KR20200085738A - 접합체의 제조 방법 및 접합재 - Google Patents

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KR20200085738A
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요시노리 에지리
다이 이시카와
치에 스가마
유키 가와나
모토히로 네기시
유이치 야나카
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히타치가세이가부시끼가이샤
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Abstract

표면에 금속 필러가 마련된 제1 부재와, 표면에 전극 패드가 마련되고, 금속 필러와 전극 패드가 서로 대향하도록 배치된 제2 부재와, 금속 필러와 전극 패드 사이에 마련된, 금속 입자 및 유기 화합물을 함유하는 접합재를 구비하는 적층체를 준비하는 제1 공정과, 적층체를 가열하여, 소정의 소결 온도로 접합재를 소결시키는 제2 공정을 포함하고, 접합재는 하기 식 (I)의 조건을 만족하는 것인 접합체의 제조 방법.
(M1-M2)/M1×100≥1.0 (I)
[식 (I) 중, M1은, 제2 공정에 있어서, 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때의 접합재의 질량을 나타내고, M2는 접합재 중의 불휘발분량을 나타낸다.]

Description

접합체의 제조 방법 및 접합재
본 발명은 접합체의 제조 방법 및 접합재에 관한 것이다.
전자 디바이스에 있어서의 전기적 접합에는, 일반적으로 납땜 접합이 이용된다. 예컨대, 마이크로디바이스의 플립 칩 접합에서는, 마이크로디바이스와 기판 상의 전극 패드의 접합에, 땜납 볼, 땜납 페이스트 등을 이용하고 있다.
최근, 플립 칩 접합으로서는 단자의 협피치화에 따라, 마이크로디바이스 상에 금속 필러를 형성하고, 그 금속 필러와 기판 상의 전극 패드를 납땜 접합하는 방법이 이용되고 있다. 그러나, 납땜 접합에서는, (1) 땜납과 전극 패드 사이 및 땜납과 금속 필러 사이에서 커켄달 보이드가 발생하는 것, (2) 접합 후에 재차 리플로우 공정이 행해진 경우에, 땜납이 용융하여 접합 불량이 발생하는 것, (3) 이종 금속 계면에서의 임피던스 부정합에 의한 신호의 반사가 생기는 것 등의 문제가 있다.
이에 대하여, 마이크로디바이스 상에 마련된 구리 필러와 기판 상의 구리 패드 사이를, 구리 마이크로 입자와 구리 나노 입자를 혼합한 접합제(구리 페이스트)를 이용하여 접합하는 방법이 제안되어 있다(특허문헌 1).
특허문헌 1: 미국 특허 출원 공개 제2016/0351529호
그러나, 특허문헌 1 등의 종래의 방법에서는, 접합하는 부재끼리를 고가압 하(예컨대 1.0 MPa 이상의 가압 하)에서 열 압착할 필요가 있다. 그 때문에, 특수한 제조 장치가 필요한, 복수의 접합 구조체를 제작하는 경우에는 개별로 가압하는 것이 필요한 등, 양산성의 과제가 생긴다. 또한, 고가압 하에서의 열 압착에서는, 접합하는 부재(예컨대 마이크로디바이스)에 부하가 가해지기 때문에, 양산 수율이 저하하는 것, 장기 신뢰성이 저하하는 것 등의 문제점이 생기는 경우가 있다. 한편, 본 발명자들의 검토 결과, 종래의 방법에 있어서 접합 시에 가해지는 압력을 저감한 경우, 접합 불량이 발생하기 쉬워지는 것이 분명해졌다.
그래서, 본 발명은 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도 접합 불량이 생기기 어려운 접합체의 제조 방법 및 그 방법에 이용되는 접합재를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 측면은, 표면에 금속 필러가 마련된 제1 부재와, 표면에 전극 패드가 마련되고, 금속 필러와 전극 패드가 서로 대향하도록 배치된 제2 부재와, 금속 필러와 전극 패드 사이에 마련된, 금속 입자 및 유기 화합물을 함유하는 접합재를 구비하는 적층체를 준비하는 제1 공정과, 적층체를 가열하여, 소정의 소결 온도로 접합재를 소결시키는 제2 공정을 포함하는, 접합체의 제조 방법에 관한 것이다. 이 제조 방법에 있어서, 접합재는 하기 식 (I)의 조건을 만족한다.
(M1-M2)/M1×100≥1.0 (I)
[식 (I) 중, M1은, 제2 공정에 있어서, 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때의 접합재의 질량을 나타내고, M2는 접합재 중의 불휘발분량을 나타낸다.]
상기 접합체의 제조 방법에 따르면, 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도, 접합 불량이 생기기 어렵다. 그 때문에, 상기 접합체의 제조 방법에서는, 접합 시에 높은 압력을 가할 필요가 없어, 접합되는 부재에의 손상을 저감할 수 있으며, 공정의 간략화, 접합 장치의 간이화, 제조 수율의 향상 등의 효과를 얻을 수 있다.
상기 제조 방법에 따라 접합 시의 압력을 저감할 수 있는 원인은 분명하지 않지만, 하나는, 제1 부재(예컨대 마이크로디바이스)와 제2 부재(예컨대 기판) 사이의 열 팽창률차에 기인하는, 접합부(접합재로 형성되는 층)의 파괴(크랙, 보이드 등), 또는, 접합부와 제1 부재 또는 제2 부재의 계면에 있어서의 박리를 억제할 수 있는 것을 들 수 있다. 즉, 접합재가 소결되기 전의 승온 과정에서 접합재 중의 유기 화합물이 제거된 경우, 접합부에 잔존하는 금속 입자 사이에 접합력이 작용하지 않기 때문에, 제1 부재와 제2 부재 사이의 접합력이 매우 약해진다. 그 결과, 소결 시의 승온에 따른 제1 부재와 제2 부재의 열 팽창차에 의해 접합부의 파괴 또는 박리가 발생한다. 한편, 상기 제조 방법에서는, 일정량의 유기 화합물을 소결 온도까지 접합부에 잔존시킬 수 있고, 그 유기 화합물에 의해 금속 입자 사이가 접합되기 때문에, 상기와 같은 열 팽창률차에 기인하는 접합부의 파괴 또는 박리를 억제할 수 있다고 추찰된다.
접합재에 있어서의 유기 화합물은, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제 및 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 이상인 열분해성 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하고 있어도 좋다. 이 경우, 상기 식 (I)의 조건을 용이하게 만족할 수 있다.
본 발명의 다른 측면은, 금속 필러와 전극 패드를 접합하기 위해 이용되는 접합재에 관한 것이다. 이 접합재는, 금속 입자와, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제 및 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 이상인 열분해성 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 유기 화합물을 함유한다. 이 접합재에 의하면, 상기 접합체의 제조 방법에 있어서, 식 (I)의 조건을 용이하게 만족할 수 있다. 그 때문에, 이 접합재에 의하면, 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도, 접합 불량이 생기기 어렵다.
상기 측면의 제조 방법 및 상기 측면의 접합재에 있어서, 열분해성 수지는, 폴리카보네이트, 폴리(메트)아크릴산, 폴리(메트)아크릴산에스테르 및 폴리에스테르로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하고 있어도 좋다. 이들 열분해성 수지를 이용함으로써, 접합 불량의 발생을 더욱 억제할 수 있다.
상기 측면의 제조 방법 및 상기 측면의 접합재에 있어서, 상기 유기 용제의 함유량과 상기 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상이어도 좋다. 이 경우, 상기 식 (I)의 조건을 용이하게 만족할 수 있으며, 접합 불량의 발생을 더욱 억제할 수 있다.
상기 제2 공정에 있어서의 소결 온도는 150∼300℃여도 좋다. 바꾸어 말하면, 상기 접합재는, 150∼300℃의 소결 온도로 소결시킴으로써, 금속 필러와 전극 패드를 접합하기 위해 이용되는 접합재여도 좋다. 이러한 소결 온도이면, 상기 식 (I)의 조건을 용이하게 만족할 수 있으며, 접합 불량의 발생을 더욱 억제할 수 있다.
상기 제조 방법에 따르면, 무가압 또는 0.1 MPa 이하의 가압 하라도, 접합 불량이 생기기 어려워, 양호한 접합 상태의 접합체를 얻을 수 있다. 그 때문에, 상기 제2 공정에서는, 무가압 또는 0.1 MPa 이하의 가압 하에서 접합재를 소결시켜도 좋다. 바꾸어 말하면, 상기 접합재는, 무가압 또는 0.1 MPa 이하의 가압 하에서 소결시킴으로써, 금속 필러와 전극 패드를 접합하기 위해 이용하여도 좋다. 이 경우, 접합되는 부재에의 손상의 저감 효과 및 양산성의 향상 효과가 더욱 얻어지기 쉽다.
접합재에 있어서의 금속 입자는, 체적 평균 입경이 0.11∼0.80 ㎛인 서브마이크로 구리 입자와, 체적 평균 입경이 2.0∼50 ㎛이고, 애스펙트비가 3.0 이상인 플레이크형의 마이크로 구리 입자를 포함하고 있어도 좋고, 서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 30∼90 질량%여도 좋고, 마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 10∼50 질량%여도 좋다. 이 경우, 접합 불량의 발생을 한층 더 억제할 수 있는 경향이 있다.
이러한 효과가 얻어지는 원인은 분명하지 않지만, 접합 시에 있어서의 접합재의 체적 수축에 기인하는 접합 불량을 억제할 수 있는 것이 원인의 하나로서 생각된다. 즉, 접합 시에는, 접합재에 포함되는 유기 화합물이 가열에 의해 제거됨으로써 접합재가 등방적으로 체적 수축한다. 특히, 통상의 접합재에는 페이스트형으로 하기 위해 체적분율로 50 체적% 이상의 유기 화합물이 분산매로서 포함되어 있기 때문에, 이러한 접합재에서는 50 체적% 이상의 체적 수축이 생긴다. 또한, 접합재가 소결할 때에는, 금속 입자 사이의 공극이 감소하기 때문에, 한층 더 체적 수축이 생긴다. 이러한 체적 수축은, 접합부와, 사이즈가 일정한 금속 필러 및 전극 패드 사이에 응력을 발생시키기 때문에, 접합부의 파괴(크랙, 보이드 등) 또는 박리의 원인이 된다. 한편, 플레이크형의 마이크로 구리 입자는, 접합재의 도포 및 부재의 적층 시(예컨대 칩 마운트 시)의 전단력에 의해, 금속 필러 및 전극 패드의 접합면(피착면)에 대하여 대략 평행하게 배향한다. 배향한 플레이크형의 마이크로 구리 입자는 플레이크 구조를 형성하여, 플레이크 구조의 면 방향의 수축을 속박하기 때문에, 결과로서 접합재의 금속 필러 및 전극 패드의 접합면에 대략 평행한 방향의 체적 수축이 억제된다. 결과로서 전술한 접합부의 파괴 및 박리의 발생이 억제된다.
본 발명에 따르면, 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도 접합 불량이 생기기 어려운 접합체의 제조 방법 및 그 방법에 이용되는 접합재를 제공할 수 있다.
도 1은 일 실시형태의 접합체의 제조 방법을 나타내는 모식 단면도이다.
도 2는 접합체의 제조 방법에 있어서의 제1 공정을 설명하기 위한 모식 단면도이다.
도 3은 접합체의 제조 방법에 있어서의 제1 공정을 설명하기 위한 모식 단면도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대해서 상세하게 설명한다. 단, 본 발명은 이하의 실시형태에 한정되는 것이 아니다.
일 실시형태의 접합체의 제조 방법은, 표면에 금속 필러가 마련된 제1 부재와, 표면에 전극 패드가 마련되고, 금속 필러와 전극 패드가 서로 대향하도록 배치된 제2 부재와, 금속 필러와 전극 패드 사이에 마련된, 금속 입자 및 유기 화합물을 함유하는 접합재를 구비하는 적층체를 준비하는 제1 공정과, 적층체를 가열하여, 소정의 소결 온도로 접합재를 소결시키는 제2 공정을 포함한다. 이 제조 방법에 있어서, 접합재는 하기 식 (I)의 조건을 만족한다.
(M1-M2)/M1×100≥1.0 (I)
식 (I) 중, M1은, 제2 공정에 있어서, 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때의 접합재의 질량을 나타내고, M2는 접합재 중의 불휘발분량(예컨대 금속 입자의 함유량)을 나타낸다. 즉, (M1-M2)는, 접합재 중에 잔존하는 휘발 성분(예컨대 유기 화합물)의 잔존량을 의미하고, 접합재가 상기 식 (I)을 만족하는 것은, 제2 공정에 있어서, 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때의 접합재 중의 휘발 성분(예컨대 유기 화합물)의 함유량이, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상인 것을 의미한다.
M1 및 M2는 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있고, 예컨대, M2(접합재 중의 불휘발분량)는, 제2 공정에 있어서의 가열 전의 접합재를, 환원 분위기 하, 300℃로 2시간 가열하였을 때의 접합재의 질량을 측정함으로써 얻어진다. 또한, M1은 제1 부재에 있어서의 금속 필러와 제2 부재에 있어서의 전극 패드 사이에 접합재를 끼우고, 환원 분위기 하(예컨대 수소 분위기 하)에서 제2 공정에 있어서의 가열 과정을 모의한 승온을 행한 직후에 급냉하고, 급냉 후의 접합체의 질량을 측정하는 방법에 의해 측정할 수도 있다. 또한, M2는 열 중량 측정/시차 열분석(TG/DTA) 장치를 이용하여 측정할 수도 있다.
상기 접합체의 제조 방법에서는, 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때에 접합재 중에 잔존하는 유기 화합물에 의해, 접합재에 있어서의 금속 입자 사이가 접합되어, 접합재에 가요성이 부여된다고 생각된다. 그 때문에, 상기 접합체의 제조 방법에서는, 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도, 접합 불량이 생기기 어려워, 접합되는 부재에의 손상을 저감할 수 있으며, 공정의 간략화, 접합 장치의 간이화, 제조 수율의 향상 등의 효과를 얻을 수 있다.
이하에서는, 먼저, 본 실시형태의 접합체의 제조 방법에 이용되는 접합재의 상세에 대해서 설명한다.
<접합재>
본 실시형태의 접합재는, 적어도 금속 입자 및 유기 화합물을 함유한다. 접합재는, 예컨대, 금속 페이스트(예컨대 구리 페이스트)이고, 무가압 접합용의 금속 페이스트(예컨대 구리 페이스트)이다.
(금속 입자)
금속 입자로서는, 서브마이크로 구리 입자, 마이크로 구리 입자, 이들 구리 입자 이외의 그 외의 금속 입자 등을 들 수 있다. 금속 입자는, 우수한 도전성 및 접합성이 얻어지는 관점에서, 구리 입자(실질적으로 구리만으로 이루어지는 입자)를 포함하는 것이 바람직하고, 서브마이크로 구리 입자 및 마이크로 구리 입자를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 특히, 서브마이크로 구리 입자와 마이크로 구리 입자를 병용하는 경우, 건조에 따른 체적 수축 및 소결 수축이 억제되기 쉬워, 접합재의 소결 시에 접합재가 접합면으로부터 박리하기 어려워진다. 즉, 서브마이크로 구리 입자와 마이크로 구리 입자를 병용함으로써, 접합재를 소결시켰을 때의 체적 수축이 억제되어, 접합체는 더욱 충분한 접합 강도를 가질 수 있다. 서브마이크로 구리 입자와 마이크로 구리 입자를 병용한 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 더욱 양호한 다이 쉐어 강도(die shear strength) 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 본 명세서에서는, 편의상, 복수의 금속 입자의 집합을 「금속 입자」라고 칭하는 경우가 있다. 서브마이크로 구리 입자, 마이크로 구리 입자 및 그 외의 금속 입자에 대해서도 동일하다.
[서브마이크로 구리 입자]
서브마이크로 구리 입자는, 0.01 ㎛ 이상 1.00 ㎛ 미만의 입경을 갖는 구리 입자이다. 서브마이크로 구리 입자는, 바람직하게는, 150℃ 이상 300℃ 이하의 온도 범위에서 소결성을 갖는다. 서브마이크로 구리 입자는, 입경이 0.01∼0.80 ㎛인 구리 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 서브마이크로 구리 입자는, 입경이 0.01∼0.80 ㎛인 구리 입자를 10 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 20 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 30 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 100 질량% 포함하고 있어도 좋다. 구리 입자의 입경은, 예컨대, SEM상으로부터 산출할 수 있다. 구리 입자의 분말을, SEM용의 카본 테이프 상에 스패츌러로 얹어, SEM용 샘플로 한다. 이 SEM용 샘플을 SEM 장치에 의해 5000배로 관찰한다. 이 SEM상의 구리 입자에 외접하는 사각형을 화상 처리 소프트웨어에 의해 작도하여, 그 1변을 그 입자의 입경으로 한다.
서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 바람직하게는 0.01∼0.80 ㎛이다. 서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경이 0.01 ㎛ 이상이면, 서브마이크로 구리 입자의 합성 비용의 억제, 양호한 분산성, 표면 처리제의 사용량의 억제라고 하는 효과가 얻어지기 쉬워진다. 서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경이 0.80 ㎛ 이하이면, 서브마이크로 구리 입자의 소결성이 우수하다고 하는 효과가 얻어지기 쉬워진다. 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 0.02 ㎛ 이상, 0.05 ㎛ 이상, 0.10 ㎛ 이상, 0.11 ㎛ 이상, 0.12 ㎛ 이상, 0.15 ㎛ 이상, 0.2 ㎛ 이상 또는 0.3 ㎛ 이상이어도 좋다. 또한, 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 0.60 ㎛ 이하, 0.50 ㎛ 이하, 0.45 ㎛ 이하 또는 0.40 ㎛ 이하여도 좋다. 서브마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 예컨대, 0.01∼0.60 ㎛, 0.01∼0.50 ㎛, 0.02∼0.80 ㎛, 0.05∼0.80 ㎛, 0.10∼0.80 ㎛, 0.11∼0.80 ㎛, 0.12∼0.80 ㎛, 0.15∼0.80 ㎛, 0.15∼0.60 ㎛, 0.20∼0.50 ㎛, 0.30∼0.45 ㎛, 또는, 0.30∼0.40 ㎛여도 좋다.
본 명세서에 있어서 체적 평균 입경이란, 50% 체적 평균 입경을 의미한다. 금속 입자(예컨대 구리 입자)의 체적 평균 입경은, 예컨대, 이하의 방법으로 측정할 수 있다. 먼저, 원료가 되는 금속 입자, 또는, 접합재로부터 휘발 성분을 제거하여 얻어지는 건조 금속 입자를, 분산제를 이용하여 분산매에 분산시킨다. 계속해서, 얻어진 분산체의 체적 평균 입경을 광 산란법 입도 분포 측정 장치[예컨대, 시마즈 나노 입자경 분포 측정 장치(SALD-7500nano, 가부시키가이샤 시마즈세이사쿠쇼 제조)]로 측정한다. 광 산란법 입도 분포 측정 장치를 이용하는 경우, 분산매로서는, 헥산, 톨루엔, α-테르피네올, 4-메틸-1,3-디옥솔란-2-온 등을 이용할 수 있다.
서브마이크로 구리 입자의 형상은, 특별히 한정되는 것이 아니다. 서브마이크로 구리 입자의 형상으로서는, 예컨대, 구형, 괴형, 침형, 기둥형, 플레이크형, 대략 구형 및 이들의 응집체를 들 수 있다. 분산성 및 충전성의 관점에서, 서브마이크로 구리 입자의 형상은, 구형, 대략 구형 또는 플레이크형이어도 좋고, 연소성, 분산성, 플레이크형의 마이크로 입자(예컨대, 플레이크형의 마이크로 구리 입자)와의 혼합성 등의 관점에서, 구형 또는 대략 구형이어도 좋다. 본 명세서에 있어서, 「플레이크형」이란, 판형, 인편형 등의 평판형의 형상을 포함한다.
서브마이크로 구리 입자의 애스펙트비는, 분산성, 충전성 및 플레이크형의 마이크로 입자(예컨대, 플레이크형의 마이크로 구리 입자)와의 혼합성의 관점에서, 5.0 이하여도 좋고, 3.0 이하여도 좋다. 본 명세서에 있어서, 「애스펙트비」란, 「입자의 장변/입자의 두께」를 나타낸다. 입자의 장변 및 입자의 두께는, 예컨대, 입자의 SEM상으로부터 구할 수 있다.
서브마이크로 구리 입자는, 서브마이크로 구리 입자의 분산성의 관점에서, 표면 처리제로 처리되어 있어도 좋다. 표면 처리제는, 예컨대, 서브마이크로 구리 입자의 표면에 수소 결합 등에 의해 흡착하고 있어도 좋고, 서브마이크로 구리 입자와 반응하여 서브마이크로 구리 입자의 표면에 결합하고 있어도 좋다. 즉, 서브마이크로 구리 입자가 특정한 표면 처리제 유래의 화합물을 가지고 있어도 좋다. 표면 처리제는, 접합재에 포함되는 유기 화합물에 포함된다.
표면 처리제로서는, 예컨대, 탄소수 2∼18의 유기산을 들 수 있다. 탄소수 2∼18의 유기산으로서는, 예컨대, 초산, 프로판산, 부탄산, 펜탄산, 헥산산, 헵탄산, 카프릴산, 메틸헵탄산, 에틸헥산산, 프로필펜탄산, 펠라르곤산, 메틸옥탄산, 에틸헵탄산, 프로필헥산산, 카프르산, 메틸노난산, 에틸옥탄산, 프로필헵탄산, 부틸헥산산, 운데칸산, 메틸데칸산, 에틸노난산, 프로필옥탄산, 부틸헵탄산, 라우르산, 메틸운데칸산, 에틸데칸산, 프로필노난산, 부틸옥탄산, 펜틸헵탄산, 트리데칸산, 메틸도데칸산, 에틸운데칸산, 프로필데칸산, 부틸노난산, 펜틸옥탄산, 미리스트산, 메틸트리데칸산, 에틸도데칸산, 프로필운데칸산, 부틸데칸산, 펜틸노난산, 헥실옥탄산, 펜타데칸산, 메틸테트라데칸산, 에틸트리데칸산, 프로필도데칸산, 부틸운데칸산, 펜틸데칸산, 헥실노난산, 팔미트산, 메틸펜타데칸산, 에틸테트라데칸산, 프로필트리데칸산, 부틸도데칸산, 펜틸운데칸산, 헥실데칸산, 헵틸노난산, 헵타데칸산, 옥타데칸산, 메틸시클로헥산카르복실산, 에틸시클로헥산카르복실산, 프로필시클로헥산카르복실산, 부틸시클로헥산카르복실산, 펜틸시클로헥산카르복실산, 헥실시클로헥산카르복실산, 헵틸시클로헥산카르복실산, 옥틸시클로헥산카르복실산, 노닐시클로헥산카르복실산 등의 포화 지방산; 옥텐산, 노넨산, 메틸노넨산, 데센산, 운데센산, 도데센산, 트리데센산, 테트라데센산, 미리스톨레산, 펜타데센산, 헥사데센산, 팔미톨레산, 사피엔산, 올레산, 바크센산, 리놀산, 리놀레인산, 리놀렌산 등의 불포화 지방산; 테레프탈산, 피로멜리트산, o-페녹시 안식향산, 메틸 안식향산, 에틸 안식향산, 프로필 안식향산, 부틸 안식향산, 펜틸 안식향산, 헥실 안식향산, 헵틸 안식향산, 옥틸 안식향산, 노닐 안식향산 등의 방향족 카르복실산을 들 수 있다. 유기산은, 1종을 단독으로 사용하여도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용하여도 좋다. 이러한 유기산과 상기 서브마이크로 구리 입자를 조합함으로써, 서브마이크로 구리 입자의 분산성과 소결 시에 있어서의 유기산의 이탈성을 양립할 수 있는 경향이 있다.
표면 처리제의 처리량은, 서브마이크로 구리 입자의 분산성의 관점에서, 표면 처리 후의 서브마이크로 구리 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 0.07∼2.10 질량%, 0.10∼1.60 질량% 또는 0.20∼1.10 질량%여도 좋다. 표면 처리제의 처리량은, 표면 처리 후의 서브마이크로 구리 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 0.07 질량% 이상, 0.10 질량% 이상 또는 0.20 질량% 이상이어도 좋다. 표면 처리제의 처리량은, 표면 처리 후의 서브마이크로 구리 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 2.10 질량% 이하, 1.60 질량% 이하 또는 1.10 질량% 이하여도 좋다.
표면 처리제의 처리량은, 서브마이크로 구리 입자의 표면에 1분자층∼3분자층 부착하는 양이어도 좋다. 이 처리량은, 이하의 방법에 따라 측정된다. 대기 중, 700℃로 2시간 처리한 알루미나제 도가니(예컨대, 아즈원 제조, 형식 번호: 1-7745-07)에, 표면 처리된 서브마이크로 구리 입자를 W1(g) 재서 취하여, 대기 중 700℃로 1시간 소성한다. 그 후, 수소 중, 300℃로 1시간 처리하여, 도가니 내의 구리 입자의 질량[W2(g)]을 계측한다. 계속해서, 하기 식에 기초하여, 표면 처리제의 처리량을 산출한다.
표면 처리제의 처리량(질량%)=(W1-W2)/W1×100
서브마이크로 구리 입자로서는, 시판되어 있는 것을 이용할 수 있다. 시판되어 있는 서브마이크로 구리 입자를 포함하는 재료로서는, 예컨대, CH-0200(미츠이긴조쿠고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 0.36 ㎛), HT-14(미츠이긴조쿠고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 0.41 ㎛), CT-500(미츠이긴조쿠고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 0.72 ㎛), Tn-Cu100(다이요닛산 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 0.12 ㎛) 및 Cu-C-40(후쿠다긴조쿠하쿠훈고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 0.2 ㎛)을 들 수 있다.
서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 30∼90 질량%, 35∼90 질량%, 40∼85 질량% 또는 50∼85 질량%여도 좋다. 서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 30 질량% 이상, 35 질량% 이상, 40 질량% 이상 또는 50 질량% 이상이어도 좋다. 서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 90 질량% 이하 또는 85 질량% 이하여도 좋다. 서브마이크로 구리 입자의 함유량이 상기 범위 내이면, 접합재를 소결시켜 제조되는 접합체의 접합 강도를 확보하는 것이 용이해진다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 양호한 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 상기 함유량에는 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다. 상기 금속 입자의 전체 질량에는, 금속 입자의 표면에 흡착한 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다.
[마이크로 구리 입자]
마이크로 구리 입자는, 1 ㎛ 이상 50 ㎛ 미만의 입경을 갖는 구리 입자이다. 마이크로 구리 입자는, 입경이 2.0∼50 ㎛인 구리 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 마이크로 구리 입자는, 입경이 2.0∼50 ㎛인 구리 입자를 50 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 70 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 80 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 100 질량% 포함하고 있어도 좋다.
마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 바람직하게는 2.0∼50 ㎛이다. 마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경이 상기 범위 내이면, 접합재를 소결하였을 때의 체적 수축, 보이드의 발생 등을 저감할 수 있고, 접합재를 소결시켜 제조되는 접합체의 접합 강도를 확보하는 것이 용이해진다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 양호한 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 2.0∼20 ㎛, 2.0∼10 ㎛, 3.0∼20 ㎛ 또는 3.0∼10 ㎛여도 좋다. 마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 2.0 ㎛ 이상 또는 3.0 ㎛ 이상이어도 좋다. 마이크로 구리 입자의 체적 평균 입경은, 50 ㎛ 이하, 20 ㎛ 이하 또는 10 ㎛ 이하여도 좋다.
마이크로 구리 입자의 형상은, 특별히 한정되는 것이 아니다. 마이크로 구리 입자의 형상으로서는, 예컨대, 구형, 괴형, 침형, 플레이크형, 대략 구형 및 이들의 응집체를 들 수 있다. 이들 중에서도, 바람직한 마이크로 구리 입자의 형상은 플레이크형이다. 즉, 마이크로 구리 입자는, 바람직하게는 플레이크형의 마이크로 구리 입자를 포함한다. 마이크로 구리 입자는, 플레이크형의 마이크로 구리 입자를 50 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 70 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 80 질량% 이상 포함하고 있어도 좋고, 100 질량% 포함하고 있어도 좋다.
플레이크형의 마이크로 구리 입자를 이용함으로써, 접합재 내의 마이크로 구리 입자가, 접합면에 대하여 대략 평행하게 배향하게 되어, 접합재를 소결시켰을 때의 접합면 방향의 체적 수축을 억제할 수 있어, 접합재를 소결시켜 제조되는 접합체의 접합 강도를 확보하는 것이 용이해진다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 양호한 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 애스펙트비는, 바람직하게는 3.0 이상이고, 보다 바람직하게는 4.0 이상이고, 더욱 바람직하게는 6.0 이상이다.
플레이크형의 마이크로 구리 입자의 최대 직경 및 평균 최대 직경은, 2.0∼50 ㎛, 3.0∼50 ㎛ 또는 3.0∼20 ㎛여도 좋다. 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 최대 직경 및 평균 최대 직경은, 예컨대, 입자의 SEM상으로부터 구할 수 있다. 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 최대 직경 및 평균 최대 직경은, 예컨대, 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 장직경(X) 및 장직경의 평균값(Xav)으로서 구해진다. 장직경(X)은, 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 3차원 형상에 있어서, 플레이크형의 마이크로 구리 입자에 외접하는 평행 2평면 중, 이 평행 2평면 사이의 거리가 최대가 되도록 선택되는 평행 2평면의 거리이다.
마이크로 구리 입자에 있어서, 표면 처리제의 처리의 유무는 특별히 한정되는 것이 아니다. 분산 안정성 및 내산화성의 관점에서, 마이크로 구리 입자는 표면 처리제로 처리되어 있어도 좋다. 즉, 마이크로 구리 입자가 표면 처리제 유래의 화합물을 가지고 있어도 좋다. 표면 처리제는, 마이크로 구리 입자의 표면에 수소 결합 등에 의해 흡착하고 있어도 좋고, 마이크로 구리 입자와 반응하여 마이크로 구리 입자의 표면에 결합하고 있어도 좋다.
표면 처리제는, 접합 시의 가열에 의해 제거되는 것이어도 좋다. 이러한 표면 처리제로서는, 예컨대, 도데칸산, 팔미트산, 헵타데칸산, 스테아르산, 아라키드산, 리놀산, 리놀레인산, 올레산 등의 지방족 카르복실산; 테레프탈산, 피로멜리트산, o-페녹시 안식향산 등의 방향족 카르복실산; 세틸알코올, 스테아릴알코올, 이소보르닐시클로헥산올, 테트라에틸렌글리콜 등의 지방족 알코올; p-페닐페놀 등의 방향족 알코올; 옥틸아민, 도데실아민, 스테아릴아민 등의 알킬아민; 스테아로니트릴, 데칸니트릴 등의 지방족 니트릴; 알킬알콕시실란 등의 실란 커플링제; 폴리에틸렌글리콜, 폴리비닐알코올, 폴리비닐피롤리돈, 실리콘 올리고머 등의 고분자 처리재 등을 들 수 있다. 표면 처리제는, 1종을 단독으로 사용하여도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용하여도 좋다.
마이크로 구리 입자로서는, 시판되어 있는 것을 이용할 수 있다. 시판되어 있는 마이크로 구리 입자를 포함하는 재료로서는, 예컨대, MA-C025KFD(미츠이긴조쿠고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 7.5 ㎛), 3L3(후쿠다긴조쿠하쿠훈고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 8.0 ㎛), 2L3N(후쿠다긴조쿠하쿠훈고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 9.9 ㎛) 및 1110F(미츠이긴조쿠고교 가부시키가이샤 제조, 체적 평균 입경 3.8 ㎛)를 들 수 있다.
마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 바람직하게는 10∼50 질량%이고, 보다 바람직하게는 15∼45 질량%이고, 더욱 바람직하게는 20∼40 질량%이다. 마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 10 질량% 이상, 15 질량% 이상 또는 20 질량% 이상이어도 좋다. 마이크로 구리 입자의 함유량은, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 50 질량% 이하, 45 질량% 이하 또는 40 질량% 이하여도 좋다. 마이크로 구리 입자의 함유량이, 상기 범위 내이면, 접합부(예컨대 소결체)의 박리, 보이드 및 크랙의 발생을 억제하여 접합 강도를 확보할 수 있다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 양호한 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 함유량은, 상기 마이크로 구리 입자의 함유량의 범위와 동일하여도 좋다. 플레이크형의 마이크로 구리 입자의 함유량이 이러한 범위에 있는 경우, 상기 효과가 한층 더 발휘되는 경향이 있다. 상기 함유량에는 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다. 상기 금속 입자의 전체 질량에는, 금속 입자의 표면에 흡착한 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다.
서브마이크로 구리 입자의 함유량과 마이크로 구리 입자의 함유량의 합계는, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 80∼100 질량%여도 좋다. 서브마이크로 구리 입자의 함유량과 마이크로 구리 입자의 함유량의 합계가 상기 범위 내이면, 접합재를 소결하였을 때의 체적 수축을 충분히 저감할 수 있어, 접합재를 소결시켜 제조되는 접합체의 접합 강도를 확보하는 것이 용이해진다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스가 양호한 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 나타내는 경향이 있다. 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 서브마이크로 구리 입자의 함유량과 마이크로 구리 입자의 함유량의 합계는, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 90 질량% 이상이어도 좋고, 95 질량% 이상이어도 좋고, 100 질량%여도 좋다. 상기 함유량에는 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다. 상기 금속 입자의 전체 질량에는, 금속 입자의 표면에 흡착한 표면 처리제의 양은 포함되지 않는다.
[그 외의 금속 입자]
서브마이크로 구리 입자 및 마이크로 구리 입자 이외의 그 외의 금속 입자로서는, 예컨대, 구리 나노 입자, 니켈, 은, 금, 팔라듐, 백금 등의 입자를 들 수 있다. 그 외의 금속 입자의 체적 평균 입경은, 0.01∼10 ㎛, 0.01∼5 ㎛ 또는 0.05∼3 ㎛여도 좋다. 그 외의 금속 입자의 형상은, 특별히 한정되는 것이 아니다. 그 외의 금속 입자의 함유량은, 충분한 접합성을 얻는 관점에서, 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 20 질량% 미만이어도 좋고, 10 질량% 이하여도 좋고, 0 질량%여도 좋다.
그 외의 금속 입자로서, 융점이 낮은 금속종으로 이루어지는 금속 입자를 이용한 경우, 소결 온도의 저감 효과가 얻어지는 경향이 있다. 또한, 복수종의 금속이 고용 또는 분산된 소결체를 얻을 수 있다. 그 때문에, 소결체의 항복 응력, 피로 강도 등의 기계적인 특성이 개선되어, 접속 신뢰성이 향상하기 쉽다. 또한, 복수종의 금속 입자를 첨가함으로써, 접합재의 소결체는, 특정한 피착체에 대하여 충분한 접합 강도를 가질 수 있다. 접합재를 마이크로디바이스의 접합에 이용하는 경우는, 마이크로디바이스의 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성이 향상하기 쉽다.
(유기 화합물)
유기 화합물은, 예컨대, 접합재를 페이스트형으로 하는 기능 및 제1 부재와 제2 부재가 완전히 접합되기까지의 동안, 양 부재를 더욱 안정적으로 가고정하는 기능을 갖는다. 유기 화합물은, 제2 공정에 있어서 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때에, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여 1 질량% 이상 잔존한다. 예컨대, 유기 화합물은, 제2 공정에 있어서 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때에, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여 1 질량% 이상 잔존할 수 있는 유기 화합물을 포함한다. 이러한 유기 화합물로서는, 예컨대, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제(이하, 「제1 유기 용제」라고도 함) 및 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 이상인 열분해성 수지(이하, 「제1 열분해성 수지」라고도 함)를 들 수 있다. 본 명세서 중, 유기 용제란, 금속 입자의 분산매로서 기능하는 유기 화합물을 의미하고, 열분해성 수지란, 열에 의해 분해하는 수지를 의미한다.
[유기 용제]
제1 유기 용제의 비점은, 300℃ 이상이다. 그 때문에, 제1 유기 용제는, 소결 온도(예컨대 150∼300℃)까지 접합재 중에 잔존하여, 접합재에 밀착성 및 가요성을 부여한다고 생각된다. 제1 유기 용제의 비점은, 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점에서, 바람직하게는 310℃ 이상이다. 제1 유기 용제의 비점은, 바람직하게는 450℃ 이하이고, 보다 바람직하게는 400℃ 이하이다. 유기 용제는, 비점 이하의 온도여도 그 증기압에 의해 휘발하여 제거된다. 소결 온도가 예컨대 150∼300℃인 경우, 상기 비점이 450℃ 이하인 용제는, 소결 온도 도달 후에는, 충분한 휘발 속도로 빠르게 제거되어, 접합재 중에 잔존하기 어렵다. 그 결과, 접합재 중에 잔존한 유기 용제에 의해 소결이 저해되는 일이 없어, 양호한 접합 상태로 제1 부재와 제2 부재를 접합할 수 있다. 이들 관점에서, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제의 비점은, 300∼450℃, 300∼400℃, 310∼450℃ 또는 310∼400℃여도 좋다.
제1 유기 용제로서는, 예컨대, 1가 알코올 화합물, 다가 알코올 화합물, 에테르 화합물, 에스테르 화합물, 산아미드 화합물, 지방족 탄화수소 화합물, 방향족 탄화수소 화합물, 메르캅탄 화합물, 니트릴 화합물 등을 들 수 있다. 제1 유기 용제는, 1종을 단독으로 이용하여도 좋고, 복수종을 조합하여 이용하여도 좋다.
제1 유기 용제는, 접합재 중의 금속 입자의 분산성을 향상시키기 위해, 금속 입자의 표면(예컨대, 금속 입자가 표면에 갖는 표면 처리제)과 친화성이 높은 구조를 갖는 것이 바람직하다. 예컨대, 금속 입자가 알킬기를 포함하는 표면 처리제로 표면 처리되어 있는 경우에는, 알킬기 또는 알킬렌기를 갖는 유기 용제가 바람직하게 이용된다. 알킬기는, 직쇄형이어도 좋고, 분기형이어도 좋다. 알킬기의 탄소수는, 예컨대, 4 이상이어도 좋고, 30 이하여도 좋다.
알킬기 또는 알킬렌기를 갖는 유기 용제로서는, 이소보르닐시클로헥산올(예컨대, 니폰테르펜가가쿠 가부시키가이샤 제조의 「MTPH」), 이소옥타데칸올(예컨대, 닛산가가쿠고교 가부시키가이샤 제조의 「파인옥소콜 180」 및 「파인옥소콜 180T」), 1-헥사데칸올(세틸알코올), 2-헥사데칸올(예컨대, 닛산가가쿠고교 가부시키가이샤 제조의 「파인옥소콜 1600」), 9-옥타데센올(올레일알코올) 등의 알킬알코올; 옥탄산옥틸, 미리스트산메틸, 미리스트산에틸, 리놀산메틸, 스테아르산메틸, 스테아르산부틸(예컨대, 가오 가부시키가이샤 제조의 「엑세팔 BS」), 스테아르산스테아릴(예컨대, 가오 가부시키가이샤 제조의 「엑세팔 SS」), 스테아르산2-에틸헥실(예컨대, 가오 가부시키가이샤 제조의 「엑세팔 EH-S」), 스테아르산이소트리데실(예컨대, 가오 가부시키가이샤 제조의 「엑세팔 TD-S」), 테트라에틸렌글리콜, 트리에틸렌글리콜비스(2-에틸헥산산), 시트르산트리부틸, 세바스산디부틸, 트리부티린 등의 알킬에테르 및 알킬에스테르; 헵타데칸, 옥타데칸, 노나데칸, 에이코산, 헤네이코산, 도코산, 메틸헵타데칸, 트리데실시클로헥산, 테트라데실시클로헥산, 펜타데실시클로헥산, 헥사데실시클로헥산 등의 지환식 탄화수소 화합물; 운데실벤젠, 도데실벤젠, 테트라데실벤젠, 트리데실벤젠, 펜타데실벤젠, 헥사데실벤젠, 헵타데실벤젠, 노닐나프탈렌, 디페닐프로판, 펜틸페놀, 벤질페놀, 2-(4-메톡시페닐)에탄올(메톡시페네틸알코올), 안식향산 벤질 등의 알킬기 또는 알킬렌기 함유 방향족 화합물; 헥사데칸니트릴, 헵타데칸니트릴 등의 알킬니트릴; 신메틸린 등을 들 수 있다.
제1 유기 용제의 분자량은, 접합재에 가요성을 부여하기 쉬운 관점 및 상기 범위의 비점이 얻어지기 쉬운 관점에서, 180 이상이어도 좋고, 190 이상이어도 좋고, 200 이상이어도 좋다. 제1 유기 용제의 분자량은, 상기 범위의 비점이 얻어지기 쉬운 관점에서, 800 이하여도 좋고, 700 이하여도 좋고, 600 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 제1 유기 용제의 분자량은, 180∼800, 190∼700 또는 200∼600이어도 좋다.
제1 유기 용제의 함유량은, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지고, 접합부의 파괴 및 박리의 발생을 더욱 억제할 수 있는 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상, 2.0 질량% 이상 또는 2.4 질량% 이상이어도 좋다. 제1 유기 용제의 함유량은, 접합재의 소결성이 우수한 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 20.0 질량% 이하, 16.0 질량% 이하 또는 13.0 질량% 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 제1 유기 용제의 함유량은, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0∼20.0 질량%, 2.0∼16.0 질량% 또는 2.4∼13.0 질량%여도 좋다.
제1 유기 용제의 함유량은, 상기 범위에 한정되지 않는다. 제1 유기 용제의 함유량은, 제2 공정에 있어서 접합재의 온도가 소결 온도에 도달하였을 때에, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 유기 화합물이 1 질량% 이상 잔존하도록, 소결 온도 및 유기 용제의 비점에 따라 설정할 수 있다. 예컨대, 소결 온도가 150∼300℃이고, 제1 유기 용제의 비점이 300∼450℃인 경우, 그 유기 용제의 함유량은, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지고, 접합부의 파괴 및 박리의 발생을 더욱 억제할 수 있는 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상, 1.5 질량% 이상 또는 2.0 질량% 이상이어도 좋고, 접합재의 소결성이 우수한 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 13.0 질량% 이하, 11.0 질량% 이하 또는 9.0 질량% 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 소결 온도가 150∼300℃이고, 제1 유기 용제의 비점이 300∼450℃인 경우, 그 유기 용제의 함유량은, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0∼13.0 질량%, 1.5∼11.0 질량% 또는 2.0∼9.0 질량%여도 좋다.
접합재는, 300℃ 미만의 비점을 갖는 유기 용제(이하, 「제2 유기 용제」라고도 함)를 함유하여도 좋다. 접합재가 제2 유기 용제를 포함하는 경우, 금속 입자의 분산성 및 열분해성 수지의 용해성을 확보하면서, 소결 온도 도달 후에 있어서 유기 용제를 잔존시키는 일 없이 제거하기 쉬워진다. 제2 유기 용제는, 1종을 단독으로 이용하여도 좋고, 복수종을 조합하여 이용하여도 좋다.
제2 유기 용제로서는, α-테르피네올, 디에틸렌글리콜모노부틸에테르, 디에틸렌글리콜모노부틸에테르아세테이트, 4-메틸-1,3-디옥솔란-2-온, 디에틸렌글리콜모노부틸에테르 등을 들 수 있다. 제2 유기 용제는, 제2 공정에 있어서의 소결보다 전의 건조 공정 또는 승온 과정에서 용이하게 제거할 수 있다.
제2 유기 용제의 함유량은, 제1 유기 용제의 함유량을 적정하게 조정하는 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상, 1.5 질량% 이상 또는 2.0 질량% 이상이어도 좋다. 제2 유기 용제의 함유량은, 접합 강도의 확보와 도포성의 밸런스의 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 18.0 질량% 이하, 14.0 질량% 이하 또는 11.0 질량% 이하여도 좋다. 제2 유기 용제의 함유량은 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여 0 질량%여도 좋다. 즉, 접합재는 제2 유기 용제를 함유하고 있지 않아도 좋다.
접합재가, 제1 유기 용제 및 제2 유기 용제를 함유하는 경우, 제1 유기 용제의 함유량에 대한 제2 유기 용제의 함유량의 비([제2 유기 용제의 함유량]/[제1 유기 용제의 함유량])는, 접합재의 소결성이 우수한 관점에서, 0.1 이상, 0.3 이상 또는 0.5 이상이어도 좋다. 제1 유기 용제의 함유량에 대한 제2 유기 용제의 함유량의 비는, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지고, 접합부의 파괴 및 박리의 발생을 보다 억제할 수 있는 관점에서, 10.0 이하, 7.0 이하, 5.0 이하, 1.0 미만 또는 0.8 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 제1 유기 용제의 함유량에 대한 제2 유기 용제의 함유량의 비는, 0.1∼10.0, 0.3∼7.0 또는 0.5∼5.0이어도 좋다.
유기 용제의 함유량(제1 유기 용제의 함유량과 제2 유기 용제의 함유량의 합계)은, 금속 입자의 분산성의 관점 및 접합재를 더욱 적절한 점도로 조정하기 쉬운 관점에서, 금속 입자 100 질량부에 대하여, 5 질량부 이상이어도 좋다. 유기 용제의 함유량은, 접합재를 더욱 적절한 점도로 조정하기 쉬운 관점 및 금속 입자의 소결성이 더욱 우수한 관점에서, 금속 입자 100 질량부에 대하여, 50 질량부 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 유기 용제의 함유량은, 금속 입자 100 질량부에 대하여, 5∼50 질량부여도 좋다.
후술하는 건조 공정을 실시하는 경우, 유기 용제의 함유량(제1 유기 용제의 함유량, 제2 유기 용제의 함유량 및 이들의 합계) 및 제1 유기 용제의 함유량에 대한 제2 유기 용제의 함유량의 비는, 건조 공정 후의 접합재 중의 함유량이 전술한 범위가 되는 양인 것이 특히 바람직하다.
전술한 유기 용제의 종류 및 함유량은, 예컨대, 고온 탈리 가스의 가스 크로마토그래프-질량 분석법 및 TOF-SIMS로 분석할 수 있다. 그 외의 분석 방법으로서는, 원심 분리에 의해 입자 성분을 분리하여 얻어지는 상청액을 통상의 유기 분석(예컨대, FT-IR, NMR, 액체 크로마토그래프 및 이들의 조합)으로 동정하는 방법을 들 수 있다. 유기 용제가 복수 종류 포함되어 있는 경우, 복수의 유기 용제의 비율은, 액체 크로마토그래프, NMR 등으로 정량할 수 있다.
[열분해성 수지]
제1 열분해성 수지의 환원 분위기 하(예컨대, 수소, 포름산 등을 포함하는 환원성 가스 분위기 하)에서의 5% 중량 감소 온도(이하, 「5% 중량 감소 온도」라고도 함)는 100℃ 이상이다. 그 때문에, 제1 열분해성 수지는, 소결 온도(예컨대 150∼300℃)까지 접합재 중에 일정량 이상 잔존하여, 접합재에 밀착성 및 가요성을 부여한다고 생각된다. 제1 열분해성 수지의 5% 중량 감소 온도는, 상기 효과가 한층 더 발휘되는 관점 및 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지는 관점에서, 바람직하게는 150℃ 이상이고, 보다 바람직하게는 200℃ 이상이다. 제1 열분해성 수지의 5% 중량 감소 온도는, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지는 관점에서, 소결 온도보다 낮은 것이 바람직하다. 구체적으로는, 300℃ 이하가 바람직하고, 250℃ 이하가 보다 바람직하다. 이들 관점에서, 제1 열분해성 수지의 5% 중량 감소 온도는, 100∼300℃, 150∼300℃, 200∼300℃, 100∼250℃, 150∼250℃ 또는 200∼250℃여도 좋다. 또한, 열분해성 수지의 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도는, 열 중량 측정/시차 열 분석(TG/DTA) 장치를 이용한 TG/DTA 측정에 의해 측정할 수 있다.
제1 열분해성 수지는, 소결 온도로 분해하여, 잔사 없이 가스화하는 수지인 것이 바람직하다. 분해 후에 잔사(올리고머, 탄화물 등)가 남지 않음으로써, 소결이 저해되기 어려워, 양호한 접합성이 얻어진다. 예컨대, 열분해성 수지는, TG/DTA에 의해, 환원 분위기 하[예컨대 3∼5 wt% 수소 함유 이너트 가스(질소 가스 또는 아르곤 가스) 분위기 하], 제2 공정의 소결 온도까지 가열한 후, 제2 공정의 소결 시간 가열을 유지하는 조건으로 가열한 경우에, 95% 이상 중량 감소하는 화합물인 것이 바람직하고, 98% 이상 중량 감소하는 화합물인 것이 보다 바람직하다. 즉, 제1 열분해성 수지를 상기 조건으로 가열한 경우에 있어서의 잔사는, 가열 전의 제1 열분해성 수지의 질량에 대하여, 바람직하게는 5 질량% 이하이고, 보다 바람직하게는 2 질량% 이하이다. 또한, 공기 중에서의 TG/DTA 측정에서는, 열분해성 수지의 산화 분해가 진행되기 때문에, 환원 분위기 하에서의 TG/DTA 측정과 비교하여 잔사량이 적어진다. 그 때문에, 상기 측정은 환원 분위기 하에서 행할 필요가 있다.
제1 열분해성 수지는 열가소성을 갖는 수지(열가소성 수지)인 것이 바람직하다. 즉, 제1 열분해성 수지는, 바람직하게는, 가교성의 고분자가 아니라, 직쇄형 또는 분기형의 고분자이다. 도포 후, 접합재의 소결에 의해 제1 부재와 제2 부재가 완전히 접합되기까지의 동안, 양 부재를 더욱 안정적으로 가고정하는 관점에서, 열가소성 수지의 중에서도, 비결정 고분자가 바람직하다. 비결정 고분자는 더욱 우수한 접착성 및 점착성을 발현할 수 있다. 열가소성 수지의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 200℃ 이하이고, 보다 바람직하게는 150℃ 이하이고, 더욱 바람직하게는 100℃ 이하이다.
열분해성 수지는, 바람직하게는, 유기 용제에 대하여 용해성을 갖는다. 즉, 열분해성 수지는, 바람직하게는, 접합재에 포함되는 유기 용제 4.5 g에 대하여 1.5 g 이상 용해하는 수지이다.
제1 열분해성 수지로서는, 유기 용제에 대한 용해성 및 상기 원하는 특성이 얻어지기 쉽고, 접합 불량의 발생을 억제하기 쉬운 관점에서, 폴리카보네이트, 폴리(메트)아크릴산, 폴리(메트)아크릴산에스테르 및 폴리에스테르로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종이 바람직하고, 폴리카보네이트가 보다 바람직하다. 폴리카보네이트 중에서도, 폴리(프로필렌카보네이트), 폴리(에틸렌카보네이트), 폴리(부틸렌카보네이트) 등의 폴리(알킬렌카보네이트)가 바람직하다. 제1 열분해성 수지는, 1종을 단독으로 이용하여도 좋고, 복수종을 조합하여 이용하여도 좋다.
제1 열분해성 수지의 함유량은, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지고, 접합부의 파괴 및 박리의 발생을 더욱 억제할 수 있는 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상, 1.2 질량% 이상 또는 2.0 질량% 이상이다. 제1 열분해성 수지의 함유량은, 접합재의 소결성이 우수한 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 20.0 질량% 이하, 18.0 질량% 이하 또는 15.0 질량% 이하이다. 이들 관점에서, 제1 열분해성 수지의 함유량은, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0∼20.0 질량%, 1.2∼18.0 질량% 또는 2.0∼15.0 질량%여도 좋다.
본 실시형태에 있어서, 제1 유기 용제의 함유량과 제1 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해지고, 접합부의 파괴 및 박리의 발생을 더욱 억제할 수 있는 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상, 3.0 질량% 이상 또는 5.0 질량% 이상이어도 좋다. 제1 유기 용제의 함유량과 제1 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 접합재의 소결성이 우수한 관점에서, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 20.0 질량% 이하, 18.0 질량% 이하 또는 15.0 질량% 이하여도 좋다. 이들 관점에서, 제1 유기 용제의 함유량과 제1 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0∼20.0 질량%, 3.0∼18.0 질량% 또는 5.0∼15.0 질량%여도 좋다.
접합재는, 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 미만인 제2 열분해성 수지를 함유하고 있어도 좋다. 제2 열분해성 수지의 함유량은, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서 적절하게 조정할 수 있다.
후술하는 건조 공정을 실시하는 경우, 제1 열분해성 수지의 함유량과, 제1 유기 용제의 함유량과 제1 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 건조 공정 후의 접합재 중의 함유량이 전술한 범위가 되는 양인 것이 특히 바람직하다.
(그 외의 성분)
접합재는, 첨가제로서, 금속 입자, 표면 처리제, 유기 용제 및 열분해성 수지 이외의 그 외의 성분(예컨대, 표면 처리제, 유기 용제 및 열분해성 수지 이외의 그 외의 유기 화합물)을 더 함유하고 있어도 좋다. 첨가제로서는, 비이온계 계면활성제, 불소계 계면활성제 등의 습윤 향상제; 표면 장력 조정제; 알킬아민, 알킬카르복실산 등의 분산제; 실리콘유 등의 소포제; 무기 이온 교환체 등의 이온 트랩제 등을 들 수 있다. 첨가제의 함유량은, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서 적절하게 조정할 수 있다.
전술한 접합재의 점도는 특별히 한정되지 않고, 인쇄, 도포 등의 방법으로 성형하는 경우에는, 성형 방법에 알맞은 점도로 조정하여도 좋다. 접합재의 25℃에 있어서의 Casson 점도는, 0.05 ㎩·s 이상 또는 0.06 ㎩·s 이상이어도 좋다. 접합재의 25℃에 있어서의 Casson 점도는, 2.0 ㎩·s 이하 또는 1.0 ㎩·s 이하여도 좋다. 접합재의 25℃에 있어서의 Casson 점도는, 0.05∼2.0 ㎩·s 또는 0.06∼1.0 ㎩·s여도 좋다.
<접합재의 조제 방법>
전술한 접합재는, 전술한 금속 입자, 유기 화합물 및 임의의 성분(첨가제 등)을 혼합하여 조제할 수 있다. 예컨대, 열분해성 수지 및 유기 용제를 이용하는 경우, 열분해성 수지를 유기 용제에 용해한 후, 얻어진 용액에 금속 입자(예컨대, 서브마이크로 구리 입자, 마이크로 구리 입자, 그 외의 금속 입자 등) 및 임의의 첨가제를 첨가하여, 분산 처리를 행함으로써 접합재를 조제하여도 좋다. 또한, 열분해성 수지를 유기 용제에 용해하여 얻어진 용액과, 금속 입자(예컨대 구리 입자)를 유기 용제에 혼합한 후, 분산 처리를 행함으로써 얻어진 분산액을 혼합함으로써 접합재를 조제하여도 좋다. 이때, 복수종의 금속 입자를 이용하는 경우에는, 복수의 분산액을 조제하여 혼합하여도 좋고, 열분해성 수지를 포함하는 용액 또는 열분해성 수지를 포함하는 용액과 금속 입자를 포함하는 분산액의 혼합액에 다른 금속 입자를 첨가하여도 좋다. 또한, 임의의 첨가제를 이용하는 경우에는, 그 첨가제는, 열분해성 수지를 포함하는 용액, 금속 입자를 포함하는 분산액 또는 열분해성 수지를 포함하는 용액과 금속 입자를 포함하는 분산액의 혼합액에 첨가하여도 좋다.
금속 입자로서, 서브마이크로 구리 입자 및 마이크로 구리 입자를 이용하는 경우, 접합재는, 예컨대, 이하의 방법으로 조제하여도 좋다. 먼저, 유기 용제 및 열분해성 수지 중 적어도 한쪽에, 필요에 따라 분산제를 가한 뒤에, 서브마이크로 구리 입자를 혼합하여, 분산 처리를 행한다. 계속해서, 마이크로 구리 입자 및 필요에 따라 그 외의 금속 입자를 가하여, 분산 처리를 행한다. 서브마이크로 구리 입자와 마이크로 구리 입자에서는 분산에 알맞은 분산 방법 및 분산 조건이 다른 경우가 있다. 일반적으로, 서브마이크로 구리 입자는 마이크로 구리 입자보다 분산하기 어려워, 서브마이크로 구리 입자를 분산시키기 위해서는, 마이크로 구리 입자를 분산시킬 때에 가하는 강도보다 높은 강도가 필요하다. 한편, 마이크로 구리 입자는, 분산하기 쉬울 뿐만 아니라, 분산시키기 위해 높은 강도를 가하면 변형을 발생시키는 경우가 있다. 그 때문에, 상기와 같은 순서로 함으로써, 양호한 분산성이 얻어지기 쉬워, 접합재의 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
분산 처리는, 분산기 또는 교반기를 이용하여 행할 수 있다. 분산기 및 교반기로서는, 예컨대, 이시카와식 교반기, 실베르손 교반기, 캐비테이션 교반기, 자전공전형 교반 장치, 초박막 고속 회전식 분산기, 초음파 분산기, 뢰궤기, 이축 혼련기, 비드 밀, 볼 밀, 3롤 밀, 호모 믹서, 플래네터리 믹서, 초고압형 분산기 및 박층 전단 분산기를 들 수 있다.
접합재의 조제로서는, 금속 입자를 포함하는 분산액에 대하여 분급 조작을 행함으로써 응집물을 제거하여도 좋다. 또한, 분급 조작에 의해 분산액의 최대 입경을 조정하여도 좋다. 이때, 분산액의 최대 입경은 20 ㎛ 이하로 할 수 있고, 10 ㎛ 이하로 할 수도 있다. 분급 조작은, 예컨대, 여과, 자연 침강 및 원심 분리에 의해 행할 수 있다. 여과용의 필터로서는, 예컨대, 얼레빗, 금속 메쉬, 메탈 필터 및 나일론 메쉬를 들 수 있다.
접합재의 조제로서는, 각 성분의 혼합 후에, 교반 처리를 행하여도 좋다. 교반 처리는, 교반기를 이용하여 행할 수 있다. 교반기로서는, 예컨대, 이시카와식 교반기, 자전공전형 교반 장치, 뢰궤기, 이축 혼련기, 3롤 밀 및 플래네터리 믹서를 들 수 있다.
<접합체의 제조 방법>
다음에, 도면을 참조하여 본 실시형태의 접합체의 제조 방법의 각 공정에 대해서 설명한다. 도 1은 일 실시형태의 접합체의 제조 방법을 나타내는 모식 단면도이다. 도 2 및 도 3은 제1 공정의 일례를 나타내는 모식 단면도이다.
(제1 공정)
제1 공정에서는, 제1 부재(10)와, 제2 부재(20)와, 접합재(접합부)(30)를 구비하는 적층체(50)를 준비한다[도 1의 (a) 참조].
제1 부재(10)는, 금속 필러(11)와, 이 금속 필러(11)가 한쪽 면 상에 마련된 기판(제1 기판)(12)을 구비하고 있다. 제1 부재(10)는, 예컨대, 로직, 아날로그 IC, 파워 IC 등의 마이크로디바이스이다.
금속 필러(11)는, 예컨대, 제1 기판(12)의 한쪽 면 상에 복수 마련되어 있고, 제1 부재(10)와 제2 부재(20)를 대향 배치하였을 때에, 복수의 금속 필러(11) 각각이 제2 부재(20)에 있어서의 전극 패드(21)와 대향하도록 제1 기판(12) 상에 배치되어 있다.
금속 필러(11)의 재질은 특별히 한정되지 않는다. 금속 필러(11)의 접합면[접합재(30)가 배치되는 면, 제1 기판(12)과는 반대측의 표면]에 산화 피막이 형성되어 있는 경우에, 제2 공정에 있어서 그 산화 피막이 제거되기 쉬운 관점에서, 금속 필러(11)는, 적어도 접합면이, 금, 백금, 은, 팔라듐, 구리, 니켈 및 아연으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 구성되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 접합 후의 커켄달 보이드 억제의 관점 및 임피던스 부정합의 억제의 관점에서, 금속 필러(11)는, 적어도 접합면이, 구리를 포함하는 재료로 구성되어 있는 것이 바람직하고, 구리를 일정 비율 이상(예컨대 90 질량% 이상) 포함하는 재료로 구성되어 있는 것이 보다 바람직하다.
금속 필러(11)의 형상은 특별히 한정되지 않는다. 금속 필러(11)가 신장하는 방향에 수직인 단면의 형상은, 예컨대, 원 형상, 타원 형상, 직사각 형상 등이어도 좋다. 금속 필러(11)의 높이는, 예컨대, 10 ㎛ 이상이어도 좋고, 100 ㎛ 이하여도 좋다. 금속 필러(11)의 필러 직경(상기 단면이 원 형상 이외의 경우에는 최대 직경)은, 예컨대, 10 ㎛ 이상이어도 좋고, 300 ㎛ 이하여도 좋다.
제2 부재(20)는, 전극 패드(21)와, 이 전극 패드(21)가 한쪽 면 상에 마련된 기판(제2 기판)(22)을 구비하고 있다. 제2 부재(20)는, 예컨대, 실장 기판, 리드 프레임, 고방열 실장 기판, 실리콘 인터포저, 에폭시 배선판 등의 기판이다.
전극 패드(21)의 형상 및 재질은 특별히 한정되지 않는다. 전극 패드(21)의 접합면[접합재(30)가 배치되는 면, 제2 기판(22)과는 반대측의 표면]에 산화 피막이 형성되어 있는 경우에, 제2 공정에 있어서 그 산화 피막이 제거되기 쉬운 관점에서, 전극 패드(21)는, 적어도 접합면이, 금, 백금, 은, 팔라듐, 구리, 니켈 및 아연으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 구성되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 접합 후의 커켄달 보이드의 억제의 관점 및 임피던스 부정합의 억제의 관점에서, 전극 패드(21)는, 적어도 접합면이, 구리를 포함하는 재료로 구성되어 있는 것이 바람직하고, 구리를 일정 비율 이상(예컨대 90 질량% 이상) 포함하는 재료로 구성되어 있는 것이 보다 바람직하다. 금속 필러(11) 및 전극 패드(21)를 구성하는 재료(금속)는 동일하여도 달라도 좋다.
접합재(30)는, 금속 필러(11)와 전극 패드(21) 사이에 있어서, 접합부를 형성하고 있다. 도 1에서는, 접합재(30)는, 금속 필러(11)와 전극 패드(21) 사이에만 존재하고 있지만, 접합재(30)의 배치 부위는 이에 한정되지 않는다. 즉, 접합재(30)는, 적어도 금속 필러(11)와 전극 패드(21) 사이에 존재하고 있으면 좋고, 금속 필러(11)와 전극 패드(21) 사이 이외의 영역에도 존재하고 있어도 좋다.
적층체(50)에 있어서의 접합부의 두께[금속 필러(11)의 접합면으로부터 전극 패드(21)의 접합면까지의 거리]는, 1∼1000 ㎛, 5∼500 ㎛, 10∼500 ㎛, 15∼500 ㎛, 20∼300 ㎛, 50∼200 ㎛, 10∼3000 ㎛, 10∼250 ㎛ 또는 15∼150 ㎛여도 좋다. 접합부의 두께는, 1 ㎛ 이상, 5 ㎛ 이상, 10 ㎛ 이상, 15 ㎛ 이상, 20 ㎛ 이상 또는 50 ㎛ 이상이어도 좋다. 접합부의 두께는, 3000 ㎛ 이하, 1000 ㎛ 이하, 500 ㎛ 이하, 300 ㎛ 이하, 250 ㎛ 이하, 200 ㎛ 이하 또는 150 ㎛ 이하여도 좋다.
적층체(50)는, 예컨대, 제1 부재(10)에 있어서의 금속 필러(11) 및 제2 부재(20)에 있어서의 전극 패드(21) 중 적어도 한쪽의 접합면에 접합재(30)를 배치한 후, 접합재(30)를 통해, 제1 부재(10)의 금속 필러(11)와 제2 부재(20)의 전극 패드(21)를 접속함으로써 얻을 수 있다. 예컨대, 도 2에 나타내는 바와 같이, 제2 부재(20)에 있어서의 전극 패드(21)의 접합면에 접합재(30)를 배치한 후[도 2의 (a) 참조], 접합재(30)를 통해 금속 필러(11)와 전극 패드(21)가 서로 대향하도록 제2 부재(20) 상에 제1 부재(10)를 배치하고[도 2의 (b) 참조], 접합재(30)를 통해 금속 필러(11)와 전극 패드(21)를 접속함으로써 적층체(50)를 얻어도 좋다[도 2의 (c) 참조]. 도 3에 나타내는 바와 같이, 제1 부재(10)에 있어서의 금속 필러(11)의 접합면에 접합재(30)를 배치한 후[도 3의 (a) 참조], 접합재(30)를 통해 금속 필러(11)와 전극 패드(21)가 서로 대향하도록 제1 부재(10) 상에 제2 부재(20)를 배치하고[도 3의 (b) 참조], 금속 필러(11)와 전극 패드(21)를 접속함으로써 적층체(50)를 얻어도 좋다[도 3의 (c) 참조]. 접합재(30)는, 금속 필러(11) 및 전극 패드(21)의 접합면 중 적어도 일부에 배치되면 좋고, 접합면 전체에 배치되어도 좋다.
접합재(30)를 금속 필러(11) 및 전극 패드(21)의 접합면에 배치하는 방법은, 금속 필러(11)의 접합면(단부면) 및 전극 패드(21)의 접합면에 접합재(30)를 부착시킬 수 있는 방법이면 좋고, 공지의 방법을 채용할 수 있다.
접합재(30)를 금속 필러(11)의 접합면에 배치하는 방법의 구체예로서는, 스퀴지 등으로 얇고 균일하게 늘린 접합재(30)에 금속 필러(11)의 접합면을 딥핑하는 방법, 접합재(30)를 얇고 균일하게 도포한 롤러에 의해 금속 필러(11)의 접합면에 접합재(30)를 전사하는 방법, 니들 디스펜서에 의해 접합재(30)를 금속 필러(11)의 접합면에 인쇄하는 방법 등을 들 수 있다.
접합재(30)를 전극 패드(21)의 접합면에 배치하는 방법의 구체예로서는, 스크린 인쇄, 전사 인쇄, 오프셋, 토판 인쇄, 요판 인쇄, 그라비아 인쇄, 스텐실 인쇄, 제트 인쇄 등의 인쇄에 의한 방법, 디스펜서(예컨대, 제트 디스펜서, 니들 디스펜서), 콤마 코터, 슬릿 코터, 다이 코터, 그라비아 코터, 슬릿 코터, 바 코터, 어플리케이터, 스프레이 코터, 스핀 코터, 딥 코터 등을 이용하는 방법, 소프트 리소그래피에 의한 방법, 입자 퇴적법, 전착 도장에 의한 방법 등을 들 수 있다.
제1 부재(예컨대 마이크로디바이스)와 제2 부재(예컨대 기판)를 적층하는 방법으로서는, 예컨대, 칩 마운터, 플립 칩 본더, 카본제 또는 세라믹스제의 위치 결정 지그 등을 이용하는 방법을 들 수 있다.
제1 부재와 제2 부재 사이[금속 필러(11)와 전극 패드(21) 사이]에 배치된 접합재(30)는, 소결 시의 유동 및 보이드의 발생을 억제하는 관점에서, 건조시켜도 좋다. 즉, 본 실시형태의 제조 방법은, 제1 공정 후, 제2 공정 전에, 접합재(30)를 건조시키는 건조 공정을 더 포함하고 있어도 좋다.
건조는, 대기 중에서 행하여도 좋고, 질소, 희가스 등의 무산소 분위기 중에서 행하여도 좋고, 수소, 포름산 등의 환원 분위기 중에서 행하여도 좋다. 건조 방법은, 상온(예컨대 25℃)에 방치하는 것에 의한 건조여도 좋고, 가열 건조여도 좋고, 감압 건조여도 좋다. 가열 건조 또는 감압 건조에는, 예컨대, 핫 플레이트, 온풍 건조기, 온풍 가열로, 질소 건조기, 적외선 건조기, 적외선 가열로, 원적외선 가열로, 마이크로파 가열 장치, 레이저 가열 장치, 전자 가열 장치, 히터 가열 장치, 증기 가열로, 열판 프레스 장치 등을 이용할 수 있다. 건조 조건(건조 온도 및 시간)은, 접합재에 사용한 휘발 성분(예컨대 유기 용제 및 열분해성 수지 등의 금속 입자 이외의 성분)의 종류 및 양에 따라 적절하게 설정하여도 좋고, 예컨대, 건조 후의 접합재(30) 중의 유기 용제 및 열분해성 수지의 함유량이, 전술한 함유량이 되도록 조정하여도 좋다. 건조 조건(건조 온도 및 시간)으로서는, 예컨대, 50℃ 이상 150℃ 미만으로 1∼120분간 건조시키는 조건이어도 좋다.
(제2 공정)
제2 공정에서는, 적층체(50)를 가열하여, 소정의 소결 온도로 접합재(30)를 소결시켜 소결체(31)로 한다. 이에 의해, 제1 부재(10)와, 제2 부재(20)와, 금속 필러(11) 및 전극 패드(21) 사이에 마련된, 소결체(접합부)(31)를 구비하는 접합체(100)를 얻는다[도 1의 (b) 참조]. 접합체(100)에 있어서, 금속 필러(11)와 전극 패드(21)는, 소결체(31)에 의해 전기적으로 접속되어 있다.
가열 처리에는, 예컨대, 핫 플레이트, 온풍 건조기, 온풍 가열로, 질소 건조기, 적외선 건조기, 적외선 가열로, 원적외선 가열로, 마이크로파 가열 장치, 레이저 가열 장치, 전자 가열 장치, 히터 가열 장치, 증기 가열로 등을 이용할 수 있다.
소결 온도(가열 처리 시의 도달 최고 온도)는, 소결을 충분히 진행시키는 관점, 제1 부재(예컨대 마이크로디바이스) 및 제2 부재(예컨대 기판)에의 열 손상을 저감하는 관점, 수율을 향상시키는 관점과, 식 (I)의 조건을 만족하는 것이 용이해져, 접합 불량의 발생을 더욱 억제할 수 있는 관점에서, 150∼300℃, 170∼250℃ 또는 200∼250℃여도 좋다. 소결 온도는, 150℃ 이상, 170℃ 이상 또는 200℃ 이상이어도 좋다. 소결 온도는, 300℃ 이하 또는 250℃ 이하여도 좋다. 소결 온도가 300℃ 이하이면, 제1 부재 및 제2 부재에의 적은 열 손상으로 소결을 충분히 진행시킬 수 있어, 충분한 접합 강도가 얻어지는 경향이 있다. 소결 온도가, 150℃ 이상이면, 소결 시간이 60분간 이하여도 소결이 충분히 진행되는 경향이 있다. 소결 온도가 150℃ 미만이어도, 소결 시간을 60분간 초과로 함으로써, 소결을 충분히 진행시키는 것은 가능하다. 온도 사이클 시험, 파워 사이클 시험 등의 신뢰성 시험에 있어서의 신뢰성을 향상시킬 목적으로, 300℃ 이상의 조건으로 가열 처리를 행할 수도 있다.
소결 시간(도달 최고 온도에서의 유지 시간)은, 휘발성 성분(예컨대 유기 용제 및 열분해성 수지 등의 금속 입자 이외의 성분)을 충분히 제거하여, 소결을 충분히 진행시킬 수 있는 관점에서, 1분간 이상, 1.5분간 이상 또는 2분간 이상이어도 좋다. 소결 시간은, 수율을 향상시키는 관점에서, 60분간 이하, 40분간 미만 또는 30분간 미만이어도 좋다. 이들 관점에서, 소결 시간은, 1∼60분간, 1분간 이상 40분간 미만, 또는, 1분간 이상 30분간 미만이어도 좋다. 특히, 소결 온도가 150∼300℃인 경우에는, 소결 시간이 상기 범위인 것이 바람직하다.
제2 공정에 있어서의 적층체(50)의 가열을 행하는 분위기는, 접합재(30) 중의 금속 입자(예컨대 구리 입자)의 표면과, 금속 필러(11) 및 전극 패드(21)의 표면(접합면)에 금속 산화물이 존재하는 경우에 그 금속 산화물을 양호하게 제거할 수 있는 관점에서, 환원 분위기(환원성 가스 분위기)여도 좋다. 환원 분위기로서는, 예컨대, 순수소 가스 분위기, 포밍 가스로 대표되는 수소 및 질소의 혼합 가스 분위기, 포름산 가스를 포함하는 질소 분위기, 수소 및 희가스의 혼합 가스 분위기, 포름산 가스를 포함하는 희가스 분위기 등을 들 수 있다.
제2 공정은, 가압 하에서 실시하여도 좋다. 제2 공정은, 양산성의 향상 및 장기 신뢰성의 향상의 관점에서, 접합재에 적층한 부재의 무게에 의한 압력에 더하여 0.1 MPa 이하의 압력을 가한 상태로 실시하는 것이 바람직하고, 무가압 하(접합재에 적층한 부재의 무게에만 의한 가압 하)에서 실시하는 것이 보다 바람직하다. 본 실시형태에서는, 상기 접합재(30)를 이용하기 때문에, 제2 공정에 있어서 접합재(30)[적층체(50)]를 소결할 때, 무가압에서의 접합을 행하는 경우라도, 접합체는 충분한 접합 강도를 가질 수 있다. 즉, 접합재에 적층한 부재(예컨대 마이크로디바이스)의 무게에 의한 압력을 받은 상태, 또는 부재의 무게에 의한 압력에 더하여, 0.1 MPa 이하, 바람직하게는 0.01 MPa 이하의 압력을 받은 상태로 제2 공정을 실시한 경우라도 충분한 접합 강도를 얻을 수 있다. 소결 시에 받는 압력이 상기 범위 내인 경우, 특별한 가압 장치가 불필요하기 때문에, 수율을 손상시키는 일 없이, 보이드를 저감할 수 있어, 다이 쉐어 강도 및 접속 신뢰성을 한층 더 향상시킬 수 있다. 접합재가 0.01 MPa 이하의 압력을 받는 방법으로서는, 예컨대, 연직 방향 상측에 배치되는 부재(예컨대 제1 부재) 상에 추를 싣는 방법, 스프링 지그에 의해 가압하는 방법 등을 들 수 있다.
이상과 같이, 본 실시형태에서는, 접합재 중의 유기 화합물의 종류, 함유량 등을 조정하는 것, 건조 공정 및 제2 공정에 있어서의 가열 조건을 조정하는 것 등에 의해 접합재(30)가 식 (I)을 만족할 수 있다. 또한, 본 실시형태에서는, 접합재(30)가 식 (I)을 만족함으로써, 접합 시에 가하는 압력을 저감한 경우라도, 접합 불량이 생기기 어려워, 접합되는 부재에의 손상을 저감할 수 있으며, 공정의 간략화, 접합 장치의 간이화, 제조 수율의 향상 등의 효과를 얻을 수 있다.
이상, 본 실시형태의 접합체의 제조 방법 및 그 방법에 이용되는 접합재에 대해서 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시형태에 한정되지 않는다.
예컨대, 상기 실시형태에서는, 적층체(50)를 얻은 후, 적층체(50)를 가열함으로써 접합재(30)를 소결시켜 접합체(100)를 얻고 있지만, 제1 공정과 제2 공정을 동시에 실시하여도 좋다. 즉, 제1 부재(10)와 제2 부재(20)를 접합재(30)를 통해 대향 배치한 후, 접합재(30)를 통해 제1 부재(10)와 제2 부재(20)를 적층하면서 가열함으로써 접합재(30)를 소결시켜 접합체(100)를 얻어도 좋다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다. 단, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되는 것이 아니다. 또한, 실시예 중, 5% 중량 감소 온도는, 수소 중에서의 TG/DTA 측정에 기초한 값이다.
<실시예 1>
(접합재(무가압 접합용 구리 페이스트)의 조제)
서브마이크로 구리 입자를 포함하는 재료로서 CH-0200(50% 체적 평균 입경: 0.36 ㎛, 미츠이긴조쿠사 제조) 12.32 g(61.6 질량%), 이소보르닐시클로헥산올(비점: 308℃, 니폰테르펜가가쿠 가부시키가이샤 제조의 「MTPH」, 이하 「MTPH」로 약기함) 1.2 g(6.0 질량%) 및 테르피네올(비점: 214℃, 와코쥰야쿠고교 가부시키가이샤 제조) 1.2 g(6.0 질량%)을, 2000 rpm, 1분간의 조건으로 가부시키가이샤 싱키 제조 교반기(상품명: 「아와토리랜타로 ARE-310」, 이하 동일)로 혼합하였다. 그 후, 3롤 밀로 10회 분산 처리를 행하여, 혼합물을 얻었다.
분산 처리에 의해 얻은 혼합물을 폴리에틸렌제의 용기에 옮긴 후, 마이크로 구리 입자를 포함하는 재료로서 2L3N(50% 체적 평균 입경: 9.9 ㎛, 애스펙트비 23, 후쿠다긴조쿠하쿠훈고교 가부시키가이샤 제조의 상품명) 5.28 g(26.4 질량%)을 칭량하여 용기에 부가하고, 2000 rpm, 1분간의 조건으로 가부시키가이샤 싱키 제조 교반기로 혼합하였다. 그 후, 3롤 밀로 5회 분산 처리를 행하여, 접합재를 얻었다.
(제1 공정: 적층체의 제작)
기판(WALTS-KIT CC80 Mark II-0201JY) 및 납땜이 되어 있지 않은 칩(WALTS-TEG CC80 Mark II-0101JY STD, Cu 필러 직경: φ 25 ㎛, Cu 필러 높이: 25 ㎛)의 질량을 계측 후, 기판의 전극 패드에, 두께 50 ㎛의 스테인레스 마스크를 이용하여 접합재를 스텐실 인쇄하였다. 계속해서, 접합재의 인쇄물 상에 칩을 플립 칩 본더(FCB3, 파나소닉 가부시키가이샤 제조)에 의해 탑재하여, 적층체를 얻었다. 적층체의 질량을 측정하여, 적층체의 질량으로부터 기판 및 칩의 질량을 뺌으로써 접합재의 질량을 구하였다.
(제2 공정: 접합체의 제작)
얻어진 적층체를, 분위기 제어 가능한 튜브 오븐(가부시키가이샤 알덱 제조)에 설치하고, 수소 분위기 하에서 가열 처리하였다. 가열 처리는, 접합재의 온도가 소결 온도가 되도록 튜브 오븐의 온도를 설정하고, 접합재의 온도를 실온(25℃)부터 소결 온도(250℃)까지 15분으로 승온하여, 소결 온도(250℃)로 60분간 유지함으로써 행하였다. 이에 의해, 접합체를 얻었다.
(접합재의 평가)
[접합재의 소결 온도 도달 시의 질량(M1)의 측정]
제1 공정과 동일하게 하여 제작한 적층체를, 분위기 제어 가능한 튜브 오븐(가부시키가이샤 알덱 제조)에 설치하고, 수소 분위기 하에서 가열 처리하였다. 가열 처리는, 접합재의 온도가 소결 온도가 되도록 튜브 오븐의 온도를 설정하여, 실온(25℃)부터 소결 온도(250℃)까지 15분으로 승온함으로써 행하였다. 소결 온도에 도달한 시점에서 적층체를 꺼내어, 놋쇠 블록 상에서 급속 냉각하였다. 냉각 후의 적층체의 질량을 측정하였다. 냉각 후의 적층체의 질량으로부터 기판 및 칩의 질량을 뺌으로써, 접합재의 소결 온도 도달 시의 질량(M1)을 구하였다.
[접합재 중의 불휘발분량(M2)의 측정]
자성 도가니에 접합재를 넣고, 자성 도가니의 풍대(風袋) 질량과 접합재를 넣은 자성 도가니의 질량의 차로부터, 접합재의 질량을 얻었다. 계속해서, 접합재를 넣은 자성 도가니를 튜브 오븐(가부시키가이샤 알덱 제조)에 설치하고, 감압 수소 치환 후, 수소 중, 300℃로 2시간 유지함으로써 접합재를 처리하였다. 튜브 오븐 내를 실온까지 냉각하여, 감압 공기 치환한 후, 접합재를 넣은 자성 도가니를 꺼내었다. 처리 후의 자성 도가니의 질량과 자성 도가니의 풍대 질량의 차로부터, 처리 후의 접합재의 질량(접합재 중의 불휘발분량)을 얻었다. 하기 식으로부터, 접합재의 불휘발분 비율을 구하여, 얻어진 불휘발분 비율 및 적층체의 제작에 이용한 접합재의 질량으로부터, 적층체에 이용한 접합재 중의 불휘발분량(M2)을 산출하였다.
불휘발분 비율(질량%)=([접합재 중의 불휘발분량]/[가열 전의 접합재의 질량])×100
(접합체의 접합 상태 평가)
[전기 도통성 평가]
접합체의 데이지 체인 부분에 있어서의 양단부의 도통을 멀티미터로 확인하였다. 도통을 확인할 수 있었던 경우를 양호(A), 도통을 확인할 수 없었던 경우(단선된 경우)를 불량(B)이라고 판정하였다. 또한, 상기 평가에서는, 인가 전압 5 V의 조건으로 행하고, 저항값이 100 Ω 이하인 경우를 도통 있음으로 판정하였다. 결과를 표 1에 나타낸다.
[단면 관찰 평가]
접합체를 컵 내에 샘플 클립(Samplklip I, ITW사 제조)으로 고정하여, 접합체의 주위에 에폭시 주형 수지(에포마운트, 리파인테크 가부시키가이샤 제조)를 접합체 전체가 메워질 때까지 유입시켰다. 얻어진 샘플을 진공 데시케이터 내에 정치하여, 1분간 감압함으로써 탈포 처리를 행하였다. 그 후, 실온 하(25℃) 10시간 방치함으로써 에폭시 주형 수지를 경화시켰다. 이에 의해 경화 샘플을 얻었다.
레지노이드 절단 휠을 단 리파인 소우·엑셀(리파인테크 가부시키가이샤 제조)을 이용하여, 경화 샘플을, 관찰하고자 하는 단면 부근에서 절단하였다. 내수 연마지[카보막 페이퍼(carbomac paper), 리파인테크 가부시키가이샤 제조]를 붙인 연마 장치(Refine Polisher HV, 리파인테크 가부시키가이샤 제조)로 단면을 깎아, 구리 필러와 전극 패드(단자)의 접합부를 노출시켰다. 또한, 이온 밀링 장치(IM4000, 가부시키가이샤 히타치세이사쿠쇼 제조)를 이용하여, CP 모드로 마스크로부터 나온 단부를 깎아, 접합부의 단면을 노출시켰다. 얻어진 샘플의 노출시킨 단면(접합체의 접합부 단면)을 SEM 장치(ESEM XL30, Philips사 제조)에 의해, 인가 전압 10 ㎸, 각종 배율로 관찰하였다. 소결체에 의해 구리 필러와 기판측의 단자가 연결되어 있는 경우를 양호(A), 접합부의 크랙, 박리 등에 의해, 구리 필러와 기판측의 단자가 연결되지 않은 경우를 불량(B)이라고 판정하였다. 결과를 표 1에 나타낸다.
<실시예 2 및 3과, 비교예 1>
유기 용제의 비율(MTPH 및 테르피네올의 첨가량)을 표 1에 나타내는 양으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합재를 조제하였다. 얻어진 접합재를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합체를 제작하여, 실시예 1과 동일하게 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure pct00001
표 1에 나타내는 바와 같이, 식 (I)의 조건을 만족하지 않는 비교예 1에서는, 무가압에서의 접합으로서는 접합 불량이 되는 것을 확인하였다. 이것은, 금속 입자 사이에 잔존하는 유기 화합물(특히 MTPH)의 양이 부족하여, 소결 온도에 달하기 전에 접합부와 부재 사이에 열 응력이 가해져, 접합부가 부재로부터 박리되었기 때문으로 추찰된다.
<실시예 4∼6 및 비교예 2>
제1 공정(적층체의 제작) 후, 제2 공정(접합재의 소결) 전에, 표 2에 나타내는 조건으로 건조 공정을 실시한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합체의 제작, 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 2에 나타낸다.
Figure pct00002
표 2에 나타내는 바와 같이, 건조 공정에 의해 소결 온도까지 잔존하는 유기 화합물의 양이 감소하여, 식 (I)의 조건을 만족하지 않는 비교예 2에서는, 접합 불량이 되었다.
<실시예 7∼9 및 비교예 3>
MTPH 대신에 폴리(프로필렌카보네이트)(Sigma-Aldrich사 제조, 5% 중량 감소 온도: 190℃)를 이용한 것, 테르피네올 대신에 탄산프로필렌(와코쥰야쿠고교 가부시키가이샤 제조, 제품명 「4-메틸-1,3-디옥솔란-2-온」)을 이용한 것, 2L3N 대신에 MA-025KFD(50% 체적 평균 입경: 5 ㎛, 미츠이긴조쿠사 제조)를 이용한 것 및 각 성분의 함유량이 표 3에 나타내는 값이 되도록 각 성분을 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합재를 조제하였다. 얻어진 접합재를 이용한 것, 제1 공정 후, 제2 공정 전에, 표 3에 나타내는 조건으로 건조 공정을 실시한 것 및 제2 공정에 있어서의 소결 온도 및 소결 시간을 표 3에 나타내는 조건으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합체의 제작, 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
Figure pct00003
표 3에 나타내는 바와 같이, 식 (I)의 조건을 만족하는 실시예 7∼9((M1-M2)/M1×100≥1.0)의 경우, 양호하게 접합할 수 있는 것을 확인하였다.
<실시예 10∼12 및 비교예 4>
MTPH 대신에 KFA-2000(아크릴계 수지, 5% 중량 감소 온도: 220℃, 고오가가쿠고교 가부시키가이샤 제조)으로 변경한 것 및 각 성분의 함유량이 표 4에 나타내는 값이 되도록 각 성분을 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합재를 조제하였다. 얻어진 접합재를 이용한 것, 제1 공정 후, 제2 공정 전에, 표 4에 나타내는 조건으로 건조 공정을 실시한 것 및 제2 공정에 있어서의 소결 온도 및 소결 시간을 표 4에 나타내는 조건으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합체의 제작, 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 4에 나타낸다.
Figure pct00004
표 4에 나타내는 바와 같이, 식 (I)의 조건을 만족하는 실시예 10∼12[(M1-M2)/M1×100≥1.0]의 경우, 양호하게 접합할 수 있는 것을 확인하였다.
<실시예 13 및 14와, 비교예 5>
유기 용제의 MTPH를 트리부티린으로 변경한 것 또는 MTPH를 사용하지 않은 것 및 각 성분의 배합량을 표 5에 나타내는 양으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합재를 조제하였다. 얻어진 접합재를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합체를 제작하여, 실시예 1과 동일하게 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 5에 나타낸다.
Figure pct00005
표 5에 나타내는 바와 같이, 식 (I)의 조건을 만족하지 않는 비교예 5에서는, 무가압에서의 접합에서는 접합 불량이 되는 것을 확인하였다. 이것은, 금속 입자 사이에 잔존하는 유기 화합물의 양이 부족하여, 소결 온도에 달하기 전에 접합부와 부재 사이에 열 응력이 가해져, 접합부가 부재로부터 박리하였기 때문으로 추찰된다.
<실시예 15>
유기 용제의 MTPH를 스테아르산부틸로 변경한 것 및 각 성분의 배합량을 표 5에 나타내는 양으로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합재를 조제하였다. 얻어진 접합재를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접합체를 제작하여, 실시예 1과 동일하게 접합재의 평가 및 접합체의 접합 상태 평가를 행하였다. 결과를 표 6에 나타낸다.
Figure pct00006
10…제1 부재, 11…금속 필러, 12…제1 기판, 20…제2 부재, 21…전극 패드, 22…제2 기판, 30…접합재(접합부), 31…소결체(접합부), 50…적층체, 100…접합체.

Claims (13)

  1. 표면에 금속 필러가 마련된 제1 부재와, 표면에 전극 패드가 마련되고, 상기 금속 필러와 상기 전극 패드가 서로 대향하도록 배치된 제2 부재와, 상기 금속 필러와 상기 전극 패드 사이에 마련된, 금속 입자 및 유기 화합물을 함유하는 접합재를 구비하는 적층체를 준비하는 제1 공정과,
    상기 적층체를 가열하여, 소정의 소결 온도로 상기 접합재를 소결시키는 제2 공정을 포함하고,
    상기 접합재는 하기 식 (I)의 조건을 만족하는 것인 접합체의 제조 방법.
    (M1-M2)/M1×100≥1.0 (I)
    [식 (I) 중, M1은, 상기 제2 공정에 있어서, 상기 접합재의 온도가 상기 소결 온도에 도달하였을 때의 상기 접합재의 질량을 나타내고, M2는 접합재 중의 불휘발분량을 나타낸다.]
  2. 제1항에 있어서, 상기 유기 화합물은, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제 및 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 이상인 열분해성 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것인 접합체의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 열분해성 수지는 폴리카보네이트, 폴리(메트)아크릴산, 폴리(메트)아크릴산에스테르 및 폴리에스테르로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것인 접합체의 제조 방법.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 유기 용제의 함유량과 상기 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 상기 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상인 접합체의 제조 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 소결 온도는 150∼300℃인 접합체의 제조 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 공정에서는, 무가압 또는 0.1 MPa 이하의 가압 하에서 상기 접합재를 소결시키는 것인 접합체의 제조 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 금속 입자는, 체적 평균 입경이 0.11∼0.80 ㎛인 서브마이크로 구리 입자와, 체적 평균 입경이 2.0∼50 ㎛이고 애스펙트비가 3.0 이상인 플레이크형의 마이크로 구리 입자를 포함하고,
    상기 서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 상기 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 30∼90 질량%이고,
    상기 마이크로 구리 입자의 함유량은, 상기 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 10∼50 질량%인 접합체의 제조 방법.
  8. 금속 필러와 전극 패드를 접합하기 위해 이용되는 접합재로서,
    상기 접합재는, 금속 입자와, 300℃ 이상의 비점을 갖는 유기 용제 및 환원 분위기 하에서의 5% 중량 감소 온도가 100℃ 이상인 열분해성 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 유기 화합물을 함유하는 것인 접합재.
  9. 제8항에 있어서, 상기 열분해성 수지는 폴리카보네이트, 폴리(메트)아크릴산, 폴리(메트)아크릴산에스테르 및 폴리에스테르로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것인 접합재.
  10. 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 유기 용제의 함유량과 상기 열분해성 수지의 함유량의 합계는, 상기 접합재의 전체 질량을 기준으로 하여, 1.0 질량% 이상인 접합재.
  11. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 금속 입자는, 체적 평균 입경이 0.11∼0.80 ㎛인 서브마이크로 구리 입자와, 체적 평균 입경이 2.0∼50 ㎛이고 애스펙트비가 3.0 이상인 플레이크형의 마이크로 구리 입자를 포함하고,
    상기 서브마이크로 구리 입자의 함유량은, 상기 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 30∼90 질량%이고,
    상기 마이크로 구리 입자의 함유량은, 상기 금속 입자의 전체 질량을 기준으로 하여, 10∼50 질량%인 접합재.
  12. 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 150∼300℃의 소결 온도로 소결시킴으로써, 상기 금속 필러와 상기 전극 패드를 접합하기 위해 이용되는 접합재.
  13. 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 무가압 또는 0.1 MPa 이하의 가압 하에서 소결시킴으로써, 상기 금속 필러와 상기 전극 패드를 접합하기 위해 이용되는 접합재.
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