KR101802102B1 - 전극 및 전극을 갖는 전지 - Google Patents

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Abstract

전극의 집전체 상의 활물질층으로부터 노출부에 걸쳐 절연 부재를 설치하는 경우에 있어서, 절연 부재의 두께에 관계없이 전극에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있고, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있는 전극을 제공하기 위해, 집전체(21)와, 집전체(21) 상에 집전체의 일부를 노출시킨 노출부(21b)를 남기면서, 노출부를 향해 두께가 얇아지도록 경사지는 경사부(25)가 형성된 활물질층(22)과, 노출부로부터 경사부까지를 덮는 절연 부재(50)를 설치한다.

Description

전극 및 전극을 갖는 전지 {ELECTRODE AND CELL HAVING ELECTRODE}
본 발명은 전지에 관한 것이다.
최근, 자동차 산업이나 첨단 전자 산업 등의 분야에 있어서, 자동차용 전지나 전자 기기용 전지에의 수요가 증대되고 있고, 특히 소형·박형화나, 고용량화 등이 요구되고 있다. 그 중에서도, 다른 전지에 비해 고에너지 밀도인 비수 전해질 이차 전지가 주목받고 있다.
비수 전해질 이차 전지는, 부극 활물질층이 집전체 상에 도포된 부극과, 정극 활물질층이 집전체 상에 도포된 정극과, 부극 및 정극 사이에 배치되는 세퍼레이터를 갖고 있다. 전지 내에 있어서의 부극과 정극의 내부 단락을 방지하기 위해, 정극의 활물질층의 단부에 절연성의 피복재(절연 부재)를 설치하는 것이 제안되어 있다(특허문헌 1).
절연 부재는, 정극, 세퍼레이터, 부극을 적층하여 전지를 구성할 때에, 정극과 부극의 어긋남에 기인한 내부 단락을 방지하는 기능도 발휘한다.
일본 특허 출원 공개 제2004-259625호 공보
그런데, 이러한 절연 부재는, 특허문헌 1에 개시하는 바와 같이, 일반적으로 전극의 집전체 상의 활물질층으로부터 노출부에 걸쳐 설치하고 있다. 이것은, 노출부만을 덮도록 절연 부재를 설치하였다고 해도 형성되는 활물질층과 노출부의 경계부에 있어서의 미소한 간극에, 제조 시에 혼입된 이물질이 접촉함으로써 발생하는 내부 단락을 방지하기 위함이다. 이러한 경우, 전극의 집전체 상의 활물질층으로부터 노출부에 걸쳐, 절연 부재의 두께분만큼 적층 방향의 폭이 커져 버린다. 이로 인해, 절연 부재의 두께에 의해 전극에 가해지는 압력이 불균일해져 버린다. 따라서, 비수 전해질 이차 전지에서는, 전극 반응이 불균일해지고, 그 결과 사이클 특성이 저하된다고 하는 문제점이 있다.
본 발명은 상기 종래 기술에 수반하는 과제를 해결하기 위해 이루어진 것이며, 전극의 집전체 상의 활물질층으로부터 노출부에 걸쳐 절연 부재를 설치하는 경우에 있어서, 절연 부재의 두께에 관계없이 전극에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있고, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있는 전극, 및 전극을 갖는 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하는 본 발명에 관한 전지는, 전극을 세퍼레이터를 개재하여 적층한 적층체와, 적층체를 밀봉하는 외장체를 갖는 전지이다. 전극은, 집전체와, 집전체 상에 집전체의 일부를 노출시킨 노출부를 남기면서, 노출부를 향해 두께가 얇아지도록 경사지는 경사부가 형성되도록 적층된 활물질층을 갖는다. 전극은, 노출부로부터 경사부까지를 덮는 절연 부재를 갖는다. 절연 부재에 덮인 활물질층의 단부의 두께 및 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계는, 절연 부재에 덮여 있지 않은 활물질층의 두께 이내이다. 정격 용량에 대한 전지의 면적(외장체까지 포함한 전지의 투영 면적)의 비의 값은 5㎠/Ah 이상이고, 또한 정격 용량은 3Ah 이상이다. 직사각 형상의 활물질층의 종횡비로서 정의되는 전극의 어스펙트비는 1∼3이다.
상기한 바와 같이 구성한 본 발명의 전극에 따르면, 집전체 상의 활물질층의 단부에 절연 부재를 설치해도, 전극에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있다. 따라서, 본 발명의 전극은, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있고, 그 결과 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 실시 형태에 관한 전극을 포함하는 전지의 구성을 도시하는 단면도이다.
도 2는 실시 형태에 관한 전극의 구성을 도시하는 단면도이다.
도 3은 절연 부재가 세퍼레이터의 면 방향의 단부보다도 연장되어 설치되는 전극의 구성을 도시하는 단면도이다.
도 4는 적층 방향에 있어서, 절연 부재가 활물질층의 두께를 초과하여 배치되는 전극의 구성을 도시하는 단면도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하면서, 본 발명에 관한 실시 형태를 설명한다. 도면에 있어서의 각 부재의 크기나 비율은, 설명의 사정상 과장되어 실제의 크기나 비율과는 다른 경우가 있다. 또한, 본 실시 형태에서는, 전극(10)을 정극(20)으로 하고, 정극(20)에 절연 부재(50)를 설치하는 경우를 예시하여 설명한다. 또한, 본 실시 형태에서는, 본 발명의 전극(10)[정극(20)]을 포함하는 전지(100)는, 예를 들어 이차 전지나 캐패시터 등으로서 전기 자동차, 연료 전지차 및 하이브리드 전기 자동차 등의 차량의 모터 등의 구동용 전원이나 보조 전원에 사용된다. 본 실시 형태에서는, 전지(100)로서, 비수 전해질 이차 전지를 예시하여 설명한다.
<실시 형태>
실시 형태에 관한 전극(10)[정극(20)]을 포함하는 전지(100)에 대해, 도 1 및 도 2를 참조하면서 설명한다.
도 1은 전극(10)을 포함하는 전지(100)의 구성을 도시하는 단면도이다. 도 2는 전극(10)의 구성을 도시하는 단면도이다.
전지(100)는, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]을 세퍼레이터(40)를 개재하여 적층한 발전 요소(적층체)(70)와, 발전 요소(70)를 밀봉하는 외장체(80)를 갖는다.
전지(100)는, 충방전 반응이 진행되는 대략 직사각형의 발전 요소(70)를 외장체(80)인 라미네이트 시트의 내부에 밀봉하고 있다. 발전 요소(70)는, 정극(20)과, 세퍼레이터(40)와, 부극(30)을 적층한 구성을 갖고 있다. 인접하는 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)은, 1개의 단전지층(90)을 형성한다. 발전 요소(70)는, 단전지층(90)이 복수 적층됨으로써, 전기적으로 병렬 접속하여 이루어지는 구성을 갖고 있다. 또한, 전지(100)는, 도 1에 도시하는 전지(100)의 정극(20) 및 부극(30)의 배치를 반대로 하여, 발전 요소(70)의 양 최외층에 정극(20)이 위치하도록 해도 된다.
전지(100)는, 직사각 형상의 편평한 형상을 갖고, 대향하는 양단부로부터 전력을 취출하기 위한 정극 탭(24), 부극 탭(34)을 인출하고 있다. 외장체(80)의 주위를 열용착함으로써 정극 탭(24), 부극 탭(34)을 인출한 상태에서, 발전 요소(70)를 밀봉하고 있다.
전지(100)의 구성은, 일반적인 비수 전해질 이차 전지에 사용되고 있는 공지의 재료를 사용하면 되고, 특별히 한정하는 것은 아니다. 전지(100)에 사용할 수 있는 정극(20)의 집전체(21) 및 활물질층(22), 부극(30)의 집전체(31) 및 활물질층(32), 세퍼레이터(40), 절연 부재(50), 외장체(80) 등에 대해 설명한다.
전극(10)[정극(20), 부극(30)]은, 집전체(21, 31)와, 활물질층(22, 32)과, 절연 부재(50)를 갖고 있다. 활물질층(22)은, 집전체(21) 상에 집전체(21)의 일부를 노출시킨 노출부(21b)가 남도록 적층되어 있다. 또한, 활물질층(22)은, 노출부(21b)를 향해 두께가 얇아지도록 경사지는 경사부(25)가 형성되도록 적층된다. 또한, 활물질층(32)은, 집전체(31) 상에 단부(35)가 일치하도록 적층되어 있다. 여기서 활물질층(22, 32)을 적층하는 방법으로서는, 전극 슬러리를 집전체(21, 31)에 도포·건조하는 방법이나, 일본 특허 출원 공개 제2012-238469호에 나타내는 별도 형성한 활물질층을 집전체에 적층하는 방법을 들 수 있다.
절연 부재(50)는, 집전체(21) 상의 활물질층(22)과 노출부(21b)의 경계부(23)를 덮고 있다. 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내이다. 이 구성에 따르면, 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)을 복수 적층하여 전지(100)를 구성할 때에, 전극(10)의 면 방향의 단부에 있어서, 전지(100)의 적층 방향의 높이가 단부 이외의 개소보다도 높아지는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 전지(100)의 양호한 레이아웃성을 제공할 수 있다.
도 2에 도시하는 바와 같이, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)를 정극(20)에 설치하는 경우를 예시하여 설명한다. 이로 인해, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)가 설치되는 측의 집전체 및 활물질층은, 정극(20)용의 집전체(21) 및 활물질층(22)이다.
정극(20)의 집전체(21)를 구성하는 재료는, 전지용의 집전체로서 종래 사용되고 있는 부재가 적절히 채용될 수 있다. 일례를 들면, 알루미늄, 니켈, 철, 스테인리스강(SUS), 티타늄 또는 구리를 들 수 있다. 그 중에서도, 전자 전도성, 전지 작동 전위의 관점에서는, 정극(20)의 집전체(21)로서 알루미늄이 바람직하다. 그러나, 이것에 특별히 한정하는 일 없이, 예를 들어 알루미늄박, 니켈과 알루미늄의 클래드재, 구리와 알루미늄의 클래드재, 혹은 이들 금속의 조합의 도금재를, 이용하는 것도 가능하다. 정극의 집전체의 두께는, 특별히 한정하지 않고, 전지의 사용 목적을 고려하여 설정한다.
정극(20)의 활물질층(22)을 구성하는 재료는, 예를 들어 LiMn204이다. 그러나, 이것에 특별히 한정되는 일은 없다. 또한, 용량 및 출력 특성의 관점에서, 리튬-전이 금속 복합 산화물을 적용하는 것이 바람직하다. 본 실시 형태에서는, 정극(20)으로서, 집전체(21)의 양면에 활물질층(22)이 적층되어 있는 것을 예시한다.
부극(30)의 집전체(31)의 재료는, 정극(20)의 집전체(21)의 재료와 동일하다. 그 중에서도, 전자 전도성, 전지 작동 전위의 관점에서는, 부극(30)의 집전체(31)로서 구리가 바람직하다. 부극(30)의 집전체(31)의 두께는, 정극(20)의 집전체(21)의 두께와 마찬가지로, 특별히 한정하지 않고, 전지의 사용 목적을 고려하여 설정한다.
부극(30)의 활물질층(32)은, 예를 들어 하드 카본(난흑연화 탄소 재료)이다. 그러나, 이것에 특별히 한정하는 일 없이, 예를 들어 흑연계 탄소 재료나, 리튬-전이 금속 복합 산화물을 이용하는 것도 가능하다. 특히, 카본 및 리튬-전이 금속 복합 산화물로 이루어지는 부극 활물질은, 용량 및 출력 특성의 관점에서 바람직하다. 본 실시 형태에서는, 부극(30)으로서, 집전체(31)의 양면에 활물질층(32)이 적층되어 있는 것을 예시한다.
부극(30)의 집전체(31) 상에 배치되어 있는 활물질층(32)은, 연장 방향으로 정극(20)의 집전체(21) 상에 배치되어 있는 활물질층(22)을 넘어, 세퍼레이터(40)를 개재하여 대향하고 있다.
기본적으로 인접하는 전극은 세퍼레이터를 개재하여 분리되어 있지만, 제조 시에 혼입된 이물질을 통해, 인접하는 전극이 간접적으로 접촉하여 단락이 발생할 우려가 있다. 또한, 진동 등에 의해 면 방향으로의 어긋남이 발생한 경우, 인접하는 전극이 접촉하여 단락이 발생할 우려가 있다. 이러한 상황에 대해 절연 부재를, 면 방향과 교차하는 방향으로부터 평면에서 봤을 때에 부극의 활물질층이 형성되는 범위와 겹치는 위치에 배치함으로써, 어긋남이 발생한 경우에도 절연 부재가 인접하는 전극끼리의 사이에 개재할 수 있고, 단락의 발생을 방지할 수 있다. 면 방향은 적층 방향에 수직한 방향이다.
세퍼레이터(40)는, 다공성 형상을 갖고, 통기성을 갖는다. 세퍼레이터(40)는, 전해질이 함침함으로써 전해질층을 구성한다. 전해질층인 세퍼레이터(40)의 소재는, 예를 들어 전해질을 침투할 수 있는 통기성을 갖는 다공성 형상의 PE(폴리에틸렌)이다. 그러나, 이것에 특별히 한정하는 일 없이, 예를 들어 PP(폴리프로필렌) 등의 다른 폴리올레핀, PP/PE/PP의 3층 구조를 한 적층체, 폴리아미드, 폴리이미드, 아라미드, 부직포를 이용하는 것도 가능하다. 부직포는, 예를 들어 면, 레이온, 아세테이트, 나일론, 폴리에스테르이다.
전해질의 호스트 폴리머는, 예를 들어 HFP(헥사플루오로프로필렌) 코폴리머를 10％ 포함하는 PVDF-HFP(폴리불화비닐리덴과 헥사플루오로프로필렌의 공중합체)이다. 그러나, 이것에 특별히 한정하는 일 없이, 그 밖의 리튬 이온 전도성을 갖지 않는 고분자나, 이온 전도성을 갖는 고분자(고체 고분자 전해질)를 적용하는 것도 가능하다. 그 밖의 리튬 이온 전도성을 갖지 않는 고분자는, 예를 들어 PAN(폴리아크릴로니트릴), PMMA(폴리메틸메타크릴레이트)이다. 이온 전도성을 갖는 고분자는, 예를 들어 PEO(폴리에틸렌옥시드)나 PPO(폴리프로필렌옥시드)이다.
호스트 폴리머가 보유 지지하는 전해액은, 예를 들어 PC(프로필렌카보네이트) 및 EC(에틸렌카보네이트)로 이루어지는 유기 용매, 지지염으로서의 리튬염(LiPF6)을 포함하고 있다. 유기 용매는, PC 및 EC에 특별히 한정하지 않고, 그 밖의 환상 카보네이트류, 디메틸카보네이트 등의 쇄상 카보네이트류, 테트라히드로푸란 등의 에테르류를 적용하는 것이 가능하다. 리튬염은, LiPF6에 특별히 한정하는 일 없이, 그 밖의 무기산 음이온염, LiCF3SO3 등의 유기산 음이온염을 적용하는 것이 가능하다.
절연 부재(50)는, 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)을 적층하여 전지(100)를 구성할 때, 정극(20)과 부극(30)이 어긋나 세퍼레이터(40)를 넘어 직접 양극이 접촉한 경우에 내부 단락이 발생하는 것을 방지한다. 절연 부재(50)는, 정극(20)의 집전체(21) 상의 노출부(21b)이며, 부극(30)의 활물질층(32)과 세퍼레이터(40)를 개재하여 대향하고 있는 부분에 설치하고 있다. 절연 부재(50)는, 노출부(21b)로부터 경사부(25)까지를 덮는다. 즉, 절연 부재(50)는, 활물질층(22)의 평탄하게 배치되는 평탄부(26)를 덮지 않는다. 또한, 절연 부재(50)는, 부극(30)의 집전체(31) 또는 활물질층(32)의 면 방향의 단부(35)보다도 연장되어 설치된다. 이 구성에 따르면, 적절하게 내부 단락의 발생을 방지할 수 있다. 도 1에 도시하는 바와 같이, 정극(20)의 집전체(21)의 단부에는, 정극 탭(탭)(24)이 접속되고, 절연 부재(50)는, 정극 탭(24)이 접속된 변의 활물질층(22)에 배치된다. 또한, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)는, 적어도 정극(20)의 직사각 형상의 집전체(21)의 경계부(23) 중, 정극 탭(24)에 접속되는 측의 변 및 이 변에 대향하는 변의 2변에 설치하고 있는 경우를 예로 설명한다.
절연 부재(50)의 기재의 재료는, 열가소성 수지이다. 절연 부재(50)의 기재는 예를 들어, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리염화비닐(PVC), 폴리스티렌(PS), 폴리아세트산비닐(PVAc), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 아크릴로니트릴부타디엔스티렌 수지(ABS 수지), 아크릴로니트릴스티렌 수지(AS 수지), 아크릴 수지(PMMA), 폴리아미드(PA), 폴리아세탈(POM), 폴리카보네이트(PC), 폴리페닐렌에테르(PPE), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 유리 섬유 강화 폴리에틸렌테레프탈레이트(GF-PET), 환상 폴리올레핀(COP), 폴리페닐렌술피드(PPS), 폴리술폰(PSF), 폴리에테르술폰(PES), 비결정 폴리아릴레이트(PAR), 액정 폴리머(LCP), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 열가소성 폴리이미드(PI), 폴리아미드이미드(PAI) 등이다.
절연 부재(50)의 기재에 도포하는 도시하지 않은 접착재는, 예를 들어 유기 용제계 바인더(비수계 바인더)라도, 수분산계 바인더(수계 바인더) 모두 사용할 수 있는 등, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 이하의 재료를 들 수 있다. 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에테르니트릴, 폴리아크릴로니트릴, 폴리이미드, 폴리아미드, 셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체, 폴리염화비닐, 스티렌·부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 부타디엔 고무, 에틸렌·프로필렌 고무, 에틸렌·프로필렌·디엔 공중합체, 스티렌·부타디엔·스티렌 블록 공중합체 및 그 수소 첨가물, 스티렌·이소프렌·스티렌 블록 공중합체 및 그 수소 첨가물 등의 열가소성 고분자, 폴리불화비닐리덴(PVDF), 폴리테트라플루오로에틸렌, 테트라플루오로에틸렌·헥사플루오로프로필렌 공중합체, 테트라플루오로에틸렌·퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체, 에틸렌·테트라플루오로에틸렌 공중합체, 폴리클로로트리플루오로에틸렌, 에틸렌·클로로트리플루오로에틸렌 공중합체, 폴리불화비닐 등의 불소 수지, 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌계 불소 고무, 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌-테트라플루오로에틸렌계 불소 고무, 비닐리덴플루오라이드계 불소 고무, 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 폴리불화비닐리덴, 폴리이미드, 스티렌·부타디엔 고무, 카르복시메틸셀룰로오스, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아미드인 것이 보다 바람직하다. 이들 적합한 바인더는, 내열성이 우수하고, 전해액과의 반응성이 낮고, 또한 내용성이 우수하고, 정극 및 부극의 각각의 활물질층 상에 도포하여 사용하는 것이 가능하다. 이들 바인더는 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 병용해도 된다.
본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)로서 점착 테이프를 사용하는 경우를 예로 설명한다. 점착 테이프는, 정극(20)의 활물질층(22)과 접하는 측의 편면의 전면에 접착재를 도포하고 있다. 그러나, 이것에 한정하는 일 없이, 절연 부재(50)의 기재로서, 예를 들어 접착재가 도포되어 있지 않은 테이프를 사용할 수도 있다. 상기 구성의 경우에는, 테이프로 이루어지는 절연 부재(50)의 기재의 정극(20)의 활물질층(22)과 접하는 측의 편면의 전면에 대해, 접착재를 도포하여 접착면을 형성한다. 이 구성에 있어서도, 정극(20)의 활물질층(22)과 접하는 측의 편면의 전면에 접착면을 형성한 절연 부재(50)가 형성된다.
도 2에 도시하는 바와 같이, 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내이다. 이로 인해, 정극(20)의 집전체(21) 상의 활물질층(22)의 단부(22a)에 절연 부재(50)를 설치해도, 정극(20) 및 부극(30)에 가해지는 압력은 균일해진다. 따라서, 정극(20) 및 부극(30)에 있어서의 전극 반응은 균일해진다.
또한, 정극(20)의 활물질층(22)은, 상술한 바와 같이 절연 부재(50)에 덮여 있는 부분이 외주측을 향해 경사지는 경사부(25)를 갖는다. 이로 인해, 정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)에는, 적층 방향의 융기부가 없다. 따라서, 본 발명의 전극(10)은, 활물질층이 단부에 있어서 적층 방향의 융기부를 갖고 있는 경우와 비교하여, 단부에 있어서의 융기부가 없으므로, 융기부가 발생시킬 가능성이 있었던 내부 단락을 적절하게 방지할 수 있다.
외장체(80)의 내용적은 발전 요소(70)를 봉입할 수 있도록, 발전 요소(70)의 용적보다도 크게 되도록 구성되어 있다. 여기서 외장체(80)의 내용적이라 함은, 외장체(80)로 밀봉한 후의 진공화를 행하기 전의 외장체(80) 내의 용적을 가리킨다. 또한, 발전 요소(70)의 용적이라 함은, 발전 요소(70)가 공간적으로 차지하는 부분의 용적을 말하며, 발전 요소(70) 내의 공공부를 포함한다. 외장체(80)의 내용적이 발전 요소(70)의 용적보다도 큼으로써, 가스가 발생하였을 때에 가스를 저류할 수 있는 공간이 존재한다. 이에 의해, 발전 요소(70)로부터의 가스의 방출성이 향상되고, 발생한 가스가 전지 거동에 영향을 미치는 일이 적고, 전지 특성이 향상된다.
또한, 본 실시 형태에 있어서는, 발전 요소(70)가 갖는 공공의 체적 V1에 대한 외장체(80)에 주입된 전해액의 체적 L의 비의 값(L/V1)이, 1.2∼1.6의 범위가 되도록 구성하는 것이 바람직하다. 전해액의 양(체적 L)이 많으면, 가령 정극(20)측에 전해액이 편재하였다고 해도, 부극(30)측에도 충분한 양의 전해액이 존재하므로, 양극에서의 표면 피막의 형성을 균질하게 진행시킨다고 하는 관점에서는 유리해진다. 한편, 전해액의 양(체적 L)이 많으면, 전해액 증가의 비용이 발생하고, 또한 지나치게 많은 전해액은 전극간 거리를 넓히는 것에 연결되고, 그 결과, 전지 저항이 올라가 버린다. 따라서, 정극(20)의 활물질층(22), 부극(30)의 활물질층(32)의 흡액 속도의 비가 적절한 범위(Tc/Ta＝0.6∼1.3의 범위)이며, 또한 전해액의 양[상세하게는 발전 요소(70)가 갖는 공공의 체적 V1에 대한 전해액 체적 L의 비의 값 L/V1]을 적절하게 하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 균질한 피막 형성과, 비용, 셀 저항을 양립시킬 수 있는 점에서 우수하다. 이러한 관점에서, 상기한 L/V1의 값은 1.2∼1.6의 범위가 되도록 구성하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 1.25∼1.55, 특히 바람직하게는 1.3∼1.5의 범위이다.
또한, 본 실시 형태에 있어서는, 발전 요소(70)가 갖는 공공의 체적 V1에 대한 외장체(80)의 내부에 있어서의 잉여 공간(81)의 체적 V2의 비의 값(V2/V1)이 0.5∼1.0이 되도록 구성하는 것이 바람직하다. 또한, 외장체(80)에 주입된 전해액의 체적 L의 외장체(80)의 내부에 있어서의 잉여 공간(81)의 체적 V2에 대한 비의 값(L/V2)이 0.4∼0.7이 되도록 구성하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 외장체(80)의 내부에 주입된 전해액 중 바인더에 의해 흡수되지 않은 부분을 잉여 공간(81)에 확실하게 존재시키는 것이 가능해진다. 또한, 전지(100) 내에서의 리튬 이온의 이동을 확실하게 담보할 수도 있다. 그 결과, PVdF 등의 용제계 바인더를 사용할 때와 마찬가지의 다량의 전해액을 사용한 경우에 문제가 될 수 있는 과잉의 전해액의 존재에 기인하는 극판간 거리의 확대에 수반하는 불균일 반응의 발생이 방지된다. 이로 인해, 장기 사이클 특성(수명 특성)이 우수한 비수 전해질 이차 전지가 제공될 수 있다.
여기서, 「발전 요소(70)가 갖는 공공의 체적(V1)」은, 정극(20), 부극(30), 세퍼레이터(40)의 공공 체적을 모두 더한다고 하는 형태로 산출할 수 있다. 즉, 발전 요소(70)를 구성하는 각 구성 부재가 갖는 공공의 총합으로서 산출할 수 있다. 또한, 전지(100)의 제작은 통상, 발전 요소(70)를 외장체(80)의 내부에 봉입한 후에 전해액을 주입하고, 외장체(80)의 내부를 진공화하여 밀봉함으로써 행해진다. 이 상태에서 외장체(80)의 내부에 있어서 가스가 발생한 경우에, 발생한 가스가 저류될 수 있는 공간이 외장체(80)의 내부에 존재하면, 발생한 가스가 당해 공간에 저류되어 외장체(80)는 팽창된다. 이러한 공간을 본 명세서에서는 「잉여 공간(81)」이라고 정의하고, 외장체가 파열되는 일 없이 최대한 팽창되었을 때의 잉여 공간의 체적을 V2라고 정의한 것이다. 상술한 바와 같이, V2/V1의 값은 0.5∼1.0인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 0.6∼0.9이며, 특히 바람직하게는 0.7∼0.8이다.
또한, 상술한 바와 같이, 본 발명에서는, 주입되는 전해액의 체적과, 상술한 잉여 공간(81)의 체적의 비의 값이 소정의 범위 내의 값으로 제어된다. 구체적으로는, 외장체(80)에 주입된 전해액의 체적(L)의, 외장체(80)의 내부에 있어서의 잉여 공간(81)의 체적 V2에 대한 비의 값(L/V2)은, 0.4∼0.7로 제어하는 것이 바람직하다. L/V2의 값은, 보다 바람직하게는 0.45∼0.65이며, 특히 바람직하게는 0.5∼0.6이다.
또한, 본 실시 형태에서는, 외장체(80)의 내부에 존재하는 잉여 공간(81)은, 발전 요소(70)의 연직 상방에 적어도 배치되어 있는 것이 바람직하다. 이러한 구성으로 함으로써, 발생한 가스는 잉여 공간(81)이 존재하는 발전 요소(70)의 연직 상방부에 저류될 수 있다. 이에 의해, 발전 요소(70)의 측방부나 하방부에 잉여 공간(81)이 존재하는 경우와 비교하여, 외장체(80)의 내부에 있어서 발전 요소(70)가 존재하는 하방부에 전해액이 우선적으로 존재할 수 있다. 그 결과, 발전 요소(70)가 항상 보다 많은 전해액에 침지된 상태를 확보할 수 있어, 액 고갈에 수반하는 전지 성능의 저하를 최소한으로 억제할 수 있다. 또한, 잉여 공간(81)이 발전 요소(70)의 연직 상방에 배치되도록 하기 위한 구체적인 구성에 대해 특별히 제한은 없지만, 예를 들어 외장체(80) 자체의 재질이나 형상을 발전 요소(70)의 측방부나 하방부를 향해 팽창되지 않도록 구성하거나, 외장체(80)가 그 측방부나 하방부를 향해 팽창되는 것을 방지하는 부재를 외장체(80)의 외부에 배치하는 것을 들 수 있다.
자동차 용도 등에 있어서는, 오늘날, 대형화된 전지가 요구되고 있다. 그리고, 본원 발명의 전극(10)을 갖는 전지(100)의 효과는, 정극(20)의 활물질층(22) 및 부극(30)의 활물질층(32) 모두 큰 전극 면적을 갖는 대면적 전지의 경우에, 더욱 효과적으로 그 효과가 발휘된다. 즉, 대면적 전지의 경우에, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]과 세퍼레이터(40)의 마찰에 의한 전극 표면으로부터의 응집 파괴가 한층 더 억제되고, 진동이 입력되어도 전지 특성을 유지할 수 있는 점에서 우수하다. 따라서, 본 실시 형태에 있어서, 발전 요소(70)를 외장체(80)로 덮은 전지 구조체가 대형인 것이 본 실시 형태의 효과가 더욱 발휘된다고 하는 의미에서 바람직하다. 구체적으로는, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]의 활물질층은, 직사각 형상이며, 당해 직사각형의 짧은 변의 길이는, 100㎜ 이상인 것이 바람직하다. 이러한 대형의 전지는, 차량 용도에 사용할 수 있다. 여기서, 부극(30)의 활물질층(32)의 짧은 변의 길이라 함은, 각 전극 중에서 가장 길이가 짧은 변을 가리킨다. 전지 구조체의 짧은 변의 길이의 상한은 특별히 한정되는 것은 아니지만, 통상 250㎜ 이하이다.
또한, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]의 물리적인 크기의 관점과는 다른, 대형화 전지의 관점으로서, 전지 면적이나 전지 용량의 관계로부터 전지의 대형화를 규정할 수도 있다. 예를 들어, 편평 적층형 라미네이트 전지의 경우에는, 정격 용량에 대한 전지의 면적(외장체까지 포함한 전지의 투영 면적)의 비의 값은, 5㎠/Ah 이상이고, 또한 정격 용량은 3Ah 이상이다. 전지에 있어서는, 단위 용량당 전지 면적이 크므로, 전극간에서 발생한 가스를 제거하는 것이 어려워진다. 이러한 가스 발생에 의해, 특히 대형의 전극간에 가스 체류부가 존재하면, 그 부분을 기점으로 불균일 반응이 진행되기 쉬워진다. 그로 인해, SBR 등의 수계 바인더를 부극의 활물질층의 형성에 사용한 대형화 전지에 있어서의 전지 성능(특히, 장기 사이클 후의 수명 특성)의 저하라고 하는 과제가 한층 더 현재화되기 쉽다. 따라서, 본 형태에 관한 비수 전해질 이차 전지는, 상술한 바와 같은 대형화된 전지인 것이, 본원 발명의 작용 효과의 발현에 의한 장점이 보다 크다고 하는 점에서 바람직하다. 또한, 직사각 형상의 전극의 어스펙트비는 1∼3인 것이 바람직하고, 1∼2인 것이 보다 바람직하다. 또한, 전극의 어스펙트비는 직사각 형상의 정극의 활물질층의 종횡비로서 정의된다. 어스펙트비를 이러한 범위로 함으로써, 면 방향으로 균일하게 가스를 배출하는 것이 가능해진다.
전지(100)의 정격 용량은, 이하에 의해 구해진다.
정격 용량은, 시험용 전지에 대해, 전해액을 주입한 후에, 10시간 정도 방치하고, 초기 충전을 행한다. 그 후, 온도 25℃, 3.0V 내지 4.15V의 전압 범위에서, 다음의 수순 1∼5에 의해 측정된다.
수순 1: 0.2C의 정전류 충전으로 4.15V에 도달한 후, 5분간 휴지한다.
수순 2: 수순 1 후, 정전압 충전으로 1.5시간 충전하고, 5분간 휴지한다.
수순 3: 0.2C의 정전류 방전에 의해 3.0V에 도달 후, 정전압 방전으로 2시간 방전하고, 그 후, 10초간 휴지한다.
수순 4: 0.2C의 정전류 충전에 의해 4.1V에 도달 후, 정전압 충전으로 2.5시간 충전하고, 그 후, 10초간 휴지한다.
수순 5: 0.2C의 정전류 방전에 의해 3.0V에 도달 후, 정전압 방전으로 2시간 방전하고, 그 후, 10초간 정지한다.
정격 용량: 수순 5에 있어서의 정전류 방전으로부터 정전압 방전에 이르는 방전에 있어서의 방전 용량(CCCV 방전 용량)을 정격 용량으로 한다.
상술한 제1 실시 형태에 관한 전극(10)에 의해 이하의 작용 효과를 발휘한다.
본 전극(10)[정극(20)]에서는, 집전체(21)와, 활물질층(22)과, 절연 부재(50)를 갖고 있다. 활물질층(22)은, 집전체(21) 상에 집전체(21)의 일부를 노출시킨 노출부(21b)를 남기면서, 노출부(21b)를 향해 두께가 얇아지도록 경사지는 경사부(25)가 형성되도록 적층되어 있다. 절연 부재(50)는, 노출부(21b)로부터 경사부(25)까지를 덮는다.
이러한 구성으로 한 전극(10)에 따르면, 집전체(21) 상의 활물질층(22)의 단부(22a)에 절연 부재(50)를 설치해도, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있다. 따라서, 본 발명의 전극(10)[정극(20)]은, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있고, 그 결과 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내이다.
이러한 구성으로 한 전극(10)에 따르면, 전극(10)[정극(20)]의 집전체(21) 상의 활물질층(22)으로부터 노출부(21b)에 걸쳐 절연 부재(50)를 설치하는 경우, 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg를, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내로 한다. 이로 인해, 본 발명의 전극(10)[정극(20)]은, 집전체(21) 상의 활물질층(22)의 단부(22a)에 절연 부재(50)를 설치해도, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]에 가해지는 압력을 균일하게 할 수 있다. 따라서, 본 발명의 전극(10)[정극(20), 부극(30)]은, 전극 반응을 균일하게 할 수 있고, 그 결과 사이클 특성을 향상시킬 수 있다. 또한, 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)을 복수 적층하여 전지(100)를 구성할 때에, 전극(10)의 면 방향의 단부에 있어서, 전지(100)의 적층 방향의 높이가 단부 이외의 개소보다도 높아지는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 전지(100)의 양호한 레이아웃성을 제공할 수 있다.
또한, 절연 부재(50)는, 부극(30)의 집전체(31) 또는 활물질층(32)의 면 방향의 단부(35)보다도 연장되어 설치된다.
이와 같이 구성한 전극(10)[정극(20)]에 따르면, 적절하게, 내부 단락의 발생을 방지할 수 있다.
또한, 본 전극(10)[정극(20)]에서는, 집전체(21)의 단부에 정극 탭(탭)(24)이 접속되고, 정극 탭(24)이 접속된 변의 활물질층(22)에 절연 부재(50)가 배치된다.
이와 같이 구성한 전극(10)[정극(20)]에 따르면, 정극 탭(24)이 접속된 변의 활물질층(22)의 단부(22a)에 절연 부재(50)를 설치하므로, 정극 탭(24) 부근의 활물질층(22)에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있다. 이로 인해, 본 발명의 전극(10)[정극(20)]은, 정극 탭(24) 부근의 정극(20)의 활물질층(22)의 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있고, 이에 의해, 정극 탭(24)에 원활하게 전류를 흘릴 수 있다. 따라서, 본 발명의 전극(10)[정극(20)]은, 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 전극(10)의 집전체 및 활물질층은, 정극(20)용이다.
도 2에 도시하는 바와 같이, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)를 정극(20)에 설치하고 있다. 이로 인해, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)가 설치되는 측의 집전체 및 활물질층은, 정극(20)용의 집전체(21) 및 활물질층(22)이다. 이와 같이, 정극(20)에 설치된 절연 부재(50)는, 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)을 적층하여 전지(100)를 구성할 때에, 정극(20)과 부극(30)에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있고, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있다. 따라서, 본 전지(100)에서는, 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 전극(10)에서는, 절연 부재(50)는, 평면에서 봤을 때에 부극(30)의 활물질층(32)이 형성되는 범위와 겹치는 위치에 배치된다.
기본적으로 인접하는 전극[정극(20), 부극(30)]은, 세퍼레이터(40)를 개재하여 분리되어 있지만, 진동 등에 의해 면 방향으로의 어긋남이 발생한 경우, 인접하는 전극이 접촉하여 단락이 발생할 우려가 있다. 본 실시 형태에서는, 이러한 상황에 대해 절연 부재(50)를, 면 방향과 교차하는 방향으로부터 평면에서 봤을 때에 부극(30)의 활물질층(32)이 형성되는 범위와 겹치는 위치에 배치한다. 이와 같이 구성한 본 전극(10)에 따르면, 절연 부재를 상기 위치에 배치함으로써, 어긋남이 발생한 경우에도 절연 부재(50)가 인접하는 전극끼리의 사이에 개재할 수 있고, 단락의 발생을 방지할 수 있다.
또한, 본 전지(100)는, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]을 세퍼레이터(40)를 개재하여 적층한 적층체[발전 요소(70)]와, 적층체를 밀봉하는 외장체(80)를 갖고 있다.
이와 같이 구성한 본 전지(100)에 따르면, 본 전극(10)[정극(20)]을 외장체(80)의 내부에 봉입하고 있으므로, 집전체(21) 상의 활물질층(22)의 단부(22a)에 절연 부재(50)를 설치해도, 전극(10)[정극(20), 부극(30)]에 가해지는 압력의 불균일을 완화할 수 있다. 따라서, 본 전지(100)에서는, 전극 반응의 불균일을 완화할 수 있고, 그 결과 사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 전지(100)에서는, 활물질층(22, 32)은 직사각 형상이며, 직사각형의 짧은 변의 길이는, 100㎜ 이상이다.
이와 같이 구성한 본 전지(100)에 따르면, 정극(20)의 활물질층(22) 및 부극(30)의 활물질층(32)은, 짧은 변의 길이가 100㎜ 이상인 직사각 형상을 갖고 있다. 이와 같이, 본 전지(100)는, 대형 전지이므로, 전극(10)[정극(20)]과 세퍼레이터(40)의 마찰에 의한 전극 표면으로부터의 응집 파괴가 한층 더 억제되고, 진동이 입력되어도 전지 특성을 유지할 수 있다.
또한, 본 전지(100)에서는, 정격 용량에 대한 전지(100)의 면적[전지(100)의 외장체(80)까지 포함한 투영 면적]의 비의 값은, 5㎠/Ah 이상이고, 또한 정격 용량은 3Ah 이상이다.
이와 같이 구성한 본 전지(100)에 따르면, 전극(10)의 물리적인 크기의 관점과는 다른, 대형화 전지의 관점으로서, 전지 면적이나 전지 용량의 관계로부터 전지(100)의 대형화를 규정할 수도 있다.
또한, 본 전극(10)에서는, 직사각 형상의 정극(20)의 활물질층(22)의 종횡비로서 정의되는 전극(10)의 어스펙트비는 1∼3이다.
이와 같이 구성한 전극(10)에 따르면, 어스펙트비를 이러한 범위로 함으로써, 면 방향으로 균일하게 가스를 배출할 수 있다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
우선, 정극(20)의 형성에 대해 설명한다. 정극(20)의 집전체(21)는, 두께 20㎛의 Al박이다. 정극(20)의 활물질층(22)(정극 슬러리)은, 니켈산리튬 분말(활물질), PVdF(폴리불화비닐리덴, 결착재), 카본 분말(도전조제)을 각각 90:5:5(중량비)로 NMP(N-메틸피롤리돈)에 분산시켜 형성한다. 그 후, 두께 20μM의 Al박의 양면에 다이 코터로 정극 슬러리를 도포하고, 건조시키고, 건조 후에 프레스하면, 활물질층(22)의 단부(22a) 이외의 부분이 두께 150㎛가 되는 정극(20)은 형성된다.
다음으로, 부극(30)의 형성에 대해 설명한다. 부극(30)의 집전체(31)는, 두께 10㎛의 Cu박이다. 부극(30)의 활물질층(32)(부극 슬러리)은, Gr 분말(활물질), PVdF(폴리불화비닐리덴, 결착재)를 각각 95:5(중량비)로 NMP(N-메틸피롤리돈)에 분산시켜 형성한다. 그 후, 두께 10㎛의 Cu박의 양면에 다이 코터로 부극 슬러리를 도포하고, 건조시키고, 건조 후에 프레스하면, 두께 140㎛의 부극(30)은 형성된다.
다음으로, 전지(100)의 형성에 대해 설명한다. 절연 부재(50)는, 정극(20)의 집전체(21) 상의 활물질층(22)과 노출부(21b)의 경계를 덮도록, 폭 12㎜, 두께 30㎛의 폴리프로필렌제의 테이프를 사용하고 있다. 테이프의 접착 방법 및 피복 길이는, 결과 1∼*에서 나타낸다. 세퍼레이터(40)로서, 폴리에틸렌제 미다공질막(두께＝25㎛)을 준비하였다. 또한, 전해액으로서, 1M LiPF6 EC:DEC＝1:1(체적비)을 사용하였다. 형성한 정극(20)을 10매, 부극(30)을 11매, 세퍼레이터(40)를 20매를 준비하고, 부극(30)/세퍼레이터(40)/정극(20)/세퍼레이터(40)/부극(30)···의 순으로 적층하여, 전지를 제작하였다. 얻어진 발전 요소(70)를 외장체(80)인 두께 150㎛의 알루미늄 라미네이트 시트제의 백 중에 적재하고, 전해액을 주액하였다. 진공 조건하에 있어서, 정극(20) 및 부극(30)에 접속된 전류 취출용의 정극 탭(24), 부극 탭(34)이 도출되도록 알루미늄 라미네이트 시트제 백의 개구부를 밀봉하고, 시험용 셀을 완성시켰다.
다음으로, 전지(100)의 평가에 대해 설명한다. 형성한 전지(100)를, 전지에 가해지는 압력이 100g/㎠가 되도록, 두께 5㎜의 SUS판으로 사이에 끼우고, 25℃에서 0.2C/4.2V_CC/CV 충전을 7시간 행하였다. 이어서, 10분간의 휴지 후, 0.2C_CC 방전으로 2.5V까지 방전을 행하였다. 그 후, 55℃ 분위기하에서 1C/4.2V_CC/CV 충전(0.015C 커트), 1C_CC 방전(2.5V 전압 커트)의 사이클을 반복하고(사이클 시험), 1 사이클째의 방전 용량에 대한, 300 사이클째에 있어서의 방전 용량의 값을 사이클 용량 유지율로서 산출하였다.
이하에, 본 발명에 관한 실시예 1∼3에 대해 설명을 행한다.
<실시예 1>
정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 4㎜ 내측의 위치로부터 외주 단부에 걸쳐서만 경사를 형성한다. 정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 2.5㎜의 위치의 두께 Ta가 140㎛ 이하가 되도록, 활물질층(22)을 집전체(21) 상에 도포하였다. 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 최대 150㎛[절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T와 동일한 두께]가 되도록 설치하였다. 정극(20)의 활물질층(22)은, 크기가 190㎜×190㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극(20)은, 어스펙트비가 1:1이 되도록 설치하였다. 부극(30)의 활물질층(32)은, 크기가 200㎜×200㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극(20) 및 부극(30)을 사용하여 발전 요소(70)를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 82％였다.
<실시예 2>
정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 4㎜ 내측의 위치로부터 외주 단부에 걸쳐서만 경사를 형성한다. 정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 2.5㎜의 위치의 두께 Ta가 130㎛ 이하가 되도록, 활물질층(22)을 집전체(21) 상에 도포하였다. 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 최대 140㎛[절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T보다 작은 두께]가 되도록 설치하였다. 정극(20)의 활물질층(22)은, 크기가 190㎜×190㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극(20)은, 어스펙트비가 1:1이 되도록 설치하였다. 부극(30)의 활물질층(32)은, 크기가 200㎜×200㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극(20) 및 부극(30)을 사용하여 발전 요소(70)를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 82％였다.
<실시예 3>
정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 4㎜ 내측의 위치로부터 외주 단부에 걸쳐서만 경사를 형성한다. 정극(20)의 활물질층(22)의 단부(22a)의 외주 단부로부터 2.5㎜의 위치의 두께 Ta가 140㎛ 이하가 되도록, 활물질층(22)을 집전체(21) 상에 도포하였다. 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 최대 150㎛[절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T와 동일한 두께]가 되도록 설치하였다. 정극(20)의 활물질층(22)은, 크기가 190㎜×570㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극(20)은, 어스펙트비가 1:3이 되도록 설치하였다. 부극(30)의 활물질층(32)은, 크기가 200㎜×580㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극(20) 및 부극(30)을 사용하여 발전 요소(70)를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 81％였다.
이하에, 실시예 1∼3의 비교예로서 비교예 1∼3에 대해 설명을 행한다.
<비교예 1>
정극의 활물질층의 단부의 두께가 절연 부재에 덮여 있지 않은 활물질층의 두께와 마찬가지로 150㎛가 되도록, 활물질층을 집전체 상에 도포하였다. 절연 부재에 덮인 활물질층의 단부의 두께 및 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계는, 최대 160㎛(절연 부재에 덮여 있지 않은 활물질층의 두께보다 큰 두께)가 되도록 설치하였다. 정극의 활물질층은, 크기가 190㎜×190㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극은, 어스펙트비가 1:1이 되도록 설치하였다. 부극의 활물질층은, 크기가 200㎜×200㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극 및 부극을 사용하여 발전 요소를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 76％였다.
<비교예 2>
정극의 활물질층의 단부의 외주 단부로부터 4㎜ 내측의 위치로부터 외주 단부에 걸쳐서만 경사를 형성한다. 정극의 활물질층의 단부의 외주 단부로부터 2.5㎜의 위치의 두께가 145㎛ 이하가 되도록, 활물질층을 집전체 상에 도포하였다. 절연 부재에 덮인 활물질층의 단부의 두께 및 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계는, 최대 155㎛(절연 부재에 덮여 있지 않은 활물질층의 두께보다 큰 두께)가 되도록 설치하였다. 정극의 활물질층은, 크기가 190㎜×190㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극은, 어스펙트비가 1:1이 되도록 설치하였다. 부극의 활물질층은, 크기가 200㎜×200㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극 및 부극을 사용하여 발전 요소를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 79％였다.
<비교예 3>
정극의 활물질층의 단부의 외주 단부로부터 4㎜ 내측의 위치로부터 외주 단부에 걸쳐서만 경사를 형성한다. 정극의 활물질층의 단부의 외주 단부로부터 2.5㎜의 위치의 두께가 140㎛ 이하가 되도록, 활물질층을 집전체 상에 도포하였다. 절연 부재에 덮인 활물질층의 단부의 두께 및 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계는, 최대 150㎛(절연 부재에 덮여 있지 않은 활물질층의 두께와 동일한 두께)가 되도록 설치하였다. 정극의 활물질층은, 크기가 190㎜×760㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이와 같이, 정극은, 어스펙트비가 1:4가 되도록 설치하였다. 부극의 활물질층은, 크기가 200㎜×770㎜인 직사각 형상으로 형성하였다. 이러한 크기로 형성한 정극 및 부극을 사용하여 발전 요소를 형성하고, 사이클 시험을 행하였다. 그 결과, 사이클 용량 유지율은 78％였다.
실시예 1∼3 및 비교예 1∼3의 사이클 용량 유지율의 시험 결과를 표 1에 정리하여 나타낸다.
Figure 112016037226708-pct00001
<비교 결과>
실시예 1∼3은 비교예 1∼3과 비교하여, 사이클 용량 유지율이 향상되었다. 이것은, 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg가, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내이며, 또한 정극(20)의 어스펙트비가, 1∼3이기 때문이다. 이러한 구성에 의해, 실시예 1∼3은, 집전체 상의 활물질층의 단부에 절연 부재를 설치해도, 전극에 가해지는 압력을 균일하게 할 수 있고, 전극 반응을 균일하게 할 수 있었다고 생각된다. 또한, 정극(20)의 어스펙트비를 이러한 범위로 함으로써, 면 방향으로 균일하게 가스를 배출할 수 있었다고 생각된다. 그 결과 사이클 용량 유지율(사이클 특성)이 향상되었기 때문이라고 생각된다.
또한, 본 실시예에서는, 정극(20), 세퍼레이터(40), 부극(30)을 교대로 적층한 발전 요소(70)를 형성하였지만, 이것에 한정하는 일 없이, 정극(20)과 부극(30)이 세퍼레이터(40)를 개재하여 권회한 발전 요소(70)에 있어서도 마찬가지의 효과가 얻어지는 것을 확인하고 있다.
그 밖에, 본 발명은 특허 청구 범위에 기재된 구성에 기초하여 다양한 개변이 가능하고, 그들에 대해서도 본 발명의 범주이다.
예를 들어, 상술한 실시 형태에서는, 절연 부재(50)는, 부극(30)의 집전체(31) 또는 활물질층(32)의 면 방향의 단부(35)보다도 연장되어 설치되었다. 그러나, 절연 부재(50)는, 도 3에 도시하는 바와 같이, 세퍼레이터(40)의 면 방향의 단부(45)보다도 연장되어 설치되어도 된다. 이 구성에 따르면, 부극(30)의 단부(35)보다도 연장되어 설치되는 구성과 비교하여, 보다 확실하게 내부 단락의 발생을 방지할 수 있다.
또한, 상술한 실시 형태에서는, 절연 부재(50)에 덮인 활물질층(22)의 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg는, 절연 부재(50)에 덮여 있지 않은 활물질층(22)의 두께 T 이내가 되도록 구성되었다. 그러나, 도 4에 도시하는 바와 같이, 절연 부재(50)가 노출부(21b)로부터 경사부(25)를 덮도록 구성되면, 단부(22a)의 두께 Ta 및 절연 부재(50)의 두께의 적층 방향 성분 Tz의 합계 Tg가, 활물질층(22)의 두께 T를 초과해도 된다.
또한, 본 실시 형태에서는, 전극(10)을 정극(20)으로서 설명하였다. 그러나, 이러한 구성에 한정되는 일 없이, 전극(10)을 부극(30)으로 해도 된다. 즉, 도시는 생략하지만, 부극의 집전체의 노출부로부터 경사부까지를 덮도록 절연 부재가 설치되어도 된다.
또한, 본 실시 형태에서는, 절연 부재(50)는, 적어도 정극(20)의 직사각 형상의 집전체(21)의 경계부(23) 중, 정극 탭(24)에 접속되는 측의 변 및 이 변에 대향하는 변의 2변에 설치하고 있는 경우를 예로 설명하였지만 이것에 한정되는 것이 아니다. 예를 들어, 절연 부재(50)는, 정극(20)의 직사각 형상의 집전체(21)의 경계부(23)의 전체 변(전체 둘레)에 설치해도 된다.
또한, 본 출원은, 2013년 10월 30일에 출원된 일본 특허 출원 번호 제2013-225825호에 기초하고 있고, 그들의 개시 내용은, 참조되어 전체적으로 포함되어 있다.
10 : 전극
20 : 정극
21 : 집전체
21b : 노출부
22 : 활물질층
22a : 단부
23 : 경계부
24 : 정극 탭
25 : 경사부
30 : 부극
31 : 집전체
32 : 활물질층
34 : 부극 탭
35 : 단부
40 : 세퍼레이터
45 : 단부
50 : 절연 부재
70 : 발전 요소
80 : 외장체
90 : 단전지층
100 : 전지
T : 활물질층의 두께
Ta : 활물질층의 단부의 두께
Tg : 활물질층의 단부의 두께 및 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계
Tz : 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분

Claims (11)

  1. 전극을 세퍼레이터를 개재하여 적층한 적층체와, 상기 적층체를 밀봉하는 외장체를 갖는 전지이며,
    상기 전극은,
    집전체와,
    상기 집전체 상에 상기 집전체의 일부를 노출시킨 노출부를 남기면서, 상기 노출부를 향해 두께가 얇아지도록 경사지는 경사부가 형성되도록 적층된 활물질층과,
    상기 노출부로부터 상기 경사부까지를 덮는 절연 부재를 갖고,
    상기 절연 부재에 덮인 상기 활물질층의 단부의 두께 및 상기 절연 부재의 두께의 적층 방향 성분의 합계는, 상기 절연 부재에 덮여 있지 않은 상기 활물질층의 두께 이내이며,
    정격 용량에 대한 상기 전지의 면적(상기 외장체까지 포함한 상기 전지의 투영 면적)의 비의 값은 5㎠/Ah 이상이고, 또한 상기 정격 용량은 3Ah 이상이며,
    직사각 형상의 상기 활물질층의 종횡비로서 정의되는 상기 활물질층의 어스펙트비는 1∼3인, 전지.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 절연 부재는, 당해 절연 부재가 덮이는 상기 집전체 및 상기 활물질층의 극과는 다른 극에 있어서의 상기 집전체 또는 상기 활물질층의 면 방향의 단부보다도 연장되어 설치되는, 전지.
  4. 제1항 또는 제3항에 있어서,
    상기 집전체의 단부에 탭이 접속되고,
    상기 탭이 접속된 변의 상기 활물질층에 상기 절연 부재가 배치되는, 전지.
  5. 제1항 또는 제3항에 있어서,
    상기 집전체 및 상기 활물질층은 정극용인, 전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 절연 부재는, 평면에서 봤을 때에 부극의 상기 활물질층이 형성되는 범위와 겹치는 위치에 배치되는, 전지.
  7. 제1항 또는 제3항에 있어서,
    상기 절연 부재는, 상기 활물질층의 상기 집전체가 적층되는 측과 반대측에 적층되는 세퍼레이터의 면 방향의 단부보다도 연장되어 설치되는, 전지.
  8. 삭제
  9. 제1항 또는 제3항에 있어서,
    상기 활물질층은, 직사각 형상이며, 상기 직사각형의 짧은 변의 길이는 100㎜ 이상인, 전지.
  10. 삭제
  11. 삭제
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