TWI477564B - A polymer pigment material, a color conversion film thereof, and a multi-color light emitting organic EL device - Google Patents

A polymer pigment material, a color conversion film thereof, and a multi-color light emitting organic EL device Download PDF

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TWI477564B
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Description

高分子色素材料、使用其之色轉換膜及多色發光有機EL裝置
本發明係關於可藉由塗佈步驟加工，而具有高的色變換效率之高分子色素材料。再者，本發明係關於使用該高分子色素材料形成之色轉換膜。進而，本發明係關於使用該色轉換膜形成之多色發光有機EL裝置。
近年來，有機EL元件朝向實用化之硏究正被積極進行。有機EL元件由於可在低電壓下實現高電流密度，因此期待可實現高的發光亮度及發光效率。尤其是期待可以高精密多色彩或全彩顯示之有機多色EL顯示器之實用化。有機EL顯示器之多色彩化或全彩化之方法之一例為使用使特定波長領域之光透過之複數種彩色濾光片之方法(彩色濾光片法)。使用彩色濾光片法時，要求所用之有機EL元件包含以多色發光之光的三原色(紅色(R)、綠色(G)、藍色(B))良好平衡，發出所謂之「白色光」。
為了獲得多色發光有機EL元件，已探討有使用包含複數發光色素之發光層，使該複數發光色素同時激發之方法(參照專利文獻1及2)，使用包含主體發光材料及客體發光材料之發光層，使主體發光材料激發並發光之同時，使能量朝客體材料移動並發光之方法(參照專利文獻3)等。
然而，上述之多色發光有機EL元件係基於同時使複數種發光材料激發，或者使複數種發光材料間之能量移動之任一種。然已報導於該等元件中，伴隨著驅動時間之經過或通電電流之變化，使發光材料間之發光強度平衡產生變化，而有所得之色相產生變化之顧慮。
獲得多色發光有機EL元件之另一種方法已提出使用單色發光之有機EL元件與色轉換膜之色變換法(參照專利文獻4~6)。所用之色轉換膜為包含吸收短波長之光並將光朝長波長變換之一種或複數種色變換物質之層。
[專利文獻1]特許第2991450號公報
[專利文獻2]特開2000-243563號公報
[專利文獻3]美國專利5,683,823號說明書
[專利文獻4]特開2002-75643號公報
[專利文獻5]特開2003-217859號公報
[專利文獻6]特開2000-230172號公報
然而，使用單一的色變換物質形成色轉換膜時，會發生吸收之能量在同一分子間反覆移動中不伴隨著發光造成失活之稱為濃度消光之現象。為了抑制該現象，而進行有將色變換物質溶解或分散於任一種介質中使濃度降低以抑制色變換物質彼此接觸(參照專利文獻5)。
其中，當色變換物質之濃度下降時，應吸收之光之吸光度減少，無法獲得充分之變換光強度。關於該問題，已進行有使色轉換膜變厚以提高吸光度，而維持色變換效率。使用此較厚之色轉換膜(膜厚10μm左右)時，存在有在段差部發生電極圖型斷線，難以高精細化，水分或溶劑殘留於膜中(與有機EL元件組合時，由於殘留之水分與溶劑使有機EL層變質，成為顯示缺陷)等問題。另一方面，就減少視野角依存性之觀點而言，存在有使色轉換膜變薄之相反要求。
因此，本發明之目的係提供一種在不增大厚度之下，仍可維持充分變換光強度之色轉換膜材料及色轉換膜。再者，本發明之目的係提供一種可以低成本之濕式步驟製備之色轉換膜。又，本發明之另一目的係提供一種使用該色轉換膜之多色發光有機EL裝置，以及提供一種顯示視野角依存性優異，不會隨著驅動時間經過或者通電電流之變化而造成色相變化且於長期安定之發光特性之多色發光有機EL裝置。
本發明之色轉換膜用高分子色素材料之特徵為於同一分子內含有第1色素及第2色素作為構成單元，第1色素係吸收入射於色轉換膜之入射光，使其能量移動至第2色素之高分子色素，第2色素為接受來自第1色素之該能量而發射光之低分子色素。
第1色素以該高分子色素材料之總構成單元數為基準，較好為50莫耳%以上，99.99莫耳%以下，第2色素以該高分子色素材料之總構成單元數為基準較好為0.01莫耳%以上，50莫耳%以下。
又，第1色素之分子量較好為1000以上，10萬以下。
本發明之色轉換膜之特徵為其係塗佈上述之高分子色素材料所形成者。
本發明之多色發光有機EL裝置具有至少一方為透明電極之一對電極，挾持於該一對電極中之有機EL層，及色轉換膜，該色轉換膜包含前述之高分子材料且以2μm以下之膜厚形成。
構成該多色發光有機EL裝置之色轉換膜較好藉由塗佈步驟形成。
又，較好使前述色轉換膜與前述透明電極接觸之方式配置。
本發明中，藉由於高分子鏈內導入發光色素之第2色素，藉由第2色素之凝集可有效地抑制濃度之消光。據此，由單一材料所構成之色轉換膜，在不增大膜厚之下仍可維持高的色變換效率。又，藉由選擇可溶於溶劑中之高分子材料，可提供可藉由低成本之塗佈步驟形成之色轉換膜。且，使用該等色轉換膜形成之多色發光有機EL裝置可顯示視野角依存性少，不隨著驅動時間經過或者通電電流之變化而造成色相變化，於長期可安定之發光特性。
本發明之色轉換膜用高分子色素材料為由同一分子中含有第1色素及第2色素作為構成單元之高分子色素材料所構成，具有2μm以下之膜厚，第1色素係吸收入射於色轉換膜之入射光，使其能量移動至第2色素之高分子色素；第2色素為接受來自第1色素之該能量並發射光之色素；第1色素以可充分吸收前述入射光之量存在於該高分子色素材料中；第2色素以該高分子色素材料之總構成單元數為基準，以50莫耳%以下，較好以0.01~5莫耳%之量存在較佳。又，第1色素以該高分子色素材料之總構成單元數為基準，以50~99.99莫耳%之量存在較佳。
其他實施形態之色轉換膜之特徵為上述高分子色素材料係藉由塗佈步驟形成。
單獨製作時，本實施形態之色轉換膜可藉由塗佈該高分子色素材料溶液作為單獨之膜而製作。或者，如後述般，亦可與其他要素一起將該高分子色素材料溶液塗佈於適當之支撐體上而製作色轉換膜。
可作為透明支撐體使用之材料亦可為玻璃、二乙醯基纖維素、三乙醯基纖維素(TAC)、丙醯基纖維素、丁醯基纖維素、乙醯基丙醯基纖維素、硝基纖維素等纖維素酯；聚醯胺；聚碳酸酯；聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對苯二甲酸-1,4-環己烷二甲酯、聚伸乙基-1,2-二苯氧基乙烷-4,4’-二羧酸酯、聚對苯二甲酸丁二酯等聚酯；聚苯乙烯；聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯等聚烯烴；聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸系樹脂；聚碳酸酯；聚碸；聚醚碸；聚醚酮；聚醚醯亞胺；聚環氧乙烷；原冰片烯樹脂等高分子材料。使用高分子材料時，透明支撐物可為剛直亦可為可撓性。透明支撐物較好對於可見光具有80%以上之透過率，更好具有86%以上之透過率。
第1色素係吸收入射於色轉換膜之入射光，較好為有機EL元件發出之藍色~藍綠色之光，且使吸收之能量移動至第2色素之色素。而且，以第1色素之吸收光譜以與有機EL元件之發光光譜重疊者較佳，且更好為第1色素之吸收極大與有機EL元件之發光光譜之極大重疊(一致)者。另外，第1色素之發光光譜較好與第2色素之吸收光譜重疊，且更好為第1色素之發光光譜之極大與第2色素之吸收極大重疊(一致)者。可使用作為本發明中之第1色素之高分子色素包含PPV、MEH-PPV、RO-PPV、CN-PPV、DMOS-PPV等之聚對伸苯基伸乙烯(PPV)衍生物，PNV等聚萘-伸乙烯基衍生物、PPP、RO-PPP等之聚對伸苯基(PPP)衍生物，聚茀衍生物，PCHT、PCHMT、PAT等之聚噻吩衍生物、PDPA、PAPA、PPA等之聚乙炔衍生物等之π共軛發光高分子材料，聚矽醇衍生物等之σ共軛發光高分子材料。另外，為了調整光譜、提高耐熱性目的等，亦可使用複數種材料之共聚物。第1色素以該高分子色素材料之總構成單元數作為基準，較好以50~99.99莫耳%之量存在。藉由以該濃度範圍存在，可充分吸收入射至色轉換膜之入射光，且可將吸收之光能量以能量移動至第2色素。
第2色素為接受來自第1色素之能量，並放射出光之色素。其中，如前述般，較好第1色素之發光光譜與第2色素之吸收光譜重疊，第1色素之發光光譜之極大與第2色素之吸收極大重疊(一致)。因此，第2色素放射之光比第1色素所吸收之光之波長更長。可使用作為本發明之第2色素之色素包含苝系色素、4-二氰基亞甲基-2-甲基-6-(對-二甲胺基苯乙烯基)-4H-吡喃(DCM-1，以化1-(I)表示)、DCM-2(以化1-(II)表示)、及DCJTB(以化1-(III)表示)等之花青色素；4,4-二氟-1,3,5,7-四苯基-4-硼雜-3a,4a-二氮雜-s-二環戊二烯并苯(Indacene)(以化1-(IV)表示)、Lumogen F紅、尼羅紅(nile red)(以化1-(V)表示)等。或者，亦可使用若丹明B、若丹明6G等之呫噸系色素，或者吡啶1等之吡啶系色素。
於第1色素之高分子鏈中導入第2色素之形態並沒有特別限制，亦可使用(a)導入主鏈，(b)導入主鏈末端，(c)作為側鏈導入之任一種方法。具體之材料之例，以茀/MEH-PPV作為第1色素，以苝作為第2色素之例顯示於圖1中。圖1(a)、(b)、(c)分別顯示將苝導入(a)主鏈中、(b)主鏈末端、(c)作為側鏈形態之例。
本發明之色轉換膜中，由於發出光之色素為第2色素，因此第2色素重要的是不會引起濃度消光。當第2色素引起濃度消光時，會造成色變換效率下降。本發明中之高分子色素材料係藉由化學鍵將第2色素導入高分子鏈中，藉由第2色素彼此之凝集有效地抑制濃度消光。然而，第2色素濃度之過度增大亦成為該高分子色素材料中之濃度消光原因。本發明之色轉換膜中之第2色素之濃度上限係以不引起濃度消光作為條件，且可依據第1及第2色素之種類而變化。又，第2色素濃度之下限係以可獲得充分變換光強度作為條件，依據第1及第2色素之種類或者目的之用途而變化。一般而言，本發明之色轉換膜中之第2色素之較佳濃度以該色轉換膜之總構成分子數作為基準，為50莫耳%以下，較好為0.01~10莫耳%，更好為0.1~5莫耳%之範圍內。藉由使用該等範圍內之濃度之第2色素，在防止濃度消光之同時，亦可獲得充分之變換光強度。
如上述，採用藉由其他種色素實現入射光之吸收與色變換之構成，可使由第1色素吸收之入射光之吸收峰波長，與由第2色素之色變換之發光峰波長之差變大。再者，藉由將功能分離，使用作為第1色素及第2色素之材料可廣泛選擇。
本發明之色轉換膜具有2000nm(2μm)以下，較好100~2000nm，更好400~1000nm之膜厚。本發明之色轉換膜中，構成其大部份之第1色素由於具有吸收入射光之功能，因此在如此薄的膜厚度下亦具有充分吸光度。不欲受任何理論之限制，本發明之色轉換膜中之第1色素吸收光成為激發狀態時，認為能量自第1色素移動到第2色素比在第1色素間之能量移動更容易。因此，認為第1色素之激發能量不會因在第1色素間移動而消失(濃度消光)，而幾乎朝第2色素移動，有助於第2色素之發光。因此，第2色素由於以不會引起如上述之濃度消光之低濃度存在，因此可效率良好地利用移動並激發之能量進行色變換，可發出具有期望之波長分佈之光。據此，本發明之色轉換膜中，可兼顧薄的膜厚與高的色變換效率。
本發明之色轉換膜較好藉由塗佈步驟(包含旋轉塗佈、噴墨、噴佈成膜、印刷法)形成。藉由塗佈步驟形成薄膜時，若溶液之濃度低，則藉由一次塗佈所形成之膜較薄，而有需要複數次塗佈以達到期望膜厚之情況。因此，以塗佈步驟形成薄膜較好在不使膜之特性劣化之範圍內對應於期望膜厚使用高濃度之溶液。藉由提高溶液之濃度，可增大薄膜之膜厚，且減少塗佈次數。然而，提高溶液之濃度時會伴隨著黏度上升。溶液黏度增大常會造成塗佈步驟中於配管內之阻抗增大或阻塞等缺點。通常，高分子溶液之黏度與高分子材料之分子量極為相關，分子量增大同時亦會造成黏度增大。因此，為了一方面抑制溶液之黏度，一方面增加濃度，使高分子材料之分子量變小為有效。經積極硏究之結果，了解本發明中使用之高分子色素材料中，使分子量落在1000~10萬之範圍內，不致於使膜的特性劣化，可將黏度抑制在20cp以下，且可使溶液濃度成為5~20wt%之高濃度。
本發明第二實施形態之多色發光有機EL裝置包含有機EL元件，及第一實施形態之色轉換膜，該有機EL元件之特徵為包含至少一方為透明之一對電極，及挾持在該一對電極中之有機EL層。
圖2(a)~(d)中顯示本發明之多色發光有機EL裝置之例示構造。圖2(a)之裝置具有透明基板10/色轉換膜20/有機EL元件30a之構成，其中有機EL元件30a包含透明電極31、有機EL層32及反射電極33。圖2(a)之裝置係具有色轉換膜20與透明電極31接觸之構成，而自透明基板10之側放射光之所謂底部發射方式之裝置。圖2(b)之裝置具有基板11/有機EL元件30b/色轉換膜20之構成。其中有機EL元件30b與元件30a同樣包含透明電極31、有機EL層32及反射電極33，但其層合順序相反。圖2(b)之裝置為具有色轉換膜20與透明電極31接觸之構成，在基板11之反面側放射光之所謂頂部發射方式之裝置。
圖2(a)及(b)之裝置，為一對電極之一方為透明電極31，於有機EL層32發光之光(EL光)係直接或藉由反射電極33反射而朝向透明電極31之方向發射，並入射於色轉換膜20。EL光之一部份被第1色素吸收，經過朝第2色素之能量移動，以具有不同波長分布之光(光激發螢光之光，PL光)而發射。因此，藉由未被色轉換膜20吸收之EL光及PL光而發揮多色發光之有機EL裝置之功能。
另一方面，圖2(c)之裝置具有透明基板10/有機EL元件30a/色轉換膜20/反射層40之構成，其中有機EL元件30c包含第1透明電極31a、有機EL層32及第2透明電極31b。圖2(c)之裝置為底部發射方式之裝置。圖2(d)之裝置為具有基板11/反射層40/色轉換膜20/有機EL元件30c之構成。圖2(d)之裝置為頂部發射方式之裝置。
圖2(c)及(d)之裝置中，一對電極之二方均為透明電極31(a,b)，於有機EL層32發光之EL光之一部份經由色轉換膜20朝向外部(圖2(c)中為透明基板10之方向，圖2(d)中為第2透明電極31b之方向)發射。EL光之中，朝向色轉換膜20之方向之光其一部份被色轉換膜20吸收變換成PL光。接著，通過色轉換膜20之光被反射層40反射，再次入射到色轉換膜20上而接受波長分佈變換，進而通過有機EL元件30c朝外部發射。
圖2(a)~(d)之裝置之任一者中，色轉換膜20均與透明電極31(包含第1及第2透明電極31a、31b)接觸配置。該配置為使有機EL層32與色轉換膜20之距離成為最小之限度，在提高EL光朝色轉換膜20之入射效率之同時，可有效降低視野角之依存性。
採用上述哪一種構成係依據所需裝置之用途、對裝置所要求之色相等決定。以下分別針對本發明之多色發光有機EL裝置之構成要素加以敘述。
透明基板10及基板11較好應可耐受形成層合之層所用條件(溶劑、溫度)者，且尺寸安定性優異者。圖2(a)及(c)之底部發射型構成中使用之透明基板10之材料為玻璃等無機材料，亦可為二乙醯基纖維素、三乙醯基纖維素(TAC)、丙醯基纖維素、丁醯基纖維素、乙醯基丙醯基纖維素、硝基纖維素等纖維素酯；聚醯胺；聚碳酸酯；聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對苯二甲酸-1,4-環己烷二甲酯、聚伸乙基-1,2-二苯氧基乙烷-4,4’-二羧酸酯、聚對苯二甲酸丁二酯等聚酯；聚苯乙烯；聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯等聚烯烴；聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸系樹脂；聚碳酸酯；聚碸；聚醚碸；聚醚酮；聚醚醯亞胺；聚環氧乙烷；原冰片烯樹脂等高分子材料。使用高分子材料時，透明基板10可為剛直亦可為可撓性。透明基板10較好對於可見光具有80%以上之透過率，更好具有86%以上之透過率。
另一方面，圖2(b)及(d)之頂部發射型構成中使用之基板11由於未要求透明性，因此除可為上述透明基板10中使用之材料以外，亦可使用金屬或陶瓷等。
透明電極31(包含第1及第2透明電極31a、31b)較好對於波長400~800nm之光具有50%以上，更好具有85%以上之透過率。透明電極31可使用ITO(In-Sn氧化物)、Sn氧化物、In氧化物、IZO(In-Zn氧化物)、Zn氧化物、Zn-Al氧化物、Zn-Ga氧化物或對該等氧化物中添加F、Sb等摻雜物之導電性透明金屬氧化物而形成。透明電極31係使用蒸鍍法、濺鍍法或化學氣相堆積(CVD)法形成，較好使用濺鍍法形成。又，需要由後述之複數之部份電極構成之透明電極31時，亦可使導電性透明金屬氧化物整面均勻的形成，隨後以可獲得所需圖型之方式進行蝕刻，形成由複數之部份電極構成之透明電極31。或者，亦可使用賦予所需形狀之光罩形成由複數之部份電極構成之透明電極31。或者，亦可使用剝離法(lift-off process)進行圖型化。
由上述材料形成之透明電極31可適於作為陽極使用。另一方面，透明電極31作為陰極使用時，最好在與有機EL層32之界面處設置陰極緩衝層，提高電子注入效率。至於陰極緩衝層之材料可使用Li、Na、K或Cs等鹼金屬，Ba、Sr等鹼土類金屬或含該等之合金，稀土類金屬或該等金屬之氟化物等，但並不限於該等。陰極緩衝層之膜厚可考慮驅動電壓及透明性等適當選擇，但通常之情況下較好為10nm以下。
有機EL層32至少包含有機發光層，且可依據需要具有介隔有電洞注入層、電洞輸送層、電子輸送層及/或電子注入層之構造。或者，亦可使用具有電洞注入及輸送二功能之電洞注入輸送層、具有電子注入及輸送二功能之電子注入輸送層。具體而言，有機EL元件係採用由下述之層構造構成者。
(1)陽極/有機發光層/陰極
(2)陽極/電洞注入層/有機發光層/陰極
(3)陽極/有機發光層/電子注入層/陰極
(4)陽極/電洞注入層/有機發光層/電子注入層/陰極
(5)陽極/電洞輸送層/有機發光層/電子注入層/陰極
(6)陽極/電洞注入層/電洞輸送層/有機發光層/電子注入層/陰極
(7)陽極/電洞注入層/電洞輸送層/有機發光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
上述之層構造中，陽極及陰極分別為透明電極31(包含第1及第2透明電極31a、31b)或反射電極33之任一種。
構成有機EL層32之各層材料係使用習知者。例如，作為用以獲得藍色至藍綠色之發光之有機發光層材料較好使用例如苯并噻唑系、苯并咪唑系、苯并噁唑系等螢光增白劑、金屬螯合化鋨化合物、苯乙烯基苯系化合物、芳香族二甲川系化合物等材料。
至於電子輸送層之材料可使用如2-(4-聯苯基)-5-(對-第三丁基苯基)-1,3,4-噁二唑(PBD)之噁二唑衍生物、三唑衍生物、三嗪衍生物、苯基喹噁啉類、鋁之喹啉錯合物(例如Alq3 )等。電子注入層之材料除上述電子輸送層之材料以外，亦可使用摻雜鹼金屬及鹼土類金屬之鋁之喹啉錯合物。
至於電洞輸送層之材料可使用包含TPD、N,N’-雙(1-萘基)-N,N’-二苯基聯苯胺(α-NPD)、4,4’,4”-參(N-3-甲苯基-N-苯基胺基)三苯基胺(m-MTDATA)等三芳基胺系材料之習知材料。至於電洞注入層之材料可使用酞花菁類(銅酞花菁等)或陰丹士林(indanthrene)系化合物等。
反射電極33較好使用高反射率之金屬、無定型合金、微結晶性合金形成。高反射率之金屬包含Al、Ag、Mo、W、Ni、Cr等，高反射率之無定型合金包含NiP、NiB、CrP及CrB等，高反射率之微結晶性合金包含NiAl等。反射電極33可作為陰極使用，亦可作為陽極使用。反射電極33作為陰極使用時，亦可在反射電極33與有機EL層32之界面處設置上述之陰極緩衝層以提高對有機EL層32之電子注入效率。或者，反射電極33作為陰極使用時，可對於上述之高反射率金屬、無定型合金或微結晶性合金，添加功係數小之材料的鋰、鈉、鉀等鹼金屬、鈣、鎂、鍶等鹼土類金屬並合金化，以提高電子注入效率。反射電極33作為陽極使用時，亦可在反射電極33與有機EL層32之界面處設置上述之導電性透明金屬氧化物層，以提高對有機EL層32之電子注入效率。
反射電極33係依據使用之材料，使用蒸鍍(電阻加熱或電子束加熱)、濺鍍、離子電鍍、雷射操作等該技術中已知之任意手段形成。需要由後述之複數部份電極構成反射電極33時，亦可使用賦予所需形狀之光罩，形成由複數之部份電極構成之反射電極33。
圖2(a)~(d)中顯示用以形成有機EL元件30(a~c)中複數之獨立發光部，以使一對電極分別由平行之條帶狀複數之部份形成，形成其一方電極之條帶與形成另一方電極之條帶彼此交叉(較好垂直)之方式形成之例。因此，該等有機EL元件可進行矩陣驅動，亦即，對一方電極之特定條帶，與對另一方電極之特定條帶施加電壓時，有機EL層32於該等條帶交叉之部份發光。或者，亦可使一方電極作為不具有條帶圖型之一樣平面電極，及使另一方電極對應於各發光部之方式圖型化成複數部份電極。該情況下，對應於各發光部份設置複數的切換元件，與對應於各發光部份之上述部份電極以1對1連接，可進行所謂的主動矩陣驅動(Active Matrix drive)。或者，期望全面均勻發光之有機EL裝置時，可使一對電極之各電極成為一樣的平面電極。
反射層40較好使用前述之高反射率之金屬(Al、Ag、Mo、W、Ni、Cr等)、無定型合金(NiP、NiB、CrP及CrB等)、微結晶性合金(NiAl等)形成。由於本發明中之色轉換膜20為薄膜，因此亦認為將透過反射層40使下部電極間(31a間)或上部電極間(31b間)產生短路。為防止短路，亦可在反射層40與色轉換膜20之間，或色轉換膜20與電極(下部電極31a或上部電極31b)之間設置絕緣層。絕緣層可使用具有接近色轉換膜20之折射率(較好在1.5~2.0左右)之TiO2 、ZrO2 、AlOx 、AlN、SiNx 等之透明絕緣性無機物所形成。
本發明之多色發光有機EL裝置中，若變更構成色轉換膜20之高分子色素之種類，或者藉由調整色轉換膜20之膜厚，可調節於色轉換膜20之EL光之吸收光量。又，藉由調整構成色轉換膜20中之高分子色素中第2色素濃度，可調節自色轉換膜20發出之PL光之發射光量。藉由該等方法除了EL光之吸收光量及PL光之發射光量之調節以外，藉由適當選擇如圖2(a)~(d)所示之色轉換膜20之配置，本發明之多色發光有機EL裝置可發出包含白光之任意色相光。
又，關於藉由第1色素之吸收，自第1色素朝向第2色素之能量移動，以及自第2色素發光之一連串過程，各個過程中之效率為一定。亦即，自第2色素發射之發射光量與EL光之強度成比例變化。因此，本發明之多色發光有機EL裝置，隨著驅動電壓之變化或者通電時間之增加，來自發光層之EL光強度亦產生變化，由於追隨其變化亦造成PL光之發光強度變化，因此於長期間可期望使色相之光安定的發光。
本發明之多色發光有機EL裝置可使用作為使一對電極各一體成形，作成顯示器(單色、或者併用彩色濾光片之多色彩)之面發光光源(背光板)。或者，可使用作為以可矩陣式驅動之方式形成如上述之一對電極，成為單色顯示器，或者併用彩色濾光片之多色顯示器。
[實施例1]
形成色轉換膜之例
使用經純水洗淨並經乾燥之50×50×0.7mm之康寧公司製造之1737玻璃作為透明玻璃基板。如圖1(a)所例示，以茀/MEH-PPV共聚物做為第1色素，以苝化合物作為第2色素；準備具有將第2色素導入第1色素之主鏈中之形態之高分子色素。將該高分子色素溶解於二氯甲烷溶劑中至濃度成為1wt%。將上述基板裝在旋轉塗佈機上，滴下該高分子色素溶液，使基板旋轉形成均勻膜。此時，使基板在旋轉速度800rpm下旋轉3分鐘。本實施例之色轉換膜係以色轉換膜之總構成單元數(該情況下為包含茀基、MEH-PPV基、苝基全色素單元之莫耳數)作為基準，包含2莫耳%之苝基(茀基+MEH-PPV基：苝基之莫耳比為49：1)。
(評價)
對於實施例1中製作之色轉換膜，測定吸收及光激發螢光(PL)光譜(激發波長470nm)。所得光譜示於圖3。
由圖3可了解，實施例1之色轉換膜之最大吸收波長位於460nm，最大PL波長位於640nm。據此，該色轉換膜於使用藍色發光之有機EL元件作為背光時顯示具有作為紅色轉換膜之良好光譜特性。
對於實施例1製作之色轉換膜，使用積分球測定PL量子收率(激發波長470nm)。所得結果示於表1。又，亦一併顯示比較用之溶液狀態下之PL量子收率之測定結果。
由表1可了解，實施例1之色轉換膜具有高如75%之極高PL量子收率。另一方面，該高分子色素溶液之PL量子收率為80%。一般，色素膜之PL量子收率大多低至溶液之PL量子收率之60-30%左右。該等係隨著膜形成使色素間之相互作用增大，而引起濃度消光之故。然而，該高分子色素材料中伴隨著膜形成之PL量子收率降低在10%以內。據此，該高分子色素材料顯示具有優異之濃度消光抑制效果。該效果判斷為本發明中之高分子色素材料，藉由以化學鍵將第2色素導入於第1色素之高分子鏈中，藉由第2色素彼此之凝集而有效地抑制濃度消光。
由以上可了解本發明之範圍內之實施例1之色轉換膜係藉由以化學鍵將第2色素導入於第1色素之高分子鏈內，一方面抑制濃度消光，另一方面實現必要之入射光吸光度及色變換能，具有實用性能。
[實施例2]
本實施例顯示製作圖2(b)所示頂端發射型裝置之例。
使用經純水洗淨並經烘乾之50×50×0.7mm之康寧公司製造之1737玻璃作為透明玻璃基板。將透明玻璃基板移送到濺鍍裝置內，使用DC磁控濺鍍法，使成膜為膜厚200nm之CrB膜。自濺鍍裝置取出已完成成膜之基板，使用微影蝕刻法，以2mm間隔形成4條線寬2mm之條帶狀電極作為反射電極。藉微影蝕刻法之圖型化係使用市售光阻劑AZ-1500(AZ電子材料股份有限公司)及市售蝕刻液Cr-01N(關東化學股份有限公司)。
將形成反射電極之基板送到真空蒸鍍裝置中。最初，於基板中心部位25×25mm之區域且僅於反射電極上設置具有寬2mm之條帶狀開口部之光罩。隨後，通過該光罩，於與反射電極之界面處堆積1.5nm之Li，獲得陰極緩衝層。
接著，在不破壞真空下，將光罩交換成在基板中心部位25×25mm區域具有開口部位之光罩。通過該光罩，依序堆積電子輸送層/發光層/電洞輸送層/電洞注入層之4層，獲得有機EL層。各層以0.1nm/秒之蒸鍍速度堆積，使用膜厚20nm之參(8-羥基喹啉基)鋁(Alq3 )作為電子輸送層，使用膜厚30nm之4,4’-雙(2,2’-二苯基乙烯基)聯苯(DPVBi)作為發光層，使用膜厚10nm之4,4’-雙[N-(1-萘基)-N-苯基胺基]聯苯(α-NPD)作為電洞輸送層，及使用膜厚100nm之銅酞花菁(CuPc)作為電洞注入層。
再者，在不破壞真空下，使成膜有機EL層之基板朝對向之濺鍍裝置移動。接著，配置以2mm間隔配置與反射電極垂直之寬度2mm之長條帶狀開口部所成之光罩。透過該光罩，堆積膜厚200nm之銦-錫氧化物(ITO)，獲得透明電極。
接著，將形成反射電極之基板設置在手套箱中且移送到噴墨裝置中。事先於手套箱內導入乾燥氮氣(露點<-40℃)。將實施例1中使用之高分子色素溶液注入噴墨裝置中。使用該噴墨裝置，在基板中心部份25×25mm之區域且僅於反射電極上製作厚度700nm之色轉換膜。
最後，將形成色轉換膜之基板取出至乾燥氛圍(水分濃度1ppm以下，氧濃度1ppm以下)中。於該基板上之四邊寬度3mm之區域中塗佈紫外線硬化型接著劑，貼合40×40×0.7mm之封裝用玻璃基板，封裝色轉換膜以下之構造，獲得多色發光有機EL裝置。
對所得之多色發光有機EL裝置，以10mA/cm2 之電流密度通過電流後，發出CIE色度座標中(x,y)=(0.65,0.35)之紅光。亮度-電流效率為4.5cd/A。又，此時起因於背光發光之發光並未被確認。另外製備未形成色轉換膜之有機EL元件，測定僅背光發光之發光後，發出CIE色度座標中(x,y)=(0.13,0.20)之藍光，亮度-電流效率為6.2cd/A。由此可了解，本實施例之膜厚700nm之色轉換膜充分吸收自發光層發出之藍光，而放射出高強度之紅光。
接著，對所得之多色發光有機EL裝置，藉由使電流密度固定在0.3A/cm2 之定電流驅動進行連續點燈試驗。本實施例之有機EL裝置於連續驅動100小時後，伴隨著驅動時間經過並未看到色相變化。因此，可知本實施例之有機EL裝置可極安定地發出紅光。
10．．．透明基板
11．．．基板
20．．．色轉換膜
30(a~c)．．．有機EL元件
31(a,b)．．．透明電極
32．．．有機EL層
33．．．反射電極
40．．．反射層
圖1為本發明之高分子材料之例。
圖2為顯示本發明之多色發光有機EL裝置之構成例之圖，(a)~(d)係顯示各構成例之圖。
圖3為顯示實施例1之PL光譜之圖。

Claims (8)

  1. 一種色轉換膜用之高分子色素材料，其特徵係第1色素之高分子鏈內藉由化學鍵，具有被導入第2色素的構造，第1色素係吸收入射於色轉換膜的入射光，使其能量移動至第2色素之高分子的色素，第2色素係從第1色素接受該能量，將光放射之低分子的色素，其中，前述第1色素係由(1,4-伸苯基)伸乙烯(PPV)、(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-伸苯基)伸乙烯(MEH-PPV)、(2,5-二烷氧基-1,4-伸苯基)伸乙烯(RO-PPV)、氰基取代(1,4-伸苯基)伸乙烯(CN-PPV)、及2-二甲基辛基甲矽烷基-1,4-伸苯基伸乙烯(DMOS-PPV)所構成之群中選出之對伸苯基伸乙烯系色素、1,4-萘伸乙烯(PNV)之萘伸乙烯系色素、由1,4-伸苯基(PPP)、及2,5-二烷氧基-1,4-伸苯基(RO-PPP)所構成之群中選出之對伸苯基系色素、聚茀系色素、由3-環己基噻吩(PCHT)、3-環己基-4-甲基噻吩(PCHMT)、3-烷基噻吩(PAT)所構成之群中選出噻吩系色素、1,2-二苯基乙炔(PDPA)、1-n-烷基-2-苯基乙炔(PAPA)、及2-苯基乙炔(PPA)所構成之群中選出之乙炔系色素及噻咯所構成之群中選出； 前述第2色素係由苝系色素、由4-二氰基亞甲基-2-甲基-6-(對-二甲胺基苯乙烯基)-4H-吡喃(DCM-1，以化1-(I)表示)、DCM-2(以化1-(II)表示)、及DCJTB(以化1-(III)表示)所構成之群中選出之花青系色素；由4,4-二氟-1,3,5,7-四苯基-4-硼雜-3a,4a-二氮雜-s-二環戊二烯并苯(Indacene)(下式(IV)表示之化合物)、Lumogen F紅、尼羅紅(nile red)(下式(V)表示之化合物)所構成之群中選出之1個色素； 由若丹明B、若丹明6G所構成之群中選出之呫噸系色素、 及吡啶1之吡啶系色素所構成之群中選出。
  2. 如申請專利範圍第1項之色轉換膜用之高分子色素材料，其係以該高分子色素材料之總構成單元數為基準，第1色素係50莫耳%以上、99.99莫耳%以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之色轉換膜用之高分子色素材料，其係以該高分子色素材料之總構成單元數為基準，第2色素為0.01莫耳%以上、50莫耳%以下。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之色轉換膜用之高分子色素材料，其中第1色素之分子量為1000以上、10萬以下。
  5. 一種色轉換膜，其特徵係塗佈申請專利範圍第1~3項中任一項之色轉換膜用之高分子色素材料所形成。
  6. 一種多色發光有機EL裝置，其係具有：至少一方為透明電極之一對電極；該一對電極所挾持的有機EL層；及色轉換膜；的多色發光有機EL裝置，其特徵係前述色轉換膜具有2μm以下的膜厚，且含有申請專利範圍第1~4項中任一項之高分子色素材料。
  7. 如申請專利範圍第6項之多色發光有機EL裝置，其中前述色轉換膜為藉由塗佈步驟所形成。
  8. 如申請專利範圍第6項之多色發光有機EL裝置，其中前述色轉換膜與前述透明電極接觸配置。
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