WO2022078429A1 - 一种发光器件以及其在显示中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种发光器件，包含能产生第一波长光的电致发光器单元以及能吸收第一波长光并发射第二波长光的颜色转换层；其中颜色转换层包含至少一种化学式(1)或(2)结构单元的颜色转换材料，该材料的光致发光光谱具有较窄的半峰宽，用其制作的颜色转换层可以吸收半峰宽较宽的入射光，然后发射出半峰宽较窄的出射光；而且该材料的光致发光光谱的波峰位置可以通过修饰其分子结构来调节，用不同化学结构的颜色转换材料可以制备出不同类型的颜色转换层，能够分别发射红、绿、蓝等不同颜色的光谱。这些不同颜色的窄半峰宽发光器件可以制造具有高色域的显示器件。
Description
本发明涉及一种窄半峰宽发光器件以及其在显示中的应用。
根据色度学原理，射入人眼的光的半峰宽越窄，色纯度越高，颜色越鲜艳。用这种半峰宽窄的红绿蓝三原色光制作的显示装置，显示的色域大，画面真实，画质好。
当前主流的全彩显示实现的方法不外乎两种，第一种，显示器件主动发射红、绿、蓝三原色的光，典型的如RGB-OLED显示、RGB-Micro-LED显示等，由于需要分别制作三种颜色的发光器件，工艺复杂，良率低，难以实现超过800ppi的高分辨率显示。第二种是采用色转换器将发光器件发射的单一色光转换成多种色光，从而实现全彩显示。这种方法中的发光器件工艺简单，良率高，而且颜色转换器可以通过蒸镀、喷墨打印、转印、光刻等不同技术实现，可以应用在不同分辨率要求的显示产品上，低如大尺寸电视，只有50ppi,高如硅基微型显示，分辨率可达4000ppi以上。
目前主流的颜色转换器中使用的颜色转换材料主要有两种，第一种是有机染料，包括各种具有生色团的有机共轭小分子或聚合物，由于分子结构不够刚性，存在分子内的热弛豫，这类材料的发光峰较宽，一般半峰宽在60nm以上。第二种是无机纳米晶，俗称量子点，是一类直径介于2-8nm的无机半导体材料(InP,CdSe,CdS,ZnSe等)的纳米颗粒，由于尺寸效应，这类材料表现出量子限域效应，它们便会发出特定频率的光，而且发出的光的频率会随着尺寸的改变而变化，因而通过调节他们的尺寸就可以控制其发出的光的颜色。限于当前的量子点合成和分离技术，目前含Cd的量子点发光峰的半峰宽在25-40nm，色纯度可以满足NTSC的显示要求，无Cd量子点的半峰宽在55-75nm之间。然而，由于Cd对环境有污染，对人类健康有严重毒害作用，绝大多数国家禁止使用含Cd量子点制作电子产品。另外，由于量子点的消光系数不够高，因此需要较厚的膜，材料达到完全的颜色转换。
因此，仍需进一步研发新的颜色转换材料，来满足全彩显示的要求。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的一个主要目的在于提供一种发光器件具有较窄的半峰宽，该窄半峰宽发光器件的出射光的半峰宽通常小于40nm，较好是小于35nm，更好是小于30nm，最好是小于28nm。
本发明的另一个目的是提供一种使用这种窄半峰宽发光器件的发多色光的显示装置，这种显示装置具有极佳的显示色域。
本发明的技术方案如下：
一种发光器件，包括一个电致发光器单元和一个颜色转换层(CCL)，其特征在于，所述的颜色转换层包含至少一种如下化学式(1)或(2)所示的结构单元的颜色转换材料(CCM)：
其中使用的符号与标记具有以下含义：
X选自N、C(R
6)、Si(R
6)；Y选自B、P＝O、C(R
6)、Si(R
6)；
Ar
1～Ar
3相同或不同的选自具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；
Ar
4～Ar
5相同或不同的选自空或具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；
当Ar
4～Ar
5不为空时，X选自N、C(R
6)、Si(R
6)；Y选自B、P＝O、C(R
6)、Si(R
6)；
当Ar
4～Ar
5为空时，相应的X或Y选自N(R
6)、C(R
6R
7)、Si(R
6R
7)、C＝O、O、C＝N(R
6)、C＝C(R
6R
7)、P(R
6)、P(＝O)R
6、S、S＝O或SO
2；
X
1、X
2是桥接基团，可相同或不同的选自空，单键、N(R
6)、C(R
6R
7)、Si(R
6R
7)、O、C＝N(R
6)、C＝C(R
6R
7)、P(R
6)、P(＝O)R
6、S、S＝O或SO
2；
R
1～R
7是取代基，可相同或不同的选自取代基分别独立选自H、D、-F,-Cl,Br,I,-CN,-NO
2,-CF
3,B(OR
2)
2,Si(R
2)
3，具有1至20个C原子的直链的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团，或者具有3至20个C原子的支链或环状的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团或者是甲硅烷基基团，或具有1至20个C原子的取代的酮基基团，或具有2至20个C原子的烷氧基羰基基团，或具有7至20个C原子的芳氧基羰基基团，氰基基团(-CN)，氨基甲酰基基团(-C(＝O)NH
2)，卤甲酰基基团(-C(＝O)-X其中X代表卤素原子),甲酰基基团(-C(＝O)-H)，异氰基基团，异氰酸酯基团，硫氰酸酯基团或异硫氰酸酯基团，羟基基团，硝基基团，CF
3基团，Cl，Br，F，或者具有5至40个环原子的取代或未取代的芳族或杂芳族环系，或具有5至40个环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，或具有5至40个环原子的芳胺基或杂芳胺基基团，以上取代基任意位置的二取代单元或这些体系的组合，其中一个或多个取代基团可以彼此和/或与所述基团键合的环形成单环或多环的脂族或芳族环系。
所述的发光器件，所述的电致发光器单元选自OLED(有机电致发光二极管)、TFT-LCD(阵列液晶显示器)、LED(发光二极管)、QLED(量子点电致发光器件)、OLEC(有机发光电化学器件)、OLET(有机发光晶体管)，PeLED(钙钛矿电致发光器件)、micro-LED(微发光二极管)等发光器件中的一种。
所述的发光器件，所述的颜色转换层(CCL)可以吸收第一波长的光，然后发射出第二波长的光。
所述的发光器件，所述的电致发光器单元的发光谱和所述的颜色转换材料(CCM)的光吸收谱至少部分重叠。
所述的发光器件，所述的电致发光器单元的发光谱发射UV或蓝光。
所述的发光器件，所述的颜色转换层发射的第二波长的光，光谱的FWHM小于40nm。
所述的发光器件，所述的颜色转换层可以是整面的薄层，也可以是图案化的薄层，厚度介于20nm-20μm。
所述的发光器件，颜色转换层可以通过蒸镀、喷墨打印，或丝网印刷、凹版印刷、涂布后光刻等方法制备而成。
本发明还提供一种显示器件，至少有一个子像素包含所述的发光器件
有益效果：本发明的颜色转换材料，包含具有刚性结构的硼氮化合物，具有较窄的发光峰，从而可以为高色纯度的显示器提供一种新的解决方案；所述的硼氮化合物具有较高的消光系数，从而以利于减薄器件结构；进一步，所述的硼氮化合物易于制备印刷油墨，从而简化制备工艺。
本发明提供一种有机化合物，包含其的有机电子器件及其应用。为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
在本发明中，组合物和印刷油墨，或油墨具有相同的含义，它们之间可以互换。
在本发明中，主体材料，基质材料，Host或Matrix材料具有相同的含义，它们之间可以互换。
在本发明中，“取代”表示被取代基中的氢原子被取代基所取代。
在本发明中，“环原子数”表示原子键合成环状而得到的结构化合物(例如，单环化合物、稠环化合物、交联化合物、碳环化合物、杂环化合物)的构成该环自身的原子之中的原子数。该环被取代基所取代时，取代基所包含的原子不包括在成环原子内。关于以下所述的“环原子数”，在没有特别说明的条件下也是同样的。例如，苯环的环原子数为6，萘环的环原子数为10，噻吩基的环原子数为5。
本发明涉及一种发光器件，包括一个电致发光器单元和一个颜色转换层(CCL)，其特征在于，所述的颜色转换层包含至少一种如下化学式(1)或(2)所示的结构单元的颜色转换材料(CCM)：
其中使用的符号与标记具有以下含义：
X选自N、C(R
6)、Si(R
6)；Y选自B、P＝O、C(R
6)、Si(R
6)；
Ar
1～Ar
3相同或不同的选自具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；
Ar
4～Ar
5相同或不同的选自空或具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；
当Ar
4～Ar
5不为空时，X选自N、C(R
6)、Si(R
6)；Y选自B、P＝O、C(R
6)、Si(R
6)；
当Ar
4～Ar
5为空时，相应的X或Y选自N(R
6)、C(R
6R
7)、Si(R
6R
7)、C＝O、O、C＝N(R
6)、C＝C(R
6R
7)、P(R
6)、P(＝O)R
6、S、S＝O或SO
2；
X
1、X
2是桥接基团，可相同或不同的选自空，单键、N(R
6)、C(R
6R
7)、Si(R
6R
7)、O、C＝N(R
6)、C＝C(R
6R
7)、P(R
6)、P(＝O)R
6、S、S＝O或SO
2；
R
1～R
7是取代基，可相同或不同的选自取代基分别独立选自H、D、-F,-Cl,Br,I,-CN,-NO
2,-CF
3,B(OR
2)
2,Si(R
2)
3，具有1至20个C原子的直链的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团，或者具有3至20个C原子的支链或环状的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团或者是甲硅烷基基团，或具有1至20个C原子的取代的酮基 基团，或具有2至20个C原子的烷氧基羰基基团，或具有7至20个C原子的芳氧基羰基基团，氰基基团(-CN)，氨基甲酰基基团(-C(＝O)NH
2)，卤甲酰基基团(-C(＝O)-X其中X代表卤素原子),甲酰基基团(-C(＝O)-H)，异氰基基团，异氰酸酯基团，硫氰酸酯基团或异硫氰酸酯基团，羟基基团，硝基基团，CF
3基团，Cl，Br，F，或者具有5至40个环原子的取代或未取代的芳族或杂芳族环系，或具有5至40个环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，或具有5至40个环原子的芳胺基或杂芳胺基基团，以上取代基任意位置的二取代单元或这些体系的组合，其中一个或多个取代基团可以彼此和/或与所述基团键合的环形成单环或多环的脂族或芳族环系。
Ar
1～Ar
5在多次出现时，相同或不同的是，具有2-24个碳原子的芳香族或杂芳香族如苯，联苯，三苯基，苯并，萘，蒽，萉(phenalene)，菲，芴，芘，屈，苝，薁；芳香杂环化合物，如呋喃，噻吩，吡咯，苯并呋喃，苯并噻吩，二苯并噻吩，二苯并呋喃，咔唑，吡唑，咪唑，三氮唑，异恶唑，噻唑，恶二唑，oxatriazole，二恶唑，噻二唑，吡啶，哒嗪，嘧啶，吡嗪，三嗪，恶嗪，oxathiazine，oxadiazine，吲哚，苯并咪唑，吲唑，indoxazine，苯并恶唑，benzisoxazole，苯并噻唑，喹啉，异喹啉，邻二氮(杂)萘，喹唑啉，喹喔啉，萘，酞，蝶啶，氧杂蒽，吖啶，吩嗪，吩噻嗪，吩恶嗪，dibenzoselenophene，benzoselenophene，benzofuropyridine，indolocarbazole，pyridylindole，pyrrolodipyridine，furodipyridine，benzothienopyridine，thienodipyridine，benzoselenophenopyridine和selenophenodipyridine；包含有2至10环结构的基团，它们可以是相同或不同类型的环芳香烃基团或芳香杂环基团，并彼此直接或通过至少一个以下的基团连结在一起,如氧原子，氮原子，硫原子，硅原子，磷原子，硼原子，链结构单元和脂肪环基团。其中，Ar
1、Ar
2、Ar
3、Ar
4、Ar
5可以进一步分别独立的被一个或多个基团R
1～R
5取代或者未取代。
芳族基团指至少包含一个芳环的烃基，包括单环基团和多环的环系统。杂芳族基团指包含至少一个杂芳环的烃基(含有杂原子)，包括单环基团和多环的环系统。这些多环的环可以具有两个或多个环，其中两个碳原子被两个相邻的环共用，即稠环。多环的这些环种，至少一个是芳族的或杂芳族的。对于本发明的目的，芳香族或杂芳香族基团不仅包括芳香基或杂芳香基的体系，而且，其中多个芳基或杂芳基也可以被短的非芳族单元间断(例如<10％的非H原子，5％的非H原子，比如C、N或O原子)。因此，比如9,9'-螺二芴，9,9-二芳基芴，三芳胺，二芳基醚等体系，对于该发明目的同样认为是芳香族基团。
具体地，芳族基团优选的例子有：苯、萘、蒽、菲、二萘嵌苯、并四苯、芘、苯并芘、三亚苯、苊、芴、及其衍生物。
具体地，杂芳族基团优选的例子有：呋喃、苯并呋喃、噻吩、苯并噻吩、吡咯、吡唑、三唑、咪唑、噁唑、噁二唑、噻唑、四唑、吲哚、咔唑、吡咯并咪唑、吡咯并吡咯、噻吩并吡咯、噻吩并噻吩、呋喃并吡咯、呋喃并呋喃、噻吩并呋喃、苯并异噁唑、苯并异噻唑、苯并咪唑、吡啶、吡嗪、哒嗪、嘧啶、三嗪、喹啉、异喹啉、邻二氮萘、喹喔啉、菲啶、伯啶、喹唑啉、喹唑啉酮、及其衍生物。
在一个优选的实施例中，按照本发明所述的有机化合物，所述的Ar
1～Ar
5表示为5～22C的芳香基团或杂芳香基团；在一个较优选的实施例中，所述的Ar
1～Ar
5表示为5～20C的芳香基团或杂芳香基团；在一个更优选的实施例中，所述的Ar
1～Ar
5表示为5～18C的芳香基团或杂芳香基团。
在一个优选的实施例中，按照本发明所述的有机化合物，所述的Ar
1～Ar
5可包含如下结构基团中的一种或多种组合：
其中：
X每次出现时，可独立的选自N或CR
5；
Y每次出现时，可独立的选自CR
6R
7，SiR
6R
7，NR
6或，C(＝O)，S，或O；
R
5、R
6、R
7含义同R
1。
更进一步的，本发明所述的Ar
1～Ar
5可选自如下结构基团中的一种或多种组合，他们可以被进一步被任意取代：
其中X
3、X
4是空或一个桥接基团。
在一个优先的实施例中，以上所述的颜色转换层包含至少一种如下化学式(1a)或(2a)所示的结构单元的颜色转换材料(CCM)：
在某些优选的实施例中，桥连基团X
1、X
2至少有一个是空；特别优选的是两个都为空，这时所述的化合物选自包含如下化学式(1b)或(2b)或所示的结构单元：
在一些较为优选的实施例中，X
1、X
2至少有一个是单键；特别优先的是，两个都为单键，所述的化合物选自包含如下化学式(1c)或(2c)所示的结构单元：
在某些实施例中，X
1、X
2在每一次出现时，相同或不同的是二桥联基，优选的二桥联基有：
其中符号R
3、R
4与R
5定义同如上所述的R
1，而上述基团所示虚线键表示与相邻的结构单元键合的键。
对于本发明的目的，芳香环系在环系中包含
个碳原子，杂芳香环系在环系中包含
个碳原子和至少一个杂原子，条件是碳原子和杂原子的总数至少为4。杂原子优选选自Si、N、P、O、S和/或Ge，特别优选选自Si、N、P、O和/或S。对于本发明的目的，芳香族或杂芳香族环系不仅包括芳香基或杂芳香基的体系，而且，其中多个芳基或杂芳基也可以被短的非芳族单元间断(<10％的非H原子，优选小于5％的非H原子,比如C、N或O原子)。因此，比如9,9′-螺二芴，9,9-二芳基芴，三芳胺，二芳基醚等体系，对于该发明目的同样认为是芳香族环系。
对于本发明的目的，其中NH上的H原子或桥联基CH
2基团可以被R
1基团取代，优选的R
1可选于，(1)C1～C10烷基，特别优选是指如下的基团：甲基、乙基、正丙基、异丙基、环丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、环丁基、2-甲基丁基、正戊基、正己基、环己基、正庚基、环庚基、正辛基、环辛基、2-乙基己基、三氟甲基、五氟甲基、2,2,2-三氟乙基、乙烯基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、环戊烯基、己烯基、环己烯基、庚烯基、环庚烯基、辛烯基、环辛烯基、乙炔基、丙炔基、丁炔基、戊炔基、己炔基和辛炔基；(2)
烷氧基，特别优选的是指甲氧基，乙氧基，正丙氧基，异丙氧基，正丁氧基，异丁氧基，仲丁氧基，叔丁氧基或者2-甲基丁氧基；(3)C2到C10芳基或杂芳基，取决于用途其可以是一价或二价的，在每一情况下也可以被上述提及的基团R
1取代并可以通过任何希望的位置与芳香族或杂芳香环连接，特别优选的是指以下的基团：苯、萘、蒽、嵌二萘、二氢芘、屈、茈、萤蒽、丁省、戊省、苯并芘、呋喃、苯并呋喃、异苯并呋喃、二苯并呋喃、噻吩、苯并噻吩、异苯并噻吩、硫芴、吡咯、吲哚、异吲哚、咔唑、吡啶、喹啉、异喹啉、吖啶、菲啶、苯并-5,6-喹啉、苯并-6,7-喹啉、苯并-7,8-喹啉、吩噻嗪、吩恶嗪、吡唑、吲唑、咪唑、苯并咪唑、萘并咪唑、菲并咪唑、吡啶并咪唑、吡嗪并咪唑、喹喔啉并咪唑、恶唑、苯并恶唑、萘并恶唑、蒽并恶唑、菲并恶唑、异恶唑、1,2-噻唑、1,3-噻唑、苯并噻唑、哒嗪、苯并哒嗪、嘧啶、苯并嘧啶、喹喔啉、吡嗪、二氮蒽、1,5-二氮杂萘、氮咔唑、苯并咔啉、菲咯啉、1,2,3-三唑、1,2,4-三唑、苯并三唑、1,2,3-恶二唑、1,2,4-恶二唑、1,2,5-恶二唑、1,3,4-恶二唑、1,2,3-噻二唑、1,2,4-噻二唑、1,2,5-噻二唑、1,3,4-噻二唑、1,3,5-三嗪、1,2,4-三嗪、1,2,3-三嗪、四唑。1,2,4,5-四嗪、1,2,3,4-四嗪、1,2,3,5-四嗪、嘌呤、蝶啶、中氮茚和苯并噻二唑。用于本发明的目的，芳香和杂芳族环系认为特别是除上述提及的芳基和杂芳基之外，还指亚联苯基、亚三联苯、芴、螺二芴、二氢菲、四氢芘和顺式或者反式茚并芴。
在一个优选的实施例中，所述的化合物，其中Ar
1～Ar
5相同或不同的在每一次出现中可选自具有5到20个环原子的芳香、杂芳族；较好的选自具有5到18个环原子的芳香、杂芳族；更好的选自具有5到15个环原子的芳香、杂芳族；最好的选自具有5到 10个环原子的芳香、杂芳族；它们可以未被取代或者被一个或二个R
1基团取代。优选的芳基或者杂芳基有苯、萘、蒽、菲、吡啶、嵌二萘或噻吩。
对于本发明的目的，按化学式(1)-(1e)或(2)-(2e)的结构单元，在一个特别优选的实施例中，Ar
1～Ar
5为苯基。
在一个特别优先的实施例中，所述的化合物包含如下化学式(1a)或(2a)所示的结构单元：
其中，X
1和X
2优先选自O，S，特别优先选自O。
在另一个特别优先的实施例中，所述的化合物包含如下化学式(1d)或(2d)或(1e)或(2e)所示的结构单元：
优先的，化学式(2d)和(2e)中的Y
b相同或不同的彼此独立的选自C＝O、O、P(＝O)R
9、S＝O或SO
2；特别优先的选自C＝O。
优先的，化学式(1d)和(1e)中的X
a相同或不同的彼此独立的选自N(R
9)、C(R
9R
10)、Si(R
9R
10)、O、S。
在一个特别优选的实施方案中，所述的化合物具有以下所示的结构：
其中，R
21-R
24可以是H、D，具有1至20个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷氧基基团，或者具有3至20个C原子的支链或环状的烷基、烷氧基或硫代烷氧基基团或者是甲硅烷基基团，或具有1至20个C原子的取代的酮基基团，或具有2至20个C原子的烷氧基羰基基团，或具有7至20个C原子的芳氧基羰基基团，氰基基团(-CN)，氨基甲酰基基团(-C(＝O)NH
2)，卤甲酰基基团(-C(＝O)-X其中X代表卤素原子),甲酰基基团(-C(＝O)-H)，异氰基基团，异氰酸酯基团，硫氰酸酯基团或异硫氰酸酯基团，羟基基团，硝基基团，CF
3基团，Cl，Br，F，或者具有5至40个环原子的取代或未取代的芳族或杂芳族环系，或具有5至40个环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，或这些体系的组合，其中一个或多个基团可以彼此和/或与所述基团键合的环形成单环或多环的脂族或芳族环系；m、n为0-4的整数；o、q为0-5的整数；p为0-3的整数。
在一个特别优选的实施例中，按照本发明所述的发光器件，所述的颜色转换材料优选自但不限于如下结构：
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中所述的电致发光器单元选自OLED(有机电致发光二极管)、TFT-LCD(阵列液晶显示器)、LED(发光二极管)、QLED(量子点电致发光器件)、OLEC(有机发光电化学器件)、OLET(有机发光晶体管)，PeLED(钙钛矿电致发光器件)、micro-LED(微发光二极管)等发光器件中的一种。
在一个较为优选的实施方案中，所述的发光器件，其中所述的电致发光器单元选自OLED(有机电致发光二极管)；
在另一个较为优选的实施方案中，所述的发光器件，其中所述的电致发光器单元选自LED；
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中的颜色转换层可以吸收发射第一波长的光，然后发射出第二波长的光。
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中所述的电致发光器单元的发光谱和所述的CCM的光吸收谱至少部分重叠。
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中所述电致发光器单元的发光谱发射UV或蓝光。
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中的颜色转换层发射的第二波长的光，光谱的FWHM小于40nm，较好是小于35nm，更好是小于33nm，最好是小于30nm。
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中的颜色转换层可以是整面的薄层，也可以是图案化的薄层，厚度介于20nm-20μm，较好是小于15μm，更好是小于12μm，更更好是小于10μm，特别好是小于8μm，最好是小于6μm，最最好是小于4μm。
在一个优选的实施方案中，所述的发光器件，其中的颜色转换层可以通过蒸镀、喷墨打印，或丝网印刷、凹版印刷、涂布后光刻等方法制备而成。
以蒸镀为例，将颜色转换材料放入真空热蒸镀设备的加热坩埚中，在1E-7Pa的真空度下，加热坩埚，颜色转换材料会汽化，然后沉积在基板上，形成颜色转换薄膜。蒸镀过程中可以通过控制速率、时间来控制沉积的厚度，也可以通过遮罩来形成图案。
在某些实施例中，按照本发明颜色转换层(CCL)不包含高聚物或树脂。优先的所述的颜色转换层是通过上述的真空蒸镀的方法成膜的。
也可以使用喷墨打印、转印、光刻等方法来形成颜色转换层，此时，需将本发明的颜色转换材料单独或与其他材料一起溶解在有机溶剂中，形成油墨。
本发明进一步涉及一种组合物或印刷油墨，所述的组合物包含至少一种如上所述的颜色转换材料，及至少一种有机溶剂。所述的至少一种有机溶剂选自芳族或杂芳族、酯、芳族酮或芳族醚、脂肪族酮或脂肪族醚、脂环族或烯烃类化合物，或硼酸酯或磷酸酯类化合物，或两种及两种以上溶剂的混合物。
在一个优选的实施例中，按照本发明的一种组合物，其特征在于，所述的至少一种有机溶剂选自基于芳族或杂芳族的溶剂。
适合本发明的基于芳族或杂芳族溶剂的例子有，但不限制于：对二异丙基苯、戊苯、四氢萘、环己基苯、氯萘、1,4-二甲基萘、3-异丙基联苯、对甲基异丙苯、二戊苯、三戊苯、戊基甲苯、邻二乙苯、间二乙苯、对二乙苯、1,2,3,4-四甲苯、1,2,3,5-四甲苯、1,2,4,5-四甲苯、丁苯、十二烷基苯、二己基苯、二丁基苯、对二异丙基苯、环己基苯、苄基丁基苯、二甲基萘、3-异丙基联苯、对甲基异丙苯、1-甲基萘、1,2,4-三氯苯、4,4-二氟二苯甲烷、1,2-二甲氧基-4-(1-丙烯基)苯、二苯甲烷、2-苯基吡啶、3-苯基吡啶、N-甲基二苯胺、4-异丙基联苯、α,α--二氯二苯甲烷、4-(3-苯基丙基)吡啶、苯甲酸苄酯、1,1-双(3,4-二甲基苯基)乙烷、2-异丙基萘、喹啉、异喹啉、2-呋喃甲酸甲酯、2-呋喃甲酸乙酯等。
适合本发明的基于芳族酮溶剂的例子有，但不限制于：1-四氢萘酮，2-四氢萘酮，2-(苯基环氧)四氢萘酮，6-(甲氧基)四氢萘酮，苯乙酮、苯丙酮、二苯甲酮、及它们的衍生物，如4-甲基苯乙酮、3-甲基苯乙酮、2-甲基苯乙酮、4-甲基苯丙酮、3-甲基苯丙酮、2-甲基苯丙酮等。
适合本发明的基于芳族醚溶剂的例子有，但不限制于：3-苯氧基甲苯、丁氧基苯、对茴香醛二甲基乙缩醛、四氢-2-苯氧基-2H-吡喃、1,2-二甲氧基-4-(1-丙烯基)苯、1,4-苯并二噁烷、1,3-二丙基苯、2,5-二甲氧基甲苯、4-乙基本乙醚、1,3-二丙氧基苯、1,2,4-三甲氧基苯、4-(1-丙烯基)-1,2-二甲氧基苯、1,3-二甲氧基苯、缩水甘油基苯基醚、二苄基醚、4-叔丁基茴香醚、反式-对丙烯基茴香醚、1,2-二甲氧基苯、1-甲氧基萘、二苯醚、2-苯氧基甲醚、2-苯氧基四氢呋喃、乙基-2-萘基醚。
在一些优选的实施例中，按照本发明的组合物，所述的至少一种的有机溶剂可选自：脂肪族酮，例如，2-壬酮、3-壬酮、5-壬酮、2-癸酮、2,5-己二酮、2,6,8-三甲基-4-壬酮、葑酮、佛尔酮、异佛尔酮、二正戊基酮等；或脂肪族醚，例如，戊醚、己醚、二辛醚、乙二醇二丁醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇丁基甲醚、二乙二醇二丁醚、三乙二醇二甲醚、三乙二醇乙基甲醚、三乙二醇丁基甲醚、三丙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚 等。
在另一些优选的实施例中，按照本发明的组合物，所述的至少一种的有机溶剂可选自基于酯的溶剂：辛酸烷酯、癸二酸烷酯、硬脂酸烷酯、苯甲酸烷酯、苯乙酸烷酯、肉桂酸烷酯、草酸烷酯、马来酸烷酯、烷内酯、油酸烷酯等。特别优选辛酸辛酯、癸二酸二乙酯、邻苯二甲酸二烯丙酯、异壬酸异壬酯。
所述的溶剂可以是单独使用，也可以是作为两种或多种有机溶剂的混合物使用。
在某些优选的实施例中，按照本发明的一种组合物，还可进一步包含另一种有机溶剂。另一种有机溶剂的例子包括(但不限于)：甲醇、乙醇、2-甲氧基乙醇、二氯甲烷、三氯甲烷、氯苯、邻二氯苯、四氢呋喃、苯甲醚、吗啉、甲苯、邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯、1,4二氧杂环己烷、丙酮、甲基乙基酮、1,2二氯乙烷、3-苯氧基甲苯、1,1,1-三氯乙烷、1,1,2,2-四氯乙烷、醋酸乙酯、醋酸丁酯、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二甲基亚砜、四氢萘、萘烷、茚和/或它们的混合物。
一些优选的实施例中，特别适合本发明的溶剂是汉森(Hansen)溶解度参数在以下范围内的溶剂：
δd(色散力)在17.0～23.2MPa1/2的范围，尤其是在18.5～21.0MPa1/2的范围；
δp(极性力)在0.2～12.5MPa1/2的范围，尤其是在2.0～6.0MPa1/2的范围；
δh(氢键力)在0.9～14.2MPa1/2的范围，尤其是在2.0～6.0MPa1/2的范围。
按照本发明的组合物，其中有机溶剂在选取时需考虑其沸点参数。本发明中，所述的有机溶剂的沸点≥150℃；优选为≥180℃；较优选为≥200℃；更优为≥250℃；最优为≥275℃或≥300℃。这些范围内的沸点对防止喷墨印刷头的喷嘴堵塞是有益的。所述的有机溶剂可从溶剂体系中蒸发，以形成包含功能材料薄膜。
在一个优选的实施方案中，按照本发明的组合物是一溶液。
在另一个优选的实施方案中，按照本发明的组合物是一悬浮液。
本发明还涉及所述组合物作为涂料或印刷油墨在制备有机电子器件时的用途，特别优选的是通过打印或涂布的制备方法。
其中，适合的打印或涂布技术包括(但不限于)喷墨打印，喷印(Nozzle Printing)，活版印刷，丝网印刷，浸涂，旋转涂布，刮刀涂布，辊筒印花，扭转辊印刷，平版印刷，柔版印刷，轮转印刷，喷涂，刷涂或移印，狭缝型挤压式涂布等。首选的是凹版印刷，喷印及喷墨印刷。溶液或悬浮液可以另外包括一个或多个组份例如表面活性化合物，润滑剂，润湿剂，分散剂，疏水剂，粘接剂等，用于调节粘度，成膜性能，提高附着性等。有关打印技术，及其对有关溶液的相关要求，如溶剂及浓度，粘度等，的详细信息请参见Helmut Kipphan主编的《印刷媒体手册:技术和生产方法》(Handbook of Print Media:Technologies and Production Methods),ISBN 3-540-67326-1。
如上所述的制备方法，其特征在于，所述的形成的一功能层，其厚度在5nm-1000nm。
本发明所述的颜色转换材料在油墨中的质量浓度不低于0.1％wt。可以通过调节油墨中颜色转换材料的浓度和颜色转换层的厚度来改善颜色转换层的颜色转换能力。一般而言，颜色转换材料的浓度越高或厚度越厚，颜色转换层的颜色转换率越高。
按照本发明的组合为进一步包含高聚物添加剂，所述的添加剂选自，包含但不限于以下材料：聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯、聚乙二醇、聚硅氧烷、聚丙烯腈、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚丁酸乙烯酯、聚酰胺、聚甲醛、聚酰亚胺、聚醚醚酮、聚砜、聚芳醚、聚芳酰胺、纤维素、改性纤维素、醋酸纤维、硝酸纤维或以上材料的混合物。
盐类化合物不易于提纯，容易带来杂质，影响光电性能。处于本发明的目的，在某 些优先的实施例中，按照本发明颜色转换层(CCL)不包含任何盐类化合物，优先的不包含任何由有机酸和金属形成的有机酸盐。处于成本的考虑，本发明优先排除含有过渡金属和镧系元素的有机酸盐。
在一个特别优先的实施例中，以上所述的发光器件，其中的电致发光单元是LED。
在另一个特别优先的实施例中，以上所述的发光器件，其中的电致发光单元是OLED，包括一基片，一阳极，至少一发光层，一阴极。
基片可以是不透明或透明。一个透明的基板可以用来制造一个透明的发光元器件。例如可参见，Bulovic等Nature 1996,380,p29，和Gu等，Appl.Phys.Lett.1996,68,p2606。基片可以是刚性的或弹性的。基片可以是塑料，金属，半导体晶片或玻璃。最好是基片有一个平滑的表面。无表面缺陷的基板是特别理想的选择。在一个优选的实施例中，基片是柔性的，可选于聚合物薄膜或塑料，其玻璃化温度Tg为150℃以上，较好是超过200℃，更好是超过250℃，最好是超过300℃。合适的柔性基板的例子有聚(对苯二甲酸乙二醇酯)(PET)和聚乙二醇(2,6-萘)(PEN)。
阳极可包括一导电金属或金属氧化物，或导电聚合物。阳极可以容易地注入空穴到空穴注入层(HIL)或空穴传输层(HTL)或发光层中。在一个的实施例中，阳极的功函数和发光层中的发光体或作为HIL或HTL或电子阻挡层(EBL)的p型半导体材料的HOMO能级或价带能级的差的绝对值小于0.5eV，较好是小于0.3eV，最好是小于0.2eV。阳极材料的例子包括但不限于：Al、Cu、Au、Ag、Mg、Fe、Co、Ni、Mn、Pd、Pt、ITO、铝掺杂氧化锌(AZO)等。其他合适的阳极材料是已知的，本领域普通技术人员可容易地选择使用。阳极材料可以使用任何合适的技术沉积，如一合适的物理气相沉积法，包括射频磁控溅射，真空热蒸发，电子束(e-beam)等。在某些实施例中，阳极是图案结构化的。图案化的ITO导电基板可在市场上买到，并且可以用来制备根据本发明的器件。
阴极可包括一导电金属或金属氧化物。阴极可以容易地注入电子到EIL或ETL或直接到发光层中。在一个的实施例中，阴极的功函数和发光层中发光体或作为电子注入层(EIL)或电子传输层(ETL)或空穴阻挡层(HBL)的n型半导体材料的LUMO能级或导带能级的差的绝对值小于0.5eV，较好是小于0.3eV，最好是小于0.2eV。原则上，所有可用作OLED的阴极的材料都可能作为本发明器件的阴极材料。阴极材料的例子包括但不限于：Al、Au、Ag、Ca、Ba、Mg、LiF/Al、MgAg合金、BaF2/Al、Cu、Fe、Co、Ni、Mn、Pd、Pt、ITO等。阴极材料可以使用任何合适的技术沉积，如一合适的物理气相沉积法，包括射频磁控溅射，真空热蒸发，电子束(e-beam)等。
OLED还可以包含其他功能层，如空穴注入层(HIL)、空穴传输层(HTL)、电子阻挡层(EBL)、电子注入层(EIL)、电子传输层(ETL)、空穴阻挡层(HBL)。适合用于这些功能层中的材料在上面及在WO2010135519A1、US20090134784A1和WO2011110277A1中有详细的描述，特此将此3篇专利文件中的全部内容并入本文作为参考。
按照本发明的发光器件，其发光波长在300到1000nm之间，较好的是在350到900nm之间，更好的是在400到800nm之间。
本发明还涉及按照本发明的电致发光器件在各种电子设备中的应用，包含，但不限于，显示设备，照明设备，光源，传感器等等。
本发明还提供一种显示器件，至少有一个子像素包含所述的发光器件
优先的，所述的显示器件，其中红或绿子像素包含如上所述述的发光器件。
在一个特别优先的实施例中，所述的显示器件是一种发多色光的显示装置，包括所述的窄半峰宽发光器件中的红色发光器件、绿色发光器件和蓝色发光器件中的至少两种作为像素，像素交替阵列排布，形成显示面板；
下面将结合优选实施例对本发明进行了说明，但本发明并不局限于下述实施例，应 当理解，所附权利要求概括了本发明的范围在本发明构思的引导下本领域的技术人员应意识到，对本发明的各实施例所进行的一定的改变，都将被本发明的权利要求书的精神和范围所覆盖。
具体实施方式
实施例1：红色窄半峰宽发光器件
红色颜色转换层中包含有结构式分子：
将以上结构式分子放入真空热蒸镀设备的加热坩埚中，在1E-7Pa的真空度下，将该分子蒸镀到绿色OLED器件的玻璃侧，使形成厚度100nm的红色颜色转换层。
本实施例还给出一种绿色OLED发光器件的结构，其中，阳极电极为ITO层；
空穴注入层为HATCN(2,3,6,7,10,11-六氰基-1,4,5,8,9,12-六氮杂)层；
空穴传输层为NPB(N,N’-二(1-萘基)-N,N’-二苯基-1,1’-联苯-4,4’-二胺)层；
发光层为Ir(ppy)3(三(2-苯基吡啶)合铱(III))与CBP(N′-二咔唑基联苯)的掺杂层；
电子传输层为TPBi(1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)层。
实施例2：作为本发明的可变换实施例，所述红色窄半峰宽发光器件的结构并不限于此。只要应用本发明所述的红色颜色转换层，均可实现本发明的目的，属于本发明的保护范围。
实施例3：绿色颜色转换器
绿色子像素的颜色转换层中包含有结构式分子：
将以上结构式分子按照2％wt溶解在丙烯酸甲酯中，通过涂布使其在蓝色GaN LED衬底表面形成厚度10μm的薄膜，用365nm的紫外光照射5分钟，使丙烯酸甲酯聚合形成薄膜，即为颜色转换层。该颜色转换层能够吸收蓝色GaN LED发射的发光峰为400-465nm之间的蓝光，然后发射出490-530nm的绿光，色坐标为(0.16，0.60)。
为了使用该颜色转换器同时实现多种色光的射出，达到多色显示的效果，本发明还提供多种显示技术方案。
第一种显示技术方案如下图所示：
在液晶显示器的导光板上增加一层红绿蓝三色的颜色转换层，该颜色转换层中包含有以下三种结构式分子：
该颜色转换层的一种制备方法如下：
将以上蓝色颜色转换材料、绿色颜色转换材料、红色颜色转换材料分别按照5mg/ml,3mg/ml，2mg/ml溶解于四氢萘：甲苯＝3：2的混合溶剂中，同时向该溶液中添加15mg/ml的聚苯乙烯，5mg/ml的二氧化硅纳米球，二氧化硅纳米球的直径为3-5微米。通过狭缝涂布的方式，使其在导光板表面形成厚度约100微米的薄膜，作为红绿蓝三色的颜色转换层。
第二种显示技术方案如下图所示：
一种红绿蓝三色的显示装置，包括以下组成：
绿色颜色转换器、红色颜色转换器、透明膜层交替阵列排布，形成三种像素；设置在以上三种膜层下方的蓝色自发光器件，该蓝色自发光器件发射出发光峰在400-490nm之间的蓝光，蓝光分别射向绿色颜色转换器、红色颜色转换器、透明膜层； 蓝光经过绿色颜色转换器，发射出发光峰在490-550nm之间的绿光；蓝光经过红色颜色转换器，发射出发光峰在550-700nm之间的红光；蓝光经过透明膜层，发射出发光峰在400-490nm之间的蓝光；
本实施例使用的蓝色自发光器件为有机电致发光器件，结构为：Ag(16nm)/Yb(1nm)/TPBi(30nm)/26DCzPPY:10wt％FirPic(30nm)/NPB(180nm)/HATCN(10nm)/ITO(10nm)/Ag(100nm)。
其中，阳极电极为ITO层；
空穴注入层为HATCN(2,3,6,7,10,11-六氰基-1,4,5,8,9,12-六氮杂)层；
空穴传输层为NPB(N,N’-二(1-萘基)-N,N’-二苯基-1,1’-联苯-4,4’-二胺)层；
发光层为FirPic(二(4,6-二氟苯基吡啶-C2,N)吡啶甲酰合铱)
与26DCzPPY(2,6-双((9H-咔唑-9-基)-3,1-亚苯基)吡啶)
电子传输层为TPBi(1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)层。
作为本发明的可变换实施例，所述显示装置的结构并不限于此，只要应用本发明所述的显示技术方案，均可实现本发明的目的，属于本发明的保护范围。
需要指出的是，以上两种技术均只描述了显示装置中包含本发明窄半峰宽发光器件部分的结构。为了实现完整的显示效果，一个显示装置还应该包括但不限于以下组成部分：
1)设置在窄半峰宽发光器件下方的薄膜晶体管，与窄半峰宽发光器件的自发光器件通过电路相连，作用是控制其亮度；
2)像素电路，设置在薄膜晶体管下方，作用是控制阵列上每一个的像素，使显示面板能够显示图案；
3)基底，设置在像素电路下方，为以上的窄半峰宽发光器件、薄膜晶体管、像素电路提供机械支撑；
关于使用颜色转换层实现多色光显示的更多说明，请参考以下技术资料：中国专利CN102067729B和CN106556949B。
Claims (14)
- 一种发光器件，包括一个电致发光器单元和一个颜色转换层，其特征在于，所述的颜色转换层包含至少一种如下化学式(1)或(2)所示的结构单元的颜色转换材料：
其中使用的符号与标记具有以下含义：X选自N、C(R 6)、Si(R 6)；Y选自B、P＝O、C(R 6)、Si(R 6)；Ar 1～Ar 3相同或不同的选自具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；Ar 4～Ar 5相同或不同的选自空或具有5-24个环原子的芳香族或杂芳香族；当Ar 4～Ar 5不为空时，X选自N、C(R 6)、Si(R 6)；Y选自B、P＝O、C(R 6)、Si(R 6)；当Ar 4～Ar 5为空时，相应的X或Y选自N(R 6)、C(R 6R 7)、Si(R 6R 7)、C＝O、O、C＝N(R 6)、C＝C(R 6R 7)、P(R 6)、P(＝O)R 6、S、S＝O或SO 2；X 1、X 2是空或一个桥接基团；R 1～R 7是取代基，可相同或不同的选自取代基分别独立选自H、D、-F、-Cl、Br、I、-CN、-NO 2、-CF 3、B(OR 2) 2、Si(R 2) 3，或具有1至20个C原子的直链的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团，或具有3至20个C原子的支链或环状的烷基、卤代烷基、烷氧基、硫代烷氧基基团或者是甲硅烷基基团，或具有1至20个C原子的取代的酮基基团，或具有2至20个C原子的烷氧基羰基基团，或具有7至20个C原子的芳氧基羰基基团，氰基基团(-CN)，氨基甲酰基基团(-C(＝O)NH 2)，卤甲酰基基团(-C(＝O)-X其中X代表卤素原子),甲酰基基团(-C(＝O)-H)，异氰基基团，异氰酸酯基团，硫氰酸酯基团或异硫氰酸酯基团，羟基基团，硝基基团，CF 3基团，Cl，Br，F，或者具有5至40个环原子的取代或未取代的芳族或杂芳族环系，或具有5至40个环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，或具有5至40个环原子的芳胺基或杂芳胺基基团，以上取代基任意位置的二取代单元或这些体系的组合，其中一个或多个取代基团可以彼此和/或与所述基团键合的环形成单环或多环的脂族或芳族环系。 - 根据权利要求1所述的发光器件，其特征在于，所述的颜色转换层包含至少一种如下化学式(1a)或(2a)所示的结构单元的颜色转换材料。
- 根据权利要求1所述的发光器件，所述化学式(1)或(2)中的Ar 1、Ar 2、Ar 3、Ar 4、Ar 5独立选自如下化学结构式：
其中X 3、X 4是空或一个桥接基团。 - 根据权利要求1所述的发光器件，所述的颜色转换材料选自如下化学结构式。
- 根据权利要求1所述的发光器件，其特征在于，所述的电致发光器单元选自OLED(有机电致发光二极管)、TFT-LCD(阵列液晶显示器)、LED(发光二极管)、QLED(量子点电致发光器件)、OLEC(有机发光电化学器件)、OLET(有机发光晶体管)，PeLED(钙钛矿电致发光器件)、micro-LED(微发光二极管)等发光器件中的一种。
- 根据权利要求1所述的发光器件，其特征在于，所述的颜色转换层可以吸收第一波长的光，然后发射出第二波长的光。
- 根据权利要求1的发光器件，其特征在于，所述的电致发光器单元的发光谱和所述的颜色转换材料的光吸收谱至少部分重叠。
- 根据权利要求1的发光器件，其特征在于，所述的电致发光器单元的发光谱发射UV或蓝光。
- 根据权利要求6所述的发光器件，其特征在于，所述的颜色转换层发射的第二波长的光，光谱的FWHM小于40nm。
- 根据权利要求1所述的发光器件，其特征在于，所述的颜色转换层可以是整面的薄层，也可以是图案化的薄层，厚度介于20nm-20μm。
- 根据权利要求1所述的发光器件，所述的颜色转换层可以通过蒸镀、喷墨打印，或丝网印刷、凹版印刷、涂布后光刻等方法制备而成。
- 一种显示器件，至少有一个子像素包含如权利要求1所述的发光器件。
- 根据权利要求11所述的显示器件，其特征在于，红或绿子像素包含如权利要求1所述的发光器件。
- 一种发多色光的显示装置，包括权利要求8所述的发光器件中的红色发光器件、绿色发光器件和蓝色发光器件中的至少两种作为像素，像素交替阵列排布，形成显示面板。
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