CN105191500B - 有机电致发光元件和使用所述有机电致发光元件的照明设备 - Google Patents

有机电致发光元件和使用所述有机电致发光元件的照明设备 Download PDF

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Abstract

本公开涉及有机电致发光元件，所述有机电致发光元件包括：基底1，其具有光透射特性；光扩散层；光透射电极；光反射电极；以及彼此空间隔开的多个发光层。关于为最靠近光反射电极的第m个发光层的第m个发光层，满足由以下表达式(2)和(3)定义的关系。在以下表达式中，λm表示加权平均发射波长，φ(λm)表示相移，nm(λm)表示填充光反射电极和第m个发光层之间的空间的介质的平均折射率，并且dm表示从光反射电极到第m个发光层的距离。l是等于或大于0的整数。[公式1]nm(λm)×dm≥0.6λm (3)。

Description

有机电致发光元件和使用所述有机电致发光元件的照明设备
技术领域
本发明涉及有机电致发光元件以及使用所述有机电致发光元件的照明设备，并且具体地涉及包括多个发光层的有机电致发光元件以及照明设备。
背景技术
在有机电致发光元件(下文称为“有机EL元件”)的公知结构中，由透明电极制成的阳极、空穴传输层、发光层、电子注入层以及阴极以该顺序被堆叠在透明基底的表面上。在该有机EL元件中，响应于对在阳极和阴极之间的电压的施加而在有机发光层产生光，并且所产生的光通过透明电极和透明基底并露出到外部。
一般地，有机EL元件具有在约20％到30％的范围内的光外耦合效率。这样低的光外耦合效率意味着产生的光的总量中的70％到80％没有有效地贡献于光发射。这是因为，归因于在具有不同折射率的材料之间的交界面处的全反射、材料的光吸收等，光不能够被有效地被传播到其中观察到光发射的外部。因此，考虑光外耦合效率的改进引起有机EL元件的效率的大幅提高。
积极研究和发展以改进光外耦合效率。尤其地，已经做了许多努力来增加在有机层中产生并到达基底层的光的量。一般地，有机层的折射率等于或大于约1.7，并且通常用作基底的玻璃层的折射率为约1.5。因此，由在有机层和玻璃层(薄膜波导模式)之间的交界面处的全反射引起的损失很可能达到辐射光的总量的约50％。鉴于此，通过减少由在有机层和基底之间的全反射引起的损失，能够大幅改进有机EL元件的光外耦合效率。
对干涉的使用被认为是用于改进光外耦合效率的手段之一。例如，专利文献1(JP2004-165154A)公开了通过使用干涉基于相位差来调节光学厚度，从而使光的分量最大化。
发明内容
技术问题
然而，在有机EL元件中，很难说在前述专利文献中公开的光学设计也能够充分地改进光外耦合效率。存在能够比以上设计更多地改进光外耦合效率的结构的需求。
最近，亮度和效率的进一步提高以及有机EL元件的寿命的延长已经被认为是重大问题，并且由此具有包括多个发光层的堆叠的结构的有机EL元件已经引起了关注。例如，在具有多单元结构的有机EL元件中，多个发光层与导电层串联连接，所述导电层被称为在所述多个发光层之间的夹层。因此，能够实现高亮度、高效率和长寿命，同时维持薄光源的优点，薄光源是有机电致发光元件的特性之一。通过减少电流密度来获得相同的亮度，能够实现效率的增加和寿命的延长。然而，在包括多个发光层的结构中，所述多个发光层提供增加亮度和延长寿命的优点，这样的结构要求多个发光位置和/或多个光发射波长。因此，通过使用专利文献1的方法设置优选厚度条件变得更加困难。
鉴于以上不足，本发明目的在于提出一种有机EL元件和一种照明设备，所述有机EL元件和所述照明设备具有增强的光外耦合效率和减少的视角依赖。
问题的解决方案
根据本发明的一个实施例的有机电致发光元件包括：
基底，其具有光透射特性；
光扩散层，其在所述基底的表面上；
光透射电极，其在所述光扩散层的表面上；
光反射电极，与所述光透射电极配对；以及
多个发光层，其彼此空间隔开并且在所述光透射电极和所述光反射电极之间，
多个发光层，其包括第m个发光层，所述第m个发光层是最靠近所述光反射电极的第m个发光层，其中，m是等于或大于1的整数；
λm表示所述第m个发光层的加权平均发射波长；
φm表示由以下表达式(1)定义的由所述光反射电极引起的由所述第m个发光层产生的光的相移：
[公式1]
其中，ns和ks分别表示与所述光反射电极相接触的层的折射率和消光系数，以及nr和kr分别表示反射层的折射率和消光系数，并且ns、nr、ks和kr是λm的函数；
由nm(λm)表示填充在所述光反射电极和所述第m个发光层之间的空间的介质的平均折射率；
由dm表示从所述光反射电极到所述第m个发光层的距离；并且
所述多个发光层中的至少两个中的每个满足由以下表达式(2)和(3)定义的关系：
[公式2]
其中，l是等于或大于0的整数，
[公式3]
nm(λm)×dm≥0.6λm (3)
优选地，前述有机电致发光元件还包括载流子传输层，所述载流子传输层在所述光反射电极和所述第一发光层之间并且是掺杂有给体材料的电荷传输介质。
优选地，在前述有机电致发光元件中，所述光反射电极用作阴极，所述光透射电极用作阳极，并且所述有机电致发光元件还包括电荷反型层和空穴传输层，所述电荷反型层和所述空穴传输层以从所述第一发光层的顺序被布置在所述光反射电极和所述第一发光层之间。
优选地，在前述有机电致发光元件中，所述光扩散层包括以从所述基底的顺序布置的第一透明材料层和第二透明材料层，并且不平坦的结构被提供到在所述第一透明材料层和所述第二透明材料层之间的交界面处。
优选地，在前述有机电致发光元件中，所述不平坦结构由布置在平面中的凸起部分或凹下部分的聚合体定义。
优选地，在前述有机电致发光元件中，关于所述凸起部分或凹下部分的聚合体的任何部分，当在垂直于所述基底的表面的方向上查看时内切椭圆的轴向长度或内切圆的直径在0.4μm到4μm的范围内。
优选地，在前述有机电致发光元件中，所述凸起部分或凹下部分的聚合体具有被划分成区段的阵列的平面，并且所述凸起部分或所述凹下部分通过单个地被分配到从所述阵列中随机选择的区段而被布置。
优选地，在前述有机电致发光元件中，所述凸起部分被布置使得通过单个地被分配到所述阵列的在相同方向上的连续区段布置的凸起部分的数量不大于预定数量，并且所述凹下部分被布置使得通过单个地被分配到所述阵列的在相同方向上的连续区段布置的凹下部分的数量不大于预定数量。
优选地，前述有机电致发光元件还包括在所述基底的与所述光扩散层相反的表面上的光外耦合层。
根据本发明的一个实施例的所述照明设备包括前述有机电致发光元件中的一个。
发明的有利影响
归因于本发明，使用基于等离子体损失的光干涉，并且因此能够有效地增加露出到外部的光的量。因此，能够获得具有增强的光外耦合效率和减少的视角依赖并且由此具有极好的发光特性的有机EL元件和照明设备。
附图说明
图1是图示有机电致发光元件的一个实施例的范例的示意性剖面。
图2是图示有机电致发光元件的一个实施例的另一范例的示意性剖面。
图3是图示有机电致发光元件的一个实施例的另一范例的示意性剖面。
图4是图示有机电致发光元件的模型的示意性剖面。
图5是图示等离子体损失的曲线图。
图6示出了图示基于等离子体损失的设计的分析的结果。
图7是图示光外耦合效率和色差的变化对第二发光层的位置的变化的曲线图。
图8是图示光外耦合效率和色差的变化对第一发光层的位置的变化的曲线图。
图9是图示有机电致发光元件的一个实施例的另一范例的示意性剖面。
图10是图示有机电致发光元件的一个实施例的另一范例的示意性剖面。
图11A是图示不平坦结构和其平面图的范例的解释性视图。图11B是图示不平坦结构和其剖面的范例的解释性视图。
图12A是图示不平坦结构和其平面图的另一范例的解释性视图。图12B是图示不平坦结构和其平面图的另一范例的解释性视图。
图13A是图示不平坦结构的方块(区段)的布置的解释性视图。图13B是图示不平坦结构的方块(区段)的其他布置的解释性视图。图13C是图示不平坦结构的方块(区段)的其他布置的解释性视图。
图14A是图示不平坦结构的一个范例的平面图。图14B是图示用于计算不平坦结构的平均间距的椭圆的解释性视图。
图15是图示不平坦结构的另一范例的平面图。
图16A是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图16B是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图16C是图示不平坦结构的另一范例的平面图。
图17A是图示在不平坦结构的结构尺寸和光外耦合效率之间的关系的曲线图。图17B是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图17C是图示不平坦结构的另一范例的平面图。
图18A是图示在不平坦结构的凸起与凹下之间的水平差和光外耦合效率之间的关系的曲线图。图18B是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图18C是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图18D是图示不平坦结构的另一范例的平面图。
图19是图示测量有机EL元件的光强度的方法的范例的区段。
图20A是图示光强度的变化对不平坦结构的变化的曲线图。图20B是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图20C是图示不平坦结构的另一范例的计划。
图21A是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图21B是基于不平坦结构的傅里叶变换的结果。图21C是图示不平坦结构的另一范例的平面图。图21D是基于不平坦结构的傅里叶变换的结果。
图22是图示不平坦结构的范例的平面图。
图23是图示照明设备的范例的示意性剖面。
附图标记列表
E 发光层
E1 第一发光层
E2 第二发光层
Em 第m个发光层
1 基底
2 光扩散层
3 光透射电极
4 光反射电极
5 电荷传输层
6 夹层
7 光外耦合层
8 载流子传输层
8a 非掺杂层
9 电荷反型层
9a 空穴提取层
9b 阻挡层
10 阵列的区段
11 凸起部分
12 凹下部分
20 不平坦结构
具体实施方式
图1图示了有机电致发光元件(有机EL元件)的第一实施例。图2图示了有机EL元件的第二实施例。图3图示了有机EL元件的第三实施例。在集中于有机EL元件的各个实施例的共同部件的同时描述了各个实施例。
有机EL元件包括具有光透射特性的基底1、光扩散层2、光透射电极3、光反射电极4以及多个发光层E。光扩散层2在基底1的表面上。光透射电极3在光扩散层2的表面上。光反射电极4是与光透射电极3配对的电极。多个发光层E在光透射电极3和光反射电极4之间。多个发光层E彼此空间隔开。在图1至图4中，由附图标记E标示单个发光层。
第一实施例和第三实施例每个包括两个发光层E。关于第二实施例，省略了层配置的中间部分，并且其被解释为具有多个(两个或更多个)发光层E。这些是具有多单元结构的有机EL元件。考虑在第二实施例中，通过使用一般表达式来表达与发光层E有关的附图标记。
第三实施例可以是对第一实施例的修改，并且还包括在基底1的与光扩散层2相反的表面上的光外耦合层7。
参考第二实施例来解释本发明，通过使用一般表达式来表达与发光层E有关的其附图标记。注意，以下解释也可以适用于每个实施例。
在本说明书中，发光层E包括最靠近光反射电极4的第m个发光层E，其被称为第m个发光层Em。在这一点上，m是等于或大于1的整数。例如，最靠近光反射电极4的第一发光层E被称为第一发光层E1。额外地，最靠近光反射电极4的第二发光层E被称为第二发光层E2。
λm表示第m个发光层Em的加权平均发射波长。例如，λ1表示第一发光层E1的加权平均发射波长。另外，用λ2表示第二发光层E2的加权平均发射波长。
φm表示由以下表达式(1)定义的由光反射电极4引起的由第m个发光层Em产生的光的相移。
[公式4]
在该表达式中，ns和ks分别表示与光反射电极相接触的层的折射率和消光系数，并且nr和kr表示反射层的折射率和消光系数，并且ns、nr、ks和kr是λm的函数。
例如，由φ1表示由第一发光层E1产生的光的相移。额外地，由φ2表示由第二发光层E2产生的光的相移。
由nm(λm)表示填充在光反射层4和第m个发光层Em之间的空间的介质的平均折射率。例如，由n1(λ1)表示填充在光反射层4和第一发光层E1之间的空间的介质的平均折射率。另外，由n2(λ2)表示填充在光反射层4和第二发光层E2之间的空间的介质的平均折射率。这样的平均折射率取决于发射波长，并且因此计算针对每个发射波长的折射率。
由dm表示从光反射电极4到第m个发光层Em的距离。例如，由d1表示从光反射电极4到第一发光层E1的距离。另外，由d2表示从光反射电极4到第二发光层E2的距离。距离dm指示物理距离。
距离dm满足d1<d2<d3<···的关系。
在有机EL元件中，第m个发光层Em满足由以下表达式(2)表示的关系。
[公式5]
在以上表达式中，l是等于或大于0的整数。
在有机EL元件中，多个发光层E中的至少两个中的每个满足以上表达式(2)的关系。在这一点上，优选多个发光层E中的每个满足以上表达式。注意，“l”是L的小写，并且与表示数字一的1区分开。
另外，在有机EL元件中，第m个发光层Em满足由以下表达式(3)表示的关系。
[公式6]
nm(λm)×dm≥0.6λm (3)
在有机EL元件中，优选多个发光层E中的每个满足以上表达式(3)的关系。
由以上表达式(2)和(3)表示的关系基于鉴于由等离子体损失引起的影响的光干涉做出。因此，能够有效地增加露出到外部的光的量。因此，能够获得具有增强的光外耦合效率和减少的视角依赖并且由此具有极好的发光特性的有机EL元件。
在这一点上，能够基于以下表达式(4)来计算介质的平均折射率。
[公式7]
注意，在以上表达式中，d指示构成介质的一个或多个层中的一个的厚度，并且n指示构成介质的一个或多个层中的一个的折射率。m是等于或大于1的整数，并且指示按顺序被分配给单个层的数字之一。在这个意义上，在该表达式中的d、n和m不同于表达式(1)至(3)的d、n和m。
如在以上表达式中描述的，介质的平均折射率能够被理解为关于发光材料的光谱的加权平均发射波长λ的介质的平均折射率，并且也就是厚度加权平均折射率。
在这一点上，加权平均发射波长被定义为通过对基于发射波长(发射光谱)的强度的光谱的测量结果获得的光谱强度的积分计算的波长，并且由以下表达式(5)精确地表示。
[公式8]
在该表达式中，λ指示波长(nm)，并且P(λ)指示对应波长的光谱强度。
在下文中，描述了相移。有机EL元件的发光层相对较薄，并且例如具有几百nm的厚度，并且厚度非常接近光波长(在传播介质中的光波长)，并且因此薄膜干涉可以发生在有机EL元件内部。因此，有机层的厚度引起光发射内部的干涉，并且因此大大增高或降低发射光的强度。为了尽可能地增高发射光的强度，直接从发光层行进到露出光侧的光(直射光)和从发光层朝向反射电极行进并且然后被该电极反射以朝向露出光侧行进的光(反射光)被设置从而引起相长干涉。当光被反射层反射时，在反射之前和反射之后的光线之间存在相移π。鉴于此，在理想模型中，通过将被定义为在发光源和反射层的表面之间的距离的厚度d乘以折射率n来计算的光学厚度(光学距离)被设置等于约光的波长λ的1/4π的奇数倍。通过这样做，使从基底在前面方向上露出的光的分量的量最大化。该设计是所谓的腔体设计。根据该方法，光在内部不被放大，但是由于改变了光的方向在由前面方向例示的指定方向上的光被放大，在前面方向上光能够容易露出到外部。然而，实际上，光的相移不等于π，并且示出了归因于在有机层和反射层的折射和消光的更复杂的变化。在这种情况下用φ表示光的相移。能够基于该相移φ来设计有机EL元件。
关于在发光层E和光反射电极4之间的距离d，在本说明书中，除非另行指示，在发光层E的其厚度方向上的中心点和在光反射电极4的面向发光层E的表面上的点被用作参考点。换言之，在更精确的定义中，距离d应当被理解为从光反射电极4的面向发光层E的表面到发光层E的在其厚度方向上的中心的距离。光被反射为反射层的表面，并且因此能够理解光反射电极4的表面被用作其参考点。至于发光层E，在严格的意义上，优选参考点是电子和空穴的重组点。然而，重组点可以取决于元件的材料和特性而变化。另外，在许多情况下，鉴于发光层E相对整个元件的比例，发光层E相对较厚。因此，发光层E的中心可以被用作其参考点。注意，当能够确定重组点时，重组点能够被用作用于确定距离d的参考点。例如，重组点不限于在厚度方向上的中心，并且能够是表面(面向光反射电极4的表面或面向光透射电极3的表面)。
在特定电极和发光层E以及多个发光层E之间可以提供贡献于对有机EL元件的操作的一个或多个合适的层。例如，这样的合适的层包括电荷传输层5和夹层6。图1至图3示出了电荷传输层5和夹层6。电荷传输层5可以是用于注入并传输空穴或电子的层。夹层6可以是用于产生电荷的层。在第一实施例至第三实施例中，夹层6存在于电荷传输层5之间。注意，双极层可以存在于一个发光层E和另一发光层E之间。在这种情况下，不需要提供夹层6，并且能够增大或减小在发光层E之间的距离。因此，能够容易地调节发光层E的位置。
如图1等所示，电荷传输层5被称为第一电荷传输层5a、第二电荷传输层5b、第三电荷传输层5c和第四电荷传输层5d，以到光反射电极4的距离的升序排列。第一电荷传输层5a可以用作具有电子传输特性的层。第二电荷传输层5b可以用作具有空穴传输特性的层。第三电荷传输层5c可以用作具有电子传输特性的层。第四电荷传输层5d可以用作具有空穴传输特性的层。注意，这样的电荷传输层5可以具有在其内部引起电荷转换的结构。
此外，本说明书主要给出了对其中一个发光单元包括一个发光层E的元件的解释。然而，一个发光单元可以包括两个或更多个发光层E的堆叠。当一个发光单元包括两个或更多个发光层E的堆叠时，发光层E可以被直接堆叠。当一个发光单元包括两个或更多个发光层E的堆叠时，极好地贡献于发光特性(即，极好的光外耦合效率和色差)的一个或多个发光层E可以被设计为满足由以上表达式(2)和(3)定义的关系。注意，更优选所有的发光层E满足以上表达式(2)和(3)。
在第三实施例中，光外耦合层7被提供到基底1的与光扩散层2相反的表面。当光外耦合层7被提供时，能够抑制在基底1和外部(大气)之间的交界面处的全反射，并且能够增加露出到外部的光的量。
注意，由D表示从发光层E到光透射电极3的面向基底1的表面的距离。用于确定距离D的发光层E的位置的参考点可以与用于确定距离d的发光层E的位置的参考点相同，并且可以是发光层E的在其厚度方向的中心。
[元件设计]
参考有机EL元件的设计模型，其被解释为前述关系是优选的。
图4示出了有机EL元件的设计模型。该设计模型被用于优化有机EL元件。该有机EL元件包括基底1、光透射电极3、发光层E和光反射电极4。该有机EL元件包括一个发光层E，并且因此具有单个单元结构。另外，有机EL元件包括电荷传输层5。然而，有机EL元件没有光扩散层2。发光层E的数量是一个，并且省略了光扩散层2，并且因此简化了有机EL元件。因此，能够在光外耦合效率方面优化设计。
在设计有机EL元件中，对等离子体损失的抑制能够被认为是用于改进光外耦合效率的一个方法。
能够参考图5来描述等离子体损失。图5示出了图示光外耦合效率对在发光源和反射层之间的厚度的变化的曲线图。该曲线图示出了哪个模式引起光损失。模式I涉及大气，并且指示露出到外部(大气)的光的干涉。额外地，模式II、模式III和模式IV分别涉及基底、薄膜和等离子体，并且指示约束在元件内部并不露出到外部的光。模式I示出干涉厚度变化的波形。当增大腔体的厚度时，第一顺序干涉和第二顺序干涉被确认。在对应于第一顺序干涉的厚度中，等离子体损失相对较大，并且因此总体上能够减少光外耦合效率。这是因为当发光层和反射层之间的距离太短时，反射层吸收光。考虑到光的这种吸收可以随着入射角度的增大而增大。因此，考虑到引起用于抑制等离子体损失的第二顺序或更大顺序干涉是优选的。归因于抑制等离子体损失的影响，能够期望对效率的改进。注意，在顺序上大于第二干涉(第二腔体)的干涉(例如，第三顺序干涉和第四顺序干涉)可以引起辐射寿命的增加，并且这可以导致效率的降低。因此，干涉的顺序优选为小的，并且例如，可以使用第五顺序或更小的干涉。
在有机EL元件的设计中，考虑了在光反射电极4(反射层)和发光层E之间的距离。在严格的意义上，针对发光层E的距离的参考点是发光重组发生的位置。然而，如上所述，为了方便元件设计，参考点可以是厚度方向的中心或发光层E的表面。为了抑制等离子体损失，优选增大在反射层和发光层E之间的距离。鉴于此，基于图4的有机EL元件，确定针对在发光层E和反射层之间的距离的优选条件。
图4的模型涉及用于发射单色光的单个单元元件。在这种情况下，加权平均发射波长λ为600nm。通过使用在发光层E和光反射电极4之间的距离d作为参数来分析哪个模式存在从发光层E发射的光。
图6是示出由发光层E产生的光的分布的变化与在发光层E和光反射电极4之间的距离d的变化的曲线图。在图6中，由比率表示各自的模式的分布。从图6中显而易见，确认当发光层E变得更接近光反射电极4时，等离子体损失变得更大。换言之，在距离d相对较小的区域中，从发光层E露出的光与在金属表面上的等离子体组合，并且促进等离子体模式，并且可以增加不贡献于光的分量。相反，应当理解当发光层E变得更远离光反射电极4时，等离子体损失的影响逐渐减少。在这一点上，对于在发光层E和光反射电极4之间的距离，考虑在波长和折射率之间的关系。如通过在曲线图的水平轴的下面图示的数值示出的，当距离等于或大于约0.6倍的通过波长(λ)除以折射率(n)获得的值(λ/n)时，等离子体损失的影响大大减小。在这种情况下，折射率被定义为填充在光反射电极4和发光层E之间的空间的介质的平均折射率。甚至在波长和折射率不同于以上情况的另一情况下，获得相同的影响。因此，确认由以上表达式(3)定义的关系是优选的。
注意，等离子体模式尤其受从发光层E发射的光的广角分量(p极化分量)影响，并且相反，最初露出到外部的窄角分量(到达大气的光)不引起对等离子体模式的实质影响。鉴于此，为了通过抑制等离子体损失来增加光外耦合效率，先决条件是增加在基底模式和薄膜模式中的光(具有宽的入射角并且趋向于被全反射的光)的量。因此，在实际有机EL元件中，有必要提供光扩散层2。通过提供光扩散层2，有效地运用抑制等离子体损失的影响。光扩散层2能够引起在有机层和基底之间的交界面处的光线的角度的变化。光扩散层2能够抑制在有机层和基底之间的交界面处被全反射的分量，并且因此能够增加在薄膜模式中的光的量。
注意，在专利文献1中公开的以上方法是使在前面方向上露出的光的量最大化，并且因此不考虑等离子体损失。因此，在一些情况下，可以减少露出光的量。
在有机EL元件的另一优化中，取决于视角(在u’v’坐标中的偏差)的色差被认为是除了效率(光外耦合效率)之外的发光元件的特性之一。如图4所示，色差的偏差被定义为在前面方向上露出的光和在角度θ处露出的光之间的颜色的偏差。在有机EL元件中，直接从发光层E露出的光和由具有光反射特性的电极反射的光彼此干涉，以引起在特定露出方向上的光的增加和减少，并且因此光的分布的样式可以改变。到达光扩散层或基底的光的分布的样式引起对效率和色差的直接影响。因此，在发光层E和针对每种发光颜色的反射层之间的距离d是用于确定效率和色差的重要因子。鉴于此，在本设计中，主要地，在光发射位置和反射层之间的距离被精确地控制以获得实现优选效率和色差的光的分布的样式。
具有多单元结构的有机EL元件包括两个或更多个发光层E，并且因此视角特性(对色差的偏差的抑制)是重要的。鉴于此，通过使用色差(Δu’v’)来确认具有多单元的有机EL元件的视角特性。Δu’v’意味着偏离在相对于前方的视角等于或小于80度的范围内的平均值的色度的u’v’坐标的量的均方根(Δu’^2+Δv’^2)^(1/2)的最大值。在这一点上，“^”是表示乘法的符号。根据Energy Star的标准(Program Requirements for Solid StateLighting Luminaries，Eligibility Criteria-Version 1.1，2008)，在照明质量方面优选Δu’v’小于0.007。
首先，以实验方式制备具有多单元结构的有机EL元件。该原型具有与在图1中图示的第一实施例相同的层结构。这个的整个发射颜色是白色。白色发射对于照明使用等是重要的。第一发光层E1具有600nm的加权平均发射波长(λ1)。第一发光层E1的发射颜色是橙色。第二发光层E2具有470nm的加权平均发射波长(λ2)。第二发光层E2的发射颜色是蓝色。填充第一发光层E1和光反射电极4之间的空间的介质具有1.80的平均折射率(n)和0.0005的消光系数(k)。这些折射率和消光系数是关于波长λ1的平均值。填充第二发光层E2和光反射电极4之间的空间的介质具有1.80的平均折射率(n)和0.0005的消光系数(k)。这些折射率和消光系数是关于波长λ2的平均值。另外，光反射电极4由Ag制成。光反射电极4具有关于波长λ1的0.119的折射率(n)和3.51的消光系数(k)。另外，光反射电极4具有关于波长λ2的0.135的折射率(n)和2.66的消光系数(k)。光透射电极3是ITO的。光透射电极3用作阳极，并且光反射电极4用作阴极。基底1是玻璃基底(折射率1.5)的。在该有机EL元件中，为了利用很大程度地受等离子体损失的影响的在对角线方向上行进的光，光扩散层2被提供在基底1和光透射电极3之间。通过添加光扩散层2，改变光线的行进方向，并且因此能够增加以对角线方式露出的光的量。
在这一点上，为了优化距离d，引入因子A。在本说明书中，关于与腔体的偏差，使用由以下表达式(6)定义的因子A。
[公式9]
因子A是表示在光学距离(n×d)方面与第一顺序干涉的距离的距离偏差等于波长的多少倍的数值。因子A被表示为指示与第一顺序干涉的距离的距离偏差的因子。在稍后描述的曲线图中，每个水平轴指示因子A。
由以下表达式(7)表示定义第一顺序干涉的条件的距离d。
[公式10]
在第一顺序干涉中，A等于0。因此，在以上表达式中，当因子A等于0时，距离d1被定义为d1(0)。以上表达式定义第一发光层E1的距离d1。然而，能够以类似的方式计算第二发光层和后续发光层E的距离。
通过使用距离d1(A)和d1(0)由以下表达式(8)表示因子A。
[公式11]
因此，如用于确定d1(A)的表达式，获得以下表达式(9)。
[公式12]
类似地，如用于确定d2(A)的表达式，获得以下表达式(10)。
[公式13]
相位差移位φ能够被获得作为通过使用折射率和消光系数来自表达式(1)的常数值。
以上元件的相位差移位φ是φ(λ1)＝0.7π和φ(λ2)＝0.58π。
关于因子A，在第一顺序干涉中A等于0，并且在第二顺序干涉中A等于0.5，并且在第三顺序干涉中A等于1。总之，在第α个顺序干涉中A等于0.5×(α-1)。因此，能够获得在因子A和距离d之间的关系。
在以上元件中，当第一发光层E1被设计用于第一顺序干涉时，当φ1＝0.7π，λ1＝600和n＝1.80时，表达式(7)给出d1(0)＝58nm。
在以上元件中，当第一发光层E1被设计用于第二顺序干涉时，当φ1＝0.7π，λ1＝600，n＝1.80和A＝0.5时，表达式(9)给出d1(0.5)＝225nm。
在以上元件中，当第二发光层E2被设计用于第二顺序干涉时，当φ2＝0.58π，λ2＝470，n＝1.80和A＝0.5时，表达式(10)给出d2(0.5)＝168nm。
在以上元件中，当第二发光层E2被设计用于第三顺序干涉时，当φ2＝0.58π，λ2＝470，n＝1.80和A＝1时，表达式(10)给出d2(1)＝300nm。
类似地，当第二发光层E2被设计用于第四顺序干涉时，d2(1.5)等于430nm。
如上所述，能够基于因子A来优化发光层E的位置。
关于第二顺序干涉和第三顺序干涉通过扩展由以上表达式(2)定义的关系获得的关系被示出如下。
当l等于1时，针对第二顺序干涉的第一发光层E1的表达式给出以下表达式(11)。
[公式14]
当l等于2时，针对第三顺序干涉的第二发光层E2的表达式给出以下表达式(12)。
[公式15]
能够以类似的方式获得第四顺序干涉和后续顺序干涉的表达式。换言之，在使用第α个顺序干涉的情况下，l可以由α-1代替。
图7和图8是示出随着具有前述多单元结构的有机EL元件中的发光层E的位置的变化的光外耦合效率和色差的变化的曲线图。
图7是在第一发光层E1的位置被固定到对应于第二顺序干涉(d1(0.5)＝225nm)的位置并且第二发光层E2的位置被改变的条件下获得的曲线图。期望，当第二发光层E2的位置靠近对应于第三顺序干涉(A＝1)的位置并且因此在从0.9至1.4的A的范围内进行分析时，可以改进光特性。该元件满足由以上表达式(3)定义的关系。从图7的曲线图中显而易见，确认在从0.95至1.3的A的范围内，光外耦合效率是高的，并且色差是低的。
图8是在第二发光层E2的位置被固定到对应于第四顺序干涉(d2(1.5)＝430nm)的位置并且第一发光层E1的位置被改变的条件下获得的曲线图。期望，当第一发光层E1的位置靠近对应于第二顺序干涉(A＝0.5)的位置并且因此在从0.4至0.9的A的范围内进行分析时，可以改进光特性。该元件满足由以上表达式(3)定义的关系。从图8的曲线图中显而易见，确认在从0.45至0.8的A的范围中，光外耦合效率是高的，并且色差是低的。
如从结果中理解的，优选发光层E的位置满足根据干涉的顺序(腔体的顺序)由表达式(2)定义的关系。
注意，在图7和图8的曲线图中，峰值示出了不在A被设置为对应于干涉位置的值(诸如0.5和1)的情况下而是在A偏离这样的值的情况下的最大值。这是因为归因于光扩散层2的存在以上元件允许光露出在基底模式或薄膜模式中。另外，归因于露出光的宽分量的相长干涉，腔体影响变得相对较强。这暗示根据干涉条件在前面方向上设置的A＝0.5或A＝1的条件不总是最优的。因此，也在以上表达式(2)中，范围被确定使得范围的中心偏离干涉的位置(A＝0.5或A＝1)。
在下文中，进一步描述对有机EL元件的发光层E的位置的优化。
表1示出了通过改变第一发光层E1和第二发光层E2的位置获得的具有多单元结构的有机EL元件的光外耦合效率和色差的结果。有机EL元件包括橙色发光层和蓝色发光层。
[表1]
设计范例1和2对应于实施范例，并且设计范例3和4是比较范例。在设计范例1和2中，两个发光层E彼此空间隔开。在设计范例3和4中，两个发光层E彼此相接触。
设计范例3被设计使得第一发光层E1适合于第一顺序干涉。因此，能够考虑由干涉影响引起的光外耦合效率的改进。然而，在反射层和发光点之间的距离很小，并且不满足由表达式(3)定义的关系。在下文中，将其他设计范例与作为参考范例的设计范例3进行比较。
设计范例4被设计使得第一发光层E1适合于第二顺序干涉。因此，满足由表达式(3)定义的关系。由此，考虑对等离子体损失的抑制。另外，满足由表达式(2)定义的关系。然而，第一发光层E1和第二发光层E2与彼此直接相接触，并不彼此空间隔开。因此，设计范例4趋向于示出相对于设计范例3的光外耦合效率的轻微改进，但是可能示出更大的色差。
设计范例1被设计使得第一发光层E1适合于第二顺序干涉，并且第二发光层E2适合于第三顺序干涉。因此，满足由表达式(2)和(3)定义的关系。在设计范例1中，相对于设计范例3改进了光外耦合效率，并且极大地抑制了色差。另外，与设计范例4的比较暗示间隔发光层E可以引起光外耦合效率的增加和色差的很大改进。
设计范例2被设计使得第一发光层E1适合于A＝0.6，其稍微偏离对应于第二顺序干涉的值。当由ΔA表示对应于第一发光层E1的位置距干涉位置的偏离的A的差时，ΔA等于0.1。另外，设计范例2被设计使得第二发光层E2适合于A＝1.15，其稍微偏离对应于第三顺序干涉的值。表示第二发光层E2的位置距干涉位置的偏离的ΔA等于0.15。在设计范例2中，相对于设计范例3极大地增加了光外耦合效率，并且极大地抑制了色差。这暗示，优选发光层E稍微偏离干涉位置，从而引起距离的增加。例如，在满足表达式(2)的范围中，ΔA可以等于或大于0.05，并且ΔA还可以等于或大于0.1。
在具有多个发光层E的情况下，当多个发光层E被调节适合于第二顺序干涉位置或后续顺序干涉位置时，具有不同发射波长的发光层E同时满足优化条件可能是困难的。额外地，当发光层E被堆叠时，发光点可以偏离期望的位置。另外，可以存在色差增加的可能性。由此，使用其中发光层E彼此空间隔开的多单元结构可以容易地促进优化。
[从元件设计衍生的优选结构范例1]
在根据以上元件设计生产的有机EL元件中，在第一发光层E1和光反射电极4之间的距离可以增加。当在光反射电极4和第一发光层E1之间的层(主要为第一电荷传输层5a)具有差的电荷传输特性时，驱动电压可以随着电荷传输层5的厚度的增加而增加。尤其地，当光反射电极4用作阴极时，电荷传输层5包括电子传输层。当该层具有差的电子传输特性时，电压可以增加。
鉴于此，在图9中示出的有机EL元件被提供作为对应于结构范例1的第四实施例。该有机EL元件包括载流子传输层8，载流子传输层8在光反射电极4和第一发光层E1之间并且是掺杂有给体材料的电荷传输介质。第一电荷传输层5a包括除了载流子传输层8的部分，并且该部分是没有掺杂有给体材料的电荷传输介质的层，并且该部分被定义为非掺杂层8a。换言之，第一电荷传输层5a由载流子传输层8和非掺杂层8a构成。对载流子传输层8的提供能够引起电荷传输特性的增加，并且因此能够降低驱动电压。
在结构范例1中，载流子传输层8被放置靠近光反射电极4，并且非掺杂层8a被放置靠近第一发光层E1。与结构范例1类似，优选载流子传输层8不与发光层E相接触。这是因为能量耗散可以发生在掺杂的载流子传输层8和发光层E之间的交界面处。当非掺杂层8a被放置邻近第一发光层E1时，能够减少耗散的影响。
当电荷传输介质具有电子传输特性时，给体材料是n型给体。当电荷传输介质具有空穴传输特性时，给体材料是p型给体。
可以针对对在发光层E中的载体平衡的调节合适地调节载流子传输层8的厚度。为了改进电荷传输特性，载流子传输层8优选更厚。例如，能够提供具有等于或大于在第一发光层E1和光反射电极4之间的距离的10％的厚度(第一电荷传输层5a的厚度)的载流子传输层8。鉴于电压的减少，优选更多地增加厚度，并且更优选载流子传输层8的厚度等于或大于第一电荷传输层5a的厚度的50％，并且更优选等于或大于第一电荷传输层5a的厚度的90％。然而，如上所述，优选发光层E和载流子传输层8不彼此相接触。例如，为了确保非掺杂层8a具有等于第一电荷传输层5a的厚度的至少5％的厚度，载流子传输层8的厚度能够等于或小于第一电荷传输层5a的厚度的95％。
基于载体平衡来调节掺杂浓度，并且例如所述掺杂浓度可以在1％至30％的范围内。当掺杂浓度在该范围内时，能够改进载体传输特性，并且能够减少不利影响，例如掺杂剂的扩散。
在结构范例1中，光反射电极4可以被设计作为阴极，并且光透射电极3可以被设计作为阳极。在这种情况下，第一电荷传输层5a可以是电子传输介质的。换言之，载流子传输层8和非掺杂层8a具有电子传输特性。另外，给体是n型给体。n型给体可以是诸如Li和Sc的碱金属。备选地，如在US 5093698A中公开的，给体可以是具有电子传输特性的给体分子。通过对这样的给体的掺杂，能够获得具有高传输特性的电子传输层。
在结构范例1中，光反射电极4可以被设计作为阳极，并且光透射电极3可以被设计作为阴极。在这种情况下，第一电荷传输层5a可以由空穴传输介质制成。换言之，载流子传输层8和非掺杂层8a具有空穴传输特性。另外，给体可以是p型给体。p型给体可以由F4-TCNQ、FeCl3和SbCl5例示。另外，其可以是通过应用制备的p掺杂层(例如，PEDOT、PANI或PPY溶解在其中的PSS)。在使用应用型层的情况下，材料被应用从而形成厚层，并且由此能够形成载流子传输层8。
表2示出了关于包括用作阴极的光反射电极4的有机EL元件的存在载流子传输层8的情况和缺少载流子传输层的情况的比较的结果。第一电荷传输层5a具有200nm的厚度。
元件范例A1对应于其中第一电荷传输层5a由非掺杂型电子注入层LiF和电子传输层构成的范例。元件范例A2和A3对应于其中第一电荷传输层5a由载流子传输层8(n-掺杂电子注入层)和非掺杂层8a(电子传输层)构成的范例。元件范例A2和A3在载流子传输层8的厚度中是不同的。表2示出了当载流子传输层8更厚时，减小电压并改进光外耦合效率。
[表2]
[从元件设计衍生的优选结构范例2]
在图10中示出的有机EL元件被提供作为第五实施例，其对应于来源于根据前述元件设计制备的有机EL元件的结构范例2。在该有机EL元件中，光反射电极4用作阴极，并且光透射电极3用作阳极。额外地，在光反射电极4和第一发光层E1之间，电荷反型层9和空穴传输层14以从第一发光层E1的顺序被形成。换言之，第一电荷传输层5a包括电荷反型层9和空穴传输层14。而且，优选第一电荷传输层5a包括电子传输层13，其比电荷反型层9更靠近第一发光层E1。在图10的范例中，第一电荷传输层5a由空穴传输层14、电荷反型层9和电子传输层13构成。电荷被反转，并且因此电荷能够通过空穴传输层14被转移，空穴传输层14的载体传输特性一般高于电子传输层13的载体传输特性。因此，能够减小驱动电压。
在这一点上，由空穴传输层14转移的载体是空穴。这样的空穴被阴极(光反射电极4)的负电荷吸引，并且然后到达阴极。因此，光反射电极4能够用作实质阴极。
电荷反型层9可以具有多层结构，在所述多层结构中，空穴提取层9a和阻挡层9b以从阴极(光反射电极4)的顺序被布置。对空穴提取层9a的提供能够引起空穴的移动。对阻挡层9b的提供能够允许阻挡到阴极的电子流，并且因此将电子基本上转移到发光层E。阻挡层9b可以由绝缘材料制成。然而，阻挡层9b应当具有不完全阻挡电并且能够从发光层E中提取空穴并且阻挡到阴极的电子流的这样的绝缘特性。电荷反型层9能够由已知材料制成。
在结构范例2中，优选空穴传输层14比电荷反型层9和电子传输层13厚。尤其地，在该范例中，载体传输能够基本上通过空穴传输层14的传输特性实现。因此，空穴传输层14的厚度优选等于或大于第一发光层E1和光反射电极4之间的距离(第一电荷传输层5a的厚度)的50％，并且更优选地等于或大于70％。然而，有必要确保电荷反型层9和电子传输层13的厚度以及因此空穴传输层14的厚度能够等于或小于第一电荷传输层5a的厚度的90％。假如电荷反型层9具有反转电荷的作用，则能够调节电荷反型层9的厚度。例如，电荷反型层9的厚度能够在第一电荷传输层5a的厚度的5％至30％的范围内。另外，电子传输层13的厚度能够在第一电荷传输层5a的厚度的5％至30％的范围内。
注意，也在其中光反射电极4用作阳极并且光透射电极3用作阴极的元件中，电荷反型层9能够被提供以反转电荷，从而允许载体的传输。注意，正常地，空穴传输层14在载体传输特性中高于电子传输层13。因此，当提供电荷反型层9时，光反射电极4用作阴极是有利的。
表3示出了关于包括用作阴极的光反射电极4的有机EL元件的存在电荷反型层9的情况和缺少电荷反型层9的情况的比较的结果。第一电荷传输层5a具有200nm的厚度。
元件范例B1对应于其中第一电荷传输层5a由电子注入层LiF和电子传输层13构成的范例。元件范例B2对应于其中第一电荷传输层5a由空穴传输层14、电荷反型层9和电子传输层13构成的范例。表3示出了电荷的反转引起电压的减小和光外耦合效率的改进。
[表3]
[有机元件的材料]
下面对用于制造有机EL元件的材料进行了解释。有机EL元件能够由通常用于生产有机EL元件的合适的材料制成。
基底1可以由玻璃基底制成。这样的玻璃可以是钠玻璃。可以使用非碱性玻璃。然而，钠玻璃一般比非碱性玻璃便宜，并且提供成本优势。另外，当使用钠玻璃时，光扩散层2用作有机层的基础层。因此，能够抑制对由ITO等制成的光透射电极3的碱扩散的影响。
例如，光扩散层2可以是通过应用含有散射粒子的基质制备的薄膜。在这种情况下，优选光扩散层2的基质的折射率尽可能高，并且等于或大于发光层E和电荷传输层5的折射率。为了改进光外耦合特性，优选材料尽可能不吸收光。基质可以是树脂。另外，为了增加折射率，可以将具有相对较高折射率的诸如TiO2的无机材料与基质混合。注意，当归因于粒子的聚合基质具有凸起时，短路很可能发生。因此，优选进行用于防止质量退化的处置，例如涂层处置。额外地，如果散射粒子能够与基质一起使光散射，则不限制散射粒子。然而，优选散射粒子不吸收光。能够通过将光扩散层2的材料应用到基底1的表面上来形成光扩散层2。作为对材料的应用的方法，能够根据使用目的和基底的尺寸来使用诸如旋转涂层、狭缝涂层、涂布涂层、喷雾涂层和喷绘的涂层方法。稍后描述光扩散层2的优选范例。
具有发光结构的有机发光堆叠被形成在光扩散层2上。有机发光堆叠包括阳极、阴极以及在阳极和阴极之间的有机EL层。在本说明书中，有机EL层被定义为在阳极和阴极之间的层。例如，有机EL层可以由以从阳极的顺序被布置的空穴传输层、发光层、电子传输层以及电子注入层构成。在有机EL元件中，光透射电极3可以用作阳极，并且光反射电极4可以用作阴极。
有机EL层的堆叠结构不限于前述范例。例如，有机EL层可以具有发光层的单层结构；空穴传输层、发光层和电子传输层的堆叠结构；空穴传输层和发光层的堆叠结构；以及发光层和电子传输层的堆叠结构。另外，空穴注入层可以被提供在阳极和空穴传输层之间。另外，发光层可以具有单层结构或多层结构。例如，当期望的发射颜色是白色时，发光层可以与红色、绿色和蓝色的三种类型的掺杂染料掺杂。备选地，发光层可以具有蓝色空穴传输发光层、绿色电子传输发光层和红色电子传输发光层的堆叠结构，或者蓝色电子传输发光层、绿色电子传输发光层和红色电子传输发光层的堆叠结构。另外，可以使用多单元结构。在多单元结构中，多个发光单元与在其之间的光透射和导电夹层堆叠，并且每个发光单元被定义为具有响应于对在阳极和阴极之间的电压的施加发光的作用的有机EL层。多单元结构意指其中在厚度方向上堆叠并且彼此串联电连接的多个发光单元被放置在一个阳极和一个阴极之间的结构。
阳极是用于注入空穴的电极。阳极可以优选地由具有大功作用的诸如金属、合金、导电化合物和其混合的电极材料制成。另外，为了避免在阳极的材料的功作用和HOMO(最高占有分子轨道)水平之间的差变得过大的情形，阳极的材料的功作用优选地等于或大于4eV并且等于或小于6eV。阳极的电极材料可以从以下中选择：金属氧化物(例如，ITO、二氧化锡、氧化锌和IZO)、金属化合物(例如，碘化亚铜)、导电聚合物(例如，PEDOT和聚苯胺)、掺杂有与任意受体的导电聚合物和导电光透射材料(例如，碳纳米管)。在这一点上，阳极可以是通过溅镀、真空沉积或涂层形成在基底1上提供的光扩散层2的表面上的薄膜。注意，阳极的片电阻优选等于或小于几百Ω/□，并且更优选地等于或小于100Ω/□。另外，阳极的厚度可以等于或小于500nm，并且可以优选在10nm至200nm的范围内。透光率趋向于随着阳极的厚度的减小而增大，但是片电阻趋向于随着厚度的减小而增大。当增大有机EL元件的尺寸时，可能要求高电压，并且亮度均匀性可能变差(由电压下降造成的电流密度分布的不均匀性引起)。为了避免该权衡，一般地在光透射阳极上形成由金属制成的辅助电极(网格)是有效的。优选地，材料的导电率是极好的，并且可以从诸如Ag、Cu、Au、Al、Rh、Ru、Ni、Mo、Cr和Pd的金属和诸如MoAlMo、AlMo和AgPdCu的这些金属的合金中选择。在这种情况下，为了防止这样的金属网格用作遮光构件，网格部分的表面可以更优选地经受绝缘处置，以便阻挡电流从网格部分流到阴极。另外，为了使由网格吸收扩散光的影响最小化，优选用于网格的金属尽可能具有高反射率。
当通过使用ITO形成阳极时，可以优选在等于或大于150℃的温度形成ITO的薄膜，这引起ITO的晶化。备选地，ITO的薄膜可以优选在低温度形成，并且然后经受退火(等于或大于150℃)。晶化引起导电率的增大，并且因此可以缓解前述权衡状况。结构变得密集，并且因此能够期望抑制除气(例如，水蒸气)到达有机EL层的影响，这在光扩散层2由树脂制成时发生。
用于制造空穴注入层的材料的范例包括：空穴注入有机材料和金属氧化物；以及用作受体材料的有机材料和无机材料；以及p掺杂层。空穴注入有机材料是具有空穴传输特性、5.0eV至6.0eV的功作用和强烈遵守阳极的材料，并且例如是CuPc、亮光胺等。例如，空穴注入金属氧化物是包括钼、铼、钨、钒、锌、铟、锡、镓、钛和铝中的任意的金属氧化物。不仅仅单一金属的氧化物，其可以是包括以下集合中的任意的复合金属氧化物，所述集合包括铟和锡的集合、铟和锌的集合、铝和镓的集合、镓和锌的集合以及钛和铌的集合。由这些材料制成的空穴注入层可以通过诸如汽相沉积、转移方法的干燥处理形成，或可以通过诸如旋转涂层、喷雾涂层、染料涂层或凹版印刷的湿处理形成。
用于制造空穴传输层的材料能够从具有空穴传输能力的化合物的组中选择。具有空穴传输能力的化合物的范例包括芳基胺化合物(例如，4，4'-二[N-(萘基)-N-苯基-氨基]联苯(α-NPD)、N，N'-二(3-甲苯基)-(1，1'-联苯)-4，4'-二胺(TPD)、2-TNATA、4，4'，4"-三羟甲基氨基甲烷(N-(3-甲苯基)N-苯胺基)三苯胺(MTDATA)、4，4'-N，N'-二咔唑联苯(CBP)、螺型-NPD、螺型-TPD、螺型-TAD和TNB)、包含咔唑组的胺类化合物和包含芴类衍生物的胺类化合物。然而，一般已知的任意空穴传输材料是可用的。
发光层E可以由被称为用于有机EL元件的材料的合适的材料制成。发光层E的材料的范例包括蒽、萘、芘、丁省、晕苯、苝、酞苝、萘苝、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、香豆灵、恶二唑、二苯基恶唑啉、苯乙烯、环戊二烯、喹啉-金属复合物、三(8-羟基喹啉)铝复合物、三(4-甲基-8-喹啉)铝复合物、三(5-苯基-8-喹啉)铝复合物、氨基喹啉-金属复合物、苯并喹啉-金属复合物、三-(p-三联苯-4-yl)胺、1-芳基-2，5-二(2-噻吩基)吡咯衍生物、吡喃、喹吖啶酮、红荧烯、均二苯乙烯衍生物、联苯乙烯衍生物、联苯胺衍生物、各种荧光颜料、包含以上材料中的一个或多个的其他材料以及其衍生物，但不限于前述范例。另外，也优选混合从以上化合物中选择的发光材料。除了通过前述化合物表示的引起荧光的化合物之外，可以使用归因于旋转多重态提供发光材料，例如引起磷光的磷光材料和在分子中包含其部分的化合物。注意，以上材料的发光层E可以通过诸如汽相沉积方法和转移方法的干燥处理，或通过诸如旋转凸起方法、喷雾涂层方法、染料涂层方法和凹版印刷方法的湿处理形成。
夹层6可以由能够将电荷提供到对应发光单元的材料制成。为了允许光露出，夹层6优选是透光的。例如，夹层6可以是金属薄膜。夹层6的材料可以由银和铝例示。备选地，夹层6可以由有机材料制成。
用于电子传输层的材料能够从具有电子传输能力的化合物的组中选择。具有电子传输能力的化合物的范例包括被称为可传输电子的材料的金属复合物(例如，Alq3)和杂环化合物(例如，菲咯啉衍生物、吡啶衍生物、四嗪衍生物和恶二唑衍生物)。然而，能够使用一般已知的任意电子传输材料。
用于电子注入层的材料从以下范例中任意地选择。用于电子注入层的材料的范例包括：诸如金属氟化物的金属卤化物(例如，氟化锂和氟化镁)和金属氯化物(例如，氯化钠和氯化镁)；以及金属氧化物；以及金属氮化物；以及金属碳化物；以及金属氮氧化物；以及碳化合物；以及硅化合物(例如，SiO2和SiO)。金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物和金属氮氧化物的金属的范例包括铝、钴、锆、钛、钒、铌、铬、钽、钨、锰、钼、钌、铁、镍、铜、镓、锌和硅。金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物和金属氮氧化物的更具体的范例包括用作绝缘体的化合物，诸如氧化铝、氧化镁、氧化铁、氮化铝、氮化硅、碳化硅、氧氮化硅和氮化硼。这些材料能够通过真空汽相沉积、溅镀等被形成为薄膜。
阴极是用于将电子注入发光层的电极。阴极可以优选地由具有小功作用的诸如金属、合金、导电化合物和其混合的电极材料制成。另外，为了避免在阴极的材料的功作用和LUMO(最低未占有分子轨道)水平之间的差变得过大的情形，阴极的材料的功作用优选地等于或大于1.9eV并且等于或小于5eV。阴极的电极材料可以从铝、银、镁和这些金属中的一个或多个的合金以及其他金属(例如，镁和银的汞齐、镁和铟的汞齐和铝和锂的合金)中选择。备选地，阴极的电极材料可以从金属、金属氧化物和这些中的一个或多个的混合物以及其他金属的导电材料中选择。例如，阴极可以是氧化铝的超薄膜(厚度等于或小于1nm的薄膜，其允许归因于隧道注入的电子流)和铝的薄膜的堆叠薄膜。
在有机EL元件中，发光堆叠优选被封闭材料密封地封闭。有机EL层是弱水的。因此，为了避免有机EL层和空气相接触，通过在露点控制的手套箱(例如，露点被保持等于或小于-70℃)内部使用玻璃瓶盖来封闭基底1的有机EL层侧。在这一点上，当在外壳内部包括干燥剂等时，能够更多地延长保存寿命。
光外耦合层7可以被提供到基底1的与光扩散层2相反的侧面。通过这样做，能够抑制在基底和大气之间的交界面处的全反射损失。光外耦合层7可以是要用粘合剂粘上的扩散膜、棱镜片、微透镜片等。备选地，光外耦合层7可以是通过诸如在基底1上爆破和蚀刻的直接处理获得的光学扩散结构(例如，细凹和凸起)。
[光扩散层]
在有机EL元件中，光扩散层2被提供以抑制在有机层和基底之间的交界面处的全反射，并且因此能够增加露出到外部的光的量。因此，通过优化光扩散层2，能够更多地改进光外耦合效率。光扩散层2由透明材料制成。
在下文中，描述光扩散层2的优选范例。
光扩散层2优选包括第一透明材料层21和第二透明材料层22，第一透明材料层21和第二透明材料层22以从基底1的顺序被布置。在这种情况下，能够容易地在这两个层之间的交界面处形成不平坦结构20。优选地，第二透明材料层22的折射率比基底1的折射率高。在这种情况下，减小了折射率的差，并且因此能够更多地改进光外耦合效率。优选在第一透明材料层21和第二透明材料层22之间的交界面处形成不平坦结构20。当使用具有在其交界面处具有不平坦结构20多个层的光扩散层2时，通过不平坦结构20使光扩散，并且因此能够更多地改进光外耦合效率。
另外，当光扩散层2由两个透明材料层21和22构成时，第二透明材料层22用作覆盖层，并且因此提供在不平坦结构20以上的扁平表面。因此，能够稳定地形成发光堆叠。因此，能够抑制由凹下和凸起引起的断开和短路。另外，在提供了覆盖层的情况下，甚至当提供了相对较高(深)的不平坦结构时，能够精细地形成发光堆叠。如上所述，第二透明材料层22能够用作扁平化层，并且因此优选提供第二透明材料层22。另外，透明材料层21和22是透明的并且因此是透光的，并且因此光能够有效地露出。
关于第二透明材料层22，可见波长范围的折射率nH优选等于或大于1.75。在这种情况下，更多地减小了折射率的差，并且因此在角度的宽范围内能够抑制全反射损失。因此，能够增加露出光的量。例如，基底1的折射率nb在1.3至1.55的范围内。也优选第二透明材料层22的折射率nH等于或大于有机EL层的折射率(平均折射率)。例如，有机EL层的平均折射率在1.6至1.9的范围内。该平均折射率可以在可见波长范围内。对于折射率nH没有上限，但是例如上限可以是2.2，并且尤其是2.0。另外，优选减小在第二透明材料层22和光透射电极3之间的折射率的差，光透射电极3是邻近第二透明材料层22的层。例如，这样的折射率的差可以等于或小于1.0。
关于第一透明材料层21，可见波长范围的折射率nL优选在1.3至1.5的范围。在这种情况下，能够增加露出光的量。在第一透明材料层21和基底1的折射率之间的差优选更小。例如，折射率之间的该差可以等于或小于1.0。另外，也优选第一透明材料层21的折射率nL低于基底1的折射率。在这种情况下，能够抑制在第一透明材料层21和基底1之间的交界面处的全反射。注意，当提供了光扩散层2时，归因于光的扩散，允许光露出。因此，第一透明材料层21的折射率可以高于基底1的折射率。
基底1和第一透明材料层21优选具有更低的折射率(其下线是1，等于大气)。当折射率变得接近1时，在基底1和大气之间的交界面处的全反射更不可能发生。因此，甚至当不提供光外耦合层7时，允许光露出。因此，能够更加简化所述结构。第一透明材料层21优选具有更高的透光率。例如，第一透明材料层21的透光率可以允许80％的可见光透射，并且优选地可以允许90％的可见光透射。
在光扩散层2中，例如，第一透明材料层21可以用作具有相对较低折射率的层，并且第二透明材料层22可以用作具有相对较高折射率的层。更优选地，第一透明材料层21的可见波长范围的折射率nL在1.3至1.5的范围内，并且第二透明材料层22的可见波长范围的折射率nH优选等于或大于1.75。
光扩散层2(第一透明材料层21和第二透明材料层22)优选由树脂制成。在这种情况下，能够容易地调节折射率，并且能够促进凸起和凹下的形成以及凸起和凹下的扁平化。当层由树脂材料制成时，所述层能够具有相对较高的折射率。另外，这样的层能够通过应用树脂形成，并且树脂的部分被允许伸入到凹下中，以及由此能够容易地形成具有扁平表面的层。
第一透明材料层21可以由诸如丙烯酸树脂和环氧树脂的有机树脂制成。额外地，可以将用于固化树脂的添加剂(例如，固化剂、固化促进剂和固化引发剂)添加到树脂。另外，第一透明材料层21的材料的消光系数k优选尽可能小，并且理想地更优选地等于零(或太小以至于不能测量的值)。因此，优选地，第一透明材料层21的消光系数k关于整个可见波长范围等于零。然而，根据由该材料制成的层的厚度，可以设置消光系数的可允许范围。注意，除了树脂之外的材料可以包括无机材料。例如，第一透明材料层21可以由旋涂式玻璃制成。
第二透明材料层22可以由诸如TiO2的高折射纳米粒子被分散到其中的树脂制成。树脂可以是诸如丙烯酸树脂和环氧树脂的有机树脂。额外地，可以将用于固化树脂的添加剂(例如，固化剂、固化促进剂和固化引发剂)添加到树脂。另外，第二透明材料层22的材料的消光系数k优选尽可能小，并且理想地更优选地等于零(或太小以至于不能测量的值)。注意，除了树脂之外的材料可以包括由SiN制成的无机膜和无机氧化物(例如，SiO2)膜。
由第二透明材料层22提供的表面(第二透明材料层22的面向光透射电极3的表面)优选是扁平的。在这种情况下，能够抑制由凹下和凸起引起的短路和堆叠失败，并且能够成功地提供发光堆叠。
注意，如果甚至当不提供第二透明材料层22时，发光特性等是足够的，可以省略第二透明材料层22。当不提供第二透明材料层22时，能够减少层的数量，并且因此能够更容易地生产所述元件。例如，如果第一透明材料层21具有在其凸起和凹下之间的水平差到水平差不影响膜在第一透明材料层21以上形成的程度，可以省略第二透明材料层22。甚至当不提供第二透明材料层22时，通过由不平坦结构20构成的光扩散层2能够改进光外耦合效率。然而，为了抑制短路和断开，如上所述优选形成第二透明材料层22。
第一透明材料层21和第二透明材料层22能够通过应用其材料被提供到基底1的表面上。该材料的应用方法可以是诸如旋转涂层、狭缝涂层、涂布涂层、喷雾涂层和喷绘的合适的涂层，其可以根据使用或基底尺寸来选择。
能够以合适的方式形成在第一透明材料层21和第二透明材料层22之间的不平坦结构20。例如，在透明材料中混合诸如珠子的粒子，并且因此凸起和凹下通过粒子的形状能够给出。另外，优选通过压印光刻来形成不平坦结构20的凸起和凹下。通过使用压印光刻，能够有效地且精确地形成精细的凸起和凹下。另外，如稍后描述的在通过将凸起部分或凹下部分分配到每个不平坦区段形成凸起和凹下的情况下，通过使用压印光刻能够高度精确地形成精细的凸起和凹下。在通过压印光刻形成凸起和凹下的情况下，可以通过印刷的一个点来形成一个不平坦区段。优选使用允许精细结构的形成的压印光刻，并且例如所谓的纳米压印光刻是优选的。
压印光刻被划分成几大类，其是UV压印光刻和热压印光刻，并且UV压印光刻或热压印光刻中的任意一个是可用的。在实施的实施例中，例如，使用UV压印光刻。通过UV压印光刻，能够容易地印刷(转移)凹下和凸起以形成不平坦结构。在UV压印光刻中，例如，使用通过压印含有具有2μm的间隔和1μm的高度的矩形(柱形)结构的样式的Ni主模具形成的膜模具。UV可矫正压印透明树脂被应用到基底上，并且对在该基底上的树脂层的表面按压所述模具。在下文中，为了矫正树脂，利用UV光(例如，具有波长λ＝365nm的i线)辐照树脂，所述UV光通过基底或膜模具。在树脂被校正之后，移除模具。在该过程中，优选模具初步地经受用于促进移除的处置(例如，氟涂层处置)。因此，能够容易地从基底移除模具。因此，在模具上的凹下结构和凸起结构能够被转移到基底。注意，该模具包括对应于不平坦结构20的形状的凹下和凸起。当模具的凹下结构和凸起结构被转移时，期望的凹下结构和凸起结构被提供到透明材料层的表面。例如，当使用其中凹下部分被随机分配到期望区段的模具时，能够获得其中凸起部分被随机分配的不平坦结构20。
图11A和图11B示出了光扩散层2的不平坦结构20的范例。优选地，在光扩散层2中的不平坦结构20由布置在平面中的凸起部分11和凹下部分12的聚合体定义。在这种情况下，能够改进光扩散影响，而不引起角度依赖，并且因此能够增加露出光的量。凸起部分11或凹下部分12被布置在其中的平面可以与基底1的表面平行。图11A和图11B示出了凸起部分11被布置在平面中。在不同视角中，图11A和图11B示出了凹下部分12被布置在平面中。不平坦结构20可以由布置在平面中的凸起部分11和凹下部分12的聚合体定义。
关于在光扩散层2中的不平坦结构20，如图11A和图11B所示，优选凸起部分11和凹下部分12的聚合体具有被划分成区段10的阵列的平面，并且凸起部分11或凹下部分12通过单个地被分配到从阵列中随机选择的区段10而被布置。在这种情况下，能够改进光扩散影响，而不引起角度依赖，并且因此能够增加露出光的量。在阵列的区段10的一个范例中，每个区段具有四边形形状。所述四边形形状优选是正方形形状。在这种情况下，所述阵列是矩阵阵列(正方形阵列)，在所述矩阵阵列中，多个四边形在其之间没有间隔的情况下被布置成行和列。在阵列的区段10的另一范例中，每个区段具有六边形形状。所述六边形形状优选是正六边形形状。在这种情况下，所述阵列是蜂窝状阵列(六边形网格)，在所述蜂窝状阵列中，多个六边形在其之间没有间隔的情况下被布置。备选地，所述阵列可以是三角形阵列，在所述三角形阵列中，多个三角形在其之间没有间隔的情况下被布置。然而，正方形阵列和六边形阵列允许容易控制凸起和凹下。
在图11A和图11B中示出的不平坦结构20包括被划分成要凸起或要凹下的区段的矩阵(区段10的阵列)的平面，并且多个凸起部分11具有几乎相同的高度，其单个地被分配到矩阵的期望区段，使得多个凸起部分11被布置在平面中。额外地，在不平坦结构20中，关于平面的任意区域，在任意区域中的多个凸起部分11中的一个或一些的总面积与任意区域的面积的比率几乎恒定。通过提供这样的不平坦结构20，能够有效地改进光外耦合效率。
图11A和图11B示出了不平坦结构20的范例。图11A示出了在垂直于基底1的表面的方向上的视图，并且图11B示出了在平行于基底1的表面的方向上的视图。在图11A中，利用阴影线来图示凸起部分11被提供在其中的区段。由图11A中的线L1、L2和L3指示的结构分别对应于由图11B中的线L1、L2和L3指示的结构。
如图11A所示，不平坦结构20由被分配到不平坦区段的矩阵的期望不平坦区段的凸起部分11的布置构成，所述期望不平坦区段是在长度和宽度方向上布置的多个正方形(行和列)。不平坦区段具有相同的面积。一个凸起部分11或一个凹下部分12被分配到要凸起或要凹下的一个区段(一个不平坦区段)。凸起部分11可以有规律地或随机地被分配。在图11A和图11B的实施的实施例中，凸起部分11随机地被分配。如图11B所示，在凸起部分11被分配到其的区段中，凸起部分11通过使不平坦结构20的部分朝向光透射电极3凸起来形成。另外，多个凸起部分11具有几乎相同的高度。在这一点上，例如，短语“凸起部分11具有几乎相同的高度”意味着在多个凸起部分11的高度和多个凸起部分11的高度的平均值之间的差在平均值的±10％的范围内，并且优选在平均值的±5％的范围内。
在图11B中，凸起部分11的区段具有矩形形状，但是可以具有诸如波纹形状、反转三角形形状、梯形形状、半圆形状、半椭圆形状和正弦形形状的合适的形状。当两个凸起部分11彼此邻近时，这些凸起部分11被整体地连接以形成更大的凸起部分。当两个凹下部分12彼此邻近时，这些凹下部分12被整体地连接以形成更大的凹下部分。不具体地限制凸起部分11的连接数量和凹下部分12的连接数量。然而，当连接数量增加时，不平坦结构20趋向于不具有精细结构。例如，连接数量可以合适地被设定为等于或小于100、20或10。注意，能够引入设计规则，所述设计规则定义当对应于凹下部分12和凸起部分11中的一个的两个或三个或更多个区域是连续的时，紧挨着这些连续区域的区域被设定为对应于凹下部分12和凸起部分11的另一个(当具体区域被凹下时，下一个区域被凸起，并且当具体区域被凸起时，下一个区域被凹下)。当使用该规则时，改进了光扩散影响，并且因此期望能够改进效率和色差。
不平坦结构20被形成使得关于平面的任意区域，在任意区域的多个凸起部分11中的一个或一些的总面积与任意区域的面积的比率几乎恒定。例如，图11A示出了以10乘10的矩阵方式布置的总数量为一百个的不平坦区段。由这一百个区段构成的区域被用作单元区域。在不平坦结构20的平面中，凸起部分11的面积比率关于单元区域是相同的。例如，如图11A所示，当五十个凸起部分11被提供到单元区域时，其他约五十(例如，四十五至五十五或者四十八至五十二)个凸起部分11可以被提供到另一区域，所述另一区域在要凹下和要凸起的区段的数量和面积方面与单元区域相同。单元区域不限于对应于一百个区段的区域，而是可以是具有对应于合适数量的区段的尺寸的区域。例如，区段的数量可以是1000、10000、100000或更多。取决于如何定义区域，凸起部分11的面积比率稍有不同。然而，在该范例中，面积比率被设定为几乎相同。例如，在面积比率的上限和下限中的每个和面积比率的平均值之间的差优选等于或小于平均值的10％，并且更优选地等于或小于平均值的5％，并且更优选地等于或小于平均值的3％，并且更优选地等于或小于平均值的1％。当面积比率变得彼此更加相等时，光外耦合效率能够在平面中更均匀并且更多地得到改进。在单元区域中的凸起部分11的面积比率不受特别限制，但是可以在20％至80％的范围内，并且优选地在30％至70％的范围内，并且更优选地在40％至60％的范围内。
在优选实施例中，凸起部分11和凹下部分12以随机分配方式被布置在每个单元区域中。在该实施例中，能够允许大量的光露出，而不引起角度依赖。因此，能够实现适合于白色有机EL元件的结构。
不平坦结构20优选包括精细的凹下和凸起。因此，能够更多地改进光外耦合效率。例如，当要凹下或要凸起的每个区段被形成为具有在0.1μm至100μm范围内的侧面的正方形时，能够形成精细的不平坦结构。定义要凹下或凸要起的一个区段的正方形的侧面可以在0.4μm至10μm的范围内。例如，当正方形的侧面为1μm时，能够精确地形成精细的不平坦结构20。另外，单元区域可以是以1mm正方形或10mm正方形的形状的区域。注意，在不平坦结构20中，形成不平坦结构20的材料可以不存在于凹下部分12中。在这种情况下，不平坦结构20的底层(第一透明材料层21)可以是其中多个精细凸起部分11以岛的方式被分布在整个表面上的层。例如，第二透明材料层22可以在(一个或多个)凹下部分12处与基底1直接相接触。
凸起部分11的高度不受特别限制，但是例如可以在0.1μm至100μm的范围内。因此，能够产生具有高光外耦合效率的不平坦结构20。例如，当凸起部分11的高度被设定为在1至10μm的范围内时，能够精确地形成精细的凹下和凸起。
构成不平坦结构20的多个凸起部分11可以具有相同的形状。在图11A中，凸起部分11被提供以覆盖整个不平坦区段，并且因此凸起部分11在平面视图中具有四边形(矩形或正方形)形状。凸起部分11的平面形状不限于该范例，但是可以是另一形状，例如圆形和多边形形状(例如，三角形形状、五边形形状、六边形形状和八边形形状)。在这些情况下，凸起部分11的三维形状可以是合适的形状，例如圆柱形形状、棱柱形状(例如，三角柱形状和矩形棱柱形状)、棱锥形状(例如，三角棱锥体和矩形棱锥体)、半球形状、半椭圆形状、具有正弦形区段的凸起。
在优选实施例中，不平坦结构20被形成为衍射光学结构。在这一点上，优选凸起部分11被提供为示出某种程度的规律性以给出衍射光学结构。在衍射光学结构中，优选凸起部分11周期性地被形成。当光扩散层2具有衍射光学结构时，能够改进光外耦合效率。另外，在实施的实施例中，当光扩散层2具有衍射结构时，在基底1的与光扩散层2相反的表面上形成的光外耦合层7(例如，光学膜)能够使光散射，并且因此能够减少视角依赖的影响。在衍射光学结构中，优选二维不平坦结构20的间隔P(在不平坦结构20不是周期性结构的情况下，不平坦结构20的平均间隔)合适地被设定在1/4λ至100λ的范围内，其中，λ是介质中的波长(其通过将真空波长除以介质的折射率获得)。在从发光层E发射的光的波长在300nm至800nm的范围内的情况下可以使用该范围。在这种情况下，几何光学效应(光在小于全反射角的角度撞击表面的面积的扩大)引起光外耦合效率的增加。或者，在不小于全反射角度的角度撞击表面的光能够被发射到外部作为衍射光。因此，改进了光外耦合效率。当间隔P特别小(例如，λ/4至λ的范围)时，在围绕不平坦结构的部分的有效折射率随着在部分和基底之间的距离的增大而逐渐减小。这相当于在基底和覆盖凸起和凹下的层或阳极之间插设薄层，其具有在不平坦结构的中间的折射率和覆盖层或阳极的折射率之间的折射率。因此，能够抑制菲涅尔反射。简言之，从λ/4至100λ的范围选择间隔P，能够抑制反射(全反射和/或菲涅尔反射)，并且因此改进光外耦合效率。在以上范围中，当间隔P小于λ时，期望能够仅仅抑制菲涅尔损失的影响，并且因此光外耦合效率很可能减小。相反，当间隔P超过20λ时，要求相应地增大凹下和凸起的高度(以确保相位差)，并且因此通过覆盖层(第二透明材料层22)的平坦化很可能变得困难。考虑使用具有非常大的厚度(例如，10μm或更多)的覆盖层。然而，在这种情况下，存在不良影响，例如透射率的减小、材料成本的增加以及在树脂材料的情况下的除气的增加。因此，使覆盖层变厚可能是不利的。鉴于此，例如，优选将间隔P设定为在λ至20λ的范围内。
不平坦结构20可以是边界衍射结构。边界衍射结构可以通过随机地布置凸起部分11来形成。备选地，边界衍射结构可以是其中在平面的非常小的区域内形成的衍射结构被布置在平面中的结构。该结构可以被理解为其中多个独立的衍射结构被布置在平面中的结构。在边界衍射结构中，由精细衍射结构引起的衍射允许光露出，并且然而防止整个表面的衍射效应过多，并且因此能够降低光的角度依赖。因此，能够抑制角度依赖，并且仍然能够改进光外耦合效率。
在如图11A和图11B所示的凸起部分11和凹下部分12被随机提供的情况下，如果连续的凸起部分11或凹下部分12的数量过度增加，则不可能充分地改进光外耦合效率。鉴于此，下文描述不平坦结构20的更优选范例。
[对不平坦结构的随机控制]
优选地，控制不平坦结构20的凸起和凹下的存在的随机性。在这一点上，不平坦结构20的形状被定义如下。凸起和凹下完美地随机地被布置在其中的结构被定义为完美随机结构。凸起和凹下在预定规则下随机地被布置在其中的结构被定义为控制随机结构。凸起和凹下不是随机地而是有规律地被布置在其中以示出预定周期性的结构被定义为周期性结构。另外，阵列的区段10中的一个被认为是方块，一个方块的尺寸被定义为w。当方块是四边形时，方块的尺寸意味着四边形的边长。当方块是六边形时，方块的尺寸意味着在六边形中内切的圆的直径。关于每个由连续凸起部分11定义的大凸起部分，当具有第一大凸起部分和靠近但是与第一大凸起部分空间隔开的第二大凸起部分时，在第一大凸起部分和第二大凸起部分的相同侧面之间的距离被定义为平均间隔。总之，平均间隔等于平均间距。
在用于控制随机结构的控制中，优选设定定义连续布置的相同方块(对应于凸起部分11和凹下部分12中的一个)的数量不必须大于预定数量的规则。换言之，优选凸起部分11被布置使得通过在相同方向上单个地被分配到阵列的连续区段10布置的凸起部分11的数量不大于预定数量，并且凹下部分12被布置使得通过在相同方向上单个地被分配到阵列的连续区段10布置的凹下部分12的数量等于或小于预定数量。因此，能够更多地改进光外耦合效率。另外，能够减少发射颜色的角度依赖。定义被连续布置的凸起部分11或凹下部分12的最大数量的预定数量优选等于或小于10，并且更优选等于或小于8，并且更优选等于或小于5，并且更优选等于或小于4。
参考图12A和图12B来描述不平坦结构20的原理。图12A示出了对应于完美随机结构的不平坦结构20，并且图12B示出了对应于周期性结构的不平坦结构20。阴影部分指示凸起部分11，并且白色部分指示凹下部分12。这也适用于下面不平坦结构20的解释性视图。
如图12B所示，当具有特定尺寸w的方块有规律地周期性地被布置时，平均间隔是2w。总之，凸起部分11和凹下部分12交替地被布置，并且因此凸起部分11以对应于两个方块的尺寸的平均间隔被布置。注意，在图12B的范例中，不平坦结构20具有棋盘样式。
如图12A所示，当具有特定尺寸w的方块完美地随机地被布置时，平均间隔是4w。
参考图13A、图13B和图13C来描述如何计算在完美随机结构中的平均间隔。在随机布置中，考虑相同方块被连续布置的可能性。如图13A所示，首先，具有宽度w的方块(凸起部分11)存在的可能性是1/2。如图13B所示，两个相同方块被连续布置的可能性是(1/2)^2。如图13C所示，三个相同方块被连续布置的可能性是(1/2)^3。“^n”指示n次幂。鉴于四个或更多个相同方块被连续布置的可能性，推导出由以下表达式(13)定义的关系。
[公式16]
在以上表达式中，wexp指示其中相同方块被连续布置的区域的宽度的期望值。
在以上方法中，具有两种类型的方块，其是凸起部分11和凹下部分12。因此，通过以下表达式(14)来确定平均间隔。
[公式17]
pexp＝2wexp＝4w (14)
在以上表达式中，pexp指示平均间隔的期望值。
因此，当方块完全随机地被布置时，平均间隔等于4w。
同样在六边形网格的情况下，正如以上所述，能够基于概率性方法来计算出平均间隔P等于4w。
类似地，在具有控制随机性的结构(控制随机结构)中，能够计算出平均间隔。
参考图14A和图14B来描述计算完全随机结构的平均间隔的另一方法。由“w”指示网格的宽度。在图14A和图14B中，能够基于结构样式来计算平均间隔。
如图14A所示，能够绘制椭圆Q，从而被内切在与由其中相同方块(凸起部分11或凹下部分12)是连续的区域的边界定义的形状中。当要绘制的椭圆Q是圆形时，内切圆被绘制。如图14B所示，根据椭圆Q的长轴的长度q1和短轴的长度q2来计算平均间隔。在内切圆的情况下，直径被使用。在图14A的范例中，内切椭圆的短轴的长度q2的最小值等于w，即，边界宽度。另外，内切椭圆的长轴的长度q1的最大值能够被认为是10w。注意，当相同方块被连续布置的可能性是1/2时，相同的方块可以不断地被连续布置。例如，由(1/2)^n表示“n”个凸起部分11被连续布置的可能性。十个凸起部分11被连续布置的可能性为(1/2)^10＝1/1028＝0.00097。其中十个凸起部分11被连续布置的布置的存在的可能性等于或小于0.1％。该可能性极低并且能够被忽略。因此，正如以上所述，内切椭圆Q的长轴的长度q1的最大值可以被认为是10w。基于结构计算，内切椭圆的轴的长度的平均值被确定为2w。该2w意味着平均边界宽度。因此平均间距是4w。
图15示出了具有六边形网格的完全随机结构(边界衍射结构)的不平坦结构20的范例。由“w”指示网格的宽度。如四边形网格一样，能够基于内切椭圆Q的轴的长度来计算平均间隔。因此，内切椭圆的短轴的长度q2的最小值为w，并且等于边界宽度。另外，内切椭圆的长轴的长度q1的最大值可以被认为是10w。内切椭圆Q的轴的长度的平均值被确定为2w。该2w意味着平均边界宽度。因此，平均间距是4w。
图16A、图16B和图16C示出了具有控制随机结构的不平坦结构20的范例。图16A示出了具有3w的平均间距的四边形网格结构。图16B示出了具有3.3w的平均间距的四边形网格结构。图16C示出了具有3.4w的平均间距的六边形网格结构。
图17A是图示随着不平坦结构20的结构尺寸w(一个区段的长度)的变化的光外耦合效率的变化的曲线图。该曲线图示出了光外耦合效率取决于不平坦结构20的结构尺寸w。在该范例中，在凸起和凹下之间的水平差是1.0μm。基底l的折射率为1.5。第一透明材料层21的折射率为1.35。第二透明材料层22的折射率为2.0。光的波长(加权平均发射波长λ)为550nm。曲线图示出了在图17B中示出的完全随机结构的不平坦形状的结果(●)和在图17C中示出的周期性结构的不平坦形状的结果(□)。从该曲线图中应当理解，在完全随机结构的情况下，结构尺寸w优选在0.4μm至2μm的范围内。另外，应当理解，在周期性结构的情况下，结构尺寸w优选在0.4μm至4μm的范围内。
光不被具有充分小于光的波长的尺寸的结构衍射。因此，在随机结构和周期性结构中的每个中，当具有不大于400nm(不大于0.4μm)的尺寸的结构单元被布置时，很难获得期望的效果。鉴于此，当由λ表示发光层E的加权平均波长时，应当理解方块的尺寸w优选等于或大于0.73(＝400/550)λ。
关于其中结构单元充分大于波长的区域，当在随机结构的情况下“w”等于或小于2μm时，或当在周期性结构的情况下“w”等于或小于4μm时，获得良好结果。基于该事实并且基于完全随机结构的平均间隔为4w并且周期性结构的平均间隔为2w，优选平均间距P等于或小于8μm。另外，基于光的衍射的原理，通过结构尺寸(间隔)与波长的比率来确定光的衍射样式，结构尺寸(间隔)与波长的比率意味着P/λ。因此，应当理解平均间距P优选等于或小于14.5(＝8/0.55)λ。注意，该结果示出主要通过平均间距来确定近似的光外耦合效率而不论结构样式如何。
基于以上事实，应当理解，关于凸起部分11或凹下部分12的聚合体的任何部分，当在垂直于基底的表面的方向查看时内切椭圆Q的轴向长度或内切圆的直径优选在0.4μm至4μm的范围内。注意，对应于该范围的上限的凸起部分11或凹下部分12的聚合体的部分可以由被提供到连续多个区段的凸起部分和凹下部分构成。如上所述，椭圆Q想象地被绘制。当在绘制椭圆Q中，长轴等于短轴时，椭圆Q是圆形，即正圆形。因此，在以上范围内，当能够绘制椭圆Q时，使用椭圆Q，并且当获得圆形作为绘制椭圆Q的结果时，使用圆形。轴向长度的上限意味着长轴的上限，并且轴向长度的下限意味着短轴的下限。
在凸起部分或凹下部分随机地被布置的情况和凸起部分或凹下部分周期性地被布置的情况之间的光外耦合效率的差不是如此大。然而，周期性结构具有衍射光栅特性，并且因此可以引起波长依赖的增加和在视角中的颜色不均匀的增加。因此，不平坦形状优选是其中结构随机地被布置的形状。另外，应当理解，区段10的阵列中的一个区段的长度优选在0.4μm至4μm的范围内。
图18A示出了图示光外耦合效率的变化对不平坦结构20的凸起和凹下之间的水平差的变化的曲线图。该曲线图示出了光外耦合效率对不平坦结构20的凸起和凹下之间的水平差的依赖。在该范例中，基底1具有1.51的折射率。第一透明材料层21具有1.45的折射率。第二透明材料层22具有1.76的折射率。光的波长(加权平均发射波长λ)为550nm。基于在图18B、图18C和图18D中示出的不平坦结构20进行评估。图18B的结构尺寸是0.6μm。图18C的结构尺寸是1.2μm。图18D的结构尺寸是1.2μm。
图18A的曲线图示出了在图18B中示出的完全随机结构的结果(●)，在图18C中示出的控制随机结构的结果(Δ)，以及在图18D中示出的控制随机结构的结果(□)。在图18C的控制随机结构中，三个或更多个相同的方块不被布置在相同的方向上。在图18C中，平均间距是3w。在图18D的控制随机结构中，四个或更多个相同的方块不被布置在相同的方向上。在图18D中，平均间距是3.4w。从该曲线图中应当理解，光外耦合效率几乎不受在结构中的任何中的凸起和凹下之间的水平差的影响。因此，考虑对凸起和凹下之间的水平差的依赖是弱的。
相反，曲线图示出了，在凸起和凹下的随机性的考虑中，光外耦合效率趋向于以(●)、(Δ)和(□)的升序提高。关于该结果，如从(●)和(Δ)的对比中理解的，优选随机性被控制，并且方块不被连续布置。考虑这是因为当方块被连续布置时，基本上呈现具有大结构尺寸的区域，并且在这样的区域中减小了光外耦合效率。实际上，图18B的完全随机结构示出了其中六个或更多个方块被布置在相同方向上的区域。例如，当结构尺寸是0.6μm时，可以局部地呈现具有3.6μm(＝0.6μm×6)尺寸的结构。在图17A中，周期性结构的结果示出了当不平坦区段的尺寸是3.6μm时，光外耦合效率不是如此高。因此，考虑具有大尺寸的区域的局部存在可以导致光外耦合效率的减小。因此，优选凸起部分11被布置使得通过单个地被分配到阵列的在相同方向上的连续区段布置的凸起部分的数量不大于预定数量。类似地，优选凹下部分12被布置使得通过单个地被分配到阵列的在相同方向上的连续区段布置的凹下部分的数量不大于预定数量。
另外，优选方块(区段10的阵列)具有六边形形状，而不是四边形形状。考虑这是因为正六边形形状在对取向方向的依赖方面小于正方形。这是因为，在四边形形状中，对角线的长度等于边长乘以√2(2的平方根＝大约1.414)的长度，并且，在六边形形状中，对角线的长度等于边长乘以√3/2(3的平方根的一半＝大约0.8660)的长度。这意味着，当正方形被布置时，可以在边长的方向或对角线的方向上减小光外耦合效率，并且，对比之下，当正六边形被布置时，不论取向如何都能够获得较高的光外耦合效率。考虑这可能是因为蜂窝状结构是密集结构。
为了详细检查在其中随机性被控制的样式的影响，关于在图18B和图18C中描述的完全随机结构和控制随机结构(在凸起和凹下之间的水平差为0.6μm)中的每个测量在基底1内部的光的强度的分布。图19示出了测量设备。该测量设备具有用于测量光的强度的半球形透镜30。由相同的附图标记指定与前述结构的部件相同的部件，以便省略冗余的解释。
图20A是图示在角度和光强度之间关于不同随机性的关系的曲线图。该曲线图示出了在图20B中示出的完全随机结构的结果(由虚线指示)和在图20C中示出的控制随机结构的结果(由实线指示)。该曲线图示出了在高角度区域(从约50度至70度的角度)的光强度在其中随机性被控制的结构(即，控制随机结构)中比在完全随机情况下增大。
如上描述了通过抑制由连续布置的方块构成的大区域的出现来控制随机性和其影响的方法。也能够通过使用对随机样式的傅里叶变换来确认通过抑制这样的大区域的出现的影响。
图21A至图21D包括图示通过对随机样式的傅里叶变换获得的空间频率分量的幅度的视图。图21A示出了控制随机结构的随机样式，并且图21B示出了对在图21A中示出的随机样式的傅里叶变换的结果。图21C示出了对完全随机结构的随机样式，并且图21D示出了对在图21C中示出的随机样式的傅里叶变换的结果。
在图21B和图21D中的每个中，视图的中心指示对应于空间频率为0的分量(DC分量)，并且空间频率朝向视图的外围比在视图的中心空间频率变得更大。如从视图中理解的，确认低频率分量在控制随机样式的空间频率中得到抑制。尤其地，应当理解，空间频率分量的低于1/(2w)的分量得到抑制。当随机性如上所述被控制时，低频率分量被移除。鉴于此，控制随机结构可以被认为是低频率移除结构。
甚至当随机性被控制时，能够计算出平均间距。注意，边界宽度(结构尺寸)w优选等于或大于0.73λ。通过400除以550获得值0.73。平均间距的上限优选是8μm。
另外，优选结构尺寸w(阵列的每个区段的长度)在0.4μm至4μm的范围内。此外，结构尺寸w优选在0.4μm至2μm的范围内。
注意，在前述的不平坦结构20中，在凸起和凹下之间的水平差是相同的。然而，在凸起和凹下之间的水平差可以是随机的。不平坦结构20由两个透明材料的堆叠层构成，并且因此当光传播这些部分时，相位差可以出现。甚至当水平差是随机的时，透射光线的平均相位差可以通过平均水平差来确定。因此，同样在这种情况下，充分的平均相位差被给予到透射光线，并且使光线露出，并且因此水平差可以是随机的。
另外，在不平坦结构20中，每个区段的每个角可以被圆形化。例如，在通过切割和堆叠来处理微顺序结构中，角可以被处理成圆形，或阶梯部分可以被处理成具有斜面。当通过使用光片等来提供光扩散层2时，这些结构可以被形成在处理中。甚至当凸起和凹下的角被圆形化或具有斜面时，在不损失随机样式的特性的情况下，能够改进光外耦合效率和视角依赖特性。
在一些情况下，不平坦结构遗憾地包含在生产有机EL元件中不期望出现的噪声，例如具有等于或小于0.73λ的尺寸的小结构(例如，由粉尘等引起的结构)和具有等于或大于4μm的尺寸的大结构(例如，抓痕)。同样在这些情况下，在这些噪声的总面积等于或小于全面积的10％的情况下，能够充分地获得期望效果。图22示出了大噪声结构T1和小噪声结构T2。甚至当有意地形成这些噪声以占据全面积的10％时，在获得期望效果的情况下，能够形成期望的有机EL元件。鉴于此，甚至当前述的不平坦结构20可以以等于或小于10％的百分比部分地被破坏时，该不平坦结构20是可用的。
注意，光扩散层2可以具有微透镜阵列结构。微透镜阵列结构是一种类型的不平坦结构20。甚至当不平坦结构20具有微透镜阵列结构时，能够改进光外耦合效率和视角特性。在微透镜阵列结构中，透镜的形状可以是合适的形状，例如几乎半球形形状、半椭圆形形状、具有正弦形区段的凸起形状和棱锥形状(例如，四角棱锥)。
[照明设备]
图23示出了包括有机电致发光元件(有机EL元件101)的照明设备100的范例。有机EL元件101包括基底1、光扩散层2、光透射电极3、多个发光层E、光反射电极4和封闭元件50。光扩散层2包括第一透明材料层21和第二透明材料层22。通过封闭元件50来封闭包括发光层E的有机光发射器。由勾画的箭头指示光的发射方向。照明设备100包括有机EL元件101和被形成在有机EL元件101的外壳外部的电极极板102。电极极板102和有机EL元件101的电极经由合适的有线结构相互电连接。电极极板102被连接到电线104。照明设备包括收集电线104的插头103。插头103能够经由外部缆线105连接到外部电源106。当进行与外部电源106的连接时，通过发光层E来产生在电极之间的电流，并且因此产生光。因此，光能够从照明设备100被发射。

Claims (8)

1.一种有机电致发光元件，包括：
基底，其具有光透射特性；
光扩散层，其在所述基底的表面上；
光透射电极，其在所述光扩散层的表面上；
光反射电极，其与所述光透射电极配对；以及
多个发光层，其彼此空间隔开并且在所述光透射电极和所述光反射电极之间，
将所述多个发光层中的从所述光反射电极起配置于第m个的发光层设为第m个发光层，其中，m是等于或大于1的整数；
λm表示所述第m个发光层的加权平均发射波长；
φ(λm)表示由以下表达式(1)定义的由所述光反射电极引起的由所述第m个发光层产生的光的相移：
[公式1]
&phi; ( &lambda; m ) = tan - 1 { 2 ( n s k r - n r k s ) n s 2 - n r 2 + k s 2 - k r 2 } - - - ( 1 )
其中，ns和ks分别表示与所述光反射电极相接触的层的折射率和消光系数，并且nr和kr分别表示所述光反射电极的折射率和消光系数，并且ns、nr、ks和kr是λm的函数；
填充在所述光反射电极和所述第m个发光层之间的空间的介质的平均折射率由nm(λm)表示；
从所述光反射电极到所述第m个发光层的距离由dm表示；
所述多个发光层中的至少两个中的每个满足由以下表达式(2)和(3)定义的关系：
[公式2]
&phi; ( &lambda; m ) &times; &lambda; m 4 &pi; + l - 0.1 2 &lambda; m &le; n m ( &lambda; m ) &times; d m &le; &phi; ( &lambda; m ) &times; &lambda; m 4 &pi; + l + 0.6 2 &lambda; m - - - ( 2 )
其中，l是等于或大于0的整数，
[公式3]
nm(λm)×dm≥0.6λm (3)；
所述光扩散层包括以从所述基底的顺序布置的第一透明材料层和第二透明材料层；并且
在所述第一透明材料层和所述第二透明材料层之间的交界面形成有不平坦结构，
所述不平坦结构由布置在平面中的凸起部分或凹下部分的聚合体定义，
在由一个以上的所述凸起部分连接而形成的大凸起部分中，将一个大凸起部分和与所述一个大凸起部分分离并相邻的另一个大凸起部分的相同侧的端缘之间的距离设为所述不平坦结构的周期时，所述周期为λm至20λm。
2.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，还包括载流子传输层，所述载流子传输层在所述光反射电极和第一发光层之间并且是掺杂有给体材料的电荷传输介质。
3.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中：
所述光反射电极用作阴极；
所述光透射电极用作阳极；并且
所述有机电致发光元件还包括电荷反型层和空穴传输层，所述电荷反型层和所述空穴传输层以从所述第一发光层的顺序被布置在所述光反射电极和第一发光层之间。
4.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
关于所述凸起部分或凹下部分的聚合体的任何部分，当在垂直于所述基底的表面的方向上查看时内切椭圆的轴向长度或内切圆的直径在0.4μm到4μm的范围内。
5.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述凸起部分或凹下部分的聚合体具有被划分成区段的阵列的平面，并且所述凸起部分或所述凹下部分通过单个地被分配到从所述阵列中随机选择的区段而被布置。
6.根据权利要求5所述的有机电致发光元件，其中：
所述凸起部分被布置使得通过单个地被分配到所述阵列的在相同方向上的连续区段布置的凸起部分的数量不大于预定数量；并且
所述凹下部分被布置使得通过单个地被分配到所述阵列的在相同方向上的连续区段布置的凹下部分的数量不大于预定数量。
7.根据权利要求1至6中的任一项所述的有机电致发光元件，还包括光外耦合层，所述光外耦合层在所述基底的与所述光扩散层相反的表面上。
8.一种照明设备，包括根据权利要求1至7中的任一项所述的有机电致发光元件。
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