JP2001050394A

JP2001050394A - シール要素、シールアセンブリ、及び金属部材とセラミック部材とのシール方法

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Publication number: JP2001050394A
Application number: JP2000202018A
Authority: JP
Inventors: Steven Walton Rynders; ウォルトンリンダーズスティーブン; Eric Minford; ミンフォードエリック; Richard Ernest Tressler; アーネストトレスラーリチャード; Dale M Taylor; エム．テイラーデール
Original assignee: Air Products and Chemicals Inc
Current assignee: Air Products and Chemicals Inc
Priority date: 1999-07-07
Filing date: 2000-07-04
Publication date: 2001-02-23
Also published as: TW468014B; US6302402B1; EP1067320B1; NO20003484D0; NO326481B1; CA2313292A1; KR20010066896A; ZA200003418B; EP1067320A2; CA2313292C; NO20003484L; DE60029275D1; AU742038B2; ES2267434T3; AU4513400A; KR100370447B1; EP1067320A3; ATE333061T1

Abstract

(57)【要約】【課題】高温でのセラミックと金属との気密性の高い
シールを可能にするシール要素とシール方法の提供。【解決手段】平面形状を定める軸線１の方向の断面を
有する金属製の環状リングを含むシール要素であって、
当該平面形状が開放側と閉鎖側とを有する領域３を部分
的に取り囲み、且つ当該環状リングが、リング幅の金属
厚さに対する比が約１５より大きくなるようなリング幅
と金属厚さとを有するシール要素とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、シール要素、シー
ルアセンブリ、及び金属部材とセラミック部材とのシー
ル方法に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】セラミ
ックと金属とのシールは、高温で運転する特定のプロセ
スや化学的に活性な環境において運転することがある特
定のプロセスで必要とされる。そのようなシールは、高
温のセラミック熱交換器、燃料電池、ガスセンサ、高温
ガスフィルタ、そして酸素又は合成ガスを製造するセラ
ミック膜反応器で必要とされる。そのようなシールの設
計と作業における共通の問題は、セラミックと金属は通
常熱膨張率が異なり、これが加熱及び冷却の際のシール
における機械的応力のためにシールの機能不全の原因と
なりかねないことである。

【０００３】セラミックと金属を接合するためのシ−ル
の一つのタイプは、接合しようとするセラミック及び金
属の構成要素に融着した漸進的なシールを形成するた
め、セラミック、ガラス、又はろう付け用金属組成物の
選ばれた混合物又は組み合わせを利用する。熱膨張率が
似ていないセラミック材料どうしを接合するための一つ
の方法は、漸進的なガラスシールである。このタイプの
シールは、Ｐｙｒｅｘ（商標）又は溶融シリカのような
膨張の小さいガラスをアルミナ又はムライトのような比
較的膨張の大きいセラミックに接合するのに使用され
る。このシールは、二つの端部部材の中間の熱膨張率を
持つガラスの層をいくつか、シールの熱膨張率が一方の
端部部材から他方へと漸進的に遷移するように形成する
ことにより作られる。これらのタイプのシールは、気密
ではあるが、比較的低い作業温度（≦約６００℃）と周
囲圧力近くの圧力に制限されている。

【０００４】それに代わるアプローチは、銀と金の合金
のような軟質の金属ろう付け材料を使用することであっ
た。このタイプのシールは、熱膨張率の小さな違いを順
応させることができるが、しかしそれは合金の融点と合
金の高温変形抵抗とによって作業温度と圧力に制限があ
る。このタイプのシールの熱サイクルは、セラミックの
熱膨張率が合金のそれとかなり異なる場合には、セラミ
ックが割れる結果に至りかねない。

【０００５】上記のタイプのシールは、酸素イオンを伝
導する混合導体金属酸化物セラミック膜を利用している
反応器において使用することができる。融着シールへの
この応用の代表的な又は実例となる例は、米国特許第５
５９９３８３号、同第５５６１３７３号、同第５７１２
２２０号、及び同第５７２５２１８号明細書に記載され
ている。

【０００６】あるいは、金属とセラミックの構成要素を
シールしようとする金属材料とセラミック材料とに接触
するが、融着しない機械式のシール装置でシールするこ
とができる。そのようなシール装置は、金属部材とセラ
ミック部材間でいくらかの動きを可能にして、それによ
って加熱及び冷却時に膨張の度合いが異なることにより
引き起こされる応力を除去することができる。

【０００７】米国特許第５３５８２６２号明細書には、
高温において金属構成要素とセラミック構成要素の間で
使用するための多層のシール構成要素が記載されてい
る。この構成要素は、細長いセラミック繊維、編組金属
メッシュ及び編組セラミック繊維の複合材料であり、こ
の複合材料の構成要素はフランジ付きシールで使用する
ためのＯリングにすることができる。

【０００８】セラミックのガスセンサエレメントのため
のシールが米国特許第５７９５４５４号明細書に開示さ
れており、そこではセンサは圧縮した焼結セラミックシ
ール体の積重体により縦に沿った金属の内腔に保持され
る。同様のシールが、ドイツ特許出願公開第１９５３２
０９０号明細書に開示されている。

【０００９】米国特許第５４０１４０６号明細書には、
金属ハウジング内に入る高温セラミックフィルタエレメ
ントをシールするためのシール装置が記載されており、
ここではセラミック繊維のガスケット材料を熱膨張率の
異なる金属構成要素とセラミック構成要素との間で圧縮
している。もう一つのタイプの高温セラミックフィルタ
が米国特許第４７３５６３５号明細書に開示されてお
り、ここでは、解放端に広げた肩（ショルダ）をおのお
のが有するチューブ状のセラミックのフィルタエレメン
トをチューブの肩より小さい穴のある金属のチューブシ
ート中に挿入している。高温ガスケット材料が、各チュ
ーブの肩とチューブシートとの間に配置され、このガス
ケットはセラミックチューブの端部に圧縮力をかけるこ
とにより所定の箇所で圧縮される。

【００１０】セラミック熱交換器のための高温でのセラ
ミックと金属とのシールは、Ｓ．Ｂ．Ｍ．Ｂｅｃｋらの
論文“ＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆａＨｉｇｈ−
ＴｅｍｐｅｒａｔｕｒｅＣｅｒａｍｉｃｔｏＭｅ
ｔａｌＳｅａｌ”，ＰｒｏｃＩｎｓｔｎＭｅｃ
ｈＥｎｇｒｓ，Ｖｏｌ．２１１，ＰａｒｔＥ，
ｐｐ．１０９−１１４に開示されている。このシール
は、製織されたアルミナロープパッキン材料を用いるス
タッフィングボックスを利用するものであり、パッキン
材料はシールすべき金属部品とセラミック部品とに対し
パッキン材料を押しつけるネジ止め部品により所定の箇
所で圧縮される。

【００１１】固体電解質イオン導体反応器のためのセラ
ミックと金属とのシールが、米国特許第５８２０６５４
号及び同第５８２０６５５号明細書により包括的に記載
されており、それらにおいてはセラミック部材と金属部
材間での溶接により又はろう付けにより３００℃未満で
シールが施される。Ｏリング、ベローズ、又はそのほか
の機械式の手段を使用することができると述べられてい
る。材料と設計の特定されていないＯリングを滑動させ
ることによりセラミックのチューブをチューブシートへ
シールすることができることが開示されている。

【００１２】金属の構成要素とセラミックの構成要素
は、Ｇ．Ｓａｒａｃｃｏらの論文“Ｃａｔａｌｙｔｉｃ
ＩｎｏｒｇａｎｉｃＭｅｍｂｒａｎｅＲｅａｃｔ
ｏｒｓ：ＰｒｅｓｅｎｔＥｘｐｅｒｉｅｎｃｅａ
ｎｄＦｕｔｕｒｅＯｐｐｏｒｔｕｎｉｔｉｅｓ”，
Ｃａｔａｌ．Ｒｅｖ．，Ｓｃｉ．Ｅｎｇ．，３
６（２），３０５−３８４の３６６〜３６８頁と、
Ｆ．Ｍ．Ｖｅｌｔｅｒｏｐらの論文“Ｄｅｖｅｌｏｐｍ
ｅｎｔｏｆａＨｉｇｈＴｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ
ＲｅｓｉｓｔａｎｔＭｏｄｕｌｅｆｏｒＣｅｒ
ａｍｉｃＭｅｍｂｒａｎｅｓ”，ＫｅｙＥｎｇｉ
ｎｅｅｒｉｎｇＭａｔｅｒｉａｌｓ，Ｖｏｌｓ．６１
ａｎｄ６２（１９９１），ｐｐ．３９１−３９４
に開示されているように所定の箇所で溶接又はろう付け
される追従性の金属ベローズによりシールすることがで
きる。

【００１３】酸素、合成ガス、及びそのほかの炭化水素
製品を製造するための高温混合導体膜反応装置の設計と
運転は、反応器モジュール内で、並びに反応器モジュー
ルへの原料及び製品ガスの流動用の配管接続のために、
チューブ状の幾何学形状を利用する。セラミックと金属
とのシールは、原料及び製品ガスを５００〜１０００℃
の範囲の高い処理温度で隔離するためにこれらの反応装
置において必要とされる。そのようなシールは、シール
をまたぐ大きな圧力差でガスを隔離しながら、周囲温度
と作業温度との間を循環することができなくてはならな
い。下記に開示されそして特許請求の範囲によって確定
される本発明は、そのような高温用途用の、特にセラミ
ック膜反応装置の運転で使用するための、追従性の機械
式シールを提供する。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明は、平面形状を定
める軸線方向の断面を有する金属の環状リングを含むシ
ール構成要素であって、当該平面形状が開放側と閉鎖側
とを有する領域を部分的に取り囲み、そして環状リング
がリング幅の金属の厚みに対する比が約１５より大きく
なるようなリング幅と金属の厚みとを有するシール構成
要素である。環状リングは、少なくとも部分的に金属コ
ーティングで被覆することができる金属材料を含む。こ
の金属材料は、鉄、ニッケル、クロム、タングステン、
モリブデン及びコバルトからなる群から選ばれる一つ以
上の元素を含むことができる。金属コーティングは、
金、銅、ニッケル、パラジウム及び白金からなる群から
選ばれる一つ以上の元素を含むことができる。

【００１５】環状リングは、典型的に、開放側と閉鎖側
とを有する周方向容積を部分的に取り囲む内側部材と外
側部材とを含み、開放側は環状リングに関して一般に又
は概して軸線方向に向けられている。平面形状の開放側
は、環状リングに関して一般に又は概して軸線方向に向
けることができる。

【００１６】本発明は、（ａ）円筒状の開口が形成され
ている金属部材、（ｂ）その円筒状の開口内に同軸に位
置するセラミックチューブであって、金属部材とこのセ
ラミックチューブとの間に環状部を形成しているセラミ
ックチューブ、そして（ｃ）その環状部内に位置し且つ
金属部材及びセラミックチューブと接触しているシール
であって、平面形状を定める軸線方向の断面を有する環
状リングを含み、この平面形状が開放側と閉鎖側とを有
する領域を部分的に取り囲み、そして環状リングが金属
材料を含んでいるシール、を含むシールアセンブリを包
含する。

【００１７】環状リングの金属材料は、鉄、ニッケル、
クロム、タングステン、モリブデン及びコバルトからな
る群から選ばれる一つ以上の元素を含むことができる。
環状リングの金属材料は、銀、金、銅、ニッケル、パラ
ジウム及び白金からなる群から選ばれる一つ以上の元素
を含む金属コーティングで少なくとも部分的に被覆する
ことができる。環状リングは、典型的に、リング幅の金
属の厚みに対する比が約１５より大きくなるようなリン
グ幅と金属の厚みとを有する。平面形状の開放側は、好
ましくは、環状リングに関して一般に又は概して軸線方
向に向けられるが、とは言えこれは絶対的な要件ではな
い。

【００１８】本発明は、金属部材とセラミック部材とを
シールするための方法であって、（ａ）金属部材と円筒
状のセラミック部材との間に環状部を設け、（ｂ）この
環状部に、平面形状を定める軸線方向の断面を有する金
属の環状リングを含むシールを配置し、その平面形状は
開放側と閉鎖側とを有する領域を部分的に取り囲むもの
であり、環状リングは開放側と閉鎖側とを有する周方向
容積を部分的に取り囲む内側部材と外側部材とを含むも
のであり、そして（ｃ）上記環状部の第一の部分と上記
環状リングの周方向容積の開放側とによって画定される
環状容積中に第一の圧力の第一のガスを維持することを
含むシール方法を包含する。

【００１９】平面形状の開放側は、好ましくは、環状リ
ングに関して一般に又は概して軸線方向に向けられる
が、とは言えこれは絶対的な要件ではない。周方向容積
の開放側と閉鎖側は、典型的に、環状リングに関して一
般に又は概して相対する軸線方向を向いて配置される。
環状リングは、金属コーティングで少なくとも部分的に
被覆することができる。

【００２０】金属部材とセラミック部材とをシールする
ためのこの方法は、環状部の第二の部分と環状リングの
周方向容積の閉鎖側とで画定される環状容積内に第二の
圧力のガスを保持することを更に含むことができ、この
第二の圧力は第一の圧力より低く、且つ第一のガスと第
二のガスの差圧が環状リングの内側部材と外側部材とを
それぞれ円筒状セラミック部材と金属部材とに押しつけ
て圧力でなされるシールをもたらす。第一のガスは酸素
を含有しているガスであることができ、第二のガスは第
一のガスよりも酸素濃度の高い酸素含有ガスであること
ができる。あるいはまた、第一のガスは、メタン、水
素、一酸化炭素、及び二酸化炭素からなる群より選ばれ
る１種以上の成分を含むことができ、第二のガスは酸素
含有ガスである。

【００２１】金属製の環状リングは、鉄、ニッケル、ク
ロム、タングステン、モリブデン及びコバルトからなる
群から選ばれる一つ以上の元素を含むことができる。金
属コーティングは、銀、金、銅、ニッケル、パラジウム
及び白金からなる群から選ばれる一つ以上の元素を含む
ことができる。

【００２２】軸線方向の断面によって形成される平面形
状は、Ｃ、Ｈ、Ｓ、Ｕ、Ｖ、Ｗ、Ｘ及びＹからなる群か
ら選ばれる一般的な形状により説明することができる。
任意的に、環状リングの周方向容積の閉鎖された下方の
側は、環状部に収容された隣接材料により支持すること
ができ、この隣接材料は粉体、繊維、又は粉体と繊維の
混合物である。

【００２３】好ましい態様において、環状リングの軸線
方向断面により形成される平面形状はＵ字状であり、そ
れによって開放側と閉鎖側とを有するＵ字状の環状リン
グを形成する。環状リングは、典型的に、リング幅の金
属の厚みに対する比が約１５より大きくなるようなリン
グ幅と金属の厚みとを有する。この好ましい態様では、
環状リングの周方向容積の閉鎖された下方の側は、環状
部に収容された隣接材料により支持することができ、こ
の隣接材料は粉体、繊維、又は粉体と繊維の混合物であ
る。任意的に、シールは追加のＵ字状環状リングを更に
含むことができ、この追加のＵ字状環状リングは金属コ
ーティングで少なくとも部分的に被覆された金属材料を
含む。これらのＵ字状環状リングと追加のＵ字状環状リ
ングは環状部に隣接して位置することができ、おのおの
のＵ字状環状リングの開放側は同一の軸線方向に向けら
れる。Ｕ字状環状リングの閉鎖側と追加のＵ字状環状リ
ングの開放側との間にスペーサを配置することができ
る。

【００２４】金属部材は円筒状の開口を有することがで
き、円筒状のセラミック部材はセラミックのチューブを
含むことができて、環状部はこのセラミックチューブを
金属部材の円筒状の開口内に同軸に配置することにより
画定される。金属部材は、鉄、ニッケル、クロム、タン
グステン、モリブデン及びコバルトからなる群より選ば
れる一つ以上の元素を含むことができる。金属部材、円
筒状セラミック部材、そして環状リングは、一般に、約
４００℃と約１０００℃の間の温度に維持される。

【００２５】

【発明の実施の形態】本発明は、一つ以上の追従性の金
属のシールリング又はシール要素を利用し、シールをま
たいで加えられた差圧がシールを機能させ且つ高い処理
圧力での許容できるシール作用を促進するようにする、
高温用シールを包含する。このシール要素の追従性の性
質は、シールすべき材料間の熱膨張の違いを可能にす
る。シール要素の性能は、金属のシール要素を銀又は金
のような柔らかい又は流動性の金属コーティングで被覆
することにより、及び／又はシール要素を細かい粉体の
層（ベッド）で支持することによって、向上させてもよ
い。シール要素の金属材料は、その要素が応力に高温で
も弾性的に応答し、シールが多数の熱及び／又は圧力サ
イクルを通して適切なシール作用とガスの隔離とを行う
のを可能にするように選ばれる。このシールリングの特
徴は、リングを製作するのに使用される金属がリングの
幅に比べて薄く、そしてそれがリングの有効部分に対し
て高度の追従性又は柔軟性を付与することである。

【００２６】シールは、ここでは、機器又はプロセス装
置の隣接領域で一般に異なる圧力にある二つの流体を隔
離するための装置として定義され、このシールの目的は
高圧領域から隣接する低圧領域への流体の漏れを最小限
にすることである。絶対的に漏れのないシールは、多く
の実際的な用途において達成するのが困難であるか不可
能である。本発明のシールの設計と操作における目的
は、シールを利用するプロセスの運転に不利な影響を与
えない許容可能なレベルに漏れを制限することである。
プロセス経済学、製品純度、系（システム）の安定性、
及び安全性を全て、漏れの影響とシールの設計とを評価
するのに考慮しなくてはならない。

【００２７】本発明のおのおののシール要素は環状リン
グの形でもって製作され、そしてそれはここでは平面形
状と同じ平面にあるがそれと交差はしない線又は回転軸
の周りを回る平面形状の回転により形成される物体とし
て定義される。この回転軸は環状リングの軸線である。
従って、環状リングの軸線方向の断面は、リングと平面
との交わりにより画定され、環状リングの軸線は専ら当
該平面にある。実例として、ディスクのこのディスクと
同じ平面にある回転軸を回る回転は、Ｏリングとして一
般に知られている環状リングを形成し、このＯリングの
軸線方向の断面はディスクを形成する。

【００２８】各シール要素は、開放側と閉鎖側を有する
領域を画定する任意の平面形状を形成する軸線方向の断
面を有する。この断面によって形成される形状の開放側
は、環状リングに関して概して軸線の方向に向けられ、
そして閉鎖側は、開放側と概して反対の方向に向けられ
る。同様に、環状リングは開放側と閉鎖側とにより取り
囲まれあるいは画定される包括周方向容積（ｇｅｎｅｒ
ａｌｃｉｒｃｕｍｆｅｒｅｎｔｉａｌｖｏｌｕｍ
ｅ）を画定する。一般に、環状リングの開放側は概して
軸線の方向に向けられ、閉鎖側は開放側とは概して反対
の軸線方向に向けられる。周方向容積は、一般に、概し
て軸線の方向に向けられる。

【００２９】環状リングを説明するのに使われる用語
「開放側」は、シール断面のうちのシールの高圧側の流
体と直接通じ合う又は接触する部分を意味する。開放側
は、通常、概して軸線の方向に向けられるが、態様によ
っては概して半径方向に向けることができよう。「閉鎖
側」という用語は、シール断面のうちのシールの低圧側
の流体と直接通じ合う又は接触する部分を意味する。同
じように、環状リングにより取り囲まれる周方向容積を
説明するのに使われる用語「開放側」は、シール本体の
うちのシールの高圧側の流体と直接通じ合う又は接触す
る部分を意味する。「閉鎖側」という用語は、シールの
うちの開放側と反対の側の部分を意味し、閉鎖側はシー
ルの低圧側の流体と直接通じ合い又は接触する。「内
側」という用語はリングの軸線に近い方の箇所を指し、
「外側」という用語はリングの軸線からより遠い方の箇
所を指す。内側方向は軸線の方に向かう半径方向であ
り、外側方向は軸線から遠ざかる半径方向である。

【００３０】下記で更に詳しく説明するように、環状リ
ングのシール要素は、高圧流体がリングのうちの部分を
環状シールアセンブリの内側部材と外側部材の両方に対
して膨張させ又は押しつけるのを可能にする開放側を備
えた任意の形状を持つことができる。従って、環状リン
グのシール要素は圧力で有効にされるシールとして定義
される。

【００３１】一例として、本発明の好ましいシール要素
のうちの一つはＵ字状の本体を画定する軸線方向の断面
を有し、このＵの字の開放端は軸線方向に向けられ、そ
してＵの字の閉鎖端は反対の軸線方向に向けられてい
る。下記で説明するようにシールアセンブリで使用され
る場合、Ｕの字の開放側は高圧流体と接触し、Ｕの字の
閉鎖側は低圧流体と接触する。Ｕ字状の本体の軸線の周
りの回転により画定される環状リングは、図１でもって
例示され、これは軸線１と、内側部材５及び外側部材７
によって画定される周方向容積又は溝３とを示してい
る。図１のリングは、必ずしも縮尺どおりに描かれてお
らず、リングの一般的な特徴を図示しようとしている。
周方向容積又は溝３の開放端は、軸線１と同じ方向に向
けられており、すなわち軸線方向に向けられている。

【００３２】リングの寸法は次のように定義される。リ
ング幅は、リングの最も内側の部分と最も外側の部分の
間の半径方向の距離として定義される。例えば、図１を
参照すると、リング幅は、内側部材５の内側の表面と外
側部材７の外側の表面の間の半径方向の距離である。リ
ング高さは、軸線方向において画定されるリングの最も
高い部分と最も低い部分とにより定められる上方の平面
と下方の平面との間の軸線方向の距離として定義され
る。例えば、図１を参照すると、リング高さは、内側部
材５の最上部と外側部材７の最上部とにより形成される
上方平面と、Ｕ字状断面の底の外側湾曲表面に接する下
方平面との間の軸線方向の距離である。リングの外径
は、半径方向におけるリングの最大寸法である。例え
ば、図１を参照すると、リングの外径は、部材７の外側
表面上の点から、リングを１８０度回った反対側の対応
する点までの距離となる。

【００３３】金属厚さは、リングの追従性のアーム又は
部材の平均の厚さとして定義される。例えば、図１を参
照すると、金属厚さは、内側部材５の内側表面と内側部
材５の外側表面の間の平均の半径方向距離である。ある
いはまた、金属厚さは、外側部材７の内側表面と外側部
材７の外側表面の間の平均の半径方向距離である。追従
性のアーム又は部材の厚さは半径方向及び／又は軸線方
向において均一でなくてもよく、この理由から、金属厚
さは平均の金属厚さに関して定義される。

【００３４】本発明の別の態様は、図２に示すように二
つのＵリングを含む。この態様では、Ｕリング９がＵリ
ング1 1 の上に積み重ねられ、そしてこれらのリングは
スペーサ１３によって切り離される。この二重リングの
アセンブリ（組立体）は、内側部材５及び外側部材７で
全シール接触面積を増加させることによりシール作用を
向上させる。また、この二重リングアセンブリは、シー
ルされる部材の、例えば図４の部材３３と３５の、位置
合わせを増進する。この軸線方向の位置合わせは、許容
可能なシールとするのに重要な因子である。

【００３５】このほかの一般形状の平面形状を形成する
シール要素又は環状リングのその他の軸線方向断面が可
能であり、それらのうちの一部は、下記でより詳しく説
明するように文字のＣ、Ｈ、Ｓ、Ｖ、Ｗ、Ｘ及びＹで概
略的に説明することができる。同様な機械的特性を有す
るその他のより複雑な形状を考えることができる。これ
らの平面形状の共通の特徴は、各形状により画定される
環状リングが、概して軸線方向に向けられ且つ閉鎖側の
低圧流体に比べ高圧の流体と接触する周方向容積を有す
ること、そしてその高圧流体がリングのうちの追従性の
アーム又は部材を環状シールアセンブリの内側部材と外
側部材の両方に対して膨張させ又は押しつけることであ
る。

【００３６】シール要素又は環状リングは、所望の範囲
の作業温度において適切な機械的性能と、シールの壁を
またぐ圧力差を支持するのに十分な強度と、そして加え
られた圧力の影響を受けて、少なくとも部分的には弾性
的に、変形するのを保証するのに十分高い、作業温度で
の降伏強さとを有する、任意の金属材料から製作するこ
とができる。この金属材料は、必要とされる特性を持つ
単一の金属又は合金であることができる。合金の方が好
ましく、そしてこの合金は、鉄、ニッケル、クロム、タ
ングステン、モリブデン及びコバルトからなる群より選
ばれる元素を含むことができる。好ましい合金には、商
業的に入手できるニッケル含有のインコネル（Ｉｎｃｏ
ｎｅｌ）６００、インコネル６２５、インコロイ（Ｉｎ
ｃｏｌｏｙ）８００、及びハイネス（Ｈａｙｎｅｓ）２
３０が含まれる。

【００３７】シール要素又はリングにおける金属の必要
厚さは、断面形状、リング幅、リング高さに依存し、そ
してまた、リングにより形成される作動シールにおいて
遭遇する圧力差にも依存しよう。リングは比較的もろい
材料であるセラミック部材に機械的な圧力を適用するの
で、金属厚さは好ましくは、リングのセラミックへのバ
ネ式の又は追従性の力を最小限にするようリング幅又は
高さに比べ小さくなる。一般に、リング幅の金属厚さに
対する好ましい比率はおよそ１５より大きく、約４０ま
での範囲になってもよい。

【００３８】例えば、図１と２で説明されるＵ字状リン
グは、典型的に約０．１０〜約０．１５ｍｍ（約０．０
０４〜約０．００６インチ）の金属厚さ、約２．５〜約
３．８ｍｍ（約０．１００〜約０．１５０インチ）のリ
ング幅、約２．５〜約５．１ｍｍ（約０．１００〜約
０．２００インチ）のリング高さ、そして約６．４と約
５０．８ｍｍ（約０．２５０と約２．０００インチ）の
間のリング内径を有することができる。

【００３９】上記のシール要素又は環状リングは、製作
されたままで利用することができ、あるいはまた且つ好
ましくは、シールしようとする部材の表面のより微小な
むらに順応する、より軟質の流動性コーティングで被覆
することができる。このコーティングは、全てのリング
表面に適用することができ、あるいはシールしようとす
る部材の表面と接触するリング表面のうちの選ばれた部
分に適用することができる。好ましくは、コーティング
は銀又は金のようなより柔らかい金属、あるいは銀又は
金を含有している合金であり、そしてリング表面の少な
くとも一部分にめっきされる。その他の金属、例えば
銅、ニッケル、パラジウム及び白金といったものを、単
独で又は合金でもって使用することができる。

【００４０】図１のＵ字状の環状リングを利用するシー
ルアセンブリを、図３の断面図で説明する。シール要素
１５は、金属部材１９の円筒状の開口とセラミックチュ
ーブ２１の外径との間に形成される環状部１７に位置し
ている薄い追従性の金属のＵ字状リングである。好まし
くは、このＵ字状リングは半径方向にわずかに圧縮する
ようにして環状部１７へ挿入され、すなわち挿入後のシ
ールのサイドアーム又は部材が金属部材１９の内壁とセ
ラミックチューブ２１の外壁に向けて半径方向に外側へ
はね返るように、環状部へ強制的にはめ込まれる。緩衝
リング２２、一般にはセラミックのフェルト又はウー
ル、を利用して、金属部材１９とセラミックチューブ２
１との直接の接触を防いでもよい。

【００４１】図３に示したシールアセンブリは、内腔２
３内の低圧ガスをセラミックチューブ２１及び金属部材
１９の外側の高圧ガスから隔離しようとする任意の装置
で使用することができる。Ｕリングは、Ｕの字の開放部
分がシールの高圧側に向くように、そして内腔２３とチ
ューブアセンブリの外側領域とのガス差圧がシールのサ
イドアーム又は部材を離ればなれに且つ環状部１７の内
側表面と外側表面とに押しつけることによってシールを
有効にするように、向きを合わせて配置される。より大
きな圧力差は、シールのサイドアーム又は部材を更に外
側へ押しつける働きをして、そのようなより大きな圧力
差で必要とされるシール作用を向上させる。Ｕリングは
その金属厚さが小さいことから追従性であるので、金属
部材１９とセラミックチューブ２１との熱膨張率の違い
を、両方の材料へ過度の応力を伝えることなく温度が変
化するにつれ調節することができる。高い作業温度で
も、Ｕリングシール要素を製作する材料は弾性的に挙動
するので、シールはシールの一体性を失うことなく温度
と圧力の変化に耐えることができる。

【００４２】シール要素あるいはＵリングを製作する合
金も重要である。この合金は、必要とされる範囲の作業
温度において十分な弾性性能を維持すべきであり、薄い
壁をまたぐ圧力差を維持するのに十分な強度を持つべき
であり、且つ適用された圧力の影響を受けて弾性的に変
形するのを保証するため作業温度において十分に高い降
伏強さを有するべきである。先に検討したように、シー
ル要素又はＵリングは好ましくは、少なくと外表面、そ
して所望なら全表面を、比較的軟質の材料で被覆され
る。このより軟質のコーティングは、セラミックチュー
ブ２１の外表面及び環状部１７の外側の境界を形成する
金属部材１９の内表面のそれほど大きくないむらに順応
して、それによりシールの性能を向上させる。

【００４３】図３のものと同様のシールアセンブリは、
説明したＵリングの代わりに別のタイプ又は形状の環状
リングを利用することができる。追従性で圧力により有
効にされる、上記のとおり好ましくは比較的軟質の金属
で被覆された、任意の金属製リングを使用することがで
きる。

【００４４】図２の二重のＵ字形状をした環状リングを
利用する別のシールアセンブリを、図４の断面図で説明
する。この二重Ｕリングアセンブリは、上方のＵリング
２５と、下方のＵリング２７と、そして図示のようにこ
れらのＵリングの間に位置するスペーサ２９を含む。こ
の二重Ｕリングアセンブリは、金属部材３３の円筒状の
開口とセラミックチューブ３５の外径との間に形成され
た環状部３１に挿入される。好ましくは、この二重Ｕリ
ングアセンブリは半径方向にわずかに圧縮するようにし
て環状部３１へ挿入することができ、すなわち挿入後の
シール要素のサイドアーム又は部材が金属部材３３の内
壁とセラミックチューブ３５の外壁によって半径方向に
締めつけられるように、環状部へ強制的にはめ込まれ
る。

【００４５】図４に示したシールアセンブリは、内腔３
７内の低圧ガスをセラミックチューブ３５及び金属部材
３３の外側の高圧ガスから隔離しようとするいずれの装
置でも使用することができる。この二重Ｕリングは、各
Ｕリングの開放部分がシールの高圧側に向き、そして内
腔３７とチューブアセンブリの外側領域とのガス差圧が
シール要素の側壁どうしを離ればなれに且つ環状部３１
の内側表面と外側表面とに押しつけることによってシー
ルを有効にするように、向きを合わせて配置される。よ
り大きな圧力差は、シール要素の側壁どうしを更に放れ
させる働きをして、そのようなより大きな圧力差で必要
とされるシール作用を向上させる。Ｕリング要素はその
厚さが小さいことから追従性であるので、金属部材３３
とセラミックチューブ３５との熱膨張率の違いを、両方
の材料へ過度の応力を伝えることなく温度が変化するに
つれ調節することができる。高い作業温度でも、二重Ｕ
リングシール要素を製作する材料は少なくとも部分的に
は弾性的に挙動するので、シールはシールの一体性を失
うことなく温度と圧力の変化に耐えることができる。

【００４６】図１のＵ字状環状リングを利用する別のシ
ールアセンブリを、図５の断面図で説明するが、これは
先に説明した図３のシールアセンブリの変形である。追
随性の金属Ｕリング１５が、金属部材１９の円筒状の開
口とセラミックチューブ２１の外径との間に形成された
環状部１７に位置している。Ｕリング１５は、環状部１
７内の物質のベッド３９により保持又は支持される。こ
の物質は、粉体、繊維、あるいは粉体と繊維の組み合わ
せの形をとることができる。この物質は好ましくはセラ
ミック材料である。Ｕリング１５は、先に説明した圧力
で有効になる機構をやはり利用して、主シールとして働
く。ベッド３９は、副次シールとして働いて、シールア
センブリのシール性能を更に向上させ、Ｕリング１５を
通り抜けることがある任意のガスの漏れ速度を制限す
る。粉体又は繊維のベッドはまた、Ｕリング１５に対し
機械的な支持をもたらして、それによりＵリング要素の
クリープ破壊の可能性を低下させる。一方、Ｕリング１
５は加えられた圧力を粉体又は繊維のベッドに伝え、盛
んにベッドを圧縮しそしてベッドのガス流動抵抗を増大
させる。

【００４７】シールリングの別の構成を図６（Ａ）〜６
（Ｄ）と図７（Ａ）〜７（Ｄ）で説明する。図６（Ａ）
では、リングはＣの字の形状をしており、開放側は図示
のように軸線方向に向けられている。このリングはま
た、一連の孔が図示のように環状部に通じている中空の
Ｏリングであることもできる。図６（Ｂ）では、リング
は、図示のように環状部に向けて配置された周方向容積
を有する横向きのＳの字の形状をしている。図６（Ｃ）
では、リングは、図示のように環状部に向けて配置され
た周方向容積を有するＨの字の形状をしている。図６
（Ｄ）では、リングは、図示のように環状部に向けて配
置された周方向容積を有するＸの字の形をしている。図
７（Ａ）では、シール部材は、スペーサとしての中実の
Ｏリングにより切り離されたいくつかの積み重ねたＶ字
状リングを含んでいる。図７（Ｂ）では、リングはＣの
字の形をしていて、開放側が図示のように半径方向に向
けられて環状部に通じている。図７（Ｃ）には、図示の
ように環状部に向けて配置された周方向容積を有するＷ
の字の形をしたリングが図示されている。図７（Ｄ）に
は、シール部材を形成するため積み重ねられたいくつか
のＹ字状のリングが図示されていて、周方向容積は図示
のように環状部に向けられている。環状部に向けて配置
された一つ以上の周方向容積を取り囲む同じような特性
の追随性の部材を有するシールリングのその他の形状を
考えることができる。

【００４８】上で説明した追随性のシール要素は、シー
ルしようとするセラミック部材と金属部材との熱膨張特
性の違いを補償する。本発明の環状リングの重要な属性
は、環状の幾何学形状でもって圧力で有効となるガスシ
ールとして働く際のリングの追随する性質である。

【００４９】セラミックのシリンダーと金属のシリンダ
ーの間にできる環状部は、これら二つの材料の相対的な
熱膨張率に依存して、温度とともに異なる寸法変化を被
る。上記の環状の幾何学形状においてセラミックの熱膨
張率が金属のそれより大きければ、環状部の距離は温度
が上昇するにつれて減少する。上で説明した追随性のシ
ールは、適切な大きさに製作され且つ適切に取り付けら
れれば、高圧のガスと低圧のガスとの間の許容可能なシ
ールを維持しながら、温度が上昇するにつれ圧縮の度合
いが大きくなりそして温度が降下するにつれ圧縮の度合
いが小さくなるように作用することによってこの変化を
補償することができる。あるいはまた、セラミックの熱
膨張率が金属のそれより小さければ、環状部の距離は温
度が上昇するにつれて増加する。適切に設計された追随
性のシールは、周囲温度において環状部に取り付ける際
に適切に圧縮されれば、環状部の距離が増加するにつれ
膨張する一方で、高圧ガスと低圧ガスとの間の許容可能
なシールを維持することができる。この特性は、本発明
のシール要素の重要な利点である。

【００５０】上で説明した追随性のシール要素は、高温
セラミック熱交換器、燃料電池、ガスセンサ、及び酸素
又は合成ガスを生産する電気化学反応器において利用す
ることができる。これらの用途の多くで、加圧したシェ
ル（外殻）内に収容した多管式の構成でもって多数のセ
ラミックチューブが使用される。セラミックチューブを
挿入することによりシールすることを必要とする多数の
環状の空隙が形成される多数の孔又は開口を有する金属
のチューブシートが使用される。本発明のシールリング
は、多管式構造のシェル側の圧力がチューブ側の圧力よ
り高い場合に環状のシールを提供するために利用するこ
とができる。これらのシールは、環状の幾何学形状にお
いて起こる半径方向の寸法変化を補償し、そしてまた、
各チューブがシールに対し相対的に滑動するのを可能に
することによりセラミックチューブにおける軸線方向の
寸法変化を可能にする。

【００５１】これらの応用では、上で説明したシール要
素により隔離される高圧ガスと低圧ガスは、シール要素
を利用する装置において実施される特定のプロセスに依
存する。例えば、セラミック混合導体膜システムにおい
て空気から酸素を回収するためのプロセスでは、セラミ
ックチューブの外側の圧力が高い方のガスは昇圧された
空気又はその他の酸素含有ガスであり、その一方セラミ
ックチューブの内側の低圧の方のガスは高純度の酸素製
品である。酸素が混合導体膜を透過しそして透過した酸
素が軽質炭化水素と触媒反応して合成ガス又は炭化水素
生成物を生成する触媒膜反応器では、セラミックチュー
ブの外側の圧力が高い方のガスは昇圧された炭化水素原
料ガスと反応生成物である一方、セラミックチューブの
内側の低圧の方のガスは空気又はその他の酸素含有ガス
である。

【００５２】本発明の追随性のシール要素は、平らな積
重体の構成に集成されその積重体が昇圧容器内に収容さ
れるセラミック構成部品を使用する装置のためのガス入
口又は出口シール用に使用することもできる。

【００５３】本発明の追随性シール要素又は環状リング
は、一般に最高で約１０００℃までの温度で任意の金属
材料を任意のセラミック材料に対しシールするのに利用
することができる。シールをまたいでの圧力差は最大で
約３．４５ＭＰａ（５００ｐｓｉａ）までの範囲に及ぶ
ことができる。

【００５４】金属材料は、必要とされる特性を有する単
一の金属又は合金であることができる。合金の方が好ま
しく、そして合金は鉄、ニッケル、クロム、タングステ
ン、モリブデン及びコバルトからなる群から選ばれる元
素を含むことができる。好ましい合金には、商業的に入
手の可能な、ニッケルを含有しているインコネル（Ｉｎ
ｃｏｎｅｌ）６００、インコネル６２５、インコロイ
（Ｉｎｃｏｌｏｙ）８００、及びハイネス（Ｈａｙｎｅ
ｓ）２３０が含まれる。

【００５５】シール要素は、高温セラミック熱交換器、
燃料電池、ガスセンサ、高温ガスフィルタ、そして酸素
又は合成ガスを生産するセラミック膜反応器で、セラミ
ックの構成要素とともに利用することができる。シール
要素とともに使われる構成要素における具体的なセラミ
ックはシール要素の性能にとって重要ではなく、本発明
はいずれの特定のタイプのセラミック材料にも限定され
ない。シールをセラミック膜反応器において使用する場
合、セラミック材料について好ましい組成物は、式Ｌｎ
_xＡ’_x1Ａ”_x2Ｂ_yＢ’_y1Ｏ_3-zで表される混合伝導性
多成分金属酸化物であり、式中のＬｎはｆブロックのラ
ンタニド類から選ばれる元素であり、Ａ’は２族から選
ばれ、Ａ”は１族、２族、３族とｆブロックのランタニ
ド類から選ばれ、Ｂ、Ｂ’は、チタンとクロムを除い
て、ｄブロックの遷移金属から独立に選ばれ、０≦ｘ＜
１、０＜ｘ１≦１、０≦ｘ２＜１、０＜ｙ＜１．１、０
≦ｙ１＜１．１、ｘ＋ｘ１＋ｘ２＝１．０、１．１＞ｙ
＋ｙ１＞１．０であり、そしてｚは化合物の電荷を中正
にする数である。

【００５６】本発明のシールとともに使用することがで
きる構成要素のための別のセラミックの材料は、式Ｌｎ
_xＡ’_x1Ａ”_x2Ｂ_yＢ’_y1Ｂ”_y2Ｏ_3-zで表される混合
伝導性多成分金属酸化物であり、式中のＬｎはｆブロッ
クのランタニド類から選ばれる元素であり、Ａ’は２族
から選ばれ、Ａ”は１族、２族、３族とｆブロックのラ
ンタニド類から選ばれ、Ｂ、Ｂ’、Ｂ”は、チタンとク
ロムを除いて、ｄブロックの遷移金属から独立に選ば
れ、０≦ｘ＜１、０＜ｘ１≦１、０≦ｘ２＜１、０＜ｙ
＜１．１、０≦ｙ１＜１．１、０≦ｙ２＜１．１、ｘ＋
ｘ１＋ｘ２＝１．０、１．１＞ｙ＋ｙ１＋ｙ２＞１．０
であり、そしてｚは化合物の電荷を中正にする数であ
る。上記の元素は、ＩＵＰＡＣにより採用される元素の
周期表に従って記述される。

【００５７】本発明のシールとともに使用することがで
きる構成要素のための別のセラミック材料は、ＰＣＴ国
際公開ＷＯ９９／２１６４９号パンフレットに記載され
ており、式Ａ_2-xＡ’_xＢ_2-yＢ’_yＯ_5+zを有する。
この式中のＡはアルカリ土類金属イオン又はアルカリ土
類金属イオンの混合物であり、Ａ’は金属イオン又は金
属イオンの混合物であって当該金属はランタニド系列の
金属とイットリウムとからなる群より選ばれ、Ｂは金属
イオン又は金属イオンの混合物であって当該金属は３ｄ
遷移金属と１３族の金属とからなる群より選ばれ、Ｂ’
は金属イオン又は金属イオンの混合物であって当該金属
は３ｄ遷移金属、１３族の金属、ランタニド類及びイッ
トリウムからなる群より選ばれ、ｘとｙは互いに独立
に、０より大きいか又は等しく且つ２より小さいか又は
等しい数であり、ｚはセラミック材料の電荷を中正にす
る数である。３ｄ遷移金属は、スカンジウムから亜鉛ま
での系列の元素として当該技術分野において知られてい
る。このセラミック材料は触媒層を含んでもよい。

【００５８】本発明のシールとともに使用することがで
きる構成要素のためのその他の別のセラミック材料は、
米国特許第５８１７５９７号、同第５５９１３１５号、
同第５７２３０７４号、及び同第５６３９４３７号明細
書に記載されている。

【００５９】上記の適用例は、セラミックチューブが外
側の金属部材の中にありそしてセラミックチューブの外
側の圧力がチューブの内側の圧力より高い特定の環状幾
何学配置で使われる環状リングを記述する。これは好ま
しい適用例ではあるが、本発明の環状リングはその他の
構成で使用してもよい。図３、４及び５に示したものと
類似のシールアセンブリを、セラミックチューブの内側
を高圧のガスそしてセラミックチューブの外側を低圧の
ガスとして操作するように設計することができる。この
場合、環状リングの開放側の方向は、高い方の圧力のガ
スがリングの開放側に接するように反対の方向に向けら
れ、そして金属の外側部材は環状リングの閉鎖側を支持
するための止め又は肩を必要としよう。あるいは、外側
の部材がセラミックでよく内側のチューブが金属でよく
て、環状リングはリングの開放側が高い方の圧力のガス
と接するように半径方向において環状に配置されよう。

【００６０】

【実施例】（例１）図１で説明したとおりの金属製Ｕリ
ングを、スタンピング及び引き抜き等の標準的な金属成
形手法を使って薄いゲージの金属箔（厚さ約０．１０〜
０．１５ｍｍ（約０．００４〜０．００６インチ））か
ら製作した。金属箔は、商業的に入手できるニッケル含
有のインコネル（Ｉｎｃｏｎｅｌ）６００、インコロイ
（Ｉｎｃｏｌｏｙ）８００、及びハイネス（Ｈａｙｎｅ
ｓ）２３０製であった。成形及びトリミング後に、リン
グを約０．００５１〜０．００７６ｍｍ（約０．０００
２〜０．０００３インチ）の厚さまでめっきにより被覆
した。インコネル６００のリングは銀で被覆し、インコ
ロイ８００とハイネス２３０は金で被覆した。公称のリ
ング寸法は次の通り、高さが２．５４ｍｍ（０．１イン
チ）、幅が２．５４ｍｍ（０．１インチ）、内径が１
４．０ｍｍ（０．５５インチ）であった。

【００６１】図３で説明したとおりの金属シール要素又
はホルダをインコロイ８００とハイネス２３０から機械
加工し、おのおのの内径をＵリングの外径より約０．１
０ｍｍ（約０．００４インチ）小さくなるようにした。
シール要素における深さは図１又は２の単一又は二重Ｕ
リングのいずれかを使用するのに十分なものにした。

【００６２】公称の直径が１４．２〜１５．２ｍｍ
（０．５６〜０．６０インチ）で壁の厚みが１．２７〜
１．９１ｍｍ（０．０５０〜０．０７５インチ）である
セラミックチューブを、静水圧プレス成形又はスリップ
キャスティングとそれに続く高温で所望密度にする焼結
といったような標準的なセラミック成形手法を使用して
製作した。シールすべき各セラミックチューブの末端
は、集成する際にセラミックチューブ上へＵリングを押
し込み嵌めするのを可能にするために、Ｕリングの内径
のおよそ±０．００２５４ｍｍ（０．０００１インチ）
内の直径に機械加工した。これらのチューブは、一般組
成がＬａ_0.5Ｓｒ_0.5Ｃｏ_1.02Ｏ_3-dであるセラミック
製であり、この式中のｄは組成物の電荷を中正にするパ
ラメータである。このセラミックの熱膨張率は、室温か
ら９００℃までの温度範囲にわたり１５．１×１０
^-6（℃）^-1から２７．０×１０^-6（℃）^-1まで変動し
た。

【００６３】上記の構成要素を、セラミックチューブの
機械加工した端部に一つ又は二つのＵリングを配置して
組み立てた。二つのＵリングを使用する場合には、リン
グの間にスペーサを取り付けてリング間の直接の接触を
防止した。スペーサは銀製であった。Ｕリングを所定の
位置に備えた各セラミックチューブを金属シールホルダ
に据え付け、そしてＵリングをアーバープレス又は同様
の装置を使って所定の箇所へ押し込み、それによりＵリ
ングの外径を圧縮しそしてセラミックチューブに初期シ
ールを提供した。Ｕリングは、圧力によりリングを有効
なものにするためシールアセンブリの高圧側に向けて配
置した。

【００６４】（例２）例１で用意したシールアセンブリ
を、セラミックチューブがセラミック−金属シールアセ
ンブリへ挿入されるテストセルを製作して試験し、加熱
と外部昇圧とにかけながら同時にセラミックチューブの
内部を大気圧に保持した。セラミックチューブの自由端
は、セラミックプレートをチューブ端にろう付けすると
いったような別の手段で閉じた。典型的には、金属シー
ルホルダを金属支持チューブに、金属支持チューブの内
部がシールホルダを介してセラミックチューブの内部に
つながるように、ろう付け又は溶接によって、取り付け
た。試験装置は、ガスの入口及び出口と適当な圧力及び
温度制御装置を備えた外部加熱される金属圧力容器から
なっていた。このほかに、この圧力容器には、セラミッ
クチューブとシールと支持チューブのアセンブリを圧力
容器の内部へ取り付けながら同時に支持チューブの内部
を圧力容器の外部の口へつなぐのを可能にするための適
当なフランジを備え付けた。シールを通しての漏れを、
上記の口からのガスの流量をローラメータあるいはマス
フローメータ等のガス流量測定装置を使って測定するこ
とにより調べた。

【００６５】典型的なシール試験を、最初にシールをシ
ール内部に挿入した熱電対により指示されるとおりに所
望の作業温度に加熱し、続いてシール外部を所望の試験
圧力まで昇圧して、行った。加熱と昇圧は、一連の経過
期間と保持期間を含めて段階的に行うか、あるいは連続
的に行った。典型的な温度と圧力の経過速度は１℃／ｍ
ｉｎと６．９０ｋＰａ／ｍｉｎ（１ｐｓｉ／ｍｉｎ）で
あった。試験の間、シールの漏れ流量を示す低圧の口か
らのガス流量を監視した。所望の作業条件に達したな
ら、それらの条件を最長でおよそ１０００時間の間保持
した。試験の完了後に、試験試料を大気圧まで減圧し、
次いで周囲温度まで冷却した。減圧と冷却は、一連の経
過期間と保持期間を含めて段階的に行うか、あるいは連
続的に行った。典型的な温度と圧力の経過速度はそれぞ
れ１℃／ｍｉｎ及び６．９０ｋＰａ／ｍｉｎ（１ｐｓｉ
／ｍｉｎ）であった。この装置で行ったシール試験から
得られた結果を要約して表１に示す。

【００６６】

【表１】

【００６７】（例３）例１で用意したシールアセンブリ
を、セラミック−金属シールアセンブリに挿入したセラ
ミックチューブを加熱と外部昇圧とにさらしながら同時
にセラミックチューブの内部を大気圧未満に保持するこ
とができる試験セルを製作して試験した。セラミックチ
ューブの自由端は、セラミックプレートをチューブ端に
ろう付けするといったような別の手段で閉じた。典型的
には、金属シールホルダを金属支持チューブに、金属支
持チューブの内部がシールホルダを介してセラミックチ
ューブの内部につながるように、ろう付け又は溶接によ
って、取り付けた。試験装置は、ガスの入口及び出口を
備えそして適当な圧力及び温度制御装置を使用する外部
加熱される金属圧力容器からなっていた。このほかに、
この圧力容器には、セラミックチューブとシールと支持
チューブのアセンブリを圧力容器の内部へ取り付けなが
ら同時に支持チューブの内部を圧力容器の外部の減圧口
へつなぐのを可能にするための適当なフランジを備え付
けた。セラミックチューブとシールと支持チューブのア
センブリの内部を真空ポンプと適当な圧力制御弁及び過
圧逃がし装置を使って盛んに排気することにより、アセ
ンブリの内部の大気圧未満の圧力を保持した。シールを
通しての漏れを、真空ポンプの大気圧未満の圧力の出口
からのガスの流量をローラメータあるいはマスフローメ
ータ等のガス流量測定装置を使って測定することにより
調べた。

【００６８】典型的なシール試験を、最初にセラミック
チューブとシールと支持チューブのアセンブリの内部を
所望の作業圧力まで排気し、続いてシールを、シール内
部に挿入した熱電対により指示されるとおりに所望の作
業温度に加熱して、行った。次いで、セラミックチュー
ブとシールと支持チューブのアセンブリの外部を所望の
試験圧力まで昇圧した。排気と加熱と昇圧は、一連の経
過期間と保持期間を含めて段階的に行うか、あるいは連
続的に行った。典型的な圧力と温度の経過速度は、１
３．３ｋＰａ／ｈ（１００ｔｏｒｒ／ｈ）、１℃／ｍｉ
ｎ及び６．９０ｋＰａ／ｍｉｎ（１ｐｓｉ／ｍｉｎ）で
あった。試験の間、シールの漏れ流量を示す低圧の口か
らのガス流量を監視した。所望の作業条件に達したな
ら、それらの条件を最長でおよそ３０００時間の間保持
した。試験の完了後に、試験試料を大気圧まで減圧し、
次いで周囲温度まで冷却した。周囲条件に到達したな
ら、セラミックチューブとシールと支持チューブのアセ
ンブリの内部の圧力を大気圧まで上昇させた。減圧と冷
却は、一連の経過期間と保持期間を含めて段階的に行う
か、あるいは連続的に行った。典型的な経過速度は１℃
／ｍｉｎ及び６．９０ｋＰａ／ｍｉｎ（１ｐｓｉ／ｍｉ
ｎ）であった。セラミックチューブとシールと支持チュ
ーブのアセンブリの内部の圧力は１３．３ｋＰａ／ｈ
（１００ｔｏｒｒ／ｈ）の速度で上昇させた。この装置
で行ったシール試験から得られた結果を要約して表２に
示す。

【００６９】

【表２】

【００７０】例２と例３の試験結果は、本発明のシール
は最高で１３８０ｋＰａ（ゲージ圧）（２００ｐｓｉ
ｇ）までの圧力と最高で８７５℃までの温度で公称１
４．０ｍｍ（０．５５インチ）の直径のセラミックチュ
ーブをニッケル合金の金属構成要素に対して、検出可能
限界未満から約１４ｓｃｃｍ（スタンダード立方センチ
メートル／分）までの範囲の絶対シール漏れ流量で、シ
ールすることができることを示している。許容可能な最
大のシール漏れ流量は、シールを使用する特定のプロセ
スシステムにおける製品純度の要件により決定される。
例えば、例３の条件で試験したタイプの一つのマニホー
ルドシールを使用する、１ｔ／ｄの酸素を製造する混合
導体セラミック膜酸素回収装置を考えることにする。こ
の装置についての最小限の製品純度が９９．５ｖｏｌ％
のＯ₂である場合、システムの全許容漏れ流量は約２８
００ｓｃｃｍとなる。全システム漏れ量の１０％がマニ
ホールドシールによるものと考えれば、マニホールドシ
ールの最大の許容漏れ流量は２８０ｓｃｃｍとなる。例
３で試験したシールはこの要件を満足する。同様に、最
小限の製品純度が９９．９９５ｖｏｌ％のＯ₂（５０ｐ
ｐｍｖの不純物）である場合、マニホールドシールの最
大許容漏れ流量は約２．８ｓｃｃｍであり、例３のシー
ルのうちの一部のみがこの要件を満足する。とは言え、
全システム漏れのうちの大部分又は全部がシールにおい
て起こるとしても、例３で試験した全てのシールはこの
用途において満足なものであろう。

【００７１】このように、本発明は、高温でのセラミッ
クと金属とのシールを必要とするプロセスシステムで使
用するためのシール要素と方法を提供する。本発明は、
シールをまたいで適用される差圧がシールを有効なもの
にし且つ高い処理温度と圧力での許容可能なシールを促
進するのに役立つ一つ以上の追随性の金属製シールリン
グ又はシール要素を利用する。このシール要素の追随す
る性質は、シールしようとする材料の熱膨張の違いを可
能にする。シール要素の性能は、金属製のシール要素を
銀又は金のような軟質又は流動性の金属コーティングで
被覆することにより、及び／又はシール要素を微粉末の
ベッドで支持することにより、向上させてもよい。シー
ル要素の金属材料は、シール要素が応力に、高温でも少
なくとも一部分では弾性的に応じて、シールが多数の熱
サイクルを通して適切なシールとガスの隔離とを行うの
を可能にするように選ばれる。

【００７２】これらのシール要素は、高温セラミック熱
交換器、燃料電池及びガスセンサにおいて利用すること
ができ、そしてセラミック混合導体膜を利用して酸素、
合成ガス又は転化された炭化水素製品を生産する膜反応
器システムにおいて特に有用である。これらのシール要
素は、シールを冷却する必要なしに高い作業温度で利用
することができる。

【００７３】本発明の重要な特徴は、前述の開示におい
て完全に説明されている。当業者は、本発明を理解し、
そして本発明の基本精神から逸脱することなく、且つ特
許請求の範囲に記載された範囲及びそれと均等のものか
らそれることなしに、様々な改変を行うことができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明のシール要素の斜視断面図である。

【図２】本発明の別のシール要素の斜視断面図である。

【図３】図１のシール要素を使用しているシールアセン
ブリの断面図である。

【図４】図２のシール要素を使用しているシールアセン
ブリの断面図である。

【図５】図１のシール要素を使用している別のシールア
センブリの断面図である。

【図６】本発明のシールの別の幾何学形状を示す図であ
る。

【図７】本発明のシールの更に別の幾何学形状を示す図
である。

【符号の説明】

１…軸線３…周方向容積５…内側部材７…外側部材９、１１、２５、２７…Ｕリング１３、２９…スペーサ１５…シール要素１７、３１…環状部１９、３３…金属部材２１、３５…セラミックチューブ３９…ベッド

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者スティーブンウォルトンリンダーズアメリカ合衆国，ペンシルバニア 18051, フォグルスビル，コンウェイストリート 2259 (72)発明者エリックミンフォードアメリカ合衆国，ペンシルバニア 18059, ローリーズステーション，シャーウッドドライブ 1127 (72)発明者リチャードアーネストトレスラーアメリカ合衆国，ペンシルバニア 16827, ボールスバーグ，ボールスバーグロード 1040 (72)発明者デールエム．テイラーアメリカ合衆国，ユタ 84117，ソルトレイクシティ，キャッスルクリークサークル 1175

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】平面形状を定める軸線方向の断面を有す
る金属製の環状リングを含むシール要素であって、当該
平面形状が開放側と閉鎖側とを有する領域を部分的に取
り囲み、且つ当該環状リングが、リング幅の金属厚さに
対する比が約１５より大きくなるようなリング幅と金属
厚さとを有するシール要素。
【請求項２】前記環状リングが金属コーティングで少
なくとも部分的に被覆された金属材料を含む、請求項１
記載のシール要素。
【請求項３】前記環状リングが、開放側と閉鎖側とを
有する周方向容積を部分的に取り囲む内側部材と外側部
材を含み、当該開放側が当該環状リングに関して一般に
軸線方向に向けて配置されている、請求項１又は２記載
のシール要素。
【請求項４】次の（ａ）〜（ｃ）を含むシールアセン
ブリ。（ａ）円筒状の開口が形成されている金属部材（ｂ）上記円筒状の開口内に同軸に位置しているセラミ
ックチューブであって、上記金属部材と当該セラミック
チューブとの間に環状部を形成しているセラミックチュ
ーブ（ｃ）上記環状部に位置していて上記金属部材及び上記
セラミックチューブと接しているシールであり、平面形
状を定める軸線方向の断面を有する環状リングを含むシ
ールであって、当該平面形状が開放側と閉鎖側とを有す
る領域を部分的に取り囲み、且つ当該環状リングが金属
材料を含んでいるシール
【請求項５】前記環状リングが、リング幅の金属厚さ
に対する比が約１５より大きくなるようなリング幅と金
属厚さとを有する、請求項４記載のシールアセンブリ。
【請求項６】下記の（ａ）〜（ｃ）を含む、金属部材
とセラミック部材とをシールするための方法。（ａ）金属部材と円筒状のセラミック部材との間に環状
部を設けること（ｂ）この環状部に、平面形状を定める軸線方向の断面
を有する金属の環状リングを含むシールであって、当該
平面形状が開放側と閉鎖側とを有する領域を部分的に取
り囲み、当該環状リングが開放側と閉鎖側とを有する周
方向容積を部分的に取り囲む内側部材と外側部材とを含
むシールを配置すること（ｃ）上記環状部の第一の部分と上記環状リングの周方
向容積の開放側とにより画定される環状容積内に第一の
ガスを第一の圧力で保持すること
【請求項７】前記環状リングが金属コーティングで少
なくとも一部分被覆されている、請求項６記載の方法。
【請求項８】前記環状部の第二の部分と前記環状リン
グの前記周方向容積の閉鎖側とにより画定される環状容
積内に第二のガスを第二の圧力で保持することを更に含
み、当該第二の圧力が前記第一の圧力より低く、且つ前
記第一のガスと当該第二のガスとの差圧が前記環状リン
グの前記内側部材と外側部材を前記円筒状セラミック部
材と前記金属部材とに対してそれぞれ押しつけて圧力で
有効にされるシールをもたらす、請求項６又は７記載の
方法。
【請求項９】前記軸線方向の断面により形成される前
記平面形状が、Ｃ、Ｈ、Ｓ、Ｕ、Ｖ、Ｗ、Ｘ及びＹから
なる群より選ばれる一般的形状により表される、請求項
６から８までのいずれか一つに記載の方法。
【請求項１０】前記環状リングの軸線方向の断面によ
り形成される前記平面形状がＵ字状であり、それにより
開放側と閉鎖側とを有するＵ字状の環状リングを形成
し、当該環状リングがリング幅の金属厚さに対する比が
約１５より大きくなるようなリング幅と金属厚さとを有
する、請求項６から９までのいずれか一つに記載の方
法。
【請求項１１】前記環状リングの前記周方向容積の下
方の閉鎖側を前記環状部に収容された隣接材料により支
持し、当該隣接材料が粉体、繊維、又は粉体と繊維との
混合物である、請求項６から１０までのいずれか一つに
記載の方法。
【請求項１２】前記シールが追加のＵ字状環状リング
を更に含み、この追加のＵ字状環状リングが金属コーテ
ィングで少なくとも部分的に被覆された金属材料を含
む、請求項１０記載の方法。
【請求項１３】前記Ｕ字状環状リングと前記追加のＵ
字状環状リングが前記環状部に隣り合って位置し、各Ｕ
字状環状リングの開放側が同じ軸線方向に向いている、
請求項１２記載の方法。
【請求項１４】前記Ｕ字状環状リングの閉鎖側と前記
追加のＵ字状環状リングの開放側との間にスペーサを配
置する、請求項１２又は１３記載の方法。
【請求項１５】前記金属部材が円筒状の開口を有し、
且つ前記円筒状のセラミック部材がセラミックチューブ
を含み、当該金属部材の当該円筒状の開口内に当該セラ
ミックチューブを同軸に配置することにより前記環状部
を画定する、請求項６から１４までのいずれか一つに記
載の方法。
【請求項１６】前記第一のガスが酸素含有ガスであ
り、前記第二のガスが第一のガスよりも酸素濃度の高い
酸素含有ガスである、請求項８記載の方法。
【請求項１７】前記第一のガスがメタン、水素、一酸
化炭素及び二酸化炭素からなる群より選ばれる１種以上
の成分を含み、前記第二のガスが酸素含有ガスである、
請求項８記載の方法。