TW468014B - Compliant high temperature seals for dissimilar materials - Google Patents

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五、發明說明（]) 發明背景 在某些高溫下工作和化學活性作周環境中工作的過程 中都需要陶瓷金屬密封件。高溫陶瓷熱交換器、燃料電 池、氣體傳感器、熱氣過濾器和產生氧或合成氣體'的:究 膜反應器都需要這類密封件。在這類密封件的設計和工作 中有一常見問題就是陶瓷和金屬一般具有不同的熱膨脹係 數’這樣由於加熱和冷卻時在這些密封件中形成機械廣力 可使密封件損壞β 一種連續陶瓷和金屬的密封件利用陶瓷、玻璃或金屬 銅谭組分的一些選定的混合物或組合物來形成溶合於要連 接陶瓷和金屬件的分級密封件。一種連接具有不^熱膨脹 係數的陶瓷材料的方法是玻璃過渡密封件。這種密封件被 用來將諸如Pyrexn熔凝矽石的低膨脹玻璃接人 土或莫來石的較高膨服石陶究上。這種4;=: = 干層玻璃來形成的，其熱膨脹係數介於兩個端件之間，這 樣就使該密封裝置的熱膨脹係數從一個端件到另一

成逐漸過渡。這類密封件雖然氣穷彳θ抑A >, 孔在但都文限於較低的工作 溫度（S〜600 °C)，而壓力則接近周圍環境。 · 0 另-方法已經使用諸如鈒和金的合 種密封件可以適應小差別的钕膨胳^軟兔屬硬知w 些合金熔點而形成的工作溫度和m —又限於甶於化 溫變形性。要是陶瓷的熱膨脹係叙以及這些合金的抗高 為不同，則這種密封裝置的熱周 合金的熱膨脹係數大 裂。 柯’月性變化可導致陶瓷破 \\CHENLlN\Lika\AIR11076.ptd 第5頁 Λ68014__—______:. 五，發明說明（2^ " "" " 上述種類的密封件可以用到一些反應器上，即那些利 用混合導體金屬氧化物陶瓷膜來導出氧離子的反應器了炼 合_密封件這一用途的代表或說明例都被列出在美國專利5 白99, 383，5, 561，373，5, Π 2, 220,和5, 725, 218 内。 ’ 另一方面，金屬和陶瓷件可以由一些機械密封裝置來 密封，這些裝置接觸而不是熔合在要密封件的金屬和陶究 材料上。這些密封裝置可使金屬和陶瓷件之間有些移動， 從而消除由於加熱和冷卻時不同程度膨服所引起的廉力。 美國專利5, 358, 262描述一種多層密封件元件供高溫 下金屬和陶瓷構件之間使用。該元件是細長陶瓷纖維、編 織金屬網和網狀陶瓷纖維的組合物’並且可將該組合元件 做成一0形圈供法蘭密封件之用。 一種陶瓷氣體傳感器元件的密封件被公開在美國專利 5，7 9 5，4 5 4中，該傳感器由一堆壓縮燒結的陶瓷密封件體 固定在一縱向金屬孔内。一種相似的密封件被公開在德國 專利公報DE 1 9532090A1上。 美國專利5, 401，406描述一種密封裝置，將一高溫陶 瓷過濾元件密封件到一金屬殼，其中一陶瓷纖維填料被壓 縮在具有不同熱膨脹係數的金屬和陶瓷元件之間。另一種 高溫陶瓷過濾器被公開在美國專利4, 735, 635中，在此過 濾器中一些管狀陶瓷過濾元件被插入到一金屬管殼内，每 個過濾元件在開口端具有一加大的台肩，金屬管殼的孔則 小於這些管台肩。高溫填料被放置在每個管台肩和該管殼 之間，並且該填料通過對這些陶瓷管的端部施加壓縮力而

UCHENLIN\Lika\AIR11076.ptd 第6頁 五、發明說明（3) 被壓縮在其應有的位置上。 一種陶瓷熱交換器的高溫陶瓷金屬密封件被公開在一 篇題為高溫陶瓷金屬封接的發展，，論文中，由s，B，Μ倍 克（Beck)等人發表在機械工程學會學報（Pr〇c Instn Mech Engrs )211卷E部，109-114頁上。該密封件利用具有紡織 攀土繩填料的密封件墊，填料是通過一附屬螺旋裝置被壓 縮在應有位置上，該裝置把填料推向要密封件的金屬和陶 瓷件β 固體電解離子導體反應器的陶瓷金屬密封件從總體上 說被描述在美國專利5, 820, 654和5, 820, 655上，其中密封 件疋通過陶瓷和金屬件之間的焊接或硬焊在低於3 〇 〇它下 s又置的。它認為〇形圈、波紋管或其他機械裝置都可以使 用°公開内容為可以通過滑動非指定材料和設計的〇形圈 密封件將陶瓷管封接到管殼内。 金屬和陶究構件可以借助於撓性金屬波紋管來密封， 這些波紋管被谭接或硬焊在應有位置上，就如題為“催化 無機鸿膜反應器：現時經驗和未來機會，，的論文所公開的 由G，薩雷可（saracc〇)等人發表在“催化評述，科學工 程” （Catal, Rev, Sci， Eng)36(2) ， 305-384 ， 366-368 頁上’還有“陶瓷薄膜抗高溫模件的發展”論文，由F. Μ 維爾特羅帕（Velterop)等人發表在“關鍵工程材料” 61和 62 卷（1991)，39卜394 頁。 產生氧、合成氣體和其他烴類產物的高溫混合導體薄 膜反應器系統其設計和運作將利用反應器模件内的管子幾

\\CHENLIN\Lika\AIRU076.ptd 五、發明說明（4) 何形狀’並且以管道連接到該反應器模件上以輸送和產 氣流。在這些反應器系統中都需要陶瓷金屬封接，以一 的流程溫度其範圍為5 00。(：至1〇00它下隔離輸送和產高 體。這類密封件必須能夠在環境溫度和工作溫度之擺^ 工作，而另一方面則用這些密封裝置兩端的墨力差別$^ 離氣體。下面公開的而且由隨後的權利要術書來限定 發明提出這類高溫用途的順應機械密封件， = 薄臈反應器的運作使用。 "陶竟 發明概述 ^發明是-種密封件元件包含__金屬環㈣，該 !園進-區域，該區域則有-開端和心：：= 王哀狀圈有一圈寬和一金屬厚度，使該圈寬和金 = 約大於1 5。該環狀圈包含一可· 度之比 少右邱八公属舜苗= T U加以覆盍的金屬材料，至 /有。卩刀金屬復盍層。該金屬材料可以包含 鎳、鉻 '鎢、鉬和鈷組成族的屈 蓋層可以包含選自由金、鋼、 :金屬覆 多個元素。 7鉑.，且成族的一個或 δ亥環狀圈一般包含内件和外彳生 有一開側和一閉側的環繞體積些件則局部圍進具 圈被取向在-大致的轴向。彳”中4開侧相對於該環狀 狀圈可以將其取向在—大致^軸=圖形的開侧相對於該塌 本發明包括—密封件組件含$ :

Λ. 6 B Q ^ ^___ ________ 五、發明說明（5) (a) —金屬件具有一被設在其中的柱孔； (b) —陶完管被同軸地設在該枉孔内’並在該金屬件 和陶究管之間形成一環隙；和 (c ) 密封件被設在該環隙中，並且與該金屬件和陶 瓷管相接觸，其中該密封件包含一環狀圈，該環狀圈具有 一限定平面圖形的軸向橫截面，此時該平面圖形局部地圍 進 區域’該區域則有一開側和一閉侧’逛有其中遠環狀 圈包含一金屬材料。 該環狀圈的金屬材料可以包含選自由鐵、鎳、鉻、 鶴、錮和鈷組成族的一個或多個元素。該環狀圈的金屬材 料至少可以部分用一金屬覆蓋層來覆蓋，該佥屬覆蓋層包 含選自由銀、金、鋼、錄、把和祐組成的一個或多個元 素。該環狀圈一般具有一圈寬和一金屬厚度，使該圈寬和 該金屬厚度之比約大於1 5 β該平面圖形的開側相對於該環 狀圈最好將其取向於一大致的軸向，雖然這樣做並不是絕 對需要的。 本發明包括一種將一金屬件和一陶瓷件密封件的方 法，該法包括 (a) 在該金屬件和一柱形陶瓷件之間設置一環隙； (b) 將一密封件放置在該環隙中，其中該密封件包含 一金屬環狀圈’該環狀圈具有一限定平面圖形的軸向橫截 面，其中 該平面圖形局部圍進一區域，該區域則有一開侧和一 閉侧，

\\CHEMIN\Lika\AIR11076.ptd 第 9 頁 468014 --------— 五、發明說明（6) 4 %狀圈包含内件和外件，這些件局部圍進一環形體 積，該體積則有一開側和一閉侧；和 (j)在一環形體積内將第—個氣體保持在第一個壓力 下’该環形體積是由該環隙的第一個部分和該環狀圈的環 繞體積的開側來限定的6 該平面圖形的開側相對於該環狀圈最好將其取向在一 大致的轴向。雖然這樣做並不是絕對需要的。該環繞體積 的開側和閉側相對於該環狀圈一般都將其取向在大致相反 的轴向。該環狀圈至少可以部分地用一金屬覆蓋層來覆 盖。 該將一金屬件和一陶瓷件密封件的方法還可包括在一 環形體積内將氣體保持在第二個壓力下，該環形體積是由 遠環隙的第二個部分和該環狀圈環形體積的閉侧來限定 的’其中該第二壓力低於該第一壓力，而且那時該第一氣 體和該第二氣體之間的歷差使該環狀圈的内件和外件分別 相對於該柱形陶瓷件和該金屬件加壓以產生一壓力敏化密 封件。S玄第一氣體可以疋一含氧氣體，而該第二氣體則可 以是一含氧濃度高於該第一氣體的含氧氣體。另一方面， 該第一氣體可以包含選自由曱院、氫 '一氧化碳和二氧化 碳組成族的一個或多個組分’而該苐二氣體則是一含氧氣 體。 該金屬環狀圈可以包含選自由鐵、鎳、鉻、鶴、錮和 錯組成族的一個或多個元素。該金屬覆蓋層可以包含選自 由銀、金、銅、鎳、鈀和鉑組成族的一個或多個元素。

\\CHENLIN\Lika\AIRil076.ptd 第10頁

五、發明說明（7) δ玄由轴向橫裁面形成的平面圖形可以用一選自由C、 ^、aS、ϋ、V、W、X和Υ組成族的大體形狀來描述。可選擇 # & /胃環狀圏的環繞體積下閉侧可以由一包含在該環隙 内的鄰接材料來支承，其中該鄰接材料是一粉末、一纖維 或一粉末和一纖維的混合物。 ^ 在—優選實施例中，由該環狀圈軸向橫截面所形成的 平面圖形是呈u形的’由此形成一u形環狀圈，該環狀圈具 有一開惻和一閉惻。該環狀圈一般具有一圈寬和一金屬厚 度’使該圈寬和該金屬厚度之比約大於i 5。在該優選實施 例中’該環狀圏的環繞體積下閉侧可以由一被包含在該環 隙中的鄰接村料來支承，其中該鄰接材料是一粉末、一纖 維或一粉末和一纖維的混合物。可選擇的是，該密封件還 可包含一附加ϋ形環狀圏，其中該附加U形環狀圈包含一金 屬材料，該金屬材料至少部分地用一金屬覆蓋層來覆蓋。 該ϋ形環狀圈和該附加υ形環狀圈可以相鄰地設置在該環隙 中’其中每個U形環狀圈的開側都被取向在同一軸向。可 將 間隔件放置在該U形環狀圈的閉側和該附加υ形環狀圈 的開侧之間β 該金屬件上可以具有一柱扎，而該柱形陶瓷件則可包 含一陶瓷管’其中該環隙是由該金屬件的柱孔内同轴陶曼 管位置來限定的。該金屬件可以包含選自由鐵、鎮、絡、 嫣、雜和銘組成族的一個或多個元素。該金屬件、該柱形 陶瓷件和該環狀圈一般都被保持在約400。(：和約1 〇〇〇。〇之 間的溫度下。

\\CHENLIN\Uka\AIR11076.ptd 第11頁 46801^ 五，發明說明（8)

發明的詳細描 本發明包 多個順應金屬 的壓差在其内 可接受的密封 要密封件材料 能可通過對該 蓋層，例如銀 的粉末來改進 的’使該元件 密封件能通過 使氣體隔開。 金屬相對於該 適應性給於該 述 ，了高咖岔封件，這些密封件利用一個或 =:圈或密封件元件，該密封件兩端所加 1來沾=該密封件，並在高流程壓力下促成 牛。該密封件元件的順應特性可適用於這些 之間熱膨脹不同的情況。該密封件元件的^ 金屬密封件元件覆蓋一軟的或可流動金屬覆 或金和/或通過對該密封件元件襯墊一詹細 。該密封件元件的金屬材料是這樣來選定 對應力起彈性反應，甚至是在高溫下，使該 多重熱和/或壓力循環完成適當的密封件並 該密封件圈的一特徵在於被用來製作該圈的 圈的寬度是細小的，這樣就把高度的順應或 圈的一些起反應作用的部分。 一密封件在這裡被稱為一裝置’該裝置用來將兩個流 體分開，而這些流體則是在一個設備或工藝系統的鄰接區 域内一般處於不同的壓力下，其中該密封件的目的在於使 流體從一高壓區域洩露到一鄰近低壓區域的量減少至最 小。絕對不漏的密封件在許多實際應用中是難與或不可能 達到的。本發明在密封件設計和工作上的目的在於將洩露 量限制在一可接受的水平上，即使得利用該密封件的流程 工作不致起相反作用。流程經濟性、產物純度、系統穩定 性和安全性所有這些都須按對洩露影響的估量和密封件設

\ \CHENLIN\Lika\AIR11076. p td 第 12 頁 五、發明說明（9) -- 計來加以考慮。 本發明的每個蜜蜂元件都是按一環狀圈的形狀來製作 的’該密封件元件在這裡被稱為本體，即由圍繞一條線或 轉動軸線旋轉一平面圖形成的，該軸線處在與該平面圖形 相同的平面内但並不與其相交。該轉動軸線就是該環狀圈 ，軸線二因此一環狀圈的軸向橫截面是由該圈與一平面相 交來=^的，此時該環狀圈的軸線完全處在該平面内。作 為一 f施例，繞一轉動軸線旋轉一圓盤，該轉動軸線又處 在f該圓盤相同的平面内，這樣就形成一般被稱為〇形圈 的ϊ衣狀圈’而該〇形圈的轴向橫截面則形成一圓盤。 個狁封件元件具有一軸向橫截面，該橫截面形成任 何平面形f和圖形來限定一區域，該區域具有一開側和一 閉側由族橫截面形成的圖形其開側相對於該環狀圈被取 向在一大致的軸向，而其閉側則被取向在大致和該開側相 反的方向。同樣，該環狀圈限定一總環繞體積，該體積則 由一開側和閉側來包含或限定。一般來說該環狀圈的開側 被取向在一大致的軸向，而該閉侧則被取向在一大致和該 開侧相反的軸向。該環繞體積一般被取向在一大致的軸向 上。 八々該被用於描述環狀圈橫截面的術語“開側，，是指這部 ^雄2件橫截面與該密封件高壓側上的流體直接溝通或接 + I I ^側一般破取向在—大致的軸向，但在某些實施例 二’、取向在一大致的徑向。該術語“閉侧”是指那部 分也封件橫截面與該密封件低壓側上的流體直接溝通或接 五、發明說明（ίο) 觸< β同樣，該被用來描述由環狀圏圍進的環繞體積的術語 開側是指這部分密封件本體與該密封件高壓側上流體 直接溝通或接觸。該術語“閉側，，是指那部分密封件是在 該開側相反的一側，此時該閉側與該密封件低壓側上的流 體直接溝通或接觸。該術語“内，，是指靠近該圈軸線的一 點，而術語外則指遠離該圈軸線的一點。該内向是朝 向該軸線的徑向’而該外向則是遠離該軸線的徑向。 如下面更詳細的描述那樣，該環狀圈密封件元件可以 具^帶二開側的任何形狀，使該高壓流體能膨脹或相對於 一環形密封件組件的内件和外件加壓。因此該環狀圈密封 件元件被稱為一壓力敏化密封件。 =為一實施例，本發明的一個優選密封件元件具有一 軸向k截面來限定一 U形本體，該U的開側被取向在軸向， 而該U的閉側被取向在相反的軸向。當被使用在一如下所 ，的密封件組件上時’該U的開側與高壓流體相接觸，而 :的閉側則疋與低壓流體相接觸。由繞該軸線旋轉該u形 ± =所限定的環狀圈被說明在圖1中，該圖示出該圈具有

If』t f内件5以及外件7所限定的環繞體積或凹槽3。圖 1的圏沒有必要按圖繪出，自要說 該環繞體積或凹样3 β Μ办丨址说A + , ± 圏最ί Ξ::均按如下所述來限定。該圈寬被限定為該 圈寬就θ内件/分之間的徑向距離。例如，參閱圖1，該 、，疋 的内表面和外件7的外表面之間的徑向距

46 B〇 1 五、發明說明Οι) 離。該圈高被限定為由該圈最高和最 下平面之間的軸向距離，此時該圏限:巧所限定的上和 參閱圖1，該圈高是一上平面和一下伞^在軸向β例如， 離，其中該上平面是由内件5和外 之間的軸向距 下平面則是與該(1形截面的底部外、頂部形成的，而該 徑是該圈在徑向的最大尺寸。例如，相切。該圈的外 徑是由件7外表面上-點至環繞該二閱圖1，該圈的外 點來測定的《 相反側上相對應 該金屬厚度被限定為該圏順應臂 如，參閱圖卜該金屬厚度就是内心例 外表面之間的平均徑向距離。另一 和内件5的 外件7的内表面和夕卜件7的外表面平2金屬#度就是 順應臂或件的厚度沿該徑向和/或轴的千均/向距離。該 為此該金屬厚度是用—平均金屬厚度來/^不均勾的’ 本發明的另一實施例包含兩個如’_ 在該實施例中，U形圈9被叠加_形圈=的U形圈。 些圈是由間隔件13來分開的β這個雙重面’而且這 5和外件7増加總的密封件接觸區而使密封件右於與内件 樣’.該雙重I㉖件返使這些密封件 ，有改進。同 :3素5:這個轴向對準對於達到-可接受的密 這樣= = =以能的， 示意性地，用孪舟r LI 其中有些可以 用子母c、H、S、V、W、X和γ來描述，這在下 第15頁 \\CHENLIK\Lika\AIR11076.ptd Λ6Β〇1^ 五、發明說明〇2) 面有更詳細的插述。 有相似的機械特性。這此：象其他更復雜的形狀，它們具 圖形所限定的=圈平面圖形的共有特徵在於該由各 大致的軸向，】in有一環繞體積’該體積被取向在-的高壓流體，而吵古壓=於該閉側上的-低壓流體而言 的内件和外件力體膨服或相對-環形密封件組件 丄： 圈的順應臂或件上。 只要材料才=70件或環狀圈可以用任何金屬材料來製作， /、要材枓在所要求的工作 喝柯枓孓氣作 夠的強度支持該密封件壁兩==適；；機械性能’足 有局部度；：：應用磨力影響下，使其至少 由鐵ϋ: if 一合金，.而且該合金可以包含選自 金包含市' γ μ ，目和鈷組成族的一些元素。最好的合 隹· 〇 a市％上買得到的合植人 ^ 625, incol〇y800 ^Haynes23〇D〇 ' 6〇〇i InC〇nel 面形：密”或圈内所需的金屬厚度將取決於該橫裁 心砧，：:2見，該圈高’而且還可取決於在-由該圈所 / A她^ 袷封件内所承受的壓差。因為該圈對該陶瓷件 ΪΪ ί :而，則是一較脆的材料，最好使該金屬 -¾ 子於圈免或尚度是小的，以使該圈對該陶瓷的彈簧 =應力減至最小。-般來說’該圈寬對該金屬厚度的優 k比約大於1 5，而且可以高達到約為4〇。 例如，圖1和2中所不的u形圈可以具有一金屬厚度典 型地約0.004至約0.0 06英忖，一圏寬為約〇1〇〇至約〇15〇

\\CHENUN\Lika\AIR11076.ptd 第16胃

五、發明說明（13) 英吋’一圈高為約0.100至約〇2f)n芷 约0· 250和約2. 000英时之間\0. 200央对，而—圈内徑則在 一如上所述的密封件元件啖 ^ l 利用，或者，而且最好用—以在製成後加以 蓋以適應這些要密封件：面=了流動覆蓋層來對其覆 蓋層加到整個圏表面上，戋是 了 將乂覆 觸这此耍穷封杜从主 或疋了將其加到圏表面的一些接 較軟的金屬，例如銀和金二覆盍層最好疋-其覆蓋在至少一部分丄或含金的合金，並且將 趙扣·ί办π β 圈的表面上。其他金屬例如銅、 鎳'纪和韵可以皁獨地或是以合金來使用。 一種利用圖1所示丨丨# 橫截面來加以說明。二密封件組件以圖3中的

圈’該D形圏被言史置在金屬件=25一是一 ^順應金則形 之間所設的環隙1 7内，吾拉、‘—柱孔和陶瓷官2 1外徑 形圈插入到環哼】7 φ 以沿徑向輕微壓縮方式將該U 就使該密封件的一：側將其插入該環隙中，這樣 内壁和陶瓷管1 5的外辟π 牛在插^後相對於金屬件1 9的 為-陶瓷氈或渣絨可；：：向朝外彈出。緩衝圈22，一般 的直接接觸》 來防止金屬件1 9和陶瓷管21之間 圖3所示的密封件 該裝置中，内孔23中的彳t以破使用到任何裝置上，在 外面的高壓氣體是要ί =壓氣體和陶究管21以及金屬㈣ 的開截面朝向該密封二j ^。該U形圈被這樣來取向使該ϋ 外部區域之間的氣體Μ =南壓側，而内孔23和該管組件 孔體壓差則經由促使該密封件的側臂或側

UCHENUN\Li kaUIRl 107(5. ptd 第17頁 ^6801 ^ 五、發明說明（14) 件分開而緊靠在環隙17的内和外表面上來使 起作用。較高壓差作用是使該密封件組件的側亦j件 -步朝外’由此來改進在高壓差下所需的 J 件進 為該U形圈是借助於其小的金屬厚度來順應的，二用。因 以適應溫度變化時金屬件19和陶兗管21之間熱二樣就可 不同而不致將不適當的應力傳遞給任一材料。^ ϋ、的 U形圈密封件元件所用的材，，即使是 ·'製作該 還是呈彈性的’使該密封件就能經受溫度 作:度下 不致損及密封件。 1刀的變化而 這種用其來製作該密封件元件或υ形圏的合 要的。該合金應在所要求的工作溫度範圍金疋重 力1能，具有足夠的強度來支一薄壁兩端的壓差，而且二 工作溫度下具有足夠的屈服強度，以保證在 影響下該合金有彈性變形m所討論的=加 =較軟的金屬來覆蓋該密封件元件或U形圈，至取好疋 在其外表面上’而且如果需要的帛，覆蓋在整個表面覆， 这種較軟的覆蓋層適應陶瓷管21的外表面和金 上的微小不平度’就這樣形成環隙 = 使密封件性能有改進。 「這界’ k而 一種相似於圖3所示的密封件組件可以利此 型或形狀的環狀圈來代替所述的υ形圈。可；： 應的！力敏化金屬®，最好覆蓋一如前所 任二順 中的橫截面上。該雙u形圈組件包含±υ = 第18胃 \\CHEKLrN\Lika\AJRI1076.ptd 46801^ 五、發明說明（15) ~ ~ 27和如圖中所示被設置在這些u形圈之間的間隔件29。該 雙U形圈組件被插入到在金屬件3 3中—柱孔和陶瓷管3 &外 徑之間所設的環隙31内。最好可以將該雙11形圈組件以沿 徑向微壓縮方式插入到環隙31内，即輕壓到環隙内，這樣 就使這些密封件元件的侧臂或件在插入後沿徑向由金屬件 33的内壁和陶瓷管35的外壁來限定。 圖4中所示的密封件組件可以將其使用在任何裝置 上’此時内孔37中的低壓氣體是要和陶瓷管35和金屬件33 外面的高壓氣體分開的。該雙ϋ形圈是這樣被取向的，使 每個ΐί形圈的開截面朝向該密封件的高壓側，而内孔和 該管組件的外區之間的氣體壓差則對這些密封件元件的側 ，加壓使其分開並且緊靠在環隙31的内和外表面從而激發 达、封件"較高的壓差起促使這些密封件元件的側壁進一步 分開的作用，這樣也就改進了高壓差下所需的密封件作 用。因為每個U形圈元件是借助於其厚度小來順應的，這 樣就可以適應金屬件33和陶瓷管35之間熱膨脹係數的不 同，在溫度變化的情況下不致將過大的應力傳遞到任一材 料上。因為製作該雙U形圈密封件元件所用的材料至少部 分具有彈性，甚至是在咼的工作溫度下該密封件仍可徑受 住溫度和屋力上的變化而不致損及密封件。 另一利周圓1 ϋ形圈的密封件組件被說明在圖5的橫截 面中，該組件是上述圖3密封件组件的一變型。順應金屬υ 形圈15被設置在金屬件19中—柱孔和陶瓷管21外徑之間所 設的環隙17内。U形圈15被環隙17内一層料39所支承或襯

UOiENLIN\LikaUlR11076.ptd 第19頁

五、發明說明（16) 替》該層料可以是呈一粉 件維狀或一粉末狀和— =維狀的组合。該層料最好是一陶£材料:u形、15起主_ 密封件作用，再次利闬前面所述的壓力敏化機理。料層 用作第二個密封件進一步提高該密封件組件的密封件性 I，將可能通過ϋ形圈1 5的任何氣體的洩漏率進行限制。 該粉末或纖維層還對U形圈15提供機械支承，從而減少該υ 形圈元件蠕變損瓌的可能。再者，U形圈1 5將所加壓力傳 遞到粉末層或孅維層上’主動地壓縮該料層而使該料層的 氣體流動阻力增加。 該密封件圈的另一些構形均在圖6Α至6Η中加以說明。 在圖6 Α中該圏是呈一 C形’其中開侧被取向如圖所示的軸 向。該圈也可以是一空心0形圈’其上有一系列如圖所示 通向環隙的孔。在圖6 B中’該圈是呈一 S形狀，被水平地 取向，具有一環繞體積其取向朝所示環隙方向。在圖6 C 中，該圈是呈一 Η形狀具有一環繞體積其取向朝所示環隙 方向。在圖6D中，該圈是呈一X形狀’具有一環繞體積其 取向朝所示環隙的方向。在圖6Ε中’該密封件包含若干疊 加的V形圈，這呰V形圈是由一些實心0形圈作為間隔件來 分開的，其中該環繞體積都被取向朝所示環隙的方向。在 圖6F中，該圈是呈一c形狀’其中開侧被沿徑向取向使流 體與所示環隙連通。圖6 G說明一圈呈W形狀，具有一環繞 體積其取向朝所示環隙方向。圖6Η說明若干Υ形圈被疊加 來形成一密封件，其中這些環繞體積都被取向朝所示環隙 的方向。可以想象密封件圈的其他一些具有順應件的相似

46801^ 五、發明說明（17) 特性的構形，這些順應件包 向朝該環隙方向β 這些上述順應密封件對 的熱膨脹特性的不同進行補 性就疋S亥圈的順應特性，以 氣體密封件設備裝置。 一 ％隙被設置在一陶究 度經受不同的尺寸變化，該 相對熱膨脹係數。要是陶究 何形狀内金屬的熱膨脹係數 而減小。該上述順應密封件 的’則可以補償這一變化， 而壓縮程度隨溫度減小而較 低屋氣體之間保持有較好 陶瓷的熱膨脹係數是小於該 離將隨溫度增加而增加a 該徑向距離增加而膨脹，只 在該環隙内時壓縮是適當的 壓氣體之間保持有較好的密 件元件的一重要優點。 含一個或多個環繞體積，其取 要密封件的陶瓷和金屬件之間 償。本發明環狀圈的一重要屬 環形幾何形狀來提供壓力敏化 柱體和一金屬柱體之間將隨溫 尺寸變化則取決於這兩種材料 的熱膨脹係數大於上述環形幾 ’則該徑向距離將隨溫度增加 ’要是其尺寸和安裝都是適當 其壓縮程度隨溫度增加而較大 小，而同時，在一高壓氣體和 的密封件。另一方面，要是該 金屬熱膨脹係數的，該徑向距 適當設計的順應密封件可以隨 要該密封件在環境溫度下安裝 ，而同時在一高歷氣體和一低 封件。這一特性是本發明密封 上述這些順應密封件元件可以將其利用在高溫陶瓷熱 父換器、燃料電池、氣體傳感器和產生氧或合成氣體的電 化學反應器中。在許多這些應用中，一些多重陶瓷管被使 同在一增歷殼的殼和管構形中。一呰金屬管殼被使甩，其

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五、發明說明（18)

上具有多個孔或開口，這些 σ内’從而形成多個需要密 些1密封件圈在該殼侧上的壓 壓力時可以加以利用來形成 發生在環形幾何形狀中的徑 到由於每個管相對於該密封 内的軸向尺寸變化。 在這些應用中，由上述 高壓和低壓氣體，取決於在 完成的具體流程❹在該由一 氣來回收氧的流程中，例如 體是壓縮空氣或其他含氧氣 低壓氣體則是一高純度氧產 透過一混合導體薄膜，而且 生合成氣體或烴產物，這些 縮經供給氣體和反應產物， 氣體則是空氣或其他含氧氣 本發明的順應密封件元 或出口的密封件，該褒置是 的陶瓷構件’其中該組件被 本發明的順應密封件元 溫度達到約1 0 00。〇的情況下 陶瓷材料上。該密封件兩 平方英忖面積》 ^ 陶瓷管都被插入到上述孔或開 封件的環形空間。本發明的這 力大於該殼和管構形的管側上 環形密封件。這些密封件對於 向尺寸變化進行補償，還考慮 件能滑動而形成的這些陶瓷4 這些密封件元件來隔開的這此 利兩這些密封件元件設備内所 陶瓷混合導體薄膜系統中的空 ’這些陶瓷管外側上的高壓氣 體’而在這些陶瓷管内側上的 物。在一催化薄臈反應器中氧 該滲入氧與輕烴起催化反應產 陶瓷管外側上的高壓氣體是壓 而在這些陶瓷管内側上的低壓 體β 件還可以用於裝置的氣體入口 使用被組合成一平面組件構形 包含在一壓力容器内。 件或環狀圈可以用來在典型地 將任何金屬材料密封件到任何 的麼差範圍可以達到約5 〇 〇镑/

\\CHENLIN\Lika\AlRl1076.ptd 第22頁 A68014 五、發明說明（19) 該金屬材料可以是單一金屬或一具有所需特性的合 金。最好是一合金，而且該合金可以包含選自由鐵、鎳、 絡、鶴、箱和始組成族的一些元素^優選的合金包含市場 上可貝到的含鎳Inc〇nel600， Inconel625， Incoloy800 和 Haynes230 ° 這些密封件元件可以借助一些陶瓷構件將其利用在高 溫熱交換器、燃料電池、熱氣過濾器和產生氧或合成氣體 的一些陶瓷薄膜反應器上。連同這些密封件元件一起使用 的這些構件中的特殊陶瓷對密封件元件性能不起決定性的 作用’而且本發明並不局限於任何特殊類型的陶究材料。 當這些密封件被使兩在一些陶瓷薄膜反應器上時，該陶瓷 材料的優選组合是一混合傳導多元金屬氧化物，該氧化物 用公式LnxA’ x. A'_x_ByB’y. 03_z來表示，式中Ln是一選自f組鑭 系元素的元素’ A’是選自族2，a”是選自族1，2和3以及f 組鑭系元素，而B，B’則是單獨地選自d組過渡金屬，除 去鈦和鉻外’其中OSx<l . y<l.l ’0Sy，<l.l，x + x，+x”=1〇，“々”’”。：而』 是一數表明該化合物料是電中性的e 另一可以和本發明這些密封件一起使用的構件其陶瓷 材料是一混合傳導多元金屬氧化物，用公式 以”””㈠來表示’其中以是一選自“且鑭系元 素的元素，A(是選自族2，A，是選自族1，2和3以及f組鑭 系元素，而B，B’，B"貝1都單獨地選自d組過渡金屬，除 去鈇和鉻外，其中0以<1 ’ 〇 gx，<h 〇 ，〇 $

UCHENLlN\Lika\A!Rl!〇76.ptd

d6B〇U 五、發明說明（20) --- y<l.l «OSy^l.! )χ+χ'+χ"=1.〇 , 1 · 1 > y + y + y > 1. 0 ’而z則是一數說明該化合物料是電中性 的。上述這些元素都是按照國際理論化學和應用化學聯合 會（IIIPAC)所採用的元表周期表來描述的。 ° 另 可以與本發明這些密封件一起使用的構件其陶完 材料被描述在PCT國際公開號W099/ 21 649上，並且有公式 Α'-χΑ xB2__yB y〇5+z 式中A為一驗土金屬離子或驗土金屬離子的混合物； A 為一金屬離子或金屬離子的混合物，其中該金屬是選 自由鐦系元素系列和鏡金屬組成的族：B是一金屬離子咬 金屬離子的混合物’其中金屬是選自由3d過渡金屬 金屬組成的族；B，Η厲離子或金屬離子的金，二族13 其中該金屬是選自由3d過渡金屬、族13金屬、鋼系元素和 紀組成的族；χ和y相互是獨立的數，大於或等於零和小於 或等於2 ;而z則是一說明該陶瓷配料電中性的數β 其他一些可以與本發明密封件一起使用的構件其陶莞 材料都被描述在美國專利5, 817, 597 ; 5, 591，315 ; 074 和5, 639, 437 上。 ’ ’ 上述這些應用都描述與一特殊環隙幾何形狀一起使用 的環狀圈，此時一陶瓷管駐留在一金屬外件内，而且其中 該陶瓷管外側的壓力大於該管内侧的壓力。與這是一優選 應周的同時’本發明的環狀圈可以被使用在其他一些構件 中。與那些圖3、4和5中所示相似的密封件組件可以設計 成’在該陶瓷管内側以高壓氣體來工作，而在該陶究""管1外

ΛβΒ〇^ 五、發明說明（21) 側則是低壓氣體》在這一情況下該環狀圏開側的方向會被 取向在相反的方向，這樣高壓氣體會接觸該圈的開側，而 該金屬外件將需要一止擋或台肩來支承該環狀圈的閉側。 另一方面，該外件可以是陶瓷的’而内件則可以是金屬 的，而且可以按徑向取向將該環狀圈放置在該環隙中，這 樣就使該圈的開側可以與高壓氣體接觸。 實施例1 圖1中所示的金屬II形圈都是由薄規格金屬箔（約0.004 至0.006英吋厚）採用諸如沖壓和模鍛標準金屬成形工藝製 成的。這些金屬箔都是用市場上可買到的含銻合金

Inconel 60 0 ’ Incoloy 800 以及Haynes 230 製成的。在成 形和修整後’這些圈都被鍍塗約0.0002至〇.0 003英对的厚 度》這些Inconel 600圈被覆蓋銀，而Inc〇1〇y 8〇〇和 Haynes 23 0則被覆蓋金。這些標稱圏尺寸如下所示··高〇 1英吋；寬〇· 1英吋；内徑0. 55英叫·。 ^ 圖3中所示的金屬密封件元件或支承件都是用 IncoloySOO和Haynes230合金棒材機加工的，而且各個 徑尺寸被定為小於該U形圈外徑約〇 · 〇 〇 4英吋。這些密 7G件允許有足夠的深度以供圖i或2所示單一的或雙 使用。 間 具有一標稱直徑為0. 56-0. 6〇英吋而壁厚為〇. 〇5 〇·〇75英叶的陶完管都是使用—些標準陶究成形工 作的’諸如等壓或流鑄工藝再加上在高溫下燒結至—要求

46B0U ----------- - 五、發明說明（22) ' " ，密度。每個要密封件的陶瓷端部都被機加工至一直徑在 忒U形圈内徑大致土 〇 · 〇 〇 〇 1英吋内，以便在組合時使該u形 圈能緊密滑配合到該陶瓷管上。這些管都是用通用成分 a^Si^COi 的陶瓷製成，其中占為一參數表示成分配 料疋電中性的。溫度範圍由室溫至9 〇 〇 C時這種陶瓷的熱 膨脹係數從 15·1Χ χ ’ 。 f些上述構件都是通過將一個或兩個U形圈放置到該 陶瓷官機加工端部上組合而成的。要是使用兩個u形圈’ ，在廷些圈之間裝有一間隔件以這些圈之間有直接接觸。 該間隔件是用銀製的。每個陶瓷管與適當位置上的11形圈 被固定到該金屬密封件支承件内，而這gu形圈則是使用 「手動平板機或類似裝置被壓到其應有位置上的，因此對 這些U形圈的外徑壓縮而使該陶瓷管形成初始密封件。這 些U形圈都被取向朝該密封件組件高壓侧的方向，使這些 圈形成壓力敏化作用。 — 貫施例2 將按實施例1製作的密封件組件通過製作一試驗台來 測试’此時該陶瓷管被插入到一陶瓷金屬封接組件内，並 且使其徑受加熱和外部加壓，同時將該陶瓷管内部保持在 大氣壓力下。該陶瓷管的自由端由另一方式例如將一陶完 板硬焊到該管端上使其密閉之。一般將該金屬密封件支承 件通過硬谭或焊接固定到一金屬支承管上，這樣就使該金 屬支承管的内部經由該密封件支承件連通到該陶究管的内

46 80 1 4 五、發明說明（23) '-- 部。該測試設備由一外部加熱的金屬壓力容器組成，其上 裝有氣體入口和出口以及通當的壓力和溫度控制裝置。'另 外，該壓力容器裝有一些適當的法蘭，使該陶瓷管密封件 支承管組件能設置到該壓力容器的内部，而同時將該支承 管内部連通到該壓力容器外部的一口上。通過該密封件泡 漏的特徵在於使用諸如轉子流量計或質量流 量測量裝置來測量出該口的氣體流量。 Τ Θ &胃 典型的密封件測試是通過首先將該密封件加叙至 的工作溫度，此時由被插入到該密封件内部的一熱 不出，該密封件外部加壓至要求的測試 可以说铋七、鱼蝰氺，隹"如 '植力。加熱和加壓 了以逐級或連續來^，在逐級進行^到— 升和保持。典型的溫度和壓力變率為丨t 、试、線上 英对/分。作一測試時，來自低壓口的im1碎/平方 漏率的氣體流量是受到監視的。一旦達不°密封件的洩 時’這些工作條件就被保持，保持期達至2的二作條件 時。在完成該測試以後將這些試樣降壓: 個小 冷卻至環境溫度。降壓和冷卻可以逐紐 氣坠力 然後 進行時用到一系列斜線下降和保持。血=連、々進行，逐級 率分別為1 °C /分鐘和1磅/平方英吋/分、。，的溫度和壓力變 中。這些在該設置内完成的密封件測試結果被總結在扪 表1 實施例1的結果

\\CHENLIN\Lika\AIR11076.ptd 第27頁 dG8Q 五、發明說明（24) 密封件 測試號 密封件 溫度（°C ) 壓力 (磅/平方英吋 C表壓》） 茂漏率 [標準立方厘米 分_1 (sccm)(21 °C 1 825 25 0 825 50 3. 1 825 75 3.1 825 100 4.4 825 125 5.7 2 850 25 4.4 850 50 0 850 75 2.4 850 100 5.0 850 125 8.7 850 150 13.4 3 850 25 2.0 850 50 4.1 850 75 6.5 850 100 7. 7 850 125 10.6 實施例3 按實施例1製作的密封件組件通過製作一試驗台來測 試，其中一陶瓷管被插入到一陶瓷金屬封接組件内可以使

\\CHENLIN\Lika\AiR11076.ptd 第28頁 d6B01 ^ 五、發明說明（25) 其經受加熱和外部壓縮，同時將該陶瓷管内部保持在低於 大氣塵力下。該陶瓷管的自由端用另一方式例如將一陶瓷 板硬焊到該管端來密封之β 一般將該金屬密封件支承件通 過硬焊或焊接固定在一金屬支承管上，這樣就使該金屬支 承官内部通過該密封件支承架連通該陶瓷管的内部。該測 試設備由一外部加熱的金屬壓力容器組成，其上裝有氣體 入口和出口並且使用適當的壓力和溫度控制裝置。另外， *亥C力谷器裝有一些適當的法蘭，使該陶究管—密封件一 支承管組件能設置到該壓力容器的内部，同時使該支承管 内4連通到s亥壓力谷器外部的一低於大氣壓力口上。通過 ，用一真空泵主動抽吸該内部使該陶瓷管_密封件—支承 言組件的内部保持低於大氣壓力，此時還使用適當的壓力 控制閥和超壓釋出裝置。經由該密封件的洩漏其特徵在於 使用諸如轉子流量計或質量流量計的氣體流量測量裝置來 測量來自該真空泵大氣壓力出口的氣體流量。 、 —般密封件測試是通過首先將該陶瓷管—密封件—支 承管組件抽空至要求的工作壓力，再加上對該密封件加熱 至要求的工作溫度，此時由被插入到該密封件内部的熱^ 偶來示出。該陶瓷管一密封件一支承管組件的外部此^被 加壓至要求的測試壓力。抽空 '加熱和加壓可以逐級_ 續進行，在逐級進行時用到一系列斜線上升和保”。並 的變率為100托小時」，1 °C分-1和1磅/平方英吋分^ ^在測 試時，來自該低壓口，表示出該密封件的洩漏$ ° 量是被監視的。一旦達到了這些要求的工作條件，^此=

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468014 五、發明說明（26) 作條件就被一周期來保持，該周期達到了 3〇〇〇小時。在完 成該測試以後將這些試樣卸至大氣壓力，再加上冷卻至環 免度。—旦達到了環境條件該陶瓷管一密封件一支承管 ，，的内部壓力就被升高至大氣壓力」降壓和冷卻可以逐 f或連續來進行，帛到一系列等變率和固定率…般等變 二為1 c分-1和1磅/平方英吋-1 ^該陶瓷管—密封件一支承 的内部壓力以100托小時的速率被升高。由這一設 備元成密封件測試獲得的結果都被總結列在表2中。 密封件 測試號 1 2 密封件溫 度（°C) 3 4 850 825 850 875 875 875 875 875 875 875 表2 實施例3的結果 壓力 内部壓 洩漏率[標準立 (表壓） 力（托） 方厘米來分η (sccm)(21 °CjJ 150 9 0 18. 8 50 90 10. 3 50 90 8. 9 50 383 5. 9 75 7. 6 13. 9 25 90 2. 2 50 6.7 0. 8 50 90 0‘ 7 75 184 1. 5 200 500 2. 4

第30頁 4.6801 4

。 ，例2和3的測試結果表明本發明的密封件可以將榡 私，.55英吋直徑陶瓷管封接到鎳合金金屬元素上，此時壓 f達到2 0 0表壓（磅/平方英吋）和溫度達到8 7 5 t，其絕對 广封件Λ漏率範圍從可探測到的極限以下至約1 4 s c c m (標 準立方厘来/分）。許可的最大密封件茂漏率是由使用該密 封件的特疋流程系統對產物純度要求來決定的。例如考慮 一混合導體陶瓷薄膜氧回收裝置，該裝置產生ltpd(噸/ “ )氧此時攻裝置使用一個在實施例3條件下被測試的這 管密封件。要是該裝置的最低產物的純度為99.5體積 $氧’則一總許可系統洩漏率可以是約28〇〇sccn^要是做 ，I 〇 %，系統洩漏是由於該歧管密封件促成的，則該最大 冻可歧笞岔封件洩漏本將是28 〇 s ccm。這些按實施例3測 的密封件會符合這一要求。同樣地，要是最低產物純度為 99’995里％氧（雜質為5〇??訂），則最大許可歧管密封件洩 漏率會是約2 . 8sccm，而且只有一些實施例3的密封件會符 合這一要士。然而，要是假定大多數或所有總系統洩漏率 發生在該密封件處’則所有按實施例3測試的密封件在這 一裝置中可以是令人滿意的。 這樣本發明提供一些密封件元件和方法就可供需要高 溫陶免金屬封接的流程系統之用^本發明利用一個或多Z 順應金屬密封件圈或密封件元件’其中該密封件兩端所加 的壓差起到激發該密封件的作用並促使在高流程溫度和壓 力下有較好的密封件。該密封件元件的順應特性考慮到= 些要密封件材料之間熱膨脹的不同。該密封件元件^性=

\\CHENLiN\Lika\AIRll076.ptd 468014 五、發明說明（28) 可以通過對該金屬密封件元素覆蓋一軟的或可流動金屬覆 蓋層例如銀或金來改進，而且/或是通過對該密封件元件 ，塾一層細粉末來改進。該密封件元件的金屬材料是這樣 ^疋的’使該元件對應力起反應至少部分是彈性的，即使 是在高溫下，這使該密封件能實施適當的密封件，並且經 由多個熱循環使氣體分開。 可以將這些密封件元件利用在高溫陶瓷熱交換器、燃 特：：ί氣體傳感器中’而且在薄膜反應器系統中，具有 氧人^ 該系統利用一些陶瓷混合導體薄膜來產生 產：不Γ將這些密封件元件在高 卻。 1用’亚不需要對這些密封件進行冷 本發明的基 本專業的技術人 精神下作出各種 專利範圍和相等 t特徵在前面的公開中作了充分的描述β 員可以理解本發明在不偏離本發明的主 不同的變更，並且這些也不脫離下 太 内容β τ β月

468014 囷式簡單說明 圖1為本發明一密* _ 圖2為本發明另一宓兀*件的透視截面。 ffl 3 A ^ a sm 密封件元件的透視截面。 圚d為使用圖1密封株 s, , m 件疋件的密封件組件橫截面β 圖4為使闬圖2密封伟开也^ — 丨丁识做田 圖5為使用圖1密封件亓生 r m 圖fiA 5 ftu * +牧n 件的另一检封件組件橫截面 圖6Ai6H為本發明可供選擇的密封件 1..軸線 3.·環繞體積或凹样 ' 茶 9，iu5m形圈U ^ 件7 ί 22·，緩衝圈23,37..内孔39..層料

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Claims (1)

1. 46801^ 六、申請專利範圍 1. 一種密封元件，包含一金屬環狀圈，該環狀圈具有 一軸向橫戴面來限定一平面圖形，其中該平面圖形局部地 圍進一區域，該區域具有一開侧和一閉側，還有此時該環 狀圈具有一圈寬和一金屬厚度，使該圈寬和該金屬厚度之 比大於約1 5。 2. 如申請專利範圍第1項所述的密封元件，其中該環 狀圈包含一金屬材料，該材料至少部分被覆蓋有一金屬覆 蓋層。 3. 如申請專利範圍第1項所述的密封元件，其中該環 狀圈包含内件和外件，這些件局部地圍進一環繞體積，該 體積則有一開側和一閉側，其中該開側相對於該環狀圈被 取向在一大致的軸向方向上。 4. 一種密封組件，包含： (a ) —金屬件具有一被設在其上的柱孔； (b) —陶瓷管被同軸地設置在該柱孔内，並且在該金 屬件和該陶瓷管之間形成一環隙；和 (c ) 一密封件被設置在該環隙内，並且與該金屬件和 該陶瓷管相接觸，其中該密封件包含一環狀圈，該圈具有 一軸向橫截面來限定一平面圖形，其中該平面圖形局部地 圍進一區域，該區域則具有一開侧和一閉側，還有此時該 環狀圈包含一金屬材料。

   \\CHENLIN\Lika\AIR11076.ptd 第34頁 468014 六、申請專利範圍 5.如申請專利範圍第4項所 狀圈具有一圈寬和一金屬厚度， 比大於約1 5。 述的密 封紐 件，其中 使該圈寬和該d環 之 6. —種將一金屬件和一陶瓷件密 含： 的方法，該方法包 (a) 在該金屬件和一柱形陶瓷件之間p 空、 (b) 將一密封件放置在該環隙内，盆娘隙； 一金屬環狀圈，該圏則具有—軸向产器八5"狁封件包含 形，其中 釉向棱截面來限定一平面圖 該平面圖形局部地圍進一區域，該區域則具有一開側 和一閉側， 該環狀圈包含一些内件和外件，這些件圍進—環繞體 積’該體積則具有一開侧和一閉側，·和 (c) 將第一個氣體在高壓下保持在一環形體積中，該 體積由該環隙的第一個部分和該環狀圈的環繞體積的開側 所限定。 7. 如申請專利範圍第6項所述的方法，其中該狀圈 至少部分覆蓋有一金屬覆蓋層。 ^還包含將在第 8. 如申請專利範園第6項所述的方法，^積是由該環 二個壓力下的氣體保持在—環形體積内’该版

   \\CHENLIN\Lika\AIRl I076.ptd 第35頁 468014 六、申請專利範圍 隙的第二個部分和該環狀圈環繞體積的閉侧，限定的，其 中該第二壓力小於該第一壓力，還有此時該第一氣體和第 二氣體之間的壓差分別使該枉形陶瓷件和該金屬件向該環 狀圈的這些内件和外件加壓以達到壓力敏化密封件。 9. 如申請專利範圍第6項所述的方法，其中該平面圖 形由該軸向橫截面形成，是由一選自由C、H、S、U、V、 W、X和Y組成的大致形狀來插述的。 10. 如申請專利範圍第項9所述的方法，其中該環狀圈 環繞體積的下閉側是由一被包含在該環隙内的鄰接金屬所 支承，其中該鄰接金屬為一粉末、一纖維，或一粉末和一 纖維的混合物。 11. 如申請專利範圍第9項所述的方法，其中該由該環 狀圈軸向橫截面形成的平面圖形是U形的，因而形成一 u形 環狀圈，該圈具有一開側和—閉側，還有此時該環狀圈具 有一圈寬和一金屬厚度’使該圏寬和該金屬厚度之比大於 约15。 、 1 2.如申請專利範園第丨丨項所述的方法，其中該環狀 圈環繞體積的下閉侧是由一被包含在該環隙内的鄰接材料 所支承’其中該鄰接材料是一粉末、一纖維，或一粉末和 一纖維的混合物。

   \\CHENLIN\Lika\AIR11076.ptd 第36頁 46 801 4 六、申請專利範圍 --- 件、請專利範圍第11項所述的方法，纟中該密封 嵐二5附加11形環圈，其中該附加ϋ形環狀圈包含一金 屬材料，它至少部分地被覆蓋有一金屬覆蓋層。 ，1 4.如申凊專利範圍第1 3項所述的方法，其中該。形環 f圈和該附加ϋ形環狀圈都被鄰近放置在該環隙内，其中 每個U形環狀圈的開側被取向在同一軸向方向。 1 5.如申请專利範圍第1 3項所述的方法，其中一間隔 件被放置在該U形環狀圈的閉侧和該附加υ形環狀圈的開側 之間β 1 6 _如申請專利範圍第6項所述的方法，其中該金屬件 具有一設在其上的柱孔，而該柱形陶瓷件則包含一陶瓷 管，還有此時該環隙是由將該陶瓷管同軸地放置在該金屬 件的該柱孔内來限定的。 1 7,如申請專利範圍第8項所述的方法’其中該第一氣 體是一含氧氣體，而該第二氣體則是氡濃度高於該第一氣 體的含氧氣體。 1 8.如申請專利範圍第8項所述的方法’其中該第—氣 體包含選自由曱烷、氫、一氡化碳和二氧化碳族的一個或

   \\CHENLIN\Lika\AIR11076.ptd 第37育 4 6 8014 六、申請專利範圍 多個成分，而該第二氣體則是一含氧氣體。 第38頁 \\CHENLIN\Lika\AIR11076.ptd