KR101504223B1 - 스택 타입 셀, 개선된 바이-셀, 이들을 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 이차 전지용 스택 타입 셀은 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 스택 타입 셀; 및 제1 극성 전극들의 외측에 각각 적층된 외측 분리막들을 구비한다.
또한, 본 발명은 이러한 스택 타입 셀을 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법이 개시된다.

Description

스택 타입 셀, 개선된 바이-셀, 이들을 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법{Improved stack-type cell and Bi-cell, electrode assembly for secondary battery utilizing the same and manufacturing method thereof}
본 발명은 개선된 스택 타입 셀 및 바이-셀, 이를 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 리튬 이온 이차 전지용 스택 타입 셀 및 바이-셀, 이를 이용한 리튬 이온 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있으며, 그 중에서도 에너지 밀도 및 작동 전압이 높고, 보존 및 수명 특성이 우수한 리튬 이차전지는 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자 제품의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.
일반적으로, 이차전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 단위 셀이 적층 또는 권취된 구조로 금속 캔 또는 라미네이트 시트 형태의 케이스에 내장되고, 그 내부에 전해액이 주입함으로써 구성된다.
이러한 이차전지의 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 예를 들어, 이차전지는 내부 단락, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 또는 외부 충격에 의한 변형 등 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 발화 또는 폭발이 초래될 수도 있다.
안전성의 문제 중 하나로, 전지가 고온에 노출되었을 때 발생되는 분리막의 수축 또는 파손으로 인한 내부 단락은 매우 심각한 실정이고, 이에 대한 원인 규명 및 그 대안에 대한 연구가 많이 행해지고 있다.
이차전지에 이용되는 분리막은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 고분자 필름이 사용되고 있으며, 이러한 분리막은 저렴하고 내화학성이 우수하여 전지의 작동 상태에 유리한 장점들을 가진다. 그러나, 이러한 이차전지는 고온 환경에서 수축하기 쉬운 단점이 있다.
한편, 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체는 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극 조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고, 이것을 건조 및 프레싱 한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고, 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격리시킨 후 나선형으로 감아 제조된다. 이러한 젤리-롤형 전극 조립체는 원통형 전지에는 바람직하게 사용될 수 있다. 그러나, 젤리-롤형 전극 조립체를 각형 또는 파우치형 전지에 적용할 경우, 국부적으로 응력이 집중되어 전극 활물질이 박리되거나 충방전 과정에서 반복되는 수축 및 팽창 현상에 의해 전지의 변형을 유발하는 문제점이 있다.
반면에, 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들이 순차적으로 적층된 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조 과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태의 스택/폴딩형 전극 조립체가 개발되었다. 이것은 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이-셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리 필름을 이용하여 폴딩한 것이다. 이러한 스택/폴딩형 전극 조립체의 예들은 본 출원인에 의해 각각 출원된 한국 특허출원공개 번호 제2001-82058호, 제2001-82059호, 및 제2001-82060호 등에 개시되어 있다. 스택/폴딩형 전극 조립체는, 긴 시트형의 분리 필름 상에 풀셀 또는 바이-셀로 구성된 단위셀들을 소정 패턴으로 올려놓은 상태에서, 분리 필름을 두루마리 형태로 권취한 구조이다.
그런데, 전술한 스택형 또는 스택/폴딩형 전극 조립체들에 있어서, 분리막 및 전극들의 적층(라미네이션) 공정 또는 단위셀들을 분리 필름 상에 올려 놓는 공정 및 이들을 권취하는 공정에서, 전극 또는 단위셀들이 정위치에 고정되지 못하는 경우가 발생할 수 있고, 정교한 정위치를 얻거나 유지하기 위해서는 많은 노력들이 요구되는 문제점이 있다.
이와 관련하여, 스택형 전극 조립체에서 전극과 분리 필름 사이의 미끄러짐을 방지하기 위한 기술들이 일부 알려져 있다. 예를 들어, 일본 특허출원공개 제2006-107832호에는 분자내에 광반응성을 가지는 에틸렌성 이중 결합과 에폭시기를 가지는 가교성 폴리머를 에틸렌성 이중 결합의 광반응에 의해 가교시키는 반응성 폴리머로 하고, 여기에 에폭시 수지 경화제를 내포한 미소캡슐을 분산시켜 시트로 만드는 구성의 전지용 분리 필름이 개시되어 있다. 또한, 일본 특허출원공개 제2004-143363호에는, 가열에 의해 경화하는 열 가교성 접착제와 겔화제를 다공질 필름에 담지시켜 제조되는 접착제/겔화제 담지 다공질 분리 필름이 개시되어 있다.
그러나, 상기 기술들에 따르면, 분리막의 제조 비용 자체가 매우 높을 뿐만 아니라, 특정한 성분들이 분리 필름에 포함됨으로써 전지용 분리 필름으로서의 물성 저하가 불가피해지는 단점이 있다. 또한, 분리 필름과 전지 셀 자체가 접착 방식으로 고정되므로, 적층 및/또는 위치 고정 공정들에서 정렬이 어긋난 전지 셀들의 위치를 보정(조절)할 수 없다는 문제점이 있다. 특히, 스택/폴딩형 전극 조립체에서는 분리 필름 상에 다수의 단위셀들을 올려 놓은 공정에서 이러한 오정렬은 심각한 문제를 야기한다.
전술한 바와 같이, 풀셀 또는 바이-셀의 각각의 전극과 분리막이 1차적으로 라미네이션되고, 각각의 셀들이 분리 필름에 놓여진 후 폴딩을 위해 2차적으로 라미네이션되는 조립 공정을 가진 스택/폴딩형 전극 조립체의 경우, 풀셀 또는 바이-셀을 제조하는 과정에서의 1차 라미네이션 강도와 폴딩 과정에서의 2차 라미네이션 강도는 현격한 차이가 발생된다. 이러한 강도의 차이는 이차전지의 공정성에 많은 영향을 미치게 되어 이차전지의 성능을 저하시키는 하나의 요인으로 작용한다. 또한, 종래의 스택/폴딩형 전극 조립체의 경우, 폴딩 공정에 의해 전해액의 함침 특성(함침 속도 및 함침률)이 저하되는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점들을 극복하기 위해 착상된 것으로서, 종래의 스택 공정과 폴딩 공정을 거치는 전극 조립체의 제조 공정들 중에서 폴딩 공정을 없애고 단지 스택 공정만으로 전극 조립체를 구성할 수 있도록 구조가 개선된 스택 타입 셀 및 바이-셀, 이를 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 스택 타입 셀은, 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 일시에 적층 또는 라미네이션된다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 양극이고, 상기 제2 극성 전극은 음극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 음극이고, 상기 제2 극성 전극은 양극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된다.
바람직하게, 상기 분리막과 상기 외측 분리막들 중 적어도 어느 하나는 미세 다공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름들의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플로오라이드 헥사플로오르프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 구성된 그룹으로부터 선택된 어느 하나를 포함한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체는, 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 일시에 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들; 및 제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극으로 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들을 구비하고, 상기 제1 스택 타입 셀들의 각각의 외측 분리막이 상기 제2 스택 타입 셀들의 각각의 제2 극성 전극과 접촉되도록, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들이 상호 교호적으로 적층 또는 라미네이션된다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 바이-셀은, 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 적층 또는 라미네이션된다.
상기 목절을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체는, 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들; 및 제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극으로 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들(Bi-cells)을 구비하고; 상기 제1 바이-셀들의 각각의 외측 분리막이 상기 제2 바이-셀들의 각각의 제2 극성 전극과 접촉되도록, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들이 상호 교호적으로 적층 또는 라미네이션된다.
바람직하게, 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들; 및 외측 분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들을 구비하고, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들이 상호 교호적으로 적층된다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 양극이고, 상기 제2 극성 전극은 음극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 음극이고, 상기 제2 극성 전극은 양극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된다.
바람직하게, 상기 분리막 및/또는 상기 외측 분리막들은 미세 다공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름들의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플로오라이드 헥사플로오르프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 구성된 그룹으로부터 선택된 어느 하나를 포함한다.
바람직하게, 상기 외측 분리막이 형성되지 않는 어느 하나의 극성 전극의 외면에 적층될 수 있는 보조 분리막을 더 구비한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지는, 전술한 전극 조립체; 상기 전극 조립체를 수납하는 케이스; 및 상기 케이스에 수납된 상기 전극 조립체에 함침된 전해질을 구비한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체의 제조 방법은, 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택형 셀들을 준비하는 단계; 외측 분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택형 셀들을 준비하는 단계; 및 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택형 셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택형 셀들을 상호 교호적으로 적층시키는 단계를 포함한다.
바람직하게, 상기 외측 분리막이 적층되지 않은 어느 하나의 극성 전극에 보조 분리막을적층시는 단계를 더 포함한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따르면, 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 바이-셀들(Bi-cells); 및 상기 제1 극성 전극들의 외측에 각각 적층된 외측 분리막들을 구비한다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 양극이고, 상기 제2 극성 전극은 음극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된 구조이다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 음극이고, 상기 제2 극성 전극은 양극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된 구조이다.
바람직하게, 상기 분리막 및/또는 상기 외측 분리막들은 미세 다공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름들의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플로오라이드 헥사플로오르프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 구성된 그룹으로부터 선택된 어느 하나를 포함한다.
본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차전지용 전극 조립체는, 제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극으로 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들(Bi-cells); 및 전술한 실시예의 바이-셀의 구조를 가진 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들을 구비하고, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들이 상호 순차적으로 적층된다.
본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차전지용 전극 조립체는, 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들(Bi-cells); 및 외측 분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들을 구비하고, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들이 상호 교호적으로 적층된다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 양극이고, 상기 제2 극성 전극은 음극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된 구조이다.
바람직하게, 상기 제1 극성 전극은 음극이고, 상기 제2 극성 전극은 양극이다.
바람직하게, 상기 음극은 음극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 음극 활물질이 코팅되어 있고, 상기 양극은 양극 집전체의 양면들 중 적어도 어느 하나의 면에 양극 활물질이 코팅된 구조이다.
바람직하게, 상기 분리막 및/또는 상기 외측 분리막들은 미세 다공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름들의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플로오라이드 헥사플로오르프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 구성된 그룹으로부터 선택된 어느 하나를 포함한다.
상기 외측 분리막이 형성되지 않는 어느 하나의 극성 전극의 외면에 적층될 수 있는 보조 분리막을 더 구비한다.
본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차전지용 전극 조립체 제조 방법은, 제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들(Bi-cells)을 준비하는 단계; 외측 분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 적층된 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들을 준비하는 단계; 및 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들을 상호 교호적으로 적층시키는 단계를 포함한다.
바람직하게, 상기 외측 분리막이 적층되지 않은 어느 하나의 극성 전극에 보조 분리막을 적층시는 단계를 더 포함한다.
본 발명에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀, 이를 이용한 이차 전지용 전극 조립체 및 그 제조 방법은 다음과 같은 효과를 가진다.
첫째, 종래의 스택 타입 셀 또는 바이-셀('C-타입' 또는 'A-타입')의 어느 하나에 외측 분리막이 미리 적층된 구조의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀을 이용함으로써 즉, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀과 종래의 스택 타입 셀 또는 바이-셀을 순차적 적층시켜(스택 또는 라미네이션) 필요한 용량의 이차 전지를 구성할 수 있으므로 제조 공정을 단축시킬 수 있다.
둘째, 종래의 경우 스택/폴딩 전극 조립체의 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 위한 공정에서 라미네이션 강도와 폴딩 공정에서의 라미네이션의 강도의 차이 때문에 공정성에 대한 제약이 발생하였는데, 본 발명에서는 스택만을 위한 라미네이션 강도에 모든 공정의 강도를 거의 근접시킴으로써 종래의 라미네이션 강도 차이에 따른 공정성 저하 문제를 해결하였을 뿐만 아니라 이차 전지의 성능 및 수율을 향상시킬 수 있다.
셋째, 본 발명에 따른 이차 전지는 분리 필름의 폴딩 공정 및 그 구조가 없어짐으로써 전해액의 함침 속도 및 함침율을 증대시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 도면들은 본 발명의 바람직한 예시적 실시예들을 예시하는 것에 불과하며, 본 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면들에 기재된 사항에만 한정되어 해석되지 않아야 한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀과 함께 사용되어 이차전지용 전극 조립체를 구성하기 위한 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3은 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 4는 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 5는 도 2의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 6은 도 2의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체의 분해 단면도이다.
도 8은 도 7의 결합 단면도이다.
도 9는 본 발명의 바람직한 다른 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 10은 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀과 함께 사용되어 이차전지용 전극 조립체를 구성하기 위한 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 11은 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 12는 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 13은 도 10의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 14는 도 10의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 15는 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체의 분해 단면도이다.
도 16은 도 15의 결합 단면도이다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이고, 도 2는 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀과 함께 사용되어 이차전지용 전극 조립체를 구성하기 위한 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)은, 외측 분리막(18)/제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)/외측 분리막(18)이 순차적으로 적층되어 라미네이션된 구조이다. 도 1에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)은 소위, 'A-type' 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구조를 가지며, 본 실시예에 따른 적층 방법은 제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)을 먼저 적층 또는 라미네이션하고, 그 외면에 외측 분리막들(18)을 추후에 적층 및 라미네이션 할 수도 있고, 외측 분리막(18)/ 제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)/외측 분리막(18)을 일시에 적층 또는 라미네이션할 수도 있다.
본 명세서에서 사용되는 '적층'은 전극과 분리막 사이 또는 셀과 셀 사이를 접착제를 이용하여 고정, 결합시키는 것을 의미하며, '라미네이션'은 전극과 분리막 사이 또는 셀과 셀 사이를 열융착에 의해 결합되는 것을 의미한다. 따라서, 본 명세서 중에 A-타입 C-타입셀 또는 개선된 바이셀 또는 스택 타입 셀과 대응 바이셀들 사이에는 접착층이 존재하는 적층 구조로만 형성될 수도 있고, 접착층이 존재하지 않는 라미네이션 구조로만 형성될 수도 있으며, 이들이 일부 혼재된 상태일 수도 있고, 라미네이션 공정 시에는 2개의 스택 타입 셀 또는 대응 바이셀 또는 A-타입 C-타입셀들을 각각 라미네이션하여 라미네이션된 상태의 스택들을 추가적으로 라미네이션하는 공정으로 제조될 수 있다.
도 2를 참조하면, 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)과 함께 사용되는 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)은 종래기술에 따른 스택 타입 셀 또는 바이-셀로서, 제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)이 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 구조이다.
도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 제1 극성 전극(12)은 양극이고, 제2 극성 전극(14)은 음극이다. 제1 극성 전극(12)과 제2 극성 전극(14), 분리막(16), 외측 분리막(18)은 각각 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 층상 조직을 형성하기 위해 규칙적인 모양과 크기로 절단된 후 적층 또는 라미네이션되는 것은 당업자에게 명백하다.
도 3은 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다. 도 1 및 도 2에서 설명된 참조부호와 동일한 구성요소는 동일한 기능을 가진 동일부재이다.
도 3을 참조하면, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(110)은 외측 분리막(18)/양극(112)/분리막(16)/음극(114)/분리막(16)/양극(112)/외측 분리막(18)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 양극(112)은 양극 집전체(112a)의 양면에 양극 활물질(112b)이 도포되어 있고, 음극(114)은 음극 집전체(114a)의 양면에 음극 집전체(114a)가 도포되어 있다.
도 4는 도 1의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다. 도 1 내지 도 3에서 설명된 참조부호와 동일한 구성요소는 동일한 기능을 가진 동일부재이다.
도 4를 참조하면, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(210)은 제1 외측 분리막(18a)/제1 양극(212)/분리막(16)/음극(114)/분리막(16)/제2 양극(112)/제2 외측 분리막(18b)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 제1 양극(212)은 단면 코팅구조로서, 제1 외측 분리막(18)에 접촉되는 양극 집전체(212a) 및 분리막(16)에 접촉되도록 양극 집전체(212a)에 코팅된 양극 활물질(212b)을 구비한다. 또한, 제2 양극(112)은 전술한 도 3의 양극(112)과 동일한 구조이다.
도 4의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(210)은 도 3의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(110)과 달리, 후술하는 바와 같이, 이차전지용 전극 조립체(300)의 적층 또는 라미네이션 공정에서, 여러 개의 스택 타입 셀 또는 바이-셀들 중에서 전극 조립체(300)의 최외각의 면들 중 어느 하나의 면에 위치되기 위한 것임을 당업자는 이해할 것이다. 물론, 도 3의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(110) 역시 전극 조립체의 최외각에 배치될 수 있음은 물론이고, 이 경우 용량(성능)의 손실을 감내할 수 있다.
도 5는 도 2의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 5를 참조하면, 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(120)은 음극(114)/분리막(16)/양극(112)/분리막(16)/음극(114)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 음극(114)은 음극 집전체(114a)의 양면에 음극 활물질(114b)이 코팅된 구조이고, 양극(112)은 양극 집전체(112a)의 양면에 음극 활물질(114b)이 코팅된 구조이다. 후술하는 바와 같이, 전극 조립체의 적층 또는 라미네이션 공정시, 도 5의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(120)의 음극들(114)은 도 3의 스택 타입 셀 또는 바이-셀(110)의 외측 분리막(18) 및/또는 도 4의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(210)의 제2 외측 분리막(18b)과 접촉되어 적층 또는 라미네이션 된다.
도 6은 도 2의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 6을 참조하면, 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)은 제1 음극(114)/분리막(16)/양극(112)/분리막(16)/제2 음극(214)이 순차적으로 적층 또는 라미네이션 된 구조이다. 여기서, 제1 음극(114)은 음극 집전체(114a)의 양면에 음극 활물질(114b)이 코팅된 구조로서, 전술한 음극(114)과 동일하고, 제2 음극(214)은 음극 집전체(214a)의 일면에만 음극 활물질(214b)이 코팅된 구조로서, 후술하는 바와 같이, 전극 조립체의 적층 및 라미네이션 시 전극 조립체의 최외각에 위치되는 것은 당업자에게 명백하다. 물론, 도 5의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(120)이 전극 조립체의 최외곽에 위치될 수도 있다. 이 경우, 용량의 손실이 초래된다.
도 3 내지 도 6을 참조하는 전술한 실시예들에 있어서, 예를 들어, 리튬 충방전을 위한 이차 전지에 사용되는 바이-셀을 구성하는 경우, 양극 활물질(112b)은 리튬망간산화물(lithiated magnesium oxide), 리튬코발트산화물(lithiated cobalt oxide), 리튬니켈산화물 (lithiated nickeloxide), 또는 이들의 조합에 의해서 형성되는 복합산화물 등과 같이 리튬흡착물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하고, 이것이 양극 집전체(112a) 즉, 알루미늄, 니켈, 또는 이들의 조합에 의해서 제조되는 호일(foil)과 결착된 형태로 양극(112)을 구성하고, 음극 활물질(114b)은 리튬금속, 또는 리튬합금과 카본(carbon), 석유코크(petroleum coke), 활성화 카본(activated carbon), 그래파이트(graphite), 또는 여타 카본류 등과 같은 리튬흡착물질을 주성분으로 하고 이것이 음극 집전체(114a) 즉, 구리, 금, 니켈 혹은 구리 합금 혹은 이들의 조합에 의해서 제조되는 호일과 결착된 형태로 음극(114)을 구성할 수 있다.
전술한 실시예들에 있어서, 분리막들(16)과 외측 분리막들(18)(18a)(18b) 및 후술하게 될 보조 분리막(330)은 서로 다른 재질에 의해 구성될 수도 있지만 동일한 재질로 구성되는 것이 바람직하다. 또한, 이들(16)(18)(18a)(18b)(330)은 바이-셀(10)(20)(110)(120)(210)(220) 및/또는 전극 조립체를 구성하기 위해 열융착에 의한 접착이 가능한 것이 바람직하므로, 이들은 각각 미세 다공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름들의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플로오라이드 헥사플로오르프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 구성된 그룹으로부터 선택된 어느 하나를 포함한다.
도 7은 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체의 분해 단면도이고, 도 8은 도 7의 결합 단면도이다.
도 7 및 도 8을 참조하면, 본 실시예에 따른 전극 조립체(300)는 종래기술에 따른 스택/폴딩 공정에 의한 것이 아니라, 단지 적층 공정에 의해 구성되고, 전술한 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)(110)(210)과 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)(120)(220)이 순차적으로 또는 교호적으로 적층 또는 라미네이션된 구조이다. 즉, 본 실시예에 따른 전극 조립체(300)는 먼저, 다수의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀들(10)(110)(210) 및 다수의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀들(20)(120)(220)을 1차적으로 각각 적층 또는 라미네이션 한 후, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)(110)(210)과 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)(120)(220)을 순서대로 필요한 개수만큼 포갠 후 적절한 조건들 하에서 2차적으로 라미네이션 시킴으로써 구성할 수 있다.
보다 구체적으로, 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 전극 조립체(300)는, 도면의 최상부에 제1 외측 분리막(18a)를 가진 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(210)/대응 바이-셀(120)/개선된 바이-셀(110)/대응 바이-셀(220)이 순차적으로 적층될 수 있고, 대응 바이-셀(220)의 최외각의 제2 음극(214)의 음극 집전체(212a)의 면에 보조 분리막(330)이 접촉되도록 적층 또는 라미네이션 된다. 여기서, 전극 조립체(300)는 2개의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀들과 2개의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀들을 순차적으로 또는 교호적으로 적층 및 라미네이션시킨 구조를 설명하였으나, 사용되는 스택 타입 셀 또는 바이-셀들의 개수는 전지가 필요로 하는 용량 등에 따라 적절히 선택될 수 있음은 당업자에게 명백하다.
한편, 도 7 및 도 8에서는 적층 또는 라미네이션된 전극 조립체의 최외곽에양극과 음극이 위치되는 것으로 도시되어 있지만 이것은 예시적 실시예에 지나지 않으며, 상용화되는 전극 조립체의 양측의 최외각에는 모두 음극이 위치되도록 적층 또는 라미네이션하는 것이 바람직하다. 또한, 이 경우, 최외각 음극의 바깥면은 음극활물질이 도포되지 않은 형태일 수 있으며, 이러한 경우에도 이차 전지의 용량의 손실이 없다. 바람직하게, 전극 조립체의 최외각에 배치되는 음극의 두께는 서로 다르게 구성될 수 있으며, 이웃하는 다른 음극보다 더 얇게 구성될 수 있다.
대안적 실시예에 있어서, 적층 또는 라미네이션된 전극 조립체의 양쪽의 최외각에는 양극만 배치되도록 구성할 수도 있다. 여기서, 각각의 양극은 양극활물질 코팅이 없는 구조, 및/또는 양극활물질이 다른 양극의 그것보다 얇게 구성되는 것이 바람직하다.
도 9는 본 발명의 다른 바람직한 예시적 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이고, 도 10은 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀과 함께 사용되어 이차전지용 전극 조립체를 구성하기 위한 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 1 내지 도 8에서 설명된 참조부호와 동일한 구성요소는 동일한 기능을 가진 동일부재이다.
도 9를 참조하면, 본 발명의 다른 바람직한 예시적 실시예에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(30)은, 제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)이 순차적으로 적층되고, 제2 극성 전극들(14)의 외측면에 각각 적층될 수 있는 외측 분리막들(18)을 구비한다. 도 9에 따른 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(30)은 소위, 'C-type' 바이-셀의 구조를 가진다.
도 10을 참조하면, 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(30)과 함께 사용되는 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(40)은 종래기술에 따른 스택 타입 셀 또는 바이-셀로서, 제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)이 순차적으로 적층된 구조이다.
도 9 및 도 10에 도시된 바와 같이, 제1 극성 전극(12)은 양극이고, 제2 극성 전극(14)은 음극이다.
도 11은 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 11을 참조하면, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(130)은 외측 분리막(18)/음극(114)/분리막(16)/양극(112)/분리막(16)/음극(114)/외측 분리막(18)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 음극(114)은 음극 집전체(114a)의 양면에 음극 활물질(114b)이 도포되어 있고, 양극(112)은 양극 집전체(112a)의 양면에 양극 집전체(112b)가 도포되어 있다.
도 12는 도 9의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 12를 참조하면, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(230)은 제1 외측 분리막(18a)/제1 음극(232)/분리막(16)/양극(112)/분리막(16)/제2 음극(114)/제2 외측 분리막(18b)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 제1 음극(232)은 단면 코팅구조로서, 제1 외측 분리막(18a)에 접촉되는 음극 집전체(232a)와, 분리막(16)에 접촉되도록 음극 집전체(232a)에 코팅된 음극 활물질(232b)을 구비한다. 이러한 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(230)은 후술하는 바와 같이, 이차전지용 전극 조립체(400)를 적층하는 공정에서 전극 조립체(400)의 최외각의 면들 중 어느 하나의 면에 위치시킬 수 있다. 한편, 도 11의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(130) 역시 전극 조립체의 최외각에 배치될 수 있음은 물론이며, 이 경우 용량(성능) 측면에서 유리할 수 있다.
도 13은 도 10의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 일 예를 도시한 단면도이다.
도 13을 참조하면, 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(140)은 양극(112)/분리막(16)/음극(114)/분리막(16)/양극(112)이 순차적으로 적층된 구조이다. 여기서, 양극(112)은 양극 집전체(112a)의 양면에 양극 활물질(112b)이 코팅된 구조이고, 음극(114)은 음극 집전체(114a)의 양면에 음극 활물질(114b)이 코팅된 구조이다. 후술하는 바와 같이, 전극 조립체의 적층 공정시, 도 13의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)의 양극들(112)은 도 11의 스택 타입 셀 또는 바이-셀(130)의 외측 분리막(18) 및/또는 도 12의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(230)의 제2 외측 분리막(18b)과 접촉되어 적층된다.
도 14는 도 10의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 다른 예를 도시한 단면도이다.
도 14를 참조하면, 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(240)은 제1 양극(112)/분리막(16)/음극(114)/분리막(16)/제2 양극(242)이 순차적으로 적층 및 라미네이션 된 구조이다. 여기서, 제1 양극(112)은 양극 집전체(112a)의 양면에 양극 활물질(112b)이 코팅된 구조로서 전술한 양극(112)와 동일하고, 제2 양극(242)은 양극 집전체(242a)의 일면에만 양극 활물질(242b)이 코팅된 구조로서, 후술하는 바와 같이, 전극 조립체의 적층시 전극 조립체(400)의 최외각에 위치될 수 있다. 물론, 도 13의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(130)이 전극 조립체(400)의 최외곽에 위치될 수도 있다.
도 15는 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차 전지용 전극 조립체의 분해 단면도이고, 도 16은 도 15의 결합 단면도이다.
도 15 및 도 16을 참조하면, 본 실시예에 따른 전극 조립체(400)는 도 7 및 도 8을 참조하여 설명된 전극 조립체(300)와 유사하게, 종래기술에 따른 스택/폴딩 공정에 의한 것이 아니라, 단지 적층 공정에 의해 구성되고, 전술한 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(30)(130)(230)과 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(40)(140)(240)이 순차적으로 스택킹 및 라미네이션 된 구조이다. 즉, 본 실시예에 따른 전극 조립체(400)는 먼저, 복수의 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀들(30)(130)(230) 및 복수의 대응 바이-셀들(40)(140)(240)을 1차적으로 적층 또는 라미네이션 한 후, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(30)(130)(230)과 대응 바이-셀(40)(140)(240)을 순서대로 또는 교호적으로 필요한 개수만큼 포갠 후 적절한 조건들 하에서 2차적으로 라미네이션시킴으로써 구성된다.
보다 구체적으로, 본 실시예에 따른 전극 조립체(400)는 외측 분리막들(18a)를 가진 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(130)/대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(140)/개선된 바이-셀(130)/대응 바이-셀(240)이 순차적으로 적층될 수 있고, 대응 바이-셀(240)의 최외각의 제2 양극(242)의 양극 집전체(242a)의 면에는 보조 분리막(330)이 접촉되어 적층된다. 전술한 바와 같이, 스택 타입 셀 또는 바이-셀들의 개수는 얼마든지 조절될 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 예시적 실시예에 따른 이차전지용 전극 조립체의 제조 방법을 설명한다.
본 실시예에 따른 이차전지용 전극 조립체의 제조 방법은, (a) 외측 분리막(18)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/외측 분리막(18)이 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)을 준비하는 단계; (b) 제1 극성 전극(12)/분리막(16)/제2 극성 전극(14)/분리막(16)/제1 극성 전극(12)이 순차적으로 적층 및 라미네이션된 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀(20)을 준비하는 단계; 및 (c) 다수의 개선된 스택 타입 셀 또는 제1 바이-셀들(10)과 다수의 대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀들(20)을 서로 교호적으로 또는 순차적으로 적층 및 라미네이션시키는 단계를 포함한다.
여기서, (a) 단계 및 (b) 단계의 순서는 무의미하다. 또한, (b) 단계는 종래의 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 구성 및 제조 방법과 동일하다. 다만, (a) 단계는 종래의 스택 타입 셀 또는 바이-셀의 최외각에 각각 외측 분리막들(18)을 접촉시킨 후 라미네이션시킨다. 또한, (a) 단계 및 (b) 단계에서 조립되는 스택 타입 셀 또는 바이-셀들(10)(20)은 서로 극성이 교호되게 배치되는 것은 전술한 실시예들에서 설명한 바와 같다.
또한, 본 실시예에 따른 전극 조립체의 제조 방법에서, 개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀(10)과 대응 바이-셀(20)이 순차적으로 적층되는 경우, 대응 바이-셀(20)의 최외곽에 개선된 바이-셀(10)에서 채용되는 외측 분리막(18)이 적층되지 않은 어느 하나의 극성 전극에 보조 분리막(330)을 적층시는 단계를 더 포함한다. 그 이유는 이러한 최 외곽의 극성 전극을 보호하기 위함이다.
전술한 실시예들에 있어서, '개선된 스택 타입 셀 또는 바이-셀'은 '제1 스택 타입 셀 또는 바이-셀'로서 '대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀'은 '제2 바이-셀'로서 각각 명명될 수도 있다. 또한, 전술한 실시예들에서는 개선된 바이-셀과 대응 바이-셀이 순차적으로 또는 교호적으로 다수회 적층되는 것으로 설명되었고, 외측 분리막이 마련되지 않은 바이-셀이 전극 조립체의 최외곽에 위치되는 경우 그 집전체(전극)을 보호하기 위한 보조 분리막을 추가적으로 적층시키는 것으로 설명되었다. 그러나, 필요에 따라서는 하나의 전극 조립체에 구성되는 개선된 바이-셀과 대응 바이-셀의 개수는 어느 하나에 대해 다른 하나의 개수가 하나 더 많게 구성할 수 있음을 당업자는 충분히 이해할 것이다.
대안적 실시예에 있어서, 본 발명에 따른 스택 타입 셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극이 적층된 소위, 3-스택 셀의 최외곽에 외측 분리막들을 동시 또는 연속적으로 적층된 구조에 대해서는 설명되었지만, 본 발명은 이에 한정되지 않고, 예를 들어, 음극/분리막/양극/분리막/음극/분리막/양극/음극이 순차적으로 적층된 5-스택 셀의 최외곽에 외측 분리막들이 동시 또는 연속적으로 적층된 구조, 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극/분리막/양극/음극/분리막/양극이 순차적으로 적층된 7-스택 셀의 최외곽에 외측 분리막들이 동시 또는 연속적으로 적층된 구조, 또는 그 이상의 다수의 스택 셀의 최외곽에 외측 분리막들이 적층된 구조를 취할 수 있음은 당업자가 이해할 것이다.
또한, 이러한 3-스택 셀들을 복수로 적층하거나 목적하는 용량에 따라 3-스택/5-스택/7-스택이 각각 적어도 하나 이상 조합된 적층 또는 라미네이션된 구조를 취할 수 있음을 당업자가 이해할 것이다.
또 다른 대안적 실시예에 있어서, 'A-type 스택 셀' 또는 'C-type 스택 셀'의 최외곽에 외측 분리막이 동시에 라미네이션되어 있는 구조를 적층 또는 라미네이션한 상태의 전극 조립체에 있어서, 그러한 전극 조립체의 외곽을 분리막과 동일한 재질 또는 PE, PP, PET 등과 같은 고정 필름을 이용하여 전극 조립체의 외부를 접착 또는 열융착에 의해 고정할 수 있음은 당업자에 의해 용이하게 구현될 수 있다.
다른 바람직한 대안적 실시예에 있어서, 전술한 실시예들에서 사용된 보조 분리막을 길게 연장하여 그러한 보조 분리막의 연장된 부분을 스택들을 모두 권취시킬 수 있고, 보조 분리막에 추가로 스택들을 모두 권취시킬 수 있는 제2 보조 분리막을 포함하는 구성을 가질 수 있다. 이 경우, 제2 보조 분리막은 전술한 바와 같이, 일반적인 tape일 수도 있고, 본 명세서에서 설명한 분리막과 동일한 재질의 분리막(예, SRS 코팅된 분리막-후술 참조)일 수 있다. 즉, 스택 사이에 있는 각각의 분리막들과, 보조 분리막, 제2 보조 분리막이 모두 동일 재질일 수도 있고, 다른 재질일 수도 있다.
전술한 실시예들에서 사용된 분리막은 다음과 같은 SRS 코팅된 분리막인 것이 바람직하다.
SRS 코팅된 분리막은, 분리막의 적어도 일면에는 다공성 코팅층이 마련될 수 있다. 다공성 코팅층은 다수의 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물로 형성된다.
다공성 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT), PB(Mg/13Nb2 /3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 , SiC 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
또한, 무기물 입자로는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자, 즉 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 사용할 수 있다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3 -38TiO2 -39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4 -Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
다공성 코팅층의 무기물 입자 크기는 제한이 없으나, 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 가능한 한 0.001 내지 10 ㎛ 범위인 것이 바람직하다. 0.001 ㎛ 미만인 경우 분산성이 저하될 수 있고, 10 ㎛를 초과하는 경우 다공성 코팅층의 두께가 증가할 수 있고, 큰 기공 크기로 인해 전지 충방전시 내부 단락이 일어날 확률이 높아진다.
또한, 다공성 코팅층에 함유되는 바인더 고분자로는 당 업계에서 분리막에 다공성 코팅층을 형성하는데 통상적으로 사용되는 고분자를 사용할 수 있다. 특히, 유리 전이 온도(glass transition temperature, Tg)가 -200 내지 200 ℃인 고분자를 사용하는 것이 바람직한데, 이는 최종적으로 형성되는 다공성 코팅층의 유연성 및 탄성 등과 같은 기계적 물성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 이러한 바인더 고분자는 무기물 입자들 사이 또는 무기물 입자와 분리막 사이를 연결 및 안정하게 고정시켜주는 바인더 역할을 수행한다.
또한, 바인더 고분자는 이온 전도 능력을 반드시 가질 필요는 없으나, 이온 전도 능력을 갖는 고분자를 사용할 경우 전기화학소자의 성능을 더욱 향상시킬 수 있다. 따라서, 바인더 고분자는 가능한 유전율 상수가 높은 것이 바람직하다. 실제로 전해액에서 염의 해리도는 전해액 용매의 유전율 상수에 의존하기 때문에, 바인더 고분자의 유전율 상수가 높을수록 전해질에서의 염 해리도를 향상시킬 수 있다. 이러한 바인더 고분자의 유전율 상수는 1.0 내지 100 (측정 주파수 = 1 kHz) 범위가 사용 가능하며, 특히 10 이상인 것이 바람직하다.
전술한 기능 이외에, 바인더 고분자는 액체 전해액 함침시 겔화됨으로써 높은 전해액 함침율(degree of swelling)을 나타낼 수 있는 특징을 가질 수 있다. 이에 따라, 용해도 지수가 15 내지 45 MPa1 / 2 인 고분자를 사용하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직한 용해도 지수는 15 내지 25 MPa1 /2 및 30 내지 45 MPa1 /2 범위이다. 따라서, 폴리올레핀류와 같은 소수성 고분자들보다는 극성기를 많이 갖는 친수성 고분자들을 사용하는 것이 바람직하다. 용해도 지수가 15 MPa1 /2 미만 및 45 MPa1 /2를 초과할 경우, 통상적인 전지용 액체 전해액에 의해 함침(swelling)되기 어렵기 때문이다.
이러한 고분자의 비제한적인 예로는 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타클릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 등을 들 수 있다.
본 발명에 따라 분리막 기재에 코팅된 다공성 코팅층의 무기물 입자와 바인더 고분자의 조성비는 예를들어 50:50 내지 99:1 범위가 바람직하며, 더욱 바람직하게는 70:30 내지 95:5이다. 바인더 고분자에 대한 무기물 입자의 함량비가 50:50 미만일 경우 고분자의 함량이 많아지게 되어 다공성 코팅층의 기공 크기 및 기공도가 감소될 수 있다. 무기물 입자의 함량이 99 중량부를 초과할 경우 바인더 고분자 함량이 적기 때문에 다공성 코팅층의 내필링성이 약화될 수 있다. 다공성 코팅층의 기공 크기 및 기공도는 특별한 제한이 없으나, 기공 크기는 0.001 내지 10㎛ 범위가 바람직하며, 기공도는 10 내지 90% 범위가 바람직하다. 기공 크기 및 기공도는 주로 무기물 입자의 크기에 의존하는데, 예컨대 입경이 1 ㎛ 이하인 무기물 입자를 사용하는 경우 형성되는 기공 역시 대략 1 ㎛ 이하를 나타내게 된다. 이와 같은 기공 구조는 추후 주액되는 전해액으로 채워지게 되고, 이와 같이 채워진 전해액은 이온 전달 역할을 하게 된다. 기공 크기 및 기공도가 각각 0.001㎛ 및 10% 미만일 경우 저항층으로 작용할 수 있으며, 기공 크기 및 기공도가 10㎛ 및 90%를 각각 초과할 경우에는 기계적 물성이 저하될 수 있다.
전술한 실시예들에 따른 전극 조립체들은 각형 또는 파우치형 이차 전지에 매우 효과적이다. 일반적으로, 이차 전지를 포장할 때 액체 전해질을 함께 주입시키는데 이것에 사용되는 용기로는 알루미늄 각형 캔 혹은 알루미늄 라미네이트 필름을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명의 많은 실시예들에 따른 바이-셀들, 이를 채용한 전극 조립체는 슈퍼 캐퍼스터(super capacitor), 울트라 캐퍼스터(ultra capacitor), 다른 형태의 2차 전지, 1차 전지, 연료전지, 각종 센서, 전기분해장치, 전기화학적 반응기 등과 같은 다른 유사한 분야들에도 확장 적용될 수 있음을 당업자는 이해할 것이다.
이상에서, 본 발명은 비록 한정된 실시예들과 도면들에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
10...스택 타입 셀 또는 바이-셀 12...제1 극성 전극
14...제2 극성 전극 16...분리막
18...외측 분리막 18a...제1 외측 분리막
18b...제2 외측 분리막
110,210...개선된 스택 타입 또는 바이-셀
112...양극 112a...양극 집전체
112b...양극 활물질 114...음극
114a...음극 집전체 114b...음극 집전체
120...대응 스택 타입 셀 또는 바이-셀
300...전극 조립체

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  7. 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 일시에 적층 또는 라미네이션됨으로써 상호 결합된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들; 및
    제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극으로 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들을 구비하고,
    상기 제1 스택 타입 셀들의 각각의 외측 분리막이 상기 제2 스택 타입 셀들의 각각의 제2 극성 전극과 접촉되도록, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 스택 타입 셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 스택 타입 셀들이 상호 교호적으로 적층 또는 라미네이션된 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극 조립체.
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  14. 외측 분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/외측 분리막이 순차적으로 배열된 상태에서 적층 또는 라미네이션됨으로써 상호 결합된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들; 및
    제2 극성 전극/분리막/제1 극성 전극/분리막/제2 극성 전극으로 순차적으로 적층 또는 라미네이션된 구조를 가지며, 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들(Bi-cells)을 구비하고;
    상기 제1 바이-셀들의 각각의 외측 분리막이 상기 제2 바이-셀들의 각각의 제2 극성 전극과 접촉되도록, 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제1 바이-셀들과 상기 적어도 하나 또는 그 이상의 제2 바이-셀들이 상호 교호적으로 적층 또는 라미네이션된 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극 조립체.
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