DE3932217A1 - Verfahren fuer den betrieb von hochtemperatur-brennstoffzellen - Google Patents

Verfahren fuer den betrieb von hochtemperatur-brennstoffzellen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren für den Betrieb von Hochtemperatur-Brennstoffzellen mit Ionen leitendem Elektrolyten, in welchen Wasserstoff und sauerstoffhaltige Ionen unter Erzeugung elektrischer Energie zu Wasser umgesetzt werden, wobei der Kathode der Brennstoffzelle Sauerstoff in Form eines sauerstoffhaltigen Gases zugeführt wird.
Aus der deutschen Anmeldung P 38 10 113 ist ein Verfahren zum Betrieb von Brennstoffzellenanlagen bekannt. Als Einsatz wird darin ein Brenngas vorgesehen, beispielsweise Kohlegas aus einer partiellen Oxidation, Stadtgas oder Erd­ gas, welches in einem Synthesegaserzeuger unter Wasser­ dampfzusatz in ein H2/CO-Synthesegas umgewandelt wird. Dieses Synthesegas wird zur weiteren Konditionierung einer CO-Konvertierung unterworfen, und das entstehende H2-Brenngas der Anodenseite der Brennstoffzelle zugeleitet. Der Kathode wird ein Gemisch aus Kohlendioxid und Luft zugeführt. An der Kathode bilden sich dabei aus Sauerstoff und Kohlendioxid CO2- 3-Ionen, die durch den Ionen leitenden Elektrolyten diffundieren und an der Anode mit Wasserstoff zu Wasser und Kohlendioxid umgesetzt werden.
Der Stickstoff aus dem Oxidationsmittel Luft bewirkt jedoch durch Polarisation eine Blockierung von Teilen der Kathode. Dies hat eine Behinderung des Umsatzes von CO2 und O2 zu CO2- 3-Ionen und damit gleichzeitig eine Verminderung des Zellwirkungsgrades zur Folge. Außerdem wird an der Ka­ thode ein Abgas mit nicht umgesetzten und anderen, inerten Komponenten abgezogen, von dem ein Teil nach Abkühlung, Verdichtung und Wiederanwärmung zur Kathode zurückgeleitet wird, um die Temperatur der Brennstoffzelle zu regulieren. Bei Verwendung eines CO2-Luftgemisches fällt dann am Ka­ thodenaustritt ein hauptsächlich Stickstoff enthaltendes Abgas an, welches wegen des Kreislaufs die kathodenseitig zugeführten wirksamen Sauerstoff- und Kohlendioxidanteile schon am Kathodeneintritt verdünnt. Die notwendige Aus­ schleusung des Stickstoffs bedingt einen großen Abgasstrom, mit dem für den Prozeß wertvolles CO2 verlorengeht.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zum Betrieb ei­ ner Brennstoffzellenanlage bereitzustellen, welches die Nachteile des Standes der Technik vermeidet.
Die Erfindung löst diese Aufgabe, indem der Kathode der Brennstoffzelle sauerstoffangereichertes Gas zugeführt wird, das einem Luftzerleger entstammt.
Unter einem Luftzerleger sind dabei alle Arten von Vorrichtungen zu sehen, mittels derer, beispielsweise durch Membran-, Adsorptions- oder Tieftemperatur-Technologie, sauerstoffangereichertes Gas gewonnen werden kann.
Vorteilhaft wird dadurch ein stickstoffabgereicherter Sauerstoffstrom bereitgestellt, dessen niedriger Stick­ stoffanteil die Polarisation und damit die Blockierung der Kathode weitgehend vermeidet.
Da kein oder wenig Stickstoff ausgeschleust werden muß, geht ein weit geringerer Anteil CO2 verloren als beim Stand der Technik.
In Ausgestaltung der Erfindung wird der Brennstoffzelle sauerstoffangereichertes Gas zugeführt, welches einem Tieftemperaturluftzerleger entstammt.
Gegenüber den weiteren Luftzerlegungsmethoden durch Membran- und Adsorptionstechnik wird die Tieftemperatur­ luftzerlegung bevorzugt, da sie im Gegensatz zur Membran­ technik hohe Produktreinheit liefert und auch im Vergleich zur Adsorptionstechnik zur energetisch günstigeren Bereit­ stellung großer Mengen sauerstoffangereicherten Gases im Stande ist. Besonders für große Brennstoffzellenanlagen wiegt der Vorteil des vergleichsweise geringen spezifischen Energiebedarfs Betriebskosten zusammen mit der Verbesserung des Zellwirkungsgrades schwerer als die etwas höheren In­ vestitionskosten eines Tieftemperaturluftzerlegers.
Die Erfindung weiterbildend wird der Kathode ein sauer­ stoffangereichertes und ein CO2-haltiges Gas zusammen mit stöchiometrischem O2/CO2-Verhältnis zugeführt.
Dem sauerstoffangereicherten Gas wird dazu beispielsweise ein Gasstrom hohen CO2-Gehaltes zugemischt, der bei der Aufarbeitung des Anodenabgases anfällt. Die Erzeugung eines stöchiometrischen O2/CO2-Verhältnisses in dem der Kathode zugeführten Gas hat den Vorteil, daß auch das Kathodenabgas ein stöchiometrisches O2/CO2-Verhältnis aufweist, wodurch an der Kathode ideale Umsetzungsverhält­ nisse geschaffen werden.
Die Rückführung von Kathodenabgas vor die Kathode hat den Vorteil, daß die Brennstoffzelle durch diesen Kreislauf ge­ kühlt werden kann und daß zugleich die Ausnutzung von O2 und CO2 steigt, insbesondere bei hohem Sauerstoffgehalt im sauerstoffangereicherten Gas. Im Extremfall könnte fast das ganze Kathodenabgas rückgeführt werden, was minimale CO2- und O2-Verluste bedeutet.
Des weiteren wird der rückgeführte Teil des Kathodenabgases vor seiner Zumischung zum sauerstoffangereicherten Gas mittels Heißgasverdichter oder Heißgasgebläse komprimiert.
Das Kathodenabgas besitzt einen geringeren Druck als das Gas am Kathodeneintritt. Auch durch den Druckverlust bei der Abkühlung des Teilstromes in einem Wärmetauscher zum Zweck der Kühlung der Brennstoffzelle und durch Druck­ verluste in den Leitungen muß der Teilstrom rückverdichtet werden. Bei Verwendung eines herkömmlichen Verdichters müßte das Abgas auf dessen niedrige Betriebstemperatur zunächst herabgekühlt und verdichtetes Gas wieder angewärmt werden. Dadurch ginge wertvolle Wärme verloren.
Wird dagegen ein Heißluftverdichter oder Heißgasgebläse verwendet, entfällt vorteilhaft dieser aufwendige Schritt, und darüber hinaus kann die gesamte vom Teilstrom abgegebene Wärme bei hoher Temperatur genutzt werden.
Die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist nicht auf Brennstoffzellen mit Wasserstoff-Brenngasbeschickung beschränkt, sondern wird ebenso vorgeschlagen für Brennstoffzellen mit interner Reformierung.
Wie bekannt werden diese Brennstoffzellen mit einem Gemisch aus Kohlenwasserstoffeinsätzen, beispielsweise Erdgas etc., und Wasserdampf beschickt und erzeugen im Anodenraum unter Ausnutzung der Brennstoffzellenwärme den zur Umsetzung notwendigen Wasserstoff selbst.
Das erfindungsgemäße Verfahren sei weiterhin beispielhaft anhand der Figur beschrieben. Konzentrationen sind dabei in Mol-% angegeben.
Über Leitung 1 wird ein Wasserstoffbrenngas, das einem Dampfreformer mit nachgeschalteter CO-Konvertierung ent­ stammt, der Zusammensetzung
H₂|63,5%
CO 4,5%
CH₄ 1,7%
CO₂ 13,2%
H₂O 17,6%
mit einem H2-Rückführungsstrom 2 vermischt. Im Wärmetau­ scher E 1 wird dieser Gemischstrom auf Brennstoffzellen- Betriebstemperatur von beispielsweise 600°C erwärmt und der Anodenseite A zugeführt. Am Anodenaustritt fällt ein Anodenabgas 3 an. Dieses wird im Wärmetauscher E 2 abge­ kühlt, wobei darin vorhandenes Wasser teilkondensiert, in Abscheider D abgeschieden und über Leitung 4 abgezogen wird. Das nun weitgehend von Wasser befreite Anodenabgas 5 hat eine Zusammensetzung von
H₂|24,2%
CO 4,6%
CH₄ 1,6%
CO₂ 69,0%
H₂O 0,6%
und wird zur weiteren Aufarbeitung einer Wäsche W zur CO2-Entfernung unterworfen. Das von CO2 weitgehend befreite Anodenabgas 6 wird in einer Druckwechseladsorp­ tionsanlage P zur Wasserstoffgewinnung weiter gereinigt. Dabei entstehendes Restgas 7 wird der Reformerheizung zuge­ leitet. Der in der Druckwechseladsorptionsanlage gewonnene Wasserstoff wird als H2-Rückführungsstrom 2 auf den Druck des H2-Brenngases im Verdichter V 1 rückverdichtet und dem H2-Brenngas zugemischt. Der Kathodenseite K der Brennstoffzelle wird sauerstoffangereichertes Gas 9 zugeführt. Dieses wird aus Luft 8 in einem Tieftemperaturluftzerleger L gewonnen und setzt sich zusammen aus
O₂|99,5%
Ar 0,4%
N₂ 0,1%
Diesem Strom wird vor der Kathode ein CO2-reiches Gas, mit einem CO2-Gehalt von nahezu 100%.
CO2-Strom 11 entstammt der Desorption R des Waschmittels der Wäsche W. Nach der Zumischung des CO2-Stromes wird das sauerstoffangereicherte Gas auf den Arbeitsdruck der Brennstoffzelle von beispielsweise 8,0 bar im Verdichter V 2 verdichtet und in Wärmetauscher E 3 etwa auf Brennstoff­ zellentemperatur angewärmt und mit rückgeführtem Kathoden­ abgas 13 vermischt. Am Kathodenaustritt wird ein Abgas 10 abgezogen, von dem ein Teil 12 abgezweigt wird. Dieser wird in Wärmetauscher E 4 unter Wärmenutzung bei hoher Tempera­ tur, d.h. z.B. unter Erzeugung von Prozeßdampf abgekühlt und in Heißverdichter V 3 auf den Druck der Brennstoffzelle verdichtet, bevor er dem Kathodeneintrittsgas zugemischt wird. In dieser speziellen Ausführungsform kann ein Zell­ wirkungsgrad von nahezu 80% erreicht werden. Mit einem kleinen Teilstrom 14 des Kathodenaustrittsgases werden alle in die Kathode eingebrachten Inertgase wie z.B. Argon und Stickstoff ausgeschleust. Das Restgas 15 des Luftzerlegers L, Stickstoff, kann anderweitig genutzt werden.

Claims (5)

1. Verfahren für den Betrieb von Hochtemperatur-Brenn­ stoffzellen mit Ionen leitendem Elektrolyten, in wel­ chen Wasserstoff und sauerstoffhaltige Ionen unter Er­ zeugung elektrischer Energie zu Wasser umgesetzt wer­ den, wobei der Kathode der Brennstoffzelle Sauerstoff in Form eines sauerstoffhaltigen Gases zugeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Kathode der Brenn­ stoffzelle sauerstoffangereichertes Gas zugeführt wird, das einem Luftzerleger entstammt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das sauerstoffangereicherte Gas einem Tieftemperatur­ luftzerleger entstammt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß der Kathode ein sauerstoffangereichertes Gas und ein CO2-haltiges Gas mit stöchiometrischem O2/CO2-Verhältnis zugeführt werden.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekenn­ zeichnet, daß der Kathode zusätzlich das Kathodenabgas ganz oder teilweise zugeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der rückgeführte Teil des Kathodenabgases vor seiner Rückführung zur Kathode bei hoher Temperatur gekühlt und mittels Heißgasverdichter oder Heißgasgebläse verdichtet wird.
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