CN111727273B - 一氧化碳和/或合成气的电化学制取 - Google Patents

一氧化碳和/或合成气的电化学制取 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种电解系统和电解方法。该电解系统包括压力电解池和阴极电解质线中的节流阀，借助于该节流阀，阴极电解质流可以被分成气相和液相。因此可以回收电解产物(副产物)，同时电解池可以在高压下高效运转。

Description

一氧化碳和/或合成气的电化学制取
技术领域
本发明涉及一种用于制取一氧化碳和/或合成气的电解系统和电解方法。
背景技术
一氧化碳制取
目前，一氧化碳可以通过不同的方法制取。对此的示例是天然气的蒸汽重整，其中形成一氧化碳以及氢气。还可以经由气化诸如煤、矿物油或天然气之类的各种原料及其随后纯化来获得一氧化碳。
一氧化碳还可以由二氧化碳电化学合成。例如，这可以在高温电解池SOEC(固体氧化物电解池)中进行。此处，根据以下反应方程式，在阳极侧上形成氧气，在阴极侧上形成一氧化碳：
CO2->CO+1/2O2。
例如在专利文献WO2014/154253A1、WO2013131778、WO2015014527、EP2940773A1中对SOEC的功能模式和各种工艺方案进行了描述。此处提及了SOEC以及借助于吸收、膜分离、吸附或低温分离的可行的二氧化碳-一氧化碳分离。然而，没有公开分离方案的确切配置和可行组合。
合成气制取
SOEC还可以以水和二氧化碳为原料(称为进料)进行操作，借助该原料，可以电化学制取合成气。合成气应当理解为意指一氧化碳和氢气的混合物。电解指所谓的共电解。“共(Ko)”在此涉及使用两种进料，即，水和二氧化碳。
如Delacourt等人于2008年在DOI 10.114911.2801871中所描述的，通过在水性电解质中进行低温电解，还可以由二氧化碳电化学制取一氧化碳。此处例如进行以下反应：
阴极：CO2+2e-+H2O→CO+2OH-
阳极：H2O→1/2O2+2H++2e-
质子H+在此通过质子交换膜(PEM)从阳极侧迁移到阴极侧。氢的形成也在阴极处进行到一定程度：2H2O+2e-→H2+2OH-。
根据电解池的构造，还可以传导电解质中存在的除质子(例如，K+)以外的阳离子。根据构造，同样可以利用所谓的阴离子交换膜(AEM)。与高温电解的情况类似，可以主要制取一氧化碳或合成气。
依据合适催化剂的使用，还可以形成其他有价值产物。专利文献WO2016124300A1或WO2016128323A1或Kortelever等人于2012年在科学文献DOI 10.1021/acs.jpclett.5b01559中给出了功能模式和反应的概述。在Dufek等于2012年的文献DOI10.1149/2.011209jes中同样提及了在压力升高的情况下进行低温电解的操作。此处重点关注所要达到的效率和电流。
在所描述的所有制取方法中，问题在于二氧化碳、一氧化碳和氢气的残留物保留在氧气流中并且以这种方式损失。然而，这个问题既没有在工业上得到解决，甚至没有认识到该问题。
发明内容
因此，工业上有必要提出一种用于制取一氧化碳和合成气的改进解决方案，该解决方案避免了现有技术中已知的缺点。要提出的解决方案特别是避免所描述的气体损失。
通过根据权利要求1的电解系统和通过根据权利要求3的电解方法实现了本发明的这些目的。本发明的有利构造是从属权利要求的主题。
根据本发明的用于制取一氧化碳和/或合成气的电解系统包括：压力电解池；阴极电解质入口，引向压力电解池；以及阴极电解质出口，从压力电解池引出。压力电解池应当理解为意指可以在高于500毫巴的压力范围内操作的电解池。
阴极电解质出口通向具有节流设备和相分离器的阴极电解质导管，该相分离器将阴极电解质导管分成阴极电解质气体导管和阴极电解质液体导管。
借助于该电解系统，由于在电解之后阴极电解质可以再次被降压，即，可以达到较低压力，所以可以在高工作压力下进行低温电解，而不会随氧气流而损失大量氢气、一氧化碳或二氧化碳。通过阴极电解质的降压，随后可以分离物理溶解的气体。
本发明还具有在低温共电解中同样可用于一氧化碳制取和合成气制取的优点。在共电解的情况下，高电解压力也有利于从阴极电解质中分离出必要时存在的二氧化碳。
节流设备可以例如具有可控阀门和/或减压器。
在本发明的有利配置中，阴极电解质气体导管通向循环压缩机。该循环压缩机执行压力增加，压力增加使得能够将在阴极电解质流的降压中获得的气体作为反应物再循环到电解池中。
该实施例具有以下特别优点：借助于气体分离，可以从阴极电解质流中回收物理溶解的产物气体(副产物气体)，同时由于一氧化碳、二氧化碳和氢气的混合物总是在电解池中形成，所以可以制取纯一氧化碳。
如果循环压缩机包括相分离器，则相分离器相应地首先实现可重复使用的二氧化碳的气体分离，其次由于气体分离中的压力低于电解池中的压力，所以实现所需的压缩机功能。
优选地，当一氧化碳从电解池的阴极的背侧上的反应室中被引出时，从阴极电解质流中以及从产物气体流中分离出一氧化碳。为此，然后优选设置第二循环压缩机。
在该实施例中，阴极被配置为例如气体扩散电极。在该示例中，分离的二氧化碳被再次引导到电解池的反应物入口处的二氧化碳进料中。
根据本发明的电解方法用于制取一氧化碳和/或合成气。合成气应当理解为意指氢和一氧化碳的混合物，其中根据应用比例可变。因此，与还含有少量一氧化碳的氢气一样，含有少量氢气的一氧化碳气体也表示合成气。然而，氢与一氧化碳的典型摩尔比在1:3至3:1的范围内。
在一个方法步骤中，使承载气体的阴极电解质流降压。因此，在电解步骤中，可以在相对较高的压力范围内工作，然后再次降低压力。然后，降压的阴极电解质流被清除大量的预先溶解的氢气、一氧化碳和二氧化碳。
借助于这种方法，可以使用低温电解并且可以在高压水平下工作。电解池中的压力可以在500毫巴至100巴之间。优选的工作范围为5巴至50巴之间，特别是20巴至40巴之间。
通过高工作压力水平，在分离期望的电解产物之前，不必再压缩气体。这具有节省设备和能量的优点。
为了分离期望的电解产物，优选将从阴极电解质流中分离出的气体流输入到循环压缩机中，在该循环压缩机中进行气体分离，从而避免了气体损失。
在电解方法的示例性变型中，不含气体的液体流被再次带到电解池中普遍存在的工作压力。这尤其高于5巴，例如甚至在高于20巴的高压范围内。然后，再与阳极电解质流合并。
在电解方法的另一说明性变型中，借助于气液分离使承载气体阳极电解质流中不含氧气。气液分离可以例如借助于标准方法进行。
在该变型中，虽然不降低压力，而仅可以除去高于溶解度极限的氧气比例，但是由此使得氧气流中几乎不含氢气、一氧化碳和二氧化碳。
在电解方法的一个优选变型中，不含氧气的阳极电解质流再次与阴极电解质流合并。
表1示出了中间降压对废气流组成的影响：
Figure BDA0002634182210000051
附加地，本发明的优点还在于提供了利用二氧化碳的可行方案。目前，化石燃料的燃烧满足了全球能源需求的约80％，其燃烧过程每年导致向大气排放约340亿吨二氧化碳。二氧化碳通过这种方式释放到大气中，目前大部分二氧化碳都得到了处置，例如在褐煤发电厂的情况下，每天最多可达5万吨。二氧化碳是所谓的温室气体之一，其对大气和气候的不利影响尚待讨论。由于二氧化碳在热力学上非常稳定，所以很难将其还原为可再利用的产品，迄今为止，该产品已在相关规模上阻止了二氧化碳的再利用。
天然二氧化碳降解例如通过光合作用来实现。这涉及在一个过程中将二氧化碳转化为碳水化合物，该过程在分子水平上随时间和空间而细分为许多子步骤。因此，该方法不易适应工业规模，并且迄今为止，具有工业规模光催化作用的自然光合作用过程的复制品的效率尚不足够。
在电解方法的另一有利变型中，在阴极处(尤其是在阴极电解质中)形成的气相被再次引入到电解池中。通过降低阴极电解质上的压力，可以从阴极电解质中除去物理溶解的气体。在阴极电解质中形成的气相例如主要含有二氧化碳以及少量的一氧化碳和氢气。优选地，如果存在的氢气量少或在氢气分离中可以有效分离出氢气或产物气体中的氢气不会造成破坏，则一旦该气相返回到电解池的操作压力，就大约整体上与二氧化碳进料一起被再次引导到电解池中。
在电解方法的另一有利变型中，在降压之后分离出的气体混合物被直接引导到气体分离中。
本发明还适用于未混合或仅部分混合的电解质。
在电解方法的另一有利变型中，通过电解质流排出电解废热。电解效率例如在约40％至80％之间。形成的废热量经由电解质回路排出。电解池中温度升高的限制为几个开尔文，这会导致电解质流速相对较高。
附图说明
为了示例性说明本发明，对附图的图1和图2进行描述：
图1和图2分别示出了具有混合的电解质回路114、214的电解系统100、200。
具体实施方式
图1和图2分别示出了具有混合的电解质回路114、214的电解系统100、200。阴极电解质16、26被输入到阴极室KR中，并且阳极电解质17、27被输入到阳极室中。也称为隔膜的膜M(例如，离子交换膜或多孔膜)通过交换离子电荷载体来确保电荷传输。附图借助于虚线箭头示出了质子H+的通过。膜M还确保在阳极A和阴极K处形成的气体不发生混合。为了避免阳极电解质和阴极电解质之间的离子类型浓度的任何差异，优选地，电解质流18、28和19、29在低温电解中合并，并且在混合完成时再次分开。
在所示出的示例中，对承载气体电解质流18、28和19、29进行气液分离211。例如，还对液态电解质流进行冷却，以从电解池10、20中除去废热。为了补偿电解质的损失，在气体分离211之后，向电解质回路114、214供应所谓的补充电解质流。
在根据图1所示的并且现有技术已知的电解方法中，由于阳极反应，阳极电解质中的氧气含量升高，使得该氧气必须再次从离去的阳极电解质流19中除去，优选地借助于气液分离。由于(离去的)阴极电解质18经由气体扩散阴极K与气体通道G接触，氢气、一氧化碳和二氧化碳也进入阴极电解质18。在气液分离中，这些经由氧气流111从电解系统100损失。因此，在压力上升的情况下低温电解可能变得不经济。从氧气流111中回收氢气、一氧化碳和二氧化碳同样效率低下。
图2示出了可以用于执行本发明的电解系统200：存在共同的电解质回路214，该共同的电解质回路214在进入电解池20之前才被分成阳极电解质入口27和阴极电解质入口26。使用的电解质连续地被泵送通过电解池20，即，分别通过阳极室AR和阴极室KR。为此，电解质回路214具有至少一个电解质泵EP。
阳极A设置在阳极室AR中，而阴极K设置在阴极室KR中，阳极和阴极经由电压源U电连接。阴极K优选地被配置为气体扩散电极。阳极室AR和阴极室KR通过阳离子可渗透膜M彼此分离，以便能够彼此分别通过阳极电解质出口29和阴极电解质出口28排出还原和氧化产物(副产物)。
在电解池20中的相应电极处对应地标记了电解反应。二氧化碳在阴极K的背侧的气体通道G中还原，该气体通道G被配置为反应室。由于阴极K被配置为气体扩散电极，所以产物保持与阴极电解质分离并且可以从电解池20的产物出口23中排出。
电解池20的产物出口23通向气体分离器240，优选地通向下游工艺。二氧化碳再次被引导到二氧化碳进料22中。当仅存在少量氢气或已经成功地使气体分离器240中的氢气含量最小时，这是特别有效的。然后，从电解池20和气体分离器240排出24合并后的实际产物。
在再次将阴极电解质出口28和阳极电解质出口29合并以产生电解质流214之前，从电解中清除它们的产物(副产物)。这些通常是气体，其由于电解池20中的工作压力而物理地溶解在电解质中。然而，可以借助于相分离211从阳极电解质流29中除去氧气，因为氧气的大部分不溶于液相中而是已经以气相存在。例如，阳极电解质泵AP将已经不含氧气的阳极电解质流219输送回到电解质回路214中。
阴极电解质出口28具有节流设备280，该节流设备280减小向前的阴极电解质导管28中的压力。这导致阴极电解质流28降压。相分离器217将阴极电解质流28分成气相216和液相218。阴极电解质液体218被再次引导到电解质回路214。阴极电解质气体流216被引导到循环压缩机。有意义地，这种气体216整体上连同二氧化碳进料22一起被再次引导到电解池20中。为此，例如借助于泵而再次回到电解池20的工作压力。当仅存在少量的氢气或在气体分离器240中(例如在下游工艺中)能够有效分离氢含量时，这可以特别好地实现。

Claims (10)

1.一种用于制取一氧化碳和/或合成气的电解系统(200)，包括：
一个压力电解池(20)；
一个共同的电解质回路(214)，所述共同的电解质回路(214)在进入所述压力电解池(20)之前被分成一个阳极电解质入口(27)和一个阴极电解质入口(26)；
所述阴极电解质入口(26)，引向所述压力电解池(20)；以及
一个阴极电解质出口(28)，从所述压力电解池(20)引出，
其中所述阴极电解质出口(28)通向一个阴极电解质导管，所述阴极电解质导管具有一个节流设备(280)和一个相分离器(217)，所述相分离器(217)将所述阴极电解质导管分成一个阴极电解质气体导管(216)和一个阴极电解质液体导管(218)，所述阴极电解质液体导管(218)引回到所述共同的电解质回路(214)。
2.根据权利要求1所述的电解系统(200)，其特征在于，所述阴极电解质气体导管(216)具有一个循环压缩机。
3.一种用于在根据权利要求1或2所述的电解系统中制取一氧化碳和/或合成气的电解方法，在所述电解方法中，多个反应物(21，22)被引入到一个压力电解池(20)中并且在一个阴极(K)处被还原，其特征在于，然后承载气体的阴极电解质流(28)上的压力被降低，以形成一个气相。
4.根据权利要求3所述的电解方法，其特征在于，从所述阴极电解质流(28)分离的气体流(216)被输入到一个循环压缩机中。
5.根据权利要求3或4所述的电解方法，其特征在于，使不含气体的液体流(218)达到超过2巴的压力，然后与阳极电解质流(219)合并。
6.根据权利要求3至5中任一项所述的电解方法，其特征在于，承载气体的阳极电解质流(29)借助于气液分离(211)而被清除氧气。
7.根据权利要求3至6中任一项所述的电解方法，其特征在于，不含氧气的所述阳极电解质流(219)再次与所述阴极电解质流(218)合并成电解质流(214)。
8.根据权利要求3至7中任一项所述的电解方法，其特征在于，在所述阴极(K)处形成的全部气相被再次引入到所述电解池(20)中。
9.根据权利要求3至8中任一项所述的电解方法，其特征在于，在降压之后分离出的气体混合物被直接引导到气体分离器(240)中。
10.根据权利要求3至9中任一项所述的电解方法，其特征在于，电解废热通过所述电解质流(214)被排出。
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