KR20170036603A - 광학 이방성 필름의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

(과제) 연신시의 필름의 파단이 발생하기 어렵고, 또한 폭 방향의 광학 특성이 균일하고 유효폭이 넓은 광학 이방성 필름을 제공한다.
(해결 수단) 본 발명의 광학 이방성 필름의 제조 방법은, 띠상의 연신 대상 필름 (10) 의 폭 방향 양단부 (11e) 를 파지구 (51) 에 의해 파지하는 스텝 ; 및, 파지구를 필름 (10) 의 길이 방향 (MD) 으로 이동시키면서, 폭 방향에 있어서의 파지구간의 거리를 넓힘으로써, 필름을 폭 방향 (TD) 으로 연신하는 스텝을 갖는다. 연신 대상 필름 (10) 의 폭 방향 단부 (11e) 에 띠상의 부설 필름 (15, 17) 이 중첩된 상태에서, 파지구 (51) 에 의한 파지가 실시된다. 부설 필름은, 적어도 1 층이, 연신 대상 필름의 적어도 1 층과 동일 재료로 이루어진다.

Description

광학 이방성 필름의 제조 방법{METHOD OF PRODUCING OPTICAL ANISOTROPIC FILM}
본 발명은 편광자나 위상차 필름 등의 광학 이방성 필름의 제조 방법에 관한 것이다.
액정 표시 장치 등의 디스플레이에는, 편광판이나 위상차판 등의 광학 이방성 필름이 사용되고 있다. 폴리머 필름을 적어도 일 방향으로 연신함으로써 광학 이방성이 부여된다. 공업적으로 폴리머 필름을 연신하는 경우, 띠상의 필름을 길이 방향으로 이동시키면서, 연신 처리를 실시하는 것이 일반적이다.
텐터 방식의 횡연신에서는, 클립 등의 파지구에 의해 필름의 양단을 파지하고, 파지구를 가이드 레일을 따라 길이 방향 (MD) 으로 이동시키면서 폭 방향 (TD) 의 간격이 넓어되도록 구동시킴으로써, 띠상 필름이 폭 방향으로 연신된다. 리니어 모터 방식, 팬터그래프 방식, 모터·체인 방식 등의 구동 방식을 채용함으로써, 길이 방향의 클립 간격을 변화시키면서 폭 방향의 클립간 거리를 넓혀, 종횡 동시 2 축 연신이나 경사 방향 연신을 실시할 수도 있다 (예를 들어 특허문헌 1 및 특허문헌 2 참조). 이하에서는, 특별히 언급하지 않는 한, 폭 방향으로의 연신이 실시되는 것이면, 종횡 동시 2 축 연신, 경사 방향 연신과 같이, 길이 방향의 연신 또는 수축이 실시되는 경우에도 「횡연신」에 포함되는 것으로 한다.
횡연신은, 필름의 광축 방향을 조정할 수 있는 것이나, 폭이 큰 광학 이방성 필름을 제조할 수 있다는 점에서 유리하다. 한편, 횡연신에서는, 핀이나 클립에 의해 파지된 부분의 근방에서의 필름의 파단이 발생하는 경우가 있고, 폭 방향의 연신 배율이 클수록 그 경향이 현저하다.
특허문헌 1 에서는, 횡연신시의 필름의 파단 방지 등을 목적으로 하여, 필름 (10) 의 양단부에 테이프 (35) 를 첩합 (貼合) 시키는 방법이 개시되어 있다 (도 3B 참조). 특허문헌 3 에서는, 연신 대상이 되는 띠상 필름의 단부에, 연신 대상보다 인열 강도가 높은 보강 시트를 중첩하고, 당해 중첩 부분을 핀텐터에 의해 파지함으로써, 핀 구멍의 확대에 의한 필름의 탈리나 파단을 억제하는 방법이 개시되어 있다. 특허문헌 4 에서는, 필름의 폭 방향 중앙부와 필름의 폭 방향 단부가 상이한 수지 재료에 의해 형성된 필름을 사용함으로써, 횡연신시의 필름의 폭 방향 단부의 균열을 방지할 수 있는 것이 개시되어 있다.
일본 공개특허공보 2013-54338호 일본 공개특허공보 2014-54338호 일본 공개특허공보 평11-254521호 일본 공개특허공보 2009-160900호
광학 필름의 박형화나 대면적화에 대한 요구가 높아지고 있어, 보다 두께가 작은 필름을 고배율로 연신하여, 소정의 광학 이방성을 부여하는 것이 요구되도록 되고 있다. 또, 횡연신에 의해 광학 이방성 필름을 제조하는 경우, 단부의 파단이나 파지구로부터의 탈리를 방지하는 것에 더하여, 폭 방향의 단부의 광학 특성이 균일한 것이 요구된다. 폭 방향의 연신 배율이 커지면, 필름의 폭 방향 단부 근방에서의 광학축 방향의 편차가 커져, 유효폭이 큰 필름을 얻는 것이 곤란해지는 경향이 있다.
특허문헌 1, 2 에 개시되어 있는 바와 같이 필름 단부를 테이프 등의 보강재에 의해 보강하는 방법은, 파지부 근방에서의 필름의 파단을 억제할 수 있지만, 폭 방향의 광학 특성의 균일화에는 유효하다고는 할 수 없다.
특허문헌 3 에 개시되어 있는 바와 같은, 폭 방향의 단부가 중앙부와 상이한 재료로 이루어지는 필름을 사용하면, 필름의 폭 방향 중앙부를 선택적으로 연신할 수 있기 때문에, 중앙부를 균일하게 연신하여, 유효폭이 큰 필름이 얻어진다. 그러나, 폭 방향의 단부가 중앙부와 상이한 재료로 이루어지는 필름은, 필름 형성시에 특수한 성막 방법을 채용할 필요가 있어, 비용 상승의 요인이 된다. 또, 연신 배율이 증대되면, 중앙부와 단부의 경계, 즉 이종 (異種) 의 수지 재료의 접합부 부근에서의 파단이 발생하기 쉽다. 또, 연신 배율의 증대에 수반하여, 수지 재료의 접합부 부근에서 응력의 불균형이 발생하기 쉬워, 광학 특성이 불균일해지는 경우가 있다.
이것들을 감안하여, 본 발명은, 폭 방향의 연신 배율이 큰 경우에도, 연신시의 필름의 파단이나 파지구로부터의 탈리가 발생하기 어렵고, 또한 폭 방향의 광학 특성이 균일하고 유효폭이 넓은 광학 이방성 필름의 제공을 목적으로 한다.
본 발명의 광학 이방성 필름의 제조 방법은, 띠상의 연신 대상 필름의 폭 방향 양단부를 파지구에 의해 파지하는 스텝 ; 및, 파지구를 연신 대상 필름의 길이 방향으로 이동시키면서, 폭 방향에 있어서의 파지구간의 거리를 넓혀 연신 대상 필름을 폭 방향으로 연신하는 스텝을 갖는다. 연신 대상 필름의 폭 방향 단부에 띠상의 부설 필름이 중첩된 상태에서, 클립 등의 파지구에 의한 파지가 실시된다.
연신 대상 필름에 중첩되는 부설 필름의 적어도 1 층은, 연신 대상 필름의 적어도 1 층과 동일 재료로 이루어진다. 연신 대상 필름이 단층 필름인 경우, 부설 필름은 연신 대상 필름과 동일 재료로 이루어진다. 연신 대상 필름이 복수 층으로 이루어지는 경우, 부설 필름은, 연신 대상 필름을 구성하는 복수 층의 적어도 1 층과 동일한 재료로 이루어지는 층을 포함한다.
연신 대상 필름과 동일 재료로 이루어지는 부설 필름을 중첩하는 방법으로는, 연신 대상 필름의 단부를 되접어 중첩하는 방법이나, 연신 대상 필름의 절단편을 중첩하는 방법을 들 수 있다. 바람직하게는, 접착층을 개재하지 않고 연신 대상 필름과 부설 필름이 중첩된다.
본 발명의 방법에 의하면, 횡연신 배율이 큰 경우에도, 필름의 파단이나 파지구로부터의 탈리가 발생하기 어려워, 공정의 안정성이 우수하다. 또한, 본 발명의 방법에 의하면, 폭 방향의 광학 특성이 균일하고 유효폭이 넓은 광학 이방성 필름이 얻어진다.
도 1 은 횡연신의 개요를 나타내는 평면도이다.
도 2A ∼ 2D 는, 각각, 본 발명의 방법에 있어서의, 필름 단부의 파지 상태를 나타내는 모식적 단면도이다.
도 3A 및 3B 는, 각각, 종래 기술에 있어서의, 필름 단부의 파지 상태를 나타내는 모식적 단면도이다.
도 4 는 실시예 1 에 있어서의 횡연신시의 넥인율과 광학축의 범위의 관계를 플롯한 그래프이다.
도 5 는 실시예 1 에 있어서의 횡연신시의 연신 배율과 유효폭 (광학축이 ± 1 °의 범위인 부분) 의 관계를 플롯한 그래프이다.
도 6 은 실시예 2 에 있어서의 경사 연신 방법의 개요를 설명하기 위한 개념도이다.
본 발명의 광학 이방성 필름의 제조 방법에 있어서는, 띠상의 연신 대상 필름을 길이 방향 (MD) 으로 이동시키면서, 폭 방향 (TD) 에 대한 연신 (횡연신) 이 실시된다. 연신 대상 필름의 TD 양단부를 클립 등의 파지구에 의해 파지하고, 필름을 파지시킨 파지구를 MD 로 이동시키면서, TD 에 있어서의 파지구간의 거리를 넓힘으로써, 연신 대상 필름이 TD 로 연신된다.
[연신 대상 필름]
연신 대상 필름은 띠상의 장척 필름이다. 연신 대상 필름의 폭은, 일반적으로는 200 ㎜ ∼ 2500 ㎜ 정도이다. 연신 대상 필름의 길이는, 일반적으로는 20 m ∼ 5000 m 정도이다.
연신 대상 필름의 재료로는, 목적에 따라 임의의 적절한 수지 재료를 사용할 수 있다. 예를 들어, 아세틸셀룰로오스 등의 셀룰로오스계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리카보네이트계 수지, 폴리아미드계 수지, 폴리이미드계 수지, 말레이미드계 수지, 폴리올레핀계 수지, (메트)아크릴계 수지, 환상 폴리올레핀 수지 (노르보르넨계 수지), 폴리아릴레이트계 수지, 폴리스티렌계 수지, 폴리비닐알코올계 수지, 폴리술폰계 수지, 및 이것들의 혼합물 혹은 공중합체 등을 들 수 있다.
연신 대상 필름의 두께 (연신 전) 는 25 ㎛ ∼ 300 ㎛ 가 바람직하고, 30 ㎛ ∼ 200 ㎛ 가 보다 바람직하며, 35 ㎛ ∼ 150 ㎛ 가 더욱 바람직하다. 필름의 두께가 과도하게 작으면, 파지구에 의한 파지 부분의 근방에서의 필름의 파단이나, 파지구로부터의 필름의 탈리가 발생하기 쉬워진다. 한편, 필름의 두께가 과도하게 크면, 연신시의 장력이 과대해져, 파지구로부터의 필름의 탈리나, 광학 특성의 균일성 저하의 원인이 될 수 있다.
연신 대상 필름은, 1 층으로 이루어지는 단층 필름이어도 되고, 복수 층이 밀착 적층된 적층 필름이어도 된다. 복수 층이 밀착 적층된 적층 필름으로는, 다층 공압출이나 중첩 도포 등에 의해 동시에 복수 층을 성막한 다층 필름, 지지체 필름 상에 스퍼터법이나 CVD 법 등에 의해 박막이 형성된 적층체, 지지체 필름 상에 수지 용액을 도포·건조시킴으로써 지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체 등을 들 수 있다.
[연신 대상 필름의 파지 및 연신]
상기 연신 대상 필름의 TD 양단부를 파지구에 의해 파지한 후, 파지구를 MD 길이 방향으로 이동시키면서 TD 에 있어서의 파지구간의 거리를 넓힘으로써, 횡연신이 실시된다.
도 1 은, 클립 텐터 방식의 횡연신의 개요를 나타내는 평면도이다. 도 1 에 나타내는 형태에서는, 1 쌍의 가이드 레일 (도시 생략) 을 따라 체인이 형성되어 있고, 각각의 체인에 복수의 파지구 (51, 52) 가 형성되어 있다. 도 1 에 있어서, 파선 (41, 42) 은 체인의 궤도를 나타내고 있다. 파지구는, 전형적으로는, 필름을 양면에서 사이에 두도록 구성된 클립이다. 클립은 필름을 파지할 수 있는 것이면, 그 형상은 특별히 한정되지 않고, 환형, 타원형, 사각형 등을 들 수 있다.
연신 대상 필름 (10) 의 양단부를 클립 (51, 52) 에 의해 파지한 상태에서, 체인을 가이드 레일을 따라 MD 로 이동시킴으로써, 띠상의 연신 대상 필름 (10) 이 MD 로 반송된다. 1 쌍의 가이드 레일이, MD 를 따라 간격이 확대되도록 형성되어 있는 경우, 필름의 양단을 파지하는 클립 (51, 52) 간의 거리도 MD 를 따라 확대되기 때문에, 연신 대상 필름 (10) 이 TD 로 연신된다.
이 형태에서는, 체인 상에 등간격으로 클립이 형성되어 있기 때문에, 체인을 이동시킨 경우에도 MD 의 클립 거리가 유지되고, 필름은 TD 로만 연신된다. 한편, 파지구를 이동시키는 방법으로서, 리니어 모터 방식, 팬터그래프 방식, 모터·체인 방식 등의 구동 방식을 채용하여, MD 의 클립 간격을 변화시킴으로써, 종횡 동시 2 축 연신이나 경사 방향 연신을 실시할 수도 있다. 동시 2 축 연신이나 경사 방향 연신에서는, MD 의 클립 간격을 축소시킴으로써, 필름을 TD 로 연신하면서, MD 로 수축시켜도 된다.
＜필름의 파지＞
도 2A ∼ 2D 및 도 3A, 3B 는, 각각, 연신 대상 필름 (10) 의 TD 단부를 클립 (51) 에 의해 파지한 상태를 모식적으로 나타내고 있고, 도 1 의 Ⅱ-Ⅱ 선에 있어서의 단면에 대응하고 있다. 본 발명에 있어서는, 도 2A ∼ 2D 에 나타내는 바와 같이, 연신 대상 필름 (10) 의 TD 단부 (11e) 에, 연신 대상 필름과 동일 재료의 필름이 부설 필름으로서 중첩되고, 부설 필름이 중첩된 부분이 파지구에 의해 파지된다.
연신 대상 필름과 동일 재료의 부설 필름을 중첩하는 방법으로는, 연신 대상 필름을 단부에서 접어 중첩하는 방법을 들 수 있다. 도 2A 에서는, 연신 대상 필름 (10) 을, TD 단부의 절곡부 (13) 에서 180 °절곡함으로써 되접어, 되접는 부분 (15) 을 연신 대상 필름 (10) 과 중첩된 상태에서, 클립 (51) 에 의해 파지하는 형태가 나타나 있다.
연신 대상 필름을 단부에서 접어 중첩하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 사전에 단부가 접혀 중첩된 필름을 사용해도 되고, 파지구에 의한 파지 전에 필름을 반송하면서 단부를 접어 중첩해도 된다. 필름을 반송하면서 필름의 단부를 접어 중첩하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 평판이나, 단면 U 자상, 단면 V 상의 가이드를 따라, 필름을 절곡함으로써, 필름을 되접어도 된다. 필름의 단부는, 이중으로 접어 중첩해도 되고, 삼중 이상으로 접어 중첩해도 된다. 효율이나 정확성의 관점에서는, 도 2A 에 나타내는 바와 같이 이중으로 접어 중첩하는 것 (1 회의 되접음) 이 바람직하다.
필름의 단부를 되접는 방향은 특별히 한정되지 않는다. 연신 대상 필름의 단부가 컬되어 있는 경우, 가이드에 대한 필름의 도입이나, 필름의 되접기를 용이하게 하는 관점에서, 컬의 방향을 따라 필름을 되접는 것이 바람직하다.
필름의 되접는 부분 (15) 의 폭은, 클립 (51) 이 접혀 중첩되는 부분을 충분히 파지할 수 있는 범위이면 특별히 제한되지 않는다. 되접는 부분 (15) 의 폭은, 예를 들어 20 ㎜ ∼ 100 ㎜ 정도의 범위에서 적절히 조정된다. 파지구가 접혀 중첩되는 부분을 확실하게 파지할 수 있도록, 절곡부 (13) 가 파지구의 외연보다 외측에 위치하고, 되접는 부분 (15) 의 단부는 파지구의 내연보다 내측 (중앙측) 에 위치하는 것이 바람직하다.
도 2A 에 나타내는 형태에서는, 단부에서 되접은 필름의 절곡부 (13) 에서 되접는 부분 (15) 이 연결되어 있지만, 접어 중첩된 복수의 필름은, 반드시 절곡부에서 연속하지 않아도 된다. 예를 들어, 되접을 때나, 파지구에 의한 파지시에, 절곡부에서 필름이 균열되어, 절곡부가 불연속이 되었다고 해도, 되접는 부분 (15) 이 파지구에 의해 파지 가능하면 지장이 없다.
연신 대상 필름과 동일 재료의 부설 필름을 중첩하는 방법으로는, 단부에서 접어 중첩하는 방법 이외에, 도 2B 에 나타내는 바와 같이, 연신 대상 필름 (10) 과 동일 재료로 이루어지는 소폭의 띠상 필름 (17) 을, 연신 대상 필름 (10) 의 TD 단부 (11e) 에 중첩하는 방법을 들 수 있다. 중첩되는 소폭의 띠상 필름으로서, 연신 대상 필름의 절단편을 이용하면, 부설 필름을 준비하기 위한 재료 비용이 불필요해지기 때문에 바람직하다. 절단편으로서, TD 단부의 슬릿편을 사용할 수 있다.
슬릿편 등의 절단편은, 연신 대상 필름의 TD 단부를 사전에 슬릿함으로써 준비할 수 있다. 이 경우, 연신 대상 필름과 재료가 동일하면, 상이한 제조 로트의 필름 단부의 슬릿편을 연신 대상 필름의 단부에 중첩해도 된다. 중첩 직전에 연신 대상 필름의 단부에서 절제된 슬릿편을, 슬릿 후의 연신 대상 필름의 단부에 중첩해도 된다. 예를 들어, 연신 대상 필름을 주행시키면서 TD 단부의 슬릿을 실시하고, 슬릿편의 패스 라인을 조정하면, 단부 슬릿과 슬릿편의 중첩을 인 라인으로 실시할 수도 있다.
연신 대상 필름 (10) 과 절단편 (17) 을 중첩하는 경우, 양자의 단면은 일치 하고 있을 필요는 없고, 연신 대상 필름 (10) 과 절단편 (17) 의 중첩 부분을 클립 (51) 이 충분히 파지할 수 있으면 된다. 중첩 부분의 폭은, 예를 들어 20 ㎜ ∼ 100 ㎜ 정도의 범위에서 적절히 조정된다. 절단편 (17) 의 폭도 20 ㎜ ∼ 100 ㎜ 정도의 범위에서 적절히 조정된다. 파지구가 접혀 중첩되는 부분을 확실하게 파지할 수 있도록, 절단편 (17) 의 외측 단면 및 연신 대상 필름의 단면이 파지구의 외연보다 외측에 위치하고, 또한 절단편 (17) 의 내측 단면이 파지구의 내연보다 내측 (중앙측) 에 위치하는 것이 바람직하다.
되접는 부분 (15) 이나 절단편 (17) 등의 부설 필름이 연신 대상 필름 (10) 과 중첩된 상태에서 클립 (51) 에 파지되는 경우, 파지 부분의 두께가, 연신 대상 필름 단독의 경우보다 크기 때문에, 파지 부분 및 그 근방의 기계적 강도가 증대되어, 필름의 파단이 억제된다.
부설 필름과 연신 대상 필름의 재료는 동일하다. 또, 연신 대상 필름 (10) 의 TD 중앙부 (11c) 와 단부 (11e) 의 재료도 동일하다. 그 때문에, 연신 대상 필름의 클립 파지 부분 및 클립 비파지 부분, 그리고 부설 필름의 전체에 걸쳐서 재료가 동일하고, 연신시의 가열 환경 등에 있어서도, 필름 전체가 동등한 기계 특성이나 열적 거동을 나타낸다. 그 때문에, 양단부의 클립간 거리를 넓혀 고배율로 TD 로 연신한 경우에도, 재료의 경계 부근에서의 응력 집중 등의 국소적인 역학적 변형이 발생하기 어렵고, 폭 방향의 광학 균일성이 우수한 광학 이방성 필름이 얻어진다.
되접는 부분 (15) 이나 절단편 (17) 등의 부설 필름은, 연신 대상 필름 (10) 상에 직접 중첩되어도 되고, 도 2C 나 도 2D 에 나타내는 바와 같이, 양면 테이프 등의 접착층 (31) 을 개재하여 첩합되어 있어도 된다. 부설 필름이 중첩된 단부와, 그 이외의 부분의 재료 구성을 동일하게 하고, 국소적인 역학적 변형을 저감시키는 관점에서는, 접착층 등의 다른 부재를 개재하지 않고, 연신 필름과 부설 필름이 중첩되는 것이 바람직하다.
＜횡연신＞
띠상의 부설 필름이 중첩된 연신 대상 필름의 TD 단부가 파지구에 의해 파지된 후, 파지구를 MD 로 이동시키면서, TD 에 있어서의 파지구간의 거리를 넓힘으로써 횡연신이 실시된다.
횡연신은, 가열 환경에서 실시되는 것이 바람직하다. 연신 방식은, 공중 연신이어도 되고 수중 연신이어도 된다. 위상차 필름의 제조에서는, 일반적으로 가열로 내에서 공중 연신이 실시된다. 편광자의 제조에 있어서는, 가열된 수중에서 연신을 실시함으로써, 요오드 등의 이색성 물질의 염색이나 가교 등의 처리가 실시되어도 된다.
연신 온도나 연신 배율 (연신 전의 필름 폭 W0 에 대한 연신 후의 필름 폭 W1 의 비 W1/W0) 은, 연신 대상 필름의 재료나, 필요로 하는 광학 특성 등에 따라, 임의의 적절한 값으로 설정될 수 있다. 연신 온도는, 대표적으로는, 연신 대상 필름의 유리 전이 온도 Tg ± 50 ℃ 정도의 범위에서 설정된다. 연신 배율은, 대표적으로는 1.05 배 ∼ 4 배 정도이다.
횡연신 후의 필름은, 클립 (51) 에 의한 파지 부분의 폭 W1 이 TD 의 클립간 거리와 동등한 것에 반해, 클립에 의해 파지되어 있지 않은 비파지부의 폭 Wni 는 W1 보다 작아지고, 필름의 단부가 활상으로 만곡된 형상이 된다 (넥인 현상). 넥인이 발생하면, 응력의 방향이 불균일해지기 때문에, TD 단부에서는, 광학축의 배향각이 불균일해지기 쉽다. 넥인의 영향이 미치는 범위가 넓어지면, 광학축의 배향각의 폭 방향에서의 편차가 커져, 광학 이방성 필름의 유효폭 (배향각이 소정 범위 내인 영역) 이 작아진다. 본 발명에 있어서는, 연신 대상 필름과 동일 재료의 부설 필름이 중첩된 상태에서 연신이 실시됨으로써, 넥인에 의한 광학축의 불균일화의 영향이 TD 단부 부근에 그쳐, 유효폭이 넓은 광학 이방성 필름이 얻어진다.
[적층 필름의 파지 및 연신]
상기에서는, 연신 대상 필름이 단층 필름인 경우를 중심으로 설명했지만, 연신 대상 필름이 복수 층으로 이루어지는 적층 필름인 경우에도, 연신 대상 필름과 동일 재료로 이루어지는 부설 필름을 중첩함으로써, 폭 방향의 광학 특성이 균일한 광학 이방성 필름이 얻어진다.
연신 대상 필름이 복수 층으로 이루어지는 경우, 되접는 부분 (15) 이나 절단편 (17) 등의 부설 필름은, 단층의 필름이어도 되고, 복수 층으로 이루어지는 필름이어도 된다. 부설 필름이 단층의 필름인 경우, 부설 필름은 연신 대상 필름의 적어도 1 층과 동일 재료이면 된다. 부설 필름이 복수 층으로 이루어지는 필름인 경우, 부설 필름의 적어도 1 층이 연신 대상 필름의 적어도 1 층과 동일 재료이면 된다.
필름 전체의 기계 특성이나 열적 거동을 동등하게 하는 관점에서, 부설 필름은, 연신 대상 필름과 동일한 적층 구성을 갖는 적층 필름인 것이 바람직하다. 한편, 연신 대상 필름 중의 특정한 층이, 적층 필름 전체의 기계 특성이나 열적 거동을 지배하고 있는 경우, 부설 필름이, 연신 대상 필름 중의 특정한 층과 동일한 재료로 이루어지는 층을 가지고 있으면 된다.
예를 들어, 연신 대상 필름 (10) 이, 지지체 필름 상에 박막이 형성된 적층체인 경우나, 지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체인 경우에는, 박막이나 수지 도막에 비해 지지체 필름의 두께가 크기 때문에, 연신 대상 필름의 열적·기계적 거동은, 지지체 필름의 특성이 지배적이 된다. 그 때문에, 부설 필름은, 연신 대상 필름의 지지체와 동일한 필름을 가지고 있으면, 지지체 상에 박막이나 수지 도막이 형성되어 있지 않아도 된다.
지지체 필름 상에 수지 용액을 도포·건조시킴으로써 지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체를 형성하는 경우, 일반적으로, 지지체 필름의 양단부 부근에는 수지 용액이 도포되지 않기 때문에, 지지체 필름의 단부 근방은 수지 도막 비형성부가 된다. 수지 도막 비형성부는 지지체 필름 단체이며, 지지체와 도막의 적층체는 적층 구성이 상이하다. 한편, 지지체와 도막의 적층체에 있어서, 수지 도막의 두께는 지지체 필름에 비해 작기 때문에, 적층체의 열적·기계적 거동은 지지체 단체와 동등하다. 그 때문에, 도막 비형성부와 도막 형성부는 동등한 열적·기계적 거동을 나타낸다.
지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체의 수지 도막 비형성부를 절제하지 않고 연신 대상 필름으로서 사용한 경우, 단부의 되접는 부분의 일부 또는 전부는 수지 도막 비형성부이다. 또, 수지 도막 비형성부의 슬릿편을 연신 대상 필름에 중첩하는 경우, 슬릿편의 일부 또는 전부는 수지 도막 비형성부이다. 이와 같이, 연신 대상 필름 상에 중첩되는 부설 필름의 면내의 일부 또는 전부가, 지지체 단체의 수지 도막 비형성부여도, 부설 필름의 열적·기계적 거동은, 지지체 상에 수지 도막을 갖는 연신 대상 필름과 동등하기 때문에, 지지체와 수지 도막의 적층체를 부설 필름으로서 사용한 경우와 동일하게, 폭 방향의 광학 특성이 균일한 광학 이방성 필름이 얻어진다.
지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체를 연신하는 방법은, 두께가 작고 (예를 들어 25 ㎛ 미만) 단체에서의 핸들링이나 횡연신이 곤란한 필름을 연신하는 데에 적합하다. 지지체 필름과 수지 도막이 밀착 적층된 적층체를 연신 후에, 지지체 필름을 박리하면, 두께가 작은 광학 이방성 필름이 용이하게 얻어진다.
또, 지지체 필름으로서, MD 로 열수축 가능한 필름을 사용하면, 횡연신과 동시에 MD 로 수축을 실시하는 경우에, TD 전체에 걸쳐서 균일한 수축이 가능해져, 광학 특성의 균일성이 우수한 광학 이방성 필름이 얻어진다. MD 로 열수축 가능한 지지체 필름은, 미리 MD 로 연신 처리를 실시함으로써 제조할 수 있다. 열수축 가능한 지지체 필름의 재료로는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀류나, 폴리에스테르류가 바람직하게 사용된다.
지지체 필름 상에 수지 도막이 밀착 적층된 적층체에서는, 도막 형성면이 내측이 되도록 필름의 단부가 컬되기 쉬운 경향이 있다. 그 때문에, 적층체를 단부에서 접어 중첩하는 경우에는, 가이드에 대한 필름으로의 도입이나, 되접기를 용이하게 실시할 수 있는 것으로부터, 컬의 방향을 따라, 도막 형성면측이 내측이 되도록 되접기를 실시하는 것이 바람직하다.
[연신 후의 필름의 광학 이방성 필름으로서의 사용]
횡연신 후의 필름은, 그대로 위상차 필름이나 편광자 등의 광학 이방성 필름으로서 실용에 제공해도 된다. 연신 대상 필름이 지지체와 도막의 적층 필름인 경우에는, 적층 필름을 그대로 광학 이방성 필름으로서 사용해도 되고, 지지체를 박리하여, 연신 후의 수지 도막을 광학 이방성 필름으로서 사용해도 된다. 수지 도막을, 다른 필름에 전사하여 광학 이방성 필름을 형성할 수도 있다.
실시예
이하에, 실시예를 들어 본 발명을 보다 상세하게 설명하지만, 본 발명은 하기의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1 : 적층 필름의 횡연신]
실시예 1 에서는, 열수축성의 지지체 필름 상에 도막이 형성된 적층체의 횡연신을 실시하여, 필름 양단부의 파지 방법의 상이에 따른, 연신 필름의 광학축의 균일성 에 대해 평가를 실시하였다.
[폴리아릴레이트계 수지의 합성 및 도프의 조제]
교반 장치를 구비한 반응 용기 중, 2,2-비스(4-하이드록시페닐)-4-메틸펜탄 540 중량부, 벤질트리에틸암모늄클로라이드 12 중량부를, 1M 수산화나트륨 용액에 용해시켰다. 이 용액에, 테레프탈산클로라이드 304 중량부와 이소프탈산클로라이드 102 중량부를 클로로포름에 용해시킨 용액을 교반하면서 한번에 첨가하여 실온에서 90 분간 교반하였다. 그 후, 중합 용액을 정치 (靜置) 분리하여 폴리머를 함유한 클로로포름 용액을 분리하고, 이어서 아세트산수로 세정하고, 이온 교환수로 세정한 후, 메탄올에 투입하여 폴리머를 석출시켰다. 석출된 폴리머를, 증류수로 2 회 및 메탄올로 2 회 세정한 후, 감압 건조시켰다. 얻어진 폴리아릴레이트계 수지를 시클로펜타논에 용해시켜, 고형분 농도 20 ％ 의 도프를 조제하였다.
[적층 필름 제조예 1]
무연신의 폴리에틸렌-테레프탈레이트/이소프탈레이트 (PETI) 필름의 TD 양단부를 동시 2 축 연신기의 텐터 클립에 의해 파지하고, TD 의 클립간 거리를 유지한 상태에서 MD 로 연신하고, 열수축성을 갖는 PETI 지지체 필름 (두께 : 50 ㎛, 폭 : 1490 ㎜) 을 얻었다. 이 지지체를 MD 로 반송하면서, 90 ℃ 에서 15 초 가열한 후, 상기 도프를 도포하여, 100 ℃ 에서 건조시키고, 지지체 상에 두께 21 ㎛ 의 폴리아릴레이트 수지 도막을 형성하여, 두께 71 ㎛ 의 적층 필름을 얻었다.
[적층 필름 제조예 2]
지지체로서 두께 50 ㎛ 의 2 축 연신 폴리프로필렌 (PP) 필름을 사용한 것 이외에는, 상기 제조예 1 과 동일하게 하여, 적층 필름을 얻었다.
[적층 필름의 횡연신]
텐터 클립 방식의 2 축 연신기를 사용하여, 제조예 1 (PETI 지지체) 및 제조예 2 (PP 지지체) 의 각각에 대해, 하기 수준 1 ∼ 5 의 조건으로 적층체의 양단부를 클립에 의해 파지하고, 온도 145 ℃ 에서, TD 로 1.3 배 ∼ 1.6 배로 연신하면서, MD 의 클립간 거리를 작게 하여, 0.75 배로 수축시켰다.
수준 1 : 적층 필름을 단체에 의해 그대로 양단부를 클립으로 파지 (도 3A 참조)
수준 2 : 적층 필름의 양단부 각각에, 내열 테이프 (점착층을 포함한 두께 79 ㎛, 폭 40 ㎜) 를 첩합하여, 테이프 첩합 부분을 클립에 의해 파지 (도 3B 참조)
수준 3 : 적층 필름의 양단부에, 적층 필름의 슬릿편 (폭 40 ㎜) 을 중첩하여, 중첩 부분을 클립에 의해 파지 (도 2B 참조)
수준 4 : 적층 필름의 양단부 (폭 40 ㎜) 를, 도막 형성면측이 내측이 되도록 접어 중첩하여, 접어 중첩되는 부분을 클립에 의해 파지 (도 2A 참조)
수준 5 : 적층 필름의 양단부를, 도막 형성면측이 내측이 되도록 접어 중첩하여, 양면 테이프 (두께 108 ㎛, 폭 40 ㎜) 로 첩합하여 고정시키고, 접어 중첩되는 부분을 클립에 의해 파지 (도 2C 참조)
[평가]
(넥인율)
연신 후의 적층체의 최대폭 (클립에 의한 파지 부분의 폭) W1 과, 최소폭 (넥인이 가장 큰 부분의 폭) 으로부터, 넥인율을 구하였다.
넥인율 (％) ＝ 100 × (W1 － Wni)/W1
(광학축의 범위)
연신 후의 적층체로부터 지지체를 박리하고, 편광·위상차 측정 시스템 (Axometrics 제조 제품명 「AxoScan」) 을 사용하여, 광학축의 배향각을, TD 의 중앙 1400 ㎜ 의 범위에 있어서 TD 로 10 ㎜ 간격으로 측정하고, 최대값과 최소값의 차이를 광학축 범위로 하였다. 광학축의 배향각이 TD 중앙의 광학축 배향각의 ± 1 °의 범위에 있는 영역의 폭을 유효폭으로 하였다.
제조예 1 (PETI 지지체) 및 제조예 2 (PP 지지체) 의 적층 필름의 횡연신 후의 넥인율, 유효폭 및 광학축 범위를, 각각 표 1 및 표 2 에 나타낸다. 각 수준에 있어서의 넥인율과 광학축 범위의 관계를 플롯한 것을 도 4 에 나타낸다. 각 수준에 있어서의 연신 배율과 유효폭의 관계를 플롯한 것을 도 4 에 나타낸다. 또한, 표 1 및 표 2, 그리고 후술하는 표 3 및 표 4 에 있어서, 수치가 기재되지 않은 것은, 연신 도중에 필름이 파단된 것을 나타낸다.
Figure pat00001
Figure pat00002
PETI 지지체를 사용한 적층 필름의 횡연신 결과를 나타내는 표 1, 도 4(A) 및 도 5(A) 에 있어서, 필름 단부를 그대로 파지한 수준 1 에서는, 저연신 배율에서도 파단이 발생하여, 광학축의 편차가 크고, 유효폭이 작은 것을 알 수 있다. 필름 단부에 테이프를 첩합한 수준 2 에서는, 수준 1 에 비하면 파단이 발생하기 어렵게 되어 있어, 동일한 연신 배율로 대비한 경우에도, 광학축의 편차가 작아 유효폭이 커진 것을 알 수 있다. 필름을 되접어 양면 테이프로 고정한 수준 5 에서는, 연신 가능 배율 (파단이 발생하지 않는 범위의 연신 배율) 은 수준 2 와 동등하지만, 동일한 연신 배율로 대비하면, 수준 2 보다 광학축의 편차가 더욱 작아져 있어, 유효폭이 커졌다. 이들 결과로부터, 동일 재료의 필름이 TD 의 단부에 중첩됨으로써, 단순히 테이프를 첩합한 경우에 비해, 유효폭이 큰 광학 이방성 필름이 얻어지는 것을 알 수 있다.
테이프 등의 접착층을 개재하지 않고 필름을 중첩한 수준 3 및 수준 4 에서는, 수준 5 보다 더욱 연신 가능 배율이 상승되어 있다. 또, 동일한 연신 배율로 대비하면, 수준 3 및 수준 4 에서는, 수준 5 보다, 광학축의 편차가 더욱 작아져 있어, 유효폭이 커진 것을 알 수 있다. 이들 결과로부터, 접착층을 개재하지 않고, 동일 재료의 필름을 TD 의 단부에 중첩함으로써, 연신 가능 배율이 커져, 유효폭이 큰 광학 이방성 필름이 얻어지는 것을 알 수 있다.
PP 지지체를 사용한 적층 필름의 횡연신 결과를 나타내는 표 2, 도 4(B) 및 도 5(B) 에 있어서도, 표 1, 도 4(A) 및 도 5(A) 와 동등한 경향이 보여, 동일 재료의 필름이 TD 의 단부에 중첩됨으로써, 유효폭이 큰 광학 이방성 필름이 얻어진 것을 알 수 있다. 이들 결과로부터, 필름의 되접는 부분이나, 절단편이 중첩된 부분을 파지하고 횡연신을 실시함으로써, 필름의 파단이 발생하기 어려워 고연신 배율에서의 연신이 가능하고, 또한 광학축의 편차가 작아 유효폭이 넓은 광학 이방성 필름이 얻어지는 것을 알 수 있다.
[실시예 2]
실시예 2 에서는, 도 6 에 나타내는 바와 같이, 입구측으로부터 출구측을 향하여, 파지존 (A), 예열존 (B), 연신존 (C), 수축존 (D), 및 해방존 (E) 이 순서대로 형성된 연신기를 사용하여 경사 연신을 실시하였다. 연신존 (C) 은, 입구측 연신존 (C1) 및 출구측 연신존 (C2) 으로 이루어지고, 이들 연신존에서, 좌우의 클립 (51, 52) 의 클립 피치를 각각 독립적으로 변화시키고, 경사 연신을 실시하여, MD 에 대해 약 45 °의 방향으로 광학축을 갖는 경사 연신 필름을 제조하였다. 실시예 1 과 동일하게, 필름 양단부의 파지 방법의 상이에 따른 연신 필름의 광학축의 균일성에 대해 평가를 실시하였다.
[실시예 2-1 : 폴리카보네이트계 필름의 경사 연신]
비스페놀 성분으로서, 9,9-[4-(2-하이드록시에톡시)페닐]플루오렌 (BHEPF), 이소소르비드 (ISB) 및 디에틸렌글리콜 (DEG) 을, BHEPF/ISB/DEG ＝ 34.8/49.0/16.2 의 몰비로 함유하는, 두께 145 ㎛ 의 공중합 폴리카보네이트 필름을 사용하였다.
[경사 연신]
텐터 클립 방식의 2 축 연신기를 사용하여, 실시예 1 과 동일하게 수준 1 ∼ 5 의 조건으로 상기 폴리카보네이트 필름의 양단부를 클립에 의해 파지하고, 온도 143 ℃ 에서 경사 연신을 실시하였다. 파지시의 양단부의 클립간 거리는, 필름 폭 － 50 ㎜ (좌우 각각의 클립폭 25 ㎜) 로 하였다. 필름이 입구측 연신존 (C1) 에 들어감과 동시에, 좌우의 클립간 거리를 증대시켜 횡연신을 실시하면서, 좌측 클립 (51) 의 피치를 감소시키고, 우측 클립 (52) 의 피치를 증대시켰다. 출구측 연신존 (C2) 에서는, 좌우의 클립간 거리를 증대시켜 횡연신을 실시하면서, 우측 클립 (52) 의 피치를 일정하게 하고, 우측 클립 (52) 과 피치가 동일하게 될 때까지 좌측 클립 (51) 의 피치를 증대시켰다.
투입 필름 폭 (연신 전의 필름의 폭) 및 연신 배율을 변화시켜 경사 연신을 실시하고, 실시예 1 과 동일하게, 넥인율, 광학축의 범위 및 유효폭을 평가하였다. 연신 배율 및 평가 결과를 표 3 에 나타낸다.
표 3 의 MD 수축율 및 MD 연신 배율은, 각각, 입구측 연신존 (C1) 에 있어서의 좌측 클립 및 우측 클립의 피치의 변화율이다. TD 연신 배율은, 파지시의 클립간 거리 W0 와, 출구에 있어서의 TD 의 클립간 거리 W1 의 비이다. 경사 연신 배율은, 파지시의 좌우의 클립간 거리 W0 와, 출구에 있어서의 대응하는 좌우의 클립간 거리 W2 의 비이다. 넥인율은, 실시예 1 과 동일하게, 연신 후의 필름의 폭 방향에 있어서의 최대폭과 최소폭의 비로부터 산출하였다. 광학축 범위는, TD 의 중앙 1300 ㎜ 의 범위에서 TD 로 10 ㎜ 간격으로 측정한 최대값과 최소값의 차이이며, 광학축의 배향각이 TD 중앙의 광학축 배향각의 ± 3 °의 범위에 있는 영역의 폭을 유효폭으로 하였다.
Figure pat00003
[실시예 2-2 : 폴리에스테르 필름의 경사 연신]
폴리에틸렌나프탈레이트 수지 (테이진 제조 테오넥스) 를 용융 압출법에 의해 필름화하여, 두께 200 ㎛ 의 필름을 얻었다. 이 필름을 사용하여, 연신 온도 130 ℃ 에서, 실시예 2-1 과 동일한 방법으로 경사 연신을 실시하고, 수준 1, 3, 4 의 파지 방법에 대해, 넥인율, 광학축의 범위 및 유효폭을 평가하였다. 실시예 2-2 에서는, 광학축 범위를 TD 의 중앙 1600 ㎜ 로 하고, 광학축 배향각의 ± 2 °의 범위를 유효폭으로 하였다. 그 이외에는, 실시예 2-1 과 동일한 기준으로 평가를 실시하였다. 연신 배율 및 평가 결과를 표 4 에 나타낸다.
Figure pat00004
경사 연신을 실시한 실시예 2-1 및 실시예 2-2 에 있어서도, 실시예 1 과 동일한 경향이 보여졌다. 즉, 필름 단부를 그대로 파지한 수준 1, 및 필름 단부에 테이프를 첩합한 수준 2 에 비해, 수준 3 ∼ 5 에서는, 고연신 배율에서의 연신이 가능하여, 유효폭을 확대할 수 있는 것을 알 수 있다.
경사 연신에서는, 통상적인 횡연신에 비해, 클립에 의한 파지 부분의 근방과 그 이외의 부분에서의 연신 거동의 상이가 크기 때문에, 유효폭이 좁고, 광학축 범위의 편차가 커지는 경향이 있다. 예를 들어, 실시예 2-2 (표 4 참조) 의 경사 연신 배율 3 배의 수준에서는, 출구 클립간 거리 2316 ㎜ 에 대해, 양단의 약 350 ㎜ 의 범위를 제거하고, 폭 방향 중앙의 1600 ㎜ 의 범위에서 광학축을 측정하고 있다. 이와 같이, 파지 위치로부터 크게 떨어진 폭 방향의 중앙부에서도, 파지 수준 1 과 수준 2, 3 은, 광학축의 범위에 현저한 차이가 나타나고 있어, 양단의 파지 방법의 상이가, 광학축의 균일성에 큰 영향을 주고 있는 것을 알 수 있다.
10 : 연신 대상 필름
15 : 부설 필름 (되접는 부분)
17 : 부설 필름 (절단편)
31 : 양면 테이프
35 : 테이프
51, 52 : 파지구

Claims (8)

  1. 띠상의 연신 대상 필름의 폭 방향 양단부를 파지구에 의해 파지하는 스텝 ; 및, 상기 파지구를 연신 대상 필름의 MD 로 이동시키면서, 폭 방향에 있어서의 파지구간의 거리를 넓힘으로써, 연신 대상 필름을 폭 방향으로 연신하는 스텝을 갖는 광학 이방성 필름의 제조 방법으로서,
    상기 연신 대상 필름의 폭 방향 단부에 띠상의 부설 필름이 중첩된 상태에서, 상기 파지구에 의한 파지가 실시되고,
    상기 연신 대상 필름에 중첩된 상기 부설 필름의 적어도 1 층이, 상기 연신 대상 필름의 적어도 1 층과 동일 재료로 이루어지는, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 부설 필름은, 상기 연신 대상 필름의 단부를 접어 중첩한 되접는 부분인, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 부설 필름은, 상기 연신 대상 필름의 절단편인, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    접착층을 개재하지 않고 상기 연신 대상 필름과 상기 부설 필름이 중첩되는, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연신 대상 필름이 단층 필름이고,
    상기 부설 필름이, 상기 연신 대상 필름과 동일 재료로 이루어지는, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연신 대상 필름이, 복수 층이 밀착 적층된 적층 필름이고,
    상기 부설 필름이, 상기 복수 층의 적어도 1 층을 포함하는, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 적층 필름은, 지지체 필름 상에 수지 도막이 밀착 적층된 적층체이고,
    상기 부설 필름이, 적어도 상기 지지체 필름을 포함하는, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 부설 필름이, 상기 적층 필름과 동일한 적층 구성을 갖는 적층 필름인, 광학 이방성 필름의 제조 방법.
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