KR20060038482A - 비축퇴성 무기 반도체층 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 발광 효율을 향상시키기 위해 유기 EL 소자에 사용되는 비축퇴성 무기 반도체층에 관한 것으로서, 하부 전극(10)상에 비축퇴성 무기 반도체층(12), 유기 발광층(14) 및 대향 전극(16)을 순서대로 형성한 구조를 갖는 유기 EL 소자에서, 비축퇴성 무기 반도체층(12)을 밴드 갭 에너지가 2.9eV인 비정질 재료의 In-Zn-Al-O로 형성하였다.
Description
도 1은 본 발명의 유기 EL 소자에 있어서 제 1 실시형태에 대한 단면도이다. 도 1에서, 부호(10)는 하부 전극인 제 1 전극층을, 부호(12)는 비축퇴성 무기 반도체층을, 부호(14)는 유기 발광층을, 부호(16)는 대향 전극으로서의 제 2 전극층을, 부호(100)는 유기 EL 소자를 나타낸다.
본 발명은, 유기 전기 발광 소자(이하, 「유기 EL 소자」라고도 칭함)에 사용되는 비축퇴성 무기 반도체층에 관한 것이다. 보다 자세하게는, 가정용 및 공업용의 디스플레이 혹은 프린터 헤드의 광원 등에 이용하기에 적합한 유기 EL 소자에 사용되는 비축퇴성 무기 반도체층에 관한 것이다.
종래의 유기 EL 소자의 예가, 문헌 1(일본국 특허 공개공보 제 89-312873호), 문헌 2(일본국 특허 공개공보 제 90-207488호), 문헌 3(일본국 특허 공개공보 제 93-41285호) 및 문헌 4(일본국 특허 공개공보 제 94-119973호)에 각각 개시되어 있다. 이들 문헌에 개시된 유기 EL 소자는, 정공 주입층 또는 전자 주입층으로서의 무기 반도체층과 유기 발광층을 적층한 구조를 갖고 있다. 그리고, 유기층보다 열화가 적은 무기 반도체층을 이용함으로써, 소자의 수명을 향상시키고 있다.
또한, 문헌 1에 있어서는 무기 반도체층의 재료로서, 예컨대, 비정질의 Si1-XCX로 표시되는 Ⅲ-Ⅴ족이나 Ⅱ-V 족의 비결정질 재료나 CuI, CuS, As 및 ZnTe 등의 결정질 재료가 이용되고 있다.
또, 문헌 3 및 문헌 4에 있어서는, 무기 반도체층의 재료로서, Cu2O를 비롯한 결정질의 산화물 반도체 재료를 이용하는 예가 개시되어 있다.
그러나, 상술한 문헌 1 및 문헌 2에 개시된 유기 EL 소자에 있어서, CuI 등의 결정질의 재료를 이용한 경우에는, 통상 다결정의 무기 반도체층이 형성된다. 다결정의 무기 반도체층의 표면은, 평탄성이 불량하고, 50nm 정도 이상의 요철이 있다. 이 때문에, 다결정의 무기 반도체층 위에 유기 발광층의 박막을 형성한 경우, 무기 반도체층의 표면의 돌출부가 박막을 뚫어 버리는 경우가 있다. 이 경우, 무기 반도체층과 유기 발광층상의 전극이 단락(short-circuit)하여, 누전이 발생한다. 또한, 단락하지 않더라도 돌출부에 전기장이 집중되기 때문에, 누전이 발생하기 쉽다. 이 때문에, 종래의 유기 EL 소자에는 발광 효율이 저하된다고 하는 문제점이 있었다.
또, 무기 반도체층을 형성할 때에는, 유기 발광층의 내열 온도보다 높은 온도(200℃ 이상)가 된다. 이 때문에, 유기 발광층은 무기 반도체층을 형성한 후에 형성된다.
또한, 문헌 1 및 문헌 2에 개시된 유기 EL 소자에 있어서 이용되고 있는 Si1-XCX의 비정질 재료의 에너지 갭은 2.6eV 보다 작다. 이에 반해, 알루미늄 착체(錯體)나 스틸벤 유도체의 발광체를 포함하는 유기 발광층의 에너지 갭은 2.6 eV보다 크다. 그 결과, 유기 발광층에서 생성된 여기 상태(exciting state)는, 무기 반도체층으로 에너지 이동하여 소광되기 쉽다. 이 때문에, 유기 EL 소자의 발광 효율이 저하된다고 하는 문제가 있었다.
또한, 비정질 재료로서 실리콘계의 재료(α-Si, α-SiC)를 이용한 경우, 밴드 갭 에너지(band gap energy)중에서 댕글링 본드(dangling bond)에 의한 국소 준위(local level)가 1017cm-3 이상이다. 이 때문에, 가령 밴드 갭 에너지가 크더라도, 이 국소 준위 때문에 여기 상태가 소광된다. 이 때문에, 유기 EL 소자의 발광 효율이 저하된다고 하는 문제가 있었다.
또한, 상술한 문헌 3 및 문헌 4에서 이용하는 Cu2O 등의 산화물 도체는 결정질이다. Cu2O 등의 산화물 반도체는, 고온으로 소성되기 때문에 통상 다결정으로 된다. 이 경우에도, 문헌 1 및 문헌 2의 경우와 마찬가지로, 표면의 요철 때문에 누전이 발생하여, 발광 효율이 저하된다고 하는 문제점이 있었다.
본 발명은, 상기 문제에 비추어 이루어진 것으로서, 유기 EL 소자의 발광 효 율을 향상시켜 줄 수 있는 비축퇴성 무기 반도체층을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적의 달성을 도모하기 위해서, 본 발명의 비축퇴성 무기 반도체층은 밴드 갭 에너지가 2.7eV 내지 6.0eV의 범위내의 값이며, 캐리어 농도가 1019cm-3 내지 1012cm-3의 범위내의 값이고, 또한 전자 전도성인 것을 특징으로 한다. 이러한 비축퇴성 무기 반도체층을 사용한 본 발명의 유기 EL 소자는, 제 1 전극층, 비축퇴성(non-degenerate) 무기 반도체층, 발광층을 포함하는 한 층 이상의 유기층 및 제 2 전극층을 순서대로 적층한 구조를 갖고, 비축퇴성 무기 반도체층은, 비정질성 재료 또는 미결정 재료를 포함하고, 또한 유기 발광층의 밴드 갭 에너지 보다 큰 밴드 갭 에너지를 갖는 것을 특징으로 한다.
이와 같이, 본 발명의 유기 EL 소자에 의하면, 비축퇴성(非縮退性) 무기 반도체층이 비정질 재료 또는 미결정 재료를 포함한다. 그 결과, 비축퇴성 무기 반도체층의 표면이 평탄해진다. 그 결과, 표면의 요철로 인한 누전의 발생 방지를 도모할 수 있다. 이 때문에, 발광 효율의 향상을 도모할 수 있다.
또한, 본 발명의 유기 EL 소자에 의하면, 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지를, 유기 발광층의 밴드 갭 에너지 보다 크게 하였다. 그 결과, 유기 발광층에서 생성된 여기 상태가, 비축퇴성 무기 반도체층으로 에너지 이동하여 소광하 는 것을 줄일 수 있다. 이 때문에, 발광 효율의 향상을 도모할 수 있다.
또한, 본 발명의 유기 EL 소자에 있어서, 바람직하게는, 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지를 2.7eV 내지 6eV의 범위내의 값으로 하는 것이 좋다.
전술한 바와 같이, 알루미늄 착체나 스틸벤 유도체를 포함하는 유기 발광층의 에너지 갭은 2.6eV보다 크다. 이 때문에, 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지를 2.7eV 이상으로 하면, 여기 상태의 소광을 줄일 수 있다.
또한, 본 발명의 유기 EL 소자에 있어서, 바람직하게는, 비축퇴성 무기 반도체층을 정공 전도성(hole conduction)으로 하는 것이 좋다. 즉, 비축퇴성 무기 반도체층은 정공 주입층으로서 기능하더라도 무방하다.
또한, 본 발명의 유기 EL 소자에 있어서, 바람직하게는, 비축퇴성 무기 반도체층을 전자 전도성으로 하는 것이 좋다. 즉, 비축퇴성 무기 반도체층은 전자 주입층으로서 기능하여도 된다.
또한, 본 발명의 실시에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층을 Ba(바륨), Ca(칼슘), Sr(스트론튬), Yb(이테르븀), Al(알루미늄), Ga(갈륨), In(인듐), Li(리튬), Na (나트륨), Cd(카드뮴), Mg(마그네슘), Si(규소), Ta(탄탈), Sb(안티몬) 및 Zn(아연)의 원소중 어느 하나 이상의 원소를 포함하는 산화물 또는 산화 질화물을 주성분으로 하면 된다.
또한 본 발명의 실시에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층을 In 및 Zn; In, Zn 및 Al; Al, Zn 및 Sb; In, Zn 및 Yb; 그리고 In, Zn 및 Ta 등의 원소의 조합중, 어느 하나의 원소의 조합을 포함하는 산화물 또는 산화 질화물로 하면 좋다.
또한, 본 발명에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층의 캐리어 농도를, 1019cm-3∼1012cm-3의 범위내의 값으로 하면 된다.
이와 같이, 비축퇴성 무기 반도체층중의 캐리어 농도를 낮게 하면, 무기 반도체가 유기 발광층중에서 생성한 여기 상태와 상호 작용을 할 가능성이 낮아진다. 그 결과, 발광 효율의 저하를 피할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층중의 국소 준위의 밀도를, 1017cm-3미만으로 하면 된다.
이와 같이, 국소 준위의 밀도를 1017cm-3 미만으로 하는 경우, 이 국소 준위에 의한 여기 상태의 소광을 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층은 In을 주성분으로 포함하는 산화물을 재료로 하면 된다.
이하에서, 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대하여 설명한다. 또, 참조하는 도면은, 본 발명을 이해할 수 있을 정도로 각 구성 성분의 크기, 형상 및 배치 관계가 개략적으로 도시되어 있음에 불과하다. 따라서, 본 발명을 도시한 예로 한정하는 것은 아니다. 또한, 도면중 단면을 나타내는 해칭(hatching)을 일부 생략한다.
우선, 도 1을 참조하여, 본 실시예의 유기 EL 소자(100)의 구조에 대하여 설명한다. 이 유기 EL 소자(100)는, 제 1 전극층으로서의 하부 전극(10), 비축퇴성 무기 반도체층(12), 유기 발광층(14) 및 제 2 전극층으로서의 대향 전극(16)을 순서대로 적층한 구조를 갖는다.
그리고, 이 비축퇴성 무기 반도체층(12)은, 비정질 재료 또는 미결정 재료를 포함한다. 이와 같이, 비축퇴성 무기 반도체층(12)을 비정질 재료 또는 미결정 재료로써 형성하면, 그 표면은 평탄해진다. 그 결과, 표면의 요철로 인한 누전의 발생을 방지할 수 있다. 이 때문에 발광 효율이 향상된다.
또, 무기 반도체의 상태(예컨대, 비정질 상태나 미결정 상태)는, 예컨대 X선 분석법에 의해 확인할 수 있다.
또한, 이 비축퇴성 무기 반도체층(12)은, 유기 발광층의 밴드 갭 에너지 보다 큰 밴드 갭 에너지를 갖는다. 구체적으로는, 비축퇴성 무기 반도체층(12)의 밴드 갭 에너지를 2.7eV 내지 6eV의 범위내의 값으로 하는 것이 바람직하다.
이와 같이, 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지를 크게 하면, 유기 발광층(14)에서 생성된 여기 상태가, 비축퇴성 무기 반도체층(12)으로 에너지 이동하여 소광되는 것을 막을 수 있다. 이 때문에 발광 효율이 향상된다.
또한, 밴드 갭 에너지는, 예를 들어 투과광의 흡수 파장을 측정함으로써 구할 수 있다.
또한, 비축퇴성 무기 반도체층(12)에 정공 전도성(hole conduction)을 갖게 하여, 비축퇴성 무기 반도체층(12)이 정공 주입층(hole injection layer)으로 작용하게 할 수 있다. 이 경우, 하부 전극(10)을 양극으로 하고, 대향 전극(16)을 음극으로 한다.
또한, 비축퇴성 무기 반도체층(12)에 전자 전도성을 갖게 하여, 비축퇴성 무기 반도체층(12)을 전자 주입층으로 할 수도 있다. 그 경우, 하부 전극(10)을 음극으로 하고, 대향 전극(16)을 양극으로 한다.
또한, 본 발명의 실시에 있어서, 비축퇴성 무기 반도체층(12)은, 예를 들어 Yb (이테르븀), Al(알루미늄), Ga(갈륨), In(인듐), Zn(아연), Cd(카드뮴), Mg(마그네슘), Si(규소), Ta(탄탈), Sb(안티몬) 및 Zn(아연)의 원소중 어느 1개 이상의 원소를 포함하는 산화물 또는 산화 질화물을 주성분으로 하면 된다.
구체적으로는, 산화물 또는 산화 질화물로서는, 예를 들어 In 및 Zn의 조합, Al, Zn 및 Sb의 조합, In, Zn 및 Yb의 조합, 및 In, Zn 및 Ta의 원소의 조합중, 어느 하나의 원소의 조합을 포함한 산화물 또는 산화 질화물로 하면 된다.
또한, 본 실시예에서는, 비축퇴성 무기 반도체층(12)중의 캐리어 농도를, 10l9cm-3 내지 10l2cm-3의 범위내의 값으로 한다.
이와 같이, 캐리어 농도를 낮게 하면, 발광 효율의 저하를 피할 수 있다.
이에 반해, 캐리어 농도가 높은 무기 반도체, 예컨대 캐리어 농도가 10l9보다 높은 축퇴성 반도체를 이용한 경우, 캐리어와, 유기 발광층에서 생성한 여기 상태가 상호 작용하여, 발광 효율을 저하시킨다.
또, 캐리어 농도는, 예컨대 홀 효과(hole effect)를 이용하여 측정할 수 있다.
또한, 본 실시예에서는, 비축퇴성 무기 반도체층(12)중의 국소 준위의 밀도 를, 10l7cm-3 미만으로 한다. 이와 같이, 국소 준위의 밀도를 10l7cm-3미만의 값으로 하면, 이 국소 준위에 의한 여기 상태의 소광을 줄일 수 있다.
또, 국소 준위의 밀도는 비축퇴성 무기 반도체의 전류-전압-정전 용량의 관계를 조사함으로써 측정할 수 있다.
또한, 유기 발광층은 정공 전도성을 갖는 것이 바람직하다.
실시예
하기에서, 본 발명의 실시예 1에 대하여 설명한다.
실시예 1
실시예 1의 유기 EL 소자에서는, 하부 전극을 투명 전극으로 하였다.
실시예 1의 유기 EL 소자를 제조하기 위해서, 우선 두께가 1mm이고, 크기가 25mm×75mm인 유리 기판상에, 100nm의 두께의 ITO막을 형성한다. 이 유리 기판과 ITO 막을 함께 기판으로 한다. 계속해서, 이 기판을 이소프로필 알콜로 초음파 세정한다. 또한, 기판을 N2(질소 기체) 대기중에서 건조시킨 후, UV(자외선) 및 오존을 병용하여 30분간 세정하였다. 실시예 1에서, 이 하부 전극을 양극으로 한다.
그 다음, 이 기판을 니폰 베큠 코포레이션(Nippon Vacuum Co.)에서 제조한 증착·스퍼터링 장치의 챔버에 설치하였다. 그리고, ITO막상에 비축퇴성 무기 반도체층을 스퍼터링(ICNS)에 의해 제조하였다. 이 스퍼터링에 있어서는, InZO3, ZnO 및 Al2O3의 소결체를 타겟으로 하였다. 단, In, Zn 및 Al에 대한 In 원자수 비를 일례로서 0.6으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Al에 대한 Al의 원자수 비를 일례로서 0.1로 하였다.
또한, 스퍼터링에 있어서는, 챔버중에, 아르곤 기체와 산소 기체를, (아르곤 기체)/(산소 기체)의 체적비가 2.0이 되도록 도입하였다. 그리고, 스퍼터링에 있어서의 조건은, 챔버의 진공도를 3×10-4 Pa로 하고, 출력을 50 W로 하고, RF 주파수를 13.56 MHz로 하고, 음극의 전압을 400V로 하였다.
실시예 1에서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Al-O로 이루어지는 산화물층을 200nm의 두께로 증착하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
계속해서, 비축퇴성 무기 반도체층에, 유기 발광층으로서 전자 수송성의 유기 화합물인 8-히드록시퀴놀린 Al 착체(Alq 착체)를 진공 증착에 의해 60nm의 두께로 증착하였다.
또한, 유기 발광층상에, 대향 전극으로서 Al:Li 합금을 진공 증착에 의해 200nm의 두께로 증착하였다. 실시예 1에서는 이 대향 전극을 음극으로 한다.
이상의 공정을 거쳐서, 실시예 1의 유기 EL 소자를 형성하였다.
실시예 1에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 2.9eV였다. 밴드 갭 에너지의 측정에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층을 구성하는 산화물의 투과 스펙트럼을 측정하여, 그 흡수 파장에 상당하는 에너지를 구하였다.
또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 비저항을 측정하였더니, 1×10Ω·cm이었 다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층을 X선 회절에서 측정하였더니, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 하부 전극과 대향 전극 사이에 6V의 전압을 인가하여, 소자를 정전압 구동하였다. 이 때의 초기 휘도는, 100cd/㎡이고, 발광 효율은 1.2m/W이었다.
또한, 7.5V의 전압을 인가하여 구동하였을 때의 초기 휘도는, 170cd/㎡이었다. 그리고, 반감기는 750 시간이었다. 또, 반감기이란 휘도가 초기 휘도의 반값으로 될 때까지 걸리는 시간을 말한다.
실시예 2
그 다음, 본 발명의 실시예 2에 대하여 설명한다. 실시예 2의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 2에 있어서는 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Si-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링하여 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Zn 및 Si에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Si에 대한 Si의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 2에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 2.9eV였다. 또한, 비저항은 1×102Ω·c이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.21m/W이었다. 또한, 반감기는 800시간이었다.
실시예 3
그 다음, 본 발명의 실시예 3에 대하여 설명한다. 실시예 3의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 3에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Mg-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서, In, Zn 및 Mg에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Mg에 대한 Mg의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 3에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.0eV이었다. 또한, 비저항은 2×10Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 미결정(마이크로 크리스탈)이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.51m/W이었다. 또한, 반감기는 1200시간이었다.
실시예 4
그 다음, 본 발명의 실시예 4에 대하여 설명한다. 실시예 4의 유기 EL 소자의 구조는 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 4에 있어서는 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Yb-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Zn 및 Yb에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Yb에 대한 Yb의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 4에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.1eV이었다. 또한, 비저항은 3×10-1Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.01m/W이었다. 또한, 반감기는 650 시간이었다.
실시예 5
그 다음, 본 발명의 실시예 5에 대하여 설명한다. 실시예 5의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 2에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Ga-Si-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Ga 및 Si에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Ga 및 Si에 대한 Si의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 5에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.0 eV이었다. 또한, 비저항은 3×10-2Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 미결정이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 0.91m/W이었다. 또한, 반감기는 700 시간이었다.
실시예 6
그 다음, 본 발명의 실시예 6에 대하여 설명한다. 실시예 6의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 6에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Ga-Al-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는, In, Ga 및 Al에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Ga 및 Al에 대한 Al의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 6에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 2.9eV이었다. 또한, 비저항은 1×10Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 미결정이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.31m/W이었다. 또한, 반감기는 720 시간이었다.
실시예 7
그 다음, 본 발명의 실시예 7에 대하여 설명한다. 실시예 7의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 2에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Ta-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Zn 및 Ta에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Ta에 대한 Ta의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 7에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 22.8eV이었다. 또한, 비저항은 7×10Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.21m/W이었다. 또한, 반감기는 450 시간이었다.
실시예 8
그 다음, 본 발명의 실시예 8에 대하여 설명한다. 실시예 8의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 8에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Si-O-N으로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
실시예 8에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.1eV이었다. 또한, 비저항은 7×103Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.41m/W이었다. 또한, 반감기는 2000 시간이었다.
실시예 9
그 다음, 본 발명의 실시예 9에 대하여 설명한다. 실시예 9의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 9에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Al-O-N으로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
실시예 9에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.1eV이었다. 또한, 비저항은 8×102Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 1.61m/W이었다. 또한, 반감기는 1500시간이었다.
실시예 10
그 다음, 본 발명의 실시예 10에 대하여 설명한다. 실시예 10의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 10에 있어서는 대향 전극을, Al: Li 대신에 Al로 형성하였다. Al은 일 함수가 4.0eV 이상이므로, 내구성이 높다.
또한, 실시예 10에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Ba-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Zn 및 Ba에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Ba에 대한 Ba의 원자수 비를 0.1 내지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 또한, 스퍼터링의 출력을 20W로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 10에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 3.0eV이었다. 또한, 비저항은 4×10-2Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 2.11m/W이었다. 또한, 반감기는 3200 시간이었다.
실시예 11
그 다음, 본 발명의 실시예 11에 대하여 설명한다. 실시예 11의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 10의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 11에 있어서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, In-Zn-Sr-O로 이루어지는 산화물의 층을 스퍼터링에 의해 형성하였다. 또한, 이 산화물은 정공 전도성을 가지며 투명하다.
스퍼터링에 있어서는 In, Zn 및 Sr에 대한 In의 원자수 비를 0.57 내지 0.6의 범위내의 값으로 하였다. 또한 In, Zn 및 Sr에 대한 Sr의 원자수 비를 0.1 내 지 0.23의 범위내의 값으로 하였다. 그 밖의 스퍼터링의 조건은 실시예 1과 동일 조건으로 하였다.
실시예 11에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는, 하기의 표 1에 도시하는 바와 같이 2.8eV이었다. 또한, 비저항은 3×10-2Ω·cm이었다. 또한, 비축퇴성 무기 반도체층의 상태는 비정질이었다.
그리고, 7.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 2.41m/W이었다. 또한, 반감기는 4000 시간이었다.
실시예 12
그 다음, 본 발명의 실시예 12에 대하여 설명한다. 실시예 12의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 소자의 구조와 동일하다. 단, 실시예 12에 있어서는, 유기 발광층으로서, 하기의 화학식 1의 PAVBi를 이용하였다. 이 PAVBi는 정공 전도성을 갖는다.
그리고, 인가 전압 5V로 정전압 구동하였을 때의 초기 휘도는 210cd/㎡있고, 발광 효율은 2.31m/W이었다. 또한, 반감기는 1300 시간이었다. 또한, 발광색은 청녹색이었다.
또, 종래에는 PAVBi의 유기 발광층과 옥사디아졸 유도체의 전자 주입층을 조합하여 이용한 예가 공지되어 있다. 이 조합에서는 발광 효율은 높아지지만, 수명이 50 시간으로 지극히 짧았다.
참고예
그 다음, 본 발명의 참고예에 대하여 설명한다. 참고예의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 12의 소자의 구조와 동일하다. 단, 참고예의 소자는, 실시예 12의 소자와는 상이하게 비축퇴성 무기 반도체층으로서 In-Zn-Si-O를 포함하지 않는다.
그리고, 5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 초기 휘도는 180cd/㎡이고, 발광 효율은 2.01m/W이었다. 또한, 반감기는 800 시간이었다.
비교예 1
그 다음, 비교예 1에 대하여 설명한다. 비교예 1의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 구조와 동일하다. 단, 비교예 1에서는, 비축퇴성 무기 반도체층 대신에, 유기 정공 주입재인 하기의 화학식 2의 TPD를 이용하였다:
그리고, 6.5V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 초기 휘도는 130cd/㎡이었지만, 반감기는 겨우 120 시간이었다.
비교예 2
그 다음, 비교예 2에 대하여 설명한다. 비교예 2의 유기 EL 소자의 구조는 실시예 1의 구조와 동일하다. 단, 비교예 1에서는, 비축퇴성 무기 반도체층으로서, 정공 전도성의 미결정 Si(P-μC-Si)층을, 플라즈마 CVD 법에 의해, 두께 30nm로 제조하였다.
막을 제조하는데 있어서, 플라즈마 CVD 장치를 이용하고, RF 출력을 800W로 하고, 기판 온도를 300℃로 하고, 압력을 20mTorr로 하고, 도입 기체로서 SiH4/H2B2H6(6000ppm)를 도입하였다.
비교예 2에 있어서의 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지는 2.3 eV이었다. 또한, 비저항은 1×105Ω·cm이었다.
그리고, 6V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 초기 휘도는 120cd/㎡이고, 휘도는 10cd/㎡이고, 발광 효율은 겨우 0.21m/W이었다. 또한, 반감기는 겨우 10 시간이었다.
비교예 1 및 비교예 2와 실시예 1을 비교하면, 무기 반도체는 정공 전도에 대한 안정성이 유기 화합물에 비교해서 훨씬 높다는 것을 알 수 있다. 또한, 밴드 갭 에너지가 큰 비축퇴성 무기 반도체층은, 전자 장벽성을 가지며, 또한 정공 전도에 대한 안정성이 높다는 것을 알 수 있다.
비교예 3
그 다음, 비교예 3에 대하여 설명한다. 비교예 3의 유기 EL 소자의 구조는, 실시예 1의 구조와 동일하다. 단, 비교예 3에서는 비축퇴성 무기 반도체층으로서, InZnO를 이용하고 있다. InZnO의 캐리어 농도는 1020cm-3이다. 또한, 비저항은 5×10-4Ω·cm로 작다.
그리고, 6V의 전압을 인가하여 정전압 구동하였을 때의 발광 효율은 겨우 0.251m/W이었다. 발광 효율이 낮은 이유는 비축퇴성 무기 반도체층의 캐리어 농도가 높기 때문이라고 생각된다.
이상, 상세하게 설명한 바와 같이, 본 발명에 의하면, 비축퇴성 무기 반도체층을 비정질 재료 또는 미결정 재료로써 형성하였기 때문에, 표면의 요철로 인한 누전의 발생의 방지를 도모할 수 있다. 이 때문에, 발광 효율의 향상을 도모할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면, 비축퇴성 무기 반도체층의 밴드 갭 에너지를 유기 발광층의 밴드 갭 에너지 보다 크게 하였다. 그 결과, 유기 발광층에서 생성된 여기 상태가, 비축퇴성 무기 반도체층으로 에너지 이동하여 소광하는 것을 감소시킬 수 있었다. 이 때문에, 발광 효율의 향상을 도모할 수 있다.
Claims (6)
- 밴드 갭 에너지가 2.7eV 내지 6.0eV의 범위내의 값이며, 캐리어 농도가 1019cm-3 내지 1012cm-3의 범위내의 값이고, 또한 전자 전도성인 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층(inorganic non-degenerate semiconductor layer).
- 제 1 항에 있어서,Ba, Ca, Sr, Yb, Al, Ga, In, Li, Na, Cd, Mg, Si, Ta, Sb 및 Zn 원소중에서 선택된 원소를 포함하는 산화물 또는 산화 질화물을 주성분으로 하는 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층.
- 제 1 항에 있어서,In 및 Zn의 조합,In, Zn 및 Al의 조합,Al, Zn 및 Si의 조합,In, Zn 및 Si의 조합,In, Zn 및 Ti의 조합,In, Zn 및 Sb의 조합,In, Zn 및 Yb의 조합, 및In, Zn 및 Ta의 조합 중어느 한 조합의 원소를 포함하는 산화물 또는 산화 질화물을 주성분으로 하는 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층.
- 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,상기 비축퇴성 무기 반도체층내 국소 준위의 밀도가 1017cm-3 미만의 값인 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,In을 주성분으로 포함하는 산화물인 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층.
- 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,스퍼터링법에 의해 성막된 것을 특징으로 하는 비축퇴성 무기 반도체층.
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