TW201718238A - 複合成形體及其製造方法 - Google Patents

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市来英明
齋藤大賀
梅井　勇雄
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旭化成股份有限公司
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Abstract

本案發明係提供一種複合成形體(3)，該複合成形體(3)具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)的接合部分之拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上。

Description

複合成形體及其製造方法
本案發明係有關複合成形體及其製造方法。
在各種機械或汽車等的結構元件、壓力容器、及管狀的結構物等之中，使用的是在樹脂材料中添加有玻璃纖維等強化材之複合材料成形體。
就構成該複合材料成形體的材料而言，有人提出一種由連續強化纖維與連續熱塑性樹脂纖維連續均勻地混合而成之複合紗線、以及由該複合紗線所構成之布帛。
更進一步地，也有人提出一種將前述布帛加熱至280℃左右而使熱塑性樹脂的部分熔融後，冷卻至50℃左右而使其固化而成之成形體(例如參照專利文獻1)。
又，於近年來，就使形狀複雜的結構構件成形之混合成形方法(Hybrid Molding)而言，也有人提出一種將金屬構件或複合材料插入射出成形機的模具內之後，將已熔融的熱塑性樹脂組成物射出填充至模具內，而得到複合成形體之方法。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2015-101794號公報
然而，上述以往所知的複合成形體中，預先插入在模具內之金屬構件或複合材料，與經射出填充的熱塑性樹脂組成物之界面的接合強度難謂足夠，仍有改善的餘地。
又，前述專利文獻1之方法中，亦未揭露任何有關藉由混合成形而得到之接合強度優異之複合成形體。
於是，本案發明之目的係提供一種具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料及熱塑性樹脂組成物，且接合強度優異之複合成形體。
本案發明人等為了解決上述先前技術之課題而進行深入探討，結果發現，藉由進行特定的混合成形，可以製造出具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料及熱塑性樹脂組成物，且接合強度優異之複合成形體，遂完成本案發明。
亦即，本案發明係如下所述。
[1]一種複合成形體，該複合成形體(3)具備熱塑性樹脂連 續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上。
[2]如上述[1]記載之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.5倍以上。
[3]如上述[1]或[2]記載之複合成形體，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之1.0倍以上。
[4]如上述[1]至[3]中任一項記載之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂組成物(2)含有不連續強化材料。
[5]如上述[1]至[4]中任一項記載之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸結構。
[6]如上述[5]記載之複合成形體，其中，在前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合面中，界面的距離L與前述複合成形體(3)的厚度t之間成立L>1.8t的關係。
[7]如上述[5]或[6]記載之複合成形體，其中，前述L與前述t之間成立L>2.0t的關係。
[8]如上述[6]或[7]記載之複合成形體，其中，前述界面係由前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)、以及前述熱塑性樹脂組成物(2)中含有的不連續強化材料所形成之界面。
[9]一種複合成形體，該複合成形體(3)具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸結構。
[10]如上述[9]記載之複合成形體，其中，在前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接 合面中，界面的距離L與複合成形體(3)的厚度t之間成立L>1.8t的關係。
[11]如上述[9]或[10]記載之複合成形體，其中，前述L與前述t之間成立L>2.0t的關係。
[12]如上述[10]或[11]記載之複合成形體，其中，前述界面係由前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)、以及前述熱塑性樹脂組成物(2)中含有的不連續強化材料所形成之界面。
[13]如上述[1]至[12]中任一項記載之複合成形體，其中，前述連續強化纖維(A)係選自由玻璃纖維、碳纖維、芳綸纖維(aramid fiber)、超高強力聚乙烯纖維、聚吲除(polybcnzazole)系纖維、液晶聚酯纖維、聚酮纖維、金屬纖維及陶瓷纖維所組成的群組之至少1種。
[14]上述[1]至[13]中任一項記載之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂(B)係選自由聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚酯系樹脂、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚碸、聚苯硫醚、熱塑性聚醚醯亞胺及熱塑性氟系樹脂所組成的群組之至少1種。
[15]如上述[1]至[14]中任一項記載之複合成形體，其中， 前述熱塑性樹脂(B)為熱塑性樹脂纖維。
[16]如上述[1]至[15]中任一項記載之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料為布帛狀者。
[17]一種複合成形體之製造方法，其中，該複合成形體係具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，且該製造方法包括下列步驟：使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)在模具內賦型之步驟；將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟；以及將前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)接合之步驟。
[18]如上述[17]記載之複合成形體之製造方法，進一步包括：在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形之步驟。
[19]如上述[17]或[18]記載之複合成形體之製造方法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟中，模具溫度為熱塑性樹脂(B)的熔點以下。
[20]如上述[17]記載之複合成形體之製造方法，進一步包括：在使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)在模具內賦型之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)壓縮成形之步驟。
[21]如上述[20]記載之複合成形體之製造方法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟中，係在前述模具為前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上時射出填充。
[22]如上述[17]至[21]中任一項記載之複合成形體之製造方法，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸結構。
[23]如上述[17]至[22]中任一項記載之複合成形體之製造方法，其中，將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充/保壓至模具內時之射出壓力或射出保壓壓力，同等於使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物 (2)壓縮成形時之擠製壓力。
[24]如上述[17]至[23]中任一項記載之複合成形體之製造方法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內後，至到達前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)的固化點-10℃以下為止，係不斷施加與使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形時之擠製壓力同等的射出保壓壓力。
根據本案發明，可得到包含熱塑性樹脂連續纖維複合材料及熱塑性樹脂脂組成物且接合強度優異之複合成形體、及其製造方法。
1‧‧‧複合成形體
2‧‧‧包含熱塑性樹脂連續纖維複合材料的壓縮成形部分
3‧‧‧包含熱塑性樹脂組成物的射出成形部分
第1圖係表示本實施形態之複合成形體的一例之概要斜視圖。
第2圖(A)至(D)係表示本實施形態之複合成形體的成形步驟之概要圖。
第3圖係表示本實施形態之複合成形體的接合部分之剖面。
第4圖係表示本實施形態之距離L與厚度t。
第5圖係表示實施例2之拉伸試驗的結果。
以下針對用以實施本案發明之形態(以下稱為「本實施形態」)加以詳細說明。本案發明並不侷限於下列的本實施形態，在其主旨的範圍內可作各種改變而實施。
〔複合成形體〕
本實施形態之複合成形體係具備：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著之複合成形體(3)，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)的接合部分之拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上。
(熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1))
前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)。
<連續強化纖維(A)>
連續強化纖維(A)而言，可使用一般作為纖維強化複合材料所使用者，並不侷限於下列者，惟較佳可列舉例如選自由玻璃纖維、碳纖維、芳綸纖維、超高強力聚乙烯纖維、聚吲哚系纖維、液晶聚酯纖維、聚酮纖維、金屬纖維及陶瓷纖維所組成的群組之至少1種者。
從機械特性、熱特性、通用性之觀點，較佳為玻璃纖維、碳纖維、芳綸纖維，從經濟性的而言，較佳為玻璃纖 維。
選擇玻璃纖維作為連續強化纖維(A)時，可使用集束劑，集束劑而言，較佳係包括矽烷耦合劑、潤滑劑及捆扎劑。
〔矽烷耦合劑〕
關於矽烷耦合劑，通常是使用作為玻璃纖維的表面處理劑，有助於提升界面接著強度。
矽烷耦合劑並不侷限於下列者，惟較佳係使用例如選自由γ-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷等胺基矽烷類；γ-巰基丙基三甲氧基矽烷及γ-巰基丙基三乙氧基矽烷等巰基矽烷類；環氧基矽烷類；乙烯基矽烷類所組成的群組之1種類以上。
〔潤滑劑〕
潤滑劑係有助於提升玻璃纖維的開纖性。
潤滑劑可使用調配目的之一般的液體或固體之任意潤滑材料，並不侷限於下列者，惟較佳係使用由例如棕櫚蠟、羊毛脂蠟等動植物系或礦物系的蠟；脂肪酸醯胺、脂肪酸酯、脂肪酸醚、芳香族系酯、芳香族系醚等的界面活性劑所選出之1種以上。
〔捆扎劑〕
捆扎劑係有助於提升玻璃纖維的集束性及界面接著強度。
捆扎劑可使用調配目的之聚合物、熱塑性樹脂。
聚合物並不侷限於下列者，惟可列舉例如丙烯酸的均 聚物、丙烯酸與其他共聚合性單體之共聚物、以及該等與一級、二級及三級胺之鹽等。又，亦適用例如由間伸二甲苯二異氰酸酯、4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)及異佛酮二異氰酸酯等異氰酸酯與聚酯系或聚醚系的二醇所合成之聚氨酯樹脂。
丙烯酸的均聚物及共聚物而言，較佳為重量平均分子量1,000至90,000者，更佳為1,000至25,000者。在此，重量平均分子量可經由凝膠滲透層析(GPC)(聚苯乙烯換算)而測定。
構成丙烯酸與其他共聚合性單體之共聚物的共聚合性單體，並不侷限於下列者，惟可列舉例如在具有羥基及/或羧基的單體中，選自由丙烯酸、順丁烯二酸、甲基丙烯酸、乙酸乙烯酯、巴豆酸、異巴豆酸、反丁烯二酸、伊康酸、甲基順丁烯二酸及甲基反丁烯二酸所組成的群組之1種以上(但不包括惟獨丙烯酸的情況)。共聚合性單體以具有1種以上的酯系單體為較佳。
丙烯酸的均聚物及共聚物與一級、二級及三級胺之鹽，並不侷限於下列者，惟可列舉例如三乙基胺鹽、三乙醇胺鹽或甘胺酸鹽等。
從提升與其他的併用藥劑(矽烷耦合劑等)之混合溶液的安定性、降低胺臭之觀點，中和度較佳為20至90%，更佳為40至60%。
形成鹽的丙烯酸之聚合物的重量平均分子量並無特別制限，較佳為3,000至50,000的範圍。從提升 玻璃纖維的集束性之觀點，較佳為3,000以上，從提升作成複合材料成形體時的特性之觀點，較佳為50,000以下。
作為捆扎劑使用之熱塑性樹脂並不侷限於下列者，惟可列舉例如，聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚甲醛系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、聚酯系樹脂、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚碸、聚苯硫醚、熱塑性聚醚醯亞胺、熱塑性氟系樹脂、以及由該等改質而成之改質熱塑性樹脂等。
作為捆扎劑使用之熱塑性樹脂，若為熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的熱塑性樹脂(B)，例如與連續熱塑性樹脂纖維同種類之熱塑性樹脂及/或改質熱塑性樹脂時，在形成複合材料成形體後，會有提升玻璃纖維與熱塑性樹脂之接著性的傾向，因而較佳。
此外，在此所謂的連續熱塑性樹脂纖維，係指連續強化纖維，例如與連續玻璃纖維混纖而成之聚醯胺纖維等，且在加熱擠製後產生熔融而形成熱塑性樹脂連續複合材料的基材材料。
進一步地，為了使兩纖維的接著性更進一步提升，而將集束劑作為水分散體附著於玻璃纖維時，從可降低乳化劑成分的比率，或者不使用乳化劑等之觀點，作為捆扎劑使用之熱塑性樹脂以改質熱塑性樹脂為較佳。在此，所謂的改質熱塑性樹脂，係指除了可形成熱塑性樹脂的主鏈之單體成分以外，以改質該熱塑性樹脂的性質狀態為目的，而使不同的單體成分共聚合，將親水性、結晶性、熱力學特性等改質而得者。
作為捆扎劑使用之改質熱塑性樹脂並不侷限於下列者，惟可列舉例如改質聚烯烴系樹脂、改質聚醯胺系樹脂、改質聚酯系樹脂等。
作為捆扎劑之改質聚烯烴系樹脂係指乙烯、丙烯等烯烴系單體、及不飽和羧酸等可與烯烴系單體共聚合之單體之共聚物，可藉由公知的方法製造。改質聚烯烴系樹脂可為由烯烴系單體與不飽和羧酸共聚合而成之隨機共聚物，亦可為在烯烴中接枝不飽和羧酸而成之接枝共聚物。
烯烴系單體並不侷限於下列者，惟可列舉例如、乙烯、丙烯、1-丁烯等。該等可只單獨使用1種，或組合2種以上使用。
可與烯烴系單體共聚合的單體而言，可舉例如丙烯酸、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐、甲基丙烯酸、乙酸乙烯酯、巴豆酸、異巴豆酸、反丁烯二酸、伊康酸、甲基順丁烯二酸、甲基反丁烯二酸等的不飽和羧酸等，該等可只單獨使用1種，或組合2種以上使用。
烯烴系單體及可與該烯烴系單體共聚合的單體之共聚合比率而言，當共聚合的合計質量設為100質量%時，以烯烴系單體為60至95質量%、可與烯烴系單體共聚合的單體為5至40質量%為較佳，烯烴系單體為70至85質量%、可與烯烴系單體共聚合的單體為15至30質量%為更佳。
當烯烴系單體為60質量%以上時，與基材的親和性會 有變良好之傾向，烯烴系單體的質量%為95質量%以下時，改質聚烯烴系樹脂的水分散性會變良好，會有容易對連續強化纖維進行均勻的賦予之傾向。
作為捆扎劑使用之改質聚烯烴系樹脂中，由共聚合所導入的羧基等改質基可以經鹼性化合物中和。
鹼性化合物並不侷限於下列者，惟可列舉例如：氫氧化鈉、氫氧化鉀等鹼類；氨；單乙醇胺、二乙醇胺等胺類。
作為捆扎劑使用之改質聚烯烴系樹脂的重量平均分子量並無特別制限，較佳為5,000至200,000，更佳為50,000至150,000。從提升玻璃纖維的集束性之觀點，改質聚烯烴系樹脂的重量平均分子量較佳為5,000以上，從形成水分散性時的乳化安定性之觀點，較佳為200,000以下。
作為捆扎劑使用之改質聚醯胺系樹脂，係指分子鏈中導入有聚環氧烷鏈或三級胺成分等的親水基之改質聚醯胺化合物，可藉由公知的方法而製造。
要於分子鏈中導入聚環氧烷鏈時，係使例如聚乙二醇或聚丙二醇等之中的一部分或全部已改質成二胺或二羧酸者共聚合。又，要導入三級胺成分時，係使例如胺基乙基哌、雙胺基丙基哌、α-二甲基胺基ε-己內醯胺等共聚合。
作為捆扎劑使用之改質聚酯系樹脂，係指多元羧酸或其酸酐與多元醇之共聚物且於含有末端的分子骨架中具有親水基之樹脂，可藉由公知的方法而製造。親水基而言，可列舉例如聚環氧烷基、磺酸鹽、羧基、該等 的中和鹽等。
多元羧酸或其酸酐而言，可列舉芳香族二羧酸、含磺酸鹽的芳香族二羧酸、脂肪族二羧酸、脂環式二殺酸、3官能以上的多元羧酸等。
芳香族二羧酸而言，可列舉苯二甲酸、對苯二甲酸、間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、1,5-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、苯二甲酸酐等。
含磺酸鹽的芳香族二羧酸而言，可列舉磺酸基對苯二甲酸鹽、5-磺酸基間苯二甲酸鹽、5-磺酸基鄰苯二甲酸鹽等。
脂肪族二羧酸或脂環式二羧酸而言，可列舉反丁烯二酸、順丁烯二酸、伊康酸、丁二酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、二聚物酸、1,4-環己烷二羧酸、丁二酸酐、順丁烯二酸酐等。
3官能以上的多元羧酸而言，可列舉偏苯三甲酸、均苯四甲酸、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸酐等。
該等之中，從提升改質聚酯系樹脂的耐熱性之觀點，以總多元羧酸成分中的40至99莫耳%為芳香族二羧酸為較佳。又，從以改質聚酯系樹脂作為水分散液時的乳化安定性之觀點，以總多元羧酸成分中的1至10莫耳%為含磺酸鹽的芳香族二羧酸為較佳。
構成改質聚酯樹脂的多元醇而言，可列舉二元醇、3官能以上的多元醇等。
二元醇並不侷限於下列者，惟可列舉例如乙二醇、二 乙二醇、聚乙二醇、丙二醇、聚丙二醇、聚丁二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、聚聚四亞甲基二醇、1,4-環己烷二元醇、1,4-環己烷二甲醇、雙酚A或其環氧烷加成物等。3官能以上的多元醇而言，可列舉三羥甲基丙烷、甘油、新戊四醇等。
構成改質聚酯樹脂的多元羧酸或其酸酐與多元醇之共聚合比率而言，當共聚合成分的合計質量設為100質量%時，較佳為多元羧酸或其酸酐為40至60質量%、多元醇為40至60質量%，更佳為多元羧酸或其酸酐為45至55質量%、多元醇為45至55質量%。
改質聚酯系樹脂的重量平均分子量而言，較佳為3,000至100,000，更佳為10,000至30,000。從提升玻璃纖維的集束性之觀點，改質聚酯系樹脂的重量平均分子量較佳為3,000以上，從形成水分散性時的乳化安定性之觀點，較佳為100,000以下。
作為捆扎劑使用的前述聚合物、熱塑性樹脂，可只單獨使用1種或併用2種以上。
當捆扎劑的總量設為100質量%時，由丙烯酸的均聚物、丙烯酸與其他共聚合性單體之共聚物、以及該等與一級、二級及三級胺之鹽所選出之1種以上的聚合物，更佳為使用50質量%以上為較佳，使用60質量%以上。
〔玻璃纖維集束劑的組成〕
玻璃纖維集束劑中，較佳為分別含有矽烷耦合劑0.1至2質量%、潤滑劑0.01至1質量%、捆扎劑1至25質量 %，並將該等成分以水稀釋，使總質量調整至100質量%。
從提升玻璃纖維的集束性，以及提升界面接著強度及複合材料成形體的機械強度之觀點，玻璃纖維集束劑中矽烷耦合劑的調配量，較佳為0.1至2質量%，更佳為0.1至1質量%，又更佳為0.2至0.5質量%。
從賦予充分的潤滑性之觀點，以及提升藉由纱線打結接頭器(AirSplicer)所得之織紗的拉伸斷裂強度及混纖步驟時之開纖性之觀點，玻璃纖維集束劑中潤滑劑的調配量，較佳為0.01質量%以上，更佳為0.02質量%以上，從提升界面接著強度及複合材料成形體的機械強度之觀點，較佳為1質量%以下，更佳為0.5質量%以下。
控制玻璃纖維的集束性、提升界面接著強度及複合材料成形體的機械強度之觀點，玻璃纖維集束劑中捆扎劑的調配量，較佳為1至25質量%，更佳為3至15質量%，又更佳為3至10質量%。
〔玻璃纖維集束劑的使用態樣〕
玻璃纖維集束劑可因應使用態樣，以水溶液、膠體分散(colloidal dispersion)的形態、使用乳化劑的乳液之形態等任何一種形態調製，惟從提升集束劑的分散安定性、耐熱性之觀點，以水溶液為較佳。
作為構成本實施形態的複合成形體之熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)之玻璃纖維，係在公知的玻璃纖維之製造步驟中使用滾筒型塗布器等公知的方法，對玻璃纖維供給上述的集束劑而製 造，並對所得的玻璃纖維進行乾燥，藉此連續地得到。
相對於玻璃纖維100質量%，以矽烷耦合劑、潤滑劑及捆扎劑的合計質量計之，集束劑的供給量較佳為0.1至3質量%，更佳為0.2至2質量%，又更佳為0.2至1質量%。從控制玻璃纖維的集束性及提升界面接著強度之觀點，相對於玻璃纖維100質量%，以矽烷耦合劑、潤滑劑及捆扎劑的合計質量計之，集束劑的供給量較佳為0.1質量%以上，從提升藉由纱線打結接頭器所得之織紗的拉伸斷裂強度及混纖步驟時的開纖性之觀點，較佳為3質量%以下。
選擇碳纖維作為續強化纖維(A)時，集束劑以含有潤滑劑、捆扎劑為較佳。關於集束劑、潤滑劑、捆扎劑的種類並無特別制限，可以使用公知物者。具體的材料而言，可使用前述專利文獻1中所記載之材料。
使用其他的連續強化纖維(A)時，只要因應連續強化纖維(A)的特性，適當地選擇使用於玻璃纖維、碳纖維之集束劑的種類、供給量即可，並以設為依據使用於碳纖維的集束劑時之集束劑的種類、供給量為較佳。
〔連續強化纖維(A)的單絲數〕
從混纖步驟時之開纖性及取處理性之觀點，連續強化纖維(A)的單絲數較佳為30至15,000條。
<熱塑性樹脂(B)>
構成本實施形態的複合成形體之熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的熱塑性樹脂(B)，通常可使用複合材料成形體中所使用者。從可加工成纖維狀者之觀點，熱塑性 樹脂(B)以結晶性樹脂為較佳。
熱塑性樹脂(B)並不侷限於下列者，惟較佳係例如使由下述者所選出之至少1種熱塑性樹脂熔融紡絲而得之連續纖維：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴系樹脂；聚醯胺6、聚醯胺66、聚醯胺46等聚醯胺系樹脂；聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對苯二甲酸丙二酯等聚酯系樹脂；聚氧化亞甲基等聚甲醛系樹脂；聚碳酸酯系樹脂；聚醚酮；聚醚醚酮；聚醚碸；聚苯硫醚；熱塑性聚醚醯亞胺；四氟乙烯-乙烯共聚物等熱塑性氟系樹脂、以及由該等改質而成之改質熱塑性樹脂。
該等熱塑性樹脂(B)之中，以聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚酯系樹脂、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚碸、聚苯硫醚、熱塑性聚醚醯亞胺及熱塑性氟系樹脂較佳為，從機械性的物性、通用性之觀點，以聚烯烴系樹脂、改質聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂及聚酯系樹脂為更佳，若加上熱的物性之觀點，則以聚醯胺系樹脂及聚酯系樹脂為又更佳。
又，從對於反覆承載載重的耐久性之觀點，又更佳為聚醯胺系樹脂，可適用聚醯胺66。
〔聚酯系樹脂〕
所謂聚酯系樹脂係意指於主鏈具有-CO-O-(酯)鍵之高分子化合物。並不侷限於下列者，惟可列舉例如聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對苯二甲酸四亞甲二酯、聚對苯二甲酸1,4-伸環己基二亞甲酯、聚2,6-萘二甲酸乙二酯等。
聚酯系樹脂可為均聚酯，且可為共聚合聚酯。為共聚合聚酯時，以由均聚酯與適當第3成分共聚合而成者為較佳，第3成分並不侷限於下列者，惟可列舉例如二乙二醇、新戊二醇、聚亞烷基二醇等二元醇成分、己二酸、癸二酸、苯二甲酸、間苯二甲酸、間苯二甲酸-5-磺酸鈉等二羧酸成分等。又，亦可使用採用源自生質資源的原料之聚酯系樹脂，其不侷限於下列者，惟可列舉例如聚乳酸、聚丁二酸丁二醇酯、聚丁二酸己二酸丁二醇酯等脂肪族聚酯系樹脂、聚己二酸對苯二甲酸丁二酯等芳香族聚酯系樹脂等。
〔聚醯胺系樹脂〕
所謂聚醯胺系樹脂係意指於主鏈具有-CO-NH-(醯胺)鍵之高分子化合物。並不侷限於下列者，惟可列舉例如由內醯胺的開環聚合所得之聚醯胺、由ω-胺基羧酸的自縮合所得之聚醯胺、使二胺及二羧酸縮合而得之聚醯胺、以及該等的共聚合物。
聚醯胺系樹脂可單獨使用1種或以2種以上的混合物使用。
內醯胺並不侷限於下列者，惟可列舉例如吡咯啶酮、己內醯胺、十一內醯胺或十二內醯胺。
ω-胺基羧酸並不侷限於下列者，可列舉例如作為內醯胺藉由水所得之開環化合物之ω-胺基脂肪酸。
內醯胺或ω-胺基羧酸可分別併用2種以上的單體進行縮合。
二胺(單體)並不侷限於下列者，惟可列舉例 如六亞甲基二胺或五亞甲基二胺等直鏈狀的脂肪族二胺；2-甲基戊烷二胺或2-乙基六亞甲基二胺等分支型的脂肪族二胺；對伸苯基二胺或間伸苯基二胺等芳香族二胺；環己烷二胺、環戊烷二胺或環辛烷二胺等脂環式二胺。
二羧酸(單體)並不侷限於下列者，可列舉例如己二酸、庚二酸或癸二酸等脂肪族二羧酸；苯二甲酸或間苯二甲酸酸等芳香族二羧酸；環己烷二羧酸等脂環式二羧酸。
作為單體的二胺及二羧酸可分別藉由單獨1種或併用2種以上而進行縮合。
聚醯胺系樹脂並不侷限於下列者，可列舉例如聚醯胺4(聚α-吡咯啶酮)、聚醯胺6(聚己內醯胺)、聚醯胺11(聚十一醯胺)、聚醯胺12(聚十二醯胺)、聚醯胺46(聚四亞甲基己二醯胺)、聚醯胺66(聚六亞甲基己二醯胺)、聚醯胺610、聚醯胺612、聚醯胺6T(聚六亞甲基對苯二甲醯胺)、聚醯胺9T(聚九亞甲基對苯二甲醯胺)、及聚醯胺6I(聚六亞甲基間苯二甲醯胺)、以及含有該等作為構成成分之共聚合聚醯胺。
共聚合聚醯胺並不侷限於下列者，可列舉例如六亞甲基己二醯胺及六亞甲基對苯二甲醯胺的共聚合物、六亞甲基己二醯胺及六亞甲基間苯二甲醯胺的共聚合物、以及六亞甲基對苯二甲醯胺及2-甲基戊烷二胺對苯二甲醯胺的共聚合物。
(熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)之材料 的形態)
本實施形態中，對於構成複合成形體的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)之材料的形態並無特別制限，可列舉布帛狀、熱塑性樹脂含浸於連續強化纖維而成之預浸物狀、薄片狀、薄膜狀、粉體狀、粒狀、顆粒狀等，從在模具內的形狀跟隨性、操作性、形狀柔軟性之觀點，以布帛狀者為較佳。
獲得布帛的方法並無特別限定，可以使用用以製作符合用途、目的所選定之適合的布帛之公知的方法。
例如，織物只要是使用梭織機、劍桅式織機(rapier loom)、噴氣式織機、噴水式織機等製織機，並於至少一部分含有複合紗線者即可。其中，以藉由將緯紗打入由含有複合紗線的纖維排列而成之經紗所得者為較佳。
編物係使用圓編機、橫編機、經編機、羅素編機等編織機，並於至少一部分編成含有複合紗線的纖維，藉此而得到。
不織布係於至少一部分將含有複合紗線的纖維形成稱之為棉網的薄片狀的纖維集合體後，藉由針軋機、縫編機、柱狀流機等的物理作用、由壓花輥等所產生之熱作用或接著劑以使纖維彼此結合而獲得。
關於其他布帛的形態等，可適當使用前述專利文獻1中所記載之方法。
熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料而言，若使用 布帛狀的形態者，由於該布帛狀者的剖面相對於板狀物於界面結構具有凹凸，故會在與已射出填充的熱塑性樹脂組成物之接合面產生凹凸，使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)的接合面積變大，且在熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)顯現錨定效果，因此有得到更高的接合強度之傾向。
布帛狀的熱塑性樹脂連續纖維複合材料之材料而言，以混纖紗為較佳，可以是熱塑性樹脂粉體分散於連續強化纖維(例如玻璃纖維或碳纖維)者或附著者，或是薄膜狀的熱塑性樹脂與連續強化纖維疊合者。
在使用熱塑性樹脂連續纖維複合材料混纖紗作為熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料時，成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)之熱塑性樹脂(B)，以連續熱塑性樹脂纖維為更佳。
所謂的「熱塑性樹脂連續纖維複合材料混纖紗」，係指構成本實施形態之複合成形體的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的構成中之一形態。亦即，「熱塑性樹脂連續纖維複合材料混纖紗」係指在由連續強化纖維(A)與熱塑性樹脂(B)所構成者之中，熱塑性樹脂為「連續熱塑性樹脂纖維」，且由連續強化纖維與該連續熱塑性樹脂纖維混纖而成者。
所謂的「連續熱塑性樹脂纖維」，係指熱塑性樹脂形成纖維狀者，合適例可列舉聚醯胺纖維、聚酯纖維等。
又，連續強化纖維與連續熱塑性樹脂纖維之混纖紗的製造方法，並不侷限於下列者，可利用公知的 方法。
可列舉例如，藉由因靜電力或流體噴霧所產生之壓力、因壓附於滾筒等的壓力等所產生之外力使連續強化纖維及/或連續熱塑性樹脂纖維開纖後，在已使連續強化纖維(A)與作為熱塑性樹脂(B)之連續熱塑性樹脂纖維開纖的狀態下，進行合紗/對齊之開纖合紗法；流體交纏(交織)法。
其中，從可抑制連續強化纖維(A)的損傷，且開纖性優異，可均勻混合之觀點，以流體交纏法(交織)法為較佳。流體交纏(交織)法，可列舉與紗軸幾乎平行地製作2個或2個以上因空氣、氮氣及水蒸氣等流體所得的渦流亂流帶域，在該帶域導出纖維，以不會產生環或捲縮之程度的張力下作成非蓬鬆紗的絲線之方法；或只使連續強化纖維(A)開纖後，或使連續強化纖維(A)與作為熱塑性樹脂(B)之連續熱塑性樹脂纖維一起開纖後，進行流體交纏之方法(開纖後流體交纏法)等。尤其，較佳係對作為熱塑性樹脂(B)之連續熱塑性樹脂纖維以單獨包含熱加工的步驟實施假撚加工後，用相同的裝置連續地利用流體交纏法進行混纖。
其他，關於混纖法的詳細內容，可適當使用上述專利文獻1中所記載的方法。
(熱塑性樹脂組成物(2))
本實施形態中構成複合成形體之熱塑性樹脂組成物(2)，只要是一般射出成形所使用的熱塑性樹脂組成物即可，可無特制限地使用。
熱塑性樹脂組成物(2)並不侷限於下列者，例如可使用 由聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、丙烯酸樹脂、苯乙烯系樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚芳酯、聚伸苯基醚、改質聚伸苯基醚樹脂、全芳香族聚酯、聚甲醛、聚碳酸酯、聚醚醯亞胺、聚醚碸、聚醯胺系樹脂、聚碸、聚醚醚酮、聚醚酮等1種或2種以上混合而成之組成物。
又，在該等熱塑性樹脂組成物中可調配各種填充材。
各種填充劑而言，亦可使用與連續強化纖維(A)同種類的材料的屬於不連續強化材料之短纖維、長纖維材料。
使用玻璃短纖維、長纖維作為不連續強化材料時，可與連續強化纖維(A)同樣使用集束劑，集束劑係以包含矽烷耦合劑、潤滑劑及捆扎劑者為較佳。
關於矽烷耦合劑、潤滑劑、捆扎劑的種類，可列舉與前述的連續強化纖維(A)之集束劑同樣者。
從本實施形態之複合成形體中熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合強度之觀點，熱塑性樹脂組成物(2)的樹脂材料係以與構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的熱塑性樹脂(B)類似者為較佳，以同種類者為更佳。
具體而言，於構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的熱塑性樹脂(A)使用聚醯胺66纖維時，熱塑性樹脂組成物(2)的樹脂材料較佳為聚醯胺66。
〔複合成形體的特性〕
在本實施形態之複合成形體中，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上，較佳為0.5倍以上，更佳為1.0倍以上。
在此，接合部分的拉伸強度係指藉由拉伸試驗測定拉伸強度所判定者。
當複合成形體在接合部分發生破壞時，將僅由熱塑性樹脂組成物(2)所構成的成形體切斷，測定拉伸強度，與接合部分的拉伸強度進行比較。
當複合成形體在熱塑性樹脂組成物(2)的部分發生破壞時，判定為接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之1.0倍以上。
在此，關於拉伸試驗，可依照後述的〔實施例〕所示之方法進行實施，並可測定前述接合部分的拉伸強度及熱塑性樹脂組成物的拉伸強度。
又，在本實施形態之複合成形體中，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合部分，從接合強度之觀點以彼此混合的凹凸結構為較佳。
在此，在熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中，界面的距離L與前述複合成形體(3)的厚度t之間成立L>1.8t的關係為較佳，成立L>2.0t的關係為更佳，成立L>3.0t的關係為又更佳。
L與t的關係成立上述式時，會使熱塑性樹脂連續纖 維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合面積會變大，且在熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)顯現錨定效果，有獲得更高的接合強度之傾向。
在此，關於界面的距離L及複合成形體的厚度t，可依照後述的〔實施例〕所示之方法進行測定。
又，前述界面，通常係表示由前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)、以及前述熱塑性樹脂組成物(2)中含有的不連續強化材料所形成之界面。
〔複合成形體的製造方法〕
對本實施形態中之複合成形體的製造方法加以說明。
關於本實施形態中之複合成形體的製造方法，其中該複合成形體係具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，且該製造方法包括下列步驟：在模具內將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)賦型之步驟；將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟；以及將前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)接合之步驟。
本實施形態之複合成形體的製造方法並不限定於以下的例子，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)而言可應用各種形態者。
例如，配合所期望的複合成形體將構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料(較佳為布帛狀的材料)裁斷，並考量製品厚度而積層所需之片數，配合模具形狀來設置。此時，由於使用布帛狀的材料，相較於在一般的強化纖維中含浸樹脂之傳統的複合材料板，相對於模具可提高自由度，即使在複合成形體有高低差時，亦可使形狀自由度高度成形。進一步地，選擇布帛狀的材料作為前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)時，因未熔融狀態的端部含有大量的空隙，故在將前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)接合之步驟中，熱塑性樹脂組成物(2)會滲入其空隙部分，使接合面積增加，錨定效果也變強，故有提升接合強度之傾向。
(在模具內將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)賦型之步驟)
將材料設置在已調溫至構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料的熱塑性樹脂(B)的熔點以下之模具後，將模具閉鎖壓縮，予以賦型。
鎖模壓力並無特別限定，較佳為1MPa以上，更佳為3MPa以上。又，為了進行排氣等，可以將一端鎖模，在壓縮成形後解除模具一端的鎖模壓力。
(將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至 模具內之步驟及將前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)接合之步驟)
將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)設置在模具內並將模具閉鎖後，經過既定的時間後將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充並使其成形，將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)予以接合，藉此可得到作為混合成形體之本實施形態的複合成形體。
本實施形態之複合成形體的製造方法中，以將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內進行對前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形之步驟為較佳。
前述熱塑性樹脂組成物(2)在射出填充步驟後，進行前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)的壓縮成形時，將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內的步驟時之模具溫度，以設為熱塑性樹脂(B)的熔點以下為較佳。具體而言，射出填充時之模具溫度，較佳為熱塑性樹脂(B)的熔點-100℃以上或玻璃轉移溫度-50℃以上，更佳為熔點-50℃以上或玻璃轉移溫度-25℃以上，又更佳為熔點-10℃以上或玻璃轉移溫度以上。
本實施形態之複合成形體的製造方法中，以進行壓縮成形時熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)所承受的擠製壓力，同等於射出熱塑性樹脂組成物(2)時所承受的射出壓力或射出保壓壓力為較佳。在此，擠製壓力大於 射出壓力或射出保壓壓力時，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的熱塑性樹脂(B)會在熔融時流出，存在著不含強化纖維的部分，此部分會有變得脆弱之傾向。另一而言，射出壓力或射出保壓壓力大於擠製壓力時，會受不了射出壓力或射出保壓壓力而擠壓熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)，(1)中含有的強化纖維配向會有崩潰之傾向。
此外，所謂的壓力同等不一定需要相同，也包括±10MPa、較佳之±5MPa的壓力差在內。此外，在此所稱之射出保壓壓力係指射出成形時的保持壓力。
又，作為其他態樣，亦進一步包括：在使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)在模具內賦型之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)壓縮成形之步驟。
採用此方法時，在將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟中，以在模具達熱塑性樹脂(B)的熔點以上時進行射出填充為較佳。將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充時之模具溫度，更佳為構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的熱塑性樹脂(B)之熔點+10℃以上或玻璃轉移溫度+10℃以上，又更佳為熔點+20℃以上或玻璃轉移溫度+20℃以上，再更佳為熔點+30℃以上或玻璃轉移溫度+30℃以上。
將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充時之模具溫度，在構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的熱塑性樹脂(B)之熔點+50℃以內或玻璃轉移溫度+50℃以內。
此時將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充的時機，以在將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)設置在模具內並將模具閉鎖後的30秒以內為較佳。
進一步地，將熱塑性樹脂組成物(2)射出填充時，已插入在模具內的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)之端面溫度，以在構成熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的熱塑性樹脂(B)之熔點±10℃以內為較佳。
在此，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的端面溫度，係指與射出填充的熱塑性樹脂組成物連接的部分之溫度。
本實施形態之複合成形體的製造方法中，進行壓縮成形時熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)所承受的擠製壓力，同等於射出熱塑性樹脂組成物(2)時所承受的射出壓力或射出保壓壓力為較佳。
本實施形態之複合成形體，如上所述，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上，較佳為0.5倍以上，更佳為1.0倍以上。
如此，為了將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合部分之拉伸強度設為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上，以使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)接合後在熔點以上的模具壓縮成形為有效。
又，為了將接合部分的拉伸強度設為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.5倍以上時，除了以使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)接合後在熔點以上的模具進行壓縮成形以外，並前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中選擇布帛狀的材料為有效。
進一步地，欲將接合部分的拉伸強度設為熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之1.0倍以上時，除了以使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)接合後在熔點以上的模具進行壓縮成形，以及前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中選擇布帛狀的材料以外，將擠製壓力與射出壓力或射出保壓壓力設為同等，進一步地增長射出保壓時間，例如保持5秒以上、較佳為10秒以上、更佳為模具溫度達到前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的熱塑性樹脂(B)及熱塑性樹脂組成物(2)的固化點以下為止的時間為有效。
(實施例)
以下列舉實施例與比較例，對本案發明加以說明，惟本實施形態並不限定於下列的實施例。
實施例及比較例中，各物性的評價方法係如下列所述。
(剖面觀察方法)
將試驗片的接合面部分研磨，使用數位顯微鏡(商品名「VHX1000」Keyence公司製)進行如第3圖所示之部面的觀察。其次，如第4圖所示，測定熱塑性樹脂連續纖維複 合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L與複合成形體(3)的厚度t。若熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)中含有的樹脂因同色而難以判斷界面時，可藉由使用圖像處理軟體進行二值化，而清楚判斷接合面中之界面。
(拉伸試驗方法)
將試驗片朝長度方向以50mm的間隔夾持，以萬能試驗機(商品名「Instron 5581」，Instron公司製)在速度5mm/min、23℃ 50%RH環境下測定拉伸強度。
〔實施例1〕
將附著有1.0質量%的下述集束劑a之纖度685dtex且單絲數400條的玻璃纖維作為連續強化纖維(A)使用。
(集束劑a的組成(固形分換算))：
‧矽烷耦合劑：γ-胺基丙基三乙氧基矽烷0.6質量%〔商品名：KBE-903(信越化學工業(股)製)〕
‧潤滑劑：蠟0.1質量%〔商品名：棕櫚蠟(加藤洋行(股)製)〕
‧捆扎劑：丙烯酸/順丁烯二酸共聚物鹽5質量%〔商品名：Aqua Rick TL(日本觸媒(股)製)〕
熱塑性樹脂(B)係使用未實施交絡處理的聚醯胺66纖維〔商品名：Leona(註冊商標)470/144BAU(旭化成纖維(股)製)、纖度470dtex、單絲數144條〕。熱塑性樹脂(B)的熔點為265℃。
將作為連續強化纖維(A)之纖度685dtex且 單絲數400條的玻璃纖維2束，與作為熱塑性樹脂(B)之纖度470dtex的PA纖維2束合紗/對齊後，實質上垂直地供給至流體交纏噴嘴，並以下述條件進行流體交纏，得到複合紗線。
‧流體交纏噴嘴：Kyocera KC-AJI-L(直徑1.5mm，推進型)
‧空氣壓：2kg/cm2(實施例1)
‧加工速度：30m/分鐘
使用所得之複合紗線作為經紗、緯紗，製織成經紗密度為6條/5mm、緯紗密度為6條/5mm的織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料)。
製織時不會產生絨毛或原纖狀物，於織機亦未觀察到棉絮或毛球的附著，製織性為良好。
其次，使用上述織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料)，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
第1圖的複合成形體1係由包含熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的壓縮成形部分2、以及包含熱塑性樹脂組成物(2)的射出成形部分3所構成。
第2圖(A)至(D)表示包括壓縮成形步驟及射出成形步驟之複合成形體的製造步驟。
成形機係採用最大鎖模力300噸的東芝機械製(S100V-8A)。
(布帛裁斷步驟)：將依上述的方式所製作的 布帛，以成形後成為第1圖中符號2的形狀之方式裁斷成寬250mm、高125mm者。
(布帛的賦型步驟)：如第2圖(A)所示，將已加熱至150℃的模具打開，將7片已裁斷成上述所期望的形狀之布帛設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力90t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，以模具的溫度已升溫至255℃的狀態，如第2圖(B)所示，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂[商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，施加射出保壓壓力10MPa。射出成形步驟結束後，將模具的溫度升溫至熱塑性樹脂(B)的熔點以上之300℃後，保持3分鐘，藉此進行壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至150℃，進行冷卻固化。
(脫模步驟)：如第2圖(C)所示，打開前述模具，且如第2圖(D)所示，取出如第1圖的形狀之平板的複合成形品。
複合成形體取出後，如第1圖中的鏈線所示，切成5條短籤形狀的成形品(長100mm、寬10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定在試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)之接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為6.6mm，厚度t的平均值為 2.10mm，成立L>1.8t的關係。
拉伸試驗的結果，在接合部分試驗片發生斷裂。此時的拉伸強度之平均值為75MPa。進一步地，只切出熱塑性樹脂組成物(2)而實施拉伸試驗時，拉伸強度的平均值為137MPa。
接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂(2)的拉伸強度之約0.55倍。
〔實施例2〕
使用與實施例1相同的織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料)，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
(布帛裁斷步驟)：將依上述的方法所製作的布帛，以成為第1圖中符號2的形狀之方式裁斷成寬250mm、高125mm者。
(布帛的賦型步驟)：如第2圖(A)所示，將已加熱至150℃的模具打開，將7片已裁斷成上述所期望的形狀之布帛設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力65t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，在模具的溫度已升溫至255℃的狀態下，如第2圖(B)所示，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂〔商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，施加射出保壓壓力 20MPa。射出填充步驟結束後，將模具的溫度升溫至熱塑性樹脂(B)的熔點以上之300℃後，保持3分鐘，藉此進行壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至150℃，進行冷卻固化。在到達熱塑性樹脂(B)的固化溫度以下之200℃為止將射出保壓壓力保持在20MPa。
(脫模步驟)：打開前述模具，取出與實施例1同樣的平板之複合成形品。
複合成形體取出後，切成5片與實施例1同樣的短籤形狀之成形品(長100mm、寬10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定在試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為5.7mm，厚度t的平均值為1.90mm，成立L>1.8td的關係。
拉伸試驗的結果表示於第5圖。
拉伸試驗的破壞界面係發生在包含熱塑性樹脂組成物(2)的射出成形部分(第1圖中符號3的部分)，可知壓縮成形部分2與射出成形部分3之接合部分的強度為熱塑性樹脂組成物的強度之1.0倍以上。同樣地，在其他的試驗片部分，破壞也全部發生在熱塑性樹脂組成物部分(第1圖中符號3的部分)。
〔實施例3〕
使用與實施例1相同的織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖 維複合材料(1)的材料)，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
(布帛裁斷步驟)：將依上述的方法所製作的布帛，以成為第1圖中符號2的形狀之方式裁斷成寬250mm、高125mm者。
(布帛的賦型步驟)：如第2圖(A)所示，將已加熱至300℃的模具打開，將7片已裁斷成上述所期望的形狀之布帛設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力90t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂[商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，施加射出保壓壓力10MPa。射出成形步驟結束後，將模具的溫度升溫至熱塑性樹脂(B)的熔點以上之300℃後，保持3分鐘，藉此進行壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至150℃，進行冷卻固化。
(脫模步驟)：打開前述模具，取出與實施例1及2同樣之平板的複合成形品。
複合成形體取出後，切成5條與實施例1同樣之短籤形狀的成形品(長100mm、寬10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定在試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為5.3mm，厚度t的平均值為1.90mm，成立L>1.8td的關係。
拉伸試驗的結果，在接合部分試驗片發生斷裂。此時的拉伸強度之平均值為69MPa。進一步地，只切出熱塑性樹脂組成物(2)而實施拉伸試驗時，拉伸強度的平均值為137MPa。
接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂(2)的拉伸強度之約0.50倍。
〔實施例4〕
將附著有下述1.0質量%的集束劑a之纖度685dtex且單絲數400條的玻璃纖維作為連續強化纖維(A)使用。
(集束劑a的組成(固形分換算))：
‧矽烷耦合劑：γ-胺基丙基三乙氧基矽烷0.6質量%〔商品名：KBE-903(信越化學工業(股)製)〕
‧潤滑劑：蠟0.1質量%〔商品名：棕櫚蠟(加藤洋行(股)製)〕
‧捆扎劑：丙烯酸/順丁烯二酸共聚物鹽5質量%〔商品名：Aqua RickTL(日本觸媒(股)製)〕
熱塑性樹脂(B)係使用未實施交絡處理的聚醯胺66纖維〔商品名：Leona(註冊商標)470/144BAU(旭化成纖維(股)製)、纖度470dtex、單絲數144條〕。熱塑性樹脂(B)的熔點為265℃。
將作為連續強化纖維(A)之纖度685dtex且單絲數400條的玻璃纖維2束與作為熱塑性樹脂(B)之纖度470dtex的PA纖維2束合紗/對齊後，實質上垂直地供給至流體交纏噴嘴，並以下述條件進行流體交纏，得到複合紗線。
‧流體交纏噴嘴：Kyocera KC-AJI-L(直徑1.5mm，推進型)
‧空氣壓：2kg/cm2(實施例1)
‧加工速度：30m/分鐘
將所得之複合紗線作為經紗、緯紗使用，製織經紗密度為6條/5mm、緯紗密度為6條/5mm的織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料)。
製織時並未產生絨毛或原纖狀物，於織機亦未觀察到棉絮或毛球的附著，製織性為良好。
其次，使用上述織物(布帛：熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料)，製造預浸物材料。
將7片布帛包夾在安裝有厚度2.0mm的模框之鐵板二片中，接著置入已加熱至300℃的壓縮成形機，以壓縮力5MPa加熱10分鐘後，轉移至冷卻版冷卻5分鐘，製作板狀的預浸物。
其次，使用上述預浸物材料，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
(預浸物材料裁斷步驟)：將依上述的方式所 製作的預浸物材料，以成形後成為第1圖中符號2的形狀之方式裁斷成幅250mm、高125mm者。
(預浸物材料預備加熱步驟)：將預浸物材料以Heraeus公司製的短波長紅外線加熱器預備加熱至300℃。
(布帛的賦型步驟)：如第2圖(A)所示，將已加熱至300℃的模具打開，裁斷成上述所期望的形狀，將預備加熱過的預浸物材料設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力90t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，如第2圖(B)所示，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂[商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，並施加射出保壓壓力10MPa。射出成形步驟結束後，保持3分鐘，藉此進行壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至150℃，進行冷卻固化。
(脫模步驟)：打開前述模具，取出與實施例1同樣之平板的複合成形品。
複合成形體取出後，切出5條與實施例1同樣的短籤形狀之成形品(長100mm、寬10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為4.2mm，厚度t的平均值為 2.01mm，成立L>1.8td的關係。
拉伸試驗的結果，在接合部分試驗片發生斷裂。此時的拉伸強度之平均值為50MPa。進一步地，只切出熱塑性樹脂組成物(2)而實施拉伸試驗，拉伸強度的平均值為137MPa。
接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂(2)的拉伸強度之約0.36倍。
〔比較例1〕
使用與實施例4同樣的預浸物材料，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
(預浸物材料裁斷步驟)：將依上述的方式所製作的預浸物材料，以成形後成為第1圖中符號2的形狀之方式裁斷成寬250mm、高125mm者。
(預浸物材料預備加熱步驟)：將預浸物材料以Heraeus公司製的短波長紅外線加熱器預備加熱至300℃。
(布帛的賦型步驟)：將已加熱至150℃的模具打開，裁斷成上述所期望的形狀，將預備加熱過的預浸物材料設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力90t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂[商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，並施加射出保壓壓力10MPa。射出成形步驟結束後，保持3分鐘，藉此進行 壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至100℃，進行冷卻固化。
(脫模步驟)：打開前述模具，取出與實施例1同樣之平板的複合成形品。
複合成形體取出後，切出5條短籤形狀的成形品(長100mm、寬10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定在試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為2.3mm，厚度t的平均值為1.89mm，成為L=1.2t。
拉伸試驗的結果，在接合部分試驗片發生斷裂。此時的拉伸強度之平均值濕20MPa。進一步地，只切出熱塑性樹脂組成物(2)而實施拉伸試驗，拉伸強度的平均值為134MPa。
接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂(2)的拉伸強度之約0.15倍。
〔比較例2〕
使用與實施例4同樣的預浸物材料，製造混合成形體。
混合成形體係將第1圖所示之平板的複合成形體(長250mm、寬250mm、質厚2.0mm)依照下述的順序而製造。
(預浸物材料裁斷步驟)：將依上述的方式所製作之預浸物材料，以成形後成為第1圖中符號2的形狀 之方式裁斷成寬250mm、高125mm者。
(預浸物材料預備加熱步驟)：將預浸物材料以Heraeus公司製的短波長紅外線加熱器預備加熱至300℃。
(布帛的賦型步驟)：將已加熱至200℃的模具打開，裁斷成上述所期望的形狀，將預備加熱過的預浸物材料設置在模具內既定的位置，接著以鎖模力90t予以鎖模並賦型。
(射出填充/接合/壓縮成形步驟)：前述鎖模後，將含有短纖維GF33%的聚醯胺66樹脂[商品名：Leona(註冊商標)14G33]之樹脂組成物以缸設定溫度290℃、射出壓力20MPa、射出速度50mm/sec射出填充，並施加射出保壓壓力10MPa。射出成形步驟結束後，保持3分鐘，藉此進行壓縮成形。
(冷卻步驟)：其次，將模具冷卻至100℃，進行冷卻固化。
(脫模步驟)：打開前述模具，取出與實施例1同樣之平板的複合成形品。
複合成形體取出後，切成5條短籤形狀的成形品(長100mm、幅10mm)，得到試驗片，並利用上述的方法進行剖面觀察與拉伸試驗。
測定在試驗片5點的熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與熱塑性樹脂組成物(2)的接合面中之界面的距離L時，距離L的平均值為3.2mm，厚度t的平均值為1.87mm，成為L=1.7t。
拉伸試驗的結果，在接合部分試驗片發生 斷裂。此時的拉伸強度之平均值為31MPa。進一步地，只切出熱塑性樹脂組成物(2)而實施拉伸試驗，拉伸強度的平均值為135MPa。
接合部分的拉伸強度為熱塑性樹脂(2)的拉伸強度之約0.23倍。
上述實施例1至4及比較例1至2的結果彙整於以下的表1。
表1的結果可知，本實施形態之複合成形體均於接合強度表現優異。
本申請案主張2015年10月29日向日本特許廳提出申請的日本專利申請案(特願2015-213407號及特願2015-213408號)之優先權，並在本申請案中援用其內容。
(產業上之可利用性)
本案發明之複合成形品可作為各種機械或汽車的車柱、梁(member)、車框(frame)、梁(beam)、支架(support)、油底殼、保險桿、車架等元件、電氣元件的殼體等之需要高水準的機械物性之連續熱塑性連續纖維複合材料與熱塑性樹脂組成物之複合成形體，具有產業上之可利用性。
1‧‧‧複合成形體
2‧‧‧包含熱塑性樹脂連續纖維複合材料的壓縮成形部分
3‧‧‧包含熱塑性樹脂組成物的射出成形部分

Claims (24)

  1. 一種複合成形體，該複合成形體(3)具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.35倍以上。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之0.5倍以上。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分的拉伸強度，為前述熱塑性樹脂組成物(2)的拉伸強度之1.0倍以上。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂組成物(2)含有不連續強化材料。
  5. 如申請專利範圍第1至4項中任一項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸 結構。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之複合成形體，其中，在前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合面中，界面的距離L與前述複合成形體(3)的厚度t之間成立L>1.8t的關係。
  7. 如申請專利範圍第5或6項所述之複合成形體，其中，前述L與前述t之間成立L>2.0t的關係。
  8. 如申請專利範圍第6或7項所述之複合成形體，其中，前述界面係由前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)、以及前述熱塑性樹脂組成物(2)中含有的不連續強化材料所形成之界面。
  9. 一種複合成形體，該複合成形體(3)具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，其中前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸結構。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之複合成形體，其中，在前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合面中，界面的距離L與複合成形體(3)的厚度t之間成立L>1.8t的關係。
  11. 如申請專利範圍第9或10項所述之複合成形體，其中， 前述L與前述t之間成立L>2.0t的關係。
  12. 如申請專利範圍第10或11項所述之複合成形體，其中，前述界面係由前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)中含有的連續強化纖維(A)、以及前述熱塑性樹脂組成物(2)中含有的不連續強化材料所形成之界面。
  13. 如申請專利範圍第1至12項中任一項所述之複合成形體，其中，前述連續強化纖維(A)係選自由玻璃纖維、碳纖維、芳綸纖維、超高強力聚乙烯纖維、聚吲哚系纖維、液晶聚酯纖維、聚酮纖維、金屬纖維及陶瓷纖維所組成的群組之至少1種。
  14. 如申請專利範圍第1至13項中任一項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂(B)係選自由聚烯烴系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚酯系樹脂、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚碸、聚苯硫醚、熱塑性聚醚醯亞胺及熱塑性氟系樹脂所組成的群組之至少1種。
  15. 如申請專利範圍第1至14項中任一項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂(B)為熱塑性樹脂纖維。
  16. 如申請專利範圍第1至15項中任一項所述之複合成形體，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)的材料為布帛狀者。
  17. 一種複合成形體之製造方法，其中，該複合成形體係具備熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及熱塑性樹脂組成物(2)，該熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)係含有連續強化纖維(A)及熱塑性樹脂(B)，前述熱塑性樹脂連續纖 維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)係透過接合面而結合著，且該製造方法包括下列步驟：在模具內將熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)賦型之步驟；將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟；以及將前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)接合之步驟。
  18. 如申請專利範圍第17項所述之複合成形體之製造方法，進一步包括：在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形之步驟。
  19. 如申請專利範圍第17或18項所述之複合成形體之製造方法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟中，模具溫度為熱塑性樹脂(B)的熔點以下。
  20. 如申請專利範圍第17項所述之複合成形體之製造方法，進一步包括：在使熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)在模具內賦型之步驟後，在前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上之模具內使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)壓縮成形之步驟。
  21. 如申請專利範圍第20項所述之複合成形體之製造方 法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內之步驟中，係在前述模具為前述熱塑性樹脂(B)的熔點以上時射出填充。
  22. 如申請專利範圍第17至21項中任一項所述之複合成形體之製造方法，其中，前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)與前述熱塑性樹脂組成物(2)之接合部分為彼此混合的凹凸結構。
  23. 如申請專利範圍第17至22項中任一項所述之複合成形體之製造方法，其中，將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充/保壓至模具內時之射出壓力或射出保壓壓力，同等於使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形時之擠製壓力。
  24. 如申請專利範圍第17至23項中任一項所述之複合成形體之製造方法，其中，在將前述熱塑性樹脂組成物(2)射出填充至模具內後，至到達前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)的固化點-10℃以下為止，係不斷施加與使前述熱塑性樹脂連續纖維複合材料(1)及前述熱塑性樹脂組成物(2)壓縮成形時之擠製壓力同等的射出保壓壓力。
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