KR101274893B1 - 스택·폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학 소자 - Google Patents

스택·폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학 소자 Download PDF

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Abstract

본 발명은 다수의 단위셀들을 순차적으로 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 단위셀을 폴딩하는 분리 필름의 말단 실링은 상기 순차적으로 권취한 전극조립체의 측면에 위치시킨 스택/폴딩형 전극조립체와 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것으로서, 폴딩부 분리막의 마지막 말단 실링(end sealing)을 전지의 평면에 하지 않고 측면에 위치시킴으로써 전지두께의 불균일성으로 인한 전지 스택이 원활치 않은 문제를 해결하여 평평한 면을 가지며, 안전성이 향상된 전지를 제공하며, 비용을 절감할 수 있다.
스택*폴딩*분리필름*말단*실링*전지*불균일*안전성

Description

스택·폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학 소자{Stack and folding-typed electrode assembly and electrochemical cell comprising the Same}
본 발명은 스택&폴딩형 전기화학 소자에서 단위 셀을 폴딩하는 폴딩부의 분리 필름의 말단 실링을 전지의 평면에 하지 않고 측면에 위치시킴으로써 전지두께의 불균일성으로 인한 전지 스택이 원활치 않은 문제를 해결하고, 비용절감, 및 평평한 면을 갖는 전지를 제조할 수 있는 스택&폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자를 제공한다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 적층하거나 권취시킨 상태로 전해질이 함침된 상태로 케이스에 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다.
이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 예를 들어, 이차전지는 내부 단락, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 또는 외부 충격에 의한 변형 등 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 폭발이 초래
될 수 있다.
안전성의 문제 중 하나로, 전지가 고온에 노출되었을 때 발생되는 분리막의 수축 또는 파손으로 인한 내부단락은 매우 심각한 실정이고, 이에 대한 원인규명 및 대안에 대한 연구가 많이 행해지고 있다.
일반적으로 분리막으로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 고분자 필름이 사용되고 있으며, 이러한 분리막은 저렴하고 내화학성이 우수하여 전지의 작동에 바람직하다는 장점을 가지고 있지만, 고온의 환경에서 수축하기 쉽다.
이차전지의 전극조립체는 다음 도 1과 같이 긴 시트형의 집전체(11, 12)의 적어도 일면에 전극 활물질(13, 14)을 도포한 음극(10)과 양극(20)이 분리막(30)을 사이에 두고 구성되어 있으며, 상기와 같은 구성을 가지는 전극조립체를 개재한 상태로 둥글게 권취한 젤리-롤형(jelly-roll type)과 일정한 단위 크기의 집전체 호일 양면에 전극 활물질을 도포한 다수의 양극과 음극을 분리막을 개재한 생태로 순차적으로 적층한 스택형(stack-type)으로 구분된다.
젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리 막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 바람직하게 사용될 수 있지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는, 국부적으로 응력이 집중되어 전극 활물질이 박리되거나 충방전 과정에서 반복되는 수축 및 팽창 현상에 의해 전지의 변형을 유발하는 문제점이 있다.
반면 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시되어 있다.
그러나, 상기 스택/폴딩형 전극조립체에서 단위셀들 내부의 양극과 음극 사이, 및 상기 단위셀들 간을 분리시키는 데 사용되는 각각의 분리막과 분리필름은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 고분자 필름이 사용되고 있다.
이러한 스택 & 폴딩형 전기화학소자는 제조가 용이하고, 공간을 효율적으로 활용할 수 있는 구조를 가지며, 전극 활물질의 함량을 극대화할 수 있어서 고집적도의 전지를 구현하는데 바람직하다.
일반적으로 스택/폴딩형 전극조립체는 긴 시트형의 분리필름 상에 풀 셀 또는 바이 셀의 단위셀들을 단지 올려놓은 상태에서, 상기 분리필름을 권취하는 것으로 제조된다. 따라서, 권취과정에서 분리필름 상의 단위셀들이 정위치에 고정되지 못하는 경우가 발생하고, 정교한 정위치를 얻기 위해서는 많은 노력이 요구되는 문제점을 가지고 있다.
현재 스택&폴딩 방식으로 이차전지를 제조하는 경우, 다음 도 2와 같이 분리막(130)을 사이에 두고 각각 양극(120)과 음극(110)으로 이루어진 각각의 단위 셀(140)을 분리 필름(150)을 이용하여 폴딩시 상기 분리 필름이 전기화학 셀을 감쌀 수 있는 단위 길이를 갖고, 단위 길이 마다 내측으로 꺾여서 중앙의 단위 셀로부터 시작되어 최외각의 단위 셀까지 연속하여 각각의 단위 셀을 감싸고, 상기 분리 필름의 말단 실링(160)은 전지의 평평한 부분에 위치하게 된다.
또한, 다음 도 3에서와 같이 분리막(230)을 사이에 두고 각각 양극(220)과 음극(210)으로 이루어진 각각의 단위 셀(240)을 분리 필름(250)을 이용하여 폴딩시 상기 분리 필름(250)은 각각의 단위 셀을 감쌀 수 있는 단위 길이를 갖고, 단위 길이 마다 외측으로 꺾여서 첫단의 단위 셀로부터 시작되어 끝단의 단위 셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 단위 셀을 폴딩하고, 여분의 분리 필름이 중첩셀의 외주부를 감싸서 단위 셀의 중첩부에 개재되도록 하며, 상기 분리 필름의 말단 실링(260)은 전지의 평평한 부분에 위치하게 된다.
즉, 현재 스택&폴딩형 전지에서 상기 단위 셀을 폴딩할 경우 상기 단위 셀을 중첩시키는 분리 필름은 상기 도 2와 3에서 보는 바와 같이, 단위 셀을 폴딩시킨 후 마지막에 전지의 평면에 앤드 실링을 하여 고정하게 되어 있다. 이는 전지의 두께가 얇고, 스택체가 매우 유연(flexible)하기 때문이다.
그러나, 점점 더 고출력이 요구되는 현재의 전지 상황에서 전극의 두께는 얇고 넓게 설계되어 있다. 따라서 고용량의 전지를 개발하기 위해서는 스태킹되는 전극이 많아지고, 따라서 전지가 두꺼워지게 된다.
이에 따라 기존에 폴딩 분리막의 마지막 엔드 실링(end sealing)을 전지의 평면에 하게 되는데, 이는 분리막을 필요량보다 더 많이 소모하게 되고, 전지의 제조 후에도 외관에 자국을 남기게 된다. 따라서 전지 자체도 평평하지 못하게되어 이후 팩조립 및 전지의 스택(stack)이 원활이 이루어지지 못하게 되어, 결론적으로 전지 성능이나 안전성이 떨어지는 문제가 있다.
따라서, 본 발명에서는 스택&폴딩 전기화학소자의 제조시에 발생되는 여러 가지 종래기술의 문제들을 해결하고자 안출된 것이다.
본 발명자들은 풀셀 또는 바이셀로 이루어진 단위 셀을 스택한 다음 이들을 분리시키기 위하여 분리 필름으로 완전히 폴딩한 다음, 마지막 분리 필름의 말단 실링을 전지의 평면이 아닌 측면에 위치시키도록 함으로써 상기와 같은 문제들을 해결할 수 있게 되었다.
따라서, 본 발명의 목적은 폴딩시 분리 필름의 사용에 따른 비용을 절약할 수 있고, 평평한 전지 제조가 가능하여 팩조립 및 전지의 스택(stack)이 원활하여 안전성이 향상된 전극조립체를 제조하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기와 같은 전극조립체를 사용함으로써 전지 성능이 향상된 전기화학 소자를 제공하는 데 있다.
본 발명과 같이 단위 셀을 폴딩시킨 분리 필름의 앤드 실링이 측면에서 이루어지면, 전지의 제조 비용 절감에 도움을 줄 수 있으며, 전지가 제조 된 후 이후 팩 조립이나 테스트시 전지 전체에 일정하게 압력을 받게 할 수 있으므로 결과적으 로 전지의 안전성이 우수하고 성능이 향상되는 효과를 가진다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 전극조립체는 다수의 단위셀들을 순차적으로 권취한 구조의 전극조립체로서, 상기 단위셀을 폴딩하는 분리 필름의 말단 실링은 상기 순차적으로 권취한 전극조립체의 측면에 위치시킨 스택/폴딩형인 것을 그 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위한 전기화학 소자는 상기 전극조립체를 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
이하에서 본 발명을 첨부된 도면에 의거하여 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 따른 스택&폴딩형 전극조립체는 음극과 양극이 분리막을 사이에 두고 구성된 다수의 단위셀들이 분리 필름을 통해 권취된 구조의 것으로서, 상기 단위셀을 권취시키는 분리 필름의 말단 실링이 상기 전극조립체의 측면에 위치하게 함으로써 전지를 구성하는 평면부위가 평평하게 유지되어 팩 조립이나 외부 압력이 가해질 때 일정한 압력이 가해져 궁극적으로 안전성이 우수한 전지를 확보할 수 있다.
본 발명의 전극조립체에 포함되는 단위셀은 양면이 동일한 전극 구조인 바이셀 및/또는 양면이 서로 다른 전극 구조인 풀셀로 이루어질 수 있다.
상기 도 1은 일반적인 풀셀(100)의 구조를 나타낸 것으로, 양극(20)과 음극(10), 그리고 분리막(30)의 층상 조직을 규칙적인 모양과 크기로 절단한 후 적층되는 구조를 갖는다. 여기에서 모든 전극은 전류 집전체(11)(12)를 중심으로 전극 활물질(13)(14)이 양면 코팅된 것을 사용한다. 이러한 구조는 적층에 의하여 전지를 구성하기 위한 하나의 단위 셀로 취급되고 이를 위하여 전극과 분리막 필름이 서로 접착되어 있어야 한다.
상기와 같은 구조를 가지는 풀셀(full cell)은 양극/분리막/음극 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 등과 같이 양쪽 단부의 전극들이 각각 양극과 음극을 형성할 수 있도록 적층된 전극 조립체를 의미한다. 이러한 풀셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀셀들을 적층하여야 한다.
반면에, 바이셀(bicell)은 양쪽 단부의 전극들이 동일한 전극을 형성하도록 적층된 전극 조립체로서, 양극/분리막/음극/분리막/양극으로 이루어진 음극형 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극으로 이루어진 양극형 바이셀로 구분된다.
다음 도 6 내지 8에서는 각각 음극형 바이셀(도 4), 양극형 바이셀(도 5), 및 더 많은 단위 셀들이 적층되어 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀(도 6)의 모식도가 도시되어 있다.
한편, 본 발명에 따른 바람직한 일 실시예에서는 상기와 같은 바이셀 또는 풀셀로 이루어진 단위 셀들을 분리 필름을 이용하여 폴딩시켜 전기화학 셀을 제조함에 있어, 다음 도 7에서와 같이 상기 분리 필름이 상기 단위 셀을 감쌀 수 있는 단위 길이를 갖고, 단위 길이 마다 내측으로 꺾여서 중앙의 단위 셀로부터 시작되어 최외각의 단위 셀까지 연속하여 각각의 단위 셀을 감싸도록 한다. 여기서, 상기 분리 필름의 말단 실링(360)은 종래와 같이 전기화학 셀의 평평한 부분에 위치하는 것이 아니라 전기화학 셀의 측면에 위치시킨다.
본 발명과 같이 상기 단위 셀을 폴딩하는 분리 필름의 말단 실링부를 전기화학 셀의 측면에 위치시킨 본 발명에 따른 도 7과, 상기 분리 필름의 말단 실링부를 전기화학 셀의 평면에 위치시킨 상기 종래기술의 도 2를 비교해 보면, 각각 5개의 단위 셀을 폴딩시킬 때 본 발명에 따른 분리 필름의 길이가 훨씬 절약됨을 확인할 수 있다. 즉, 종래에는 중앙의 단위 셀로부터 시작하여 최외각의 단위 셀까지 각각의 단위 셀을 폴딩시킨 다음 마지막에는 전체 전기화학 셀을 폴딩시킨 다음 접하는 최초의 전기화학 셀의 평면에 상기 분리 필름의 말단부를 생성하기 때문에 상대적으로 분리필름이 많이 필요하다.
또한, 본 발명에 따른 추가의 일 실시예에 따르면 다음 도 8에서 보는 바와 같이, 바이셀 또는 풀셀로 이루어진 단위 셀을 분리 필름을 이용하여 폴딩시 각각의 단위 셀을 감쌀 수 있는 단위 길이를 갖고, 단위 길이 마다 외측으로 꺾여서 첫단의 단위 셀로부터 시작되어 끝단의 단위 셀까지 연속하여 Z형으로 각각의 단위 셀을 폴딩한다. 폴딩이 끝난 상기 분리 필름의 말단 실링(460)은 종래와 같이 전기화학 셀의 평평한 부분에 위치하는 것이 아니라 전기화학 셀의 측면에 위치시킨다.
상기 도 8과 같이 각각의 단위 셀을 최단의 것으로부터 순차적으로 z형으로 폴딩하는 경우에 있어서 상기 분리 필름의 말단 실링부를 전기화학 셀의 측면에 위 치시킨 경우, 종래와 같이 전기화학 셀의 평면에 위치시킨 상기 도 3과 비교했을 때에도 분리 필름이 절약됨을 확인할 수 있다.
상기와 같이 폴딩부의 분리필름을 측면에 위치시킴에 따라 분리필름이 절약되는 효과는 다음 도 7과 8에서는 모두 단위 셀이 단지 5개로 이루어진 전기화학 셀을 폴딩시킨 경우를 나타낸 것이지만, 실제 전기화학 셀의 제조시에는 단위 셀이 훨씬 많은 양이 필요하게 되므로, 본 발명과 같이 상기 분리 필름의 말단 실링부를 측면에 위치시킴에 따라 도면에서 보는 것보다 실질적으로 훨씬 효과적으로 상기 분리 필름을 절약할 수 있게 된다.
또한, 상기 분리 필름의 말단 실링을 측면에 위치시킴으로써 전기화학소자가 어떠한 굴곡도 없이 평평하게 유지할 수 있어 전지의 스택이 용이하고, 팩조립시 유리할 뿐만 아니라 외부에서 압력이 가해져도 모든 면에 동일한 압력이 가해지므로 전지안전성이 향상된다.
상기 분리 필름의 말단 실링부를 고정시키는 방법은 특별히 한정되지 않으며, 별도의 테이프를 이용하여 부착시키거나, 또는 상기 분리 필름을 열융착시키는 등의 방법을 이용할 수 있다. 또한, 열융착시 가해지는 열과 압력에 의해 분리필름이 녹거나 끊어지는 경우가 발생하므로, 이를 방지할 수 있는 열과 압력을 가해하는 것이 바람직하다. 결과적으로, 상기 열과 압력은 분리필름이 결합될 수 있는 소정의 열과 압력으로서, 분리필름의 소재, 형태 등을 고려하여 적절히 조절할 수 있다.
그러나, 본 발명과 같이 상기 폴딩부의 분리 필름 말단을 전기화학 셀의 측 면에 위치시키려면 최종 제조된 전기화학 셀이 상기 분리 필름의 말단 실링부를 부착시킬 수 있는 정도의 최소 두께인 5~6mm 이상인 것이 바람직하다.
상기 단위 셀의 폴딩시 사용되는 분리 필름으로는 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다.　 분리 필름의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300㎛이다.　 이러한 분리 필름으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포; 크라프트지 등이 사용된다.　 현재 시판중인 대표적인 예로는 셀가드 계열(CelgardTM 2400, 2300(Hoechest Celanese Corp. 제품), 폴리프로필렌 분리막(Ube Industries Ltd. 제품 또는 Pall RAI사 제품), 폴리에틸렌 계열(Tonen 또는 Entek) 등이 있다.
경우에 따라서는, 전지의 안정성을 높이기 위하여 상기 분리 필름 상에 겔 폴리머 전해질이 코팅될 수도 있다.　 이러한 겔 폴리머 중 대표적인 예로는, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리비닐리덴플루라이드, 폴리아크릴로니트릴 등을 들 수 있다.　 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기와 같은 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 소자를 제공하는 바, 상기 전기 화학 소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 1차, 2차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 2차 전지 중 리튬 이차 전지가 바람직하며, 이의 구체적인 예로는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
본 발명에 따른 전기화학 소자가 이차전지인 경우, 음극, 양극, 전해액은 특별한 제한이 없으며, 종래 전기 화학 소자에 사용될 수 있는 통상적인 것을 사용할 수 있다.
구체적으로 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전제 및 결착제의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 하나 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬망간 산화물(LiMnO2); 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 니켈 사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하며, 상기와 같은 종류들이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 결착제는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 결착제의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐 알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 양극과 음극 사이에서 상기 전극들을 절연시키는 분리막으로는 상기 단위 셀을 폴딩시키는 분리 필름에 사용된 것을 사용할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 전기화학소자는 바람직하게는 상기 전극 구조에 리튬염 함유 비수계 전해질이 포함되어 있는 리튬 이차전지이다.
상기 리튬염 함유 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4-페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우 에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
도 1은 이차전지의 전극조립체이고,
도 2는 종래 기술에 따라 단위 셀의 중앙으로부터 분리필름으로 폴딩된 스택&폴딩형 전지를 나타낸 것이고,
도 3은 종래 기술에 따라 단위 셀의 최단부로부터 최외각으로 Z형으로 분리필름으로 폴딩된 스택&폴딩형 전지를 나타낸 것이고,
도 4는 음극형 바이셀의 구조를 나타낸 것이고,
도 5는 양극형 바이셀의 구조를 나타낸 것이고,
도 6은 여러 장의 바이셀이 중첩된 구조를 나타낸 것이고,
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 스택&폴딩형 전지를 나타낸 것이고,
도 8은 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 스택&폴딩형 전지를 나타낸 것이다.

Claims (8)

  1. 다수의 단위셀들을 순차적으로 권취한 구조의 전극조립체로서,
    상기 단위셀을 폴딩하는 분리 필름의 말단 실링(end sealing)은 상기 순차적으로 권취한 전극조립체의 측면에 위치시킨 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양면의 전극들이 서로 다른 구조의 풀셀인 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양면의 전극들이 서로 동일한 구조의 바이셀인 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 분리 필름의 말단 실링은 열융착 또는 테이핑 처리로 이루어짐을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체의 두께는 상기 분리 필름의 말단 실링을 수행할 수 있는 최소의 두께 이상인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 1항 내지 제 5항 중 어느 한 항에 따른 전극조립체를 포함하는 전기화학 소자.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 전기화학소자는 리튬이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학 소자.
  8. 제 7항에 따른 이차전지를 단위 전지로 포함하고 있는 중대형 전지팩.
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