TW200908411A - Electroluminescent device having improved power distribution - Google Patents
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Description
200908411 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於電致發光裝置；且更特定言之係關於用於 改良光輸出、對比度及電力分布之電致發光裝置結構。 【先前技術】 Ο
自20世紀60年代初期以來已製成主要為無機物之半導體 發光二極體（LED)裝置，且當前製造半導體發光二極體 (LED)裝置以用於各種各樣消費者及商業應用中。包含 LED之層係基於晶體半導體材料。此等基於晶體之無機 LED具有高亮度、長壽命及優良環境穩定性之優點。提供 此專優勢之晶體半導體層亦具有許多缺點。顯著的缺點為 高製造成本、自同一晶片組合多色輸出的困難、光輸出效 率，及需要高成本及剛性基板。 在20世紀80年代中期，發明出基於小分子量分子之有機 發光二極體（OLED)(Tang等人，Applied Physics Letter 51, 913 (1987))。在20世紀90年代初期，發明了聚合LED (Burroughes等人，Nature 347, 539 (1990))。在隨後的 15年 中，基於有機物之LED顯示器已出現在市場中且在裝置壽 命、效率及亮度方面均有較大改良。舉例而言，含㈣光 發射體（phosphorescent emitter)之農置具有高達丨9%之外部 量子效率
而以常規方式所報導的裝置壽命為好幾萬小 0LED亮度降 與基於晶體之無機LED相比 以裝置運作。 紀90年代後期，引入含有 低、壽命縮短且要求昂貴封裝用 為改良OLED之效能，在2〇世 129297.doc 200908411 有機物與量子點之混合發射體的OLED裝置（Mattoussi等 人，Journal of Applied Physics 83，7965 (1998)) 〇 量子點 為發光奈米尺寸半導體晶體。將量子點添加至發射層可增 強裝置之色域（color gamut);可僅藉由改變量子點粒徑獲 得紅光、綠光及藍光發射；且可降低製造成本。由於諸如 發射層中量子點聚集之問題，故與典型OLED裝置相比， 此等裝置之效率相當低。當將純的量子點薄膜用作發射層 時，效率甚至更不良（Hikmet等人，journai 〇f Applied Physics 93, 3509 (2003))。該不良效率係歸因於量子點層 之絕緣性質。隨後，在有機電洞與電子傳輸層之間沈積單 層量子點薄膜後，效率得以提高（至約15 cd/A)(C〇e等人， Nature 420, 800 (2〇02))。據稱所發生的該等量子點之發光 主要係由於來自該等有機分子上之激子之F〇rsteig量傳遞 (在該等有機分子上發生電子電洞重組）。儘管效率改良， 此等混合式裝置仍具有與純OLED裝置相關聯之所有缺 點。 最近，藉由在經真空沈積之無機n型及p型GaN層之間夾 入厚單層核/殼CdSe/ZnS量子點層來建構大體上全部的無 機 LED(MUeller等人，Nano Letters 5, 1〇39 (2〇〇5))。所得 裝置具有〇細至0.(H%之不良外部量子效率。彼問題之部 分可與據報導在生長後存在之氧化三辛基膦（τ_)及三辛 基膦（TOP)之有機配位體相關聯。此等有機配位體為絕緣 體且將會導致電子及電洞注入量子點之注入不良。此外， 由於使用藉由高真空技術所生長出之電子及電洞半導體層 129297.doc 200908411 且使用藍寶石基板，故該結構之剩餘部分的製造係昂貴 的。 如同在申請中之由Kahen共同讓渡的USSN 1 1/226,622 (據此將其以引用的方式全部併入）中所述，其他半導體奈 米顆粒在層中可具備量子點以增強發光層之電導率。 無機與混合式無機·有機發光二極體（LED)為依賴塗佈於 基板上之薄膜材料層的電致發光技術。此等技術通常採用 圍繞LED裝置之周邊附加至基板之覆蓋物 物理損害。如吾人所知且如LED技術中所教示，薄膜^ 層可包括(例如)有機材料、量子點、溶融無機奈米顆粒、 電極、導體及矽電子組件。覆蓋物可包括空腔以避免當將 覆蓋物附加至基板時覆蓋物與薄臈材料層之接觸。或者， 已知在薄膜材料層與覆蓋物之間提供聚合物層。 可採用量子點發光二極體結構以形成平板顯示器及區域 照明燈。同樣地，關注彩色光或白色光照明應用。可採用 不同材料以發射不同顏色且該等材料可經圖案化於一表面 上以形成全彩色像素。在各種實施例中，量子點㈣可受 到電子或光子激發且可與發光有機宿主材料混合或推合用 於混合式無機-有機led。 含有量子點發光二極體（LED)結構之電致發光裝置為用 於平板顯示器及區域照明燈及背光之具有前景之技術。電 致發光裝置之應用包括主動式矩陣影像顯示器、被動式矩 陣影像顯示器及區域照明裝置，諸如選擇性台式照明 (desktop lighting)。與適合此等廣泛應用領域之特定電致 I29297.doc 200908411 七光裝置組態無關，所有電致發光裝置以相同普遍原理 作用。將電致發光（EL)單元爽在兩個電極之間。至少—個 電極為至少部分透光的。與習知二極體之端子類似，通常 將此等電極稱為陽極及陰極。當將電勢施加於電極之間以 便將陽極連接至電壓源之正端子且將陰極連接至負料 時’認為LED為正向偏置。將正電荷載流子(電洞)自陽極 =入EL單元，且將負電荷載流子（電子）自陰極注人。該電 〇 荷載流子注入使電流自電極經由EL單元。電洞與電子在 EL單元之發光層中的量子點核内的重組產生光發射。混合 式無機有機EL單元可由可包括小分子層或聚合物層之; 層堆疊形成。該等有機層及子層為熟f⑽时術者所熟 知且瞭解。 … 經由玻璃基板發射由EL裝置所產生之光。 部發射裝置。或者，裝置可包括基板、反射陽極、有'= 堆疊及頂部透明陰極層。經由頂部透明電極發射由裝置所 產生之光。此通常稱為頂部發射裝置。在典型混合式咖 裝置中，m)層、有機半導體層及玻璃之折射指數分別為 約2.〇、口及^。已估計所產生光之近6〇%藉由内部反射 在ITO/有機EL元件中捕獲’ 2〇%在玻璃基板中捕獲，且實 際上僅約20%之所產生光由裝置發射且執行有用功能。對 於全無機裝置而言’歸因於EL單元通常大於或等於之 較高折射指數，情況更差。 全色電致發光裝置可採用多種材料來發射不同顏色之 光。在此布置中，電致發光裝置經不同組材料圖案化各 129297.doc 200908411 組材料與所發射光之特定顏色相關。主動式矩陣全色電致 發光裴置之各像素通常採用各組有機材料以（例如）形成紅 色、綠色及藍色子像素。在一替代布置中，可將發射寬頻 光之一組單一材料沈積於採用不同顏色濾光器之陣列的連 續層中以產生全色電致發光裝置。另外，可在電致發光裝 f之非發射區域中的彩色濾光器之間採用黑矩陣材料以吸 收環境光且藉此改良電致發光裝置之對比度。在此項技術 r、 中已知3亥等衫色濾光器及黑矩陣材料且將其用於（例 ‘如）LCD工業中。發光區域及發光區域之間的區域之相對 大小，亦即電致發光裝置之填充因數（fill fact〇r)會限制藉 由在電致發光裝置之發光區域之間提供黑矩陣材料而產生 的可能對比度改良。 指引發射光經由光透射電極朝向觀測者或朝向待照明目 標。若光透射電極介於電致發光裝置之基板與發光元件之 間，則將該裝置稱作底部㈣電致發光裝置。相反地，若 J *透射電極並非介於基板與發光元件之間，則將該裝置稱 為頂部發射電致發光裝置。 在頂部發射電致發光裝置中，光經由必須充分透射光的 上部電極或頂部電極（通常但不必為陰極）發射，而下部電 極或底部電極（通常但不必為陽極）可由光學不透明且相對 厚的導電金屬組合物製成。由於光經由頂部電極發射，固 重要的是發射光之頂部電極充分透射光以避免吸收發射 光。提出用於該等頂部電極之典型先前技術材料包括氧化 銦錫（ITO)及極薄金屬層，該金屬例如銀或鋁或包括銀或 129297.doc 200908411 紹之金屬口金。然而，該等電極之載流能力受到限制，藉 此限制可提供至LED材料之電力量，且因此限制可由 元發射之光量。 在頂部與底部發射電致發光裝置中，可直接經由帶電匯 流排或經由由該等匯流排供電之薄膜電子組件將電力提供 至電極。由於經由匯流排供應驅動LED必需之電流，因此 匯机排之電導率、電容或感應係數的任何限制將會限制像 素之光發射及切換速度。 LED材料與通過其之電流密度成比例發光。一種在此項 技術中已知之降低電流密度的方式係增加發光區域之尺 寸，有時稱為孔徑比或填充因數。然而，尤其對於底部發 射裝置而言，導電匯流排及薄膜電子組件之存在會限制最 大填充因數。 參看圖3及4,說明先前技術中已知之具有透明基板⑺的 底部發射OLED。在基板10上形成半導體層，提供用以驅 動OLED之薄臈電子組件3〇。將組件3〇連接至電流及信號 分布匯流排19。在薄膜電子組件3〇及匯流排19上形成夾層 絕緣平坦化層32，且在絕緣層32上形成界定〇LED發光區 域5 1之圖案化透明電極丨6。像素間絕緣薄膜％將圖案化透 明電極16之各元件分開。在圖案化透明電極12上形成含有 或夕個第一有機材料層（其中之一發光）的單元14。在 EL單兀14上形成第二反射電極12。間隙將第二反射電極12 與封裝覆蓋物21分開。可將封裝覆蓋物21直接塗佈在反射 電極12上以便無間隙存在。由提供於發光區域51之間的電 129297.doc 200908411 流及信號分布匯流排19驅動薄膜電子組件3〇以將電力及信 號自外部裝置控制器（未圖示）引導至電極12及16。然而， 由於匯流排19位於發光區域51之間，因此發射區域之所需 孔徑比會限制匯流排19之尺寸及電導率，進而限制〇led 裝置之電流量及切換速率。 參看圖4，基板10上之先前技術過分簡化配置之俯視圖 包括發射區域51、用以驅動電極之薄臈電子組件3〇，及用 以將電力及信號提供至薄膜電子組件3〇之信號及電流匯流 排19«通常由製造過程要求來界定裝置中各種元件之相對 尺寸及間隔；此實例僅為說明性的且假定各種組件之解析 度及間隔要求為恆定的。可界定製造過程，例如發光區域 51之解析度及間隔、匯流排19及薄膜電氣組件3〇之尺寸。 若增加匯流排19之尺寸，藉此改良裝置中之信號及電力分 布，則發光區域5 1之尺寸降低，藉此增加〇LED中驅動電 流之電流密度（以恆定亮度）且降低材料之壽命。若增加發 光區域51之尺寸，藉此降低OLED中驅動電流之電流密度 (以恆定亮度）且增加材料之壽命，則匯流排19之剩餘區域 減小，藉此降低裝置中信號且電力分布之有效性。 參看圖5，說明如先前技術所提出之具有基板1 〇(反射、 透明或不透明）之頂部發射電致發光裝置。在基板1〇上形 成半導體層，提供用以驅動LED之薄膜電子組件30。在薄 膜電子組件30上形成夾層絕緣平坦化層32 ’且在絕緣層32 上形成界定OLED發光元件之圖案化反射電極12。像素間 絕緣薄膜34將圖案化反射電極丨2之元件分開。在圖案化反 129297.doc 200908411 射電極12上形成一或多個第一材料層14(其中之一發光）。 在e亥或β玄荨第一有機材料層14上形成第二透明電極16。間 隙3 8將第一透明電極1 6與封裝覆蓋物2 1分開。封裝覆蓋物 21透明且可直接塗佈在透明電極16上以便無間隙38存在。 在某些先前技術實施例中，第一電極12可改為至少部分透 明及/或吸收光。由於例如ΙΤΟ之適當透明導體具有有限電 導率，因此可通過有機層丨4之電流有限且電致發光裝置中 發光區域之均一性可不利地受到通過透明導體丨6之各種部 分的電流差異之影響。如頒予C〇k的標題為"〇LED Display with Auxiliary Electr〇de”之美國專利第 6 812 637號所教 示，可在OLED之發光區域之間提供輔助電極7〇以改良透 明電極之電導率且增強〇LED中之電流分布。例如，可採 用圖案化厚銘或銀層或其他金屬或金屬合金層。然而，圖 案化厚金屬層可能會不透明，要求輔助電極7〇位於發光區 域之間，限制其電導率且限制〇LED之製造公差，藉此增 加成本。同樣地，將在OLED裝置上提供之典型黑矩陣類 似地限制在發光區域之間的位置處，進而降低〇led裝置 之對比度。 在商業OLED實務中，基板與覆蓋物包含〇 7 mm厚玻 璃對於相對小型裝置，例如對角線小於5英吋的裝置而 吕，封裝覆蓋物21中空腔之使用為向薄膜材料層12、14、 16提供相對剛性保護的有效方式。然而，對於極大型裝置 而。，甚至當基板1 〇或覆蓋物2 i由如玻璃之剛性材料構成 且在間隙3 8中採用材料時，基板丨〇或覆蓋物2丨可稍微彎曲 129297.doc 12 200908411 且引起封裝覆蓋物21之内部或間隙38中的材料接觸或壓至 薄膜材料層12、14、16上，進而可能使其損傷且降低 OLED裝置之效用。 已知採用間隔元件分離材料之薄片。例如，標題為 "Organic electroluminescent device”之US ό，259,204描述使 用間隔器控制基板上密封薄片之高度。然而，此申請案未 對OLED裝置中之薄膜材料層提供保護。2〇〇4年2月12曰公 開的仏 τί| 為’’Components and methods for use in electrooptic displays”之 US 2004/0027327描 述使用 在底板與正面 板疊層之間引入間隔珠粒以防止當將底板層壓至可撓性顯 示器之正面板時密封材料的擠壓。然而，在此設計中，當 覆蓋物受壓迫時任何薄膜材料層並不會受到保護。此外， 密封材料將降低裝置之透明度且要求其他製造步驟。 2004年 1 1 月 23 日頒予之標題為"Method of manufacturing a semiconductor device”之 US 6,821，828 描述諸如丙烯酸系 樹脂薄膜的有機樹脂薄膜，其經圖案化以在所需位置中形 成圓柱形間隔器以保持兩個基板分開。以液晶材料填充基 板之間的間隙。圓柱形間隔器可經喷塗於基板之整個表面 上的球狀間隔器替換。然而，圓柱形間隔器以微影方式形 成且要求複雜的加工步驟及昂貴材料。此外，此設計應用 於液晶裝置且不會對沈積於基板上之薄膜結構提供保護。 2003 年 4 月 22 日頒予之標題為"Method of manufacturing color electroluminescent display apparatus and method of bonding light-transmitting substrates”之 US 6,551，440描述 129297.doc 200908411 使用插入基板之間具有預定粒徑之間隔器保持基板之間的 預疋距離。當沈積在基板之間的密封樹脂散布時，表面張 力將基板拉在一起。藉由在基板之間插入間隔器防止基板 絕對接觸’以便樹脂可在基板之間平滑地散布。此設計不 對沈積於基板上之薄膜結構提供保護。 如圖4所說明之先前技術頂部發射體OLED裝置通常使用 玻璃基板，包含例如鋁或銀之金屬的第一反射導電電極 U，有機層堆疊及採用（例如）氧化銦錫（IT⑺之第二透明導 電電極16。經由透明電極16發射由裝置產生之光。在此等 S知裝置中’ ΙΤΟ層、有機層及玻璃之指數分別為約2 〇、 1.7及1.5。已估計所產生之近5〇%光藉由内部反射在ιτ〇/ 有機EL元件中捕獲，25%在玻璃基板中捕獲，且實際上僅 約25 /〇之所產生之光由裝置發射且執行有用功能。 已提出多種技術來改良來自薄膜發光裝置之光的外部耦 δ °例如Chou(國際公開案第w〇 02/37580 A1號）及Liu等 人（美國專利申請公開案第2〇〇1/〇〇26124號）教示使用體積 或表面散射層來改良光提取（light extracti〇n) ^散射層緊接 有機層施加或施加在玻璃基板之外表面上，且具有匹配此 等層之光學指數。由LED裝置發射之將被捕獲之光可透入 散射層中，且散射出裝置。LED裝置之效率得以改良，但 所捕獲光可在散射出裝置之前經由覆蓋物、基板或E]L單元 中之層水平地傳播相當大距離，藉此降低裝置在諸如顯示 器之像素化應用中之銳度。 因此，需要一種改良之電致發光裝置結構，其改良電致 129297.doc -14 - 200908411 發光裝置之電力分布；且在電致發光裝置之發光區域内改 良電致發光裝置之對比度、光輸出及銳度。 【發明内容】 根據一實施例，本發明係關於電致發光裝置，其包含： 一第一電極及一第二電極，該第一電極及第二電極界定 一或多個發光區域且具有在其之間形成的EL單元，其中該 EL單元包含發光層；其中該第二電極之至少一部分透明且 自與鄰近於EL單元的該第=電極之第=側相對的該第二電 極之第一側由電致發光裝置傳播光；及 -或多個反射元件’其導電且形成為第二電極之部分或 與第二電極電性相通；且其中該等反射元件至少部分位於 該或該等發光區域内。 優勢 本發明之各種實施例具有在電致發光裝置上改良之電力 分布；且在電致發光裝置之發光區域内具有改良之電致發 光裝置對比度、光輸出及銳度。 【實施方式】 參看圖1，在本發明之一頂部發射實施例中，電致發光 裝置包含第-及第二電極12及16，其具有形成於其間的队 單元14，EL單元中至少-層為含有量子點的發光層，且該 第一及第二電極12及16之共同延伸導電區域界定一或多個 發光區域。在所說明實施例中，電極16在發光區域中包含 反射兀件20及透明部分22。第二電極16之透明部分u通常 為相對較低導電部分且|光有機層發射之光5Qa穿過透明 129297.doc -15- 200908411 f Ο 部分22 ;反射部分20通常為相對較高導電部分且反射發射 光5 Ob。亦可認為第二電極16具有兩個側面，鄰接於EL單 元14之第一側面6及第二側面8。如圖1所說明，離開電致 發光裝置之光，光50a及50b，經由透明部分22退出第二電 極16之第二側面8。第一或第二電極12或16可形成於基板 1〇上。可採用反射邊緣60防止光從由第一及第二電極12及 16界定的發光區域散逸。電極16包括至少一個位於發光區 域中的反射性相對較大之元件20，使得透明部分22在介於 該至少一個反射部分20與發光區域之邊緣之間的發光區域 中形成，以便可改良發光區域中的電流分布。 檢視圖2可更好地理解EL單元14。如圖所示，典型led 、《構11在第一電極12與第二電極丨6之間含有電致發光（EL) 單元14。如所說明之EL單元14含有介於第一電極i2與第二 電極16之間的所有層，但不含電極本身。發光層”可含有 任何藉由重組電洞與電子而發光的材料。在一較佳實施例 中:發光層33在半導體基質31中含有發光量子點39。如本 揭不：所定義之量子點39為發光奈米顆粒。如圖2所說 明，夏子點39可為球狀，但不應限於此形狀 I:任何形狀’包括球形、棒狀及線形，只要其為顯示 =效應的無機晶體奈米顆粒。半導體基質Μ在混合 二;:兄機宿主材料，或在無機量子點情 有Γϋ 導録#。料元丨何㈣況分別含 u t何傳輸層35及37収良電荷注人。肛單元14 、有其他電荷傳輸層或接觸層（未圖示）。—種典型· 129297.doc 200908411 裝置使用玻璃基板，諸如氧化銦錫（ITO)之透明導電陽 極、含有層堆疊之EL單元14及反射陰極層。EL單元14中 之層可為有機層、無機層或其組合。 在圖1之頂部發射實施例中，電極丨2位於基板〗〇與El單 元14之間，且光經由封裝覆蓋物（未圖示）自lED發射。參 看圖6，本發明之底部發射實施例使電極16定位於基板1〇 與EL單το 14之間，且光經由基板1〇自LED發射。在圖丨及6
中，電極1 6經圖案化且形成為具有不同透明部分22及反射 元件20之單層，且可藉由（例如）蒸發或透過遮罩濺射經由 圖案化材料沈積形成。或者，可藉由圖案化移除材料(例 如藉由光微影）來形成圖案化部分。反射元件2〇可包含金 屬（例如銀、鋁或鎂）或金屬合金，而透明材料可包含金屬 氧化物’例如氧化銦錫。如圖案化沈積及移除技術般熟知 此等材料。 電極16之透明部分22可為任何形狀或尺寸且可包括多個 非鄰接透明區，例如矩形或圓形孔，EL單元14可發射光通 過-亥等孔。透明意謂所需頻率之光可穿過。本發明之透明 可包括遽光器，例如彩色或中性密度攄光器，根據 本發明與電極16之反射元件2〇相比， 播較大邛…… 通月錯22較佳地傳 比，反^ Γ ^地’與電極16之相部分22相 :匕反射咖較佳地反射較大部分之發射光。較佳地， 部分22之至少—個尺寸等於或大於對於波長 小於1微米之光頻率而言可 ' 射。-……透明部分22之透 。’較佳提供複數個分開之透明部分22，以便 129297.doc 200908411 穿過透明部分22之發射光不會在其到達透明部分22之前因 重複穿過層14而被顯著吸收。 參看圖7a，在本發明之一替代實施例中，電極16包含兩 層。第一層為鄰接於EL單元14形成之透明導電層26且第二 層為形成且圖案化於透明導電層26上之圖案化反射導電層 24。圖案化反射導電層24與透明導電層26之共同延伸區域 界疋電極16之反射元件20。此布置具有不要求圖案化沈積 電極16之透明部分22之優勢。透明導電層26較佳為連續的 以便向有機層14之所有部分提供電流。反射導電層24不必 連續且可較佳地為不連續的以增強製造過程中之圖案化。 參看圖7b，反射導電層24可首先經圖案化及沈積，且透明 導電層26可沈積在整個表面上，包括反射導電層24之背 面。 參看圖8，在本發明之各種實施例中，界定電極16之反 射元件20的圖案化導電層24可具有兩個側面’一個側面為 反射性的且具有用以反射發射光的反射表面4〇，且第二側 面為光吸收性且具有用以吸收環境光之光吸收表面42。反 射表面40面向發光EL單元14且反射發射光。光吸收表面42 面向OLED裝置之視圖且暴露於環境光。藉由在反射元件 20上形成光吸收表面，吸收環境光且增加〇led裝置之對 比度。對比度受到與透明部分22相比吸收光之電極16區域 百分數的限制。由於透明部分22降低，所以對比度增加。 由於本發明在發光區域中採用輔助電極，其增加被光吸收 材料塗佈的區域之百分數且改良OLED裝置之對比度。可 129297.doc -18- 200908411 塗佈於圖案化導電層24上用於吸收光以提供光吸收表面42 的適當材料可包括（例如）金屬氧化物、金屬硫化物、氧化 矽、氮化矽、碳、光吸收聚合物、摻雜吸收染料之聚合物 或其組合。較佳地，吸光材料為黑色，例如碳黑且可包括 其他防反射塗層。 再次參看圖8之LED結構及其運作，經由電極12及16提 供電流。流經EL單元14之各層的電流使量子點發光。朝向 電極12發射之光50a經反射。朝向透明部分22發射之光5〇b 直接發射。朝向反射元件2〇發射之光5〇c經反射朝向電極 12且交替地碰撞反射元件2〇及電極12，直至光經由透明部 刀22發射且從LED散逸。由於在此實施例中電極丨2為反射 性的，在反射元件20之下發射之光並未損失，而是最終從 LED散逸。因此，儘管實際上某些發射光可能被EL單元 中之各層、電極12及反射元件20吸收，但本發明將發射幾 乎與習知LED設計相同量之光，而採用較小發射區域。 如圖8中所示，入射至本發明之所說明實施例之〇LED裝 置上之環境光52可由圖案化層24之光吸收表面42所吸收。 或者，環境光可穿過透明部分22且最終以不當反射光形式 自LED裝置發射。 根據本發明之各種實施例可能的對比度改良之物理限制 將會丈到LED中EL單元14之實際光吸收的限制且受到歸因 於反射電極12或電極16之反射元件2〇之不完全反射而產生 的損失之限制。此等吸收及不完全反射亦會降低自lEd裝 置穿出的發射光之量。根據本發明之一實施例，圖案化反 129297.doc 19 200908411 射層24之光吸收表面42與電極16之光吸收區域百分數成正 比來改良OLED裝置之環境對比度（arnbient contrast)。 在適用之LED裝置之任何實際實施例中，對於0LED裝 置中之各發光區域須存在至少一個透明部分22。因此， LED裝置組態界定透明部分22之最小數目的開口及最大間 隔。一般而言，每個發光區域或像素具有數個透明部分22 係適用的。透明部分22之尺寸及形狀並不關鍵且可由LEd 裝置之製造中的實際限制加以確定。由於光可由EL單元14 吸收或自反射電極丨2或反射元件2〇不完全反射，因此較佳 長:供許夕孔用於各發光區域。例如，在具有複數個由圖案 化電極界定的5〇微米x2〇〇微米之發光區域之〇ed裝置中， 較佳可在20微米中心上提供5微米直徑孔以提供約2〇%黑 矩陣填充因數。該相對發光區域及透明孔尺寸將使得電極 16能夠包括位於發光區域中的反射元件2〇，使得透明部分 22在介於該至少一個反射元件2〇與發光區域之邊緣之間的 發光區域中形成，以便可改良發光區域中的電流分布。或 者，較佳可在12微米中心上提供3微米直徑孔以提供相似 黑矩陣填充因數。較多的通常間隔開之開口可降低[ED裝 置中之光吸收。 圖9說明根據本發明之各種實施例之電致發光裝置之電 極16之俯視圖。可以延伸LED之發光區域的長度^行或列 形式、以矩形（如所示）形式或以圓形式形成透明部分U， 且其可以規則陣列形成或隨機形成。表面上透明開口Μ之 分布可在尺寸上不同。基本上，可採用 J休用任何形狀或分布之 129297.doc -20- 200908411 透明開口 22。如圖1〇中所 h t $所7F ’透明開π 22可為不規則的及/ 或不與發光區域有 :現⑴地對準，且可位於不同發光區域上 之不同位置。或去，‘ 圖11中所示，反射元件20可經有規 „ ^ '、化且覆蓋例如非發光區域，由圖案化第二電極 疋的發光區域之邊緣的鄰接部分及位於發光區域邊緣 之間的發光區域之一部分。導電性較高之反射元件2〇之圖 案結構可經設計以便電流分布可經優化且在發光區域内較 均勻。
一根據本發明’反射元件2()或層Μ比透明部分以導電性更 同且可此包含金屬，例如銀、铭、鎮或金屬合金。與導 電&較低之透明部分22(通常由諸如ιτ◦之金屬氧化物製 成)相比，導電性較高之材料將使電流更有效地分布於第 電極16或者，透明及反射部分可由相同材料製成，例 如鋁或銀或其他金屬或金屬合金，但透明部分22可比較厚 的反射部分20薄得多（例如，厚度小於丨〇〇 nm且因此基本 上透明）。由於本發明可增加被導電性更高之材料塗佈的 區域之百刀數（例如金屬塗層厚度大於丨〇〇 nm且較佳地大 於400 nm且更佳為1微米），因而其提供具有改良之電力分 布的LED裝置。尤其，電極16之反射元件2〇可比透明部分 22厚。 再次參看圖10及1 1，在本發明之替代其他實施例中，散 射層18可在光學上分別與電極12及16及EL單元l4整合。如 2005年2月24日申請的同在申請中之共同讓渡的USSN 1 1/065,082(據此將其揭示内容以引用的方式併入）所述， 129297.doc -21 · 200908411
可在OLED裝置内捕獲由〇LED之有機層發射之光，且可採 用光散射層以將所捕獲光散射出OLED裝置。如本文所 用，光散射層1 8為趨向於使任何自任何方向照射至該層上 之光隨機重定向的光學層。光學上整合意謂由本發明2EL 單元14發射的光在穿過具有低於EL單元或電極之光學指數 的其他層前遇到散射層丨8。 散射層18可僅形成於透明部分22定位之區域中，或可定 位於整個發光區域上，或僅位於反射元件2〇定位之區域 中。散射層18可（例如）如圖⑺及丨丨中所示形成於透明導電 層15與反射層13之間。透明導電層15形成於散射層18與£1^ 單元14之間。朝向反射層13發射或反射之光將會被散射。 以此方式，通常在電極之間波導穿過透明電極材料及]51^單 元14之光以可允許所波導光穿過透明部分22散逸且自 裝置散逸之方向散射’藉此增加LED裝置之光輸出。或 者可採用具有使入射光隨機重定向之粗糖表面或併入光 折射顆粒之反射電極12作為散射層。 參看圖12,在本發明之一替代實施例中，可在透明部分 22中’其上或其下形成光散射層18。在此布置中，由於接 著並不必須在散射層之不規則表面上形成後續層，視需要 亦可在反射元件20上形成散射顆粒，以能夠實現易於製 造。 當散射光引導入厚層中時’其藉由在像素化裝置中全内 反射可傳播有效距離，藉此降低該裝置之銳度。在本發明 之另一實施例中’電極16之反射元件20較佳地比透明部分 I29297.doc •22· 200908411 22厚，在透明部分與光發射穿過的覆蓋物或基板之間提供 間隔。藉由在由反射元件2〇與透明部分22之間的高度差形 成的間隔中提供具有低於EL單元14或任何覆蓋物21或基板 10之光學指數的指數之低指數元件48，在進入任何其他層 之刖任何自EL單元14及電極12及16散逸且穿過低指數元件 48的光不可能在其他層中完全内反射，藉此增加裝置 之銳度。尤其，若在EL單元14、電極12與16，及光散射層 1 8與基板或覆蓋物之間提供低指數元件48(如圖丨〇中所 不）’則光不能在基板1 〇或覆蓋物2丨内完全内反射，藉此 增強LED裝置之銳度。參看圖1〇及u，可以低指數元件 48(例如氣體諸如空氣、氮氣或氬氣）填充散逸之光穿過 的反射層24之間的間隔。較佳地，反射元件2〇與透明部分 22之間的冋度差為至少i微米，以便可見光可穿過低指數 元件有效地傳播。 參看圖13 ’在本發明之其他實施财，彩色滤光器啊 與透明部分22對準且位於透明部分22之中或其上以過濾來 自led裝置之光輸出。EL單元14可發射彩色光或寬頻光 (顏色主要為白色）’且可採用彩色濾光器以提供適當顏色 之光，例如提供全色電致發光顯示器。在各種實施例中， 彩色濾光器46可在散射層之上或之下位於LED上，或分別 形成於頂部發射或底部發射電致發光裝置之覆蓋物或基板 上。在此項技術中已知彩色濾光器且其可包括（例如）形成 於基底材料中或其上之顏料或染料，該&底材料例如為各 種保護層’諸如玻璃、矽或以矽為主之材料、聚合物或金 129297.doc -23· 200908411 屬氧化物。亦可採用中性密度濾光器。 或者’彩色濾光器可位於電極! 6之整個範圍上。彩色濾 光器46可形成於散射層（若存在）上，或形成於透明電極: 或形成於透明電極上的任何保護層或封裝層上或分別形 成於頂部發射或底部發射0LED裝置之覆蓋物或基板上。 . 纟此情況下，在LED裝置内反射之發射與環境光可穿過渡 光器多次。 散射層18應與光發射體光學接觸以有效地增強電致發光 、置之光輸出。光學接觸意謂不存在光學指數低於有機及 透明電極層中之任一者的光學指數之介入層且穿過該等 層中之任一者的光將遇到散射層。 儘管已主要描述陰極於頂部上且陽極於底部上靠近基板 之led結構，但已熟知EL單元可翻轉且陽極與陰極之位置 可父換。將該等結構包括於本發明中。 將適用於本發明之各種導電及散射材料，以及採用光散 0 射層用以自裝置提取補充光進一步描述於2005年2月24曰 申請之同在巾請中之共同讓渡的USSN 1 1/G65,G82中，本 文將其以引用的方式全部併入。本發明可有效地採用其他 層。例如，散射層可能遇到之一問題為電極可能趨向於不 • 此在’、政射層中之散射元件相關的銳緣處運作。儘管散射 層可經平坦化，但通常該等平坦化操作並不形成完全平 滑、無缺陷表面。為降低透明電極之間短路的可能性可 在散射層上採用短路降低層（sh〇rt_reducti〇n)。 多數混合式無機-有機LED裝置對水份或氧或兩者敏 129297.doc -24- 200908411 感，因此通常將其與諸如氧化銘、礬土'硫酸 ㈣、沸石、驗金屬氧化物、驗土金屬氧化物、硫酸鹽； 金屬幽化物及過氣酸鹽之乾燥劑一起於諸如氮氣或氣鹽或 惰性氣氛中進行密封。用以封裝及乾燥之方法包乳之 限於）彼等描述於测年5月8日頒予^。麵等（旦不
利峨_號中者。另外，在此項技術中已知用二專 之P早壁層，堵如Sl〇x(x>1)、鐵氟龍（TefI〇n)，及交替 聚合層。例如如2005年4月5日中請之同在中請中之共同 渡的USSN 1 1/122,295(將其揭示内容以引用的方式併入本 文中）所述，可採用原子層沈積提供封裝。可在透明電極 上，在散射層或彩色遽光器層之任一者之下或之上形成此 等封裝層。例如，可在電極16上形成保護層、藉由原子層 沈積形成之封裝層及/或聚對二甲苯之層。 本發明亦可採用4個子像素顯示器設計；例如紅色、綠 色、藍色及白色發射體。中性密度濾光器可位於任一發射體 上，但尤其可採用白色發射體以改良裝置對比度。該等彩色 或中性密度濾光器可位於本文中教示之任一透明開口中。 若需要，則本發明之電致發光裝置可使用各種熟知之光 學效應以便增強其特性。此包括優化層厚度以獲得最大光 透射’提供介電質反射鏡（dielectric mirror)結構；用光吸 收電極代替反射性電極；在顯示器上提供防炫光或防反射 塗層；在顯示器上提供偏振介質；或在顯示器上提供彩 色、中性密度或色彩轉換濾光器。濾光器、偏振器及防眩 光或防反射塗層尤其可在覆蓋物上提供或作為覆蓋物之一 129297.doc -25- 200908411 部分而提供。 可以主動或被動矩陣電致發光裝置實踐本發明。其亦可 用於顯示器裝置或區域照明裝置。如同在申請中之由 Kahen共同讓渡之USSN i 1/226,622(據此將其以引用的方 式全部併入）所述，可採用量子點形成無機el單元14。參 看圖14,在本發明之另一底部發射實施例中，第一及第二 電極12及16界定一或多個發光區域51，且電極“含有透明 部分。鄰接於電極16與EL單元14相對形成透明絕緣體層 3 2，且鄰接於透明絕緣體層32與透明電極丨6相對形成反射 元件20，其中反射元件20為反射性導電匯流排28，其包含 才曰向發光層之反射表面且僅覆蓋發光區域51之一部分。透 明絕緣層3 2亦可為平坦化層。 在基板10上形成電致發光裝置。形成半導體層，提供用 以驅動LED之薄膜電子組件30。在薄膜電子組件3〇上形成 夾層絕緣平坦化層3 2，且在透明絕緣層3 2上形成界定發光 區域5 1之圖案化電極1 6。像素間絕緣薄臈34將圖案化電極 16之元件分開。間隙可將第二電極12與封裝覆蓋物21分 開。或者’可將封裝覆蓋物21直接塗佈在電極丨2上以便無 間隙存在。 參看圖1 5，在本發明之實施例之俯視圖中，薄膜電子組 件30由電流及信號分布匯流排19及僅覆蓋發光區域5丨之一 部分的反射性導電匯流排28驅動。根據本發明，由圖案化 電極12界定且包括透射部分22與反射元件2〇之總發光區域 51比若匯流排19及28皆形成於發光區域51之間的情況大， 129297.doc •26· 200908411 藉此降低發光區域51之EL單元中之驅動電流密度。如圖15 中所示，反射性導電匯流排28僅覆蓋發光區域51之一部 分，以便光可由反射性導電匯流排28之任一側上的發光區 域之剩餘部分發射。 根據本發明之各種實施例’反射性導電匯流排28可位於 多種位置，包含如以上在反射元件之一般說明中所討論的 多種反射性導電材料（例如銀、鋁、鎂或其他金屬或金屬 合金）中之任一種。尤其參看圖16，可將一或多個反射性 導電匯流排28用於本發明之各種實施例，且其可攜帶多種 信號，例如電力、數據，或如平板顯示器技術中所知之選 擇信號。如圖15及16所說明，匯流排28可經定位使得未由 反射性導電匯流排覆蓋的部分發光區域5丨位於反射性導電 匯流排之一個以上側面上。參看圖丨7，或者反射性導電匯 流排28可位於發光區域51之邊緣處且可僅部分在發光區域 51上。在此布置中，匯流排19基本上與反射性導電匯流排 18鄰接且與其電連接。在其他實施例中（未圖示），匯流排 19可在其一部分長度上與反射性導電匯流排丨8鄰接。根據 本發明之其他各種實施例，反射性導電匯流排丨8可在通用 步驟中形成及/或包含如其他用於OLED裝置之匯流排19之 常見材料’藉此減少遮蔽步驟及製造成本。 當經由匯流排28及19提供信號及電力時，薄膜電氣組件 30在電極12及16上施加電壓差，使得電流流經EL單元丨斗且 光在發光區域51中發射。參看圖18a’光在各方向發射， 因此如光線50a所示某些光將直接由LED裝置中穿出，但 129297.doc •27· 200908411 某些光發射朝向反射匯流排28。由於根據本發明匯流排28 為反射元件，因而光自匯流排28反射回朝向反射電極12， 其中其可隨後如光線50b所說明再指引出電致發光裝置， 或第二次射至反射匯流排28。由於反射電極12與匯流排18 彼此相對形成，因此所有發射光可自LED裝置穿出，以便 幾乎無光損失（除經由不完全反射表面吸收之外）。因此， 本發明使得對應於電致發光裝置之圖案化電極16的發光區 域之填充因數增加，由於自反射性匯流排2 8之後的發光區 域發射之光仍可自LED裝置散逸。參看圖i8b，18a之頂部 發射形式，本發明之此實施例包括鄰接於基板丨〇定位之反 射電極12及在EL單元14側面上、與反射電極12及基板1〇相 對的電極1 6。透明絕緣層3 3將反射性導電匯流排2 8與電極 16分開。。可使用不同於對應底部發射體絕緣層32之材料 及製程形成層33，由於層33通常將形成於LED及電極層12 及1 6上，而非形成於基板丨〇上。在本發明之替代實施例 中，參看圖19,散射層18可分別與電極12&16&EL單元14 光學整合。如2005年2月24日申請的同在申請中之共同讓 渡的USSN 1 1/065,082(據此將其揭示内容以引用的方式併 入）所述，可在OLED裝置内捕獲由〇LED之有機層發射之 光，且可採用散射層以將所捕獲光散射出〇LED裝置。如 本文所用，光散射層18為趨向於使任何自任何方向照射至 該層上之光隨機重定向的光學層。本文中使用"光學整合" 指示由EL單元Μ發射之光在穿過光學指數低於虹單元或 電極中之材料之光學指數的其他層之前遇到散射心。散 129297.doc •28· 200908411 射層18可位於多個與發光有機材料層14光學耦合之位置。 例如，如圖19中所示散射層18可位於透明絕緣層與透明電 極16之間。或者，散射層1 8可位於反射性導電匯流排28與 透明絕緣層（未圖示）之間。在圖2〇所說明之另一實施例 中，反射性導電匯流排28之表面4〇因（例如）採用粗糙表面 本身可具有光散射性。此外，可採用與一或多個電極非平 行的反射性導電匯流排之反射表面以便需要較少反射以將 自反射性導電匯流排Μ之後發射之光自本發明之LED裝置 P 散逸。 藉由降低裝置中各組件之環境反射亦可改良裝置之 對比度。根據本發明之另一類似於圖8所示且如圖2〇所說 明的實施例，反射性導電匯流排28除具有指向電㈣之反 射側面40之外可具有與電極16相對的光吸收側面42。 參看圖21，根據本發明之另—頂部發射體實施例，如圖 所示，電致發光裝置具有提供於led W之透明覆蓋物 j 21，來自LED 11之光經由該覆蓋物21射出。光散射元件17 ‘位於基板1〇與覆蓋物21之間用以散射由扯單元Μ發射之 光。反射元件20位於透明第二電極16上，在透明第二電極 16與覆蓋物21之間提供間隔且在透明第二電極16與覆蓋物 21之間在界定開口内形成透明間隙I透明間隙具有低於 第-折射指數範圍與第二折射指數中之各者的第三折射指 數。此實施例之-優勢為電致發光裝置之製造令 間隔元件。在一例示性實施例中，反射元件具有如圖8 所示的反射表面40及光吸收表面42。 129297.doc -29· 200908411 根據本發明，位於透明第二電極16上之反射元件20在透 明第二電極16與覆蓋物21之間提供間隔，且在透明第二電 極b與覆蓋物21之間形成透明間隙38。透明間隙38與電極 ό之透明部分22對準且具有低於第一折射指數範圍及第二 折射指數中的各者之第三折射指數。 圖21說明光散射元件17在第二電極16與覆蓋物21之間的 置放。在一替代實施例中，第一電極12亦可能會具有多個 層例如包括形成於反射層13上的透明導電層15。如圖^ 中所不’散射層18可位於反射層13與透明導電層15之間。 如散射層18可能般，反射層13亦可具有導電性。在此情況 Υ透明導電層ls較佳具有在第一折射指數範圍内的折射 心數。在本發明之—替代實施例中，散射元件丨了亦可具有 (未圖示）。在一替代實施例中，如自圖20應理解散 射元件18本身可為電極。 在較佳實施例中，封裝覆蓋物21及基板1〇可包含具有介 ;1 ·4與1.6之間的典型折射指數之玻璃或塑料。透明間隙 38包含光學透明材料之固體層、空隙或間隙。空隙或間隙 :為真空或經光學上透明氣體或液體材料填充。例如，空 乳、氮氧、氦氣或氬氣皆具有介於1(mil之間的折射指 數’且皆可用於本發明。可採用之較低指數固體包括碳氟 化口物或MgF，各具有小於j 4之指數。所採用之任何氣體 較佳地為惰性氣體。第一反射電極12較佳由金屬(例如 -30- 1 呂，、銀或鎮）或金屬合金製成。第二透明電極16較佳由透 明導電材料製成’例如氧化銦錫（ITO)或其他金屬氧化 129297.doc 200908411 物。el單以可包含在此項技財已知之有機或無機材 料，例如電洞注入層、電洞傳輸層、發光層、電子注入層 及/或電子傳輸層。〇LED及量子點技術中熟知該等材^ 層:該等材料層通常具有介於16與19之間的折射指數， 而氧化銦錫具有約^2」之折射指數。因此，各種層具有 ⑽範圍内之折射指數。當然，各種材料之折射指數可 取決於穿過該等材料之光的波長，因此此處所述之此等材 料之折射指數值僅為近似值。在任㈣況下，相低指數 間隙較佳地具有i纽所需發射體波長下第一折射指^範 圍及第二折射指數中之各者低〇. 1之折射指數。 散射層18可包含體積散射層或表面散射層。在某些實施 例中，散射層18可包含具有至少兩種不同折射指數之材e 料。散射層18可包含（例如）具有較低折射指數之基質及具 有較高折射指數之散射元件。或者’基質可具有較高折射 指數且散射元件可具有較低折射指數。例如，基質可包八 具有約1.5之指數之二氧化矽或交聯樹脂或具有更高 指數之氮化矽。若散射層18具有大於發射光之波長2十八 之一份的厚度，則散射層18中至少一種材料之折射'指數= 要近似等於或大於第一折射指數範圍。此可確保單元Μ 及電極丨6之透明部分22中捕獲的所有光可經受散射二：4 方向改變影響。若散射層18具有小於發射光波長之十分 —份的厚度，則散射層之材料不必具有該折射指數偏:之 為有效地間隔LED 11與覆蓋物21且提供如以上所“、 用之光學結構，反射元件2〇較佳地具有1微米或 129297.doc 31 200908411 之厚度，但較佳地小於1毫米。當將散射元件丨7材料塗佈 在第二電極層上時，反射元件2〇應較佳具有大於散射元件 17之總厚度，以在散射元件17與封裝覆蓋物21之間提供間 隙。由於散射元件17較佳地具有大於5〇〇 nm之厚度且可為 1至2微米厚，因此反射元件2〇較佳地具有丨微米或丨微米以 上之總厚度。反射元件2〇可為5〇微米厚或大於5〇微米，但 較佳地保持小於1 〇微米之厚度以便最大化裝置之銳度。可 使用習知微影方法從而使用（例如）如在此項技術中已知之 光阻劑、遮罩曝露及蝕刻產生反射元件2〇。可使用厚膜或 噴墨技術沈積反射元件20。可採用傳熱方法’例如採用雷 射之傳熱方法。反射元件2 0可採用或不可採用遮罩以形成 格子結構。 在本發明之另一採用反射元件20作為間隔元件之實施例 中，反射元件20可於LED 11或封裝覆蓋物21之表面上經圖 案化。參看圖5，反射元件20可具有光吸收表面42以增加 電致發光裝置之銳度及環境對比度。除具有在發光區域内 之部分外’反射元件20亦可具有圍繞每一發光區域51或在 介於某些發光區域51之間的區域中之部分。參看圖23及 24，對於本發明之一實施例，發光顆粒39為量子點。將量 子點用作發光二極體中之發射體所賦予的優點在於：完全 可藉由改變量子點顆粒之尺寸來調節發射波長。因而，可 存在光譜狹窄（產生較大色域）、多色發射。若該等量子點 係藉由溶膠法製備[且未藉由高真空沈積技術來生長（s
Nakamura等人 ’ Electronics Letter 34，2435 (1998))]，則 129297.doc -32- 200908411 基板不再需要為昂貴的或與LED半導體系統晶格匹配的笑 板。舉例而言，基板可為玻璃、塑料、金屬箔或妙。尤其 若使用低成本沈積技術沈積LED層，則使用此等技術形成 量子點LED係高度合意的。 將核/殼量子點220發射體之示意圖展示於圖23中。顆粒 含有發光核200、半導體殼210及有機配位體215 ^由於典 型量子點之尺寸為數個奈米數量級，且與其本徵激子之尺 寸相當’因此顆粒之吸收峰與發射峰相對於本體值藍移 (R· Rossetti等人 ’ Journal of Chemical Physics 79, 1〇86 (1983))。由於該等量子點之小尺寸，故量子點之表面電子 態對該等點之螢光量子產率有很大影響。可藉由將適當 (例如第一胺）有機配位體215連接至發光核2〇〇之表面或藉 由使另一半導體（半導體殼21〇)圍繞發光核2〇〇磊晶生長， 將其電子表面狀態鈍化。使半導體殼21〇生長（相對於有機 鈍化核）之優勢為電洞與電子核顆粒表面狀態可同時鈍 化，所得量子產率通常較高且量子點更為光安定及化學穩 固。由於半導體殼210之有限厚度（通常}至2個單層），故其 電子表面狀態亦需要加以鈍化。同樣，有機配位體215為 常見選擇。以CdSe/ZnS核/殼量子點22〇為例，在核/殼介面 處的價ττ及導帶偏差使得所得電勢起作用以將電洞與電子 限制於核區域。因為電子通常比重的電洞輕，所以電洞很 大程度上限制於該等核，而電子可穿透至殼中且採取殼之 與金屬原子相關聯之電子表面狀態（R. xie等人，了⑽⑺心 〇f the American Chemical Society, 127, 7480 (2005))。因 I29297.doc •33· 200908411 此’對於CdSe/ZnS核/殼量子點220之情況而言，僅殼之電 子表面狀態需要加以鈍化；合適有機配位體2 15之一實例 係形成鍵接至表面Zn原子之供體/受體鍵的第一胺中之一 者（X. Peng 專人 ’ Journal .of the American Chemical Soeiety，1 19, 7019 (1997))。典型的高度發光量子點具有核/ 喊結構（較高帶隙環繞一較低帶隙）且具有連接至殼之表面 的非導電性有機配位體215。 在過去的十年期間，已由許多工作者製造出高度發光核 /殼量子點之膠體分散液（〇. Masala&R Seshadri，Annual
Review of Materials Research 34, 41 (2004))。發光核 200由 類型IV(Si)、III-V(InAs)或II-VI(CdTe)半導體材料構成。 對於光譜之可見部分中的發射’ CdSe為較佳核材料，因為 藉由改變CdSe核之直徑（1.9至6.7奈米），可將發射波長自 465調節至640奈米。如此項技術中所熟知，可由諸如經搀 雜ZnS之其他材料系統製造可見發射量子點（A. a. B〇l等 人，Phys· Stat. Sol. B224, 291 (2001))。藉由在此項技術 中熟知之化學法製造發光核200。典型合成法包括使分子 前驅體在高溫下在配位性溶劑中分解，溶劑熱法（由〇. Masala 及 R. Seshadri, Annual Review of Materials Research，34, 41 (2004)揭示）及抑制沈澱（由 R R〇sseUi 等 人，Journal of Chemical Physics, 80, 4464 (1984)揭示）〇 半導體殼210通常由類型n-VI半導體材料，諸如Cds或 ZnSe構成。般半導體通常經選擇與核材料幾乎晶袼匹配且 具有價帶及導帶水平，使得核電洞及電子很大程度上限制 129297.doc • 34- 200908411 於量子點核區域。用於CdSe核之較佳殼材料為χ在〇.〇至約 〇·5範圍内之ZnSexSi-x。通常經由高溫下在配位性溶劑中 为解分子刚驅體（M. A. Hines 等人，Journal of Physical
Chemistry，1〇〇, 468 (1996))或反微胞技術（A. R. Kortan 等 人，Journal of the American Chemical Society，112，1327 (1990))來形成環繞發光核200之半導體殼2i 〇。 〇
如此項技術中所熟知，用於形成量子點薄膜之兩個低成 本方法包括藉由液滴澆鑄（drop casting)及旋轉澆鑄（spin casting)來沈積核/殼量子點22〇之膠體分散液。或者，可採 用喷塗或喷墨沈積。用於液滴澆鑄量子點之常用溶劑為己 烧：辛烧之 9:1混合物（c. B. Murray等人，Annuai Review 〇f
Materials Science’ 30，545 (2000))。需要選擇有機配位體 215以使得量子點顆粒可溶解於己院中。因而，具有以煙 為主尾端之有機配位體(諸如’烷基胺)為良好選擇。使用 此項技術中之熟知程序，可以來自生長程序之配位體(例 如，topo)交換所選擇之有機配位體2i5 (c· b. M_y等 人，Annuai Review 〇f MateHals ⑷ (判”當沈積量子點之膠體分散液時，要求溶劑：豆易 於在沈積表面上散布且在沈積㈣期間溶㈣適度速率某 發現以醇為主之溶劑為良好選擇；舉例而t，組合低 諸如，乙醇)與較高滞點醇(諸如，丁醇-己醇之混 合物)使得良好薄膜形成。相應去也， 將尾端可溶解於極性溶劑 —乂、1 _ 中之有機配位體連接（至量子 點)；—適配位體之實例。自此等兩個沈積過程產 129297.doc •35· 200908411 生之量子點薄膜係發光的，作 ^仁不導電。因為非導電性有機 配位體分離核/殼量子點2 2 f) 20顆粒，所以該等薄膜具有電阻 性。因為當移動電荷沿該等 里丁點得播時，該等移動電荷 由於限制半導體殼210之勢壘而在仿 力土阳隹核區域中受到捕獲，所 以該等薄膜亦具有電阻性。
無機LED之正確運作通常要求低電型及p㈣輸層， 其環繞導電性（標稱摻雜）發光發射層。如以上所討論，典 型量子點薄臈為發光的’但絕緣。圖24示意地說明提供同 時發光且導電的無機發光層33之方式。理念係基於共同沈 積小的（<2 nm)導電性無機奈米顆粒24〇與核/殼量子點22〇 以形成無機發光層33。使用後續的惰性氣體（Ar或N2)退火 步驟燒結較小無機奈米顆粒2 4 〇本身及且燒結於較大核/殼 量子點220之表面上。燒結無機奈米顆粒24〇，導致將半導 體奈米顆粒熔融於在層33中適用作半導體基質31之多晶基 質31中亦經由燒結法將多晶基質31連接至核/殼量子點
220。因而，經由半導體基質31自無機發光層33之邊緣產 生導電路徑且到達各核/殼量子點220，其中電子及電洞在 發光核200中再組合。亦應注意將核/殼量子點22〇嵌入導 電多晶半導體基質31中具有補充優點：其在環境上保護量 子點免受氧與水份影響。 無機奈米顆粒240可由導電半導體材料，諸如，類型 IV(Si)、III-V(GaP)或II-VI(ZnS 或ZnSe)半導體構成。為使 電何易於注入核/殼量子點220中，無機奈米顆粒240較佳 由具有與半導體殼210材料之帶隙相當之帶隙（更尤其殼材 129297.doc -36- 200908411
料之帶隙之0.2 eV範圍内的帶隙）的半導體材料構成。對於 ZnS為核/双量子點22〇之外殼的情況而言，則無機奈米顆 粒240由具有低“含量之ZnS或ZnSSe構成。藉由在此項技 術中熟知之化學法製備無機奈米顆粒24〇。如在此項技術 中所熟知’奈米尺寸奈米顆粒在相對於其本體對應物低很 多之溫度下熔融（A. N G〇ldstein等人，256，MM (1992))相應地，需要無機奈米顆粒240具有小於2奈米 (較佳尺寸為1-1.5奈米）之直徑以提高該燒結過程。關於具 有ZnS双之較大核/殼量子點22〇，已報導2 8奈米之顆 粒對於高至35(TC之退火溫度而言相對穩定（s B.卩以^等 人，Physical Review B60, 9191 (1999))。結合此等兩個結 果，該退火過程具有在250與30{rc之間的較佳溫度及高達 60分鐘之持續時間，其燒結較小無機奈米顆粒24〇本身且 將其燒結至較大核/殼量子點22〇之表面上，而較大核/殼量 子點220在形狀及尺寸上保持相對穩定。 為形成無機多晶發光層33，可形成無機奈米顆粒24〇與 核/殼量子點220之共分散液。由於需要由無機多晶發光層 33中的無機奈米顆粒240包圍核/殼量子點22〇,因此無機 奈米顆粒240與核/殼量子點22〇之比率經選擇大於丨：丨。較 佳比率為2:1或3:1。依賴於諸如旋轉淹注或液滴繞注之沈 積方法，進行有機配位體215之適當選擇。相同有機配位 體215通常用於兩種類型之顆粒。為增強無機發光層”之 導電性（及電子電洞注入過程），連接至核/殼量子點咖與 無機奈米顆粒240的有機配位體215較佳由於無機發光層33 129297.doc -37· 200908411 在惰性氣氛中退火而蒸發。藉由選擇具有低沸點之有機配 位體215，可使其在退火過程中自膜蒸發（c Β. Murray等 人，Annual Review of Material Science 30, 545 (2000))。 因此’對於藉由液滴澆鑄所形成的薄膜而言，較佳為諸如 己胺之較短鏈第一胺；對於藉由旋轉澆鑄所形成的薄膜而 言，D比啶為較佳配位體。使薄膜在高溫下退火可導致該等 薄膜由於薄膜與基板之間的熱膨脹失配而破裂。為避免此 問題’較佳使退火溫度自25°C勻變上升至退火溫度且自退 火溫度勻變下降回至室溫。較佳勻變時間為大約3〇分鐘。 所得無機多晶發光層33之厚度應在1 〇與1 〇〇奈米之間。 退火步驟後’核/殼量子點220將會無有機配位體21 5。 對於CdSe/ZnS量子點之情況，不具有外部配位體殼將會使 得自由電子由於被殼之未經鈍化表面狀態捕獲而損失（R. Xie, Journal of American Chemical Society 127, 7480 (2005))。因此’經退火的核/殼量子點22〇將展示與未經退 火之點相比之減少的量子產率。為避免此情形，需要將 ZnS殼厚度增加至核/殼量子點電子波函數不再採取殼之表 面狀態的此程度。使用此項技術中熟知之計算技術（s· A.
Ivanov等人，Journal of Physical Chemistry 108，10625 (2004)) ’ ZnS殼之厚度需要為至少5個單層（ml)厚以消除 電子表面狀態之影響。然而，可在CdSe上直接生長達2 ML厚之ZnS殼而不會產生由於兩個半導體晶格之間的晶格 失配所產生的缺 Pa (D. V. Talapin等人，journai 0f physical Chemistry 108，18826 (2004))。為避免晶格缺陷，可在 129297.doc -38- 200908411
CdSe核與ZnS外殼之間生長ZnSe之中間殼。Talapin等人 (D. V. Talapin等人，Journal of Physical Chemistry, B108, 1δ826 (2004))採用此方法，其中能夠在cdSe核上生長多至 8 ML厚之ZnS般，最佳ZnSe殼厚為1,5 ML。亦可採用更複 雜的方法以最小化晶格失配差異，例如，在若干個單層之 距離上將中間殼之半導體内含物由CdSe平滑改變為ZnS(R.
Xie等人，Journal of the American Chemical Society, 127, Ο Ο 7480 (2005))。總之，使外殼之厚度足夠厚以使得無自由 載流子採取（sample)電子表面狀態。此外，若必要則可 將具有適當半導體内含物之中間殼添加至量子點以避免產 生與厚半導體殼210相關聯之缺陷。 由於表面電漿效應（Κ· B. Kahen，Applied physics 78, 1649 (2001))，具有鄰接於發射層之金屬層會導致發射 體效率知失。因此，有利地藉由足夠厚的（至少15〇⑽）電 荷傳輸層(例如35、37)或導電層將發射層與任何金屬接觸 點間隔開。最後，傳輸層不僅將電子及電洞注入發射層 中，而且藉由適當選擇材料其可防止載流子自發射層中漏 =舉例而言’若無機奈米顆粒24〇由⑽咖。，構成且傳 剧層由ZnS構成’貝，丨電子及電洞將由μ勢壘限制於發射 β用於p型傳輸層之合適材料包括及出·ν半導體。 :型ii-vi半導體為ZnSe、如或㈣。僅㈣天然 尘，而ZnSe及ZnS為n型。為緙^ ·、'、Ρ 闩私各 ^ 為獲侍足夠咼的ρ型導電性，庳 向所有三種材料中添 您 ^ Μ 力其他Ρ型摻雜劑。對於II-VI ρ型值 輸層之情況而十 η主得 °可此的候選摻雜劑為鋰及氮。舉例而 129297.doc •39- 200908411 言’在文獻中已展示可在約35(TC下使LisN擴散至ZnSe中 以產生P型ZnSe ’其具有低至〇·4 〇hm-cm之電阻率（§ %
Lim，Applied Physics Letters 65, 2437 (1994))。 用於n型傳輸層之合適材料包括11_¥1及111_乂半導體。典 型II-VI半導體為ZnSe或ZnS。至於ρ型傳輸層，為獲得足 夠高的η型導電性’應將其他η型摻雜劑添加至該等半導 體。對於II-VI η型傳輸層之情況，可能的候選摻雜劑為 Al、In或Ga之類型III掺雜劑。如此項技術中所熟知，可藉 由離子植入（接著退火）或藉由擴散過程（P j Ge〇rge等人，
Applied Physics Letter 66, 3624 [1995])將此等摻雜劑添加 至傳輸層中。一種更佳方法為在奈米顆粒之化學合成期間 原位添加摻雜劑。以形成於十六胺（HDA)/T〇p〇配位性溶 劑中之ZnSe顆粒為例（M. A. Hines等人，Journal of Physical Chemistry B102, 3655 [1998])，Zn源為己烷中之 二乙鋅且Se源為溶解於TOP中之Se粉末（形成TOPSe)。若 ZnSe待摻雜A卜則將己烷中相應百分數（相對於二乙基鋅 濃度之數個百分數）的三甲基鋁添加至含有Top、丁〇?86及 二乙基鋅之注射器。當藉由化學浴沈積法生長薄膜時（j,
Lee等人，Thin Solid Films 431-432，344 [2003])，類似此 等之原位摻雜過程已成功得以證明。 已尤其參考本發明之某些較佳實施例詳細地描述本發 明，但應瞭解可在本發明之精神及範_内進行變動及修 改。 【圖式簡單說明】 129297.doc 40· 200908411 圖1為根據本發明之一實施例的頂部發射體震置之巧立 橫截面圖； 圖2為LED裝置之橫截面圖； 圖3為先前技術底部發射體裝置之局部橫載面圖； 圖4為先前技術底部發射體裝置之俯視圖； . 圖5為如先前技術中所述具有輔助電極的頂部發射體妒 置之橫橫截面； &
圖6為根據本發明之一實施例的底部發射體裝置之局立 f $ 橫截面圖； ° °P 圖7a及7b為根據本發明之替代實施例具有兩個不同雙層 電極之頂部發射體裝置之局部橫截面圖； 圖8說明根據本發明之實施例之頂部發射體裝置之局部 橫截面中光線之路徑； 圖9為根據本發明之實施例之雙層電極之俯視圖； 圖10為根據本發明之另—實施例具有散射層的頂部發射 ^ 體裝置之局部橫載面圖； 圖11為根據本發明之替代實施例具有輔助電極及散射層 的頂部發射體裝置之橫戴面圖； 為根據本發明之實施例在透明層上具有輔助電極及 •層的頂部發射體裝置之橫截面圖； 為根據本發明之另一實施例具有輔助電極及彩色濾 圖1、頂部發射體裝置之局部橫截面圊； 為根據本發明之_實施例的主動基質底部發射體裝 置之局部横截面圖； 129297.doc -41- 200908411 圖1 5為根據本發明之一實施例的底部發射體裝置配置之 俯視圖； 圖16為根據本發明之替代實施例的底部發射體裝置配置 之俯視圖； 圖17為根據本發明之另一實施例的底部發射體裝置配置 之俯視圖； 圖18a為根據本發明之一實施例說明光線路徑的底部發 射體裴置之局部橫截面圖； 圖1 8b為根據本發明之另一實施例說明光線路徑的頂部 發射體裝置之局部橫截面圖； 圖丨9為根據本發明之一實施例併入散射層的底部發射體 裝置之局部橫截面圖； 圖為根據本發明之一替代實施例併入散射反射性導電 匯流排的底部發射體裝置之局部橫截面圖； 圖21為根據本發明之一實施例具有覆蓋物的頂部發射體 裝置之橫截面圖； 圖22為根據本發明之另一替代實施例具有覆蓋物的頂部 發射體裝置之橫截面圖； 圖23展示發光核/殼量子點之示意圖；及 圖24展不根據本發明之多晶無機發光層之一部分的示意 圖。 應瞭解由於個別層過薄且各種層之厚度差異過大不允許 按比例描述，因此圊未按比例繪製。 【主要元件符號說明】 129297.doc •42- 200908411 6 第一側面 8 第二側面 10 基板 11 LED結構 12 電極 13 反射層 14 EL單元 15 透明電極 16 電極 17 散射元件 18 散射層 19 匯流排 20 反射部分 21 覆蓋物 22 透明部分 24 圖案化反射導電層 26 透明導電層 28 反射匯流排 30 薄膜電路 31 半導體基質 32 絕緣體 33 發光層 34 絕緣體 35 ' 37 電荷傳輸層 129297.doc -43- 200908411 38 間隙 39 量子點 40 反射表面 42 光吸收表面 46 彩色濾光器 48 低指數元件 50a 、 50b 、 50c 發射光線 51 發光區域 52 環境光線 60 反射邊緣 70 辅助電極 200 發光核 210 殼 215 有機配位體 220 核/殼量子點 240 無機導電奈米顆粒 Ο 129297.doc • 44·
Claims (1)
- 200908411 十、申請專利範固： 1. 一種電致發光裝置（EL)，其包含： 一第一電極； ::二電極’其具有一第一側面及一第二側面，且其 中U第一電極之至少一部分為透明的； -或多個發光區域，其由該第一電極與該第二電極 定； a，其包含__形成於該第—電極與該第二電極 ，間的發光層’且其中該第二電極之該第—侧面與祕 單元鄰接且離開該EL裝置之光係經由該透明部分退出該 第二電極之該第二側面；及 一或多個反射元件，其為導電性且形成該第二電極之 部分或與該第二電極電性相通；且其中該等反射元件至 少部分位於該一或多個發光區域内。 2.如請求項1之電致發光裝置，其中該發光層為一在一無 機半導體基質内包含核/殼量子點之多晶無機發光層。 I 3·如請求項1之電致發光裝置，其中該發光層為一在—有 機半導體基質内包含核/殼量子點之混合型發光層。 4·如請求項1之電致發光裝置，其中該EL單元由有機材料 所構成。 5. 如請求項1之電致發光裝置，其中該第二電極包括多個 不鄰接之透明部分。 6. 如請求項1之電致發光裝置，其中該反射元件比該第二 電極之該透明部分厚。 129297.doc 200908411 如請求項1之電致發光裝置，其中該第二電極包含一透 明導電層且該第二電極之該透明部分由該等反射元件界 定。 8·如請求項丨之電致發光裝置，其進—步包含—基板；及 -鄰接於該第二電極之該第二側面的透明覆蓋物。 9.如請求項8之電致發光裝置，其中該料元及該第二電 極之透明部分具有[折射指數範圍，且其中該電致發 光裝置進一步包含：-光散射層，其位於該基板與該覆蓋物之間用以散射 由該發光層發射之光’其中該覆蓋物具有第二折射指 數；及 透明間隙，其介於該第二電極與該覆蓋物之間，盆中 該等反射元件在實體上將該覆蓋物與該第二電極間隔 開，產生該等透明間隙，且豆中 ^ ，、甲°亥專透明間隙具有低於 該第一折射指數範圍及該第-拼 弟一折射指數的第三折射指 數0 置，其進一步包含一基板，其 第一電極之該第二側面鄰接。 置，其進—步包含—鄰接於該 且』丨於該第二電極與該等反射 〇 10. 如請求項1之電致發光裝 中該基板為透明的且與該 11. 如請求項1之電致發光裝 第二電極與該EL單元相對 元件之間的透明絕緣體層 Λ 〜 义巴舍一鄰 第二電極之該第二側面的透明基板， 為反射性的。 該第一電極 129297.doc * 2 · 200908411 u.如請求項u之電致發光裝置’其進一步包含一鄰接於該 第一電極之一側面與該EL單元相對的基板。 14. 如請求項1 1之電致發光裝置，其中該等反射元件與該第 二電極經由該透明絕緣層中之一通孔電連接。 15. 如請求項7之電致發光裝置，其十該透明導電層為連續 - 的’且與該發光層共同延伸。 16·如請求項1之電致發光裝置，其進一步包含一與該第一 及第^一電極及該EL早元光學整合之散射層。 Ο 17·如請求項16之電致發光裝置，其中該散射層僅在對應於 該第一電極之該透明部分的區域中形成。 18. 如請求項16之電致發光裝置，其中該第一電極及該第二 電極中至少一者為散射電極。 19. 如請求項丨之電致發光裝置，其中該第二電極之該透明 部分之至少1個尺寸等於或大於1微米。 20. 如請求項1之電致發光裝置，其進一步包含與該第二電 I) 極之該透明部分對應地定位的彩色遽光器。 21. 如請求項1之電致發光裝置，其包含多個發光區域且其 中該第二電極之該透明部分不與該等發光區域對準。 22. 如請求項丨之電致發光裝置，其進一步包含一形成於一 基板上之電晶體且其中該等反射元件為—導電匯流排， 該導電匯流排為與該電日日日體之-端子連接的信號或電力 匯流排。 23. 如請求項1之電致發光裝置，其中該等反射元件延伸至 該等發光區域以外。 129297.doc 200908411 24. 如請求項！之電致發光襞置，其中該等反射元件具有兩 個側面，最接近舰單元之第—側面 以反射發射光，相對於該第—側㈣的且係用 、第二相丨丨而达 性的且係用以吸收入射環境光。 由為光吸收 129297.doc
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