JP2017062459A - 光学異方性フィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】延伸時のフィルムの破断が生じ難く、かつ幅方向の光学特性が均一で有効幅の広い光学異方性フィルムを提供する。【解決手段】本発明の異方性光学異方性フィルムの製造方法は、帯状の延伸対象フィルム（１０）の幅方向両端部（１１ｅ）を把持具（５１）により把持するステップ；および、把持具をフィルム（１０）の長手方向（ＭＤ）に移動させながら、幅方向における把持具間の距離を拡げることにより、フィルムを幅方向（ＴＤ）に延伸するステップ、を有する。延伸対象フィルム（１０）の幅方向端部（１１ｅ）に、帯状の付設フィルム（１５，１７）が重ね合わせられた状態で、把持具（５１）による把持が行われる。付設フィルムは、少なくとも１層が、延伸対象フィルムの少なくとも１層と同一材料からなる。【選択図】図２

Description

本発明は、偏光子や位相差フィルム等の光学異方性フィルムの製造方法に関する。

液晶表示装置等のディスプレイには、偏光板や位相差板等の光学異方性フィルムが用いられている。ポリマーフィルムを少なくとも一方向に延伸することにより光学異方性が付与される。工業的にポリマーフィルムを延伸する場合、帯状のフィルムを長手方向に移動させながら、延伸処理を行うのが一般的である。

テンター方式の横延伸では、クリップ等の把持具によりフィルムの両端を把持し、把持具をガイドレールに沿って長手方向（ＭＤ）に移動させながら幅方向（ＴＤ）の間隔が広がるように駆動することにより、帯状フィルムが幅方向に延伸される。リニアモーター方式、パンタグラフ方式、モーター・チェーン方式等の駆動方式を採用することにより、長手方向のクリップ間隔を変化させながら幅方向のクリップ間距離を拡げ、縦横同時二軸延伸や斜め方向延伸を行うこともできる（例えば特許文献１および特許文献２参照）。以下では、特に断りがない限り、幅方向への延伸が行われるものであれば、縦横同時二軸延伸、斜め方向延伸のように、長手方向の延伸または収縮が行われる場合も「横延伸」に含まれるものとする。

横延伸は、フィルムの光軸方向を調整可能であることや、幅の大きい光学異方性フィルムを作製できるとの点で有利である。一方、横延伸では、ピンやクリップで把持された部分の近傍でのフィルムの破断が生じる場合があり、幅方向の延伸倍率が大きいほどその傾向が顕著である。

特許文献１では、横延伸の際のフィルムの破断防止等を目的として、フィルム１０の両端部にテープ３５を貼り合わせる方法が開示されている（図３Ｂ参照）。特許文献３では、延伸対象となる帯状フィルムの端部に、延伸対象よりも引き裂き強度が高い補強シートを重ね合わせ、当該重ね合あわせ部分をピンテンターにより把持することにより、ピン穴の拡大によるフィルムの脱離や破断を抑制する方法が開示されている。特許文献４では、フィルムの幅方向中央部とフィルムの幅方向端部とが異なる樹脂材料により形成されたフィルムを用いることにより、横延伸の際のフィルムの幅方向端部の割れを防止できることが開示されている。

特開２０１３−５４３３８号公報 特開２０１４−５４３３８号公報 特開平１１−２５４５２１号公報 特開２００９−１６０９００号公報

光学フィルムの薄型化や大面積化に対する要求が高まっており、より厚みの小さいフィルムを高倍率で延伸して、所定の光学異方性を付与することが求められるようになっている。また、横延伸により光学異方性フィルムを作製する場合、端部の破断や把持具からの脱離を防止することに加えて、幅方向の端部の光学特性が均一であることが求められる。幅方向の延伸倍率が大きくなると、フィルムの幅方向端部近傍での光学軸方向のバラツキが大きくなり、有効幅の大きいフィルムを得ることが困難となる傾向がある。

特許文献１，２に開示されているようにフィルム端部をテープ等の補強材により補強する方法は、把持部近傍でのフィルムの破断を抑制できるが、幅方向の光学特性の均一化には有効とはいえない。

特許文献３に開示されているような、幅方向の端部が中央部と異なる材料からなるフィルムを用いれば、フィルムの幅方向中央部を選択的に延伸できるため、中央部を均一に延伸し、有効幅の大きいフィルムが得られる。しかし、幅方向の端部が中央部と異なる材料からなるフィルムは、フィルム形成時に特殊な成膜方法を採用する必要があり、コストアップの要因となる。また、延伸倍率が増大すると、中央部と端部との境界、すなわち異種の樹脂材料の接合部付近での破断が生じやすい。また、延伸倍率の増大に伴って、樹脂材料の接合部付近で応力の不均衡が生じやすく、光学特性が不均一となる場合がある。

これらに鑑み、本発明は、幅方向の延伸倍率が大きい場合でも、延伸時のフィルムの破断や把持具からの脱離が生じ難く、かつ幅方向の光学特性が均一で有効幅の広い光学異方性フィルムの提供を目的とする。

本発明の光学異方性フィルムの製造方法は、帯状の延伸対象フィルムの幅方向両端部を把持具により把持するステップ；および、把持具を延伸対象フィルムの長手方向に移動させながら、幅方向における把持具間の距離を拡げ、延伸対象フィルムを幅方向に延伸するステップ、を有する。延伸対象フィルムの幅方向端部に帯状の付設フィルムが重ね合わせられた状態で、クリップ等の把持具による把持が行われる。

延伸対象フィルムに重ね合わせられる付設フィルムの少なくとも１層は、延伸対象フィルムの少なくとも１層と同一材料からなる。延伸対象フィルムが単層フィルムである場合、付設フィルムは延伸対象フィルムと同一材料からなる。延伸対象フィルムが複数層からなる場合、付設フィルムは、延伸対象フィルムを構成する複数層の少なくとも１層と同一の材料からなる層を含む。

延伸対象フィルムと同一材料からなる付設フィルムを重ね合わせる方法としては、延伸対象フィルムの端部を折り返して折り重ねる方法や、延伸対象フィルムの切断片を重ね合わせる方法が挙げられる。好ましくは、接着層を介さずに延伸対象フィルムと付設フィルムとが重ね合わせられる。

本発明の方法によれば、横延伸倍率が大きい場合でも、フィルムの破断や把持具からの脱離が生じ難く、工程の安定性に優れる。さらに、本発明の方法によれば、幅方向の光学特性が均一で有効幅の広い光学異方性フィルムが得られる。

横延伸の概要を示す平面図である。 Ａ〜Ｄは、それぞれ、本発明の方法における、フィルム端部の把持状態を表す模式的断面図である。 ＡおよびＢは、それぞれ、従来技術における、フィルム端部の把持状態を表す模式的断面図である。 実施例１における横延伸時のネックイン率と光学軸の範囲との関係をプロットしたグラフである。 実施例１における横延伸時の延伸倍率と有効幅（光学軸が±１°の範囲である部分）との関係をプロットしたグラフである。 実施例２における斜め延伸方法の概要を説明するための概念図である。

本発明の光学異方性フィルムの製造方法においては、帯状の延伸対象フィルムを長手方向（ＭＤ）に移動させながら、幅方向（ＴＤ）への延伸（横延伸）が行われる。延伸対象フィルムのＴＤ両端部をクリップ等の把持具により把持し、フィルムを把持した把持具をＭＤに移動させながら、ＴＤにおける把持具間の距離を拡げることにより、延伸対象フィルムがＴＤに延伸される。

［延伸対象フィルム］
延伸対象フィルムは帯状の長尺フィルムである。延伸対象フィルムの幅は、一般的には２００ｍｍ〜２５００ｍｍ程度である。延伸対象フィルムの長さは、一般的には２０ｍ〜５０００ｍ程度である。

延伸対象フィルムの材料としては、目的に応じて任意の適切な樹脂材料を用い得る。例えば、アセチルセルロース等のセルロース系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、マレイミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、環状ポリオレフィン樹脂（ノルボルネン系樹脂）、ポリアリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリスルホン系樹脂、およびこれらの混合物あるいは共重合体等が挙げられる。

延伸対象フィルムの厚み（延伸前）は、２５μｍ〜３００μｍが好ましく、３０μｍ〜２００μｍがより好ましく、３５μｍ〜１５０μｍがさらに好ましい。フィルムの厚みが過度に小さいと、把持具による把持部分の近傍でのフィルムの破断や、把持具からのフィルムの脱離が生じ易くなる。一方、フィルムの厚みが過度に大きいと、延伸時の張力が過大となり、把持具からのフィルムの脱離や、光学特性の均一性低下の原因となり得る。

延伸対象フィルムは、１層からなる単層フィルムでもよく、複数層が密着積層された積層フィルムでもよい。複数層が密着積層された積層フィルムとしては、多層共押出や重畳塗布等により同時に複数層を成膜した多層フィルム、支持体フィルム上にスパッタ法やＣＶＤ法等により薄膜が形成された積層体、支持体フィルム上に樹脂溶液を塗布・乾燥することにより支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体等が挙げられる。

［延伸対象フィルムの把持および延伸］
上記の延伸対象フィルムのＴＤ両端部を把持具により把持した後、把持具をＭＤ長手方向に移動させながらＴＤにおける把持具間の距離を拡げることにより、横延伸が行われる。

図１は、クリップテンター方式の横延伸の概要を示す平面図である。図１に示す形態では、一対のガイドレール（不図示）に沿ってチェーンが設けられており、それぞれのチェーンに、複数の把持具５１，５２が設けられている。図１において、破線４１，４２は、チェーンの軌道を示している。把持具は、典型的には、フィルムを両面から挟み込むように構成されたクリップである。クリップはフィルムを把持できるものであれば、その形状は特に限定されず、丸型、楕円型、四角型等が挙げられる。

延伸対象フィルム１０の両端部をクリップ５１，５２により把持した状態で、チェーンをガイドレールに沿ってＭＤに移動させることにより、帯状の延伸対象フィルム１０がＭＤに搬送される。一対のガイドレールが、ＭＤに沿って間隔が拡大するように設けられている場合、フィルムの両端を把持するクリップ５１，５２間の距離もＭＤに沿って拡大するため、延伸対象フィルム１０がＴＤに延伸される。

この形態では、チェーン上に等間隔でクリップが設けられているため、チェーンを移動させた場合でもＭＤのクリップ距離が保持され、フィルムはＴＤにのみ延伸される。一方、把持具を移動させる方法として、リニアモーター方式、パンタグラフ方式、モーター・チェーン方式等の駆動方式を採用し、ＭＤのクリップ間隔を変化させることにより、縦横同時二軸延伸や斜め方向延伸を行うこともできる。同時二軸延伸や斜め方向延伸では、ＭＤのクリップ間隔を縮小させることにより、フィルムをＴＤに延伸しながら、ＭＤに収縮させてもよい。

＜フィルムの把持＞
図２Ａ〜Ｄおよび図３Ａ，Ｂは、それぞれ、延伸対象フィルム１０のＴＤ端部をクリップ５１で把持した状態を模式的に表しており、図１のII‐II線における断面に対応している。本発明においては、図２Ａ〜Ｄに示すように、延伸対象フィルム１０のＴＤ端部１１ｅに、延伸対象フィルムと同一材料のフィルムが付設フィルムとして重ね合わせられ、付設フィルムが重ね合わせられた部分が把持具により把持される。

延伸対象フィルムと同一材料の付設フィルムを重ね合わせる方法としては、延伸対象フィルムを端部で折り重ねる方法が挙げられる。図２Ａでは、延伸対象フィルム１０を、ＴＤ端部の折り曲げ部１３で１８０°折り曲げることにより折り返し、折り返し部分１５を延伸対象フィルム１０と重ね合わせた状態で、クリップ５１により把持する形態が示されている。

延伸対象フィルムを端部で折り重ねる方法は特に限定されず、事前に端部が折り重ねられたフィルムを用いてもよく、把持具による把持の前にフィルムを搬送しながら端部を折り重ねてもよい。フィルムを搬送しながらフィルムの端部を折り重ねる方法は特に限定されない。例えば、平板や、断面Ｕ字状、断面Ｖ状のガイドに沿って、フィルムを折り曲げることにより、フィルムを折り返してもよい。フィルムの端部は、二重に折り重ねてもよく、三重以上に折り重ねてもよい。効率や正確性の観点からは、図２Ａに示すように二重の折り重ね（１回の折り返し）が好ましい。

フィルムの端部を折り返す向きは、特に限定されない。延伸対象フィルムの端部がカールしている場合、ガイドへのフィルムの導入や、フィルムの折り返しを容易とする観点から、カールの向きに沿ってフィルムを折り返すことが好ましい。

フィルムの折り返し部分１５の幅は、クリップ５１が折り重ね部分を充分に把持できる範囲であれば特に制限されない。折り返し部分１５の幅は、例えば２０ｍｍ〜１００ｍｍ程度の範囲で適切に調整される。把持具が折り重ね部分を確実に把持できるように、折り曲げ部１３が把持具の外縁よりも外側に位置し、折り返し部分１５の端部は把持具の内縁よりも内側（中央側）に位置することが好ましい。

図２Ａに示す形態では、端部で折り返したフィルムの折り曲げ部１３で折り返し部分１５が繋がっているが、折り重ねられた複数のフィルムは、必ずしも折り曲げ部で連続していなくてもよい。例えば、折り返しの際や、把持具による把持の際に、折り曲げ部でフィルムが割れて、折り曲げ部が不連続になったとしても、折り返し部分１５が把持具により把持可能であれば差支えない。

延伸対象フィルムと同一材料の付設フィルムを重ね合わせる方法としては、端部で折り重ねる方法の他に、図２Ｂに示すように、延伸対象フィルム１０と同一材料からなる小幅の帯状フィルム１７を、延伸対象フィルム１０のＴＤ端部１１ｅに重ね合わせる方法が挙げられる。重ね合わせられる小幅の帯状フィルムとして、延伸対象フィルムの切断片を利用すれば、付設フィルムを準備するための材料コストが不要となるため好ましい。切断片として、ＴＤ端部のスリット片を用いることができる。

スリット片等の切断片は、延伸対象フィルムのＴＤ端部を事前にスリットすることにより準備できる。この場合、延伸対象フィルムと材料が同一であれば、異なる製造ロットのフィルム端部のスリット片を延伸対象フィルムの端部に重ね合わせてもよい。重ね合わせの直前に延伸対象フィルムの端部から切除されたスリット片を、スリット後の延伸対象フィルムの端部に重ね合わせてもよい。例えば、延伸対象フィルムを走行させながらＴＤ端部のスリットを行い、スリット片のパスラインを調整すれば、端部スリットとスリット片の重ね合わせとをインラインで実施することもできる。

延伸対象フィルム１０と切断片１７とを重ね合わせる場合、両者の端面は一致している必要はなく、延伸対象フィルム１０と切断片１７との重ね合わせ部分をクリップ５１が十分に把持できればよい。重ね合わせ部分の幅は、例えば２０ｍｍ〜１００ｍｍ程度の範囲で適切に調整される。切断片１７の幅も、２０ｍｍ〜１００ｍｍ程度の範囲で適切に調整される。把持具が折り重ね部分を確実に把持できるように、切断片１７の外側端面および延伸対象フィルムの端面が把持具の外縁よりも外側に位置し、かつ切断片１７の内側端面が把持具の内縁よりも内側（中央側）に位置することが好ましい。

折り返し部分１５や切断片１７等の付設フィルムが延伸対象フィルム１０と重ね合わせられた状態でクリップ５１に把持される場合、把持部分の厚みが、延伸対象フィルム単独の場合よりも大きいため、把持部分およびその近傍の機械的強度が増大し、フィルムの破断が抑制される。

付設フィルムと延伸対象フィルムの材料は同一である。また、延伸対象フィルム１０のＴＤ中央部１１ｃと端部１１ｅの材料も同一である。そのため、延伸対象フィルムのクリップ把持部分およびクリップ非把持部分、ならびに付設フィルムの全体にわたって、材料が同一であり、延伸時の加熱環境等においても、フィルム全体が同等の機械特性や熱的挙動を示す。そのため、両端部のクリップ間距離を拡げて高倍率でＴＤに延伸した場合でも、材料の境界付近での応力集中等の局所的な力学的歪が生じ難く、幅方向の光学均一性に優れる光学異方性フィルムが得られる。

折り返し部分１５や切断片１７等の付設フィルムは、延伸対象フィルム１０上に直接重ね合わせてもよく、図２Ｃや図２Ｄに示すように、両面テープ等の接着層３１を介して貼り合わせられていてもよい。付設フィルムが重ね合わせられた端部と、それ以外の部分の材料構成を同一として、局所的な力学的歪を低減させる観点からは、接着層等の他の部材を介さずに、延伸フィルムと付設フィルムとが重ね合わせられることが好ましい。

＜横延伸＞
帯状の付設フィルムが重ね合わせられた延伸対象フィルムのＴＤ端部が把持具により把持された後、把持具をＭＤに移動させながら、ＴＤにおける把持具間の距離を拡げることにより、横延伸が行われる。

横延伸は、加熱環境で行われることが好ましい。延伸方式は、空中延伸でも水中延伸でもよい。位相差フィルムの製造では、一般に加熱炉内で空中延伸が行われる。偏光子の製造においては、加熱した水中で延伸を行うことにより、ヨウ素等の二色性物質の染色や架橋等の処理が行われてもよい。

延伸温度や延伸倍率（延伸前のフィルム幅Ｗ_０に対する延伸後のフィルム幅Ｗ_１の比Ｗ_１／Ｗ_０）は、延伸対象フィルムの材料や、必要とする光学特性等に応じて、任意の適切な値に設定され得る。延伸温度は、代表的には、延伸対象フィルムのガラス転移温度Ｔｇ±５０℃程度の範囲で設定される。延伸倍率は、代表的には１．０５倍〜４倍程度である。

横延伸後のフィルムは、クリップ５１による把持部分の幅Ｗ_１がＴＤのクリップ間距離に等しいのに対して、クリップで把持されていない非把持部の幅Ｗ_ｎｉはＷ_１よりも小さくなり、フィルムの端部が弓状に湾曲した形状となる（ネックイン現象）。ネックインが生じると、応力の方向が不均一となるため、ＴＤ端部では、光学軸の配向角が不均一となりやすい。ネックインの影響が及ぶ範囲が拡がると、光学軸の配向角の幅方向でのバラツキが大きくなり、光学異方性フィルムの有効幅（配向角が所定範囲内である領域）が小さくなる。本発明においては、延伸対象フィルムと同一材料の付設フィルムが重ね合わせられた状態で延伸が行われることにより、ネックインによる光学軸の不均一化の影響がＴＤ端部付近にとどまり、有効幅の広い光学異方性フィルムが得られる。

［積層フィルムの把持および延伸］
上記では、延伸対象フィルムが単層フィルムの場合を中心に説明したが、延伸対象フィルムが複数層からなる積層フィルムである場合も、延伸対象フィルムと同一材料からなる付設フィルムを重ね合わせることにより、幅方向の光学特性が均一な光学異方性フィルムが得られる。

延伸対象フィルムが複数層からなる場合、折り返し部分１５や切断片１７等の付設フィルムは、単層のフィルムでもよく、複数層からなるフィルムでもよい。付設フィルムが単層のフィルムである場合、付設フィルムは、延伸対象フィルムの少なくとも１層と同一材料であればよい。付設フィルムが複数層からなるフィルムの場合、付設フィルムの少なくとも１層が延伸対象フィルムの少なくとも１層と同一材料であればよい。

フィルム全体の機械特性や熱的挙動を同等とする観点から、付設フィルムは、延伸対象フィルムと同一の積層構成を有する積層フィルムであることが望ましい。一方、延伸対象フィルム中の特定の層が、積層フィルム全体の機械特性や熱的挙動を支配している場合、付設フィルムが、延伸対象フィルム中の特定の層と同一の材料からなる層を有していればよい。

例えば、延伸対象フィルム１０が、支持体フィルム上に薄膜が形成された積層体である場合や、支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体である場合は、薄膜や樹脂塗膜に比べて、支持体フィルムの厚みが大きいため、延伸対象フィルムの熱的・機械的挙動は、支持体フィルムの特性が支配的となる。そのため、付設フィルムは、延伸対象フィルムの支持体と同一のフィルムを有していれば、支持体上に薄膜や樹脂塗膜が形成されていなくてもよい。

支持体フィルム上に樹脂溶液を塗布・乾燥することにより支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体を形成する場合、一般に、支持体フィルムの両端部付近には樹脂溶液が塗布されないため、支持体フィルムの端部近傍は、樹脂塗膜非形成部となる。樹脂塗膜非形成部は支持体フィルム単体であり、支持体と塗膜との積層体とは、積層構成が異なる。一方、支持体と塗膜との積層体において、樹脂塗膜の厚みは支持体フィルムに比べて小さいため、積層体の熱的・機械的挙動は、支持体単体と同等である。そのため、塗膜非形成部と塗膜形成部とは、同等の熱的・機械的挙動を示す。

支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体の樹脂塗膜非形成部を切除せずに延伸対象フィルムとして使用した場合、端部の折り返し部分の一部または全部は、樹脂塗膜非形成部である。また、樹脂塗膜非形成部のスリット片を延伸対象フィルムに重ね合わせる場合、スリット片の一部または全部は、樹脂塗膜非形成部である。このように、延伸対象フィルム上に重ね合せられる付設フィルムの面内の一部または全部が、支持体単体の樹脂塗膜非形成部であっても、付設フィルムの熱的・機械的挙動は、支持体上に樹脂塗膜を有する延伸対象フィルムと同等であるため、支持体と樹脂塗膜との積層体を付設フィルムとして用いた場合と同様に、幅方向の光学特性が均一な光学異方性フィルムが得られる。

支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体を延伸する方法は、厚みが小さく（例えば２５μｍ未満）単体でのハンドリングや横延伸が困難なフィルムを延伸するのに適している。支持体フィルムと樹脂塗膜とが密着積層された積層体を延伸後に、支持体フィルムを剥離すれば、厚みの小さい光学異方性フィルムが容易に得られる。

また、支持体フィルムとして、ＭＤに熱収縮可能なフィルムを用いれば、横延伸と同時にＭＤに収縮を行う場合に、ＴＤ全体にわたって均一な収縮が可能となり、光学特性の均一性に優れる光学異方性フィルムが得られる。ＭＤに熱収縮可能な支持体フィルムは、予めＭＤに延伸処理を施すことにより作製できる。熱収縮可能な支持体フィルムの材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン類や、ポリエステル類が好ましく用いられる。

支持体フィルム上に樹脂塗膜が密着積層された積層体では、塗膜形成面が内側となるようにフィルムの端部がカールしやすい傾向がある。そのため、積層体を端部で折り重ねる場合は、ガイドへのフィルムへの導入や、折り返しを容易に行い得ることから、カールの向きに沿って、塗膜形成面側が内側となるように折り返しを行うことが好ましい。

［延伸後のフィルムの光学異方性フィルムとしての使用］
横延伸後のフィルムは、そのまま位相差フィルムや偏光子等の光学異方性フィルムとして実用に供してもよい。延伸対象フィルムが支持体と塗膜との積層フィルムである場合は、積層フィルムをそのまま光学異方性フィルムとして使用してもよく、支持体を剥離して、延伸後の樹脂塗膜を光学異方性フィルムとして使用してもよい。樹脂塗膜を、他のフィルムに転写して光学異方性フィルムを形成することもできる。

以下に、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。

［実施例１：積層フィルムの横延伸］
実施例１では、熱収縮性の支持対上に塗膜が形成された積層体の横延伸を行い、フィルム両端部の把持方法の相違による、延伸フィルムの光学軸の均一性について評価を実施した。

［ポリアリレート系樹脂の合成およびドープの調製］
攪拌装置を備えた反応容器中、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルペンタン５４０重量部、ベンジルトリエチルアンモニウムクロライド１２重量部を、１Ｍ水酸化ナトリウム溶液に溶解させた。この溶液に、テレフタル酸クロライド３０４重量部とイソフタル酸クロライド１０２重量部をクロロホルムに溶解させた溶液を攪拌しながら一度に加え、室温で９０分間攪拌した。その後、重合溶液を静置分離してポリマーを含んだクロロホルム溶液を分離し、ついで酢酸水で洗浄し、イオン交換水で洗浄した後、メタノールに投入してポリマーを析出させた。析出したポリマーを、蒸留水で２回及びメタノールで２回洗浄した後、減圧乾燥した。得られたポリアリレート系樹脂を、シクロペンタノンに溶解して、固形分濃度２０％のドープを調製した。

［積層フィルム作製例１］
無延伸のポリエチレン−テレフタレート／イソフタレート（ＰＥＴＩ）フィルムのＴＤ両端部を同時二軸延伸機のテンタークリップで把持し、ＴＤのクリップ間距離を保持した状態でＭＤに延伸して、熱収縮性を有するＰＥＴＩ支持体フィルム（厚み：５０μｍ、幅：１４９０ｍｍ）を得た。この支持体をＭＤに搬送しながら、９０℃で１５秒加熱した後、上記のドープを塗布して、１００℃で乾燥させ、支持体上に厚み２１μｍのポリアリレート樹脂塗膜を形成し、厚み７１μｍの積層フィルムを得た。

［積層フィルム作製例２］
支持体として厚み５０μｍの二軸延伸ポリプロピレン（ＰＰ）フィルムを用いたこと以外は、上記の作製例１と同様にして、積層フィルムを得た。

［積層フィルムの横延伸］
テンタークリップ方式の二軸延伸機を用い、作製例１（ＰＥＴＩ支持体）および作製例２（ＰＰ支持体）のそれぞれについて、下記の水準１〜５の条件で積層体の両端部をクリップで把持し、温度１４５℃で、ＴＤに１．３倍〜１．６倍に延伸しながら、ＭＤのクリップ間距離を小さくして、０．７５倍に収縮させた。

水準１：積層フィルムを単体でそのまま両端部をクリップで把持（図３Ａ参照）
水準２：積層フィルムの両端部のそれぞれに、耐熱テープ（粘着層を含めた厚み７９μｍ、幅４０ｍｍ）を貼り合わせ、テープ貼り合わせ部分をクリップで把持（図３Ｂ参照）
水準３：積層フィルムの両端部に、積層フィルムのスリット片（幅４０ｍｍ）を重ね合わせ、重ね合わせ部分をクリップで把持（図２Ｂ参照）
水準４：積層フィルムの両端部（幅４０ｍｍ）を、塗膜形成面側が内側となるように折り重ね、折り重ね部分をクリップで把持（図２Ａ参照）
水準５：積層フィルムの両端部を、塗膜形成面側が内側となるように折り重ね、両面テープ（厚み１０８μｍ、幅４０ｍｍ）で貼り合わせて固定し、折り重ね部分をクリップで把持（図２Ｃ参照）

［評価］
（ネックイン率）
延伸後の積層体の最大幅（クリップでの把持部分の幅）Ｗ_１と、最小幅（ネックインが最も大きい部分の幅）から、ネックイン率を求めた。
ネックイン率（％）＝１００×（Ｗ_１−Ｗ_ｎｉ）／Ｗ_１

（光学軸の範囲）
延伸後の積層体から支持体を剥離し、偏光・位相差測定システム（Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ製 製品名「ＡｘｏＳｃａｎ」）を用い、光学軸の配向角を、ＴＤの中央１４００ｍｍの範囲においてＴＤに１０ｍｍ間隔で測定し、最大値と最小値との差を光学軸範囲とした。光学軸の配向角がＴＤ中央の光学軸配向角の±１°の範囲にある領域の幅を有効幅とした。

作製例１（ＰＥＴＩ支持体）および作製例２（ＰＰ支持体）の積層フィルムの横延伸後のネックイン率、有効幅および光学軸範囲を、それぞれ表１および表２に示す。各水準におけるネックイン率と光学軸範囲の関係をプロットしたものを図４に示す。各水準における延伸倍率と有効幅の関係をプロットしたものを図４に示す。なお、表１および表２、ならびに後述の表３および表４において、数値が記載されていないものは、延伸途中でフィルムが破断したことを表す。

ＰＥＴＩ支持体を用いた積層フィルムの横延伸結果を表す表１、図４（Ａ）および図５（Ａ）において、フィルム端部をそのまま把持した水準１では、低延伸倍率でも破断が生じ、光学軸のバラツキが大きく、有効幅が小さいことが分かる。フィルム端部にテープを貼り合わせた水準２では、水準１に比べると破断が生じ難くなっており、同一の延伸倍率で対比した場合でも、光学軸のバラツキが小さく有効幅が大きくなっていることが分かる。フィルムを折り返して両面テープで固定した水準５では、延伸可能倍率（破断が生じない範囲の延伸倍率）は水準２と同等であるが、同一の延伸倍率で対比すると、水準２よりも光学軸のバラツキがさらに小さくなっており、有効幅が大きくなっている。これらの結果から、同一材料のフィルムがＴＤの端部に重ね合わせられることにより、単にテープを貼り合わせる場合に比べて、有効幅の大きい光学異方性フィルムが得られることが分かる。

テープ等の接着層を介さずにフィルムを重ね合わせた水準３および水準４では、水準５よりもさらに延伸可能倍率が上昇している。また、同一の延伸倍率で対比すると、水準３および水準４では、水準５よりも、光学軸のバラツキがさらに小さくなっており、有効幅が大きくなっていることが分かる。これらの結果から、接着層を介さずに、同一材料のフィルムをＴＤの端部に重ね合わせることにより、延伸可能倍率が大きくなり、有効幅の大きい光学異方性フィルムが得られることが分かる。

ＰＰ支持体を用いた積層フィルムの横延伸結果を表す表２、図４（Ｂ）および図５（Ｂ）においても、表１、図４（Ａ）および図５（Ａ）と同等の傾向がみられ、同一材料のフィルムがＴＤの端部に重ね合わせられることにより、有効幅の大きい光学異方性フィルムが得られていることが分かる。これらの結果から、フィルムの折り返し部分や、切断片が重ね合わせられた部分を把持して横延伸を行うことにより、フィルムの破断が生じ難く高延伸倍率での延伸が可能であり、かつ光学軸のバラツキが小さく有効幅の広い光学異方性フィルムが得られることが分かる。

［実施例２］
実施例２では、図６に示すように、入口側から出口側へ向けて、把持ゾーンＡ、予熱ゾーンＢ、延伸ゾーンＣ、収縮ゾーンＤ、および解放ゾーンＥが順に設けられた延伸機を用いて斜め延伸を行った。延伸ゾーンＣは、入口側延伸ゾーンＣ１および出口側延伸ゾーンＣ２からなり、これらの延伸ゾーンで、左右のクリップ５１，５２のクリップピッチをそれぞれ独立して変化させて、斜め延伸を行い、ＭＤに対して約４５°の方向に光学軸を有する斜め延伸フィルムを作製した。実施例１と同様に、フィルム両端部の把持方法の相違による延伸フィルムの光学軸の均一性について評価を実施した。

［実施例２−１：ポリカーボネート系フィルムの斜め延伸］
ビスフェノール成分として、９，９−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン（ＢＨＥＰＦ）、イソソルビド（ＩＳＢ）およびジエチレングリコール（ＤＥＧ）を、ＢＨＥＰＦ／ＩＳＢ／ＤＥＧ＝３４．８／４９．０／１６．２のモル比で含有する、厚み１４５μｍの共重合ポリカーボネートフィルムを用いた。

［斜め延伸］
テンタークリップ方式の二軸延伸機を用い、実施例１と同様に水準１〜５の条件で上記のポリカーボネートフィルムの両端部をクリップで把持し、温度１４３℃で斜め延伸を行った。把持時の両端部のクリップ間距離は、フィルム幅−５０ｍｍ（左右それぞれのクリップ幅２５ｍｍ）とした。フィルムが入口側延伸ゾーンＣ１に入ると同時に、左右のクリップ間距離を増大させて横延伸を実施しながら、左側クリップ５１のピッチを減少させ、右側クリップ５２のピッチを増大させた。出口側延伸ゾーンＣ２では、左右のクリップ間距離を増大させて横延伸を実施しながら、右側クリップ５２のピッチを一定とし、右側クリップ５２とピッチが同じになるまで左側クリップ５１のピッチを増大させた。

投入フィルム幅（延伸前のフィルムの幅）および延伸倍率を変化させて斜め延伸を行い、実施例１と同様に、ネックイン率、光学軸の範囲および有効幅を評価した。延伸倍率および評価結果を表３に示す。

表３のＭＤ収縮率およびＭＤ延伸倍率は、それぞれ、入口側延伸ゾーンＣ１における左クリップおよび右クリップのピッチの変化率である。ＴＤ延伸倍率は、把持時のクリップ間距離Ｗ_０と、出口におけるＴＤのクリップ間距離Ｗ_１の比である。斜め延伸倍率は、把持時の左右のクリップ間距離Ｗ_０と、出口における対応する左右のクリップ間距離Ｗ_２の比である。ネックイン率は、実施例１と同様に、延伸後のフィルムの幅方向における最大幅と最小幅の比から算出した。光学軸範囲は、ＴＤの中央１３００ｍｍの範囲でＴＤに１０ｍｍ間隔で測定した最大値と最小値との差であり、光学軸の配向角がＴＤ中央の光学軸配向角の±３°の範囲にある領域の幅を有効幅とした。

［実施例２−２：ポリエステルフィルムの斜め延伸］
ポリエチレンナフタレート樹脂（帝人製 テオネックス）を溶融押出法によりフィルム化し、厚み２００μｍのフィルムを得た。このフィルムを用い、延伸温度１３０℃で、実施例２−１と同様の方法で斜め延伸を実施し、水準１，３，４の把持方法について、ネックイン率、光学軸の範囲および有効幅を評価した。実施例２−２では、光学軸範囲をＴＤの中央１６００ｍｍとし、光学軸配向角の±２°の範囲を有効幅とした。それ以外は、実施例２−１と同様の基準で評価を行った。延伸倍率および評価結果を表４に示す。

斜め延伸を行った実施例２−１および実施例２−２においても、実施例１と同様の傾向がみられた。すなわち、フィルム端部をそのまま把持した水準１、およびフィルム端部にテープを貼り合わせた水準２に比べて、水準３〜５では、高延伸倍率での延伸が可能であり、有効幅を拡大できることが分かる。

斜め延伸では、通常の横延伸に比べて、クリップによる把持部分の近傍とそれ以外の部分での延伸挙動の相違が大きいため、有効幅が狭く、光学軸範囲のバラツキが大きくなる傾向がある。例えば、実施例２−２（表４参照）の斜め延伸倍率３倍の水準では、出口クリップ間距離２３１６ｍｍに対して、両端の約３５０ｍｍの範囲を除去し、幅方向中央の１６００ｍｍの範囲で光学軸を測定している。このように、把持位置から大きく離れた幅方向の中央部でも、把持水準１と水準２，３とでは、光学軸の範囲に顕著な差異が表れており、両端の把持方法の相違が、光学軸の均一性に大きな影響を与えていることが分かる。

１０ 延伸対象フィルム
１５ 付設フィルム（折り返し部分）
１７ 付設フィルム（切断片）
３１ 両面テープ
３５ テープ
５１，５２ 把持具

Claims (8)

1. 帯状の延伸対象フィルムの幅方向両端部を把持具により把持するステップ；および、前記把持具を延伸対象フィルムのＭＤに移動させながら、幅方向における把持具間の距離を拡げることにより、延伸対象フィルムを幅方向に延伸するステップ、を有する光学異方性フィルムの製造方法であって、
   前記延伸対象フィルムの幅方向端部に、帯状の付設フィルムが重ね合わせられた状態で、前記把持具による把持が行われ、
   前記延伸対象フィルムに重ね合わせられた前記付設フィルムの少なくとも１層が、前記延伸対象フィルムの少なくとも１層と同一材料からなる、光学異方性フィルムの製造方法。
2. 前記付設フィルムは、前記延伸対象フィルムの端部を折り重ねた折り返し部分である、請求項１に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
3. 前記付設フィルムは、前記延伸対象フィルムの切断片である、請求項１に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
4. 接着層を介さずに前記延伸対象フィルムと前記付設フィルムとが重ね合わせられる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
5. 前記延伸対象フィルムが単層フィルムであり、
   前記付設フィルムが、前記延伸対象フィルムと同一材料からなる、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
6. 前記延伸対象フィルムが、複数層が密着積層された積層フィルムであり、
   前記付設フィルムが、前記複数層の少なくとも１層を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
7. 前記積層フィルムは、支持体フィルム上に樹脂塗膜が密着積層された積層体であり、
   前記付設フィルムが、少なくとも前記支持体フィルムを含む、請求項６に記載の光学異方性フィルムの製造方法。
8. 前記付設フィルムが、前記積層フィルムと同一の積層構成を有する積層フィルムである、請求項６または７に記載の光学異方性フィルムの製造方法。

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