JP2008262843A - 燃料電池のセパレータの表面処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】耐食性と導電性を兼ね備えた、欠陥のない表面処理を行い、また、表面処理の不要な箇所の処理を省く。
【解決手段】燃料電池のセパレータ１４_１、１５、１４_２の表面処理方法であって、燃料電池のセパレータ１５、１４_２同士を接合してセパレータ接合体２０を形成してその内面間に温調媒体の流路１７を画成し、燃料電池のセパレータ１５、１４_２からなるセパレータ接合体２０の外面を処理する溶液に、この溶液の流路１７への侵入を防いで燃料電池のセパレータ１５、１４_２からなるセパレータ接合体２０を浸漬する。
【選択図】 図７

Description

この発明は、燃料電池のセパレータの表面処理方法に関する。

燃料電池システムは、燃料により発生する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換するシステムである。このシステムは、電解質膜を挟んで設けられた一対の電極のうち、陽極に水素を含有する燃料ガスを供給すると共に、他方の陰極に酸素を含有する酸化剤ガスを供給する。これら一対の電極の電解質膜側表面では、下記の電気化学反応が行われ、この反応を利用して電気エネルギーを取り出す。各電極では各々（１）、（２）反応が行われる。

陽極（アノード）反応：Ｈ_２→２Ｈ^＋＋２ｅ⁻ …（１）
陰極（カソード）反応：２Ｈ⁺＋２ｅ⁻＋（１／２）Ｏ_２→Ｈ_２Ｏ …（２）
陽極に供給する燃料ガスは、水素貯蔵装置から直接供給する方法、例えばガソリン、アルコール及び天然ガス等の燃料を改質した水素含有ガスを供給する方法が知られている。水素貯蔵装置としては、高圧ガスタンク、液化水素タンク及び水素吸蔵合金タンク等が知られている。陰極に供給する燃料ガスとしては、一般的に空気を直接陰極側に吸気し利用されている。

従来より、燃料電池用のセパレータは耐食性と導電性を兼ね備えたカーボン製が用いられてきたが、近年出力密度を向上させるために燃料電池用のセパレータの薄肉化が求められている。更に、燃料電池用のセパレータの低コスト化を狙った金属製のセパレータが用いられるようになっている。しかし、金属製セパレータは燃料電池作動環境下における耐食性が劣り、そのまま用いる場合には表面抵抗値が高いため、発電性能がカーボンに比べて低下するという問題がある。このため、金属製セパレータは、何らかの表面処理が施されて使用される場合が多い（特許文献１、２参照。）。燃料電池用のセパレータは耐食性と導電性を兼ね備える必要があるため、その表面処理は耐食性と導電性を兼ね備えた処理であることが必要である。
特開２００５−００２４１１号公報 特開２００５−１９０９６８号公報

しかしながら、金属製セパレータを表面処理する場合、特に溶液中での表面処理を実施する場合には、個別に処理を行うと手間がかかる上、表面処理の必要のない箇所も処理される。表面処理が不要な箇所に処理を施さないようにマスキング等を行うと、プレート構造によっては、プレートとマスキングとの間に溶液の侵入が起こる場合があり、結果として面内で処理される部位とされない部位が発生する。その結果、電気化学的に貴な部位と卑な部位が発生する。このため、卑な部位の腐食が促進されるおそれがある。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、本発明に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法は、燃料電池のセパレータ同士を接合して、その内面間に温調媒体の流路を画成し、燃料電池のセパレータの外面を処理する溶液に、この溶液の流路への侵入を防いで、燃料電池セパレータを浸漬することを特徴とする。

本発明によれば、燃料電池のセパレータ同士を接合して表面処理を施すことで、耐食性と導電性を兼ね備えた、欠陥のない表面処理をすることができる。また、表面処理が不要な箇所の処理を省くことができる。

以下、本発明の実施の形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法を説明する。本発明の実施の形態では、セパレータを固体高分子形電解質膜を使用した固体高分子形燃料電池に適用した例を示す。

第一実施形態
図１は、本発明の第一実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法によって得られた燃料電池のセパレータ１４_１、１５、１４_２を備える燃料電池１０の要部断面図である。図２は、燃料電池のセパレータ１５の平面図である。図３は、セパレータ接合体２０の要部斜視図である。図４は、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２及び開口部３１を示す要部斜視図である。図５は、接合体２０の温調媒体のマニホールド２２及び開口部３１をマスキングした状態を示す説明図である。図６は、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２及び開口部３１を示す要部斜視図である。図７は、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２及び開口部３１を示す要部斜視図である。図８は、燃料電池のセパレータ１５の平面図である。図９（ａ）は、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２部位のガスケット５１及びマスキング５２を示す要部斜視図である。図９（ｂ）は、図９（ａ）のＡ-Ａ線断面図である。

図１に示すように、燃料電池のセパレータ１４_１、１５、１４_２を備える燃料電池１０は、固体高分子形電解質膜１１と固体高分子形電解質膜１１を挟持するように両面に配置された電極触媒層１２と、電極触媒層１２に隣接して配置されたガス拡散層１３と、このガス拡散層１３を挟持するように配置されたセパレータ１４_１、１５とを含み、これらが単位ユニット、つまり、電気化学反応により発電を行う基本単位となる単セルとなる。一般的に、燃料電池において単セルでは十分な出力が得られないため、単セルを直列に複数積層して燃料電池（燃料電池スタック）１０を構成する。燃料電池１０内で積層されるこれらの要素は、積層方向両端にそれぞれ設けられた一対の集電板（不図示）を締結ボルト（不図示）によって締結することにより固定される。

固体高分子形電解質膜１１には、フッ素系の陽イオン交換膜を用いることができ、それ以外には、例えばハイドロカーボン系の膜を用いても構わない。電極触媒層１２は、白金担持カーボンを電解質交換膜へホットプレスし形成したものを用いることができるが、例えばルテニウム等の他の金属との合金を白金の代わりに用いてもよく、担持物として活性炭、黒鉛等を用いても構わない。また、ガス拡散層１３側に触媒を担持させてもよい。ガス拡散層１３にはカーボンペーパーを用いることができるが、カーボンクロスや金属製をはじめとする導電性多孔体も用いることができる。また、アノード、カソード両極で異なる仕様のものを用いても良い。

セパレータ１４_１はアノード側のセパレータであり、セパレータ１５はカソード側のセパレータである。セパレータ１４_２は、ある単セルを構成するセパレータ１５に隣接する他の単セルを構成するアノード側のセパレータを表している。セパレータ１４_１、１５、１４_２は、例えばセパレータ１５を例に説明すると、図２に示すように、長方形の板状のオーステナイト系ステンレス材をプレス成形したものである。セパレータ１５は、金属板のプレス加工により成形され、折り曲げの角部にはそれぞれ若干のＲが付くが、紙面上では略記してある。セパレータ材料はアルミ、チタン等の他の金属を用いても良いし、ステンレス材であればフェライト系であっても構わない。セパレータ表面には、後述するように耐食性及び導電率向上のためにメッキ、コーティング等の表面処理が施されている。セパレータの成形方法は、機械加工、エッチング等を用いることも可能である。セパレータ１４_１、及び１４_２も、セパレータ１５と同様の構成である。このカソード側のセパレータ１５と隣接する別の単セルのアノード側のセパレータ１４_２とは、例えば溶接により溶接部１９で接合されてセパレータ接合体２０を形成する。

図２に示すように、セパレータ１５には、燃料ガス又は酸化剤ガスとしての水素、空気が出入りするマニホールド２１ａ、２１ｂ、２３ａ及び２３ｂが形成されている。マニホールド２１ａと２３ａとの間、また、マニホールド２１ｂと２３ｂとの間には、それぞれ反応ガスと共に温調媒体が出入りする温調媒体のマニホールド２２ａ及び２２ｂが形成されている。セパレータ１５の表面１５ａ中央には、ガス拡散層１３と向き合う反応エリアとしての溝２４が複数形成されており、ガス拡散層１３との間に燃料ガス又は酸化剤ガスを流すガス流路１６を画成する。セパレータ１４_１、１５、１４_２それぞれの裏面１４_１ｂ、１５ｂ、１４_２ｂにも溝が形成されており、セパレータ１５、１４_２とが、それぞれの裏面１５ｂと１４_２ｂとで接触するように接合されたセパレータ接合体２０間に流路１７を画成する。流路１７には、電池の温度調節をするための温調媒体が流通する。一般的に、温調媒体としては純水又はエチレングリコール水溶液等の不凍液を用いる。セパレータ１４_１、１５と固体高分子形電解質膜１１との間には、ガスの漏洩防止のためのガスケット１８が配置される。セパレータ１５の表面１５ａの外周及びマニホールド２１ａ、２１ｂ、２２ａ、２２ｂ、２３ａ及び２３ｂの周囲には、溶接により、溶接ライン２５、３４が形成される。溶接は、２枚のセパレータ１５、１４_２が接合されたセパレータ接合体２０の状態で実施されるものであり、セパレータ１５、１４_２から外部へのガス・温調媒体のリーク、もしくは異なった流体種同士の混合を防止するシール機能も有している。

図３に示すように、セパレータ接合体２０の２枚のセパレータ１５、１４_２の裏面１５ｂ、１４_２ｂ間に挟まれた空間には、温調媒体が流入するために、温調媒体のマニホールド２２ａ、２２ｂの断面には開口部３１が形成されている。開口部３１は、図２に示すように、温調媒体のマニホールド２２ａ、２２ｂに隣接して形成された凸部２２ｃ、２２ｄから構成される。凸部２２ｃ、２２ｄは、セパレータ接合体２０内部に温調媒体の流入が可能となるように、金属板をプレス成形してセパレータ形状をする際に形成される。図４は図３を拡大した図である。図４に示すように、開口部３１の形状は、温調媒体のマニホールド２２自体の形状や複数の接合体への温調媒体の配流などを考慮しながら適宜変更することが可能である。なお、温調媒体のマニホールド２２の開口部３１以外の部位、すなわち温調媒体のマニホールド２２の端部３２では、２枚のセパレータ１５、１４_２の裏面１５ｂ、１４_２ｂ間は密着した状態にある。図示してはいないが、セパレータ１４_１もセパレータ１５、１４_２と同様に、隣接する他の単セルのカソード側のセパレータと接合体を構成する。

セパレータ１４_１、１５、１４_２それぞれの表面１４_１ａ、１５ａ、１４_２ａは、耐食性及び導電率向上のためにメッキ、コーティング等の表面処理が施されている。表面処理の例を次に示す。

まず、セパレータ同士、例えば本実施の形態ではセパレータ１５と１４_２とを裏面１５ｂと１４_２ｂとが接触するように接合してセパレータ接合体２０とし、その内面間に温調媒体の流路１７を画成する。そして、セパレータ１５と１４_２の外面、すなわち表面１５ａ、１４_２ａを処理する溶液に、この溶液の流路１７への侵入を防いで、セパレータ１５と１４_２をセパレータ接合体２０の状態で浸漬する。本実施の形態では、２枚の隣接するセパレータ１５と１４_２のセパレータ接合体２０を表面処理する際に、２枚のセパレータ１５と１４_２との間に表面処理剤が流入しない処理を行うことで、不十分な表面処理やセパレータ１５と１４_２間への表面処理剤による流路閉塞が発生することを防止することができる。また、セパレータ１５と１４_２同士を接合して表面処理を施すことで、表面処理の必要がない温調媒体の流路１７を処理する手間を省くことができる。このように、本実施の形態により、耐食性と導電性を兼ね備えた、欠陥のない表面処理をすることができる。さらに、接合によってセパレータ１５と１４_２との間の接触抵抗を低減でき、抵抗による発電性能ロスを改善することが可能となる。なお、セパレータ１５と１４_２とは、溶接により接合されていることが好ましい。溶接によりセパレータ１５と１４_２とのセパレータ接合体２０を容易に形成することができる。また、溶接により、セパレータ１５、１４_２から外部へのガス・温調媒体のリーク、もしくは異なった流体種同士の混合を防止するシール機能を発揮する。

表面処理は、溶接ライン２５、３４を含むセパレータ１５、１４_２の外面１５ａ、１４_２ａを露出させて、流路１７に連通する開口部３１を封口処理することが好ましい。図５に、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２及び開口部３１をマスキング４１により封口処理した状態を示す。ただし、マニホールド２２の近傍の溶接ライン３４を覆うように貼り付けた場合、貼り付けた部位には表面処理がなされないため、溶接ライン３４がマスキングされないように取り付けることが望ましい。このように、セパレータ１５、１４_２の温調媒体の開口部３１の封口処理を実施することで、流路１７に表面処理剤が流入することを防止することができる。

封口処理は、マスキング処理を含み、このマスキング処理は、セパレータ１５、１４_２のマニホールドの端部３２が密着する外面領域４２を露出させて行われることが好ましい。このように、マスキングによって封口処理することで、セパレータ１５、１４_２間に形成された温調媒体の流路１７に表面処理溶液が流入することを防止することができる。また、図６に示すように、マスキング時に、開口部３１以外のセパレータ１５、１４_２が密着したマニホールドの端部３２を意図的にマスキングしないことで、マニホールドの端部３２が表面処理される。この結果として、マニホールドの端部３２の腐食（特にセパレータ１５、１４_２間の隙間腐食）を防止することができる。従って、溶接ライン３４や端部３２を除いた開口部３１を中心にマスキングすることが望ましい。

なお、マスキング４１としては、耐化学安定性の優れた材質が好ましく、例えばテフロン（登録商標）製やシリコーン製粘着材等が良い。開口部３１を画成する凸部２２ｃ、２２ｄの高さによっては、図７のようにセパレータ１５、１４_２の接する面１５ｂ、１４_２ｂを利用した貼り付け面積を確保した取り付け方の場合、後の工程でマスキングのズレ等が発生せず、安定して表面処理することが可能となる。図７に示すように、開口部３１のみをマスキング４３によって封口処理することにより、開口部３１から流路１７に表面処理剤が流入することを防止することができる。

マスキング処理は、セパレータ１５、１４_２上に成形されるガスケット５１により行われることが好ましい。図７と同様な形態で、セパレータ１５、１４_２上にガスケット１８、５１を成形する際に、同時にマスキングをすることが可能である。図８は、燃料電池のセパレータ１５の平面図である。セパレータ１５、１４_２は、図８の紙面上を流れるガスが外部もしくは他流体への流れ込みを防止するために、セパレータ１５、１４_２の溶接ライン２５の外側に配置されたガスケット１８と、温調媒体のマニホールド２２ａ、２２ｂの周囲を囲むように配置されたガスケット５１とを備える。図９（ａ）は、セパレータ接合体２０の温調媒体のマニホールド２２部位のガスケット５１と、マスキング５２を示す要部斜視図である。図９（ｂ）は、図９（ａ）のＡ-Ａ線断面図である。セパレータ１５、１４_２から形成されるセパレータ接合体２０の両面から開口部３１を覆うようにガスケット５１が配置されることにより、マスキングを行うことができる。このように、マスキング５２をセパレータ１５、１４_２上、すなわちセパレータ接合体２０の両面に形成するガスケット５１によって行うことで、ガスケット形成時に同時に表面処理を行うことができる。

なお、ガスケット５１によるマスキング５２の端部５２ａ又はマスキング面５２ｂに切り込み５３を設けることが好ましい。一般的に燃料電池で使用されるガスケットはシリコーン樹脂であるため、非常に柔らかい材料であるが、切り込み５３を設けることにより、表面処理後のマスキング除去が容易になる。切り込みは、開口部３１の端部３１ａに沿ってマスキング自体の厚さを薄くしたり、切り込みを入れて行う。更に、開口部３１に配置されたマスキング５２は、厚みＢがガスケット５１がつぶれたときの厚みよりも薄く設定されている必要がある。マスキング５２の厚みＢがガスケット５１がつぶれたときの厚みと同じか、それよりも厚い場合には、マスキングした部位のシール反力が上がり、必要な厚みに設定できないか、もしくはセパレータ接合体２０自体が変形するおそれがある。

以上示したように、本発明の第一実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法では、燃料電池のセパレータ同士を接合して表面処理を施すことで、耐食性と導電性を兼ね備えた、欠陥のない表面処理をすることができる。この処理により、耐食性と導電性を兼ね備えた燃料電池のセパレータが提供される。

第二実施形態
次に、本発明の第二実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法について説明する。図１０は、電気化学処理の構成を示す説明図である。図１１は、電気化学処理の制御フローＰである。なお、第一実施形態と同一構成箇所には、同一符号を付してその説明を省略する。

セパレータ接合体２０の温調媒体の流路１７に温調媒体が侵入することを防ぎつつ、セパレータ接合体２０の表面処理を行う方法として、温調媒体の流路１７に連通する開口部３１ａ、３１ｂの一方のアノード側の開口部３１ａからガスを供給して、流路１７に溶液が侵入することを防ぐ方法がある。図１０に溶液中におけるセパレータ接合体２０表面の電気化学的な表面処理形態を、図１１に電気化学処理の制御フローＰを示す。

セパレータ接合体２０の電気化学的な表面処理を実施する際には、セパレータ接合体２０表面で行われる酸化還元反応と対を成す反応のために対極６０が必要である。通常、電気化学的な処理を実施する際は対極６０が存在し、その材質や必要な面積、配置の方法は良く知られた表面処理技術の公知の方法に従って実施しても構わない。セパレータ接合体２０と対極６０とは、電流又は電圧を印加するための後述するコネクタ８２、９２を介して導線６１により接続されており、この導線６１は電源６２に接続されている。セパレータ接合体２０の表面処理は、図１０に示すように単一のセパレータ接合体２０の状態で行うか、図１２に示す枠部材７０を介して複数のセパレータ接合体２０を積層したセパレータ接合体２０の積層体７１の状態で行うか、図１４に示すセパレータ接合体２０の積層体８０、又は図１５に示すセパレータ接合体２０と枠部材７０の積層体９０の状態で行う。

制御フローＰは、運転開始によりステップＳ１に進む。ステップＳ１では、セパレータ接合体２０又は積層体を回路に接続し、次のステップＳ２に進む。ステップＳ２では、セパレータ接合体２０又は積層体にガス供給配管（不図示）を接続し、次のステップＳ３に進む。ステップＳ３では、アノード側の開口部３１ａからガスの供給を開始し、ステップＳ４に進む。ステップＳ４では、セパレータ接合体２０又は積層体を表面処理槽（不図示）へ投入し、ステップＳ５に進む。ステップＳ５では、セパレータ接合体２０又は積層体に対する電流又は電圧の印加を開始し、ステップＳ６に進む。ステップＳ６では、処理時間Ｔが規定値ｔかどうかを測定し、Ｔ＞ｔの場合（ＹＥＳ）には電流又は電圧の印加を止め、制御を終了する。Ｔ≦ｔの場合（ＮＯ）には、ステップＳ５に戻る。

より詳細に説明する。本発明の第二実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法では、セパレータ接合体２０に電流又は電圧を印加するためのコネクタ（不図示）を接続して回路に接続する。その後、セパレータ接合体２０のアノード側の開口部３１ａにガス供給配管を接続し、アノード側の開口部３１ａから矢印Ｃで示すようにガスの供給を開始し、ガスを供給しながらセパレータ接合体２０を表面処理層の溶液（不図示）中に浸漬する。浸漬する際には、セパレータ接合体２０のアノード側を上にする。溶液中へ投入するセパレータ接合体２０は、処理するセパレータ接合体２０の枚数に限らず、図中線Ｂで示す位置まで浸漬するようにセットして、セパレータ接合体２０全体を溶液に浸漬するか、少なくとも図中線Ａで示す位置まで浸漬して、少なくとも燃料電池反応部である溝２４全体が表面処理される程度まで浸漬する。このように、セパレータ上のガス拡散層との対峙面が浸漬されることで、燃料電池のセパレータとしての耐食性・導電性を確保することができる。また、このように、温調媒体の流路１７の一方の開口部３１ａからガスを導入し、他方の開口部３１ｂからガスを排出もしくはガスが流路１７内に存在するようにすることで、流路１７内に処理溶液が侵入することを防止する。

浸漬した後に、セパレータ接合体２０に電流を流す。電流を流すと、セパレータ接合体２０の表面では還元反応により表面処理層が形成される。一方、溶液中にセットされた対極６０の表面上では酸化反応が起こる。この表面上に形成される化合物によって、酸化還元が反対になる場合もあるが、基本的な原理は既に知られている電解メッキが良い例である。処理時間は、電流の場合は時間、電圧の場合は流れる電流等によって決定することができる。表面処理後は、セパレータ接合体２０の洗浄が必要であるが、表面処理物が積層体の場合には、積層体をばらす前に洗浄液に投入し、処理中にガスを流していた配管から洗浄液を流すことで、効率よく積層体を洗浄することができる。

このように、セパレータ接合体２０を溶液中に浸漬する際に、温調媒体のカソード側の開口部３１ｂを下方向に、他方のアノード側の開口部３１ａを上に向けて溶液中に投入し、この際、アノード側の開口部３１ａからガスを導入しながら浸漬することで、カソード側の開口部３１ｂからの溶液侵入を防止できる。投入するガスの量はセパレータのサイズや溶液の粘性、ガス自体のコストなどに合わせて変更して構わないが、少なくともカソード側の開口部３１ｂより微量でもガスが溶液中に出ているか、ガスと溶液の境界がカソード側の開口部３１ｂ付近で止まった状態になるように流量と圧力を調整する必要がある。

なお、温調媒体のマニホールド２２が、反応ガス用のマニホールド２１、２３と隣接するように配置された場合において、反応ガス用のマニホールド２１、２３は、アノードガス側のガス供給側に該当する温調媒体のマニホールド２２ａを表面処理溶液に浸漬させることが好ましい。アノード側のガスマニホールドのうち、特にセパレータ接合体２０にガスを供給するアノード側の開口部３１ａ側を浸漬させることで、アノード側の開口部３１ａ側の表面処理を行うことができる。一般に、アノー側の開口部３１ａの温度が高くなる傾向がある。セパレータ接合体２０の腐食反応は温度に依存するため、アノード側の開口部３１ａを意図的な表面処理を行うことで、これを改善することが出来る。

投入するガスは非酸化性のガスであることが好ましい。温調媒体のマニホールド２２ａの開口部３１ａから導入するガスを非酸化性のものとすることで、表面処理中の温調媒体の流路１７の酸化を防止できる。例えば、セパレータ基材としてステンレス鋼を使用する場合には、表面処理前に鋼材表面の酸化皮膜を除去する必要がある。投入ガスを非酸化性とすることで除去した酸化皮膜の再形成ならびに成長を防止することができる。使用するガスはＮ_２、希ガスなどがあげられるが、コスト的にはＮ_２であることが好ましい。

第三実施形態
次に、本発明の第三実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法について説明する。図１２は、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に枠部材７０を挟んだ積層体７１の展開図である。図１３（ａ）、（ｂ）は、枠部材７０の平面図である。第三実施形態は、第二実施形態のものと比較すると、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に枠部材７０を挟んだ複数組のセパレータ接合体２０の積層体７１状態で表面処理する点が相違する。他の構成はほぼ同一であるため、同一構成箇所に同一符号を付してその説明を省略する。

図１２に示すように、開口部３１ａから供給されるガスの排出流路を画成する枠部材７０を、セパレータ接合体２０に付設する。複数のセパレータ接合体２０への表面処理を実施する場合、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に、額縁状の枠部材７０を挟むことで、ガスケットがセパレータ接合体２０上に形成されていなくとも、セパレータ接合体２０上の凹凸に依存せずセパレータ接合体２０を積層できる。また、枠部材７０を設けることにより、開口部３１ｂから排出されるガスの排出方向をコントロールすることができる。溶液中で排出ガスがセパレータ接合体２０の表面に均等に分散される場合、処理溶液の攪拌効果が見込まれ、電気化学処理の場合は溶液の拡散律速を改善することができる。一方で、非電気化学的な表面処理の場合には、ガスのバブリング効果は不要であるため、積層体の外にガスを排出するようにコントロールすることができる。

より詳細に説明する。図１２に示すように、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に額縁状の枠部材７０を挟む。枠部材７０は、図１３（ａ）、（ｂ）に示すように、ある一定の厚みをもち、その厚みはセパレータ１５、１４_２面上に形成された凹凸の高さよりも厚い必要がある。枠部材７０には、開口部３１ｂから排出されたガスが通る開口７２が設けられている。セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に枠部材７０を挟んだ場合、セパレータ接合体２０上の流路上部もしくはその他の突起部を互いに接触させる必要がなく、むしろ排出するガスがその空間で滞留することがないようにする必要がある。

カソード側の温調媒体のマニホールド２２ｂの開口部３１ｂからガスが排出される。このガスは、開口７２から枠部材７０の内側を通って外側に抜けなければならないため、枠部材７０の上部には、例えばガス抜き溝７３を形成する必要がある。また、開口部３１ｂから排出されたガスが、処理溶液中の溝２４を移動する際、ガスの流れが表面処理液の攪拌として作用する。従って、セパレータ接合体２０表面における表面処理の均一性を図るため、図１３（ａ）に示すように、枠部材７０にディフューザー７４を形成することが好ましい。一方、排出ガスが表面処理に悪影響を及ぼす場合には、図１３（ｂ）に示すように、開口部３１ｂから枠部材７０の外へ抜ける溝７５を形成することもできる。ディフューザー７４、溝７５おいて、排出ガスは矢印に沿って移動する。このように、枠部材７０を用いることにより、セパレータ接合体２０から排出されるガスは、セパレータ接合体２０の表面全面又はガスが意図する部位に上昇する。このように、枠部材７０によってセパレータ接合体２０の外面領域にガスの排出流路を画成することにより、温調媒体の流路１７への溶液の侵入を防ぎつつ、効率的にセパレータ接合体２０の表面処理を行うことができる。

第四実施形態
次に、本発明の第四実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法について説明する。図１４（ａ）は、セパレータ接合体２０を複数組積層した積層体８０での表面処理を示す説明図であり、図１４（ｂ）は、コネクタ結合部８１を備えたセパレータ接合体２０を示す平面図である。第四実施形態は、第二実施形態のものと比較すると、セパレータ接合体２０を複数組積層して表面処理する点が相違する。他の構成はほぼ同一であるため、同一構成箇所に同一符号を付してその説明を省略する。

電気化学的な表面処理を実施する場合、セパレータ接合体２０の積層体８０の一端から電流を流すと、積層体８０の各境界部で大きな抵抗（接触抵抗）が発生するため、次第に電流のロスが大きくなる。これにより、積層体８０は場所によって表面処理量が異なる場合がある。このため、セパレータ接合体２０の各々に対して電流のコントロールを行うことで、全てのセパレータ接合体２０に対して、均一な表面処理を施すことが可能である。

図１４に示すように、セパレータ接合体２０を複数重ねた積層体８０の状態で電気化学的処理を行う場合には、セパレータ接合体２０の表面の凹凸高さがどこも同じであれば、枠部材７０を挟む必要がない。積層した各セパレータ接合体２０において、全てのセパレータ接合体２０の表面が均一に表面処理されるためには、各セパレータ接合体２０の間で均一な電流コントロールがなされる必要がある。そこで、例えば、各セパレータ接合体２０に均等に電流を流すために、各セパレータ接合体２０をコネクタ８２に接続する。より詳しくは、セパレータ接合体２０を構成する一方のセパレータに予めコネクタ結合部８１を設け、図１０に示す導線６１が接続されたコネクタ８２の接続部８２ａにコネクタ結合部８１を嵌める。この接続により、セパレータ接合体２０とコネクタ８２とを導通させることができる。なお、電池の電圧をモニタする目的で端子を付けるためのコネクション部がセパレータに設けられている場合には、それをコネクタ結合部として利用しても良い。

第五実施形態
次に、本発明の第五実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法について説明する。図１５（ａ）は、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に枠部材７０を挟んだ積層体９０での表面処理を示す説明図であり、図１５（ｂ）は、コネクタ結合部９１を備えた枠部材７０を示す平面図である。第五実施形態は、第三実施形態のものと比較すると、セパレータ接合体２０とセパレータ接合体２０との間に枠部材７０を挟んだ積層体を複数組積層した積層体９０の状態で表面処理する点が相違する。他の構成はほぼ同一であるため、同一構成箇所に同一符号を付してその説明を省略する。

セパレータに突起や導線を接続する部位が無い場合、もしくはセパレータ接合体２０のピッチが極端に小さい、例えば１ｍｍ以下の場合には、導線の数と取り付け自体が難しい。このため、ガスの排出流路をセパレータ接合体２０により画成し、セパレータ接合体２０の外面を電気化学的に処理するための電流を枠部材７０から各セパレータ接合体２０へ均等に流すことが好ましい。図１５に示すように、枠部材７０に予めコネクタ結合部９１を設け、図１０に示す導線６１が接続されたコネクタ９２の接続部９２ａにコネクタ結合部９１を嵌める。この接続により、枠部材７０とコネクタ９２とを導通させることができる。また、電流をセパレータ接合体２０へ流す導線を、直接枠部材７０に接続しても良い。従って、枠部材７０は金属製である必要があり、かつセパレータ接合体２０の材料と同じ材料であるか、又は表面処理されにくい材料を選定する必要がある。なお、表面処理が電気化学的な処理ではない場合には、枠部材７０は樹脂製のものであっても構わない。

以上、本発明の実施の形態について説明したが、上記実施の形態の開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解するべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。

本発明の第一実施形態に係る燃料電池のセパレータの表面処理方法によって得られた燃料電池のセパレータを備える燃料電池の要部断面図である。 燃料電池のセパレータの平面図である。 セパレータ接合体の要部斜視図である。 セパレータ接合体の要部斜視図である。 セパレータ接合体をマスキングした状態を示す説明図である。 セパレータ接合体の要部斜視図である。 セパレータ接合体の要部斜視図である。 燃料電池のセパレータの平面図である。 （ａ）セパレータ接合体の要部斜視図である。（ｂ）図９（ａ）のＡ-Ａ線断面図である。 電気化学処理の構成を示す説明図である。 電気化学処理の制御フローＰである。 積層体の展開図である。 （ａ）枠部材の平面図である。（ｂ）枠部材の平面図である。 （ａ）積層体での表面処理を示す説明図である。（ｂ）コネクタ結合部を備えたセパレータ接合体を示す平面図である。 （ａ）積層体での表面処理を示す説明図である。（ｂ）コネクタ結合部を備えた枠部材を示す平面図である。

符号の説明

１０…燃料電池
１１…固体高分子形電解質膜
１２…電極触媒層
１３…ガス拡散層
１４_１、１５、１４_２…セパレータ
１６…ガス流路
１７…流路
１８…ガスケット
１９…溶接部
２０…セパレータ接合体
２１、２２、２３…マニホールド
２４…溝
２５、３４…溶接ライン
３１…開口部
４１…マスキング
４２…外面領域
４３…マスキング
５１…ガスケット
５２…マスキング
６０…対極
６１…導線
６２…電源
７０…枠部材
７１…積層体
７２…開口
７３…溝
７４…ディフューザー
７５…溝
８０、９０…積層体
８１、９１…コネクタ結合部
８２、９２…コネクタ
８１ａ、９２ａ…接続部

Claims (15)

1. 燃料電池のセパレータ同士を接合して、その内面間に温調媒体の流路を画成し、前記燃料電池のセパレータの外面を処理する溶液に、この溶液の前記流路への侵入を防いで、前記燃料電池のセパレータを浸漬することを特徴とする燃料電池のセパレータの表面処理方法。
2. 前記燃料電池のセパレータ同士は、溶接により接合されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
3. 前記外面の溶接部を含む外面領域を露出させて前記流路に連通する開口部を封口処理することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
4. 前記封口処理は、マスキング処理を含み、このマスキング処理は、前記燃料電池のセパレータのプレート端部が密着する外面領域を露出させて行われることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
5. 前記マスキング処理は、前記燃料電池のセパレータ上に成形されるガスケット部材により行われることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
6. 前記ガスケット部材によるマスキング部位の端部又はマスキング面に切り込みを設けることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
7. 前記流路に連通する開口部からガスを供給して前記溶液の前記流路への侵入を防ぐことを特徴とする請求項６に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
8. 前記燃料電池のセパレータの外面のガス拡散層領域を前記溶液中に浸漬させることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
9. アノードガス側のガス供給側に位置する温調媒体のマニホールドを前記溶液に浸漬させることを特徴とする請求項７又は請求項８に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
10. 前記供給されるガスは、非酸化性ガスであることを特徴とする請求項７乃至請求項９のいずれか一項に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
11. 前記供給されるガスの排出流路を画成する枠部材を、前記燃料電池のセパレータの接合体に付設することを特徴とする請求項７乃至請求項１０のいずれか一項に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
12. 前記排出流路を前記燃料電池のセパレータの所望の外面領域により画成することを特徴とする請求項７乃至請求項１０のいずれか一項に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
13. 前記排出流路を前記燃料電池のセパレータの複数の接合体により画成し、前記燃料電池のセパレータの外面を電気化学的に処理するための電流を前記枠部材から前記複数の接合体へ均等に流すことを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
14. 前記電流を前記接合体へ流す導線を、前記燃料電池のセパレータに形成し、前記燃料電池のセパレータに形成されたセル電圧モニタリング向け導線のコネクタ部に接続することを特徴とする請求項１３に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。
15. 前記電流を前記接合体へ流す導線を、前記枠部材に接続することを特徴とする請求項１３又は請求項１４に記載の燃料電池のセパレータの表面処理方法。

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