TWI491668B - 強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物 - Google Patents

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Description

強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物
本發明係關於一種強化玻璃纖維聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物。更具體來說，本發明係關於一種具有良好的流動性、阻燃性、硬度、耐衝擊性以及外觀品質之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其包括經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物、芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之共聚物、乙烯丙烯酸系共聚物、玻璃纖維以及芳香族磷酸酯系化合物，因而適用於大型電器及電子產品(包括電視機)的外殼。
聚碳酸酯是一種熱塑性樹脂，其屬於雙酚A聚合物，且廣泛地用作工程塑膠材料，展現良好的耐衝擊性、電性能、以及可模塑性，在很廣的溫度範圍內可維持其物理特性並具有自熄性(self-extinguishability)。上述聚碳酸酯樹脂已普遍地應用於小型電器及電子產品(譬如手機或筆記型電腦)之外殼。
然而，近年來電器及電子產品的外形縮小且變得更加複雜，聚碳酸酯樹脂由於可加工性不佳而難以應用於上述的電器及電子產品上。為了解決此問題，因而將聚 碳酸酯樹脂與其他種類的樹脂混合，舉例來說，當聚碳酸酯樹脂與一般經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物混合時，該混合樹脂具有改善的可加工性並且維持其高耐衝擊性。
聚碳酸酯樹脂一般使用於電腦外殼、辦公室機器及類似物品上。然而，近來該聚碳酸酯混合樹脂經塑模而製成會大量散熱的大型產品，譬如電視機，基於此原因，該聚碳酸酯混合樹脂應保持其高機械強度並具有阻燃性。
為確保阻燃性，故習知將鹵化合物以及銻化合物用以作為阻燃劑。然而，由於上述鹵化合物在最終模製產品燃燒過程中所產生的氣體不利於人體，因此，在不使用鹵素化合物的情況下確保阻燃性的一個主要方法係使用單體或寡聚型磷酸酯化合物作為阻燃劑。
此外，為了改善硬度，添加玻璃纖維作為強化劑。然而玻璃纖維會劣化聚碳酸酯流動性及耐衝擊性的優點，且由於玻璃纖維會由樹脂表面凸出而難以確保其外觀平整。
為了解決上述問題，已有許多的設計方法提出以改善聚碳酸酯混合樹脂的外觀品質，然而大部分的方法都不足以有效地解決該問題。
在此方面，避免因為添加玻璃纖維以提升硬度所導致的流動性與耐衝擊性劣化的問題、於塑模過程中展現平整的外觀、最大限度地提高聚碳酸酯系混合樹脂的優點，並將其中的缺點最小化的樹脂組成物的相關發明，仍然尚未實現。
因此，為了解決上述問題而提出本發明。本發明提供一種聚碳酸酯樹脂組成物，其主要藉由將聚碳酸酯樹脂與經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物結合，以使其具有耐衝擊性改善及可加工性，透過強化玻璃纖維以實現高硬度，透過芳香族磷酸酯化合物以改善阻燃性和流動性，並利用芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之共聚物以及乙烯丙烯酸系共聚物控制玻璃纖維凸出而展現優異的可加工性及外觀品質，因此適合做為應用於電視機外殼的材料。
根據本發明之一態樣，透過所提供之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物可實現上述及其他目的。該組成物包括：(A)50至75重量百分比之聚碳酸酯，其具有一熔融指數(300℃,1.2kg)為22g/10分鐘或以上；(B)3至15重量百分比之一經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物；(C)3至10重量百分比之芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之一塊狀共聚物；(D)1至10重量百分比之一乙烯丙烯酸系共聚物；(E)10至25重量百分比之玻璃纖維；以及(F)5至20重量百分比之一芳香族磷酸酯系化合物。
本發明將於下文詳細地描述。
(A)聚碳酸酯
聚碳酸酯是雙酚A的聚合物並具有22g/10分鐘或以上、或22g/10分鐘至80g/10分鐘的熔融指數(melt index)。當該熔融指數低於22g/10分鐘時，可能發生與可加工性相關的問題。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該聚碳酸酯樹脂之含量可為50至75重量百分比、39至69重量百分比、或53至62重量百分比。當該聚碳酸酯樹脂之含量低於50重量百分比時，將會使樹脂之接合強度劣化，且可能無法具有耐衝擊性及良好的外觀，而當其含量超過75重量百分比時，可能無法獲得所欲的強度。
(B)經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物
該經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物係透過將芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物接枝於一共軛二烯系橡膠聚合物而製得，並且，上述共軛二烯系橡膠聚合物之製備方法係先製備具有相對小的平均粒徑之小直徑橡膠聚合物，接著透過酸融合以製備具有相對大的平均粒徑的大直徑橡膠聚合物。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物之含量可為3至15重量百分比、4至12重量百分比、或5至9重量百分比。當該經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物含量低於3重量百分比時，其耐衝擊的改善效果不佳，而當其含量超過15重量百分比時， 可能會劣化其阻燃性、硬度及外觀品質。
(C)芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之塊狀共聚物(bulk copolymer)
上述芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之塊狀共聚物可透過習知的塊狀聚合條件製備。具體而言，該塊狀共聚物係透過持續地塊狀聚合(bulk-polymerizing)20至90重量百分比或40至80重量百分比之該芳香族乙烯基化合物以及10至80重量百分比或20至60重量百分比之該乙烯基氰基化合物而製得。
該芳香族乙烯基化合物包括至少一選自由：苯乙烯(styrene)、α-甲基苯乙烯(α-methyl styrene)、對甲基苯乙烯(para-methyl styrene)、鄰乙基苯乙烯(o-ethyl styrene)、對乙基苯乙烯(para-ethyl styrene)、以及乙烯基甲苯(vinyl toluene)所組成之群組，且具體為苯乙烯。
該乙烯基氰基化合物包括至少一選自由：丙烯腈(acrylonitrile)、甲基丙烯腈(methacrylonitrile)、以及乙基丙烯腈(ethacrylonitrile)所組成之群組，且具體為丙烯腈。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之共聚物之含量係為3至10重量百分比、或4至8重量百分比。當該共聚物之含量低於3重量百分比時，對於流動性改善效果不佳，可能裂化玻璃纖維的隱藏力，且外觀品質可能降低；當其含量超過10重量百分比時，阻燃性及耐衝擊性可能會降低。
(D)乙烯丙烯酸系共聚物
該乙烯丙烯酸系共聚物(例如乙烯丙烯酸共聚物或乙烯甲基丙烯酸共聚物)可強化塑膠的韌性並改善流動性。該共聚物可包括15至50重量百分比、或20至40重量百分比的(甲基)丙烯酸系單體。當該(甲基)丙烯酸系單體之含量低於15重量百分比時，將因高乙烯含量而導致與聚碳酸酯相容性相關的問題；而當其含量超過50重量百分比時，將因過低的乙烯含量而導致衝擊強度強化效果劣化。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該乙烯丙烯酸系共聚物含量可為1至10重量百分比、1至7重量百分比、或2至4重量百分比。當該乙烯丙烯酸系共聚物之含量低於1重量百分比時，將劣化耐衝擊強度及玻璃纖維之隱藏力改善效果，從而可能使外觀品質降低；而當其含量超過10重量百分比時，將可能劣化阻燃性及硬度。
(E)玻璃纖維
玻璃纖維的添加可強化該聚碳酸酯樹脂組成物的硬度，於聚合物之間保持相當強的鍵結力，從而提高硬度，並最大限度地減少塑膠模塑過程中的收縮。舉例來說，該玻璃纖維的長度可為2至5μm、2至4μm、或約為3μm，且直徑為1至100μm、1至50μm、10至30μm或10至13μm。
於另一實例中，該玻璃纖維可為短切玻璃纖維(h(chop)glass fiber)，其具有2至5mm之長度、15至40μm 之寬度、以及5至15μm之厚度；或者可為一短切玻璃纖維(h(chop)glass fiber)，其具有3至4mm之長度、15至30μm之寬度、以及10至13μm之厚度。
於另一實例中，該玻璃纖維可為圓形(circular)、繭狀(cocoon)、或扁平狀(flat type)。於另一實例中，該玻璃纖維可為經由聚烯烴(polyolefin)及聚有機矽氧烷(polyorganosiloxane)之至少一者塗佈之玻璃纖維。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該玻璃纖維含量為10至25重量百分比、或15至20重量百分比。當該玻璃纖維之含量低於10重量百分比時，則無法獲得所欲的硬度；而當其含量超過25重量百分比時，則流動性變差、加工溫度增加、且無法獲得良好的外觀。
(F)芳香族磷酸酯系化合物
該液態或粉末態之芳香族磷酸酯系化合物可提供阻燃性。舉例來說，該芳香族磷酸酯系化合物可為芳香族單磷酸系化合物、芳香族二磷酸系化合物、或芳香族三磷酸系化合物。
於一具體實例中，該芳香族磷酸酯系化合物可包括至少一選自由：磷酸三苯酯(triphenyl phosphate)、磷酸三甲苯酯(tricresyl phosphate)、磷酸三二甲苯酯(trixylenyl phosphate)、甲苯基二苯基磷酸酯(cresyl diphenyl phosphate)、辛基二苯基磷酸酯(octyl diphenyl phosphate)、雙酚A二磷酸酯(bisphenol A diphosphate)、具 有如下列化學式1所表示之芳香族二磷酸酯(aromatic diphosphate)：
於式1中，譬如，Ar1 、Ar2 、Ar3 及Ar4 彼此相同或不同，且各自獨立選自由：一苯基以及經一至三個具有1至4個碳原子之烷基取代之一芳基；R係苯基或雙酚A；且n係1至5之一整數。
以該樹脂組成物之總重量為基準，該芳香族磷酸酯系化合物之含量可為5至20重量百分比、8至17重量百分比、或10至14重量百分比。當該芳香族磷酸酯系化合物之含量低於5重量百分比時，可能無法達到所欲之阻燃性；而當其含量超過20重量百分比時，可能劣化耐熱性及耐衝擊性，且無法獲得漂亮的外觀。
此外，本發明之組成物可進一步包括調整劑、潤滑劑、UV穩定劑、抗氧化劑、偶合強化劑或類似者，且因此可應用於各種領域之中。
藉由塑模該強化玻璃纖維之熱塑性樹脂組成物，以應用於大型電器及電子產品的外殼。
本發明提供一種包括強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物之塑模製品，其展現了流動性改善及 強化耐衝擊性、硬度及外觀品質之特性，因此可應用於大型電器及電子產品(譬如電視機)之外殼。
在此，本發明將同下述之實施例更詳細地加以說明。然而該些實施例僅為了說明本發明，不應被解釋為限制本發明之範圍及精神。
於下文中，實施例及比較例之縮寫具有以下定義：
(A)聚碳酸酯樹脂(PC) ：使用具有熔融指數為(A1)15g/10分鐘、(A2)22g/10分鐘、及(A3)30g/10分鐘之聚碳酸酯樹脂。
(B)經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物(ABS) ：使用由LG化學公司所製造之DP270E(產品名稱)。
(C)芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之塊狀共聚物(SAN)： 使用由LG化學公司所製造之81HF(產品名稱，包括76重量百分比之芳香族乙烯基化合物以及24重量百分比之乙烯基氰基化合物)。
(D)乙烯丙烯酸系共聚物： 使用由DuPont公司所製造之Elvaloy 1330AC(產品名稱，包括30重量百分比之甲基丙烯酸單體)。
(E)玻璃纖維： 使用由Owens Corning公司所 製造之短切玻璃纖維，其直徑為10至13μm、長度為3mm，並且其表面經氨基矽烷處理。
(F)芳香族磷酸酯系化合物： 使用由Adeka公司所製造之雙酚A二磷酸酯化合物。
實施例1至3
於250℃下根據預定的含量比，將下表1所示之各成分熔融並混合，並在雙螺桿擠出機中產生小球塊(pellets)，利用注入塑模機器製造出用來測量物理特性之樣品，且該些樣品經由測試方法加以測試。測試結果如表1所示。
比較例1至4
於250℃下根據預定的含量比，將下表1所示之各成分熔融並混合，並在雙螺桿擠出機中產生小球塊(pellets)，利用注入塑模機器製造出用來測量物理特性之樣品，且該些樣品經由測試方法加以測試。測試結果如表1所示。
[測試例]
實施例及比較例之物理特性評估方法係透過下述測試方式進行：
*彎曲強度及彎曲模量：根據ASTM D790測量。
*衝擊強度：根據ASTM D256，於23℃下測量厚度為1/8"之樣品。
*流動性(MI)：根據ASTM D1238，於250℃ 並負載2.16kg測量。
*外觀品質：透過視覺及觸覺或是利用電子顯微鏡觀察，並對塑模製品之表面進行綜合評價，分為第一級(優)至第五級(劣)。關於基本等級定義，第一級設定為未使用玻璃纖維材料之表面。
*阻燃性：根據UL94的方法，測量厚度為1/16"之樣品。
如同上述表1所示，實施例1至實施例3之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物包含上述定義含量範圍內之經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物、芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之共聚物、乙烯丙烯酸系共聚物、以及芳香族磷酸酯系化合物，其展現了良好的流動性、改善的耐衝擊性及硬度、以及良好的表面外觀。
另一方面可以看出，比較例1中所使用的聚碳酸酯樹脂(A1)具有熔融指數為15g/10分鐘，於物理特性上表現良好的平衡，但流動性急遽地劣化。比較例2至4包括上述定義含量範圍以外之經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物、芳香族乙烯基化合物與乙烯基氰基化合物之共聚物、以及乙烯丙烯酸系共聚物，其則表現出劣化的衝擊強度、流動性、阻燃性、外觀品質、以及類似的特性。

Claims (9)

  1. 一種強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，包括：(A)50至75重量百分比之聚碳酸酯，該聚碳酸酯具有一熔融指數(300℃,1.2kg)為22g/10分鐘或以上；(B)3至15重量百分比之一經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物；(C)3至10重量百分比之一芳香族乙烯基化合物(aromatic vinyl compound)與一乙烯基氰基化合物(vinyl cyan compound)之一塊狀共聚物(bulk copolymer)；(D)1至10重量百分比之一乙烯丙烯酸系共聚物；(E)10至25重量百分比之玻璃纖維；以及(F)5至20重量百分比之一芳香族磷酸酯系化合物。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該經橡膠改質之苯乙烯系接枝共聚物係透過將該芳香族乙烯基化合物與該乙烯基氰基化合物接枝於一共軛二烯系橡膠聚合物而製得。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該芳香族乙烯基化合物與該乙烯基氰基化合物之該塊狀共聚物係透過持續地塊狀聚合20至90重量百分比之該芳香族乙烯基化合物及10至80重量百分比之該乙烯基氰基化合物而製得。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該芳香族乙烯基化合物包 括至少一選自由：苯乙烯(styrene)、α-甲基苯乙烯(α-methyl styrene)、對甲基苯乙烯(para-methyl styrene)、鄰乙基苯乙烯(o-ethyl styrene)、對乙基苯乙烯(para-ethyl styrene)、以及乙烯基甲苯(vinyl toluene)。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該乙烯基氰基化合物包括至少一選自由：丙烯腈(acrylonitrile)、甲基丙烯腈(methacrylonitrile)、以及乙基丙烯腈(ethacrylonitrile)。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該乙烯丙烯酸系共聚物包括15至50重量百分比之一(甲基)丙烯酸系單體。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該玻璃纖維係一長度為2至5μm且直徑為1至100μm之短切玻璃纖維(chopped glass fiber)。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該芳香族磷酸酯系化合物包括至少一選自由：磷酸三苯酯(triphenyl phosphate)、磷酸三甲苯酯(tricresyl phosphate)、磷酸三二甲苯酯(trixylenyl phosphate)、甲苯基二苯基磷酸酯(cresyl diphenyl phosphate)、辛基二苯基磷酸酯(octyl diphenyl phosphate)、雙酚A二磷酸酯(bisphenol A diphosphate)、以及具有如下列化學式1所表示之芳香族二磷酸酯(aromatic diphosphate)： 其中，Ar1 、Ar2 、Ar3 及Ar4 彼此相同或不同，且各自獨立選自由：一苯基以及經一個至三個具有1至4個碳原子之烷基取代之一芳基；R係苯基或雙酚A；且n係1至5之一整數。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之強化玻璃纖維之聚碳酸酯阻燃性樹脂組成物，其中，該組成物提供一強化玻璃纖維樹脂，係用於大型電器及電子產品之一外殼。
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