KR20140009255A - 상호 반응성 기체로 채워진 두 공간 사이에 밀봉부를 형성하는 장치, 및 고온 수증기 전기분해기(ｅｖｈｔ) 및 ｓｏｆｃ형의 연료 전지에서의 용도 - Google Patents

상호 반응성 기체로 채워진 두 공간 사이에 밀봉부를 형성하는 장치, 및 고온 수증기 전기분해기(ｅｖｈｔ) 및 ｓｏｆｃ형의 연료 전지에서의 용도 Download PDF

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꼼미사리아 아 레네르지 아또미끄 에 오 에네르지 알떼르나띠브스
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Abstract

본 발명은 통상적으로 산소 및 수소인 두 상호 반응성 기체에 의해 채워질 수 있는 두 공간(1, 2) 사이의 신규한 밀봉부(seal)에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 상호 반응성 기체를 갖는 상기 두 공간 사이에 버퍼 챔버(7)가 제공되고, 여기서, 상기 버퍼 챔버를 향한 반응성 기체들의 누출은 (분자 또는 크누센(Knudsen) 확산에 의한) 주로 확산 타입인 흐름을 달성하도록 결정된다. 본 발명은 고온형 전기분해 유닛 또는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)에 밀봉을 제공하는데 사용될 수 있다.

Description

상호 반응성 기체를 갖는 두 공간 사이에 밀봉부를 형성하는 장치 및 고온 수증기 전기분해 (ＨＴＳＥ) 유닛 및 고체 산화물 연료 전지 (ＳＯＦＣ)에서의 용도{Device forming a seal between two spaces having mutually reactive gases, and use in high temperature steam electrolysis (HTSE) units and in solid oxide fuel cells (SOFC)}
본 발명은 각각이 기체로 채워질 수 있는 두 공간(space) 사이에 밀봉부(seal)를 형성하는 장치로서, 상기 기체가 상호 반응성이고 유체를 형성하는 장치에 관한 것이다.
본 발명의 문맥상, "상호 반응성 기체"란 표현은 두 기체가 모두 존재할 경우, 이들이 반응하여 기체 또는 증기 형태의 유체를 형성하는 두 기체들을 의미한다. 이에, 통상적으로 수소는 산소와 반응하여 수증기 형태의 물을 형성한다.
본 발명은 특히, 매체에 대한 제약(고온, 산화-환원 분위기 등)과 시스템에 대한 제약(열 천이)을 동시에 만족시킬 수 있으며 현재 밀봉부가 없는, 통상적으로 600℃ 내지 1000℃에서의 고온 수증기 전기분해(EVHT)에 적용된다.
또한, 본 발명은 밀봉부를 제조하기가 곤란한 다른 분야, 예컨대 SOFC 타입의 연료 전지, 또는 화학 산업에서의 반응기 및 다른 온도 범위에서 작동하는 시스템에 적용될 수 있다.
물의 고온 전기분해 또는 연료 전지 분야에서는, 현재, 특히 산소를 포함하는 기체를 특히 수소를 포함하는 기체에서 분리시킬 필요성이 있다. 실제로, 이들 두 기체가 존재할 때 이들은 자발적으로 반응한다. 먼저, 상기 반응은 반응기의 전체 효율을 떨어뜨리며, 둘째, 국지적으로 열을 소산시키고, 이에, 시스템을 손상시킨다. 따라서, 현재까지, EHT 전기분해 반응기 또는 연료 전지의 설계자들은 이들 기체를 서로서로 분리하는 기능을 하는 밀봉부를, 단순히 밀봉 배리어를 만듦으로써, 삽입하고자 하여 왔다.
문제의 온도 범위에서, 현재까지는 상기한 문제점을 해결하는 간단하고 만족스러운 해결책은 없다. 따라서, 반응 및 반응기의 각 타입에 대해서, 설계 표준 해결책은 수정되어야 하거나 새로운 개발안이 마련되어야 한다.
고온 전기분해조 또는 연료 전지에서, 밀봉부는 통상적으로 글래스 밀봉재 또는 글래스/글래스-세라믹 복합물에 의해 만들어지는데, 이는 그들이 본질적으로 다음과 같은 3가지 장점을 갖기 때문이다: 전자 절연성이 만족스러움, 밀봉성이 탁월함, 및 기계적 클램핑(clamping)을 필요로 하지 않음. 역으로, 이들 글래스 또는 글래스-세라믹 복합물 밀봉재의 주요한 단점은 다음과 같다:
- 그들의 유리 전이 온도 또는 결정화 온도 아래에서 매우 파손되기 쉽고, 스트레스, 특히 시차 열 팽창으로 인한 스트레스에 가해졌을 경우, 균열될 수가 있어서, 격렬한 열 사이클 동안에 밀봉부에 구멍이 뚫릴 수가 있음;
- 밀봉부를 제조하기 위해 작동 온도 이상으로의 온도 이탈의 필요성이 있는데, 이러한 이탈은 금속 상호연결 재료 및 반응 셀(cell)을 구성하는 재료에 유해할 수 있고, 이는 반응기의 효율이 떨어질 수 있음을 암시할 수 있음;
- 셀의 다른 부품 및 상호접속부(interconnector)의 다른 부품과의 화학적 양립불가 잠재성, 예를 들어 전극을 오염시키는 SiO2 증기의 발생, 또는 개스킷 표면의 실질적 부식;
- 스택(stack) 부품들 사이의 강성 연결(rigid connection)의 발생, 그로 인해 열 천이 동안에 스트레스가 발생할 수 있음;
- 부품 해체의 곤란성, 심지어는 셀 또는 셀 스택을 바꾸지 않고는 해체가 불가능함.
해결법은 세라믹에 상호접속부의 금속을 브레이징(brazing)하는 것이다. 그러나, 세라믹에서 상호접속부의 금속의 젖음성(wetting)의 달성 및 이들 두 재료 사이의 열 팽창 차이가 상기 작업을 대면적에 적용하는 것을 매우 곤란하게 만든다. 실제로, 납땜(soldering) 이음매의 고화 이후의 냉각은 세라믹의 파단을 자주 야기한다.
마지막으로, 다른 운모계 압축 밀봉부 또는 간단히 금속의 압축 밀봉부가 제안되었다: 이들의 설치는 상당한 부피 및 매우 상당한 외부 클램핑을 필요로 하는데, 이는 가열 동안에 셀 균열없이 효과적인 밀봉을 얻기 위하여 온도를 제어하고 유지하는 것이 곤란하다. 실제로, 작동 온도에서, 매우 강력한 클램핑은 크리프(creep), 및 이에 따른 전기분해조의 부품의 변경을 암시하고, 아무리 낙관하더라도, 그에 따른 밀봉 손실을 암시한다.
이러한 통상의 각 해결책의 결함을 보상하기 위해, 예를 들어 운모 및 글래스로 만들어진 복합 밀봉부와 상기 해결책 몇가지를 조합하는 것이 이전에 제안되었었다.
본 발명의 목적은 상호 반응성 기체에 의해 채워진 두 공간 사이에 다른 밀봉 해결책을 제안하는 것이다.
본 발명의 구체적인 일 목적은 고온 수 전기분해 반응기(EHT) 또는 연료 전지, 특히 SOFC 타입의 연료 전지를 구성하는 반응기에 존재하는 밀봉 해결책을 완성하고 보호할 수 있는 다른 밀봉 해결책을 제안하는 것이다.
본 발명의 상기 일 목적은 각각이 기체에 의해 채워질 수 있는 두 공간을 분리하는 밀봉부를 형성하는 장치로서, 상기 기체가 서로 반응하여 유체를 형성하고, 상기 장치가 상기 두 공간을 분리하는 버퍼 챔버로 불리우는 하나의 챔버 및 하나 이상의 플레이트를 포함하고, 상기 버퍼 챔버가 두 반응성 기체가 서로 반응하여 형성된 상기 유체와 동일한 유체에 의해 채워질 수 있는 장치에 의해 달성된다.
본 발명에 따르면:
- 상기 두 공간 중 하나는 제1 지지 부분 및 이에 대면하는 플레이트 부분에 의해 상기 챔버로부터 분리되고;
- 상기 두 공간 중 다른 하나는 제2 지지 부분 및 이에 대면하는 플레이트 부분에 의해 상기 챔버로부터 분리되고;
- 상기 제1 지지 부분과 상기 제2 지지 부분의 각각이, 그와 대면하는 플레이트 부분과 함께, 마이크로채널을 구획하는 지지 영역을 형성하고, 상기 마이크로채널은 상기 지지 부분과 상기 플레이트 부분의 표면 조도에 의해 획정되는 다공성 공간체(volume)이고;
- 상기 마이크로채널 내에서 상기 반응성 기체의 흐름은 주로 분자 형태의 흐름이다.
본 발명의 문맥상, "마이크로채널"이라는 용어는 지지 부분 및 플레이트 부분의 표면 조도에 의해 구획되는 마이크로미터 크기의 높이를 갖는 유체 채널, 즉, 통상적으로, 높이 또는 다시 말하자면 깊이가 대략 10 ㎛(마이크로미터) 정도인 채널을 의미하는 것으로 규정한다. 또한, 통상적으로, 지지 부분 및 플레이트 부분의 표면 조도에 의해 규정되는 마이크로채널의 너비는 대략 50 내지 대략 100 ㎛(마이크로미터) 정도이다.
다시 말하자면, 본 발명자들은 다음과 같은 새로운 유형의 밀봉부를 정의하였다: 완벽한 배리어 기능을 부여하고자 하였던 종래 기술에 따른 밀봉부와는 달리, 본 경우에서는 불완전한 밀봉 영역이 구획되고 이는 분자 흐름에 의해 제어되며, 두 반응성 기체가 그 안에 존재하는 버퍼 챔버와 서로 조합될 수 있다. 게다가, 특정 배치형태에서, 두 표면 중의 하나가 매우 거칠거나 다공성인데, 이는 종래 기술에 따른 이 유형의 배리어 해결책을 비현실적으로 만든다.
또한, 다시 말하자면, 본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치는 입체 효과에 의해 두 반응성 기체 중 적어도 하나, 즉, 몰 질량이 더 작은 것의 운동을 천천히 만드는 것으로 구성되는 공압식 밀봉부(pneumatic seal)이다. 다량의 몰 질량이 더 큰 분자의 배리어가 문제의 반응성 기체의 분자 앞에 끼어든다. 버퍼 챔버 내에 존재하는 두 반응성 기체 사이의 반응으로 생성되는 유체는 두 반응성 기체 각각보다 훨씬 더 많은 유효 충돌 단면적을 갖는다. 이에 의하여, 본 발명에 따른 장치를 사용하면 마이크로채널 내의 반응성 기체의 분자 확산이 필연적으로 감소한다. 산소 O2의 공간에 대하여 수소 H2의 공간을 밀봉하고자 하는 바람직한 적용에 있어서, 훨씬 더 많은 유효 단면적의 수증기에 의해 채워진 버퍼 챔버는 마이크로채널 내에서 H2와 O2의 더 적은 분자 확산을 시사한다. 또한, 본 발명에 따른 버퍼 채널은 두 공간 사이의 반응성 기체의 교환을 안정화, 즉, 두 공간 사이의 변화도(gradient)를 가장 높은 정도로 감소시킬 수 있다.
마지막으로, 챔버 내의 버퍼 유체는 두 반응성 기체 사이의 반응 속도를 감소시킨다. 전술한 바람직한 적용에 있어서, 챔버 내의 수증기는 챔버의 양쪽 중 어느 한 공간에서 각각 나오는 H2와 O2 사이의 반응 속도를 감소시킨다. 바람직한 적용에 있어서, 유효 충돌 단면적은 각각 H2의 경우에는 0.282 nm으로, 수증기의 경우에는 0.317 nm으로, O2의 경우에는 0.346 nm으로 평가된다.
각 버퍼 챔버를 치수화하기 위하여, 당업자라면, 생성된 밀봉부의 상이한 기능들 사이의 절충점, 특히, 반응성 기체의 공압 시스템의 사용에 대한 제약, 즉, 본 발명에 따른 공간의 점령 조건 및 설계 제약에 관계된 절충점을 찾고자 할 것이다.
이러한 제약들은 다음과 같다:
- 밀봉부를 생성하는데 사용되는 압축력,
- 버퍼 챔버의 높이와 너비,
- 밀봉 장치가 내장되는 전기화학적 반응기의 작동 온도,
- 반응성 기체의 압력.
버퍼 챔버의 치수(높이 및 너비)는 바람직하게는 밀봉부의 사용 제약에 맞추어 선택한다. 압력이 낮고 온도가 높을수록, 상호 반응성 기체의 변환을 수용하기 위해 버퍼 챔버의 부피는 더 커져야 한다.
또한, 기체의 부피는 반응 중에 방출된 열이 흡수될 수 있게 하여야 한다.
당업자라면 압축력이 지지 영역 내의 지지 부분과 대응 플레이트 부분 사이의 분자 흐름 조건 (크누센(Knudsen) 타입) 모두가 주로 시행되도록 하여주는 것을 보장하고, 또한, 구조(플레이트 부분 및 지지 부분)의 과도한 크리프가 일어나지 않을 수 있게 하는 것을 보장한다.
밀봉부의 구조는 바람직하게는 나머지 사용된 부분, 예컨대 플레이트와 동일한 기술 및 방법을 사용하여 지지 부분에 생성된다.
유익한 일 구현예에 따르면, 지지 부분 및 챔버의 벽은 상기 두 공간 사이에 샌드위치된 단일 분리 요소로부터 형성된다.
상기 분리 요소는 통상적으로 압착 플레이트로 이루어진다. 가압에 의해 제조된 분리 요소의 장점은 저가로 대량 연속적으로 제조할 수 있다는 것이다. 이 방법으로 제조한 분리 요소를 사용할 때는, 플레이트 두께를 선택하는데 있어서, 가압이 용이하되 합금의 잔여 미량 원소 (통상적으로 Al 또는 Cr)가 사용 전기간 동안 산화에 대해 충분히 보호되도록 하기에 충분히 우수하게 가압되도록, 충분히 미세한 플레이트 두께를 선택하는데 주의를 기울인다. 당업자라면 적용에 맞추어 (반응 기체, 온도 등), 그리고 밀봉부가 내장되는 방식에 맞추어 가장 적당한 재료를 선택한다: 항시적인 운동 또는 항력(constant force)이 있는 배치구조에 설치한다면, 당업자는 실제로, 시간에 따른 충분한 클램핑 힘이 유지될 수 있도록, 적용가능하다면, 분리 요소의 이완 또는 크리프를 제한하는데 주의를 기울이고, 이러한 수단에 의해 상기 요소의 열 사이클 이후에 밀봉부를 재설정할 수 있도록 주의를 기울인다.
압착 플레이트는 유익하게는 니켈 합금, 예컨대 Inconel 600, Inconel 718 또는 Haynes 230으로 만들어질 수 있다. 또한, 스테인리스 스틸, 예컨대 AISI 310S, AISI 316L 또는 AISI 430으로 만들어질 수도 있다.
또한, 본 발명은 전술한 바와 같은 밀봉부를 형성하는 장치를 하나 이상 포함하는 전기화학적 반응기로서, 상기 밀봉부에 의해 분리되는 양측의 공간이 반응성 기체가 반응기 내로 흐르는 공간인 전기화학적 반응기에 관한 것이다.
각각 캐소드, 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 샌드위치된 전해질로 형성되는 기본 전기분해 셀의 스택을 반응기가 포함하는 일 구현예에 따르면, 하나 이상의 상호연결 플레이트가 두 기본 셀 중 하나의 전극 및 두 기본 셀 중 다른 하나의 전극과 전기적으로 접촉하면서 두 인접 기본 셀 사이에 설치되고, 상기 상호연결 플레이트는 각각 기체가 캐소드 및 애노드 내로 흐르는 하나 이상의 캐소드용 구획 및 하나 이상의 애노드용 구획을 획정하고, 다만, 상기 캐소드용 구획 또는 애노드용 구획이 유익하게는 밀봉부를 형성하는 장치에 의해 분리되는 두 공간 중 하나를 구성한다.
상기 반응기는 유익하게는 450℃ 초과의 온도, 통상적으로는 600℃ 내지 1000℃의 온도에서 작동하도록 의도되는 고온 수 전기분해 반응기일 수 있다.
또한, 유익하게는 600℃ 내지 800℃의 온도에서 작동하도록 의도되는 SOFC 타입의 연료 전지를 구성하는 반응기일 수 있다.
통상적으로는, SOFC 타입의 연료 전지는 대기압에 가까운 압력에서 기체와 함께 작동시키고자 의도되는 것이다. 이러한 연료 전지에서, 버퍼 챔버는 바람직하게는 다음과 같은 치수를 갖는다:
- 100 내지 500 ㎛의 높이, 여기서, 상기 높이는 챔버의 기저부와 지지 표면 사이의 거리로서 정의됨;
- 500 ㎛ 이상의 너비, 여기서, 상기 너비는 분리 요소의 두 지지 부분 사이의 최소 거리로서 정의됨.
또한, 바람직하게는, 지지 부분과 플레이트 부분 사이의 지지력(bearing force)이 0.1 N/mm 내지 10 N/mm이다.
버퍼 챔버는 바람직하게는, 발생된 수소가 회수되는 공간 둘레에서 고리 형상을 갖는다.
통상적으로, SOFC 타입의 연료 전지의 경우에는, 대략 대기압 및 700℃에서 작동한다:
- 분리 요소로서 Inconel 600의 0.2 mm 두께 플레이트는 부식 문제 및 시간에 따른 기계적 성질의 문제에 대처할 수 있고,
- 높이가 100 내지 500 ㎛이고 너비가 500 ㎛ 이상인 버퍼 챔버가 적합하다.
본 발명의 다른 장점 및 특징은 다음과 같은 도면을 참조하는 다음의 상세한 설명을 읽으면 더욱 명확해질 것이고, 다만, 이는 예시적 목적일 뿐, 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다:
- 도 1은 본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치의 작동을 보여주는 개략도이고;
- 도 2는 본 발명의 제1 구현예에 따른 장치의 요소의 투시도이고;
- 도 3은 본 발명의 제2 구현예에 따른 장치의 준 투시도이고;
- 도 4는 도 3의 부분 단면도이고;
- 도 5는 본 발명의 다른 구현예에 따른 밀봉부를 형성하는 장치를 보여주는 개략도이고;
- 도 6은 본 발명의 다른 구현예에 따른 밀봉부를 형성하는 장치를 보여주는 개략도이고;
- 도 7a 내지 도 7c는 압력 및 온도에 따른 공기, 수소 H2 및 수증기 H2O 각각의 평균 자유 경로의 곡선을 나타내며, 여기서, 상기 평균 자유 경로는 목적하는 주요 분자 흐름이 본 발명에 따른 밀봉부로 한정되게 하여주고;
- 도 8은 크누센 수에 따른 상이한 타입의 흐름을 개략적으로 표현하는 것이며, 이는 주요 분자 흐름이 평균 자유 경로로부터 정의되게 하여준다.
이하에서는, 밀봉부를 형성하는 장치를 물의 전기분해 (EHT) 또는 SOFC 타입의 연료 전지를 참조하여 기재한다.
본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치는 수소 H2에 의해 채워지는 제1 공간(1) 및 산소 O2에 의해 채워지는 제2 공간(2)을 포함한다.
상기 장치는 두 지지 부분(40, 41)을 포함하는 분리 요소(4)를 포함하는데, 이들은 구획된 마이크로채널(60, 61)에서 반응성 기체 분자의 주로 분자 타입의 흐름(화살표 참조)이 얻어질 수 있게 하는 압축력으로 단일 지지 플레이트(5)에 대하여 지지되어 유지된다. 마이크로채널(60, 61)은 지지 부분(40, 41)의 표면 조도 및 플레이트(5)의 부분의 표면 조도에 의해 획정되는 다공성 공간체이다.
버퍼 챔버(7)는 지지 부분(40, 41)에 의해 획정되는데, 여기서, 이의 특성이 유지되도록 하기 위해, 버퍼 챔버(7)가 기체가 반응하는 위치를 유지하도록 하기 위해서는, 산소 챔버와 수소 챔버 사이의 압력차가 너무 높지 않아야만 한다(수 bar). 버퍼 챔버(7)의 치수(도 4에 도시된 바와 같은 높이 H 및 너비 L)는 두 반응성 기체 O2 및 H2가 그 내부에서 서로 반응하게 하도록 결정한다.
본 발명에 따른 장치로 얻어지는 물리적 현상은 두 구성성분의 재조합의 반응 - 기하학적 조건들로 제어되는 것 -, 즉, 통상적으로 수소 분자와 산소 분자의 재조합을 통한 수증기의 생성 반응이다 (도 1을 참조). 상기 수증기가 수득되었을 때, 다음과 같은 유익한 특징을 갖는다:
- 재조합에 의해 방출된 열을 흡수하는 용량 (물 분자의 몰 열 용량은 H2와 O2의 경우보다 더 높음);
- 수소보다 더 높은 점도 및 몰 질량, 이는 그의 메커니즘이 무엇이건 간에(대류이건 확산이건), 누출을 느리게 할 것임;
- 양측에 위치한 두 공간에서의 압력보다 더 높은 압력의 발생, 이것도 역시 누출을 느리게 하는데 도움을 줄 것임.
실제로, 상기 현상은, 초기에 산소가 한 쪽에 위치하고 (공간(2)에 위치), 수소가 다른 한 쪽에 위치하기 때문에(공간(1)에 위치) 얻어진다. 버퍼 챔버(7)(중앙에 있음)가 초기에 충전되어 있지 않다면, 이는 점차 수증기으로 충전될 것이다. 이 경우, 반응성 기체 O2, H2 및 수증기 H2O는 동일 압력에 있다고 가정한다.
확산 현상에 의하여, 분자 타입의 4개 흐름(크누센)이 상이한 동역학으로 형성될 것이다.
공간(2)와 버퍼 챔버(7) 사이에는 다음과 같은 흐름들이 있다:
- O2 → H2O
- H2O → O2 .
공간(1)과 버퍼 챔버(7) 사이에는 다음과 같은 흐름들이 있다:
- H2 → H2O
- H2O → H2
지지 부분(40, 41)과 지지 플레이트(5) 사이에서 구획된 각각의 마이크로채널(60, 61), 다시 말하자면 누출 구역은 두 기체가 통과하는 것을 허용하는데, 이를 통해서는 서로 반응하지 않으나 흐름의 관점에서 서로에 대해 대항한다.
따라서, 수소 흐름의 용이성을 고려했을 때, 이는 버퍼 챔버(7)에 축적될 것이다. 이 증가는 다음과 같은 두 결과를 낳을 것이다:
- 챔버(7)과 공간(1) 사이의 농도 구배가 감소하여 그의 흐름을 제한할 것이고;
- 챔버(7) 내의 압력을 증가시키는데 기여할 것이다.
두 현상 모두가 수소의 확산을 느리게 하는 경향이 있다.
산소가 또한 버퍼 챔버(7)에 도달하면, 이는 상기 희석된 수소와 반응하여 수증기를 형성한다. 이 수증기는 그의 농도를 평형상태로 유지하는데 기여하고, 또한, 압력을 증가시키는데 기여한다.
전반적으로, 버퍼 챔버(7)는 격리되는 두 공간(1,2)에 비하여 높은 압력 하에 있다.
비(非)반응성 유체(수증기)에 의한 이러한 분리의 형성은 기체가 버퍼 챔버(7)의 양측에서 규칙적으로 보충될 경우에 특히 유용한데, 이러한 경우는 EHT 전기분해조 또는 SOFC 타입의 연료 전지에서의 경우이다.
상기 방법은 버퍼 기체가 공급될 수 있게 하여주고, 이에, 추가적인 복잡함을 피하게 된다.
버퍼 챔버(7)은 압착 형체로 쉽게 제조될 수 있다(도 2).
상기 압착 형체는 전기화학적 반응기의 상용적 부품에 곧바로 내장될 수 있다(상호연결 플레이트).
도 3과 도 4에서는, 본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치를 설명하며, 이는 "자립형"의 밀봉부로서 상습적으로 표시되는 것을 구성한다.
도 3과 도 4에서는 압착 플레이트의 양측 모두를 밀봉하기 위해 두 버퍼 챔버(7)가 설치되어 있다.
본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치는 (크누센 타입의) 분자 흐름에 의한 누출의 제어를 구성하는 동적 밀봉부를 다소간 구성한다. 이에, 높은 작동 온도를 사용하는 전기화학적 응용에 완벽히 적합한데, 이는 접촉하는 두 부분(분리 요소 및 지지 플레이트)이 미끌어지도록(slide) 할 수 있어 실질적인 차등 팽창을 허용하기 때문이다.
지금까지 기재한 본 발명에 따른 밀봉부를 형성하는 장치는 많은 장점을 갖는다.
종래 기술의 해결책에 비하여 밀봉부의 질적 개선이 가능하다는 것에 덧붙여, 본 발명은 압착 요소의 형체를 약간 개선하는 것으로 이루어지기 때문에, 버퍼 챔버의 제조가 EHT 전기분해조 또는 SOFC 타입의 연료 전지의 원가에 영향을 극히 미치지 않는다.
게다가, 이미 존재하는 밀봉부에 부가될 수 있다.
또한, 열 방출 영역이 반응기의 전기화학적 셀의 스택에 더 잘 위치하도록 하여 주고, 이에 따라 반응기의 설계시 더 잘 내장되게 하여준다.
비록 고온 전기분해 적용 또는 연료 전지를 참조하여 기재하였지만, 본 발명은 고도로 효과적인 밀봉부를 찾고자 하는 다른 전기화학적 반응기에도 적용될 수 있다.
전술한 바와 같이, 반응기에 직접적으로 내장할 경우, 본 발명에 따른 장치는 오직 단일 버퍼 챔버만을 필요로 한다.
분리 요소를 전기화학적 반응기에 내장시키는데 이용가능한 압축력 및 공간에 의존할 것이지만, 몇가지 버퍼 챔버를 직렬로 두는 것을 고려하는 것도 완벽히 가능하다.
분리 요소(4)를 받치는, 도 2 내지 도 4에 도시된 지지 플레이트(5)는 편평하나, 분리 요소의 두 지지 부분(40, 41)으로 지지되는 임의 형체를 취할 수 있음이 분명하다. 다른 형체의 예는 도 5에 도시되어 있다.
마지막으로, 단일 분리 요소(4)가 도 2 내지 도 4에 도시되어 있으나, 본 발명에 따르면, 도 6에 나타낸 바와 같이 소정의 버퍼 챔버(7) 내에 다른 분리 요소(4')를 내장하는 것도 당연히 가능하다. 이러한 다른 분리 요소(4')는 예를 들어, 압착 플레이트로 만들어진 추가의 부분일 수 있다.
지금까지 기재된 바람직한 적용에서, 밀봉부(지지 부분(40, 41)을 갖는 분리 요소(4)) 및 그에 대향하는 스팬(span)(지지 플레이트(5))을 구성하는 재료의 표면의 초기 조도는 산술적 평균 편차의 Ra<0.4 ㎛를 통상적으로 가질 것이며, 이는 연마에 의해 또는 제조 동안에 표면에 대해 기울인 주의에 의해 얻어진다.
지지 부분 및 플레이트 부분의 표면 상태가 덜 거칠수록 본 발명에 따른 연결에 의해 얻어지는 밀봉부가 더 우수하고, 마이크로채널(60, 61)내의 더 많은 분자 흐름이 다르시(Darcy) 타입보다는 크누센 타입의 분자일 것임이 자명하다.
금속 스팬(금속 지지 플레이트)과 금속 밀봉부(금속 분리 요소(4)) 사이에 만들어질 밀봉부의 경우, 사용되는 밀봉부 재료(금속 분리 요소(4))가 작동 온도에서 충분히 연질이고, 예를 들어, 600℃에서 AISI 430 타입의 페라이트계 강, 초기 조도가 낮고 (Ra<0.4 ㎛), 공간(1, 2 및 7)에서의 압력이 대기압에 가까우면, 밀봉부의 각 mm당 0.5 N의 선형 힘이 크누센 타입의 분자 흐름 특징이 얻어지도록 하여줄 수 있다. 이러한 상황에서, 선형 압력이 높을수록 더 많은 분자 흐름 특징이 얻어지는 경향이 있다.
이제부터는, 지지 부분과 지지 플레이트의 조도의 상태에 의해 구획되는 본 발명에 따른 마이크로채널(60, 61)을 통한 흐름 특징을 결정하기 위하여 본 발명자들이 고안한 두가지 상이한 방법을 기재한다.
첫번째 방법은, 반응성 기체(본 경우에 각각 H2와 O2)의 평균 자유 경로의 값 및 반응에 의해 형성된 유체(본 경우에 수증기)의 평균 자유 경로의 값을 지지 부분과 지지 플레이트의 조도 상태에 의해 구획된 마이크로채널의 치수와 비교하는 것으로 구성된다.
누출 영역에서 흐름 특징을 결정하기 위하여, 고려하는 화학종의 평균 자유 경로의 값을 누출의 원인이 될 결함의 크기와 비교하는 것은 공지되어 있다: 하기 인용 문헌 [1]을 참조하라. 금속 밀봉부의 경우, 다음과 같은 두가지 타입의 누출이 일어날 수 있다: (밀봉부를 통한) 침투에 의한 누출 및 밀봉부/스팬 계면에 위치한 미소기공에 의한 누출. 평활한 표면 상태를 갖는, 본 발명과 연관하여 고안된 금속 밀봉부(분리 요소)의 경우, 침투에 의한 누출은 계면에서의 누출보다 규모면에서 더 낮다. 따라서, 침투에 의한 상기 누출은 무시한다. 따라서, 계면에 위치한 미세다공도의 측정이 누출의 원인인 마이크로채널의 규모를 알게 하여준다. 균일하고 평활한 표면 상태가, 즉, 계면보다 실질적으로 더 큰 미세다공도가 없는 것이, 모든 지지 부분 및 플레이트 부분에 의도되는 것은 자명하다.
유체의 평균 자유 경로(λ)는 다음의 수식으로 표현될 수 있다:
Figure pct00001
(1)
수식 (1)에서,
λ은 평균 자유 경로를 가리키고(m 단위);
Figure pct00002
은 동적 점도를 가리키고(Paㆍs 단위);
R은 이상 기체의 보편 상수(8.314)를 가리키고(Jㆍmol-1ㆍK-1 단위);
T는 온도를 가리키고(켈빈(Kelvin)도의 단위);
P는 압력을 가리키고(Pa 단위);
M은 유체의 몰 질량을 가리킨다(g/mol 단위).
따라서, 유체의 평균 자유 경로는 유체의 온도 및 동적 점도에 따라 증가하나, 압력 및 몰 질량에 따라서는 감소한다.
바람직한 적용의 3가지 기체, 즉, 각각 공기, 수소 및 수증기에 대한 도 7a, 7b 및 7c에서는, 주어진 온도 및 압력에 따른 평균 자유 경로의 대표적 곡선을 나타내었다. 3가지 기체에 대해, 평균 자유 경로는 온도와 함께 증가하고 압력과 함께 매우 현저히 감소한다는 것을 알 수 있다.
수증기의 경우, 평균 자유 경로는 공기와 거의 동일한 수준이다 (대기압 및 700℃에서 대략 0.5㎛). 수소의 경우, 평균 자유 경로는 더 크다. 이는 거의 동일한 산소와 수증기의 값보다 수소의 값이 더 작기 때문에 유효 충돌 단면적에 대한 상대적 값을 제공한다.
기체의 흐름 특징을 추정하기 위하여 (다르시 타입의 법칙에 따른 다공성 매체에서의 흐름 또는 분자 흐름), 평균 자유 경로와 흐름이 일어나는 채널의 특징적 길이, 예를 들어, 모세관의 직경의 비에 의해 정의되는 크누센 Kn 수를 사용한다. 도 8의 다이어그램은 크누센 수의 값에 따른 상이한 타입의 흐름을 명확하게 보여준다. Kn = 0.1에서부터 분자 흐름이 유의적으로 기여하기 시작하고, Kn = 10 이상에서는 분자 흐름 특징이 모두 단일 형태라고 추정된다. 이에, 도 8의 다이어그램에서:
A는 자유 분자 흐름을 가리키고;
B는 과도적(transient) 특징을 갖는 흐름을 가리키고;
C는 미끄럼(slip) 흐름을 가리키고;
D는 지속적인 과도적 특징을 갖는 흐름을 가리킨다.
다시 말하자면, 본 첫번째 결정 방법에 따르면, 소정의 압력과 온도에서 본 발명에 따른 마이크로채널의 특징적 길이가 평균 자유 경로의 10배 값보다 더 작을 경우, 본 발명에 따른 밀봉부가 효과적이기 시작한다고 고려할 수 있다. 밀봉부는 평균 자유 경로의 0.1배보다 더 작은 특징적 마이크로채널 길이에서 가장 효과적이다.
두번째 방법은 밀봉부의 양측의 추가적 압력에 따른 누출의 질량 흐름을 측정하는 것으로 구성된다. 상기 관계가 2차이면, 이는 보다 다르시 타입의 흐름이라고 고려된다. 상기 관계가 선형이면, 이는 보다 분자 흐름이라고 고려된다.
게다가, 표준화된 부피 유속을 고려할 경우, 이는 공기의 누출과 H2의 누출을 측정하기 위한 다음의 수식으로 표현될 수 있다:
(2):
Figure pct00003
크누센 타입의 몰 흐름 특징의 경우;
(3):
Figure pct00004
다르시 특징의 경우;
수식 (2)와 (3)에서,
Figure pct00005
및
Figure pct00006
는 각각 H2 및 공기에 대해 정규화한 공기 부피를 가리키고(Nm3/s);
σ2 H2 및 σ2 공기는 각각 H2와 공기의 유효 충돌 직경을 가리키고 (나노미터, nm);
MH2 및 M공기는 각각 H2와 공기의 몰 질량을 가리킨다 (g/mol).
또한, 실험적 비와 이론적 비의 비교는 본 발명에 따른 마이크로채널에서의 흐름 타입을 평가할 수 있게 한다.
인용 문헌
[1]: J. Martin, "Etancheite en mecanique" [Sealing In mechanics], B　5　420, Techniques de l'Ingenieur [Engineering Techniques], online edition 2009.

Claims (12)

  1. 각각이 기체에 의해 채워진 두 공간(1, 2)을 분리하기 위한 밀봉부(seal)를 형성하는 장치로서, 상기 기체는 서로 반응하여 유체를 형성하고, 상기 장치는 상기 두 공간(1, 2)을 분리하는 버퍼 챔버(7)로 불리우는 하나의 챔버 및 하나 이상의 플레이트(5)를 포함하고, 상기 버퍼 챔버는 상기 두 반응성 기체가 서로 반응하여 형성된 상기 유체와 동일한 유체에 의해 채워질 수 있으며,
    상기 두 공간 중 하나(1)는 제1 지지 부분(40) 및 이에 대면하는 플레이트 부분(5)에 의해 상기 챔버(7)로부터 분리되고;
    상기 두 공간 중 다른 하나(2)는 제2 지지 부분(41) 및 이에 대면하는 플레이트 부분(5)에 의해 상기 챔버(7)로부터 분리되고;
    상기 제1 지지 부분과 제2 지지 부분의 각각(40, 41)이, 그와 대면하는 플레이트 부분과 함께, 마이크로채널(60, 61)을 구획하는 지지 영역을 형성하고; 상기 마이크로채널(60, 61)은 상기 지지 부분(40, 41)과 상기 플레이트 부분의 표면 조도에 의해 획정되는 다공성 공간체(volume)이고;
    상기 마이크로채널(60, 61) 내에서 상기 반응성 기체의 흐름이 주로 분자 타입의 흐름인 것을 특징으로 하는 밀봉부를 형성하는 장치
  2. 제1항에 있어서, 상기 챔버(7)의 벽 및 상기 지지 부분(40, 41)은 상기 두 공간 사이에 샌드위치된 단일 분리 요소(4)로 형성되는, 밀봉부를 형성하는 장치.
  3. 제2항에 있어서, 상기 분리 요소가 압착 플레이트로 구성되는, 밀봉부를 형성하는 장치.
  4. 제3항에 있어서, 상기 플레이트가 Inconel 600, Inconel 718 또는 Haynes 230과 같은 니켈 합금으로 만들어진, 밀봉부를 형성하는 장치.
  5. 제3항에 있어서, 상기 플레이트가 AISI 310S, AISI 316L 또는 AISI 430과 같은 스테인리스 스틸로 만들어진, 밀봉부를 형성하는 장치.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 밀봉부를 형성하는 장치를 하나 이상 포함하는 전기화학적 반응기로서, 상기 밀봉부에 의해 분리되는 공간(1,2)이 상기 반응성 기체가 상기 전기화학적 반응기 내로 흐르는 공간인, 전기화학적 반응기.
  7. 제6항에 있어서, 각각 캐소드, 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 샌드위치된 전해질로 형성되는 기본 전기분해 셀의 스택을 포함하고, 하나 이상의 상호연결 플레이트가 두 기본 셀 중 하나의 전극 및 상기 두 기본 셀 중 다른 하나의 전극과 전기적으로 접촉하면서 두 인접 기본 셀 사이에 설치되고, 상기 상호연결 플레이트는 기체가 각각 캐소드 및 애노드 내로 흐르는 하나 이상의 캐소드용 구획(cathodic compartment) 및 하나 이상의 애노드용 구획(anodic compartment)을 획정하고, 상기 캐소드용 구획 또는 상기 애노드용 구획이 밀봉부를 형성하는 장치에 의해 분리된 두 공간 중 하나를 구성하는, 전기화학적 반응기.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서, 450℃ 초과, 통상적으로는 600℃ 내지 1000℃의 온도에서 작동하고, 물의 고온 전기분해를 위한 것인 반응기.
  9. 제6항 또는 제7항에 있어서, 600℃ 내지 1000℃의 온도에서 작동하는 SOFC 타입의 연료 전지를 구성하는 반응기.
  10. 대기압에 가까운 압력에서 기체를 사용하여 작동하는 제9항에 따른 SOFC 타입의 연료 전지.
  11. 제10항에 있어서, 상기 버퍼 챔버(7)가 다음과 같은 치수를 갖는 SOFC 타입의 연료 전지:
    - 100 내지 500 ㎛의 높이, 여기서, 상기 높이는 챔버의 기저부와 지지 표면 사이의 거리로서 정의됨;
    - 500 ㎛ 이상의 너비, 여기서, 상기 너비는 분리 요소의 두 지지 부분 사이의 최소 거리로서 정의됨.
  12. 제11항에 있어서, 상기 지지 부분과 상기 플레이트 부분 사이의 지지력(bearing force)이 0.1 N/mm 내지 10 N/mm인 SOFC 타입의 연료 전지.
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