KR100813854B1 - 유기 발광 소자 및 그 제조방법 - Google Patents

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    • H05B33/26—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode

Abstract

본 발명은 광투과율이 높고 일함수의 조절이 용이하며, 이에 따라 캐소드 전극의 선택에 대한 자유도가 높은 애노드 전극을 포함하는 유기 발광 소자 및 그 제조방법을 제공하는 데 목적이 있다. 이를 위하여, 본 발명은, 제1금속산화물에 상기 제1금속산화물과 다른 제2금속산화물이 도핑된 제1층을 포함하는 애노드 전극과, 상기 애노드 전극과 대향된 캐소드 전극과, 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극의 사이에 개재되고 발광층을 포함하는 유기층을 포함하는 유기 발광 소자 및 그 제조방법을 제공한다.

Description

유기 발광 소자 및 그 제조방법{Organic light emitting device and manufacturing method thereof}
도 1은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 개략적으로 도시한 단면도,
도 2는 본 발명의 바람직한 다른 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 개략적으로 도시한 단면도,
도 3은 본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 개략적으로 도시한 단면도,
도 4는 본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 개략적으로 도시한 단면도,
도 5는 본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 개략적으로 도시한 단면도.
본 발명은 유기 발광 소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더 상세하게는 투과율이 높으면서도 일함수의 조절이 용이한 애노드를 갖는 유기 발광 소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 유기 발광 소자는 상호 대향된 애노드 전극과 캐소드 전극, 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 개재된 발광층을 포함하는 중간층을 구비한다. 중간층에 포함된 발광층은 애노드 전극으로부터 주입된 정공과 캐소드 전극으로부터 주입된 전자를 이용하여 광을 발생시키며, 발광층에서 발생된 광은 애노드 전극과 캐소드 전극 중 어느 한 전극을 통해 외부로 취출된다. 따라서 광이 취출되는 전극은 투과율이 높은 것이 바람직하다.
또한, 유기 발광 소자에 있어, 애노드 전극은 캐소드 전극에 비해 일함수의 절대값이 더 높아야 한다. 이는 애노드 전극으로부터 정공이 원활히 중간층으로 공급되어야 하고, 캐소드 전극으로부터 전자가 원활히 중간층으로 공급되어야 하기 때문이다.
이러한 이유로 종래의 유기 발광 소자에서는 투과율이 어느 정도 확보될 수 있고, 비교적 높은 일함수 절대값을 갖는 ITO(Indium Tin Oxide: 인듐틴옥사이드)를 애노드 전극으로 사용하는 것이 일반적이었다. 이러한 일반적인 ITO에 일함수 절대값을 더욱 높이기 위해 UV-O3 처리나, N2 플라즈마 처리를 하기도 하였다.
그러나 이러한 일반적인 ITO 애노드 전극은 투과율도 45% 정도의 수준에 지나지 않으며, 일함수 조절도 어려워 투명 전극으로서의 기능이 곤란한 한계가 있었다.
특히, 전면 발광형(Top-emission type)의 경우 캐소드 전극의 방향으로 화상 이 구현되어야 하는 데, 이 경우, 캐소드 전극으로는 일함수의 절대값이 작으면서도 투과율이 높은 재료를 사용해야 한다. 일함수의 절대값이 작으면서도 동시에 투과율이 높은 재료를 찾기가 사실상 곤란하여, Mg:Ag와 같은 일함수 절대값이 작은 금속막을 반투과막으로 형성한 후, 그 도전성을 보완토록 ITO등의 기존 투명 전극을 적층한 구조를 많이 사용하여 왔다. 그러나, 이러한 종래의 광투과형 캐소드 전극도 그 재질 상의 한계로 인하여 광투과율이 현격히 떨어진다. 이처럼, 전면 발광형의 구조를 취할 경우, 상기와 같은 애노드 전극과 캐소드 전극의 일함수 차이를 유지하면서도 캐소드 전극의 광투과율을 높일 수 있는 캐소드 전극용 물질에 대한 선택의 자유도가 극히 제한적이었다.
본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 광투과율이 높고 일함수의 조절이 용이하며, 이에 따라 캐소드 전극의 선택에 대한 자유도가 높은 애노드 전극을 포함하는 유기 발광 소자 및 그 제조방법을 제공하는 데 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 제1금속산화물에 상기 제1금속산화물과 다른 제2금속산화물이 도핑된 제1층을 포함하는 애노드 전극과, 상기 애노드 전극과 대향된 캐소드 전극과, 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극의 사이에 개재되고 발광층을 포함하는 유기층을 포함하는 유기 발광 소자를 제공한다.
상기 애노드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징 크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 제2층을 더 포함할 수 있다.
상기 애노드 전극은, 몰리브덴옥사이드, 바나듐옥사이드, 텅스텐옥사이드, 니켈옥사이드, 카파옥사이드로 이루어진 그룹 및 풀러렌, 금속 함유 플러렌계 착화합물, 탄소 나노 튜브, 탄소 섬유, 카본 블랙, 흑연, 카르빈, MgC60, SrC60, CaC60 및 C60으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 물질로 구비된 제3층을 더 포함할 수 있다.
상기 캐소드 전극은, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
상기 애노드 전극은, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층을 더 포함할 수 있다.
상기 애노드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층을 더 포함할 수 있다.
상기 애노드 전극은, 상기 제1층, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층, 및 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층이 순차 적층된 구조일 수 있다.
상기 애노드 전극은, 상기 제1층, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사 이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층, 및 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층이 순차 적층된 구조일 수 있다.
상기 캐소드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
상기 제1금속산화물은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
상기 제2금속산화물은, 이테르븀옥사이드, 란타늄옥사이드, 이트륨옥사이드, 베릴륨옥사이드, 티타늄옥사이드, 실리콘옥사이드, 갈륨옥사이드, 팔라듐옥사이드, 및 사마륨옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
본 발명은 또한, 애노드 전극을 형성하는 단계와, 애노드 전극 상에 발광층을 포함하는 중간층을 형성하는 단계와, 상기 중간층 상에 캐소드 전극을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 애노드 전극을 형성하는 단계는, 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 제1금속산화물과 상기 제1금속산화물과 다른 제2금속산화물을 증착하여, 상기 제1금속산화물에 상기 제2금속산화물이 도핑된 제1층을 형성하는 단 계인 유기 발광 소자의 제조방법을 제공한다.
상기 제1금속산화물은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
상기 제2금속산화물은, 이테르븀옥사이드, 란타늄옥사이드, 이트륨옥사이드, 베릴륨옥사이드, 티타늄옥사이드, 실리콘옥사이드, 갈륨옥사이드, 팔라듐옥사이드, 및 사마륨옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함할 수 있다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다 .
도 1은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 유기 발광 소자를 도시한 단면도이다.
도 1에서 볼 수 있듯이, 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 유기 발광 소자는 기판(1) 상에 애노드 전극(2), 유기층(3) 및 캐소드 전극(4)이 순차 적층된 구조를 갖는다.
이러한 유기 발광 소자는 애노드 전극(2)으로부터 정공이, 캐소드 전극(4)으로부터 전자가 공급되어 유기층(3)에서 발광이 이뤄진다. 유기층(3)에서 발광된 광은 도 1에서 화살표 방향인 기판(1)의 방향으로 출사되어 기판(1)의 아래쪽으로 화상이 구현된다. 이를 이하에서는 배면 발광형(bottom-emission type)이라 한다.
상기 기판(1)은 글라스재 또는 플라스틱재가 적용될 수 있는 데, 이 기판(1) 에는 박막 트랜지스터, 커패시터가 조합된 픽셀 회로가 장착되어 픽셀의 구동을 액티브 매트릭스(Active-matrix)방식으로 할 수도 있다.
상기 기판(1) 상에 형성되는 상기 애노드 전극(2)은 외부 전원에 연결되어 상기 유기층(3)으로 정공을 제공하는 것으로, 제1금속산화물과 제2금속산화물이 공증착되어 구비된 제1층(21)을 포함한다. 이 제1층(21)에 대한 보다 상세한 설명은 후술하도록 한다.
상기 애노드 전극(2) 상부에는 유기층(3)이 구비되어 있다. 상기 유기층(3)에서는 애노드 전극(2)과 캐소드 전극(4)으로부터 각각 제공된 정공 및 전자가 결합하여 발광한다.
상기 유기층(3)은 적어도 발광층(32)이 포함되며, 이 발광층(32)과 애노드 전극(2)의 사이에 제1중간층(31)이, 발광층(32)과 캐소드 전극(4)의 사이에 제2중간층(33)이 각각 개재될 수 있다.
상기 제1중간층(31)으로는 정공 주입층(Hole Injection Layer), 정공 수송층(Hole Transport Layer) 등이 구비될 수 있고, 제2중간층(33)으로는 전자 수송층(Electron Transport Layer), 전자 주입층(Electron Injection Layer) 등이 구비될 수 있다. 그러나 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 필요에 따라 상기 층들 중 어느 한 층만이 구비될 수도 있고, 전자 차단층(Electron Blocking Layer), 정공 차단층(Hole Blocking Layer)이 각각 제1중간층(31), 및 제2중간층(33)에 더 포함될 수 있다.
발광층(32)을 이루는 물질로는 발광층을 이루는 물질로서 사용될 수 있는 통 상적인 물질을 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 발광층을 이루는 물질은 옥사디아졸 다이머 염료(oxadiazole dimer dyes(Bis-DAPOXP)), 스피로 화합물(spiro compounds)(Spiro-DPVBi, Spiro-6P), 트리아릴아민 화합물(triarylamine compounds), 비스(스티릴)아민(bis(styryl)amine)(DPVBi, DSA), Flrpic, CzTT, Anthracene, TPB, PPCP, DST, TPA, OXD-4, BBOT, AZM-Zn등 (이상 청색), 쿠마린 6(Coumarin 6), C545T, 퀴나크리돈(Quinacridone), Ir(ppy)3 등 (이상 녹색), DCM1, DCM2, Eu(thenoyltrifluoroacetone)3 (Eu(TTA)3, 부틸-6-(1,1,7,7-테트라메틸 줄로리딜-9-에닐)-4H-피란){butyl-6-(1,1,7,7,-tetramethyljulolidyl-9-enyl)-4H-pyran: DCJTB} 등 (이상 적색)을 사용할 수 있다. 또는, 폴리페닐렌비닐렌(PPV)계 고분자 및 이의 유도체, 폴리페닐렌(PPP)계 고분자 및 이의 유도체, 폴리티오펜(PT)계 고분자 및 이의 유도체, 폴리플루오렌(PF)계 고분자 및 이의 유도체 및 폴리스피로플루오렌(PSF)계 고분자 및 이의 유도체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다.
상기 정공 주입층을 이루는 물질은 특별히 제한되지 않으며, 구리 프탈로시아닌(CuPc) 또는 스타버스트(Starburst)형 아민류인 TCTA, m-MTDATA, HI406 (이데미쯔사 재료), 용해성이 있는 전도성 고분자인 Pani/DBSA (Polyaniline/Dodecylbenzenesulfonic acid:폴리아닐린/도데실벤젠술폰산) 또는 PEDOT/PSS (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/Poly(4-styrenesulfonate):폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌술포네이트)), Pani/CSA (Polyaniline/Camphor sulfonic acid:폴리아닐린/캠퍼술폰산) 또는 PANI/PSS (Polyaniline)/Poly(4-styrenesulfonate):폴리아닐린)/폴리(4-스티렌술포네이트)) 등을 사용할 수 있다.
Figure 112007030661793-pat00001
Figure 112007030661793-pat00002
Pani/DBSA
Figure 112007030661793-pat00003
PEDOT/PSS
이 중에서, PEDOT/PSS는 공기 중 100℃에서 1000 시간 방치하여도 전도성에 변화가 없는 매우 안정한 물질이다. 특히, 상기 정공 주입층을 PEDOT/PSS로 형성할 경우, 물 또는 알코올 용매 등에 상기 물질을 용해시켜 이를 스핀 코팅함으로서 형성할 수 있다.
상기 정공 수송층을 이루는 물질은 특별히 제한되지 않으나, 예를 들면 정공 수송 역할을 하는 카바졸기 및/또는 아릴아민기를 갖는 화합물, 프탈로시아닌계 화합물 및 트리페닐렌 유도체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하는 물질로 이루어질 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 정공 수송층(312)은 1,3,5-트리카바졸릴벤젠, 4,4'-비스카바졸릴비페닐, 폴리비닐카바졸, m-비스카바졸릴페닐, 4,4'-비스카바졸릴-2,2'-디메틸비페닐, 4,4',4"-트리(N-카바졸릴)트리페닐아민, 1,3,5-트리(2-카바졸릴페닐)벤젠, 1,3,5-트리스(2-카바졸릴-5-메톡시페닐)벤젠, 비스(4-카바졸릴페닐)실란, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘(α-NPD), N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-(1,1'-비페닐)-4,4'-디아민(NPB), IDE320(이데미쯔사), 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민)(poly(9,9-dioctylfluorene-co-N-(4-butylphenyl)diphenylamine) (TFB) 및 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-비스-N,N-페닐-1,4-페닐렌디아민(poly(9,9-dioctylfluorene-co-bis-(4-butylphenyl-bis-N,N-phenyl-1,4-phenylenediamin) (PFB) 및 poly(9,9-dioctylfluorene-co-bis-N,N-(4-butylphenyl)-bis-N,N-phenylbenzidine)(BFE)로 이루어진 화합물 중 하나 이상으로 이루어질 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
Figure 112007030661793-pat00004
상기 전자 수송층은 발광층(32) 상부에 전자 수송 물질을 진공 증착 또는 스핀 코팅하여 형성된다. 전자 수송 물질은 특별히 제한되지는 않으며 Alq3, 루브렌, 퀴놀린계 저분자 및 고분자 화합물, 퀴녹살린(quinoxaline)계 저분자 및 고분자 화합물 등 종래 공지된 전자 수송 재료를 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있고, 다른 층이 적층된 2층 이상일 수도 있다.
전자 수송층의 상부에 전자 주입층을 진공 증착법 또는 스핀 코팅법 등을 이용하여 형성할 수 있다. 상기 전자 주입층 형성 재료로서는 BaF2, LiF, NaF, MgF2, AlF3, CaF2, NaCl, CsF, Li2O, BaO, Liq 등의 물질을 이용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 캐소드 전극(4)으로는 발광층(32)에서 발광된 광이 반사되고, 상기 애노드 전극(2)에 비해 일함수의 절대값이 작아 전자의 주입이 원활하게 이뤄질 수 있도록 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그 룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있고, 바람직하게는 Al을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어, 상기 애노드 전극(2)을 이루는 제1층(21)은 전술한 바와 같이, 제1금속산화물과 제2금속산화물을 포함한다. 제1금속산화물은 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있고, 상기 제2금속산화물은 이테르븀옥사이드(YbO), 란타늄옥사이드(La2O3), 이트륨옥사이드(Y2O3), 베릴륨옥사이드(BeO), 티타늄옥사이드(TiO), 실리콘옥사이드(SiO2), 갈륨옥사이드(Ga2O3), 팔라듐옥사이드(PdO), 및 사마륨옥사이드(Sm2O3)로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 제1금속산화물로는 인듐옥사이드(InOx)를, 제2금속산화물로는 이테르븀옥사이드(YbO)를 사용할 수 있다.
상기 제2금속산화물은 일함수의 절대값이 6.0 이상으로 높아 거의 절연체에 가깝다. 이에 비해 상기 제1금속산화물은 일함수의 절대값이 제2금속산화물에 비해 비교적 낮아 도전성을 갖고, 본 발명의 일 실시예에 따른 인듐옥사이드의 경우 열증착의 방법으로 일함수의 절대값이 4.8~5.0 정도에 광투과율이 90% 이상인 투명전극으로 형성할 수 있다. 이 때, 이테르븀옥사이드(YbO)를 공증착함으로써, 수~수십%의 이테르븀(Yb)이 도핑되도록 할 수 있고, 이에 따라 상기 제1층(21)의 일함수 절대값을 5.1~5.8까지 높게 조절할 수 있다.
구체적으로, 증착온도를 낮추기 위해 증착이 이루어지는 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 인듐옥사이드를 열증착한다. 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 증착을 함으로써 증착온도를 높이지 않으면서도 효과적으로 증착이 이루어지도록 할 수 있다. 이와 같이, 인듐옥사이드의 증착 시 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 열증착이 이루어지게 할 경우 기판(1)의 온도가 대략 100℃까지 상승하는 것에 그치게 된다. 또한, 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 인듐옥사이드의 열증착이 이루어지게 되면, 기판(1)의 온도 상승 정도를 낮출 수 있음과 동시에, 형성될 인듐옥사이드의 모빌리티(mobility) 특성을 개선하여 저항을 획기적으로 낮출 수 있다.
일반적인 열증착(Thermal evaporation) 공정의 경우, 재료의 녹는점이나 승화점 이상의 온도를 가해 재료를 성막하는 방법으로, 재료의 반응성이나 모빌리티가 기존의 스퍼터나 이빔(e-beam) 공정에 비해 약해 일반적인 금속 재료의 증착 외에는 박막 재료 공정에 크게 이용되지 않았다. 특히 투명 전극용 재료의 증착의 경우 기판 온도를 250~300도까지 상승시켜야 저항이나 투과율 특성이 확보되었다.
그러나, 본 발명의 일 실시예에서는 약한 플라즈마를 서멀 소스(thermal source) 주변에 형성하여 도가니에서 증착되는 금속 재료를 이온화함으로써, 전극으로 사용될 수 있는 모빌리티 특성 및 광투과율을 얻을 수 있었다.
상기 실시예와 같은 인듐 옥사이드의 경우, 소스로는 인듐(In) 금속 또는 인듐옥사이드(In2O3) 펠릿(pellet) 또는 와이어(wire)를 이용할 수 있으며, 산소 분위기를 조성하여 In 또는 In2O3 가 인듐옥사이드(InOx)로 성막되도록 하였다. 인듐 금속의 이온화를 위한 플라즈마는 Ar gas 및/또는 O2 gas 를 통해 형성될 수 있다. 기판 온도는 상온에서 100℃까지 증착이 진행 되었다.
이렇게 인듐옥사이드막을 제조할 경우 광투과율이 90% 이상인 투명전극을 얻을 수 있고, 이 때 제조된 인듐옥사이드막은 일함수의 절대값이 4.8~5.0 정도가 된다.
본 실싱예에서는 이렇게 인듐옥사이드막을 제조할 때에, 이테르븀옥사이드(YbO)를 공증착함으로써, 수~수십%의 이테르븀(Yb)이 인듐옥사이드막에 도핑되도록 하였다. 이에 따라, 제조된 제1층(21)의 일함수는 그 절대값이 5.1~5.8까지 높게 된다. 뿐만 아니라, 이테르븀옥사이드(YbO)를 공증착할 때에 공증착되는 이테르븀옥사이드(YbO)의 양을 조절하면, 원하는 일함수값을 얻을 수 있고, 동시에 전극으로 사용하기에 충분히 낮은 저항값을 갖도록 할 수 있다. 따라서, 도 1에서 볼 수 있듯이, 이렇게 형성된 제1층(21) 자체를 애노드 전극(2)으로 사용할 수 있게 되는 것이다. 이 경우에는 애노드 전극(2)인 제1층(21)의 일함수 절대값이 높기 때문에, 캐소드 전극(4)의 일함수 값이 통상의 캐소드 전극의 일함수 값보다 높아도 유기 발광 소자를 구현하는 데에 큰 무리가 없게 된다. 도 1에서 볼 수 있는 실시예와 같은 배면 발광형 구조의 경우에는 캐소드 전극의 일함수 값에 크게 민감하지 않으나, 이는 후술하는 바와 같은 전면 발광형 구조에서는 매우 중대한 이슈가 될 수 있다. 한편, 도 1에서와 같은 배면 발광형 구조에서는 제1층(21)이 90%에 달하는 광투과율을 나타내기 때문에 기존에 일반적으로 사용되어 왔던 단순 ITO막의 약 45% 정도의 광투과율에 비해 현저히 높은 광투과율을 나타내어 광취출효율에 더욱 유리할 수 있다. 뿐만 아니라, 기존 배면 발광 구조에서는 애노드로 사용되던 ITO막에 대해 일함수 절대값을 높이기 위해 이 ITO막에 대해 UV-O3 처리나, 플라즈마 처리를 하기도 하였다. 상기 제1층(21)을 애노드 전극(2)으로 사용할 경우, 이러한 UV-O3 처리나, 플라즈마 처리 등을 할 필요가 없게 된다. 그리고, 상기 제1층(21)의 일함수 조절을 통해 제1중간층(31)에 HIL층을 사용하지 않을 수도 있어 구조 및 공정이 더욱 간단해질 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예를 도시한 것으로, 기판(1) 상에 제2층(22)이 형성되고, 그 제2층(22) 위에 제1층(21)이 형성되어, 이 제1층(21) 및 제2층(22)에 의해 애노드 전극(2)이 구성되는 구조를 나타낸다. 도 2에 따른 실시예의 경우도 기판(1)의 방향으로 화상이 구현되는 배면 발광형 구조를 나타내며, 기타 다른 구성요소는 전술한 도 1에 따른 실시예와 동일하므로, 이하에서는 제1층(21) 및 제2층(22)을 중심으로 설명한다.
기판(1) 상에 형성되는 제2층(22)은 기존의 애노드 전극과 같이 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 것이다. 본 실시예에서는 ITO로 구비될 수 있다. 이러한 제2층(22)의 경우 일함수 절대값이 5.1~5.4eV 정도를 나타내고, 저항은 애노드 전극으로 사용되기에 충분한 약 10Ω/㎡ 이하의 면저항값을 갖는다.
이 제2층(22) 위에 애노드 보조전극으로서 기능할 수 있는 제1층(21)이 형성 된다. 이 제1층(21)은 전술한 실시예와 같이 제1금속산화물과 제2금속산화물을 포함하며, 제1금속산화물은 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있고, 상기 제2금속산화물은 이테르븀옥사이드(YbO), 란타늄옥사이드(La2O3), 이트륨옥사이드(Y2O3), 베릴륨옥사이드(BeO), 티타늄옥사이드(TiO), 실리콘옥사이드(SiO2), 갈륨옥사이드(Ga2O3), 팔라듐옥사이드(PdO), 및 사마륨옥사이드(Sm2O3)로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있다. 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 제1금속산화물로는 인듐옥사이드(InOx)를, 제2금속산화물로는 이테르븀옥사이드(YbO)를 사용할 수 있고, 그 구체적 제조방법은 전술한 실시예와 동일하다.
이 때, 전술한 실시예와는 달리 상기 제1층(21)이 애노드 보조전극으로 사용되므로, 저항을 굳이 낮은 수준까지 콘트롤할 필요는 없으며, 일함수의 조절을 통해 애노드 보조 전극으로서의 기능을 하도록 하면 충분하다. 상기 제1층(21)의 일함수 조절을 통해 제1중간층(31)에 HIL층을 사용하지 않을 수도 있다.
이 실시예의 경우, 제1층(21)이 전술한 바와 같이 광투과율이 뛰어나기 때문에 제2층(22)의 두께 조절을 통해 광취출 효율을 기존대비 향상시킬 수 있다.
도 3은 본 발명의 또 다른 일 실시예를 도시한 것으로, 기판(1) 상에 제1층(21)이 형성되고, 그 제1층(21) 위에 제3층(23)이 형성되어, 이 제1층(21) 및 제3층(23)에 의해 애노드 전극(2)이 구성되는 구조를 나타낸다. 도 3에 따른 실시예 의 경우도 기판(1)의 방향으로 화상이 구현되는 배면 발광형 구조를 나타내며, 기타 다른 구성요소는 전술한 도 1에 따른 실시예와 동일하므로, 이하에서는 제1층(21) 및 제3층(23)을 중심으로 설명한다.
도 3에 따른 실시예에 있어 상기 제1층(21)은 도 1에 따른 실시예와 같이 전극으로서 기능할 수 있도록 저항을 낮게 조절한 것이다. 그리고, 제3층(23)은 애노드 보조전극으로 기능하는 것으로, 몰리브덴옥사이드, 바나듐옥사이드, 텅스텐옥사이드, 니켈옥사이드, 카파옥사이드로 이루어진 그룹 및 풀러렌, 금속 함유 플러렌계 착화합물, 탄소 나노 튜브, 탄소 섬유, 카본 블랙, 흑연, 카르빈, MgC60, SrC60, CaC60 및 C60으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 물질로 구비될 수 있다. 이 경우, 제1층(21)은 전술한 바와 같이 이테르븀의 도핑 농도를 조절함에 있어 저항이 낮게 되도록 콘트롤하는 것이 더욱 바람직한 데, 이는 제3층(23)에 의해 유기 발광 소자의 애노드 전극(3)을 구현하는 데에 필요한 일함수 값을 조절할 수 있기 때문이다.
이상 설명한 것은 배면 발광형 구조의 것이었는 데, 이는 패시브 매트릭스(Passive Matrix: PM) 구동 방식이나, 액티브 매트릭스(Active Matrix: AM) 구동 방식에 모두 채용될 수 있다.
패시브 매트릭스 구동 방식에 채용될 경우, 상기 애노드 전극(3)과 캐소드 전극(4)은 서로 직교하는 스트라이프 패턴을 갖도록 할 수 있으며, 애노드 전극(3)과 캐소드 전극(4)이 교차하는 부분에서 발광 화소가 구현되도록 할 수 있다.
액티브 매트릭스 구동 방식에 채용될 경우, 상기 기판(1)과 애노드 전극(3) 의 사이에 박막 트랜지스터를 갖춘 픽셀 회로부가 더 구비되며, 각 화소의 애노드 전극(3)은 각 픽셀 회로부에 전기적으로 연결된 구조를 갖는다.
다음으로, 본 발명이 적용되는 전면 발광형 구조의 실시예들에 대해 설명한다.
도 4는 전면 발광형 구조의 일 실시예를 도시한 것으로, 기판(1) 상에 애노드 전극(2)으로서, 제4층(24), 반사층(25) 및 제1층(21)이 순차 적층된 구조를 갖는다. 이 애노드 전극(2) 위에 유기층(3) 및 캐소드 전극(4)이 적층된다.
기판 상에 형성된 제4층(24)은 기존의 반사형 애노드 전극에서 사용되던 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 것이다. 그리고, 반사층(25)은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비될 수 있다.
이 반사층(25) 위에 전술한 바와 같은 제1층(21)을 형성한다. 그 구체적인 물질 및 형성 방법은 전술한 실시예와 같다. 이 때, 상기 제1층(21)은 그 자체가 애노드 전극으로서의 기능을 할 수 있도록 도 1에 따른 실시예와 같이 저항이 낮게 콘트롤되는 것이 바람직하다.
도 4에 따른 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 제4층(24)으로 ITO, 반사층(25)으로 Ag, 제1층(21)으로 YbO가 공증착된 InOx로 형성해, 애노드 전극(2)이 ITO/Ag/InOx:YbO 의 순차 적층 구조가 되도록 할 수 있다. 설계 조건에 따 라서는 상기 제4층(24)은 사용하지 않을 수도 있다.
이러한 구조의 전면 발광형 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1층(21)이 일함수 절대값이 높게 설정됨에 따라 캐소드 전극(4)의 물질 선택에 자유도가 증대된다.
즉, 유기 발광 소자의 구조적인 특성에 의해 캐소드 전극으로 사용되는 물질은 애노드 전극 물질에 비해 일함수 절대값이 작아야 한다. 따라서, 통상의 유기 발광 소자에서는 애노드 전극으로 ITO를 사용하고, 캐소드 전극으로 Al을 사용하여 일함수 밸런스를 맞추었다. 그런데, 전면 발광형 구조를 채택할 경우, 캐소드 전극의 방향으로 화상이 구현되어야 하는 데, Al으로 캐소드 전극을 형성할 경우, 이 캐소드 전극의 광투과율이 낮아 휘도가 극히 떨어지는 것이 문제가 된다. 이에 종래의 전면 발광형 구조에서는 캐소드 전극으로서 Mg:Ag의 박막을 반투과막의 형태로 형성하여 애노드 전극과의 일함수 밸런스를 맞추고, 이 반투과박막의 부족한 도전성을 보충하기 위해 ITO와 같은 소위 투명 산화물을 더 형성하는 방식을 채용하여 왔었다. 그러나, Mg:Ag 반투과박막도 그 광투과율이 낮을 뿐 아니라, 박막으로 만듦에 따른 막균일도 저하 등의 문제가 있고, 기존의 ITO와 같은 소위 투명 산화물에 의해서도 광투과율이 50%에 채 미치지 못함에 따라 투명한 캐소드 전극을 구현하는 데에는 한계가 있었다.
본 발명의 경우, 애노드 전극의 일함수 절대값을 높임에 따라, 캐소드 전극의 일함수 절대값이 종래의 캐소드 전극 물질에 비해 높은 물질을 사용하여도 애노드 전극과의 일함수 밸런스를 맞출 수 있게 되므로, 캐소드 물질 선택에 보다 자유 롭게 될 수 있는 것이다.
도 4의 실시예의 경우에도, 애노드 전극(2)으로서 ITO/Ag/InOx:YbO 의 순차 적층 구조를 채용함으로써, 특히 제1층(21)이 5.1~5.8 eV의 일함수 절대값을 갖게 된다.
따라서, 적어도 이보다 낮은 일함수 절대값을 갖는다면 캐소드 전극(4)으로 채용할 수도 있게 되는 것이다. 이에 따라 전술한 도 1의 실시예에서 설명한 바와 같이, 플라즈마 분위기 내에서 열증착한 인듐옥사이드(InOx)와 같이 일함수 절대값이 4.8~5.0 정도의 물질로 캐소드 전극(4)을 형성할 수 있게 된다. 이 경우, 광투과율도 90% 이상을 나타내므로, 투명 캐소드 전극(4)으로서 더욱 적합하게 된다.
그러나, 이 때에도 캐소드 전극(4)이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하도록 할 수 있고, 이러한 금속 산화물층과 제2중간층(33)의 사이에 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반투과박막을 더 개재시킬 수도 있다.
도 5는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 전면 발광형 유기 발광 소자를 도시한 것이다. 도 5에 따른 실시예에 의하면, 애노드 전극(2)은, 기판(1) 상으로부터 제4층(24), 반사층(25), 제4층(24)이 순차 적층되고 이 적층체 위해 제1층(21)을 애노드 보조전극으로 더 형성한 구조를 취한다. 이 때의 애노드 전극(2)은 전술한 도 2에 따른 실시예와 같이 그 자체가 전극으로 사용되는 것이 아니므로, 저항 이 전극과 같이 낮을 필요는 없다. 이 경우, 기존의 전면 발광형 유기 발광 소자의 구조에 애노드 전극과 유기층 사이에 애노드 보조전극으로서 제1층(21)을 더 개재시키는 구조를 취하는 것 만으로 구현될 수 있다.
도 4 및 도 5의 실시예의 경우에도 상기 제1층(21)의 일함수 조절을 통해 제1중간층(31)에 HIL층을 사용하지 않을 수도 있다. 그리고, 패시브 매트릭스(Passive Matrix: PM) 구동 방식이나, 액티브 매트릭스(Active Matrix: AM) 구동 방식에 모두 채용될 수 있다.
상기한 바와 같이 이루어진 본 발명에 따르면, 애노드 전극의 일함수를 조절함으로써, 우수한 특성을 가진 애노드 전극을 제공할 수 있고, 애노드 전극의 일함수를 높이기 위해 표면처리를 할 필요가 없어지기 때문에, 공정 단순화를 이룰 수 있다.
그리고, 애노드 전극의 일함수 조절을 통해 HIL 층을 사용하지 않을 수도 있어, 재료비 절감 및 공정 단순화를 기해 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 캐소드 전극용 물질에 자유도가 높아져, 다양한 물질 적용이 용이해진다.
본 발명은 도면에 도시된 일 실시예를 참고로 하여 설명하였으나 이는 예시적인 것에 불과하며 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 실시예의 변형이 가능하드는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명은 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해서 정해져야 할 것이다.

Claims (14)

  1. 제1금속산화물에 상기 제1금속산화물과 다른 제2금속산화물이 도핑된 제1층을 포함하는 애노드 전극;
    상기 애노드 전극과 대향된 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극의 사이에 개재되고 발광층을 포함하는 유기층;을 포함하는 유기 발광 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 제2층을 더 포함하는 유기 발광 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, 몰리브덴옥사이드, 바나듐옥사이드, 텅스텐옥사이드, 니켈옥사이드, 카파옥사이드로 이루어진 그룹 및 풀러렌, 금속 함유 플러렌계 착화합물, 탄소 나노 튜브, 탄소 섬유, 카본 블랙, 흑연, 카르빈, MgC60, SrC60, CaC60 및 C60으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 물질로 구비된 제3층을 더 포함하는 유기 발 광 소자.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 캐소드 전극은, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층을 더 포함하는 유기 발광 소자.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층을 더 포함하는 유기 발광 소자.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, 상기 제1층, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층, 및 인듐옥사 이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층이 순차 적층된 구조인 유기 발광 소자.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은, 상기 제1층, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층, Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 반사층, 및 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질로 구비된 층이 순차 적층된 구조인 유기 발광 소자.
  9. 제1항 및 제5항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 캐소드 전극은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자.
  10. 제1항 내지 제3항 및 제5항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1금속산화물은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐 징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자.
  11. 제1항 내지 제3항 및 제5항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제2금속산화물은, 이테르븀옥사이드, 란타늄옥사이드, 이트륨옥사이드, 베릴륨옥사이드, 티타늄옥사이드, 실리콘옥사이드, 갈륨옥사이드, 팔라듐옥사이드, 및 사마륨옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자.
  12. 애노드 전극을 형성하는 단계;
    애노드 전극 상에 발광층을 포함하는 중간층을 형성하는 단계; 및
    상기 중간층 상에 캐소드 전극을 형성하는 단계;를 포함하며,
    상기 애노드 전극을 형성하는 단계는, 챔버 내에 플라즈마를 형성시킨 상태에서 제1금속산화물과 상기 제1금속산화물과 다른 제2금속산화물을 증착하여, 상기 제1금속산화물에 상기 제2금속산화물이 도핑된 제1층을 형성하는 단계인 유기 발광 소자의 제조방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 제1금속산화물은, 인듐옥사이드, 인듐틴옥사이드, 징크옥사이드, 인듐징크옥사이드, 틴옥사이드, 안티몬틴옥사이드, 안티몬징크옥사이드, 및 알루미늄옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 제2금속산화물은, 이테르븀옥사이드, 란타늄옥사이드, 이트륨옥사이드, 베릴륨옥사이드, 티타늄옥사이드, 실리콘옥사이드, 갈륨옥사이드, 팔라듐옥사이드, 및 사마륨옥사이드로 이루어진 그룹에서 선택된 물질을 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법.
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