CN110914478A - Co2电解槽 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种CO2电解槽，包括：与阴极(6)邻接的气体室(4)，所述阴极构造为气体扩散电极(7)，所述气体扩散电极又与阴极室(8)邻接；和带有阳极室(12)的阳极(10)，其中，阴极室(8)和阳极室(12)通过隔膜(13)分隔，其中，阴极室(8)设计用于容纳阴极电解质(14)并且阳极室(12)设计用于容纳阳极电解质(15)，并且气体室(4)具有用于反应物气体(18)的进料设备(16)，电解槽(2)还包括用于共同容纳阳极电解质(15)和阴极电解质(14)的混合容器(20)。本发明的特征在于，混合容器(20)具有相对于大气环境(22)封闭的气体分离区域(24)，并且在气体分离区域(24)与气体室(4)之间设置有连接管线(26)。

Description

CO2电解槽
本发明涉及一种按照权利要求1所述的CO2电解槽以及一种按照权利要求4所述的用于运行CO2电解槽的方法。
CO2电解槽、也即至少部分将CO2作为反应物气体引入其中的电解槽适用于各种以二氧化碳为基础的产物，例如一氧化碳或包含碳和氢的有机产物。在此，尤其是当电网中存在多余电能时，使用电解槽则是尤其有利的，并且由此旨在利用该多余电能来形成化学有价物质。
对于电解槽的方案基于溶解有导电盐的水性电解质，所述导电盐传导穿过具有隔离膜的电解池。电解质的阴极侧的部分被称为阴极电解质，阳极侧的部分则相应地被称为阳极电解质。阴极被实施为气体扩散电极，由此可以在包含反应物气体的气相与阴极电解质之间形成足够好的接触。符合目的地，气体在气体扩散电极之后沿气体扩散电极导引，从而在电解池端部得到产物气体，而其不发生与阴极电解质的直接接触。由此不再需要为了获得产物而将气相与阴极电解质隔离。所述电解方案的特点在于，水性阴极电解质的pH值不应过低，因为否则的话将在阴极形成氢气。相反，阴极电解质必须在中性范围内或者说是碱性的。这在实践中导致的是，在CO2电解槽中，每流动一个电子就有一分子的CO2从气体室向外穿过气体扩散电极转移至阴极电解质中。为使一分子的CO2转化为有价物质CO(也即一氧化碳)，需要两个电子，这意味着两分子的CO2进入电解质中。这导致电解质中碳酸氢盐的富集。由此进而导致作为碳酸氢盐存储的二氧化碳最终在工艺中重新作为CO2被释放。
这意味着，进料的二氧化碳的被转化为有价物质的份额根据工艺流程的不同而明显小于100％，这不利于工艺的经济效益。
本发明所要解决的技术问题在于，提供一种CO2电解槽以及用于运行CO2电解槽的方法，其中，与现有技术相比，作为反应物气体导入的二氧化碳在工艺中的损失明显更少。
该技术问题的解决方案在于按照权利要求1所述的CO2电解槽以及按照权利要求4所述的用于运行CO2电解槽的方法。
根据本发明的按照权利要求1所述的CO2电解槽具有气体室，所述气体室与阴极邻接，所述阴极构造为气体扩散电极。气体扩散电极又与阴极室邻接，此外，电解槽还包括阳极室和阳极。阴极室和阳极室通过隔膜隔离地布置。阴极室适用于容纳所谓的阴极电解质，阳极室相反则设计用于容纳阳极电解质。阴极电解质和阳极电解质此外被统称为电解质。此外，在气体室上存在反应物气体的进料设备，并存在混合容器，所述混合容器适用于共同容纳至少部分量的阳极电解质和阴极电解质。本发明的特征在于，混合容器具有相对于大气环境封闭的气体分离区域，并且在混合容器的气体分离区域与气体室之间设置了连接管线。
在此术语“气体扩散电极”理解为一种电极，三种聚集态、也即固态、液态和气态在所述电极上发生相互接触。在此，固相通过催化剂(优选敷设在电极表面上)构成，所述催化剂对液相(通常为电解质)与气相(通常为反应物气体)之间的电化学反应进行催化。反应物气体在此是至少部分含有二氧化碳的气体，并且所述气体至少部分在气体扩散电极上转化为有价物质、即产物。阴极电解质和阳极电解质是通常以水为基础的液体，其中溶解有所谓的导电盐。为达到电解质的导电盐离子的浓度平衡，将这两个液相至少部分加入混合容器中。这抵消了在电解过程中不可避免地发生的离析。气体分离区域是混合容器的一部分，该部分用于使溶解在阳极电解质并且在阴极电解质中的气体从液体中脱气，并且优选在阳极电解质和阴极电解质的液面上方进行收集。收集释出气体的区域被称为气体分离区域。该气体分离区域相对于大气环境、也即相对于放置电解槽的空间是封闭的。也就是说，基本上(除了泄露以外)没有气体能够无阻碍地从气体分离区域逸出至大气环境中，或者换言之逸出至环境空气中。有意连接的进料管线和出料管线以及安全设备(例如过压阀)则免于对大气环境封闭。
本发明与现有技术相比的优点在于，鉴于气体室相对于大气环境的封闭性，从阴极电解质和阳极电解质中或者说从这两种液体电解质的混合物中逸出的气体、尤其二氧化碳能够被分离或者说隔离，并且能够又通过连接管线尤其作为反应物气体进料至气体室中。也就是说，受气体扩散电极结构型式所限进入阴极电解质和阳极电解质中的反应物气体、尤其二氧化碳又被回收，并且作为反应物气体再次进料给气体室。通过该方式，所述电解槽的效率能够相对于类似结构型式的电解槽得以提高。
在本发明的另一种实施方式中被认为符合目的的是，作为导电盐，无论阴极电解质还是阳极电解质都仅具有较低浓度的包含碳酸氢根离子、碳酸根离子或氢氧根离子的盐。这之所以符合目的，是因为所述离子易于吸收二氧化碳并且将二氧化碳以化学方式结合地存入阴极电解质或阳极电解质中。所述离子优选占阳极电解质和/或阴极电解质中负电荷载流子的总浓度的20％以下、特别优选10％以下，通过所述离子的低含量能够降低二氧化碳在阳极电解质或阴极电解质中的吸收，这同样改进了电解槽的效率或者说还更有效地实现了在气体分离区域中的分离和在气体分离区域中对二氧化碳的捕集。
在本发明的另一种实施方式中，在混合容器上设置用于反应物气体的进料设备，并且至少部分通过混合容器实现反应物气体向气体室的进料。这意味着，反应物气体不直接进料到气体室中，而是首先至少部分地传导通过混合容器的气体分离区域。这具有的优点在于，混合容器的气体分离区域不需要额外的鼓风设备以将在此分离的二氧化碳输送进气体室。在此分离的气体由此被导入的反应物气体卷携并且汇合进反应物气体的流体中。
本发明的另一组成部分是根据权利要求4所述的用于运行二氧化碳电解槽的方法。所述方法在于，电解槽具有阴极，所述阴极设计为气体扩散电极的方式并且与阴极室邻接。阴极电解质在此穿流过阴极室，其中，阴极室通过隔膜相对于阳极室分离。阳极电解质又导引穿过阳极室，并且在阳极室中或阳极室上布置有阳极。此外，将反应物气体导入与气体扩散电极邻接的气体室中，所述反应物气体包含二氧化碳。此外，阴极电解质和阳极电解质在穿流过阳极室或阴极室之后进入混合容器中，在混合容器中阴极电解质和阳极电解质至少部分进行混合并且由此平衡其浓度。通过液态的阳极电解质和阴极电解质的混合产生含二氧化碳的气体，所述气体又作为反应物气体的一部分进料到气体室中。
所述方法相对于现有技术所具有的优点已经借助二氧化碳电解槽的设备本身进行了陈述。术语的定义应类似使用。
在本发明的另一种设计方式中，在电解槽中的工作压力为小于5bar、特别优选小于1bar并且完全特别优选小于0.5bar。较小的工作压力实现二氧化碳在电解质中、也即在阴极电解质或阳极电解质中的较少溶解，这提高了产物气体的产率。
本发明的其他设计方式和其他特征根据以下附图详细阐述。在此涉及纯粹示例性的设计方式，所述设计方式不构成对保护范围的限制。在附图中：
图1示出CO2电解槽的示意图，其中，分离出的含二氧化碳的气体从混合容器中进料到气体室，并且
图2示出根据图1的电解槽，其中，反应物气体通过混合容器导入电解槽的气体室中。
在图1中示出电解槽2，所述电解槽在中央区域具有气体室4，所述气体室通过气体扩散电极7限定边界，所述气体扩散电极在此还构成阴极6。气体扩散电极7形成的界面是朝向阴极室8形成的，其中，阴极室8又在另一侧上通过隔膜13相对于阳极室12分离。在阳极室12中或在阳极室12上布置有阳极10。无论是阴极室8还是阳极室10都被呈液态形式的电解质穿流。穿流过阴极室的电解质被称为阴极电解质，相应地将流经阳极室的电解质称为阳极电解质。由阳极室12和阴极室8流出的电解质经过电解质线路17、17’被导入混合容器20中。在混合容器20中(至少部分量的)阳极电解质15和阴极电解质14混合成混合物21，这实现了包含在各电解质中的离子的浓度平衡。原则上，电解质是完全地还是仅部分量地在混合容器中合并，取决于当前的工艺流程和由此所需的浓度平衡。
同时，在混合容器20中混合物21的液面上方还产生含CO2的气体23，所述含CO2的气体23通过阳极电解质15和阴极电解质14的混合形成。含CO2的气体23来自于通过气体扩散电极7进入阴极电解质中以及必要时还经由隔膜13进入阳极电解质中的气体。气体23聚集在混合容器21中的气体分离区域24内。气体分离区域24相对于大气环境22封闭。这意味着，没有气体意外地排出至大气环境中，实际上，存在于气体分离区域24中的所述气体23反而有目的地经由连接管线16进料给用于反应物气体18的进料设备16并且作为反应物气体的一部分被导入气体室4中。反应物气体18在气体扩散电极上经催化转化为产物、尤其产物气体19，所述产物气体例如可以是一氧化碳。
根据图2的电解槽2与根据图1的电解槽2的区别在于，反应物气体18的进料设备16构造为，通过混合容器20实现反应物气体18的进料并且反应物气体18还被导引通过气体分离区域24并且经由另一个进料管线26导入气体室24中，该进料管线26这时则成为进料设备16的一部分。与根据图1的电解槽2不同的是，在此反应物气体18的流动被充分利用，以便将含CO2的气体23从气体分离区域中输送出去，并且将其输送至气体室24中。根据图1，为此则应需要未示出的鼓风设备，所述鼓风设备又需要工作所需的一定能量。
此外，还一般性地阐述本发明和CO2电解槽运行的物理化学方面的内容。
原则上符合目的的是，在池堆(Zellstapel)内部联合了电解槽2的更多数量的池，所述池堆也被称为堆垛(Stack)。为了获得在此未示出的电解槽系统，将所述池堆与额外的用于冷却、反应物进料和产物分离的外围设备以及还与用于阳极电解质15和阴极电解质14的基础设施相结合。对于在此未示出的外围设备来说，具有多种不同的可能性来将所述外围设备符合目的地相连。
原则上，阳极电解质和阴极电解质的完全分离仅能以高技术费用实现，因为必须实现离子穿过隔膜的输送。该输送是离子选择性的。除了离子之外，水也同样可以穿过隔膜，这导致电解质流的浓缩或稀释。相应地，阳极电解质和阴极电解质在外围设备内部的独立的循环导致其组分向四处扩散，这将导致不期望的效果，例如更高的电解电压或伴随有固体沉淀的过高的盐浓度(uebersalzung)。因此阳极电解质15和阴极电解质14在混合容器20中至少部分混合。由此导电盐的浓度在穿流过阳极室12或阴极室8之后重新平衡。在此在图1和图2中示出阳极电解质15和阴极电解质14的完全混合，但并非一定是这种情况。原则上，每次流通将较少量的或者说部分的阳极电解质15和阴极电解质14混合就足以确保浓度平衡(均衡)。
在图1和图2所示的结构中有这样的位置，累积的二氧化碳能够在所述位置处从电解质、也即从阳极电解质15或阴极电解质14中逸出，而且具体而言是分离容器29，阳极气体30能够在所述分离容器处导出。在此分离的气体可以在相应的方法过程中同样富含CO2，并且同样能够被重新进料到气体室4中，然而需要将同样存在于阳极气体中的氧化性气体、通常是氧气分离。这一步骤在此位置处未示出。
为了获得水性电解质的高传导性，所述电解质包含溶解的盐，该盐也被称为导电盐。由于在电解过程中形成的离子种类发挥穿过流体的电荷输送的作用，所述导电盐在电解质(指阳极电解质15或阴极电解质14)中是非常重要的。原则上作为导电盐可以考虑在溶解态下形成离子的所有物质。强电解质在此是优选的，因为强电解质实际上完全解离，并且由此基于所使用的导电盐的量，形成最大量的离子种类。用于导电盐的通常选择是碱金属盐和碱土金属盐、矿物酸盐、例如硫酸钾、氯化钙或硝酸钠。然而同样也可以使用磷酸盐或碳酸盐。特别有利地是多种不同的盐的混合物，因为由此能够实现更高的溶解性和因此更高的传导性。因此，导电盐可以例如通过由碳酸氢钾和硫酸钾组成的混合物构成。
然而原则上含CO2或能够化学键合CO2的导电盐是不利的。这会导致化学键合的二氧化碳进入阳极室12中，并且在阳极室中鉴于由阳极反应引发的pH值改变而重新释出。其中涉及碳酸盐、碳酸氢盐和氢氧化物。碳酸盐和氢氧化物可以与CO2反应生成碳酸氢盐。类似的同样不期望的输送效应可以通过物理溶解的二氧化碳引发，其中，这尤其在电解时在高工作压力下出现。如果通过阳极电解质15实际上使物理溶解的CO2进入阳极室中，那么二氧化碳必然会试图转移至气相中。其原因在于形成了阳极气体，所述阳极气体降低CO2分压并且因此导致二氧化碳在液相中的过饱和。二氧化碳因此不可避免地脱附(ausgestrippt)。在CO2电解槽中总是出现化学和物理溶解在电解质中的二氧化碳，因此无法完全避免上述效应。然而可以通过适当的措施使所述效应最小化。
属于所述适当的措施的是上述导电盐的组合。在此有利的是，碳酸氢盐的比例尽可能低。这也适用于碳酸盐和氢氧化物，因为碳酸盐和氢氧化物在一般的CO2电解槽条件下转化成碳酸氢盐。已经发现，来自碳酸氢根离子、碳酸根离子、氢氧根离子的累计份额的在导电盐中负电荷载流子的最大浓度应为小于20％、优选小于10％。
此外工作压力应尽可能低，因为否则的话将有显著份额的二氧化碳物理溶解在电解质中并且由此进入阳极区域并且重新释出。

Claims (6)

1.一种CO2电解槽，包括：与阴极(6)邻接的气体室(4)，所述阴极构造为气体扩散电极(7)，所述气体扩散电极又与阴极室(8)邻接；和带有阳极室(12)的阳极(10)，其中，阴极室(8)和阳极室(12)通过隔膜(13)分隔，其中，阴极室(8)设计用于容纳阴极电解质(14)并且阳极室(12)设计用于容纳阳极电解质(15)，并且气体室(4)具有用于进料反应物气体(18)的进料设备(16)，电解槽(2)还包括用于至少部分共同容纳阳极电解质(15)和阴极电解质(14)的混合容器(20)，其特征在于，混合容器(20)具有相对于大气环境(22)封闭的气体分离区域(24)，并且在气体分离区域(24)与气体室(4)之间设置有连接管线(26)。
2.根据权利要求1所述的电解槽，其特征在于，在混合容器(20)中存在的由阴极电解质(14)和阳极电解质(15)组成的混合物具有负电荷载流子的浓度C，并且碳酸氢根离子、碳酸根离子和氢氧根离子的累计份额小于负电荷载流子的总浓度的20％、优选小于C的10％。
3.根据权利要求1或2所述的电解槽，其特征在于，在混合容器(20)上设置用于反应物气体(18)的进料设备(28)，并且反应物气体(18)向气体室(4)的进料至少部分通过混合容器(20)完成。
4.一种用于运行CO2电解槽的方法，其中，电解槽(2)具有阴极(6)，所述阴极设计为气体扩散电极(7)的形式并且与阴极室(8)邻接，阴极电解质(14)穿流过所述阴极室，电解槽(2)还具有与阴极室(8)邻接的且通过隔膜(13)相对于阴极室分离的阳极室(12)，在所述阳极室中布置有阳极(10)，其中，阳极电解质(15)穿流过阳极室(12)，并且其中，将含有CO2的反应物气体(18)导入与气体扩散电极(7)邻接的气体室(4)中，此外将阴极电解质(14)和阳极电解质(15)在穿流过阴极室(8)和阳极室(12)之后导入混合容器(20)中，其中，由液态的阴极电解质(14)和液态的阳极电解质(15)的混合物(21)产生含CO2的气体(23)，所述含CO2的气体又作为反应物气体(18)的一部分进料到气体室中。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，在电解槽(2)中的工作压力为小于5bar、优选小于1bar、特别优选小于0.5bar。
6.根据权利要求4或5所述的方法，其特征在于，将反应物气体(18)导引穿过混合容器(20)，并且连同在混合容器中产生的含有CO2的气体(23)一起导入气体室(20)中。
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