機加以粉碎，而製造出具有較低分子量的液晶聚酯粉末。所得液晶聚酯粉末具有通過Shimadzu Corporation製造的流動試驗儀“CFT-500”測定的235℃的流動開始溫度。通過在氮氣氣氛下、在223℃下熱處理液晶粉末3小時，而進行液晶聚酯的固相聚合。固相聚合後，該液晶聚酯具有270℃的流動開始溫度。
將如上述所製造的2200g液晶聚酯添加至7800g的N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)中，同時在100℃下加熱2小時，由此製造液體組成物。該液體組成物具有200cP的液體黏度。熔融黏度使用Toki Sangyo Co.,Ltd.製造的B型黏度計“TVL-20”(轉子號21，轉速：5rpm)，在23℃的測定溫度下測定。
<實施例1>
通過使用氯化鐵水溶液的蝕刻來除去銅箔的不需要部分，從而僅在製造例1中所製造的雙側覆銅積層板A的一側形成長度100mm、寬度95μm、間距70μm的電路圖案。
利用刮條施加機將製造例2中製造的液體組成物施加於具有電路圖案的一側的基板表面，以覆蓋該電路圖案。
接著，在熱風爐中、在氮氣氣氛下通過以3.2℃/分鐘的升溫速率將溫度從30℃升高至280℃並將溫度在280℃下保持1小時來進行熱處理，以除去該液體組成物中的溶劑，結果形成由液晶聚酯構成的覆蓋材料。
通過上述步驟製造積層基材。
<實施例2>
除了使用市售的雙側覆銅積層板B(雙側覆銅箔積層板“BIAC(註冊商標)BC”，由Japan Gore-Tex Inc.製造)來代替該雙側覆銅積層板A之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
<實施例3>
除了使用市售的雙側覆銅積層板C(雙側覆銅積層板“FELIOS R-F705”，由Panasonic Electric Works Co.,Ltd.製造)來代替該雙側覆銅積層板A之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
<實施例4>
除了使用製造例3中製造的液體組成物來代替製造例2中製造的液體組成物之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
<實施例5>
除了使用單側覆銅積層板A來代替雙側覆銅積層板A之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
<比較例1>
除了使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長度300mm、寬度300mm)在4.0MPa的最大壓力下以160℃的保持溫度和40分鐘的保持時間將由Nikkan Industries Co.,Ltd.製造的具有黏附層的聚醯亞胺膜“CISV 1225”擠壓於印刷配線板的基板上以形成覆蓋材料，來代替將液體組成物施加於基板然後再除去溶劑之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
<比較例2>
除了使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長度300mm、寬度300mm)在4.0MPa的最大壓力下以160℃的保持溫度和40分鐘的保持時間將由Nikkan Industries Co.,Ltd.製造的具有黏附層的聚醯亞胺膜“CISV 1225”擠壓於印刷配線板的基板上以形成覆蓋材料，來代替將液體組成物施加於基板然後再除去溶劑之外，通過與實施例2中相同的操作步驟來製造積層基材。
<比較例3>
除了使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長度300mm、寬度300mm)在4.0MPa的最大壓力下以160℃的保持溫度和40分鐘的保持時間將由Nikkan Industries Co.,Ltd.製造的具有黏附層的聚醯亞胺膜“CISV 1225”擠壓於印刷配線板的基板上以形成覆蓋材料，來代替將液體組成物施加於基板然後再除去溶劑之外，通過與實施例3中相同的操作步驟來製造積層基材。
<比較例4>
除了使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長度300mm、寬度300mm)在5.0MPa的最大壓力下以340℃的保持溫度和30分鐘的保持時間將由製造例2中使用的液晶聚酯構成的膜擠壓於印刷配線板的基板上以形成覆蓋材料，來代替將液體組成物施加於基板然後再除去溶劑之外，通過與實施例1中相同的操作步驟來製造積層基材。
如下所述製造由製造例2中使用的液晶聚酯構成的膜。將製造例2中製造的液體組成物施加於銅箔(“BHY-22B-T”，由JX Nippon Mining & Metals Corporation製造，厚度為18μm)，在100℃下乾燥30分鐘，在氮氣氣氛下、在320℃下熱處理3小時，而製造覆銅積層板。通過使用氯化鐵水溶液(Kida Co，Ltd：40°波美度)的蝕刻將銅箔從該覆銅積層板上除去而製造出膜。
<實施例6>
通過將作為填料的二氧化矽(“MP-8FS”，Tatsumori Ltd.製造(體積平均粒徑：0.5μm))添加至製造例3中製造的液體組成物中，並利用離心消泡機(“HM-500”，由Keyence Corporation製造)將該二氧化矽分散，從而製造液體組成物。相對於該液晶聚酯和二氧化矽的總量，所使用的二氧化矽的量為20體積%。在40℃下將玻璃布(玻璃布IPC 1078，Unitika Ltd.製造)在該液體組成物中浸漬1分鐘，利用熱風乾燥機在100℃下乾燥以蒸發溶劑，接著利用熱風乾燥機在氮氣氣氛下、在290℃熱處理3小時，以製造經浸滲的玻璃布基板(附著量：56質量%，厚度：60μm)。接著，將兩片經浸滲的玻璃布基板堆疊，並將銅箔(“3EC-VLP”由Mitsui Mining and Smelting Co.,Ltd.製造(厚度：18μm))積層於兩側。其通過使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長300mm、寬300mm)在340℃和5MPa的條件下進行30分鐘熱壓來結合，以製造雙側覆銅積層板D。通過使用氯化鐵水溶液的蝕刻而除去該銅箔的不需要部分，從而僅在所得雙側覆銅積層板D的一側上形成長度100mm、寬度150μm、間距70μm的電路圖案。
利用刮條施加機，將製造例2中製造的液體組成物施加於如此製造的電路圖案上。
接著，在熱風爐中、在氮氣氣氛下通過以3.2℃/分鐘的升溫速率將溫度從30℃升高至270℃並將溫度在270℃下保持1小時來進行熱處理，以除去該液體組成物中的溶劑，結果形成由液晶聚酯構成的覆蓋材料。
通過上述步驟製造積層基材。
<比較例5>
除了使用Kitagawa Seiki Co.,Ltd.製造的高溫真空壓機“KVHC-PRESS”(長度300mm、寬度300mm)在4.0MPa的最大壓力下以160℃的保持溫度和40分鐘的保持時間，將由Nikkan Industries Co.,Ltd.製造的具有黏附層的聚醯亞胺膜“CISV 1225”擠壓於印刷配線板的基板上以形成覆蓋材料，來代替將液體組成物施加於基板然後再除去溶劑之外，通過與實施例6中相同的操作步驟來製造積層基材。
<積層基材的傳輸損失的測定>
利用Agilent Technologies Japan,Ltd.製造的測定探針“E8363B”來測定各實施例1、實施例2、實施例3、實施例4、實施例6、比較例1、比較例2、比較例3和比較例5中積層基材的傳輸損失(S21參數)。該測定在以下八種水平的頻率下進行：1GHz、3GHz、5GHz、10GHz、15GH、20GHz、30GHz、和40GHz。將彙集的結果示於表1和圖5。在圖5中，水平軸表示頻率(單位：GHz)，垂直軸表示傳輸損失(單位：dB/100mm)。在比較例4中，由對積層基材橫截面的觀察發現樹脂並未充分填充電路圖案。
由表1和圖5可知，通常的傾向是，在1GHz至40GHz的整個頻帶內、或者特別是在高頻帶內，傳輸損失在實施例1至4中比在比較例1至3中減小得更多。
詳細情況如下。在實施例1與比較例1的比較中，在從1GHz至40GHz的整個頻帶內，傳輸損失在前者中比在後者中減小得更多。因為實施例1與比較例1具有相同的基板和不同的覆蓋材料，所以認為傳輸損失的改善是由於兩者之間覆蓋材料的差異所造成的(即，後者是具有黏附層的聚醯亞胺膜，而前者是液晶聚酯)。
在實施例2與比較例2的比較中，在從1GHz至40GHz的整個頻帶內，傳輸損失在前者中比在後者中減小得更多。因為實施例2與比較例2具有相同的基板和不同的覆蓋材料，所以認為傳輸損失的改善是由於兩者之間覆蓋材料的差異所造成的(即，後者是具有黏附層的聚醯亞胺膜，而前者是液晶聚酯)。
在實施例3與比較例3的比較中，在從1GHz至40GHz的整個頻帶內，傳輸損失在前者中比在後者中減小得更多。因為實施例3與比較例3具有相同的基板和不同的覆蓋材料，所以認為傳輸損失的改善是由於兩者之間覆蓋材料的差異所造成的(即，後者是具有黏附層的聚醯亞胺膜，而前者是液晶聚酯)。
此外，在實施例4與比較例1的比較中，在從1GHz至40GHz的整個頻帶內，傳輸損失在前者中比在後者中減小得更多。因為實施例4與比較例1具有相同的基板和不同的覆蓋材料，所以認為傳輸損失的改善是由於兩者之間覆蓋材料的差異所造成的(即，後者是具有黏附層的聚醯亞胺膜，而前者是液晶聚酯)。
另外，在實施例6與比較例5的比較中，在從1GHz至40GHz的整個頻帶內，傳輸損失在前者中比在後者中減小得更多。因為實施例6與比較例5具有相同的基板和不同的覆蓋材料，所以認為傳輸損失的改善是由於兩者之間覆蓋材料的差異所造成的(即，後者是具有黏附層的聚醯亞胺膜，而前者是液晶聚酯)。
本發明可以廣泛應用於製造，用於印刷配線板、特別是用於撓性配線基板的積層基材。
1．．．印刷配線板
2．．．基板
3．．．絕緣層
4．．．導體
5．．．覆蓋材料
6．．．積層基材
7．．．電子元件
9．．．液體組成物
圖1是本發明實施態樣1之印刷配線板的剖面視圖。
圖2(a)至圖2(d)是說明實施態樣1之積層基材的製造方法圖；圖2(a)是說明製備基板的步驟的剖面視圖；圖2(b)是說明圖案化的步驟的剖面視圖；圖2(c)是說明施加組成物的步驟的剖面視圖；且圖2(d)是說明形成覆蓋材料的步驟的剖面視圖。
圖3是本發明實施態樣2之印刷配線板的剖面視圖。
圖4(a)至圖4(d)是說明實施態樣2之積層基材的製造方法圖；圖4(a)是說明製備基板的步驟的剖面視圖；圖4(b)是說明圖案化的步驟的剖面視圖；圖4(c)是說明施加組成物的步驟的剖面視圖；且圖4(d)是說明形成覆蓋材料的步驟的剖面視圖。
圖5是說明在各種頻率下通經積層基材所致傳輸損失的圖。
2．．．基板
3．．．絕緣層
4．．．導體
5．．．覆蓋材料
6．．．積層基材
9．．．液體組成物

Claims (7)

  1. 一種製造積層基材的方法，其包括：將含有溶劑和液晶聚酯的液體組成物施加於基板的步驟，以及透過除去該液體組成物中的溶劑而形成覆蓋材料的步驟；其中，該基板包括絕緣層和積層於該絕緣層上的導體，該基板係藉由將該導體積層於該絕緣層上，然後在施加該液體組成物之前進行圖案化步驟來製備，該導體在該絕緣層上形成電路圖案，在該施加步驟中，將該液體組成物施加於該基板以使該液體組成物覆蓋該導體，並且該液晶聚酯包含相對於全部結構單元的總含量為30mol%至50mol%的式(1)所表示的結構單元、25mol%至35mol%的式(2)所表示的結構單元、和25mol%至35mol%的式(3)所表示的結構單元：(1)-O-Ar1 -CO-(2)-CO-Ar2 -CO-(3)-X-Ar3 -Y-其中，Ar1 表示伸苯基或伸萘基，Ar2 表示伸苯基、伸萘基、或式(4)所表示的基團，Ar3 表示伸苯基或式(4)所表示的基團，且X和Y各自獨立地表示O或NH；屬於Ar1 、Ar2 或Ar3 所表示的基團的氫原子可各自獨立地被鹵 素原子、烷基或芳基取代；(4)-Ar11 -Z-Ar12 -其中，Ar11 和Ar12 各自獨立地表示伸苯基或伸萘基，且Z表示O、CO或SO2 。
  2. 如申請專利範圍第1項之方法，其中在該施加步驟中，將該液體組成物施加於該基板，使得該液體組成物覆蓋該導體的與該絕緣層接觸的表面之外的整個表面。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之方法，其中式(3)所表示的結構單元的X和Y中的至少一者是NH。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該絕緣層係由與該液體組成物中所含有的液晶聚酯相同或不同的液晶聚酯所構成。
  5. 如申請專利範圍第1或2項的方法，其中該絕緣層係由浸滲有與該液體組成物中所含有的液晶聚酯相同或不同的液晶聚酯的纖維片所構成。
  6. 一種積層基材，其是利用如申請專利範圍第1至5項中任一項的方法所製造。
  7. 一種印刷配線板，其包括如申請專利範圍第6項之積層基材、以及安裝在該積層基材上的電子元件。
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