WO2019015919A1 - Co2-elektrolyseur - Google Patents

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WO2019015919A1
WO2019015919A1 PCT/EP2018/067028 EP2018067028W WO2019015919A1 WO 2019015919 A1 WO2019015919 A1 WO 2019015919A1 EP 2018067028 W EP2018067028 W EP 2018067028W WO 2019015919 A1 WO2019015919 A1 WO 2019015919A1
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WO
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gas
space
catholyte
anolyte
cathode
Prior art date
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PCT/EP2018/067028
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English (en)
French (fr)
Inventor
Elvira María FERNÁNDEZ SANCHIS
Marc Hanebuth
Ralf Krause
Erhard Magori
Katharina Stark
Original Assignee
Siemens Aktiengesellschaft
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Publication date
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Priority to US16/631,600 priority patent/US20200149170A1/en
Priority to EP18739749.2A priority patent/EP3642392A1/de
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    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B15/00—Operating or servicing cells
    • C25B15/02—Process control or regulation
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B15/00—Operating or servicing cells
    • C25B15/08—Supplying or removing reactants or electrolytes; Regeneration of electrolytes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/17—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof
    • C25B9/19—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof with diaphragms

Definitions

  • C02 electrolyzer The invention relates to a CO 2 electrolyzer according to claim 1 and to a method for operating a CO 2 electrolyzer according to claim 4.
  • a CO 2 electrolyzer ie an electrolyzer in which at least partially CO2 is introduced as educt gas, is suitable for various products based on carbon dioxide, for example carbon monoxide or organic products containing carbon and hydrogen.
  • the use of an electrolyzer Ver ⁇ is particularly useful when excess electrical power is available in a power supply system, and therefore chemical substances value to be generated by this excess electrical energy.
  • a concept for C02 electrolysers is based on an aqueous electrolyte with dissolved electrolyte salt, which is passed through electrolysis cells with a separating membrane.
  • the cathode-side portion of the electrolyte is called catholyte, the anode-side corresponding to anolyte.
  • the cathode is designed as a gas diffusion electrode so that a sufficiently good contact between a gas phase, which comprises the educt gases and the catholyte can be applied.
  • the gas is lead behind the gas diffusion electrode along ge ⁇ , so that a product gas at the end of the electrolysis cell is ge ⁇ gained without it in direct contact with the
  • the object of the invention is to provide a C02-electric lyseur and a method of operating a C02 electrical lyseurs, in which over the prior art considerably less carbon dioxide, which is passed as feed gas a ⁇ is lost in the process.
  • the solution of the problem consists in a C02 electrolyzer according to claim 1 and a method for operating a CO 2 electrolyzer according to claim 4.
  • the inventive C02 electrolyzer according to claim 1 has a gas space adjacent to a cathode, which is formed as a gas diffusion electrode ,
  • the gas diffusion ⁇ electrode in turn adjoins a cathode compartment, further comprising the electrolyzer an anode compartment and an anode.
  • the cathode compartment and the anode compartment are separated by a membrane.
  • the cathode compartment is adapted to receive so-called egg ⁇ NEN catholyte, the anode compartment, however, is provided for receiving an anolyte.
  • Katholyt and Anolyt are hereafter generally referred to as electrolytes.
  • the mixing container has a gas separation region sealed off from an atmosphere, and that a connection line is provided between the gas separation region of the mixing container and the gas space.
  • gas diffusion electrode means an electrode at the three states of aggregation namely solid, liquid and gaseous in contact with each other.
  • the solid phase is formed by a catalyst (preferably applied to the electrode surface), which catalyzes an electrochemical reaction between the liquid (usually the electrolyte) and the gaseous phase (usually the educt gas).
  • the educt gas is a gas which contains at least partially carbon dioxide, and at least partially at the gas diffusion electrode to a valuable material, the product is converted.
  • the catholyte and the anolyte are liquids, usually on an aqueous basis, in which so-called conductive salts are dissolved.
  • the gas separation region is part of the mixing container, it serves to ⁇ outgas in the anolyte and in the catholyte dissolved gases out of the liquid and preferably above the
  • Gas separation area is compared to an atmosphere that is opposite to the room in which the electrolyzer is set up. Ie. it may be substantially (apart from leakage) no gas freely expressed from the Gasabscheide Scheme in the atmosphere or otherwise escape into the ambient air ⁇ . Purposefully attached supply and discharge lines as well as safety devices such as pressure relief valves are excluded from the atmosphere.
  • gas, especially carbon dioxide which escapes from the catholyte and the anolyte or from a mixture of these two liquid electrolytes, can be separated or separated and via a connecting line back to the gas space in particular as educt gas can be supplied.
  • both the catholyte and the anolyte as conducting salts only have a low concentra ⁇ tion of salts, the bicarbonate ions,
  • Carbonate ions or hydroxide ions This is expedient, therefore, since the said ions tend to absorb the Kohlendi ⁇ oxide and store chemically bound in the catholyte or anolyte.
  • these said ions of preferably less than 20% of the total concentration of negative charge carriers in the anolyte and / or catholyte, more preferably less than 10%, the absorption of carbon dioxide can be verrin ⁇ Gert the anolyte or catholyte, which also improves the efficiency of the electrolyzer and also makes the separation in the gas separation and the collection of carbon dioxide in the gas separation more efficient.
  • a feed device for the reactant gas is provided on the mixing container and a feed of the educt gas into the gas space takes place at least partially through the mixing container.
  • a further component of the invention is a method for operating a carbon dioxide electrolyzer according to claim 4.
  • This method is based on the fact that the electrolyzer has a cathode, which is designed in the form of a gas diffusion electrode and which adjoins a cathode compartment.
  • the cathode space is flowed through by a catholyte, wherein the cathode space is separated from a membrane to an anode space.
  • An anolyte is in turn passed through the anode space and an anode is arranged in or on the anode space.
  • a reactant gas is in one of the Gasdiffusionselekt ⁇ rode adjoining gas space introduced containing Koh ⁇ dioxide.
  • the catholyte and the anolyte after flowing through the anode chamber or the cathode chamber, are brought into a mixing container, where they at least partially mix and thereby balance their concentration. From this mixture of the liquid anolyte and catholyte a carbon dioxide-containing gas is developed, which in turn is fed as part of the educt gas to the gas space.
  • a lower operating pressure leads to a lower solution of carbon dioxide in the electric ⁇ LYTEN, so in the catholyte or anolyte, which increases the yield of product gases.
  • FIG. 1 shows a schematic representation of a CO 2 electrolysis plant in which separated carbon dioxide-containing gas from a mixing vessel is supplied to the gas space, and
  • FIG 2 shows an electrolyzer according to Figure 1, wherein reactant gas is passed through the mixing container in the gas space of the electrolyzer.
  • an electrolyzer 2 is shown, this has in the central region of a gas space 4, which is bordered ⁇ by a gas diffusion electrode 7, which here also forms the cathode 6.
  • the boundary surface which forms the gas diffusion electrode 7 is formed towards a cathode space 8, the cathode space 8 in turn being separated on a further side from a membrane 13 with respect to an anode space 12.
  • an anode 10 is arranged in or on the anode compartment 12. Both the cathode space 8 and the anode space 10 are flowed through by an electrolyte in liquid form.
  • the electrolyte flows through the cathode space is, as a catholyte be distinguished ⁇ , according to the electrolyte which flows through the anode chamber is called the anolyte.
  • the electrolytes which flow out of the anode chamber 12 and the cathode chamber 8 are conducted via an electrolyte line 17, 17 ⁇ to a mixing container 20.
  • the mixing container 20 (at least partial amounts) of the anolyte 15 and the catholyte 14 are mixed to a mixture 21, which leads to a concentration balance of the ions contained in the individual electrolytes. Basically, it depends on the current process control and the resulting need for concentration compensation, whether the electrolyte is completely or only partially merged into the mixing vessel.
  • a C0 2 ⁇ containing gas 23 is developed, consisting of the mixture of anolyte 15 and
  • Katholyt 14 forms.
  • This C0 2 -containing gas 23 originates from the gas which has passed through the gas diffusion electrode 7 into the catholyte and possibly also via the membrane 13 into the anolyte.
  • This gas 23 collects in a gas separation area 24 in the mixing tank 21. This gas separation area 24 is closed to an atmosphere 22.
  • the electrolyzer 2 according to Figure 2 differs from the electrolyser 2 of Figure 1 in that the feed device 16 of the educt gas, 18 is designed such that the Zumoni ⁇ tion of the feed gas takes place by the mixing vessel 20 18, and the feed gas 18 by the Gasabscheide Scheme 24 is led and over another supply line 26, which then now
  • anolyte and catholyte can in principle be realized only with great technical effort, since a transport of ions through the membrane must be possible. This transport is ion selective. In addition to the ions, water can also pass through the membrane, which leads to a concentration or dilution of the electrolyte flows. Accordingly, separate circulations of anolyte and catholyte within the periphery would cause their compositions to diverge resulting in undesirable effects, such as spillages. As a higher electrolysis or over-salination with solid precipitation, would lead. For this reason, anolyte 15 and catholyte 14 are at least partially mixed in the mixing container 20.
  • anolyte 15 and catholyte 14 are shown in Figures 1 and 2, which is not necessarily the case. In principle, it may also be sufficient to mix smaller amounts or proportions of the anolyte 15 and of the catholyte 14 per pass with one another in order to ensure concentration equalization.
  • FIG. 1 and FIG. 2 there is a point at which accumulated carbon dioxide can escape from the electrolyte, ie, the catholyte 15 or the anolyte 14, and that is the separation vessel 29, on the anode gas 30 can be discharged.
  • the gas deposited there may also be rich in CO 2 and can likewise be returned to the gas space 4, but this would require separation from the oxidizing gas, usually oxygen, which is also present in the anode gas. This approach is not ⁇ provides Darge at this point.
  • Conducting salt is called. Since the resulting ionic speci ⁇ it take over the charge transport through the fluid during electrolysis, this electrolyte salt in the electrolyte is, whether anolyte or catholyte 15 14 of importance. In principle, all substances which form ions in dissolved form come into question as conducting salt. Strong electrolytes are preferred here since they dissociate virtually completely and thus produce a maximum amount of ionic species per charged amount of conductive salt.
  • Typical candidates for conducting salts are the salts of alkali metals and alkaline earth metals, the mineral acids z. For example, potassium sulfate, calcium chloride or sodium nitrate. However, it is also possible to use salts of phosphoric acid and carbonic acid. Mixtures of different salts are also particularly advantageous since higher solubilities and, consequently, higher conductivities are possible. An electrolyte salt could thus z. B. consist of a mixture of potassium bicarbonate and potassium sulfate.
  • Conducting salts which contain CO 2 or can bind chemically are generally not advantageous. This can lead to as ⁇ that chemically bound carbon dioxide and passes to the Ano ⁇ denraum 12 is released there due to a caused by the anode reaction pH change again.
  • These are carbonates, bicarbonates and hydroxides. Carbonates and hydroxides can react with CO 2 to form bicarbonate.
  • a similar also undesirable transport effect can be caused by physically dissolved carbon dioxide, which is particularly at high operating pressures in the electrolysis occurs. If the anolyte 15 practically physically dissolved CO 2 accommodated in the Ano ⁇ denraum, this tends inevitably to pass into the gas phase.
  • Suitable measures for this purpose are the above-described compositions of the conductive salt. It is advantageous that the proportion of bicarbonate is as low as possible. This also applies to carbonates and hydroxides, since these are converted under the typical conditions of a C0 2 -Elektrolyseurs in Hydro ⁇ gencarbonat. It has been found that a maximum concentration of negative charge carriers in the conducting salt of a summary fraction of
  • Hydrogencarbonationen, carbonate ions, hydroxide ions should be less than 20%, preferably less than 10%. Furthermore, the operating pressure is as low as possible, otherwise a significant proportion of carbon dioxide is physically dissolved in the electrolyte and thus enters the anode area and is released again.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen CO2-Elektrolyseur mit einem Gasraum (4) der an eine Kathode (6) angrenzt die als Gasdif- fusionselektrode (7) ausgestaltet ist, die wiederum an einen Kathodenraum (8) angrenzt und mit einer Anode (10) mit einem Anodenraum (12), wobei der Kathodenraum (8) und der Anoden- raum (12) durch eine Membran (13) getrennt sind, wobei der Kathodenraum (8) zur Aufnahme eines Katholyten (14) und der Anodenraum (12) zur Aufnahme eine Anolyten (15) vorgesehen sind und der Gasraum (4) eine Zuführvorrichtung (16) von Eduktgas (18) aufweist, ferner umfasst der Elektrolyseur (2) einen Mischbehälter (20) zur gemeinsamen Aufnahme des Anolyten (15) und des Katholyten (14). Die Erfindung zeichnet sich dadurch aus, dass der Mischbehälter (20) einen gegenüber einer Atmosphäre (22) abgeschlossenen Gasabscheidebereich (24) aufweist und eine Verbindungsleitung (26) zwischen den Gasabscheidebereich (24) und dem Gasraum (4) vorgesehen ist.

Description

Beschreibung
C02-Elektrolyseur Die Erfindung betrifft einen C02-Elektrolyseur nach Patentanspruch 1 sowie ein Verfahren zum Betreiben eines C02~Elektro- lyseurs nach Patentanspruch 4.
Ein C02-Elektrolyseur, also einen Elektrolyseur bei dem als Eduktgas zumindest teilweise CO2 eingeleitet wird, ist dazu geeignet, verschiedene Produkte auf Basis des Kohlendioxides, beispielsweise Kohlenstoffmonoxid oder organische Produkte, die Kohlenstoff und Wasserstoff enthalten. Dabei ist die Ver¬ wendung eines Elektrolyseurs insbesondere dann zweckmäßig, wenn in einem Stromnetz überschüssige elektrische Energie vorhanden ist, und somit mit dieser überschüssigen elektrischen Energie chemische Wertstoffe erzeugt werden sollen.
Ein Konzept für C02-Elektrolyseure basiert auf einem wässri- gen Elektrolyt mit gelöstem Leitsalz, welcher durch Elektrolysezellen mit einer Trennmembran geleitet wird. Der katho- denseitige Anteil des Elektrolyts wird Katholyt genannt, der anodenseitige entsprechend Anolyt. Die Kathode ist als eine Gasdiffusionselektrode ausgeführt damit ein hinreichend guter Kontakt zwischen einer Gasphase, die die Eduktgase umfasst und dem Katholyt aufgebracht werden kann. Zweckmäßigerweise wird das Gas hinter der Gasdiffusionselektrode entlang ge¬ führt, sodass ein Produktgas am Ende der Elektrolysezelle ge¬ wonnen wird, ohne dass es in direkten Kontakt mit dem
Katholyt gerät. Ein Abtrennen der Gasphase vom Katholyt ist für die Produktgewinnung somit nicht mehr nötig. Eine Besonderheit dieses Elektrolysekonzeptes besteht darin, dass der pH-Wert des wässrigen Katholyts nicht zu niedrig sein darf, da sonst Wasserstoff an der Kathode entstünde. Stattdessen muss der Katholyt im neutralen Bereich liegen oder basisch sein. Dies führt in der Praxis dazu, dass bei einem CO2 - Elektrolyseur pro geflossenem Elektron ein Molekül CO2 von einem Gasraum aus durch die Gasdiffusionselektrode in den Katholyt überführt wird. Für die Umwandlung von einem Molekül CO2 in den Wertstoff CO, also Kohlenmonoxid, für die zwei Elektronen nötig sind, bedeutet das, dass zwei Moleküle CO2 in den Elektrolyt übertreten. Dies führt zu einer Anreiche- rung von Hydrogencarbonat im Elektrolyt. Daraus resultiert wiederum, dass das als Hydrogencarbonat gespeicherte Kohlen¬ dioxid schlussendlich im Prozess wieder als CO2 freigesetzt wird . Das bedeutet, dass der Anteil an zugeführtem Kohlendioxid, das in einen Wertstoff umgewandelt wird, je nach Prozessfüh¬ rung erheblich kleiner als 100 %, was die Wirtschaftlichkeit des Prozesses gefährdet. Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, einen C02-Elektro- lyseur sowie ein Verfahren zum Betreiben eines C02-Elektro- lyseurs bereitzustellen, bei dem gegenüber dem Stand der Technik deutlich weniger Kohlendioxid, das als Eduktgas ein¬ geführt wird, im Prozess verloren geht.
Die Lösung der Aufgabe besteht in einem C02-Elektrolyseur nach Anspruch 1 sowie einem Verfahren zum Betreiben eines C02-Elektrolyseurs nach Anspruch 4. Der erfindungsgemäße C02-Elektrolyseur nach Anspruch 1 weist einen Gasraum auf, der an einer Kathode angrenzt, die als Gasdiffusionselektrode ausgebildet ist. Die Gasdiffusions¬ elektrode grenzt wiederum an einen Kathodenraum an, ferner umfasst der Elektrolyseur einen Anodenraum und eine Anode. Der Kathodenraum und der Anodenraum sind durch eine Membran getrennt angeordnet. Der Kathodenraum ist dazu geeignet, ei¬ nen sogenannten Katholyten aufzunehmen, der Anodenraum hingegen ist zur Aufnahme eines Anolyten vorgesehen. Katholyt und Anolyt werden im Weiteren allgemein als Elektrolyte bezeich- net. Ferner existiert eine Zuführvorrichtung von Eduktgasen am Gasraum, und ein Mischbehälter, der dazu geeignet ist, gemeinsam zumindest Teilmengen des Anolyten und des Katholyten aufzunehmen. Die Erfindung zeichnet sich dadurch aus, dass der Mischbehälter einen gegenüber einer Atmosphäre abgeschlossenen Gasabscheidebereich aufweist und dass eine Verbindungsleitung zwischen dem Gasabscheidebereich des Mischbehälters und dem Gasraum vorgesehen ist.
Dabei versteht man unter dem Begriff Gasdiffusionselektrode eine Elektrode an der drei Aggregatszustände nämlich fest, flüssig und gasförmig miteinander in Kontakt stehen. Die feste Phase wird dabei durch einen Katalysator (bevorzugt auf der Elektrodenoberfläche aufgebracht) gebildet, der einer elektrochemischen Reaktion zwischen den flüssigen (in der Regel der Elektrolyt) und der gasförmigen Phase (in der Regel das Eduktgas) katalysiert. Das Eduktgas ist dabei ein Gas, das zumindest teilweise Kohlendioxid enthält, und zumindest teilweise an der Gasdiffusionselektrode zu einem Wertstoff, dem Produkt umgewandelt wird. Der Katholyt und der Anolyt sind Flüssigkeiten, in der Regel auf wässriger Basis, in denen sogenannte Leitsalze gelöst sind. Zur Bildung eines Kon¬ zentrationsausgleichs von Leitsalzionen der Elektrolyten wer- den diese beiden flüssigen Phasen zumindest teilweise in den Mischbehälter gegeben. Dies wirkt einer Entmischung, die bei dem Elektrolyseprozess unweigerlich eintritt, entgegen. Der Gasabscheidebereich ist Teil des Mischbehälters, er dient da¬ zu, dass in dem Anolyt und in dem Katholyt gelöste Gase aus der Flüssigkeit ausgasen und sich bevorzugt oberhalb des
Flüssigkeitsspiegels des Anolyten und Katholyten ansammeln. Dieser Bereich, in dem sich die freigesetzten Gase ansammeln, wird der Gasabscheidebereich genannt. Dieser
Gasabscheidebereich ist gegenüber einer Atmosphäre also ge- genüber dem Raum, in dem der Elektrolyseur aufgestellt ist, abgeschlossen. D. h. es kann im Wesentlichen (von Leckagen abgesehen) kein Gas ungehindert aus dem Gasabscheidebereich in die Atmosphäre oder anders ausgedrückt in die Umgebungs¬ luft entweichen. Gezielt angebrachte Zu- und Abführleitungen sowie Sicherheitsvorrichtungen wie Überdruckventile sind von dem Atmosphärenabschluss ausgenommen. Der Vorteil der Erfindung gegenüber dem Stand der Technik besteht darin, dass aufgrund der Abgeschlossenheit des Gasraums gegenüber der Atmosphäre, Gas, insbesondere Kohlendioxid, das aus dem Katholyten und dem Anolyten bzw. aus einem Gemisch dieser beiden flüssigen Elektrolyten entweicht, abscheidbar bzw. abtrennbar ist und über eine Verbindungsleitung wieder dem Gasraum insbesondere als Eduktgas zuführbar ist. D. h., das Eduktgas, insbesondere das Kohlendioxid, das durch die Gasdiffusionselektrode bauartbedingt in den Katholyten oder Anolyten gelangt, wird wiedergewonnen und als Eduktgas ein weiteres Mal dem Gasraum zugeführt. Auf diese Weise kann die Effizienz des Elektrolyseurs gegenüber eines Elektrolyseurs vergleichbarer Bauart erhöht werden.
In einer weiteren Ausgestaltungsform der Erfindung hat es sich als zweckmäßig herausgestellt, dass sowohl der Katholyt als auch der Anolyt als Leitsalze nur eine geringe Konzentra¬ tion von Salzen aufweisen, die Hydrogencarbonationen,
Carbonationen oder Hydroxidionen enthalten. Dies ist deshalb zweckmäßig, da die genannten Ionen dazu neigen, das Kohlendi¬ oxid aufzunehmen und im Katholyt bzw. Anolyt chemisch gebunden einzulagern. Durch einen geringen Anteil dieser genannten Ionen, der bevorzugt weniger als 20 % der Gesamtkonzentration von negativen Ladungsträgern im Anolyten und/oder Katholyten beträgt, besonders bevorzugt weniger als 10 % beträgt, kann die Aufnahme von Kohlendioxid am Anolyt oder Katholyt verrin¬ gert werden, was ebenfalls die Effizienz des Elektrolyseurs verbessert bzw. auch die Ausscheidung im Gasabscheidebereich und das Auffangen von Kohlendioxid im Gasabscheidebereich effizienter gestaltet.
In einer weiteren Ausgestaltungsform der Erfindung ist am Mischbehälter eine Zuführvorrichtung für das Eduktgas vorgesehen und eine Zuführung des Eduktgases in den Gasraum er- folgt zumindest teilweise durch den Mischbehälter. Dies be¬ deutet, dass dem Gasraum nicht direkt das Eduktgas zugeführt wird, sondern dass dies zumindest teilweise vorerst durch den Gasabscheidebereich des Mischbehälters geleitet wird. Dies hat den Vorteil, dass vom Gasabscheidebereich des Mischbehäl¬ ters kein Extragebläse nötig ist, um das dort abgeschiedene Kohlendioxid in den Gasraum zu befördern. Dieses dort abge¬ schiedene Gas wird somit durch das eingeführte Eduktgas mit- gezogen und in dessen Strömung integriert.
Ein weiterer Bestandteil der Erfindung ist ein Verfahren zum Betreiben eines Kohlendioxidelektrolyseurs nach Anspruch 4. Dieses Verfahren beruht darauf, dass der Elektrolyseur eine Kathode aufweist, die in Form einer Gasdiffusionselektrode ausgestaltet ist und die an einen Kathodenraum angrenzt. Der Kathodenraum wird dabei von einem Katholyten durchströmt, wobei der Kathodenraum von einem Membran zu einem Anodenraum hin abgetrennt wird. Durch den Anodenraum wird wiederum ein Anolyt geführt und es ist in oder am Anodenraum eine Anode angeordnet. Ferner wird in einem, an die Gasdiffusionselekt¬ rode angrenzenden Gasraum ein Eduktgas eingeleitet, das Koh¬ lendioxid enthält. Im Weiteren wird der Katholyt und der Anolyt nach dem Durchströmen des Anodenraums bzw. des Katho- denraums in einen Mischbehälter gebracht, wo diese zumindest teilweise in Mischung gehen und dadurch ihre Konzentration ausgleichen. Aus dieser Mischung des flüssigen Anolyten und Katholyten wird ein kohlendioxidhaltiges Gas entwickelt, das wiederum als Teil des Eduktgases dem Gasraum zugeführt wird.
Die Vorteile, die das beschriebene Verfahren gegenüber dem Stand der Technik aufweist, wurden bereits bezüglich der Vorrichtung des Kohlendioxidelektrolyseurs an sich dargelegt. Die Definition der Begriffe ist analog anzuwenden.
In einer weiteren Ausgestaltungsform der Erfindung herrscht im Elektrolyseur ein Betriebsdruck von weniger als 5 bar, besonders bevorzugt weniger als 1 bar und ganz besonders bevor¬ zugt weniger als 0,5 bar vor. Ein geringerer Betriebsdruck führt zu einer geringeren Lösung von Kohlendioxid im Elektro¬ lyten, also im Katholyten bzw. Anolyten, was die Ausbeute an Produktgasen erhöht. Weitere Ausgestaltungsformen der Erfindung und weitere Merkmale werden anhand der folgenden Figuren näher erläutert. Dabei handelt es sich um rein exemplarische Ausgestaltungsformen, die keine Einschränkung des Schutzbereichs darstellen. Dabei zeigen:
Figur 1 eine schematische Darstellung eines C02-Elektro- lyseurs, bei dem abgeschiedenes kohlendioxidhalti- ges Gas aus einem Mischbehälter dem Gasraum zuge- führt wird und
Figur 2 einen Elektrolyseur gemäß Figur 1, wobei Eduktgas durch den Mischbehälter in den Gasraum des Elektrolyseurs geleitet wird.
In Figur 1 ist ein Elektrolyseur 2 gezeigt, dieser weist im zentralen Bereich einen Gasraum 4 auf, der durch eine Gasdiffusionselektrode 7, die hier auch die Kathode 6 bildet, be¬ grenzt wird. Die Grenzfläche, die die Gasdiffusionselektrode 7 bildet, ist hin zu einem Kathodenraum 8 gebildet, wobei der Kathodenraum 8 wiederum auf einer weiteren Seite von einer Membran 13 gegenüber einen Anodenraum 12 getrennt ist. Im oder am Anodenraum 12 ist eine Anode 10 angeordnet. Sowohl der Kathodenraum 8 als auch der Anodenraum 10 werden von ei- nem Elektrolyten in flüssiger Form durchströmt. Der Elektrolyt, der den Kathodenraum durchströmt, wird als Katholyt be¬ zeichnet, entsprechend wird der Elektrolyt, der durch den Anodenraum fließt als Anolyt bezeichnet. Die Elektrolyten, die aus dem Anodenraum 12 und dem Kathodenraum 8 ausströmen, werden über eine Elektrolytleitung 17, 17 λ zu einem Mischbehälter 20 geleitet. Im Mischbehälter 20 werden (zumindest Teilmengen) des Anolyt 15 als auch des Katholyt 14 zu einer Mischung 21 gemischt, was zu einem Konzentrationsausgleich der in den einzelnen Elektrolyten enthaltenden Ionen führt. Grundsätzlich ist es von der aktuellen Prozessführung und dem daraus nötig werdenden Konzentrationsausgleich abhängig, ob die Elektrolyten vollständig oder nur zu Teilmengen im Mischbehälter zusammengeführt werden. Gleichzeitig wird in dem Mischbehälter 20 oberhalb eines Flüssigkeitsspiegels der Mischung 21 ein C02~haltiges Gas 23 entwickelt, das sich aus der Mischung von Anolyt 15 und
Katholyt 14 bildet. Dieses C02~haltige Gas 23 entstammt dem Gas, das durch die Gasdiffusionselektrode 7 in den Katholyten und evtl. auch über die Membran 13 in den Anolyten gelangt ist. Dieses Gas 23 sammelt sich in einem Gasabscheidebereich 24 im Mischbehälter 21. Dieser Gasabscheidebereich 24 ist ge- genüber einer Atmosphäre 22 abgeschlossen. Dies bedeutet, dass kein Gas unerwünscht in die Atmosphäre austritt, viel¬ mehr wird das Gas 23, das in dem Gasabscheidebereich 24 vorliegt, gezielt über eine Verbindungsleitung 26 der Zuführvorrichtung 16 für das Eduktgas 18 zugeführt und in den Gasraum 4 als Teil des Eduktgases eingeführt. Dieses Eduktgas 18 wird an der Gasdiffusionselektrode katalytisch in ein Produkt, insbesondere ein Produktgas 19, das beispielsweise Kohlenmo- noxid sein kann, umgewandelt. Der Elektrolyseur 2 gemäß Figur 2 unterscheidet sich von dem Elektrolyseur 2 der Figur 1 darin, dass die Zuführvorrichtung 16 des Eduktgases 18 derart ausgestaltet ist, dass die Zufüh¬ rung des Eduktgases 18 durch den Mischbehälter 20 erfolgt und das Eduktgas 18 auch durch den Gasabscheidebereich 24 gelei- tet wird und über eine weitere Zuleitung 26, die dann nun
Teil der Zuführvorrichtung 16 ist, in den Gasraum 4 geleitet wird. Der Unterschied zu dem Elektrolyseur 2 gemäß Figur 1 besteht darin, dass hierbei die Strömung des Eduktgases 18 ausgenutzt wird, um das C02-haltige Gas 23 aus dem
Gasabscheidebereich herauszutransportieren und dieses in den Gasraum 24 zu befördern. Gemäß Figur 1 wäre hierfür ein nicht dargestelltes Gebläse notwendig, das wiederum einer gewissen Energie bedarf, um betrieben zu werden. Im Weiteren werden noch physikalisch-chemische Aspekte der
Erfindung und des Betriebs eines C02-Elektrolyseurs im Allge¬ meinen erläutert. Grundsätzlich ist es zweckmäßig, wenn eine größere Anzahl von Zellen eines Elektrolyseurs 2 innerhalb eines Zellstapels, der auch als Stack bezeichnet wird, zusammengefasst sind. Um ein Elektrolyseursystem, das hier nicht graphisch dargestellt ist, zu erhalten, wird dieser Zellstapel mit zusätzlichen Pe¬ ripherien für Kühlung, Eduktzufuhr und Produktabtrennung aber auch der Infrastruktur für den Anolyt 15 und den Katholyt 14 kombiniert. Bei der hier nicht dargestellten Peripherie gibt es viele unterschiedliche Möglichkeiten diese zweckmäßig zu verschalten.
Eine vollständige Trennung von Anolyt und Katholyt lässt sich grundsätzlich nur mit hohem technischen Aufwand realisieren, da ein Transport von Ionen durch die Membran möglich sein muss. Dieser Transport ist ionenselektiv. Neben den Ionen kann ebenfalls Wasser durch die Membran gelangen, was zu einer Aufkonzentrierung oder einer Verdünnung der Elektrolytströme führt. Dementsprechend würden separate Kreisläufe für Anolyt und Katholyt innerhalb der Peripherie dazu führen, dass ihre Zusammensetzungen auseinanderlaufen würden, was zu unerwünschten Effekten, wie z. B. eine höhere Elektrolysespannung oder einer Übersalzung mit Feststoffausfällung, führen würde. Aus diesem Grund werden Anolyt 15 und Katholyt 14 in dem Mischbehälter 20 zumindest teilweise gemischt. Hier- durch werden die Konzentrationen des Leitsalzes nach dem Durchlaufen des Anodenraumes 12 bzw. des Kathodenraumes 8 wieder angeglichen. Hierbei wird in den Figuren 1 und 2 eine vollständige Mischung von Anolyt 15 und Katholyt 14 gezeigt, was nicht notwendigerweise zwingend der Fall ist. Grundsätz- lieh kann es auch ausreichen, geringere Mengen bzw. Anteile des Anolyten 15 und des Katholyten 14 pro Durchlauf miteinander zu vermischen, um einen Konzentrationsausgleich zu gewährleisten . Bei dem in Figur 1 und Figur 2 gezeigten Aufbau gibt es eine Stelle, an dem akkumuliertes Kohlendioxid aus dem Elektrolyt, also dem Katholyt 15 oder dem Anolyt 14 entweichen kann und zwar ist das der Abscheidebehälter 29, an dem Anodengas 30 ausgeleitet werden kann. Das dort abgeschiedene Gas kann bei entsprechender Verfahrensführung ebenfalls C02~reich sein und kann ebenfalls wieder dem Gasraum 4 zugeführt werden, was jedoch eine Abtrennung vom ebenfalls im Anodengas vorhandenen oxidierenden Gas, in der Regel Sauerstoff, erforderlich machen würde. Dieser Ansatz ist an dieser Stelle nicht darge¬ stellt .
Um eine hohe Leitfähigkeit des wässrigen Elektrolyts zu er¬ langen, enthält dieser ein gelöstes Salz, das auch als
Leitsalz bezeichnet wird. Da die entstehenden ionische Spezi¬ es während der Elektrolyse den Ladungstransport durch das Fluid übernehmen, ist dieses Leitsalz im Elektrolyt, sei es Anolyt 15 oder Katholyt 14 von Bedeutung. Als Leitsalz kommen prinzipiell sämtliche Substanzen in Frage, die in gelöster Form Ionen bilden. Starke Elektrolyte sind hier bevorzugt, da diese praktisch vollständig dissoziieren und so eine maximale Menge an ionischen Spezies pro eingesetzter Menge Leitsalz entstehen. Typische Kandidaten für Leitsalze sind die Salze der Alkalimetalle und der Erdalkalimetalle, der Mineralsäuren z. B. Kaliumsulfat, Kalziumchlorid oder Natriumnitrat. Es können aber auch Salze der Phosphorsäure und der Kohlensäure verwendet werden. Besonders vorteilhaft sind auch Mischungen verschiedener Salze, da so höhere Löslichkeiten und in Konsequenz höhere Leitfähigkeiten möglich sind. Ein Leitsalz könnte also z. B. aus einer Mischung aus Kaliumhydrogencarbonat und Kaliumsulfat bestehen.
Leitsalze, die CO2 enthalten bzw. chemisch binden können, sind jedoch grundsätzlich nicht vorteilhaft. Diese können da¬ zu führen, dass chemisch gebundenes Kohlendioxid in den Ano¬ denraum 12 gelangt und dort aufgrund einer durch die Anodenreaktion hervorgerufene pH-Wertänderung wieder freigesetzt wird. Es handelt sich hierbei um Carbonate, Hydrogencarbonate und Hydroxide. Carbonate und Hydroxide können mit CO2 zu Hydrogencarbonat reagieren. Ein ähnlicher ebenfalls unerwünschter Transporteffekt kann durch physikalisch gelöstes Kohlendioxid hervorgerufen werden, wobei diese besonders bei hohen Betriebsdrücken bei der Elektrolyse auftritt. Wird mit dem Anolyt 15 praktisch physikalisch gelöstes CO2 in den Ano¬ denraum gebracht, strebt dieses zwangsläufig dazu, in die Gasphase überzutreten. Grund hierfür ist das gebildete Ano- dengas, welches den C02-Partialdruck erniedrigt und deshalb zu einer Übersättigung von Kohlendioxid in der flüssigen Phase führt. Kohlendioxid wird deshalb unvermeidlich ausge¬ strippt. Bei einem C02-Elektrolyseur tritt chemisch und physikalisch gelöstes Kohlendioxid im Elektrolyten stets auf, sodass sich die beschriebenen Effekte kaum vollständig ver¬ meiden lassen. Sie lassen sich jedoch durch geeignete Maßnahmen minimieren.
Geeignete Maßnahmen hierzu sind die bereits beschriebenen Zu- sammensetzungen des Leitsalzes. Hierbei ist es vorteilhaft, dass der Anteil an Hydrogencarbonat möglichst gering ist. Dies gilt auch für Carbonate und Hydroxide, da diese unter den typischen Bedingungen eines C02-Elektrolyseurs in Hydro¬ gencarbonat umgewandelt werden. Es hat sich herausgestellt, dass eine maximale Konzentration an negativen Ladungsträgern im Leitsalz von einem summarischen Anteil von
Hydrogencarbonationen, Carbonationen, Hydroxidionen weniger als 20 %, bevorzugt weniger als 10 % betragen soll. Ferner ist der Betriebsdruck möglichst gering, da sonst ein signifikanter Anteil von Kohlendioxid physikalisch im Elektrolyt gelöst wird und so in den Anodenbereich gelangt und wieder freigesetzt wird.

Claims

Patentansprüche
1. C02-Elektrolyseur mit einem Gasraum (4) der an eine Kathode (6) angrenzt die als Gasdiffusionselektrode (7) ausgestal- tet ist, die wiederum an einen Kathodenraum (8) angrenzt und mit einer Anode (10) mit einem Anodenraum (12), wobei der Kathodenraum (8) und der Anodenraum (12) durch eine Membran
(13) getrennt sind, wobei der Kathodenraum (8) zur Aufnahme eines Katholyten (14) und der Anodenraum (12) zur Aufnahme eine Anolyten (15) vorgesehen sind und der Gasraum (4) eine Zuführvorrichtung (16) für die Zuführung von Eduktgas (18) aufweist, ferner umfasst der Elektrolyseur (2) einen Mischbehälter (20) zur zumindest teilweisen gemeinsamen Aufnahme des Anolyten (15) und des Katholyten (14), dadurch gekennzeich- net, dass der Mischbehälter (20) einen gegenüber einer Atmosphäre (22) abgeschlossenen Gasabscheidebereich (24) aufweist und eine Verbindungsleitung (26) zwischen den
Gasabscheidebereich (24) und dem Gasraum (4) vorgesehen ist. 2. Elektrolyseur nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine im Mischbehälter vorliegende Mischung aus Katholyt
(14) und Anolyt (15) eine Konzentration C an negativen Ladungsträgern aufweist und der summarische Anteil von
Hydrogencarbonationen, Carbonationen und Hydroxidionen weni- ger als 20 % der Gesamtkonzentration der negativen Ladungsträger, bevorzugt weniger als 10 % von C beträgt.
3. Elektrolyseur nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass am Mischbehälter (20) eine Zuführvorrichtung (28) für das Eduktgas (18) vorgesehen ist und eine Zuführung des Eduktgases (18) in den Gasraum (4) zumindest teilweise durch den Mischbehälter (20) erfolgt.
4. Verfahren zum Betreiben eines CO2 -Elektrolyseurs, wobei der Elektrolyseur (2) eine Kathode (6) aufweist, die in Form einer Gasdiffusionselektrode (7) ausgestaltet ist und die an einen Kathodenraum (8) angrenzt, der wiederum von einem
Katholyten (14) durchströmt wird, ferner weist der Elektroly- seur (2) einen an den Kathodenraum (8) angrenzenden und von diesem durch eine Membran (13) getrennten Anodenraum (12) auf, in dem eine Anode (10) angeordnet ist, wobei der Anoden¬ raum (12) von einem Anolyten (15) durchströmt wird und wobei in einen, an die Gasdiffusionselektrode (7) angrenzenden Gasraum (4) ein CO2 enthaltendes Eduktgas (18) eingeleitet wird, ferner werden nach einem Durchströmen des Kathodenraums (8) oder des Anodenraums (12) der Katholyt (14) und der
Anolyt (15) in einen Mischbehälter (20) geleitet, wobei aus einer Mischung (21) des flüssigen Katholyten (14) und des flüssigen Anolyten (15) ein C02~haltiges Gas (23) entwickelt wird, das wiederum als Teil des Eduktgases (18) dem Gasraum zugeführt wird. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein, im Elektrolyseur (2) vorherrschender Betriebsdruck weniger als 5 bar, bevorzugt weniger als 1 bar, besonders bevor¬ zugt weniger als 0,5 bar beträgt. 6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Eduktgas (18) durch den Mischbehälter (20) geleitet wird und gemeinsam mit dem dort entwickelten C02-haltigen Gas (23) in den Gasraum (20) eingeleitet wird.
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