KR20120039561A - 전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리의 수용액을 전기 분해하는 방법 및 장치 - Google Patents

전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리의 수용액을 전기 분해하는 방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따르면, 염소-알칼리 전기 분해 방법에는 산소 결핍 캐소드(oxygen depletion cathode)가 사용된다. 이와 같은 전기 분해 방법은 과량의 산소를 사용하여 진행된다. 이 방법에 필요한 산소는 가스 분리 장치, 예를 들어 VPSA 플랜트 또는 공기 분류 플랜트에 제공된다. 다량의 산소가 생산됨에 따라서 공정의 비용은 상당 수준 감소한다. 본 발명에 의하면, 본 공정을 거친 후 잔류하는 산소 풍부 공기는 다시 가스 분리 장치에 유입 가스로서 공급된다. 그러므로, 본 발명의 가스 분리 장치는 산소 풍부 도입 가스에 의해 작동하므로, 다량의 산소 풍부 가스를 생산하고, 차례로 이 산소 풍부 가스는 산소 결핍 캐소드에 공급된다. 가스를 순환시키면 결과적으로, 전체 공정의 경제성이 상당히 증가된다.

Description

전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리의 수용액을 전기 분해하는 방법 및 장치{PROCESS AND APPARATUS FOR THE ELECTROLYSIS OF AN AQUEOUS SOLUTION OF HYDROGEN CHLORIDE OR ALKALI CHLORIDE IN AN ELECTROLYTIC CELL}
본 발명은 애노드를 가지는 애노드 반쪽 전극, 캐소드로서 가스 확산 전극을 가지는 캐소드 반쪽 전극, 및 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극을 전기 분해로 분리하는 양이온 교환막을 포함하며, 산소를 함유하는 가스가 캐소드 반쪽 전극에 공급되고, 과량의 산소를 함유하는 가스는 캐소드 반쪽 전극으로부터 배출되는 전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리 금속의 수용액을 전기 분해하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한, 이에 상응하는 장치에 관한 것이기도 하다.
염화 수소(염산) 수용액 및 염화 알칼리 금속 수용액의 전기 분해는 산소 소모 캐소드(oxygen-consuming cathode)로서 가스 확산 전극을 사용하는 전기 분해에 의해 수행될 수 있다. 이 경우, 산소, 공기 또는 산소 풍부 공기(oxygen-enriched air)는 전기 분해 전지의 캐소드 공간에 과량으로 공급된다. 산소 소모 캐소드를 사용하면, 종래의 염산 또는 클로르알칼리 전기 분해의 경우와 비교하였을 때, 전기 분해 전압을 약 30%까지 감소시킨다. 이하, 캐소드 반쪽 전극에 공급된 산소 풍부 가스, 즉 예를 들어 순수한 산소, 공기 또는 산소 풍부 공기도 본 발명을 제한하지 않고 산소로서 지칭될 것이다.
염산을 전기 분해하는 방법에 관하여는, 예를 들어, US-A 5 770 035호에 공지되어 있다. 상기 문헌에 기재된 주제는, 산소 소모 캐소드와 염소를 생성하는데 적당한 애노드를 가지는 애노드 공간을 가지며, 상기 산소 소모 캐소드 및 애노드 공간이 종래의 양이온 교환막에 의해 서로 분리되어 있는, 막 전기 분해 전지에 있다. 상기 애노드 공간은 염산으로 충전되어 있다. 염소는 애노드에서 생성되며, 이는 공기, 산소 풍부 공기 또는 산소가 캐소드에 공급되면서 수집되고 내보내어 진다.
EP-A 1 067 215호에는 산소 소모 캐소드를 사용하여 염화 알칼리 금속 수용액을 전기 분해하는 방법에 관하여 개시되어 있다. 전기 분해 전지는 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극으로 구성되어 있는데, 여기서 상기 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극은 양이온 교환막에 의해 상호 분리되어 있다. 상기 캐소드 반쪽 전극은 산소 소모 캐소드가 배치되어 있는 곳을 사이에 두는 전해질 공간과 가스 공간으로 구성되어 있다. 상기 전해질 공간은 수산화 알칼리 금속 용액으로 충전되어 있다. 전기 분해가 진행되는 동안, 상기 가스 공간에는 산소가 공급된다.
산소 소모 캐소드가 사용될 때, 경쟁 반응(competing reaction)을 통해 수소가 생성될 수 있다. 재순환 과정이 진행되면 4부피%의 폭발 한계(explosion limit)를 초과하여 농축되는 가스 혼합물 내에 수소가 산소와 함께 존재하게 될 위험이 따르기 때문에, 지금까지 캐소드 반쪽 전극에 존재하는 과량의 산소는 순환될 수 없었다. 그러므로, 상기 과량의 가스는 현재까지, 대부분 정제되어 배기 공기로 배출되고 있다.
수소 농도가 증가하는 문제점을 해결하기 위하여, DE 103 42 148호 A1은 캐소드 반쪽 전극으로부터 배출된 산소 풍부 오프가스(offgas)를 대상으로 수소 촉매 산화 과정을 진행시키는 것을 제안한다. 이러한 방식으로 처리된 가스는 추후 캐소드 반쪽 전극으로 다시 공급된다. 과량의 산소를 항상 사용 가능하도록 만들기 위해서, 부가의 산소를 캐소드 반쪽 전극에 공급한다. 새로이 도입된 산소는, 예를 들어 정제된 산소 흐름과 혼합된 후, 캐소드 반쪽 전극으로 유입된다. 촉매 반응을 통하여 수소 함량이 상당 수준 줄어들게 되고, 산소가 다수 회 재순환될 수 있게 된다. 이와 같은 작동 방식은 유용한 것으로 파악되었지만, 산소가 순환될 동안 촉매 작용에 의해서는 제거될 수 없는 아르곤과 같은 기타 임의의 가스가 축적되어, 신선한 산소로의 대체의 필요성을 증가시킨다는 문제점을 갖고 있다. 캐소드에 충분한 양의 산소가 존재하도록 만들기 위해서는 순수한 산소를 도입하는 것이 이상적이지만, 이는 비교적 비용이 많이 든다.
본 발명의 목적은 캐소드 반쪽 전극에서 과량으로 사용되는 산소를 적어도 부분적으로 순환시킬 수 있는 대안적 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은, 캐소드 반쪽 전극으로부터 제거된 산소를 함유하는 가스가 적어도 부분적으로 가스 분리 장치에 공급되되, 상기 장치에서 산소를 함유하는 가스는 산소 풍부 분획과 저 산소 분획으로 분리되고, 상기 산소 풍부 분획은 추후 캐소드 반쪽족 전극에 공급됨으로써, 처음에 언급된 본 발명이 이루고자 하는 목적과 그러한 유형의 방법으로 이루어진다. 가스 분리 장치에 있어서, 캐소드 반쪽 전극으로부터 제거한 가스는 그 자체가 공지되어 있는 방식으로 분류된다. 이러한 방법을 통해서, 신선한 산소의 도입을 상당히 감소시킬 수 있으므로, 이에 의하여 비용도 절감될 수 있다. 수소 또는 아르곤과 같은 극소량의 미량 가스만이 가스 분리 장치 내 산소 풍부 분획에서 생성되는데, 그 이유는 존재하는 임의의 질소와 같이 이들 미량 가스는 가스 분리 장치 내 접합 분획(joint fraction) 또는 다수 개의 개별 분획들로 분리되기 때문이다. 또한, 본 발명은 미량 가스, 특히 수소나 아르곤을 제거(예를 들어, 촉매에 의해 제거)하기 위한 부가의 처리 단계를 제공하는 것을 배제하지 않는다.
본원에 있어서, 유입구 쪽에 존재하는 산소 소모 캐소드에 공급된 "산소 풍부 가스"는 산소 함량이 적어도 90부피%인 가스인 것이 바람직하다. "과량 산소"를 함유하는 가스 혼합물이란, 일반적으로 산소 함량이 공기의 산소 함량보다 더 높은 가스이다. 비록 캐소드 공간 내 가스의 산소 함량이 산소 소모 캐소드에서의 전기 분해 과정에 의해 감소되긴 하지만, 유출구 쪽에 존재하는 산소 함량은, 예를 들어 70~85부피%이며, 따라서 공기 중 산소 함량보다 훨씬 더 높다. 본 발명에 의하면, 이와 같은 과량의 산소를 함유하는 가스는 가스 분리 장치에 전체 또는 일부가 공급되며, 이에 따라서, 상기 가스 분리 장치는 산소 풍부 분획의 흐름을 상대적으로 더 많이 생산하게 된다.
가스 분리 장치는 막 처리 공정, 흡착 공정 또는 극저온 가스 분리 공정, 예를 들어 정류에 의한 공기 분별 공정으로서 작동하는 것이 유리하다. 분리 공정은 캐소드 반쪽 전극으로부터 제거된 산소를 함유하는 가스에 존재하는 추가의 미량 가스 예를 들어, 아르곤이나 수소를, 산소 풍부 분획으로부터 분리해 내는 방식으로 진행되는 것이 바람직하다. 이러한 방식으로, 상기 가스는 선행 기술에 의한 공정에서 진행될 수 있는 횟수보다 더욱 많이 재순환될 수 있다.
본 발명의 목적은 또한, 애노드를 가지는 애노드 반쪽 전극, 캐소드로서 가스 확산 전극을 가지는 캐소드 반쪽 전극, 상기 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극을 전기 분해로 분리시키는 양이온 교환막, 산소 풍부 가스를 상기 캐소드 반쪽 전극에 공급하기 위한 산소 유입구, 그리고 캐소드 반쪽 전극으로부터 과량의 산소를 함유하는 가스를 방출하기 위한 산소 유출구를 포함하며, 산소를 함유하는 가스가 산소 풍부 분획 및 저산소 분획으로 분리되는 가스 분리 장치(여기서, 이 가스 분리 장치는 산소 풍부 분획이 흐를 수 있도록 캐소드 반쪽 전극의 산소 유입구에 연결된, 산소 풍부 분획 유출구 라인을 포함함)에 과량의 산소를 함유하는 가스가 흐를 수 있도록 산소 유출구가 연결되어 있는 것을 특징으로 하는, 전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리 금속의 수용액을 전기 분해하는 장치에 의해 달성된다.
바람직한 가스 분리 장치로서, 특히 압력 변동 흡착 플랜트(PSAP), 진공 압력 변동 흡착 플랜트(VPSAP) 또는 극저온 공기 분획 플랜트(CAFP)를 사용할 수 있다. 이와 같은 장치는 오랜 기간 동안 알려져 왔는데, 산소 함량이 90부피%를 초과하는 산소 풍부 분획(PSAP; VPSAP)과, 산소 함량이 99.998부피%를 초과하는 산소 풍부 분획(극저온 공기 분획 플랜트의 경우)을 유입 공기로부터 확실히 생산할 수 있게 된다. 산소 함량이 공기의 산소 함량보다 높은 가스가 유입될 때, 순도는 더욱 증가하게 되며, 산소 생산에 대한 플랜트의 경제성이 향상된다.
본 발명에 따르면, 캐소드 반쪽 전극에서 과량으로 사용되는 산소를 적어도 부분적으로 순환시킬 수 있는 대안적 방법이 제공된다.
본 발명에 예시된 구체예는 도면을 통하여 더욱 자세히 설명될 것이다. 하나의 도면(도 1)은 본 발명에 의한 장치의 작동 방식을 개략적으로 보여주고 있다.
염화 수소의 수용액 또는 염화 알칼리 금속의 수용액을 전기 분해하는데 사용되는 배열(1)은 도 1에 도시하지 않은 애노드 반쪽 전극과는 별도로 산소 소모 캐소드(2, 이하, "OCC"로 축약하여 나타냄)를 가지는 캐소드 반쪽 전극을 포함하는 전기 분해 전지를 포함한다. 상기 OCC를 작동시키기 위하여, 산소 풍부 가스, 예를 들어 순도 90% 초과인 산소를 공급 라인(3)을 통해 공급한다. 전기 분해 과정 중, 상기 캐소드 반쪽 전극의 가스 공간 내에 존재하는 가스의 산소 함량은 공기의 산소 함량보다 훨씬 높은 수치로 감소한다. 이와 같이 과량의 산소를 함유하는 가스는 이하에 기술된 방식으로 소모되어 반응을 종결시키고 순환된다. 이와 같은 목적으로, 과량의 산소를 함유하는 가스는 배출 라인(4)을 통해서 캐소드 반쪽 공간으로부터 배출된다. 배출 라인(4)은 선택적으로 수소를 분리하는 촉매 분리 장치(5)를 통과한 후 가스 분리 장치(7)의 유입 라인(6) 내로 개방된다. 상기 장치(7)는 예를 들어 PSA 또는 VPSA 유형의 흡착 플랜트이거나, 또는 극저온 공기 분별 플랜트이다. 가스 분리 장치(7)는 유입 라인(6)을 통해 유입된 가스 흐름을 분별하여, 예를 들어 질소, 아르곤 또는 기타 불활성 가스(noble gas), 이산화탄소 또는 수소를 함유하는 하나 이상의 저산소 분획(들)과 산소 풍부 분획을 생산한다. 상기 저 산소 분획 또는 저 산소 분획들은 오프가스 라인(8)을 통해 회로(circuit)로부터 분리되어 다른 용도로 사용될 수 있지만, 산소 풍부 분획은 공급 라인(3)으로 유입된 후 다시 OCC로 공급되므로, 회로를 폐쇄하게 된다. 산소를 함유하는 가스, 예를 들어 공기나 순수한 산소는 신선한 가스 공급 라인(9)을 통해서 도입되어, 전기 분해에 의해 소모된 산소와 교체된다. 필요하다면, 오프가스 라인(10)은 예를 들어 회로에 미량 가스가 축적되는 것에 대응하기 위하여, 이 회로로부터 과량의 산소를 함유하는 가스를 취하는데 사용된다.
염소의 생성과는 별도로 산소 소모 캐소드로서 가스 확산 전극을 사용하는 것은 또한 기타 전기 분해 공정, 예를 들어 과산화수소(H2O2)를 생성하는 공정에 있어서 유리할 수도 있다.
실시예
가스 분리용 PSA 플랜트에서 분리해 낸 분획으로서, 산소 함량이 93부피%(1345kg/h)인 산소 풍부 분획은 본 발명에 따라서 PSA 플랜트와 연결된 산소 회로 내에 배열된 산소 소모 캐소드의 캐소드 공간으로 공급된다. 전기 분해 공정은 캐소드 공간 내에 존재하는 가스의 산소 함량을 85부피%까지 감소시킨다. 약 500kg/h의 산소를 함유하는 흐름을 상기 가스로부터 제거한 다음, 이를 신선한 공기로부터의 O2 940kg/h와 혼합한다. 약 28부피%의 산소(O2 1440kg/h)를 함유하는 생성된 혼합 가스를 PSA 플랜트 내에서 저 산소 분획과 산소 풍부 분획으로 분리한다. 산소 함량이 약 9.0부피%(O2 95kg/h)이고, 주로 질소를 포함하는 상기 저 산소 분획은 배출되어, 정제 단계를 거쳐 주변 공기에 방출되거나, 아니면 다른 용도로 사용된다. 순환 가스 중 수소 함량을 지속적으로 폭발 한계 수치보다 상당히 낮은 값으로 유지하기 위하여, 임의의 시점에서 회로로부터, 수소 함량의 함수로서 조절될 수 있는 양으로 추가의 가스를 제거한다. 일반적으로, 순환되는 가스 중 8~10% 미만의 비율은 본 발명의 목적에 충분하며, 이는 신선한 공기 또는 산소로 교체되어야 한다. 지류를 배출하는 것에 대한 대안 또는 이에 더하여, 수소는 또한 촉매에 의해 제거될 수도 있다.
1. 배열
2. 산소 소모 캐소드/OCC
3. 공급 라인
4. 배출 라인
5. 촉매 분리 장치
6. 유입구 라인
7. 가스 분리 장치
8. 오프가스 라인
9. 신선한 가스의 공급 라인
10. 오프가스 라인

Claims (4)

  1. 애노드를 가지는 애노드 반쪽 전극, 캐소드로서 가스 확산 전극(2)을 가지는 캐소드 반쪽 전극, 및 전기 분해로 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극을 분리하기 위한 양이온 교환막을 포함하며, 산소를 함유하는 가스가 캐소드 반쪽 전극에 공급되고, 과량의 산소를 함유하는 가스는 이 캐소드 반쪽 전극으로부터 배출되며, 상기 캐소드 반쪽 전극으로부터 제거된 과량의 산소를 함유하는 가스는 적어도 부분적으로 가스 분리 장치(7)에 공급되되, 여기서 상기 과량의 산소를 함유하는 가스는 산소 풍부 분획과 저 산소 분획으로 분리되고, 상기 산소 풍부 분획은 추후 캐소드 반쪽 전극에 공급되는 것을 특징으로 하는, 전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리 금속의 수용액을 전기 분해하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 가스 분리 장치(7)는 막 공정, 흡착 공정 또는 극저온 가스 분리 공정에 따라서 작동하는 것을 특징으로 하는, 전기 분해 전지 내에서 염화 수소 또는 염화 알칼리 금속의 수용액을 전기 분해하는 방법.
  3. 애노드를 가지는 애노드 반쪽 전극, 캐소드로서 가스 확산 전극(2)을 가지는 캐소드 반쪽 전극, 애노드 반쪽 전극과 캐소드 반쪽 전극을 전기 분해로 분리하기 위한 양이온 교환막, 캐소드 반쪽 전극에 산소 풍부 가스를 공급하기 위한 산소 유입구(3), 및 캐소드 반쪽 전극으로부터 과량의 산소를 함유하는 가스를 배출하기 위한 산소 유출구(4)를 포함하며, 산소를 함유하는 가스가 산소 풍부 분획 및 저 산소 분획으로 산소가 분리되는 가스 분리 장치(7)에 과량의 산소를 함유하는 가스가 흐를 수 있도록 산소 유출구(4)가 연결되어 있고, 가스 분리 장치(7)에는, 상기 산소 풍부 분획이 흐를 수 있도록 캐소드 반쪽 전극의 산소 유입구(3)에 연결되어 있는, 산소 풍부 분획에 대한 유출구 라인이 장착된 것을 특징으로 하는, 전기 분해 전지 내 염화 알칼리 금속 또는 염화 수소의 수용액을 전기 분해하는 장치.
  4. 제3항에 있어서, 가스 분리 장치(7)로서 압력 변동 흡착 플랜트(PSAP), 진공 압력 변동 흡착 플랜트(VPSAP) 또는 극저온 공기 분획 플랜트(CAFP)를 사용하는 것을 특징으로 하는, 전기 분해 전지 내 염화 알칼리 금속 또는 염화 수소의 수용액을 전기 분해하는 장치.
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