NO326481B1 - Tetningssammenstilling og fremgangsmate for tetting av et metallelement og et sylindrisk keramisk element. - Google Patents

Description

Foreliggende oppfinnelse vedrører en tetningssammenstilling og en fremgangsmåte for tetting av et metallelement og et sylindrisk keramisk element.

Keramikk-til-metalltetninger kreves i visse prosesser som drives ved høye temperaturer og som kan drives i kjemisk aktive omgivelser. Slike tetninger er påkrevet i høytemperatur-keramiske varmevekslere, brenselceller, gassensorer, varmgassfiltre og keramisk membranreaktorer som produserer oksygen eller syntesegass. Et felles problem ved utformingen og driften av slike tetninger er at keramiske materialer og metaller vanligvis har forskjellige termiske ekspansjonskoeffisienter som kan forårsake tetningsskader på grunn av mekaniske spenninger i tetningene under oppvarming og avkjøling.

En type tetning for sammenføyning av keramiske materialer og metaller bruker utvalgte blandinger eller kombinasjoner av keramiske materialer, glass eller metalloddesammen-setninger for å danne en graduert tetning smeltet til de keramiske og metalliske elementene som skal sammenføyes. En fremgangsmåte for sammenføyning av keramiske materialer med forskjellige termiske ekspansjonskoeffisienter, er den graderte glasstetningen. Denne typen tetning brukes til å sammenføye et lav-ekspansjonsglass slik som Pyrex ™ eller smeltet silisiumdioksid til et relativt høyere ekspansjonskeramisk materiale slik som alumina eller mulitt. Tetningen lages ved å forme flere lag glass med termiske ekspansjonskoeffisienter som ligger imellom de to endeelementene slik at den termiske ekspansjonskoeffisienten til tetningen danner en gradvis overgang fra det ene endeelementet til det andre. Disse typer tetninger er gasstette, men er begrenset til relativt lave driftstemperaturer (< ~600°C) og trykk nær omgivelsene.

En alternativ tilnærming har vært bruken av bløte metallslaglodder slik som legeringer av sølv og gull. Denne typen tetninger kan tilpasses små forskjeller i termiske ekspansjonskoeffisienter, men det er begrenset i driftstemperatur og trykk av smelte-punktet til legeringene og høytemperaturdeformasjonsmotstanden til legeringene. Termisk syklisering av denne tetningstypen kan resultere i sprekking av det keramiske materialet hvis den termiske ekspansjonskoeffisienten til det keramiske materialet er betydelig forskjellig fra den til legeringen.

Tetninger av typen beskrevet ovenfor kan brukes i reaktorer som bruker blandede ledende metalloksidkeramiske membraner som leder oksygenioner. Representative eller illustrative eksempler på denne anvendelsen for smeltetetninger (fused seals) er gitt i US patenter 5,599,383, 5,561,373, 5,712,220 og 5,725,218.

Alternativt kan metall og keramiske elementer bli forseglet ved mekanisk tetningsinnretninger som kontakter, men ikke er smeltet til, de metall og keramiske materialene som skal tettes. Slike tetningsinnretninger kan tillate noe bevegelse mellom metallelementet og det keramiske elementet og derved lette spenninger forårsaket av forskjellige grader av ekspansjon under oppvarming og avkjøling.

US patent 5,358,262 beskriver et multilags tetningselement til bruk mellom metall og keramiske komponenter med høye temperaturer. Elementet er en kompositt av avlange keramiske fibere, flettede/snodde metallnett og flettede keramiske fibere og kompositt-elementet kan utformes til en O-ring til bruk i en flenstetning (flanged seal).

En tetning for et keramisk gassensorelement er beskrevet i US patent 5,795,454 der sensoren holdes i en langsgående metallboring av en stabel/stakk av sammenpressede sintrede keramiske tetningslegemer. En lignende tetning er beskrevet i German Patent Publication DE 195 32 090 Al.

US patent 5,401,406 beskriver en tetningsinnretning for tetning av et høytemperatur-keramisk filtelement i et metallhus der et keramisk fibertetnings/pakningsmateriale sammenpresses mellom metalliske og keramiske elementer som har forskjellige termiske ekspansjonskoeffisienter. En annen type av høytemperaturkeramisk filter er beskrevet i US patent 4,735,635 der rørformede keramiske filterelementer som hver har en forstørret skulder på den åpne enden, er innført i et metallrørark som har hull mindre enn rørskuldrene. Temperatutretnings/pakningsmaterialet plasseres mellom hver rørskulder og rørark, og tetningen sammenpresses på plass ved å utøve en sammenpressende kraft på enden til de keramiske rørene.

En høytemperatur-keramisk-til metalltetning for en keramisk varmeveksler beskrives i en artikkel med tittelen "Development of a High-Temperature Ceramic to Metal Seal" av S.B.M. Beck med flere i Proe Instn Mech Engrs Vol. 211, Part E, s. 109 - 114. Tetningen anvender en pakkboks med et vevd alumina taupakningsmateriale som er komprimert på plass ved en skrueforbindelse som presser pakningsmaterialet mot metallet og de keramiske delene som skal forsegles.

Keramisk-til-metalltetninger for faste elektrolyttioneledningsreaktorer beskrives generisk av US patenter 5,820,652 og 5,820,655 der det er frembrakt tetninger ved

mindre enn 300°C ved sveising eller slaglodding mellom keramiske og metallelementer. Det står at O-ringer, belger (bellows) eller andre mekaniske innretninger kan anvendes. Det beskrives at keramiske rør kan forsegles inne i rørark ved glidende O-ring-tetninger av uspesifisert material og utforming.

Metall og keramiske komponenter kan forsegles ved hjelp av fleksible metallbelger som er sveiset eller slagloddet på plass som beskrevet i artikler med tittel "Catalytic Inorganic Membrane Reactors: Present Experience and Future Opportunities" av G. Saracco et al. I Catal. Rev., Sei. Eng., 36(2), 305-384, s. 366-368 og "Development of a High Temperature Resistant Module for Ceramic Membranes" av F.M. Velterop med flere i Key Engineering Materials, Vols. 61 og 62 (1991), s. 391-394.

Utformingen og driften av høytemperaturblandede ledemembranreaktorsystemer for produksjon av oksygen, syntesegass og andre hydrokarbonprodukter vil anvende rørformet geometri i reaktormodulene og for rørtilkoblingene til reaktormodulene for mate- og produktgasstrøm. Keramisk-til-metalltetninger er påkrevet i disse reaktorsystemene for å isolere mate- og produktgasser ved høye prosesstemperaturer i området 500°C til 1000°C. Slike tetninger må være i stand til å svinge mellom omgivelsestemperatur og driftstemperatur mens det utskilles gasser med høye trykkforskjeller over tetningene. Oppfinnelsen beskrevet nedenfor og definert av kravene som følger, frembringer elastiske mekaniske tetninger for slike høytemperatur-anvendelser, spesielt til bruk ved drift av keramiske membran-reaktorsystemer.

Oppfinnelsen innbefatter tetningssammenstilling, særpreget ved at den omfatter:

(a) et metallisk element som har en sylindrisk åpning utformet deri; (b) et keramisk rør anbrakt koaksielt inne i den sylindriske åpningen og dannende

en annulus mellom det metalliske elementet og det keramiske røret; og

(c) en stabel med flere forseglingselementer som hver omfatter en metallisk toroidal ring som har et aksielt tverrsnitt som definerer en plan figur, der den plane figuren delvis innelukker et areal som har en åpen side og en lukket side og der den toroidale ringen har en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn 15 og opptil 40, hvori den toroidale ringen omfatter indre og ytre elementer som delvis innelukker et omkretsmessig volum som har en åpen side og en lukket side der den åpne siden

er orientert i en generelt aksiell retning relativt til den toroidale ringen, hvilken stabel er lokaliser i annulusen og i kontakt med det metalliske elementet og det keramiske røret, hvori tetningselementene er spredt fra hverandre anvendende et mellomstykke.

Metallmaterialet til den toroidale ringen kan omfatte ett eller flere elementer utvalgt fra gruppen bestående av jern, nikkel, krom, wolfram, molybden og kobolt. Det metalliske materialet i den toroidale ringen kan være belagt i det minste delvis med et metallisk belegg som omfatter ett eller flere elementer utvalgt fra gruppen bestående av sølv, gull, kobber, nikkel, palladium og platina. Den toroidale ringen har typisk en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet av ringbredden til metalltykkelsen er større enn omtrent 15. Den åpne siden til den plane figuren er fortrinnsvis orientert i en generell aksiell retning relativt til den toroidale ringen, selv om dette ikke er et absolutt krav.

Oppfinnelsen innbefatter videre en fremgangsmåte for tetting av et metallelement og et sylindrisk keramisk element, særpreget ved at den omfatter: (a) frembringing av en annulus mellom det metalliske elementet og det keramiske elementet, det metalliske elementet har en sylindrisk åpning deri og det sylindriske keramiske elementet omfatter et keramisk rør, og der annulusen er avgrenset ved plassering av det keramiske røret koaksielt inne i den sylindriske åpningen i det metalliske elementet, (b) plassering av en stabel med flere tetningselementer som hvert omfatter en metallisk toroidal ring som har et aksielt tverrsnitt som definerer en plan figur, der den plane figuren delvis innelukker et areal som har en åpen side og en lukket side, og der den toroidale ringen har en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn 15 og opptil 40, hvori den toroidale ringen omfatter indre og ytre elementer som delvis innelukker et omkretsmessig volum som har en åpen side og en lukket side der den åpne siden er orientert i en generelt aksiell retning relativt til den toroidale ringen, hvilken stabel er lokaliser i annulusen og i kontakt med det metalliske elementet og det keramiske røret, hvori tetningselementene er spredt fra hverandre anvendende et mellomstykke, (c) opprettholding av en første gass ved et første trykk i et annulært volum avgrenset av en første del av annulusen og den åpne siden av den toroidale ringen, (d) opprettholding av en andre gass ved et andre trykk i et annulært volum avgrenset av en andre del av annulusen og den lukkede siden av den toroidale ringen, der det andre trykket er mindre enn det første trykket, og der trykkforskjellen mellom den første gassen og den andre gassen presser det indre og ytre element av den toroidale ringen mot det sylindriske keramiske elementet og det metalliske elementet respektivt for å bevirke en trykkaktivert tetning, (e) der arealet er orientert slik at den åpne siden er mot siden med høyere trykk av tetningen utenfor det keramiske røret og metallelementet.

Den åpne siden og den lukkede siden av det omkretsmessige volumet er typisk orientert i generelt motsatte aksielle retninger relativt til den toroidale ringen. Den toroidale ringen kan bli belagt i det minste delvis med et metallisk belegg.

Fremgangsmåten for å tette et metallisk element og et keramisk element omfatter opprettholdelse av gass ved et andre trykk i et ringformet volum avgrenset av en andre del av ringen og den lukkede siden av det omkretsmessige volumet av den toroidale ringen, der det andre trykket er mindre enn det første trykket, og der det differensielle trykket mellom den første gassen og den andre gassen driver de indre og ytre elementene av den toroidale ringen mot henholdsvis det sylindriske keramiske elementet og det metalliske elementet for å fremkalle en trykkaktivert tetning. Den første gassen kan være en oksygeninneholdende gass og den andre gassen kan være en oksygeninneholdende gass som har en høyere oksygenkonsentrasjon enn den første gassen. Alternativt kan den første gassen omfatte en eller flere komponenter valgt fra gruppen bestående av metall, hydrogen, karbonmonoksid og karbondioksid og den andre gassen kan være en oksygeninneholdende gass.

Den metalliske toroidale ringen kan omfatte ett eller flere elementer valgt fra gruppen bestående av jern, nikkel, krom, wolfram, molybden og kobolt. Det metalliske belegget kan omfatte ett eller flere elementer valgt ut fra gruppen bestående av sølv, gull, kobber, nikkel, palladium og platina.

Den plane figuren utformet av det aksielle tverrsnittet kan beskrives ved en generell form valgt ut fra gruppen bestående av C, H, S, U, V, W, X og Y. Eventuelt kan den lukkede nedre siden av det omkretsmessige volumet til den toroidale ringen bli støttet av et tilstøtende materiale inneholdt i ringen (annulusen), der det tilstøtende materialet er et pulver, en fiber eller en blanding av et pulver og en fiber.

I en foretrukket utførelsesform er den plane figuren utformet av det aksielle tverrsnittet av den toroidale ringen U-formet, derved danner den en U-formet toroidal ring som har en åpen side og en lukket side. Den toroidale ringen har typisk en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn omtrent 15. I denne foretrukkede utførelsesformen kan den lukkede nedre siden av det omkretsmessige volumet av den toroidale ringen være støttet av et tilstøtende materiale (nærliggende materiale) inneholdt i ringen, der det tilstøtende materialet er pulver, fiber eller en blanding av et pulver og en fiber. Eventuelt kan tetningen videre omfatte en ekstra U-formet toroidal ring, der den ekstra U-formede toroidale ringen omfatter et metallisk materiale belagt i det minste delvis med et metallisk belegg. Den U-formede toroidale ringen og den ekstra U-formede toroidale ringen kan være anbrakt inntil hverandre i annulusen der den åpne siden av hver U-formede toroidale ring er orientert i den samme aksielle retningen. Det kan være plassert et avstandsstykke mellom den lukkede siden av den U-formede toroidale ringen og den åpne siden av den ekstra U-formede toroidale ringen.

Det metalliske elementet kan ha en sylindrisk åpning og det sylindriske keramiske elementet kan omfatte et keramisk rør der annulusen er avgrenset av plasseringen av det keramiske røret koaksielt inne i den sylindriske åpningen i det metalliske elementet. Det metalliske elementet kan omfatte ett eller flere elementer valgt ut fra gruppen bestående av jern, nikkel, krom, wolfram, molybden og kobolt. Det metalliske elementet, det sylindriske keramiske elementet og den toroidale ringen holdes typisk ved en temperatur mellom omtrent 400°C og omtrent 1000°C.

Figur 1 er et snitt i perspektiv av et tetningselement.

Figur 2 er et snitt i perspektiv av et alternativt tetningselement.

Figur 3 er et tverrsnitt av en tetningssammenstilling som bruker tetningselementet i figur 1. Figur 4 er et tverrsnitt av en tetningssammenstilling som bruker tetningselementet i figur 2. Figur 5 er et tverrsnitt av en alternativ tetningssammenstilling som bruker tetningselementet i figur 1. Figurene 6A til 6H er alternative tetningsgeometrier anvendt i foreliggende oppfinnelsen.

Den foreliggende oppfinnelsen omfatter høytemperaturtetningssammenstillinger som bruker ett eller flere elastiske metalliske tetningsringer eller tetningselementer der den påtrykte trykkforskjellen over tetningen tjener til å aktivere tetningen og fremme aksepterbar tetning ved høye prosesstrykk. Den elastiske naturen til tetningselementene tillater forskjellig termisk ekspansjon mellom materialene som skal tettes. Ytelsen til tetningselementet kan forbedres ved belegging av metalliske tetningselement med et bløtt eller flytbart metallbelegg slik som sølv eller gull og/eller ved å støtte tetningselementet med en seng av fint pulver. Det metalliske materialet i tetningselementet velges slik at elementet svarer på elastisk spenning, selv ved høye temperaturer, og gjør det mulig for tetningen å utføre skikkelig tetning og gass-segregering gjennom flere termiske og/eller trykksykler. Et kjennetegn ved tetningsringen er at metallet brukt til å danne ringen, er tynt relativt bredden av ringen, noe som gir en høy grad av elastisitet eller fleksibilitet til de aktive delene av ringen.

En tetning er definert som en innretning for segregering av to fluid som typisk har forskjellig trykk i nære områder av en anordning eller et prosessystem, der hensikten til tetningen er å minimalisere fluidlekkasjen fra et høytrykksområde til et nærliggende lavtrykksområde. Absolutt lekkasjetette tetninger/forseglinger er vanskelige eller umulige å oppnå ved mange praktiske anvendelser. Formålet ved tetningsutforming og drift ved den foreliggende oppfinnelsen er å begrense lekkasjen til et aksepterbart nivå som ikke har skadelig effekt på driften av prosessen som anvender tetningen. Prosessøkonomi, produktrenhet, systemstabilitet og sikkerhet må alle betraktes ved vurdering av lekkasjevirkning og tetningsutforming.

Hvert tetningselement er fremstilt med form av en toroidal ring, som her er avgrenset som legeme formet ved rotasjon av en plan figur om en rotasjonslinje eller -akse som ligger i det samme planet som den plane figuren, men som ikke skjærer den. Rotasjons-aksen er aksen til den toroidale ringen. Det aksielle tverrsnittet til den toroidale ringen er derfor definert ved skjæringen av ringen med et plan der aksen til den toroidale ringen ligger fullstendig i planet. Som illustrasjon, rotasjonen av en skive rundt en rotasjonsakse som ligger i samme plan som skiven, danner en toroidal ring typisk kjent som en O-ring, og det aksielle tverrsnittet av O-ringen danner en skive.

Hvert tetningselement har et aksielt tverrsnitt som danner en hvilken som helst plan form eller figur som definerer et areal som har en åpen side og en lukket side. Den åpne siden av figuren utformet av tverrsnittet, er orientert i en generell aksiell retning relativt til den toroidale ringen, den lukkede siden er orientert i en generelt motsatt retning fra den åpne siden. På samme måte definerer den toroidale ringen et generelt omkretsmessig volum innelukket eller definert av en åpen side og en lukket side. Typisk er den åpne siden av den toroidale ringen orientert i en generelt aksiell retning og den lukkede siden er orientert i en generelt anvendt aksiell retning fra den åpne siden. Det omkretsmessige volumet er typisk orientert i en generelt aksiell retning.

Betegnelsen "åpen side" brukt i beskrivelsen av den toroidale ringens tverrsnitt, betyr

den delen av tetningstverrsnittet som er i direkte forbindelse eller kontakt med fluidet på høytrykkssiden av tetningen. Den åpne siden er vanligvis orientert i en generelt aksiell retning, men i noen utførelsesformer kan den være orientert i en generelt radiell retning. Betegnelsen "lukket side" betyr den delen av tetningstverrsnittet som er i direkte forbindelse eller kontakt med fluidet på lavtrykkssiden av tetningen. På samme måte betyr betegnelsen "åpen side" brukt i beskrivelsen av det omkretsmessige volumet innelukket av den toroidale ringen, den delen av tetningslegemet som er i direkte forbindelse eller kontakt med fluidet på høytrykkssiden av tetningen. Betegnelsen "lukket side" betyr den delen av tetningen på den siden som er motsatt den åpne siden, der den lukkede siden er i direkte forbindelse eller kontakt med fluidet på lavtrykkssiden av tetningen. Betegnelsen "indre" henviser til et punkt nærmere aksen av ringen og betegnelsen "ytre" henviser til et punkt lenger vekk fra aksen av ringen. Den indre retningen er den radielle retningen mot aksen og den ytre retningen er den radielle retningen vekk fra aksen.

Som beskrevet mer detaljert nedenfor, kan det toroidale ringtetningselementet ha en hvilken som helst form med en åpen side som gjør det mulig for høytrykksfluidet å ekspandere eller presse deler av ringen mot både det indre elementet og det ytre elementet av en annulær tetningssammenstilling. Det toroidale ringtetningselementet defineres følgelig som en trykkaktivert tetning.

Som et eksempel har et av de foretrukne tetningselementene et aksielt tverrsnitt som definerer et U-formet legeme der den åpne enden av U-en er orientert i aksiell retning og den lukkede enden av U-en orientert i den motsatte aksielle retning. Når den brukes i en tetningssammenstilling som beskrevet ovenfor, er den åpne siden av U-en i kontakt med høytrykksfluidet og den lukkede siden av U-en i kontakt med lavtrykksfluidet. Den toroidale ringen definert ved rotasjon av det U-formede legemet rundt aksen er illustrert i figur 1, som viser ringen med akse 1 og med omkretsmessig volum eller fordypning 3 definert ved indre element 5 og ytre element 7. Ringen i figur 1 er ikke nødvendigvis tegnet i målestokk, men er ment å illustrere de generelle kjennetegnene til ringen. Den åpne enden av det omkretsmessige volumet eller fordypningen 3 er orientert i samme retning som aksen 1, dvs. den er orientert aksielt.

Dimensjonene av ringen er definert som følger. Ringens bredde er definert som den radielle avstanden mellom de innerste og de ytterste delene av ringen. For eksempel, med henvisning til figur 1, er ringens bredde den radielle avstanden mellom den indre flaten av det indre elementet 5 og den ytre flaten av det ytre elementet 7. Ringens høyde er definert som den aksielle avstanden mellom det øvre og det nedre planet definert ved de høyeste og de laveste delene av ringen definert i aksiell retning. For eksempel med henvisning til figur 1, er ringens høyde i aksiell retning mellom et øvre plan utformet av toppen av det indre elementet 5 og ytre element 7 og et lavere plan tangerende til bunnen av den ytre kurvede flaten av den U-formede seksjonen. Den ytre diameteren av ringen er den største dimensjonen til ringen i radiell retning. For eksempel med henvisning til figur 1, er den ytre diameteren av ringen målt fra et punkt på den ytre flaten av elementet 7 til det tilsvarende punkt på den motsatte siden 180° rundt ringen.

Metalltykkelsen er definert som gjennomsnittlig tykkelse til de fleksible armene eller elementene til ringen. For eksempel, med henvisning til figur 1, er metalltykkelsen den gjennomsnittlige radielle avstanden mellom den indre flaten av det indre elementet 5 og den ytre flaten av det indre elementet 5. Alternativt er metalltykkelsen den gjennomsnittlige radielle avstanden mellom den indre flaten av det ytre elementet 7 og den ytre flaten av det ytre elementet 7. Tykkelsen av de fleksible armene eller elementene trenger ikke å være jevn i radielle og/eller aksielle retninger og av den grunn er metalltykkelsen definert som en gjennomsnittlig metalltykkelse.

En alternativ utførelsesform omfatter to U-ringer som vist i figur 2. I denne utførelses-formen er U-ring 9 stablet over U-ring 11 og ringene er adskilt med avstandsstykket 13. Denne dobbelte/todelte ringsammenstillingen forbedrer tetningsvirkningen ved å øke det totale tetningskontaktarealet med indre element 5 og ytre element 7. I tillegg fremtvinger den dobbelte ringsammenstillingen innretting av tetningselementene, f.eks. elementene 33 og 35 i figur 4. Denne aksielle innrettingen er en viktig faktor for å oppnå en aksepterbar tetning.

Andre aksielle tverrsnitt av tetningselementet eller toroidalringen er mulige som danner plane figurer som har andre generelle former, noen av disse kan beskrives skjematisk ved bokstavene C, H, S, V, W, X og Y som beskrevet mer detaljert nedenfor. Andre mer komplekse former kan tenkes som har lignende mekaniske egenskaper. Det vanlige kjennetegnet til disse plane figurene er at den toroidale ringen definert ved hver figur har et omkretsmessig volum som er orientert i en generell aksiell retning og er i kontakt med et høytrykksfluid i forhold til et lavtrykksfluid på den lukkede siden, og høytrykks-fluidet ekspanderer eller presser de fleksible armene eller elementene av ringen mot både det indre elementet og det ytre elementet av en annulær tetningssammenstilling.

Tetningselementene eller de toroidale ringene kan bli fremstilt av et hvilket som helst slags metallisk materiale som har de passende mekaniske yteevner i det passende området av driftstemperaturer, tilstrekkelig styrke til å støtte trykkforskjellene over tetningsveggen og tilstrekkelig høy flytstyrke ved driftstemperaturen for å sikre at den deformerer, i det minste delvis elastisk, under påvirkning av det påtrykte trykket. Det metalliske materialet kan være et enkelt metall eller en legering som har de ønskede egenskapene. Det foretrekkes en legering, og legeringen kan omfatte elementer valgt ut fra gruppen bestående av jern, nikkel, krom, wolfram, molybden og kobolt. Foretrukne legeringer innbefatter kommersielt tilgjengelige nikkelinneholdende Inconel 600, Inconel 625, Incoloy 800 og Haynes 230.

Den påkrevde metalltykkelsen i et tetningselement eller ring vil avhenge av tverrsnitt-formen, ringbredden, ringhøyden og kan også avhenge av trykkforskjellen som den utsettes for i en driftstetning utformet av ringen. Fordi ringen påfører mekanisk trykk på det keramiske elementet, som er et relativt sprøtt materiale, er metalltykkelsen fortrinnsvis liten relativt ringbredden eller høyden for å minimalisere fjærkraften eller den elastiske kraften av ringen mot det keramiske materialet. Generelt er det foretrukne forholdet av ringbredden til metalltykkelsen større enn omtrent 15 og kan være opp til omtrent 40.

U-ringene beskrevet i figurene 1 og 2 kan f.eks. ha en metalltykkelse typisk omtrent 0,004 til omtrent 0,006 tommer, en ringbredde på omtrent 0,100 til omtrent 0,150 tommer, en ringhøyde på omtrent 0,100 til omtrent 0,200 tommer og en indre ring-diameter på mellom omtrent 0,250 og omtrent 2,000 tommer.

Et tetningselement eller toroidal ring som beskrevet ovenfor, kan anvendes som fremstilt eller alternativt og fortrinnsvis kan den bli belagt med et bløtere flytbart belegg som vil tilpasse seg etter mindre irregulariteter i overflaten av elementene som skal tettes. Belegget kan påføres hele ringoverflaten og kan påføres utvalgte deler av ringflaten som kontakter overflaten av elementene som skal tettes. Fortrinnsvis er belegget et bløtere metall slik som sølv eller gull, eller legeringer som inneholder sølv eller gull, og pletteres på minst en del av ringoverflaten. Andre metaller brukes, enten alene eller i legeringer, slik som kobber, nikkel, palladium og platina.

En tetningssammenstilling som bruker den U-formede toroidale ringen i figur 1, er illustrert i tverrsnitt i figur 3. Tetningselement 15 er en tynn, føyelig metall U-ring som er anbrakt i annulus 17 utformet mellom en sylindrisk åpning i metallelementet 19 og den ytre diameteren av keramisk rør 21. Fortrinnsvis er U-ringen innført inn i annulus 17 på en litt radielt sammenpresset måte, dvs. den er presspasset (force-fit) inn i annulusen, slik at sidearmene eller elementene av tetningen etter innføringen springer radielt utover mot den indre veggen av metallelementet 19 og den ytre veggen av det keramiske røret 15. Dempningsringen 22, typisk en keramisk filt eller ull, kan brukes for å forhindre direkte kontakt mellom metallelement 19 og keramiske rør 21.

Tetningssammenstillingen avbildet i figur 3, kan brukes i en hvilken som helst innretning der lavtrykkgassen i den indre boringen 23 skal isoleres fra høytrykksgassen utenfor det keramiske røret 21 og metallelementet 19. U-ringen er orientert slik at den åpne seksjonen av U-en er mot høytrykkssiden av tetningen, og gasstrykkforskjellen mellom den indre boringen 23 og det ytre området av rørsammenstillingen aktiverer tetningen ved å presse sidearmene eller elementene av tetningen fra hverandre og mot den indre og ytre overflaten av annulus 17. Høyere trykkforskjeller bevirker pressing av sidearmer eller elementer av tetningen videre utover, derved forbedres tetningsvirkningen som er påkrevet ved høye trykkforskjeller. Da U-ringen er myk/føyelig på grunn av sin lille metalltykkelse, kan den oppta forskjeller i de termiske ekspansjons-koeffisientene mellom metallelementet 19 og det keramiske røret 21 når temperaturen endres uten å overføre utilbørlige spenninger til noen av materialene. Da materialet som U-ringtetningselementet er laget av, oppfører seg elastisk, selv ved høye driftstemperaturer, kan tetningen motstå endringer i temperatur og trykk uten tap av tetningsintegritet.

Legeringen som tetningselementet eller U-ringen er fremstilt av, er også viktig. Legeringen bør opprettholde tilstrekkelig elastisk yteevne i det ønskede området av driftstemperaturen, ha tilstrekkelig styrke til å støtte trykkforskjellen over en tynn vegg, og ha tilstrekkelig høy flytstyrke ved driftstemperaturen til å sikre at den deformeres elastisk under påvirkningen av det her påførte trykket. Som diskutert ovenfor, er tetningselementet eller U-ringen fortrinnsvis belagt, i det minste på dens ytre flater og hvis ønskelig, på hele overflaten med et relativt bløtt metall. Dette myke belegget tilpasser seg små ujevnheter i den ytre overflaten av keramisk rør 21 og den indre overflaten av metallelement 19 som danner den ytre grensen av annulus 17 og derved forbedres tetningsytelsesevnen.

En tetningssammenstilling lignende den i figur 3 kan bruke alternative typer eller former av toroidale ringer i stedet for den beskrevne U-ringen. Enhver myk, trykkaktivert metallring, fortrinnsvis belagt med et relativt bløtt metall som beskrevet ovenfor, kan anvendes.

En alternativ tetningssammenstilling som bruker de doble U-formede toroidale ringene i figur 2, er vist i tverrsnitt i figur 4. Den doble U-ringsammenstillingen omfatter øvre U-ring 25, nedre U-ring 27 og mellomstykket 29 som er anbrakt mellom U-ringene som vist. Den doble U-ringsammenstillingen er innført i annulus 31, utformet mellom en sylindrisk åpning i metallelement 33 og den ytre diameteren av keramisk rør 35. Fortrinnsvis kan dobbelt U-ringsammenstillingen bli innført i annulus 31 i en lett radielt sammenpresset modus, dvs. "force-flt" inn i annulusen, slik at sidearmene eller elementene av tetningselementene etter innføringen er radielt tvunget/sammenpresset av den indre veggen av metallelementet 33 og den ytre veggen av keramisk rør 35.

Tetningssammenstillingen vist i figur 4 kan brukes i en hvilken som helst innretning der lavtrykkgassen i den indre boringen 37 skal isoleres fra høytrykksgassen på utsiden av det keramiske røret 35 og metallelementet 33. Den doble U-ringen er orientert slik at den åpne seksjonen av hver U-ring er mot høytrykkssiden av tetningen, og gasstrykkforskjellen mellom den indre boringen 37 og det ytre området av rørsammenstillingeh aktiverer tetningen ved å presse sideveggene av tetningselementene fra hverandre og mot de indre og ytre overflatene av annulusen 31. Høyere trykkforskjeller virker til å presse sideveggene og tetningselementene lenger vekk, derved forbedres tetningsvirkningen som kreves ved høytrykksforskjeller. Fordi hver av U-ringelementene er ettergivende/føyelige på grunn av sin lille tykkelse, kan de oppta forskjeller i den termiske ekspansjonskoeffisienten mellom metallelement 33 og keramisk rør 35 når temperaturen endres uten å overføre utilbørlig spenning til noen av materialene. Fordi materialet som det doble U-ringtetningselementet er utformet av, oppfører seg i det minste delvis elastisk, selv ved høye driftstemperaturer, kan tetningen motstå endringer i temperatur og trykk uten tap av tetningsintegritet.

En alternativ tetningssammenstilling som bruker den U-formede toroidale ringen i figur 1, er vist i tverrsnitt i figur 5, som er en modifikasjon av tetningssammenstillingen i figur 3 beskrevet ovenfor. Den ettergivende metall U-ring 15 er anbrakt i annulus 17 utformet mellom en sylindrisk åpning i metallelementet 19 og den ytre diameteren av keramisk rør 21. U-ring 15 er støttet av en seng 39 av materialet i annulus 17. Materialet kan være i form av et pulver, en fiber eller en kombinasjon av et pulver og en fiber. Materialet er fortrinnsvis et keramisk materiale. U-ring 15 virker som den primære tetningen, igjen brukes trykkaktiveringsmekanismen beskrevet tidligere. Seng 39 tjener som en sekundær tetning, ved ytterligere å forbedre tetningsytelsesevnen av tetningssammenstillingen ved å begrense lekkasjehastigheten av en gass som kan passere U-ringen 15. Pulvere eller fibersengen frembringer også mekanisk støtte til U-ring 15, derved reduseres sannsynligheten for krypskade av U-ringelementet. U-ring 15 overfører det påførte trykket til pulver- eller fibersengen, slik at sengen aktivt komprimeres og således øker gasstrømningsmotstanden i sengen.

Alternative konfigurasjoner av tetningsringen er vist i figurene 6A til 6H. I figur 6A er ringen i form av en C der den åpne siden er orientert aksielt som vist. Ringen kan også være en hul O-ring med en serie av hull åpen til annulus som vist. I figur 6B har ringen form av en S orientert horisontalt med omkretsmessige volum orientert mot annulusen som vist. I figur 6C har ringen form av en H som har et omkretsmessig volum orientert mot annulusen som vist. I figur 6D har ringen form av en X som har et omkretsmessig volum orientert mot annulusen som vist. I figur 6E omfatter tetningselementet flere oppstablede V-formede ringer adskilt av massive O-ringer som avstandsstykker, der de omkretsmessige volumene er orientert mot annulusen som vist. I figur 6F har ringen form av en C der den åpne siden er orientert radielt til fluidforbindelse med annulusen som vist. I figur 6G vises en ring med form av en W som har et omkretsmessig volum orientert mot annulusen som vist. Figur 6H viser flere Y formede ringer stablet oppå hverandre slik at de danner et tetningselement der de omkretsmessige volumene er orientert mot annulusen som vist. Andre konfigurasjoner av tetningsringer kan tenkes som har lignende kjennetegn av føyelige elementer som innelukker ett eller flere omkretsmessige volum orientert mot annulusen.

De myke tetningselementene beskrevet ovenfor kompenserer forskjeller i termiske ekspansjonskoeffisienter mellom det keramiske elementet og det metalliske elementet som skal tettes. En viktig egenskap ved de toroidale ringene egnet for den foreliggende oppfinnelsen er den ettergivende/myke naturen til ringene ved frembringing av trykkaktivert gasstetningsfunksjon i annulære geometrier.

En annulus utformet mellom en keramisk sylinder og en metallisk sylinder vil gjennomgå forskjellige dimensjonsmessige endringer med temperaturen avhengig av de relative termiske ekspansjonskoeffisienter til de to materialene. Hvis den termiske ekspansjonskoeffisienten til det keramiske materialet er større enn den til metallet i den annulære geometrien beskrevet ovenfor, vil den annulære avstanden minke når temperaturen øker. De føyelige tetningene beskrevet ovenfor kan, hvis de er skikkelig dimensjonert og installert, kompensere for denne endringen ved å ha en større grad av kompresjon når temperaturen øker og en mindre grad av kompresjon når temperaturen minker, mens det opprettholdes en aksepterbar tetning mellom en høytrykksgass og en lavtrykksgass. Alternativt, hvis den termiske ekspansjonskoeffisienten til det keramiske materialet er mindre enn den til metallet, så vil den annulære avstanden øke når temperaturen øker. En skikkelig utformet ettergivende/føyelig tetning kan, når den er skikkelig komprimert under installering i annulusen ved høye temperaturer, ekspandere når den annulære avstanden øker, mens den opprettholder en aksepterbar tetning mellom en høytrykksgass og en lavtrykksgass. Dette kjennetegnet er en viktig fordel med tetningselementet anvendt i den foreliggende oppfinnelsen.

De ettergivende tetningselementene beskrevet ovenfor, kan brukes i høytemperatur-keramiske varmevekslere, brenselceller, gassensorer og elektrokjemiske reaktorer som fremstiller oksygen eller syntesegass. I noen av disse anvendelsene brukes flere keramiske rør i en skall-og-rørkonfigurasjon i et trykksatt skall. Det brukes metallrør-plater som har flere hull eller åpninger som keramiske rør kan føres inn i og derved danne multiple annulære rom som krever tetning. Tetningsringene anvendt i den foreliggende oppfinnelsen kan anvendes for å frembringe annulær tetning når trykket på skallsiden er større enn trykket på rørsiden av "skall-og-rør"-konfigurasjonen. Tetningene kompenserer for de radielle dimensjonsendringene som skjer i annulære geometrier og tillater også aksielle dimensjonsendringer i de keramiske rørene ved å tillate hvert rør å gli i forhold til tetningen.

I disse anvendelsene avhenger høy- og lavtrykksgassene som er adskilte med tetningselementene beskrevet ovenfor, av de spesifikke prosessene utført i anordningen som bruker tetningselementene. I prosessen for gjenvinning av oksygen fra luft i f.eks. et keramisk blandet ledende membransystem, er gassen ved høyt trykk på utsiden av de keramiske rørene trykksatt luft eller annen oksygeninneholdende gass, mens gassen ved lavt trykk på innsiden av de keramiske rørene er et høyrenhets oksygenprodukt. I en katalytisk membranreaktor der oksygen går igjennom en blandet ledermembran og det gjennomtrengte oksygenet reagerer katalytisk med lette hydrokarboner for å fremstille syntesegass eller hydrokarbonprodukter, er gassen ved høyere trykk på utsiden av de keramiske rørene trykksatt hydrokarbon mategass og reaksjonsprodukter, mens gassen med lavere trykk på innsiden av de keramiske rørene er luft eller annen oksygeninneholdende gass.

De myke tetningselementene anvendt i den foreliggende oppfinnelsen kan også brukes i gassinnløp eller utløpstetninger for innretninger som bruker keramiske komponenter sammenstilt i en plan stakkonfigurasjon der stakken er inneholdt i en trykksatt beholder.

De myke tetningselementene eller toroidale ringene anvendt i den foreliggende oppfinnelsen kan anvendes til tetning av et hvilket som helst slags metallisk materiale til et hvilket som helst slags keramisk materiale ved temperaturer typisk opp til omtrent 1000°C. Trykkforskjeller over tetningen kan være opp til omtrent 500 psia.

Det metalliske materialet kan være et enkelt metall eller en legering som har de ønskede egenskapene. En legering foretrekkes og legeringen kan omfatte elementer valgt ut fra gruppen bestående av jern, nikkel, krom, wolfram, molybden og kobolt. Foretrukne legeringer innbefatter de kommersielt tilgjengelige nikkelinneholdende Inconel 600, Inconel 625, Incoloy 800 og Haynes 230.

Tetningselementene kan brukes med keramiske komponenter i høytemperatur keramiske varmevekslere, brenselceller, gassensorer, varme gassfiltre og keramiske membranreaktorer som produserer oksygen eller syntesegass. Det bestemte keramiske materialet i komponentene brukt i forbindelse med tetningselementene er ikke kritiske når det gjelder tetningselementenes ytelsesevne, og oppfinnelsen er ikke begrenset til noen spesifikk type av keramisk materiale. Når tetningene brukes i keramiske membranreaktorer, er en foretrukket sammensetning av det keramiske materialet en blandet ledende multikomponent metallisk oksid representert ved formelen LnxA'X'A"X"ByB'y'03.z, der Ln er et element valgt ut fra f-blokklantanidene, A' er valgt fra gruppe 2, A" er valgt fra gruppe 1,2 og 3 og f-blokklantanidene, og B, B' er uavhengig valgt ut fra d blokk overgangsmetaller, innbefattende titan og krom, der 0 < x <1, 0 < x' <1,0 < x" < 1,0 <y<l,l, 0 < y' < 1,1, x + x' + x" = 1,0,

1,1 > y + y' > 1,0 og z er et tall som gjør forbindelsesladningen nøytral.

Et alternativt keramisk materiale for komponenter som kan brukes med tetningene i den foreliggende oppfinnelsen, er en blandet ledende multikomponent metallisk oksid representert ved formelen LnxA'x>A"X"B<y>B'<y>'B"<y>"03-z, der Ln er et element valgt ut fra f-blokklantanidene, A' er valgt ut fra gruppe 2, A" er valgt fra gruppene 1,2 og 3 og f-blokklantanidene og B, B', B" er uavhengig valgt ut fra d-blokk overgangsmetaller, unntatt titan og krom, der 0 <x<l, 0>x'<l, 0 <x"<l, 0<y<l,l, 0 <y'<l,l, 0 <y"<l,l, x+x'+x"=l,0, l,l>y+y'+y">l,0 og z er et tall som gjør forbindelsesladningen nøytral. Elementene ovenfor er beskrevet i henhold til det periodiske systemet godkjent av

IUPAC.

Et alternativt keramisk materiale for komponenter som kan brukes med tetningene i den foreliggende oppfinnelsen, er beskrevet i PCT International Publication Number W099/21649 og har formelen

der A er et alkalijordmetallion eller blanding av alkalijordmetallioner; A' er et metallion eller blanding av metallioner der metallet er valgt ut fra gruppen bestående av metaller av lantanideserier og yttrium; B er et metallion eller blanding av metallioner der metallet er valgt ut fra gruppen bestående av 3d overgangsmetaller og gruppe 13 metaller; B' er et metallion eller blanding av metallioner der metallet er valgt ut fra gruppen bestående av 3d overgangsmetaller, gruppe 13 metaller, lantanidene og yttrium; x og y er, uavhengig av hverandre, tall større enn eller lik null og mindre enn eller lik 2; og z er et tall som gjør det keramiske materialet ladningsnøytralt. Tredje overgangsmetaller er kjent i faget som elementer i seriene fra scandium til sink. Dette keramiske materialet kan innbefatte et katalysatorlag.

Andre alternative keramiske materialer for komponenter som kan brukes med tetningene i den foreliggende oppfinnelsen er beskrevet i US patenter 5,817,597; 5,591,315; 5,723,074 og 5,639,437.

Anvendelsene ovenfor beskriver toroidale ringer brukt med en spesifikk annulær geometri der et keramisk rør hviler inne i et metallisk ytre element og der trykket på utsiden av det keramiske røret er større enn trykket på innsiden av røret. Mens dette er en foretrukket anvendelse, kan den toroidale ringen anvendt i den foreliggende oppfinnelsen anvendes i andre konfigurasjoner. Tetningssammenstillingene analoge til de som er gitt i figurene 3,4 og 5, kan utformes til å drives med høytrykksgassen inne i det keramiske røret og lavtrykksgassen på utsiden av det keramiske røret. I dette tilfellet vil retningen av den åpne siden av den toroidale ringen bli orientert i motsatt retning, slik at høytrykksgassen vil kontakte den åpne siden av ringen, og det metalliske ytre elementet vil kreve en stopper eller skulder for å støtte den lukkede siden av den toroidale ringen. Alternativt kan det ytre elementet være keramisk og det indre røret kan være metallisk, og den toroidale ringen vil bli plassert i annulusen i en radiell orientering slik at den åpne siden av ringen vil være i kontakt med høytrykksgassen.

EKSEMPEL 1

Metalliske U-ringer som beskrevet i figur 1, ble utformet av tynne målemetallfolier (omtrent 0,004 til 0,006 tommer tykke) ved bruk av standard metallformingsteknikker slik som stansing og trekking. Metallfolien ble laget av de kommersielt tilgjengelige nikkelinneholdende legeringene Inconel 600, Incoloy 800 og Haynes 230. Etter forming og fresing ble ringene brakt ved plettering til en tykkelse på omtrent 0,002 til 0,0003 tommer. Inconel 600 ringene ble belagt med sølv og Incoloy 800 og Haynes 230 ble belagt med gull. De nominelle ringdimensjonene var som følger: høyde, 0,1 tomme; bredde, 0,1 tomme; indre diameter 0,55 tommer.

Metalliske tetningselementer eller holdere som beskrevet i figur 3 ble maskineri fra Incoloy 800 og Haynes 230 legeringsstand og den indre diameteren til hver fikk en størrelse slik at den var omtrent 0,004 tommer mindre enn den ytre diameteren til U-ringene. Tilstrekkelig dybde ble muliggjort i tetningselementene for bruk av enten enkle eller doble U-ringer i figur 1 eller 2.

Keramiske rør med en nominell diameter på 0,56 til 0,60 tommer og veggtykkelse på

0,050 til 0,075 tommer ble fabrikert ved bruk av standard keramiske formingsteknikker slik som isostatisk pressing eller glidestøping etterfulgt av sintring til en ønsket tetthet ved høye temperaturer. Enden av hvert keramisk rør som skulle tettes, ble maskineri til en diameter innenfor omtrent ± 0,0001 tomme av den indre diameteren til U-ringen for å tillate en tett glidende tilpasning av U-ringen på det keramiske røret under sammen-stilling. Rørene ble laget av et keramisk materiale som har den generelle sammensetningen LacsSrcsCoi^Oa-s, der 8 er en parameter som gjør sammensetningen ladningsnøytral. Den termiske ekspansjonskoeffisienten for dette keramiske materialet

varierte fra 15,1 x IO"<6> (°C) til 27,0 x IO"6 (°C) over et temperaturområde fra romtemperatur til 900°C.

Komponentene beskrevet ovenfor ble sammenstilt ved å plassere en eller to U-ringer på den maskinerte enden av det keramiske røret. Hvis det ble brukt to U-ringer, ble et avstandsstykke montert mellom ringene for å forhindre direkte kontakt mellom ringene. Avstandsstykket var laget av sølv. Hvert keramiske rør med U-ringer på plass ble anbrakt inne i den metalliske tetningsholderen og U-ringene ble presset på plass ved bruk av en spindelpresse eller lignende innretning, derved komprimeres den ytre diameteren av U-ringene og frembringer så den intitielle tetningen til det keramiske røret. U-ringene ble orientert mot høytrykkssiden av tetningssammenstillingen for å frembringe trykkaktivering av ringene.

EKSEMPEL 2

Tetningssammenstillinger fremstilt i Eksempel 1 ble testet ved fabrikkering av en testcelle der det keramiske røret ble innført inn i en keramisk til metalltetnings-fremstilling og ble utsatt for oppvarming og ytre trykk mens det samtidig ble holdt et atmosfærisk trykk i det innvendige av det keramiske røret. Den frie enden av det keramiske røret ble lukket med en alternativ innretning slik som slaglodding av en keramisk plate til rørenden. Typisk ble metalltetningsholderen festet til et metallstøtterør gjennom slaglodding eller sveising slik at det indre av metallstøtterøret ble forbundet gjennom tetningsholderen til det innvendige av det keramiske røret. Testapparaturen/anordningen besto av en ytre oppvarmet metalltrykkbeholder utstyrt med gassinnløp og -utløp og passende trykk og temperaturreguleirngsinnretninger. I tillegg var trykkbeholderen utstyrt med passende flenser for å muliggjøre ekstrudering av det keramiske rørtemingsstøtterør-sammenstillingen inn i det innvendige av trykkbeholderen mens det indre av støtterøret samtidig ble forbundet til en åpning i det ytre av trykkbeholderen. Lekkasjegjennomtrengningen ble kjennetegnet ved måling av gasstrømning fra åpningen ved bruk av gasstrømningsmålingsinnretninger slik som rotametre eller massestrømningsmålere.

Typiske tetningstester ble utført ved først å varme opp tetningen til ønsket driftstemperatur som angitt av en termokobling innført i det innvendige av tetningen,

etterfulgt av trykksetting av tetningsutsiden til det ønskede testtrykket. Oppvarming og trykksetting ble utført enten trinnvis, involverende en rekke av ramper og holdere eller kontinuerlig. Typiske temperatur- og trykkrampehastigheter var l°C/min. og 1 psi/min.

Under en test ble gasstrømning fra lavtrykksåpningen overvåket, noe som angir lekkasjehastigheten av tetningen. Straks de ønskede driftsforholdene ble oppnådd, ble forholdene opprettholdt for perioder på opp til omtrent 1000 timer. Etter fullføringen av testen, ble testprøvene trykkavlastet til atmosfærisk trykk og så avkjølt til omgivelsestemperatur. Trykkavlastning og avkjøling ble utført enten trinnvis, involverende en rekke av ramper og holdere eller kontinuerlig. Typiske temperatur- og trykkrampehastigheter var henholdsvis l°C/min. og 1 psi/min.

Resultatene som ble oppnådd fra tetningstestene utført i dette apparatet/anordningen er oppsummert i Tabell 1.

EKSEMPEL 3

Tetaingssammenstillinger fremstilt i Eksempel 1 ble testet ved fabrikkering av en testcelle der et keramisk rør innført i en keramisk til metall tetningssammenstilling kan utsettes for oppvarming og utvendig tørksetting mens det samtidig opprettholdes et subatmosfærisk trykk i det innvendige av det keramiske røret. Den frie enden av det keramiske røret ble lukket ved en alternativ innretning slik som slaglodding av en keramisk plate til rørenden.

Typisk ble metalltetningsholderen festet til et metallstøtterør gjennom slaglodding eller sveising slik at det innvendige av metallstøtterøret ble forbundet gjennom tetningsholderen til det innvendige av det keramiske røret. Testapparaturen besto av en ytre oppvarmet, metalltrykkbeholder utstyrt med gassinnløp og -utløp og ved bruk av egnede trykk og temperaturstyringsinnretninger. I tillegg var trykkbeholderen utstyrt med passende flenser for å tillate installering av det keramiske rørtetnings-støtte-rørsammenstillingen inn i det innvendige av trykkbeholderen mens det innvendige av støtterøret samtidig ble forbundet til en subatmosfærisk trykkåpning på det utvendige av trykktanken. Subatmosfærisk trykk ble opprettholdt i det innvendige av den keramiske rørtetnings-støtterørsammenstillingen ved aktivt å pumpe det innvendige ved bruk av en vakuumpumpe og egnede trykkontrollventiler og overtrykksetting av trykk-begrensningsinnretninger. Lekkasje gjennom tetningen ble kjennetegnet ved måling av gasstrømning fra det atmosfæriske trykkutløpet av vakuumpumpen ved bruk av gasstrømningsmålingsinnretninger slik som rotametre og massestrømningsmålere.

Typiske tetningstester ble utført ved først å evakuere det innvendige av den keramiske rørtetnings-støtterørsammenstillingen til ønsket driftstrykk etterfulgt av oppvarming av tetningen til ønsket driftstemperatur som angitt av en termokobling innført i det innvendige av tetningen. Det utvendige av den keramiske rørtetnings-støtterørsammen-stillingen ble så trykksatt til det ønskede testtrykket. Evakuering, oppvarming og trykksetting ble utført enten trinnvis, involverende en rekke av ramper og holdenivåer, eller kontinuerlig. Typiske rampehastigheter var 100 torr pr. time, 1°C pr. minutt og 1 psi pr. minutt. Under en test ble gasstrømning fra lavtrykksåpningen overvåket, noe som angir lekkasjehastigheten av tetningen. Straks de ønskede driftsforholdene ble oppnådd, ble forholdene opprettholdt for perioder på opp til omtrent 3000 timer. Etter fullføring av testen ble testprøvene trykkavlastet til atmosfærisk trykk etterfulgt av avkjøling til omgivelsestemperatur.

Når omgivelsesforhold ble oppnådd, ble trykket i det innvendige av den keramiske rørtetnings-støtterørsammenstillingen hevet til atmosfærisk trykk. Trykkavlastning og avkjøling ble utført enten trinnvis, involverende en rekke av ramper og målenivåer, eller kontinuerlig. Typiske rampehastigheter var 1°C pr. minutt og 1 psi pr. minutt. Trykket i det innvendige av den keramiske rørtemings-støtterørsammenstillingen ble hevet ved en hastighet på 100 torr pr. time. Resultater oppnådd fra tetningstestene utført i dette apparatet/anordningen er oppsummert i Tabell 2.

Resultatene i testene i Eksempel 2 og 3 angir/indikerer at tetningene i den foreliggende oppfinnelsen kan tette nominelt 0,55 tommer diameter keramiske rør til nikkellegerings-metallelementer ved trykk opp til 200 psig og temperaturer opp til 875°C med absolutt tetningslekkasjehastigheter fra under påvisbare grenser til omtrent 14 sccm (standard kubikkcentimeter pr. minutt). Den tillatbare maksimum tetningslekkasjehastigheten er bestemt av produktrenhetskrav i det bestemte prosessystemet som bruker tetningen. For eksempel betrakt en blandet lederkeramisk membranoksygengjenvinningsenhet som produserer 1 tpd (tonn pr. dag) av oksygen der enheten bruker en manifoldtetning av typen testet ved forholdene i Eksempel 3. Hvis minimum produktrenhet for enheten er 99,5 volum-% O2, så er den totalt tillatte systemlekkasjehastigheten omtrent 2800 sccm. Hvis det antas at 10% av den totale systemlekkasjen forårsakes av manifoldtetningen, så vil den maksimalt tillatte manifoldtetningslekkasjehastigheten være 280 sccm.

Tetningen testet i Eksempel 3 vil oppfylle dette kravet. På lignende måte, hvis

minimumsproduktrenheten er 99,995 volum-% O2 (50 ppmv urenhet), så vil maksimalt tillatt manifoldtetningslekkasjehastighet være omtrent 2,8 sccm og kun noe av tetningen i Eksempel 3 vil tilfredsstille dette kravet. Imidlertid, hvis det antas at mesteparten eller alt av den totale systemlekkasjehastigheten skjer ved tetningen, så vil alle tetningene testet i Eksempel 3 være tilfredsstillende i denne tjenesten.

Følgelig frembringer den foreliggende oppfinnelsen tetningssammenstillinger og fremgangsmåter til bruk i prosessystemer som krever høytemperaturkeramisk-til-metalltetninger. Oppfinnelsen bruker ett eller flere ettergivende/myke metalltetnings-ringer eller tetningselementer der den påtrykte trykkforskjellen over tetningen tjener til å aktivere tetningen og fremme aksepterbar tetning ved høye prosesstemperaturer og trykk. Den ettergivende temperaturen av tetningselementet muliggjør forskjeller i termisk ekspansjon mellom materialene som skal tettes. Ytelsen av tetningselementet kan forbedres ved å belegge det metalliske tetningselementet med et bløtt eller flytbart metallbelegg slik som sølv eller gull og/eller ved å støtte tetningselementet med en seng av fint pulver. Det metalliske materialet i tetningselementet velges slik at elementet svarer på spenninger i det minste delvis elastisk, selv ved høye temperaturer, og således tillater tetningen å utføre skikkelig tetning og gassadskillelse gjennom flere termiske sykler.

Tetningselementene kan brukes i høytemperaturkeramiske varmevekslere, brenselceller og gassensorer og har spesiell nytte i membranreaktorsystemer som bruker keramiske blandede ledermembraner for å produsere oksygen, syntesegass eller omdannede hydrokarbonprodukter. Tetningselementene kan brukes ved høye driftstemperaturer uten å kreve avkjøling av tetningene.

De essensielle kjennetegnene til den følgende oppfinnelsen er beskrevet fullstendig i den foregående beskrivelsen.

Claims (10)

1. En tetningssammenstilling, karakterisert ved at den omfatter: (a) et metallisk element (33) som har en sylindrisk åpning (37) utformet deri; (b) et keramisk rør (35) anbrakt koaksielt inne i den sylindriske åpningen og dannende en annulus (31) mellom det metalliske elementet og det keramiske røret; og (c) en stabel med flere forseglingselementer (25,27) som hver omfatter en metallisk toroidal ring som har et aksielt tverrsnitt som definerer en plan figur, der den plane figuren delvis innelukker et areal som har en åpen side og en lukket side og der den toroidale ringen har en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn 15 og opptil 40, hvori den toroidale ringen omfatter indre (5) og ytre (7) elementer som delvis innelukker et omkretsmessig volum (3) som har en åpen side og en lukket side der den åpne siden er orientert i en generelt aksiell retning relativt til den toroidale ringen, hvilken stabel er lokaliser i annulusen og i kontakt med det metalliske elementet og det keramiske røret, hvori tetningselementene er spredt fra hverandre anvendende et mellomstykke (29).

2. Fremgangsmåte for tetting av et metallelement (33) og et sylindrisk keramisk element (35), karakterisert ved at den omfatter: (a) frembringing av en annulus (31) mellom det metalliske elementet og det keramiske elementet, det metalliske elementet har en sylindrisk åpning (37) deri og det sylindriske keramiske elementet omfatter et keramisk rør, og der annulusen er avgrenset ved plassering av det keramiske røret koaksielt inne i den sylindriske åpningen i det metalliske elementet, (b) plassering av en stabel med flere tetningselementer (25,27) som hvert omfatter en metallisk toroidal ring som har et aksielt tverrsnitt som definerer en plan figur, der den plane figuren delvis innelukker et areal som har en åpen side og en lukket side, og der den toroidale ringen har en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn 15 og opptil 40, hvori den toroidale ringen omfatter indre (5) og ytre (7) elementer som delvis innelukker et omkretsmessig volum (3) som har en åpen side og en lukket side der den åpne siden er orientert i en generelt aksiell retning relativt til den toroidale ringen, hvilken stabel er lokaliser i annulusen og i kontakt med det metalliske elementet og det keramiske røret, hvori tetningselementene er spredt fra hverandre anvendende et mellomstykke (29), (c) opprettholding av en første gass ved et første trykk i et annulært volum avgrenset av en første del av annulusen og den åpne siden av den toroidale ringen, (d) opprettholding av en andre gass ved et andre trykk i et annulært volum avgrenset av en andre del av annulusen og den lukkede siden av den toroidale ringen, der det andre trykket er mindre enn det første trykket, og der trykkforskjellen mellom den første gassen og den andre gassen presser det indre og ytre element av den toroidale ringen mot det sylindriske keramiske elementet og det metalliske elementet respektivt for å bevirke en trykkaktivert tetning, (e) der arealet er orientert slik at den åpne siden er mot siden med høyere trykk av tetningen utenfor det keramiske røret og metallelementet.

3. Fremgangsmåte ifølge krav 2, der de toroidale ringene (25,27) er belagt i det minste delvis med et metallisk belegg.

4. Fremgangsmåte ifølge krav 2, der den plane figuren utformet av det aksielle tverrsnittet av de toroidale ringene er beskrevet av en generell form valgt fra gruppen bestående av U,VogY.

5. Fremgangsmåte ifølge krav 4, der den plane figuren utformet av det aksielle tverrsnittet av de toroidale ringene er U-formet, og derved danner U-formete toroidale ringer som har en åpen side og en lukket side og der hver toroidale ring har en ringbredde og en metalltykkelse slik at forholdet mellom ringbredden og metalltykkelsen er større enn 15 og opptil 40.

6. Fremgangsmåte ifølge krav 5, der den lukkede nedre siden av det omkretsmessige volumet av den toroidale ringen (27) er støttet av et tilstøtende materiale inneholdt i annulusen der det tilstøtende/nærliggende materialet er et pulver, en fiber eller en blanding av et pulver og en fiber.

7. Fremgangsmåte ifølge krav 3, der to U-formete toroidale ringer (25,27) er stablet i annulusen, der den åpne siden av hver U-formet ring er orientert i den samme aksielle retning.

8. Fremgangsmåte ifølge krav 7, der et avstandsstykke er plassert mellom den lukkede siden av den U-formede toroidale ringen (25) og den åpne siden av den ekstra U-formede toroidale ringen (27).

9. Fremgangsmåte ifølge krav 2, der den første gassen er en oksygeninneholdende gass og den andre gassen er en oksygeninneholdende gass som har en høyere oksygenkonsentrasjon enn den første gassen.

10. Fremgangsmåte ifølge krav 2, der den første gassen omfatter én eller flere komponenter valgt ut fra gruppen bestående av metan, hydrogen, karbonmonoksid og karbondioksid, og at den andre gassen er en oksygeninneholdende gass.