PL135878B1 - Process for preparing novel bicyclic compounds - Google Patents

Process for preparing novel bicyclic compounds Download PDF

Info

Publication number
PL135878B1
PL135878B1 PL1982237566A PL23756682A PL135878B1 PL 135878 B1 PL135878 B1 PL 135878B1 PL 1982237566 A PL1982237566 A PL 1982237566A PL 23756682 A PL23756682 A PL 23756682A PL 135878 B1 PL135878 B1 PL 135878B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
diazabicyclo
general formula
alkali metal
dimethyl
compound
Prior art date
Application number
PL1982237566A
Other languages
English (en)
Other versions
PL237566A1 (en
Inventor
Kardy Nador
Gabor Kraiss
Katalin Sinko
Margit Paroczai
Egon Karpati
Laszlo Szporny
Original Assignee
Richter Gedeon Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Richter Gedeon Vegyeszet filed Critical Richter Gedeon Vegyeszet
Publication of PL237566A1 publication Critical patent/PL237566A1/xx
Publication of PL135878B1 publication Critical patent/PL135878B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/08Bridged systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/06Antiarrhythmics

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Opis patentowy opublikowano: 1986 12 30 135178 C , i LLi^l A I Uraedu Patentowego Int. Cl.3 C07D 471/08 Twórcy wynalazku: Karoly Nador, Gabor Kraiss, Katalin Sinkó, Margit Paróczai, Egon Karpati, Laszló Szporny Uprawniony z patentu: Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar RT., Budapeszt (Wegry) Sposób wytwarzania nowych zwiazków dwupierscieniowych i Wynalazek dotyczy sposobu wytwarzania nowych zwiazków dwupierscieniowych o wzorze ogólnym 1, w którym kazdy sposród R1 i R2 oznacza grupe Ci_6 alkilowa, a R3 oznacza eteryfikowana grupe hydroksylowa o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza grupe benzylowa, grupe benzhydrylowa lub grupe feny Iowa posiadajaca ewentualnie podstawnik fe- nylowy lub podstawnik trójchlorowcometylowy albo jeden lub kilka atomów chlorowca, a takze ich stereoizomerów i farmaceutycznie dopuszczal¬ nych soli addycyjnych z kwasami.Nowe zwiazki o wzorze ogólnym 1 sa biologicznie aktywne i wykazuja szczególnie silne dzialanie przeciwarytmiczne. Nowe zwiazki sa pochodnymi 3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu (bispydyny) podsta¬ wionego w pozycji 9.Synteze prostych zwiazków ze szkieletem bispi- dyny, nie zawierajacych podstawników lub posiada¬ jacych grupe ketonowa w pozycji 9 opisali L. J. Anet. i inni [Austral J. Sci. Res. 34, 330 (1950)] oraz S. Chiaverelli i inni [Gazz. Chim. Ital. 87, 109 (1957) patrz Chem. Abstr. 52, 15519d], nie podajac informacji o dzialaniu biologicznym otrzymanych zwiazków.Konformacje 3-metylo-7-alkilo-3,7-dwuazabicy- klo[3.3.1]nonanów i ich odpowiednich pochodnych 9-ketonowych zostaly zanalizowane na podstawie ich widm NMR i momentów dipolowych przez J. E. Douglassa i innych [J. Org. Chem. 33, 355 (1968)] i na podstawie widm masowych przez 30 2 P. C. Ruenitza i innych [J. Heterocyclic Chem. 14, 432 (1977)]. Wzgledna konfiguracja atomu wegla w pozycji 9 zostala zbadana przez P. Scheibera i in¬ nych [Acta Chim. Acad. Sci. Hung. 102/3, 297 (1979)] w przypadku zwiazków 9-ketonowych i 9-hydroksylowych, niesymetrycznie podstawionych w pozycjach 3 i 7. Publikacje te podaja jednak jedynie wyniki badan strukturalnych.Wiadomo, ze zwiazki bispidynowe niepodstawione w pozycji 9 sa srodkami stymulujacymi CNS i le¬ kami przeciw chorobie Parkinsona, a takze, ze sa one substancjami przeciwarytmicznymi. Znane sa równiez kompozycje o dzialaniu przeciwarytmicz- nym zawierajace 9-niepodstawione zwiazki bispi¬ dynowe w polaczeniu ze srodkami antagonizujacy¬ mi wapn. 9-Ketonowe i 9-niepodstawione zwiazki bispidy¬ nowe opisane sa równiez w belgijskim opisie pa¬ tentowym nr 830 153. Stwierdzono, ze sposród tych zwiazków pochodne 9-niepodstawione wykazuja dzialanie przeciwarytmiczne o dzialaniu leczniczym dwukrotnie szerszym, niz w przypadku lidocainy. 9-Podstawione pochodne 3,7-dwuazabicyklo[3,3,l]- -nonanu lub zwiazki zawierajace takie ugrupowa¬ nia zostaly opisane w nastepujacych publikacjach: Smissman i inni [J. Med. Chem. 19 (1), 186 (1976), patrz Chem. Abstr. 84, 43995e] opisali eter mety¬ lowy i ester etylowy zwiazku 9-hydroksylowego jako substancje o wlasciwosciach przeciwbólowych. 135 8783 135 878 4 Pochodne zawierajace grupe cykloalkilenowa lub grupe metylowa i grupe fenylowa w pozycji 9 zostaly opisane jako srodki stymulujace CNS i srod- l^ przeciwbólowe. , {W belgijskim opisfe patentowym nr 867 086 opi- sfmo ] pochodne kwasu 6-aminopenicylanowego o4 "dzialaniu przeJ$vwirusowym i przeciwbakteryj- nym, które miedzy innymi moga zawierac N-formy- lobispidyne jako podstawnik w pozycji 6. W zwia¬ zkach wytwarzanych obecnie szkielet bispidyny nie posiada podstawnika w pozycji 9.Sposobem wedlug wynalazku nowe zwiazki o wzorze ogólnym 1, wytwarza sie z odpowiednich zwiazków o wzorze ogólnym 2, w którym R1 i R2 maja wyzej podane znaczenie, znanymi metodami eteryfikacji, przy czym otrzymane zwiazki sa szcze¬ gólnie silnymi srodkami przeciwarytmicznymi. Od¬ krycie to jest bardzo zaskakujace, gdyz dzialania takiego nie stwierdzono w przypadku dotychczas znanych 9-podstawionych zwiazków bispidynowych.Sposób wedlug wynalazku polega na tym, ze zwiazek o wzorze ogólnym 2 lub odpowiedni 9-al- koholan metalu alkalicznego poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze ogólnym R4-X, w którym R4 ma wyzej podane znaczenie a X oznacza atom chlorowca i w razie potrzeby, z otrzymanej sub¬ stancji wydziela sie poszczególne izomery w formie mieszaniny izomerów i/lub zwiazek o wzorze ogól¬ nym 1 otrzymany w formie wolnej zasady prze¬ ksztalca sie w jego farmaceutycznie dopuszczalna sói addycyjna z kwasem lub zasada o wzorze ogól¬ nym 1 uwalnia sie z jej soli.Sposród substancji wyjsciowych o wzorze ogól¬ nym 2, pochodne, w których R1 i R2 sa takie same i oznaczaja grupy metylowe lub grupy n-butylowe, sa zwiazkami nowymi. Te nowe zwiazki wytwarzac mozna przez katalityczne uwodornienie odpowied¬ nich pochodnych 9-ketonowych.W odniesieniu do substancji wyjsciowych o wzo¬ rze ogólnym 2, otrzymywanie 3-metylo-7-etylo-3,7- -dwuazabicyklo[3.3.1Jnonanolu-9, a takze wydziela¬ nia izomerów 9 a-hydroksylowego i 9 ^-hydroksylo¬ wego jest równiez nowoscia.Zwiazek o wzorze ogólnym 2 eteryfikuje sie zwiazkiem o wzorze ogólnym R4-X, poprzez grupe hydroksylowa w pozycji 9, uzyskujac odpowiedni eter o wzorze ogólnym 1. Korzystnie jest prze¬ ksztalcic grupe 9-hydroksylowa substancji wyjscio¬ wej w odpowiedni alkoholan metylu alkalicznego przed wytworzeniem eteru, aby zapobiec równo¬ czesnemu powstawaniu czwartorzedowych grup amoniowych o pozycjach 3 i 7.Jako reagenty w otrzymywaniu alkoholanów sto¬ sowac mozna metale alkaliczne lub ich wodorki albo amidki, takie jak potas lub sód albo ich od¬ powiednie wodorki i amidki. Korzystnym reagen¬ tem jest wodorek sodowy. Reakcje te mozna prze¬ prowadzic w aprotonowym rozpuszczalniku polar¬ nym, takim jak dwumetyloformamid. Reakcja prze¬ biega latwo i moze byc doprowadzona do konca przez lagodne ogrzewanie mieszaniny.Uzyskane alkoholany poddaje sie reakcji, ko¬ rzystnie bez wydzielania, bezposrednio w srodo¬ wisku reakcji, w którym zostaly wytworzone, z ha¬ logenkami o wzorze ogólnym R4-X. Te ostatnie reagenty stosuje sie zazwyczaj w niewielkim nad¬ miarze. Korzystne jest stosowanie fluorku jako srodka eteryfikujacego, gdyz trudniej jest przepro¬ wadzic reakcje z innymi chlorowcozwiazkami l o wzorze ogólnym R4-X.Alkoholany latwo reaguja ze zwiazkami fluoro¬ wymi o wzorze ogólnym R4-X. Reakcja trwa zazwy¬ czaj 1—6 godzin w temperaturze 60—110°C.Mieszanine reakcyjna poddaje sie obróbce w ten sposób, ze po rozlozeniu alkoholanów za pomoca alkoholu na mieszanine dziala sie uwodnionym kwasem, aby przeniesc substancje zasadowe do fazy wodnej, z której substancja niezasadowa, takie jak nadmiar srodka eteryfikujacego o wzorze ogól¬ nym R4-X, mozna usunac przez ekstrakcje rozpusz¬ czalnikiem nie mieszajacym sie z woda. Faze wod¬ na poddaje sie nastepnie dzialaniu zasady w celu uwolnienia zwiazku dwuazabicykllicznego o wzo- 2Q rze ogólnym 1 z jego soli, po czym wolna zasade ekstrahuje sie odpowiednim rozpuszczalnikiem.Ekstrakt odparowuje sie, a uzyskany produkt oczyszcza sie przez destylacje, gdy jest ciekly, lub przez rekrystalizacje, gdy jest staly. Uzyskuje sie zazwyczaj zasade o wysokiej czystosci, tak ze mozna ja przeksztalcic w jej sól addycyjna z kwa¬ sem bez jakiejkolwiek dodatkowej operacji oczysz¬ czania. Zasady przeksztalcic mozna w ich sole ad¬ dycyjne z kwasami, korzystnie w dwuchlorowo- dorki, dwubromowodorki lub fumarany, ogólnie znanymi sposobami.Dzialanie biologiczne nowych zwiazków badano w sposób nastepujacy: Przy badaniu dzialania przeciwarytmicznego 35 szczurom na wstepie podawano dozylnie 1 mg/kg akonityny w celu wywolania zaklócen w biciu serca [Med. Exp. (Bazylea) 10, 93 (1964)], po czym równiez dozylnie podawano badany zwiazek oznacza¬ jac dawke niezbedna do przywrócenia rytmu w 40 50% (LDso w mg/kg).Ostra toksycznosc zwiazków badano na myszach po podaniu dozylnym oznaczajac dawki powodu¬ jace smiertelnosc w 50°/a (LD50 w mg/kg). W oby¬ dwu próbkach jako zwiazek wzorcowy stosowano 45 lidocaine.Wyniki prób farmakologicznych zestawiono w ta¬ blicy. W tablicy podano równiez wskazniki tera¬ peutyczne (ED50/LD50), a takze stosunek wskazni¬ ków (wskaznik terapeutyczny nowego zwiazku 50 wskaznik terapeutyczny lidocainy).Tablica Zwiazek | 1 Fumaran 3,7-dwu- metylo-9-fenoksy- -3,7-dwuazabicy- klo[3.3.1]nonanu ED50 2 1,15 LDW 3 59,0 Wskaz¬ nik terapeu¬ tyczny 4 0,029 Sto¬ sunek wska¬ zni¬ ków 5 125 135 878 6 1 1 1 Fumaran 3,7-dwu- metylo-9-(4'-chlo- rofenoksy)-3,7- -dwuazabicyklo- [3.3.1]nonanu 1 Fumaran 3,7-dwu- metylo-9-benzhyd- ryloksy-3,7-dwu- azabicyklo[3.3.1]- nonanu [ Dwuchlorowodorek 3-metylo-7-etylo- -9 a-(4'-chlorofeno- ksy)-3,7-dwuazabi- cyklo[3.3.1]nonanu Dwuchlorowodorek 3-metylo-7-etylo- 9 a-(2'-chlorofeno- ksy)-3,7-dwuazabi- cyklo[3.3.1]nonanu Lidocaina 2 0,9 1,2 1,25 1,13 10,0 3 52,0 21,0 41,0 28,0 28,0 4 0,017 0,057 0,030 0,041 0,351 5 21 6 12 8 1 Wyniki podane w tablicy wskazuja, ze nowe zwiazki wykazuja 6—21 razy korzystniejsze dzia¬ lanie lecznicze, niz lidocaina.Równie dobre wyniki uzyskano przy badaniu dzialania nowych zwiazków w powstrzymywaniu zaklócen u swinek morskich, którym wstepnie po¬ dano dozylnie 1 mg/kg ouabainy w celu wywolania zaklócen bicia serca.Nowe zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wy¬ nalazku nie blokuja dzialania ^-receptorów, pod¬ czas gdy lokalnie znieczulajaco dziala na nie lido¬ caina. Z punktu widzenia mechanizmu dzialania szczególnie korzystne jest, ze nowe zwiazki wyka¬ zuja równiez dzialanie antagonizujace wapn.Zbadano równiez, w jaki sposób nowe zwiazki wplywaja na elektrofizjologiczne parametry serca.Stwierdzono, ze nowe zwiazki wykazuja dzialanie przeciwdrazniace i zwiekszaja próg bodzca, czas przewodzenia impulsu i okres niewrazliwosci, wply¬ wajac w ten sposób na uklad wywolujacy bodziec i przewodzacy impuls z serca w kierunku szcze¬ gólnie korzystnym z punktu widzenia eliminowa¬ nia zaklócen rytmu serca.Przewidywane dawki terapeutyczne nowych zwiazków przy leczeniu klinicznym wynosza okolo 0,5—1 mg/kg w przypadku podawania dozylnego i okolo 10 mg/kg w przypadku podav/ania doust¬ nego. Taka ilosc skladnika aktywnego podawac mozna w jednej lub w kilku dawkach dziennie, w zaleznosci od leczonej choroby.Nowe zwiazki otrzymane sposobem wedlug wy¬ nalazku mozna przerabiac na kompozycje farma¬ ceutyczne ogólnie znanymi sposobami, stosujac konwencjonalne farmaceutyczne nosniki, rozcien¬ czalniki i/lub inne dodatki.Sposób wedlug wynalazku szczególnie ilustruja nastepujace przyklady.Przyklad I. 1,08 g Wodorku sodowego dodaje sie do roztworu 0,5 g 5,7-dwumetylo-3,7-dwuazabi~ cyklo[3.3.1]nonanolu-9 w 50 ml suchego dwuetylo^ formamidu w atmosferze azotu. Po zniknieciu sa¬ morzutnego wydzielania sie wodoru calosc miesza sie w temperaturze 60°C przez 30 minut, po czym 5 w jednej porcji dodaje sie do mieszaniny 4,8 g fluorobenzenu. Mieszanine utrzymuje sie w tempe¬ raturze 60—100°C przez kilka godzin. Po zakoncze¬ niu reakcji mieszanine rozciencza sie 10 ml meta¬ nolu w celu rozlozenia nadmiaru wodorku sodowe¬ go, a nastepnie zakwasza za pomoca 7 ml kwasu solnego i odparowuje pod obnizonym cisnieniem.Pozostalosc rozpuszcza sie w 50 ml wody i roztwór ekstrahuje sie dwukrotnie porcjami po 50 ml eteru etylowego w celu usuniecia substancji niezasado- wych. Do fazy wodnej dodaje sie weglan potasowy do oddzielenia substancji oleistej, która ekstrahuje sie trzykrotnie porcjami po 50 ml eteru etylowego.Ekstrakty eterowe laczy sie, suszy nad siarczanem magnezowym, filtruje, a przesacz odparowuje. Wol¬ na zasade otrzymana jako pozostalosc przeksztalca sie w fumaran. Sól uzyskuje sie z wydajnoscia 71,9% w stosunku do zasady.Uzyskany fumaran 3,7-dwumetylo-9-fenoksy-3,7- -dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu ma temperature top¬ nienia 196—197°C po rekrystalizacji z mieszaniny etanolu z eterem izopropylowym. Zasada jest bez¬ barwna substancja oleista o temperaturze wrzenia 121—122°C (10 Pa, n£° = 1,5472.Aminoalkohol, stosowany jako substancja wyj¬ sciowa, wytwarza sie z 3,7-dwumetylo-3,7-dwuaza- bicyklo[3.3.1]nonanonu-9, substancji znanej, przez uwodornienie katalityczne. Zwiazek 9-hydroksylo- wy ma temperature topnienia 130—131°C po re¬ krystalizacji z heksanu.Przyklad II. Jeden równowaznik molowy 3,7-dwumetylo -3,7 - dwuazabicyklo[3.3.1]nonanolu - 9 poddaje sie reakcji z 1,5 równowaznika molowego odpowiedniego fluorku arylu sposobem opisanym w przykladzie I, otrzymujac nastepujace zwiazki: a) fumaran 3,7-dwumetylo-9-(4,-chlorofenoksy)-3,7- dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu; wydajnosc 51%; temperatura topnienia 211°C po rekrystalizacji z metanolu i eteru izopropylowego, b) dwuchlorowodorek 3,7-dwumetylo-9-(3'-trójflu- orometylcfenoksy)-3,7 - dwuazabicyklo[3,3,l]nona¬ nu, wydajnosc 75,5%; temperatura topnienia 196°C po rekrystalizacji z n-butanolu.Przyklad III. , 10 g 3,7-dwumetylo-3,7-dwu- azabicyklo [3.3.1]nonanolu-9 poddaje sie reakcji z 24,7 g bromku benzhydrylu sposobem opisanym w przykladzie I. Produkt przeksztalca sie w jego fumaran, sól rozpuszcza sie w metanolu i straca metyloetyloketonem. Uzyskuje sie fumaran 3,7-dwu- metylo-9-benzhydryloksy - 3,7 - dwuazabicyklo[3.3.1]- nonanu z wydajnoscia 50%, temperatura topnienia 200—201°C.Przyklad IV. 18,5 g 3,7-Dwumetylo-3,7-dwu- azabicyklo[3.3.1]nonanolu-9 poddaje sie reakcji z 13,5 g chlorku benzylu przez^4 godziny w tempe¬ raturze pokojowej sposobem opisanym w przykla¬ dzie I. Uzyskuje sie 9 g (32,3%) 3,7-dwumetylo-7- -benzyloksy-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu; tempe¬ ratura wrzenia 132—148°C/1Q Pa. Wolna zasada 15 20 25 30 35 40 45 50 55 097 135 8T8 8 gwaltownie krystalizuje w czasie stania. Uzyskuje sie produkt o temperaturze topnienia 70—75°C.Zasade przeksztalca sie w jej fumaran znanym sposobem. SÓ1 po rekrystalizacji z etanolu ma tem¬ perature topnienia 145—146°C.Przyklad V. 10 g 3-Metylo-7-etylo-3,7-dwu- azabicyklo[3.3.1]nonanolu-9 a poddaje sie reakcji z 8,93 g fluorobenzenu w roztworze 50 ml suchego dwumetyloformamidu sposobem opisanym w przy¬ kladzie I. Produkt oczyszcza sie przez destylacje pod obnizonym cisnieniem, uzyskujac 3-metylo-7- -etylo-9 a fenoksy-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonan z wydajnoscia 69,3%; temperatura wrzenia 132— —134°C/18Pa; n™ = 1,3412.Dwubrornowodorek powyzszej zasady po rekrys¬ talizacji z mieszaniny izopropanolu i metyloetylo- ketonu ma temperature topnienia 230—231°C. 3-Metylo -7 - etylo - 3,7 - dwuazabicyklo[3.3.1]nona- nol-9, bedacy substancja wyjsciowa w tej reakcji, otrzymuje sie w sposób nastepujacy: 3-Metylo -7 - etylo - 3,7 - dwuazabicyklo[3.3.1]nona^ non-9 wytwarza sie najpierw z l-metylo-4-pipery- donu, paraformaldehydu i etyloaminy metoda J. E. Douglassa i innych [J. Org. Chem. 33, 355 (1968)]. Zwiazek ten otrzymuje sie z wydajnoscia 92,3%, temperatura wrzenia 96—97°C/3 Pa; n^° = = 1,4971. 18,2 g 3-Metylo-7-etylo-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1] - nonanonu-9 rozpuszcza sie w 150 ml etanolu i uzy¬ skany roztwór uwadarnia sie przez okolo 4 godziny pod cisnieniem Wyjsciowym 4 MPa w obecnosci l g tlenku platyny (IV) jako katalizatora. Miesza¬ nina reakcyjna zawiera dwa mozliwe izomery w stosunku 50:50. Izomer, w którym grupa hydroksy¬ lowa w pozycji 9 znajduje sie po stronie grupy N-etylowej okresla sie jako izomer a, podczas gdy ten, w którym grupa hydroksylowa w pozycji 9 znajduje sie po stronie grupy N-metylowej, okresla sie jako izomer ^.Mieszanine izomerów poddaje sie dzialaniu alko¬ holowego roztworu chlorowodorku w srodowisku izopropanolu. Izomer a, który wytraca sie w formie dwuchlorowodorku oddziela sie i rekrystalizuje dwukrotnie z izopropanolu. Uzyskuje sie sól w ilosci 7,7 g, wydajnosc 60%; temperatura topnienia 250°C Zasada wydzielona z tej soli jest bezbarwna krystaliczna substancja o temperaturze topnienia 88—89°C. Dane widma *H NMR potwierdzajace strukture izomeru podane sa w pracy P. Scheibera i K. Nadora [Acta Chim. Sci. Hung. 102, 297 (1979)].Badania metoda chromatografii cienkowarstwowej na adsorbencie Kieselgel 60, z zastosowaniem mie¬ szanin od 9:1 do 7:3 etanolu i 25% wody amonia¬ kalnej jako rozpuszczalnika, potwierdzily ze zwia¬ zek jest jednorodny.Lugi macierzyste otrzymane po krystalizacji izo¬ meru laczy sie i odparowuje, a uzyskana sól, w ilosci 18 g rozpuszcza sie w 50 ml wody. Roztwór nasyca sie weglanejn potasowym i uwolniona za¬ sade ekstrahuje sie pieciokrotnie porcjami po 60 ml chloroformu. Roztwory chloroformowe laczy sie, suszy nad siarczanem magnezowym, filtruje, a prze¬ sacz odparowuje. Pozostalosc krystalizuje sie z ete¬ ru naftowego o temperaturze wrzenia 120^0 otrzy¬ mujac stereochemicznie czysty 3-metylo-7-etylo- -3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanol-9 /? jako bezbar¬ wna substancje krystaliczna o temperaturze top¬ nienia 98—99°C. Wydajnosc 30% (7 g) po czterech etapach krystalizacji.Jednorodnosc izomeru fi potwierdza chromatogra¬ fia cienkowarstwowa a pozycje steryczna grupy 9 ^-hydroksylowej potwierdza spektroskopia *H NMR, jak to opisano powyzej w odniesieniu do izo¬ meru a.¦ Przyklad VI. 3-metylo-7-etylo-3,7-dwuazabi- cyklo[3.3.1]nonanyl-9, otrzymany sposobem opisa¬ nym w przykladzie V przeksztalca sie w nastepu¬ jace pochodne 9 a-aryloksylowe sposobem wedlug przykladu I: a) dwuchlorowodorek 3-metylo-2-etylo-9 a-(3'-trój- fluorometylofenoksy)-3,7- dwuazabicyklo [3,3,1]no- nanu o temperaturze topnienia 160—161°C (z eta¬ nolu, acetonu i eteru), wydajnosc 62,5%. b) dwuchlorowodorek 3-metylo-7-etylo-9 a-(4'-chlo- rofenoksy)-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu o tem¬ peraturze topnienia 139—141°C (z izopropanolu i eteru), wydajnosc 31,5%. c) dwuchlorowodorek 3-metylo-7-etylo-9 cf(3'-chlo- rofenoksy)-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu o tem¬ peraturze topnienia 209^210°C (z etanolu, ace¬ tonu i eteru), wydajnosc 78,9%. d) dwuchlorowodorek 3-metylo-7-etylo-9 a-(2'-chlo- rofenoksy)-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu o tem¬ peraturze topnienia 242—242°C z etanolu, ace¬ tonu i eteru), wydajnosc 40%, e) 3-metylo-7-etylo-9 a-(4'-fenylofenoksy)- 3,7 - dwu¬ azabicyklo [3,3,l]nonan o temperaturze topnienia 91—92°C (po rekrystalizacji z n-heksanu) wy-, dajnosc 55%.Przyklad VII. 3- metylo -7-etylo-3,7-dwuaza- bicyklo[3.3.1]nonanol-9/?, otrzymany sposobem opi¬ sanym w przykladzie V, poddaje sie reakcji z 3- -trójfluorometylofluorobenzenem sposobem opisa¬ nym w przykladzie I otrzymujac 3-metylo- -7-etylo - 9 /?-(3'-trójfluorometylofenoksy) - 3,7 - dwu- azabicyklo[3.3.1]nonen jako zasade z wydajnoscia 34,3%; temperatura wrzenia 121—122°C/9 Pa, n£° = = 1,3605. Dwuchlorowodorek jest bezbarwna sub¬ stancja krystaliczna o temperaturze topnienia 163— —164°C po rekrystalizacji z izopropanolu. PL PL PL

Claims (3)

1.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych zwiazków dwu- pierscieniowych o wzorze ogólnym 1, w którym kazdy sposród R1 i R2 oznacza grupe Ci-6 alkilo¬ wa, a R3 oznacza eteryfikowana grupe hydroksylo¬ wa o wzorze -OR4, w którym R4 oznacza grupe benzylowa, grupe benzhydrylowa lub grupe feny- lowa posiadajaca ewentualnie podstawnik fenylo- wy lub podstawnik trójehloroweornetylowy albo jeden lub kilka ich stereoizomerów lub ich farma¬ ceutycznie dopuszczalnych soli addycyjnych z kwa¬ sami, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze ogól¬ nym 2, w którym R1 i R* maja wyzej podane zna¬ czenie lub odpowiedni 9-alkoholan metalu alka¬ licznego, poddaje sie reakcji i ze zwiazkiem o wzo¬ rze R4-X, w którym R4 ma wyzej podane znacze¬ nie, a X oznacza atom chlorowca, po czym w razie 10 15 30 25 30 35 40 M W 60135 878 9 10 potrzeby poszczególne izomery wydziela sie z sub¬ stancji otrzymanej w formie mieszaniny izomerów i/lub zwiazek o wzorze ogólnym 1 otrzymany w formie wolnej zasady przeksztalca sie w jego far¬ maceutycznie dopuszczalna sól addycyjna z kwa¬ sem lub zasade o wzorze ogólnym 1 uwalnia sie z jej soli.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako reagent stosuje sie zwiazek o wzorze ogól¬ nym R4-X, w którym X oznacza atom fluoru a R4 ma wyzej podane znaczenie. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 3,7-dwumetylo-9-feno- ksy-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu i jego fumaranu 3,7 -dwumetylo - 3,7 - dwuazabicyklo[3.3.1]nonanol - 9 poddaje sie reakcji z metalem alkalicznym lub wo¬ dorkiem metalu alkalicznego, a nastepnie z fluoro- benzenem, po czym ewentualnie uzyskana zasade przeksztalca sie w jej fumaran. 10 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 3,7-dwumetylo-9-(4'- -chlorofenoksy)-3,7-dwuazabicyklo[3.3.1]nonanu i jego fumaranu 3,7-dwumetylo-3,7-dwuazabicyklo- [3.3.1]nonanol-9 poddaje sie reakcji z metalem al¬ kalicznym lub wodorkiem metalu alkalicznego, a nastepnie z l-fluoro-4-chlorobenzenem, po czym ewentualnie uzyskana zasade przeksztalca sie w jej fumaran. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 3-metylo-7-etylo-9 a-(4'- -chlorofenoksy)-3,7-dwuazabicyklo[3.
3.1]nonanu i jego dwuchlorowodorku 3-metylo-7-etylo-3,7-dwu- azabicyklo[3,3,l]nonanol-9 poddaje sie reakcji z me¬ talem alkalicznym lub wodorkiem metalu alka¬ licznego, a nastepnie z 1-fluoro-4-chlorobenzenem, po czym ewentualnie uzyskana zasade przeksztalca sie w jej dwuchlorowodorek. R' N r M rR3 H ~Vr2 ft'zór 1 R1-N \. r/H N-R2 9N0H / R Wzór 2 PL PL PL
PL1982237566A 1981-07-20 1982-07-20 Process for preparing novel bicyclic compounds PL135878B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU812112A HU184960B (en) 1981-07-20 1981-07-20 Process for preparing new derivatives of 3,7-diazabicyclo/3.3.1/ nonane

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL237566A1 PL237566A1 (en) 1984-03-12
PL135878B1 true PL135878B1 (en) 1985-12-31

Family

ID=10957812

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1982244329A PL135814B1 (en) 1981-07-20 1982-07-20 Process for preparing novel bocyclic compounds
PL1982237566A PL135878B1 (en) 1981-07-20 1982-07-20 Process for preparing novel bicyclic compounds

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1982244329A PL135814B1 (en) 1981-07-20 1982-07-20 Process for preparing novel bocyclic compounds

Country Status (31)

Country Link
US (1) US4451473A (pl)
JP (1) JPS5849383A (pl)
AR (1) AR230447A1 (pl)
AT (1) AT379809B (pl)
AU (1) AU552770B2 (pl)
BE (1) BE893891A (pl)
CA (1) CA1254208A (pl)
CH (1) CH653032A5 (pl)
CS (1) CS235302B2 (pl)
DD (1) DD202575A5 (pl)
DE (1) DE3226921C2 (pl)
DK (1) DK160875C (pl)
ES (2) ES8401972A1 (pl)
FI (1) FI71320C (pl)
FR (1) FR2510575B1 (pl)
GB (1) GB2102801B (pl)
GR (1) GR76874B (pl)
HU (1) HU184960B (pl)
IL (1) IL66277A (pl)
IN (1) IN155994B (pl)
IT (1) IT1190920B (pl)
MX (1) MX159288A (pl)
NL (1) NL8202908A (pl)
NO (1) NO157421C (pl)
PH (1) PH18502A (pl)
PL (2) PL135814B1 (pl)
PT (1) PT75265B (pl)
SE (1) SE450704B (pl)
SU (2) SU1222197A3 (pl)
YU (1) YU45867B (pl)
ZA (1) ZA824809B (pl)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5036153A (en) * 1989-05-11 1991-07-30 Braish Tamim F Preparation of 2,5-diazabicyclo[2.2.1]heptanes and intermediates
ATE177099T1 (de) * 1993-12-29 1999-03-15 Pfizer Diazabicyclische neurokinin antagonisten
GB9726630D0 (en) 1997-12-18 1998-02-18 Glaxo Group Ltd Kv2.1 Antagonists
JP2003516988A (ja) * 1999-12-14 2003-05-20 ニューロサーチ、アクティーゼルスカブ 新規ヘテロアリール−ジアザビシクロアルカン類
PT1731518E (pt) 2004-03-31 2014-09-18 Nippon Soda Co Composto amina cíclico e agente de controlo de pragas
BRPI0616667B1 (pt) 2005-10-06 2017-07-18 Nippon Soda Co. , Ltd. Compounds of cyclical amine or salts thereof or non-oxides thereof, and agents for control of fever
UA86328C2 (uk) * 2005-10-06 2009-04-10 Ниппон Сода Ко., Лтд. Циклічні амінові сполуки, засіб для боротьби зі шкідниками
AR066148A1 (es) * 2007-04-27 2009-07-29 Actelion Pharmaceuticals Ltd Derivados puenteados de ciclohexeno bloqueadores del canal de calcio
US12479816B2 (en) 2019-02-08 2025-11-25 University of Pittsburgh—of the Commonwealth System of Higher Education 20-HETE formation inhibitors

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3078272A (en) * 1963-02-19 N-aza-bicyclo-alkylene-imino
DE2428792A1 (de) * 1974-06-14 1976-01-02 Knoll Ag Neue antiarrhythmika
DE2726571A1 (de) * 1977-06-13 1978-12-21 Basf Ag Neue bispidinderivate, verfahren zu deren herstellung und arzneimittel, welche diese enthalten

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0352465B2 (pl) 1991-08-12
ATA272382A (de) 1985-07-15
CS235302B2 (en) 1985-05-15
CH653032A5 (de) 1985-12-13
IT1190920B (it) 1988-02-24
SE8204393L (sv) 1983-01-21
ES514126A0 (es) 1984-01-01
GR76874B (pl) 1984-09-04
SU1222197A3 (ru) 1986-03-30
IL66277A0 (en) 1982-11-30
IT8222448A0 (it) 1982-07-19
NO157421B (no) 1987-12-07
PH18502A (en) 1985-08-02
ZA824809B (en) 1983-04-27
DK319982A (da) 1983-01-21
NL8202908A (nl) 1983-02-16
PL237566A1 (en) 1984-03-12
IN155994B (pl) 1985-04-20
FI71320B (fi) 1986-09-09
ES520567A0 (es) 1984-05-01
BE893891A (fr) 1983-01-20
FR2510575B1 (fr) 1986-02-07
GB2102801B (en) 1985-03-27
YU45867B (sh) 1992-09-07
SE8204393D0 (sv) 1982-07-19
AR230447A1 (es) 1984-04-30
FI71320C (fi) 1986-12-19
NO157421C (no) 1988-03-16
FI822526A0 (fi) 1982-07-15
AT379809B (de) 1986-03-10
PL244329A1 (en) 1984-05-07
YU157182A (en) 1986-10-31
CA1254208A (en) 1989-05-16
DE3226921A1 (de) 1983-02-10
AU8617682A (en) 1983-01-27
FI822526L (fi) 1983-01-21
AU552770B2 (en) 1986-06-19
US4451473A (en) 1984-05-29
DK160875B (da) 1991-04-29
ES8401972A1 (es) 1984-01-01
IL66277A (en) 1985-08-30
PT75265A (en) 1982-08-01
ES8404354A1 (es) 1984-05-01
DE3226921C2 (de) 1994-03-10
IT8222448A1 (it) 1984-01-19
JPS5849383A (ja) 1983-03-23
DK160875C (da) 1991-10-14
SE450704B (sv) 1987-07-20
FR2510575A1 (fr) 1983-02-04
MX159288A (es) 1989-05-12
DD202575A5 (de) 1983-09-21
SU1272990A3 (ru) 1986-11-23
GB2102801A (en) 1983-02-09
PL135814B1 (en) 1985-12-31
NO822485L (no) 1983-01-21
HU184960B (en) 1984-11-28
PT75265B (en) 1984-07-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL116437B1 (en) Process for preparing novel phthalazine derivatives
PL135878B1 (en) Process for preparing novel bicyclic compounds
US4528289A (en) Corynantheine derivates, processes for their preparation, and their use
GB1569251A (en) Pyridobenzodiazepines
US4940789A (en) 10,11-dihydro-5-alkyl-12-substituted-10,5-(iminomethano)-5H-dibenzo[a,d]cycloheptenes as neuroprotectant agents
US4632928A (en) Pyrazole derivatives with an ergoline skeleton, their acid addition salts, and a process for the preparation thereof
CS241050B2 (en) Method of phenylquinolizidines production
IL103229A (en) Imidazolylmethyl-pyridine derivatives their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US5728692A (en) Methotrexate derivative
KOJIMA et al. Syntheses of (±)-2-[(inden-7-yloxy) methyl] morpholine hydrochloride (YM-08054, indeloxazine hydrochloride) and its derivatives with potential cerebral-activating and antidepressive properties
KR950006866B1 (ko) 에르골린 에스테르의 제조방법
US12486250B2 (en) Muscarinic receptor 4 antagonists and methods of use
PL106888B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych amin pochodnych 2-fenylodwucyklooktanu i oktenu
US3772299A (en) P'-alkoxy-ergotamines
US4187311A (en) 3-Aryloxy-1-carboalkoxyethylpyridinium compounds and compositions
KR830001667B1 (ko) 페닐 퀴놀리지딘의 제조방법
US3551565A (en) Pharmaceutical compositions and uses of oxazinoisoquinoline derivatives
GB1589752A (en) 5,6-dihydro-3-phenyl-imidazo(5,1-a)isoquinolines
US5508401A (en) Substituted dibenzo[a,d]cycloheptene NMDA antagonists
WO1995026187A1 (fr) Agent anxiolytique
US3988457A (en) Novel compounds and compositions for treating Parkinson's disease
EP0182271B1 (de) Neue Nb-quartäre Dibromderivate von Ajmalin, Isoajmalin, Sandwicin und Isosandwicin sowie diese Derivate enthaltende pharmazeutische Zubereitungen und Zwischenprodukte und Verfahren zu ihrer Herstellung
JPH041128A (ja) 抗不整脈薬
US2440708A (en) d-chondocurarine halides and process for making same
EP0151094A2 (en) Pharmacologically active imidazopyridine compounds