KR20110109918A - 수지 조성물, 발광반도체 소자용 리플렉터, 및 발광 반도체 장치 - Google Patents
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Abstract
본원에서는 수지 100중량부 및 무기 충전제 50 내지 1,000 중량부를 포함하며, 10 내지 100%의 무기 충전제는 희토류 원소의 산화물로 구성되는 수지 조성물이 개시된다.
Description
본 발명은 발광반도체 소자용 리플렉터로서의 용도에 최적인 수지 조성물에 관한 것이다. 또한 본 발명은 특히 500nm 이하의 파장을 갖는 발광 반도체 소자용 리플렉터로서 최적인 반사율을 갖는 리플렉터, 및 더 나아가 이 리플렉터를 사용한 발광반도체 장치에 관한 것이다.
종래부터 발광반도체 소자, 예를 들어, 발광 다이오드(LED)에 사용되는 수지제의 리플렉터가 널리 알려져 있다.
일반적으로, 발광 다이오드에 사용되는 리플렉터는, PPA(폴리프탈아미드)와 같은 열가소성 수지와 거기에 첨가되는 산화티타늄과 같은 백색안료로 만들어진다. 사실상, 현재 모든 발광 다이오드는 이들 재료에 성형된 리플렉터를 사용한다.
한편, 조명 분야에서의 발광 다이오드보다 훨씬 더 높은 휘도 및 내구성이 요구되고 있다. 따라서, 더 짧은 파장의 발광 다이오드를 사용함으로써, 단위 전력 소비 당 밝기가 개선되도록 하는 것에 매우 많은 노력이 있다.
이런 상황하에서, 리플렉터에 대한 단파장에서 광반사율의 개선, 및 더 높은 내구성을 위한 시장으로부터 강한 요구가 있다.
발광반도체소자용의 리플렉터로서, 종래에는 PPA 수지가 널리 사용되었다. 최근까지는 JP-A 2006-140207 및 JP-A 2007-297601에서, 각각 에폭시 수지, 경화제 및 충전제로 구성되고, 350 내지 800nm의 파장 범위에서 반사율이 80% 이상이고, 1 내지 10 W/K의 열전도율을 가지는 열경화성 수지로 성형된 것이 예시되어 있다.
상기 기재한 파장 범위에서 반사율을 80% 이상으로 유지하기 위해 알루미나, 산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화알루미늄, 황산바륨, 탄산마그네슘 또는 탄산바륨과 같은 백색 안료가 사용되는 것으로 기재되어 있다. 이러한 안료로 350 내지 800 nm의 파장범위에서 반사율을 80% 이상으로 유지하기 위해서 안료가 다량으로 첨가되어야 한다. 게다가, 알루미나 이외의 안료는 높은 수분 흡수성 및 물에 용해도와 같은 많은 문제를 수반하며, 따라서 고-신뢰성 리플렉터에 적합하지 않다.
또한, 강한 단-파장광을 방출하는 발광 다이오드용 리플렉터에서 PPA 수지 또는 에폭시 수지의 사용은 광에 의해 수지가 분해되고 변색되며, 반사율이 저하되는 불편함을 야기할 수 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 백색성, 내열성, 내습성 및 내광성을 보유할 수 있고, 균일하며, 황변이 많지 않고, 300 내지 500nm, 특히 400 내지 500nm의 파장 범위에서 80% 이상의 반사율을 가지고, 경화 시 굴절이 낮고, 발광 반도체소자용 리플렉터를 성형하는데 유효한 경화물을 공급할 수 있는 수지 조성물을 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은 수지 조성물을 사용하는 발광 반도체 소자용 리플렉터를 제공하는 것이다. 더 나아가 본 발명의 목적은 리플렉터를 사용하는 발광 반도체 장치를 제공하는 것이다.
본 발명자들은 상기 설명한 목적을 달성하기 위해 열중하여 검사를 수행하였다. 그 결과, 발광 반도체소자용 리플렉터의 성형에 사용을 위한 무기 충전제로서 희토류 원소의 산화물의 사용은 유효하며 결과 리플렉터는 광반사율 및 휘도의 많은 감소를 겪지 않는다는 것을 발견하였다.
따라서, 본 발명은 하기와 같은 수지 조성물, 발광 반도체 소자용 리플렉터, 및 발광 반도체 장치를 제공한다.
본 발명의 한 양태에서, 따라서 유기 충전제의 100중량부 및 무기 충전제의 50 내지 1,000 중량부가 제공되며, 10 내지 100%의 무기 충전제는 희토류 원소의 산화물로 구성된다.
무기 수지는 바람직하게는 폴리프탈아미드, 에폭시 또는 실리콘 수지일 수 있다. 바람직하게는 유기 수지의 5 내지 100중량%는 실리콘 수지로 구성된다. 희토류 원소는 바람직하게는 이트륨, 네오디뮴, 인듐, 란타늄, 세륨, 사마륨, 유로퓸, 가돌리늄 또는 디스프로슘으로부터 선택될 수 있다. 희토류 원소의 산화물은 바람직하게는 0.5 내지 60㎛의 평균 입자 크기를 갖는 분말의 형태로 있을 수 있다.
수지 조성물은 희토류 원소의 산화물, 규소, 마그네슘, 티타늄, 아연 또는 알루미늄으로부터 선택되는 원소의 산화물 이외의 무기 충전제로서 더 포함할 수 있다. 수지 조성물은 바람직하게는 발광 반도체 소자용 리플렉터의 성형을 위한 것일 수 있다.
본 발명의 다른 양태에서, 상기 설명한 수지 조성물의 경화물을 포함하는 발광 반도체 소자용 리플렉터가 또한 제공된다.
리플렉터는 바람직하게는, 리플렉터가 발광 반도체 소자가 실장되는 다이패드와, 발광 반도체소자의 전극과 외부전극을 각각 함께 접속하는 리드 사이를 충만시킬 수 있도록 형성된 평판의 형태일 수 있다.
또 다르게는, 리플렉터는, 리플렉터가 발광 반도체 소자의 전극과 외부전극을 각각 함께 접속하는 리드 상에, 또는 발광 반도체 소자의 리드 및 전극이 실장되는 다이패드 상에 배열될 수 있고, 내부에 발광 반도체 소자를 수용할 수 있는 링-형 벽체로서 형성된 오목형 바디의 형태일 수 있다. 바람직하게는, 리플렉터는 링-형 벽체와 연속하여 리드 사이 또는 리드와 다이패드 사이를 충만시킬 수 있도록 형성될 수 있다.
본 발명의 추가 양태에서, 발광 반도체 소자, 발광 반도체 소자의 전극과 외부 전극 각각을 접속하는 리드, 및 상기-설명된 리플렉터를 포함하는 발광 반도체 장치가 또한 제공되며, 발광 반도체 소자는 투명 수지로 실링된다. 투명 수지는 바람직하게는 형광체를 포함할 수 있다. 발광 반도체 소자는 바람직하게는 500nm 이하의 방출 파장을 가질 수 있다.
본 발명에 따르는 수지 조성물의 사용은 발광 반도체 소자용 리플렉터를 제공할 수 있고, 또한 발광 반도체 장치를 제공할 수 있다. 이들 리플렉터 및 발광 반도체 장치는 높은 광반사율을 가지고, 휘도의 저하를 많이 겪지 않는다.
도 1a 및 도 1b는 오목형 리플렉터의 일례를 도시하며, 도 1a는 도 1b의 X-X 선단면도이고, 도 1b는 발광 반도체 소자 및 금선을 생략한 평면도이며;
도 2는 평판 리플렉터를 나타내는 단면도이고;
도 3a 및 도 3b는 개별형의 오목형 리플렉터의 일례를 도시하며, 도 3a는 단면도이고, 도 3b는 평면도이고;
도 4는 매트릭스형의 오목형 리플렉터의 일례를 도시하고;
도 5a 및 도 5b는 매트릭스형 평판 리플렉터의 일례를 도시하며, 도 5a는 발광 반도체 소자 및 금선을 생략한 평면도이고, 도 5b는 도 5a의 Y-Y선단면도이다.
도 2는 평판 리플렉터를 나타내는 단면도이고;
도 3a 및 도 3b는 개별형의 오목형 리플렉터의 일례를 도시하며, 도 3a는 단면도이고, 도 3b는 평면도이고;
도 4는 매트릭스형의 오목형 리플렉터의 일례를 도시하고;
도 5a 및 도 5b는 매트릭스형 평판 리플렉터의 일례를 도시하며, 도 5a는 발광 반도체 소자 및 금선을 생략한 평면도이고, 도 5b는 도 5a의 Y-Y선단면도이다.
본 발명에 따르는 수지 조성물은 필수 성분으로서 유기 수지 및 무기 충전제를 함유한다.
본 발명에 사용을 위한 유기 수지로서, 열가소성 수지와 열경화 수지는 둘 다 사용가능하다. 열가소성 수지로서, 수년 동안 널리 사용된 폴리프탈아미드(PPA)가 대표적이다.
열경화 수지의 예는 에폭시 수지, 실리콘 수지, 실리콘 수지와 유기 수지의 혼성 수지 등을 포함한다.
에폭시 수지로서는, 비스페놀 에폭시 수지, 크레졸 노볼락 에폭시 수지, 지환족 에폭시 수지, 비페닐 에폭시 수지, 아랄킬 에폭시 수지 등이 예시될 수 있다. 이들 에폭시 수지가 사용될 때, 그것들을 경화하기 위한 경화제로서 산 무수물, 다양한 페놀 수지, 다양한 아민 화합물 등을 사용하는 것이 바람직하다.
구체적으로, 에폭시 수지로서 트리글리시딜 이소시아우레이트와 같은 트리아진 유도 에폭시 수지를 포함하는 열경화 수지 조성물, 경화제로서 산 무수물 및 인계 경화 프로모터와 같은 경화 프로모터가 그것의 우수한 내열성 및 내광성을 위해 특히 요망된다.
경화제의 비율은 바람직하게는 에폭시 수지의 100중량부 당 산 무수물의 경우에 20 내지 400중량부, 페놀 수지의 경우에 10 내지 300 중량부, 및 아민 화합물의 경우에 5 내지 200 중량의 범위일 수 있다. 경화 프로모터는 에폭시 수지의 100 중량부 당 0.1 내지 5중량부의 양으로 사용될 수 있다.
실리콘 수지로서는, 축합-경화 또는 첨가-경화 열경화성 실리콘 수지가 예시될 수 있다.
축합-경화성 실리콘 수지는 하기 화학식 1에 의해 나타내는 실리콘 수지를 포함할 수 있다:
(화학식 1)
R1 aSi(OR2)b(OH)cO(4-a-b-c)/2
상기식에서, R1은 동일 또는 다른 1 내지 20개의 탄소 원자를 가지는 유기기이고, R2는 동일 또는 다른 1 내지 4개의 탄소 원자를 가지는 유기기이고, a, b 및 c는 0.8≤a≤1.5, 0≤b≤0.3, 0.001≤c≤0.5 및 0.801≤a+b+c≤2를 만족시키는 수이다. 이러한 실리콘 수지 및 축합 촉매를 포함하는 축합-경화성 실리콘 수지 조성물이 바람직하다.
R1으로서 유기기의 예는 1 내지 20개의 탄소 원자, 바람직하게는 1 내지 15개의 탄소 원자, 더 바람직하게는 1 내지 10개의 탄소 원자를 가지는 일가의 탄화수소기이다. 알킬기, 알케닐기, 아릴기, 아랄킬기 등이 예시될 수 있다. 한편, R2로서 유기기의 예는 알킬기, 알케닐기, 아실기 등이다.
축합 촉매의 예는 수산화트리메틸벤질암모늄, 수산화테트라메틸암모늄, n-헥실아민, 트리부틸아민, 디아자비시클로운데센(DBU), 및 디시안디아미드; 금속-함유 화합물, 예컨대, 테트라이소프로필 티타네이트, 테트라부틸 티타네이트, 티타늄 아세틸아세토네이트, 알루미늄 트리이소부톡사이드, 알루미늄 트리이소프로폭시드, 지르코늄 테트라(아세틸아세토네이트), 지르코늄 테트라부티레이트, 코발트 옥틸레이트, 코발트 아세틸아세토네이트, 철 아세틸아세토네이트, 주석 아세틸아세토네이트, 디부틸 주석 옥틸레이트, 디부틸 주석 라우레이트, 아연 옥틸레이트, 아연 벤조에이트, 아연 p-tert-부틸벤조에이트, 아연 라우레이트, 아연 스테아레이트, 알루미늄 포스페이트, 알루미늄 트리이소프로폭사이드, 알루미늄 트리스아세틸아세토네이트, 및 알루미늄 모노아세틸 아세토네이트 비스(에틸아세테이트); 및 유기 티타늄 킬레이트 화합물, 예컨대 디이소프로폭시-비스(메틸아세토아세테이트)티타늄 및 디이소프로폭시-비스(에틸아세토아세테이트)-티타늄을 포함한다. 이 중에서도, 아연 옥틸레이트, 아연 벤조에이트, 아연 p-tert-부틸벤조에이트, 아연 라우레이트, 아연 스테아레이트, 알루미늄 포스페이트, 알루미늄 트리이소프로폭사이드, 및 유기 티타늄 킬레이트 화합물이 바람직하며, 아연 벤조에이트 및 유기 티타늄 킬레이트 화합물이 특히 바람직하다. 축합 촉매는 실리콘 수지 100 중량부 당 0.01 내지 10 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 6중량부의 비율로 첨가될 수 있다. 이 범위에서, 수지 조성물은 양호한 경화성, 및 또한 양호한 저장 안정성을 가진다.
첨가-경화성 실리콘 수지로서, 분자 당 비닐기와 같은 2개 이상의 알케닐 기를 갖는 유기폴리실록산과 분자 당 2개 이상, 바람직하게는 3개 이상의 SiH 기를 가지는 유기히드로겐폴리실록산의 조합을 사용할 수 있다. 알케닐기-함유 유기폴리실록산, 유기히드로겐폴리실록산, 및 백금 촉매를 포함하는 첨가-경화성 실리콘 수지 조성물이 바람직하게 사용될 수 있다. 유기히드로겐폴리실록산의 비율은 알케닐-함유 유기폴리실록산의 100중량부 당 10 내지 1,000중량부로 설정될 수 있고, 백금촉매의 비율은 유기폴리실록산을 기준으로 1 내지 500 ppm으로 설정될 수 있다.
혼성 수지로서, 트리글리시딜 이소시아누레이트 및 실리콘 수지와 같은 트리아진 유도체 에폭시 수지의 조합이 바람직하다. 트리아진 유도 에폭시 수지, 실리콘 수지, 산 무수물 및 경화 프로모터를 포함하는 열경화성 에폭시-실리콘 수지 조성물은 그것의 우수한 경화성, 내열성, 내광성, 및 양호한 내구성을 위해 요망된다. 실리콘 수지로서, 화학식 1의 상기-설명한 실리콘 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 에폭시 수지 대 실리콘 수지의 비율은 바람직하게는 중량으로써 10:90 내지 90:10의 범위일 수 있다. 산 무수물 및 경화 프로모터는 상기 설명한 것이고 상기 설명한 양으로 사용될 수 있다.
양호한 성형성을 얻고 양호한 물리적 특성을 가지는 결과 경화물을 제공하기 위해서, 분자 당 적어도 하나의 에폭시 기를 갖는 에폭시 수지 및/또는 실리콘 수지, 및 산 무수물이 사전반응되고, 증가된 중합도를 갖는 결과의 사전 반응물이 사용되는 것이 바람직하다.
특히 500nm 이하로 광을 방출할 수 있는 고-휘도, 발광 소자가 실장되는 리플렉터에 대해, 실리콘 수지 또는 실리콘 수지와 에폭시 수지의 혼성 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 에폭시 수지 단독 또는 열가소성 폴리프탈아미드의 사용은 광 방출 시 방출된 열에 의해 수지의 분해 및 변색, 및 단파장광을 초래할 수 있고, 따라서 광반사율 및 광추출 효율의 감소를 야기할 수 있다.
따라서, 실리콘 수지는 그것들이 최고의 내열성 및 내광성이도록 요망된다. 실리콘 수지 중에서, 높은 메틸기 함량을 갖는 것들이 바람직하다. 예를 들어, R1이 메틸기인 화학식 1의 실리콘 수지가 적합하게 사용될 수 있다.
무기 충전제에 대해, 이는 필수 성분으로서 희토류 원소의 산화물(이후에 "희토류 원소 산화물"로 칭할 수 있다)을 포함한다. 본원에서 사용되는 용어 "희토류 원소"는, 주기율표의 III족에 속하는 15가지의 란탄족 원소를 포함하고 원자번호 57 내지 71(란타늄, 세륨, 프라세오디뮴, 네오디뮴, 프로메튬, 사마륨, 유로퓸, 가돌리늄, 테르븀, 디스프로슘, 홀뮴, 에르븀, 툴륨, 이테르븀 및 루테튬), 및 추가로, 동일한 III족의 원자 번호 21, 39 및 49, 즉, 스칸듐, 이트륨 및 인듐의 범위에 있는 18가지의 원소에 대한 일반 용어이다.
이들 희토류 원소 산화물 중에서, 이트륨, 네오디뮴, 인듐, 란타늄, 세륨, 사마륨, 유로퓸, 가돌리늄 및 디스프로슘의 산화물이 바람직하다.
본 발명에서, 희토류 원소 산화물은 수지 조성물에 그것을 포함하는 것에 의해 사용되고, 따라서 500nm 이하로 광을 효율적으로 반사시키는 것이 가능하다. 이 중에서도, 희토 원소 산화물, 산화이트륨, 산화란타늄, 산화세륨, 산화네오디뮴, 산화사마륨, 산화유로퓸, 산화가돌리늄, 산화디스프로슘, 및 인듐 산화물이 그것이 용이한 이용가능성을 위해 요망된다.
희토류 원소 산화물의 입자 크기에 특별한 제한은 없다. 광반사율을 증가시키기 위해, 희토류 원소는 조성물 내에서 고르게 분산되는 것이 필요하다. 또한 성형성 및 유동성의 관점에서도, 평균 입자 크기는 바람직하게는 0.5 내지 60㎛, 더 바람직하게는 0.5 내지 50㎛, 훨씬 더 바람직하게는 0.5 내지 5㎛일 수 있다. 적은 비율로 높은 반사율을 얻기 위해서, 희토류 원소 산화물은 바람직하게는 작은 입자 크기 및 큰 비표면적을 가질 수 있다. 평균 입자 크기가 레이저 회절 분석에 의한 입자 크기 분포 측정에서 중량 평균 입경 D50(또는 메디안 크기)으로서 결정될 수 있다는 것에 주목하여야 한다.
희토류 원소 산화물의 비율은 포함되고 사용되는 전체 무기 충전제를 기준으로 바람직하게는 10 내지 100중량%, 더 바람직하게는 20 내지 90중량%, 훨씬 더 바람직하게는 30 내지 80중량%일 수 있다. 수지 성분의 100중량부 당, 희토류 원소 산화물은 바람직하게는 10 내지 900중량부, 특히 바람직하게는 50 내지 500중량부로 사용될 수 있다. 10중량부 미만의 비율은 충분한 반사율이 얻어질 수 없는 잠재적인 문제점을 수반하며, 한편 900중량부를 초과하는 비율은 리플렉터를 성형 시 불충분한 성형을 야기하고 점성도의 증가에 기인하는 리드 프레임과의 접착을 저하시킬 수 있다. 더 바람직하게는, 희토류 원소 산화물의 비율은 50 내지 400중량부일 수 있다.
상기-설명한 희토류 원소 산화물 이외의 무기 충전제는 희토류 원소 산화물에 더하여 수지 조성물에 포함될 수 있다. 이 경우에, 흔히-사용되는 무기 충전제는 다른 무기 충전제로서 사용될 수 있다. 예는 용융 실리카, 용융 구형 실리카 및 결정질 실리카, 알루미나, 질화 규소, 질화 알루미늄, 질화붕소, 유리 섬유, 및 삼산화안티몬과 같은 실리카를 포함한다. 이러한 추가 무기 충전제의 평균 입자 크기 또는 모양에 특별한 제한은 없지만, 평균 입자 크기는 일반적으로 4 내지 40㎛이며, 특히 바람직하게는 7 내지 35㎛이다.
이 중에서도, 규소, 마그네슘, 티타늄, 아연 또는 알루미늄으로부터 선택되는 원소의 산화물이 바람직하다. 특히, 용융 실리카 또는 용융 구형 실리카가 성형성 및 유동성의 관점으로부터 적당하게 사용될 수 있다.
향상된 내구성 및 인성을 갖는 결과 리플렉터를 제공하기 위해, 본원에서 이후에 설명될 바와 같이 이러한 재료를 포함할 수 있다. 예는 유리 섬유, 보로실리케이트 유리, 무정형 섬유, 예컨대, 암면, 다결정질 섬유, 예컨대, 알루미나 섬유, 단일-결정 섬유, 예컨대, 칼륨 티타네이트, 칼슘 실리케이트, 실리케이트 유리 및 알루미늄 보레이트 섬유, 및 추가로, 황산마그네슘, 탄화규소, 질화규소 등이다. 그것들은 종류에 상관없이 동일하게 사용될 수 있다.
백색 리플렉터를 얻기 위해, 상기-언급한 백색 희토류 원소 산화물이 개별적으로 사용될 수 있다. 일부 예에서, 하기에 설명하는 백색 안료가 조합하여 무기 충전제로서 사용될 수 있다.
백색 희토류 원소 산화물과 조합하여 사용되는 백색 안료로서, 이산화티타늄이 바람직하다. 이런 이산화티타늄의 단위격자는 루틸형, 아나타아제형 및 브루카이트형 중 어떤 하나일 수 있다. 바람직하게는, 루틸형이 사용될 수 있다. 백색 안료로서 사용되는 이산화티타늄의 평균 입자 크기 또는 모양에 특별한 제한은 없다. 일반적으로, 평균 입자 크기는 0.05 내지 5.0㎛의 범위일 수 있다. 이산화티타늄은 Al 또는 Si의 수산화물로 표면 처리되어 수지 및 무기 충전제에서 그것의 호환성 및 분산성을 개선할 수 있다.
백색 안료(백색 염료)로서, 칼륨 티타네이트, 산화지르코늄, 황화아연, 산화아연, 또는 산화마그네슘을 단독으로 또는 이산화티타늄과 조합하여 사용할 수 있다.
수지와 무기 충전제 사이의 결합 내구성을 향상시키기 위해, 무기 충전제는 실란 커플링제 또는 티탄산염 커플링제와 같은 커플링제로 표면처리될 수 있다.
바람직하게 사용할 수 있는 이러한 커플링제의 예는 γ-글리시독시프로필트리메틸실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란 및 β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 아미노-작용성 알콕시실란, 예컨대 N-β-(아미노에틸)-γ-아미노프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란 및 N-페닐-γ-아미노프로필트리메톡시실란, 및 머캅토-작용성 알콕시 실란, 예컨대, γ-머캅토프로필트리메톡시실란을 포함한다. 표면 처리에 사용되는 커플링제의 양 또는 표면 처리 방법에는 특별한 제한이 없다는 것을 주의하여야 한다.
다른 무기 충전제의 비율은 무기 충전제의 전체 비율의 나머지이고, 바람직하게는 전체 무기 충전제의 0 내지 90중량%, 더 바람직하게는 10 내지 80중량%, 훨씬 더 바람직하게는 20 내지 70중량%이다. 이 경우에, 백색 안료로서, 1 내지 30중량%, 더 바람직하게는 5 내지 30중량%의 이산화티타늄 및 전체 무기 충전제의 5 내지 79중량%, 더 바람직하게는 10 내지 65중량% 만큼의 용융 실리카 또는 용융 구형 실리카를 함유하는 것이 바람직하다.
무기 충전제의 비율은 유기 수지의 100 중량부 당 바람직하게는 50 내지 1,000 중량부, 더 바람직하게는 100 내지 900 중량부, 훨씬 더 바람직하게는 200 내지 850 중량부일 수 있다.
무기 충전제의 매우 적은 비율은 저하된 광반사율을 갖는 결과 리플렉터를 제공할 수 있어서 발광 반도체 장치가 일부 예에서 불충분한 밝기를 생성하는 것이 불가능할 수 있다. 반면, 무기 충전제의 과도하게 큰 비율은 수지 조성물의 증가된 용융점도에 기인하는 유동성의 감소를 야기하여 불충분한 성형과 같은 불편함이 리플렉터 성형시 발생할 수 있다.
본 발명에 따르는 수지 조성물에서, 필요하다면 다양한 첨가제가 포함될 수 있다. 수지의 특성을 개선하기 위해, 예를 들어, 다양한 실리콘 분말, 열가소성 수지, 열가소성 엘라스토머, 유기 합성 고무, 및 내부 성형 방출제, 예를 들어, 지방산 에스테르, 글리세르산 에스테르, 아연 스테아레이트 및 칼슘 스테아레이트와 같은 첨가제가 첨가될 수 있고, 본 발명의 유리한 효과를 손상하지 않는 정도로 포함된다.
본 발명에 따르는 수지 조성물을 갖는 성형 리플렉터를 위한 가장 일반적인 공정으로서, 저압 트랜스퍼 성형 또는 압축성형이 언급될 수 있다. 본 발명에 따르는 수지 조성물의 성형은 30 내지 180초 동안 130 내지 185℃에서 바람직하게 수행될 수 있다. 후경화는 1 내지 8시간 동안 150 내지 185℃에서 수행될 수 있다.
필수 성분으로서 상기-설명한 성분들을 함유하는 본 발명에 따르는 열경화 수지 조성물을 경화하는 것에 의해 얻은 경화물의 360 내지 800nm에서 광반사율은 초기값으로서 바람직하게는 80% 이상일 수 있다. 400nm에서 90%이상의 반사율이 더 바람직하다.
본 발명에 따르는 수지 조성물은 발광 반도체 소자용 리플렉터의 성형을 위해 적합하게 사용될 수 있다. 이 용도에서, 수지 조성물이 성형되고 적절한 리플렉터의 형태로 경화된다.
리플렉터는 그것이 발광 반도체 소자로부터 방출되는 광을 반사시킬 수 있는 한 임의의 리플렉터일 수 있고, 그것의 모양은 발광 반도체 장치의 세부사항에 의존하여 선택적으로 결정될 수 있다. 리플렉터의 예는 평판 리플렉터 및 오목형 리플렉터를 포함한다. 평판 리플렉터는, 리플렉터가 발광 반도체 소자가 실장되는 다이패드와, 발광 반도체소자의 전극과 외부전극을 각각 함께 접속하는 리드 사이를 충만시킬 수 있도록 형성된다. 한편, 오목형 리플렉터는, 리플렉터가 발광 반도체 소자의 전극과 외부전극이 각각 함께 접속되는 리드 상, 또는 발광 반도체 소자의 리드 및 전극이 실장되는 다이패드 상에서 배열될 수 있고, 내부에 발광 반도체 소자를 수용할 수 있는 링-형 벽체로서 형성된다.
따라서, 본 발명은 또한 발광 반도체 소자, 발광 반도체 소자의 전극과 외부 전극 각각을 접속하는 리드, 및 본 발명에 따르는 수지 조성물의 경화물로 구성되는 발광 반도체 소자용 리플렉터를 갖는 발광 반도체 장치가 또한 제공되며, 발광 반도체 소자는 투명 수지 또는 형광체-함유 투명 수지로 실링된다.
도 1a 및 1b는, 예로써, 발광 반도체 소자용의 본 발명에 따르는 리플렉터 및 리플렉터를 사용하는 발광 반도체 장치를 도시한다. 도면에서는, 리플렉터(1), 금속 리드프레임(2), 발광 반도체 소자(3), 다이-결합 재료(4), 금선(5), 및 발광 반도체 소자(3)를 실링하는 투명 실링 수지(6)를 나타낸다. 금속 리드 프레임(2)은 다이패드 및 리드를 가진다. 발광 반도체 소자(3)는 다이패드 상에 실장된다. 리드는 외부 전극에 반도체 소자의 전극을 접속한다. 리플렉터(1)는 함께 일체로 성형된 포션 및 링-형 벽 섹션으로 구성되는 오목형 바디의 형태이다. 포션은 다이패드와 리드 사이의 공간을 충만시키기 위해 다이패드와 리드 사이에 개재된다. 링-형 벽 섹션은 내부에 상기 다이패드 및 리드 상에 발광반도체소자 및 금선(5)을 수용한다.
도 2는 다이패드와 리드 사이의 공간을 충만시키기 위해 다이패드와 리드 사이에 개재된 평판 리플렉터를 도시하며, 참조번호는 도 1의 경우와 동일하다.
리플렉터를 제조할 때, 그것들은 개별적으로 성형될 수 있다. 또 다르게는, 100 내지 300개의 리플렉터는 그것들이 매트릭스 형태로 배열되는 금속 프레임 상에 성형될 수 있다.
도 3a 및 3b는 개별적으로-성형된 리플렉터를 도시한다. 그것의 제조 공정의 일례는 구체적으로 설명될 것이다. 성형 후, 리드 절삭 및 리드 벤딩이 리드 프레임으로부터 리플렉터를 절단하기 위해 수행된다. 또한 도 1a 및 도 1b에 관해서, 발광 반도체 소자(3)는 다이-본딩 실리콘 재료(4)(예를 들어, "LPS632D," 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.)로 각각의 절단된 리플렉터(1) 상에 고정된다. 그 후, 예를 들어 150℃에서 한 시간 동안 가열하여 다이패드 상에 발광 반도체 소자를 고착한다. 이어서, 금선(5)을 통해 발광 반도체 소자와 리드의 내측 선단이 전기적으로 접속된다. 게다가, 투명 실리콘 수지(예를 들어, "LPSVVV," 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.의 제품), 내부에 형광체가 포함되는 실리콘 수지는 포팅에 의해 리플렉터의 오목부로 주조되고, 그 다음에, 예를 들어, 120℃에서 한 시간 동안 그 후 150℃에서 두 시간동안 가열 및 경화되고 결과 발광 반도체 장치로 실링된다.
도 4는 리플렉터 기판(10) 상에 매트릭스 형태로 배열된 상기 설명한 오목한 형태의 리플렉터를 도시하고, 도 5a 및 도 5b는 리플렉터 기판(10) 상에 매트릭스 형태로 배열된 상기-설명한 평판 모양의 리플렉터를 도시한다. 도 4 및 도 5a에서, 실선 L은 리플렉터 기판(10)의 절단선을 나타낸다. 도 5a 및 도 5b에서 나타내는 바와 같이 매트릭스 형태로 배열되는 리플렉터(1)가 있는 리플렉터 기판(10)은 이후에 설명할 바와 같이 제조된다. 리플렉터 기판(10) 절삭 전에, 발광 반도체 소자는 각각의 리플렉터의 오목부에 존재하는 다이패드 상에서 상기-설명한 실리콘 다이-결합 재료를 사용하여 고정한다. 그 후 150℃에서 한 시간 동안 가열하여 발광 반도체 소자를 단단히 고정시키다. 이어서, 발광반도체 소자 및 리드의 내측선단은 금선을 통해 전기적으로 접속된다. 더 나아가, 내부에 형광체가 포함된 투명 실리콘 수지(6)(예를 들어, "LPS380," 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제) 또는 "LPS380"은 포팅에 의해 리플렉터의 오목부로 주조되고, 예를 들어, 한 시간 동안 120℃에서 그리고 2시간 동안 150℃에서 가열되고 경화되어, 결과의 발광 반도체 장치를 실링한다. 투명 실리콘 수지에 의한 실링은 트랜스퍼 성형 또는 압축성형과 같은 실링방법에 의해 렌즈의 형태로 결과 실즈를 동시에 형성할 수 있다.
이후에, 매트릭스 형태로 배열된 리플렉터(1)가 있는 리플렉터 기판(10)은 다이싱, 레이저 가공, 또는 워터제트가공에 의해 절단되어 리플렉터(1)를 별개의 조각으로 분리된다.
상기 설명한 예에서, 각각의 발광 반도체 소자 및 대응하는 리드의 내측 선단은 금선을 통해 전기적으로 접속된다. 접속 방법은 이 방법으로 제한되지 않는다. 각각의 발광 반도체 장치 및 대응하는 리드의 내측 선단은 Au 범프와 같은 범프를 사용하는 것에 의해 접속될 수 있다.
본 발명에 따르는 리플렉터는 단파장, 발광 반도체 소자, 구체적으로 바람직하게는 500nm 이하, 더 바람직하게는 300 내지 500nm, 훨씬 더 바람직하게는 400 내지 500 nm의 방출 파장을 갖는 발광 반도체 소자용, 또는 블루 또는 자외선 LED용 리플렉터로서 소망된다. 추가로, 본 발명에 따르는 리플렉터는 또한 반도체 또는 전자소자용 실링 부재로서, 또는 적용된 사전성형 패키지로서 효과적으로 사용되어 태양전지의 성분을 수용할 수 있다.
실시예
본 발명은 이후에 구체적으로 실시예 및 비교예를 기초로 설명될 수 있다. 그러나, 본 발명은 하기 실시예로 제한되지 않는다.
실시예 및 비교예에 사용된 재료는 하기 설명할 것이다.
실리콘 수지
합성
실시예
1
메틸트리클로로실란(100중량부) 및 톨루엔(200중량부)을 1-L 플라스크에 넣었다. 빙냉 하에, 물(8중량부)과 메틸알코올(60중량부)의 혼합 용액을 적가하였다. 5내지 20 시간에 걸쳐 -5 내지 0℃의 내부 온도에서 적가를 수행하였다. 이후에, 결과 혼합물을 가열하였고, 그 다음에 20분 동안 환류 온도에서 교반하였다. 반응 혼합물을 그 후 실온으로 냉각시켰고, 물(12중량부)을 30분 후 30℃ 이하에서 적가한 다음 20분 동안 교반하였다. 물(25중량부)을 추가로 적가하였고, 40 내지 45℃에서 60분 동안 수행하였다. 이후에, 물(200중량부)을 첨가하였고, 결과 유기층을 분리하였다. 유기층을 그것이 중화될 때까지 세척하였다. 그 후에, 결과 유기 용액을 공비탈수, 여과 및 진공 스트립핑하여, 무색의 깨끗한 고체(융점: 76℃, 수율: 36.0중량부)로서 하기 화학식 2로써 나타내는 백색 열경화 실리콘 수지(A-1)를 얻었다.
(화학식 2)
(CH3)1.0Si(OCH3)0.06(OH)0.11O1 .42
합성
실시예
2
메틸트리클로로실란(50중량부), 페닐트리클로로실란(70.6중량부) 및 톨루엔(200중량부)을 1-L 플라스크에 넣었다. 빙냉 하, 물(8중량부)과 메틸알코올(60중량부)의 혼합용액을 적가하였다. 5 내지 20시간에 걸쳐 -5 내지 0℃의 내부온도에서 적가를 수행하였다. 이후에, 결과 혼합물을 가열한 다음, 20분 동안 환류 온도에서 교반하였다. 반응 혼합물을 그 후 실온으로 냉각시켰고, 물(12중량부)을 30분 후 30℃ 이하에서 적가한 다음, 20분 동안 교반하였다. 물(25중량부)을 추가로 적가한 후, 60분 동안 40 내지 45℃에서 교반하였다. 이후에, 물(200중량부)을 첨가하였고, 결과 유기층을 분리하였다. 유기층을 중화될 때까지 세척하였다. 그 후, 결과 유기용액을 공비탈수시키고, 여과 및 진공 스트립핑하여, 무색의 깨끗한 고체(융점: 82℃, 수율: 45.0중량부)로서 하기 화학식 3으로써 나타내는 백색 열경화 실리콘 수지(A-2)를 얻었다.
(화학식 3)
(CH3)0.5(C6H5)0.5Si(OCH3)0.05(OH)0.13O1 .41
에폭시 수지
트리아진 유도체 에폭시 수지: 트리스(2,3-에폭시프로필)이소시안우레이트("TEPIC-S" 상표명, Nissan Chemical Industries, Ltd.제; 에폭시 당량:100)
경화제
산 무수물: 메틸헥사히드로프탈릭 무수물("RIKACID MH," 상표명, New Japan Chemical Co., Ltd.제)
합성
실시예
3
B-단계 에폭시 수지
트리스(2,3-에폭시프로필)이소시안우레이트("TEPIC-S," 상표명, Nissan Chemical Industries, Ltd.제; 45중량부), 메틸헥사히드로프탈릭 무수물("RIKACID MH," 상표명, New Japan Chemical Co., Ltd.제; 55중량부) 및 트리페닐 포스파이트(3중량부)를 반응 용기에 두었고, 그 다음에 10시간 동안 80℃에서 반응시켰다. 반응 후, 프리폴리머를 제거하고, 그 후 냉각시켜 B-단계 에폭시 수지(A-3)를 고형화하였다.
산화방지제
인-계 산화방지제: 트리페닐 포스파이트(Wako Pure Chemical Industries, Ltd.)
경화 촉매
에폭시 수지용 경화 촉매
인-계 경화 촉매: 메틸-트리부틸-포스포늄-디메틸포스페이트("PX-4MP," 상표명, Nippon Chemical Industrial Co., Ltd. 제)
실리콘 수지용 경화 촉매: 아연 벤조에이트
무기 충전제
용융 구형 실리카(Tatsumori Ltd.제; 평균 입자 크기: 15㎛)
구형 알루미나(Admatechs Company Limited제; 평균 입자 크기: 20㎛)
이산화티타늄, 루틸형("R-45M," 상표명, Sakai Chemical Industry Co., Ltd.제; 평균 입자 크기: 0.28㎛)
희토류 원소 산화물
산화이트륨 (A)(Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제; 평균 입자 크기: 10㎛)
산화이트륨 (B)(Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제; 평균 입자 크기: 5㎛)
산화란타늄(Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제; 평균 입자 크기: 13㎛)
산화세륨(Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제; 평균 입자 크기; 15㎛)
산화가돌리늄(Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제; 평균 입자 크기; 12㎛)
기타 첨가제
이형제: 칼슘 스테아레이트
실란 커플링제: 3-머캅토프로필 트리메톡시실란("KBM-803," 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제)
실시예
1 내지 8 및
비교예
1 내지 3
각각의 백색 에폭시 조성물을 표 1에서 보이는 대응하는 비율로 다양한 성분을 조합하고, 균질한 덩어리로 그것들을 혼합하고, 그 다음에 뜨거운 2개의 롤 밀 상에서 덩어리를 반죽함으로써 얻었다. 상기 설명한 바와 같이 얻은 조성물을 하기-설명하는 측정 방법에 의해 다양한 물리적 특성에 대해 측정하였다. 또한 결과를 표 1에서 설명한다.
이들 조성물에 대하여, 하기의 다양한 특성들이 측정되었다. 결과를 표 2 및 표 3에 나타낸다.
스파이럴
유동성 값
EMMI 기준에 따르는 성형을 사용하여, 스파이럴 유동성 값을 175℃, 6.9N/mm2 및 2분의 성형 시간의 조건하에서 측정하였다.
겔 시간
175℃의 핫 플레이트 상에서 겔 형성까지의 시간을 측정하였다.
용융점도
Koka 유동성 시험기 및 1mm 직경의 노즐을 사용하여, 점도를 10kgf의 증가된 압력하에 175℃에서 측정하였다.
광반사율
50 mm 직경 × 3 mm 두께의 디스크를 175℃, 6.9N/mm2 및 2분의 성형 시간의 조건하에 성형하였다. 디스크를 사용하여, 광반사율을 "X-rite8200"(상표명, S.D.G. K.K.에 의해 제조됨)에 의해 360nm 내지 740nm의 파장 범위에서 측정하였다.
자외선에 노출 후
광반사율
50mm 직경 × 3 mm 두께의 디스크를 175℃, 6.9N/mm2 및 2분의 성형 시간의 조건하에 성형하였다. 디스크를 120℃의 분위기에서 24시간 동안 405nm의 자외선에 노출시킨 후, 광반사율을 측정하였다.
광도
150℃의 분위기 하에서, 100mA의 전류를 본원에서 이후에 설명하는 실시예 9에서 제작되는 각각의 발광 반도체 장치에 사용하였다. 시험의 시작시 그리고 또한 100시간 후, 광도를 "LP-3400"(상표명, Otsuka Electronics., Ltd.에 의해 제작됨)에 의해 측정하여 휘도의 저하를 결정하였다.
실시예
9 및
비교예
4
전면에 은도금을 한 구리 리드 프레임을 사용하여, 도 4의 매트릭스형 오목형 리플렉터 및 도 3의 개별형 리플렉터를 각각 하기 성형 조건하에서 실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 3에서 제조한 열경화성 수지 조성물로 성형하였다:
성형 온도: 170℃
성형 압력: 6.9 N/mm2
성형 시간: 3분
그 후 후경화를 2시간 동안 170℃에서 수행하였다.
상기 설명한 바와 같이 성형한 각각의 패키지에서, 리드와 수지 사이의 접착은 또한 양호하다.
상기-설명한 사전성형 패키지의 평가를 위해, 357nm에서 주발광 피크를 갖는 LED 소자를 발광 반도체 소자, 즉 LED 소자로서 사용하였다. LED 소자를 성형한 리플렉터의 오목한 개구부 내의 소정저변 상에서 실리콘 다이본딩 재료("LPS632D," 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제)로 실장하고, 고정시키고, 구리 리드 프레임 및 LED 소자의 전극의 리드의 내측 선단을 금선을 통해 접속하였다. 이후에, 실리콘 실링 재료("LPS380" 상표명, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.제)를 LED 소자가 배열된 오목한 개구부 내로 주입하였다. 실리콘 실링 재료를 그 후 한 시간 동안 120℃에서, 그 다음에 한 시간 동안 150℃에서 경화시켜, 결과의 발광 반도체 장치를 실링하였다.
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 3에서 제조한 각각의 열경화 수지 조성물에 대해, 매트릭스형 리플렉터 및 개별형 리플렉터를 각각 사용함으로써 조립한 발광 반도체 장치는 각 리플렉터 형태당 5개의 장치를 구비하였다. 이들 발광 반도체 장치를 25℃ 및 80% RH에서 조절한 분위에서 48시간에 걸쳐 방치한 후, 발광 반도체 장치를 260℃에서 조절한 리플로우 터널 오븐을 통해 3회 통과시켰다. 이후에, 발광 반도체 장치를 패키지 표면 또는 소자 표면과 실링 수지 사이의 접착 불량을 시험하였다. 각각 본 발명의 조성물로 성형된 패키지를 사용한 발광 반도체 장치는 전혀 분리 결함이 발생하지 않았다. 광도시험에 대해, 발광 반도체 장치는 또한 실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 3에서 제조한 각각의 열경화 수지 조성물에 대해 각 리플렉터 형태당 5개의 소자를 구비한다. 150℃의 분위기 하에서, 100mA의 전류를 각 발광 반도체 장치에 사용하였다. 시험의 시작 시 그리고 또한 100시간 후, 광도를 측정하여 휘도의 감소를 결정하였다. 시험의 시작시 비교예 1의 수지 조성물을 구비한 리플렉터를 사용한 발광 반도체 장치의 휘도가 1.0(초기값)이라면, 발광 반도체 장치의 각각의 휘도는 상대적인 값으로써 나타낸다.
Claims (13)
- 유기 수지 100 중량부 및 무기 충전제 50 내지 1,000 중량부를 포함하는 수지 조성물로서, 무기 충전제의 10 내지 100%는 희토류 원소의 산화물로 구성되는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 유기 수지는 폴리프탈아미드, 에폭시 또는 실리콘 수지인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 유기 수지의 5 내지 100중량%는 실리콘 수지로 구성되는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 희토류 원소는 이트륨, 네오디뮴, 인듐, 란타늄, 세륨, 사마륨, 유로퓸, 가돌리늄 또는 디스프로슘으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 희토류 원소의 산화물은 0.5 내지 60㎛의 평균 입자 크기를 갖는 분말의 형태인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 희토류 원소의 산화물 이외의 무기 충전제로서, 규소, 마그네슘, 티타늄, 아연 또는 알루미늄으로부터 선택되는 원소의 산화물을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항에 있어서, 발광반도체 소자용 리플렉터의 성형을 위한 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
- 제 1 항의 수지 조성물의 경화물을 포함하는 발광 반도체 소자용 리플렉터.
- 제 8 항에 있어서, 리플렉터는 발광 반도체 소자가 실장되는 다이패드와, 발광 반도체소자의 전극과 외부전극을 각각 함께 접속하는 리드 사이를 충만시킬 수 있도록 형성된 평판의 형태인 것을 특징으로 하는 리플렉터.
- 제 8 항에 있어서, 리플렉터는, 리플렉터가 발광 반도체 소자의 전극과 외부전극을 각각 함께 접속하는 리드 상에, 또는 발광 반도체 소자의 리드 및 전극이 실장되는 다이패드 상에 배열될 수 있고, 내부에 발광 반도체 소자를 수용할 수 있는 링-형 벽체로서 형성된 오목형 바디의 형태인 것을 특징으로 하는 리플렉터.
- 제 10 항에 있어서, 리플렉터는 링-형 벽체와 연속하여 리드 사이 또는 리드와 다이패드 사이를 충만시킬 수 있도록 형성된 것을 특징으로 하는 리플렉터.
- 발광 반도체 소자;
발광 반도체 소자의 전극과 외부 전극을 각각 접속하는 리드; 및
유기 수지 100 중량부 및 무기 충전제 50 내지 1,000 중량부(무기 충전제의 10 내지 100%는 희토 원소의 산화물로 구성된다)를 포함하는 수지 조성물의 경화물을 포함하는, 제 8 항의 발광 반도체 소자용 리플렉터를 포함하며,
발광반도체소자는 투명 수지 또는 형광체를 포함하는 투명 수지로 실링되는 발광 반도체 장치. - 제 12 항에 있어서, 발광반도체 소자는 500nm 이하의 방출 파장을 갖는 것을 특징으로 하는 발광 반도체 장치.
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