KR101725921B1 - 단위셀 적층체들과 중간 적층셀을 포함하고 있는 전지셀 - Google Patents

단위셀 적층체들과 중간 적층셀을 포함하고 있는 전지셀 Download PDF

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Abstract

본 발명은 집전체의 적어도 일면에 활물질이 도포되어 있는 하나 이상의 양극과 하나 이상의 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 적층 구조의 단위셀들, 및 상기 단위셀들을 연속적으로 권취하는 분리필름을 포함하는 단위셀 적층체들을 둘 이상 포함하고 있고, 상기 단위셀 적층체들 사이에는 하나 이상의 양극, 하나 이상의 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 중간 적층셀이 적어도 하나 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀을 제공한다.

Description

단위셀 적층체들과 중간 적층셀을 포함하고 있는 전지셀 {Battery Cell Comprising Unit Cell Stacks and Intermediate Stack Cell}
본 발명은 단위셀 적층체들과 중간 적층셀을 포함하고 있는 전지셀에 관한 것이다.
최근, 화석연료의 고갈에 의한 에너지원의 가격 상승, 환경 오염의 관심이 증폭되며, 친환경 대체 에너지원에 대한 요구가 미래생활을 위한 필수 불가결한 요인이 되고 있다. 이에 원자력, 태양광, 풍력, 조력 등 다양한 전력 생산기술들에 대한 연구가 지속되고 있으며, 이렇게 생산된 에너지를 더욱 효율적으로 사용하기 위한 전력저장장치 또한 지대한 관심이 이어지고 있다.
특히, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
또한, 이차전지는 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막이 적층된 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체 등을 들 수 있으며, 최근에는, 상기 젤리-롤형 전극조립체 및 스택형 전극조립체가 갖는 문제점을 해결하기 위해, 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 단위셀들을 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
도 1에는 종래의 대표적인 스택/폴딩형 전극조립체의 일반적인 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 전극조립체(100)는 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀들(120, 140, 160, 180)과 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀들(110, 130, 150, 170)의 조합으로 이루어져 있다.
상기 전극조립체(100)의 각 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180)의 사이에 개재되어 있는 분리필름(190)은, 전극 단자가 형성되어 있지 않은 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180)의 각각의 측면을 감싸고 있으며, 상기 전극조립체(100)는 분리필름(190) 상에 각 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180)을 배열하고 분리필름(190)을 권취하여 제작된다.
일반적으로, 이러한 스택/폴딩형 전극조립체의 용량을 증가시키기 위해서는, 전극조립체를 구성하는 단위셀의 개수를 증가시킨다. 하지만, 단위셀의 개수가 증가할수록, 폴딩 공정을 위한 공간이 커지고 많은 작업 시간이 소요되며, 일부 셀에서 불량이 발생하였을 경우, 전체 전극조립체의 불량이 초래되는 문제점을 가지고 있다. 또한, 하나의 전극조립체를 구성하는 단위셀의 개수가 지나치게 증가할 경우, 단위셀들 간의 분리필름의 길이 차이 및 응력에 따른 문제로 인하여, 적층 상태로 권취된 단위셀들 간의 정렬이 어긋나게 되고, 이로 인해, 전극 탭들간의 완전한 용접이 어려워짐으로써, 제품의 불량률이 증가하고, 안전성이 저하되는 문제점이 있다.
한편, 최근에는 이러한 문제점을 해결하기 위해, 소정 개수의 단위셀들을 포함하는 스택/폴딩형의 단위셀 적층체들을 상하로 접합시킴으로써, 용량을 증가시키는 동시에, 상기 문제점을 해결하기 위한 제품들이 개발되고 있다.
도 2에는 종래의 스택/폴딩형의 단위셀 적층체들을 상하로 접합시킨 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 전극조립체(200)는 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(201)과 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(202)이 분리필름(212, 222) 상에서 권취된 구조로 이루어져 있는 단위셀 적층체들(210, 220)을 포함하고 있다.
각각의 단위셀 적층체들(210, 220)은 최외곽 전극들(213, 223)의 극성이 서로 상이한 일면(211)과 타면(221)이 분리필름(212, 222)을 사이에 두고 대면한 상태로 접합되어 있는 구조로 이루어져 있다.
이러한 경우에, 각 단위셀 적층체들(210, 220)은 분리필름(212, 222)에 의해 권취된 구조로 이루어져 있는 바, 상기 단위셀 적층체들(210, 220)을 상하로 적층하여 접합하는 경우, 상기 단위셀 적층체들(210, 220) 사이에는 적어도 2겹 이상의 분리필름(212, 222)이 중첩된 상태로 개재된다.
그러나, 상기 분리필름(212, 222)의 중첩은, 서로 대면하는 단위셀 적층체들(210, 220)의 최외곽 양극(213)과 최외곽 음극(223) 사이에서, 리튬 이온의 이동을 방해하는 원인이 되고, 이로 인해, 전지셀의 전기적 성능을 저하시키는 문제점이 있다. 또한, 상기 분리필름(212, 222)의 중첩에 소요되는 불필요한 공간으로 인해, 전지케이스 내의 저장 공간이 줄어들어, 전지의 용량을 증가시키는데 한계를 발생시키는 원인이 된다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 단위셀 적층체들 사이에 중간 적층셀이 포함되도록 구성함으로써, 전체적인 전지의 용량을 향상시키는 동시에, 단위셀들을 어긋나지 않게 정렬시켜, 제품의 불량률을 최소화 시킬 수 있고, 단위셀 적층체들 사이에서 리튬 이온의 이동을 원활히 함으로써, 전지의 전기적 성능을 향상시킬 수 있으며, 불필요한 공간을 최소화함으로써, 제한된 공간에서 전지의 용량을 극대화 시킬 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전지셀은,
집전체의 적어도 일면에 활물질이 도포되어 있는 하나 이상의 양극과 하나 이상의 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 적층 구조의 단위셀들, 및 상기 단위셀들을 연속적으로 권취하는 분리필름을 포함하는 단위셀 적층체들을 둘 이상 포함하고 있고,
상기 단위셀 적층체들 사이에는 하나 이상의 양극, 하나 이상의 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 중간 적층셀이 적어도 하나 포함되어 있는 구조로 형성되어 있다.
따라서, 단위셀 적층체들 사이에 중간 적층셀이 포함되도록 구성함으로써, 전체적인 전지의 용량을 향상시키는 동시에, 단위셀들을 어긋나지 않게 정렬시켜, 제품의 불량률을 최소화 시킬 수 있고, 단위셀 적층체들 사이에서 리튬 이온의 이동을 원활히 함으로써, 전지의 전기적 성능을 향상시킬 수 있으며, 불필요한 공간을 최소화함으로써, 제한된 공간에서 전지의 용량을 극대화 시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 중간 적층셀과 단위셀 적층체는 서로 극성이 상이한 최외곽 전극들이 분리필름을 사이에 두고 대면한 상태에서 접합되어 있는 구조로 이루어져 있다.
이에 따라, 서로 대면하는 상기 중간 적층셀의 최외곽 전극과 단위셀 적층체의 최외곽 전극 사이에는 1겹의 분리필름만이 개재되므로, 상기 극성이 상이한 최외곽 전극들 간의 리튬 이온의 이동이 저하되지 않아, 단위셀 적층체들끼리 접합한 구조에 비해, 전지의 전기적 성능이 저하되지 않는다.
이 때, 상기 접합은 열압착에 의해 수행되는 바, 상기 열압착은 섭씨 50도 내지 130도의 범위에서 1초 내지 5초 동안 수행될 수 있으며, 상세하게는 섭씨 50도 내지 60도의 범위에서 2초 내지 4초 동안 수행될 수 있다.
만일, 상기 열압착 온도가 섭씨 50도 미만이거나, 열압착 시간이 1초 미만일 경우, 중간 적층셀의 최외곽 전극과 단위셀 적층체의 분리필름 간의 소망하는 결합력을 발휘할 수 없고, 상기 열압착 온도가 섭씨 130도를 초과하거나, 열압착 시간이 5초를 초과할 경우, 고온에 약한 특성을 갖고 있는 분리필름의 과도한 수축과 손상을 초래할 수 있다.
또한, 상기 접합 방법은 열압착에 한정되는 것은 아니며, 전지셀의 전기적 성능에 영향을 미치지 않으면서, 중간 적층셀과 단위셀 적층체를 안정적으로 접합할 수 있는 방법이라면, 접착제 및 양면 테이프의 부착 등의 방법에 의해 수행될 수도 있다.
한편, 상기 단위셀 적층체들은 5개 내지 15개의 단위셀들을 각각 포함하고 있는 구조로서, 상세하게는, 7개 내지 8개의 단위셀들을 각각 포함할 수 있다.
만일 상기 단위셀 적층체들이 각각 5개 미만의 단위셀들을 포함할 경우, 고용량의 전극조립체를 구성하기 위해, 보다 많은 단위셀 적층체들을 적층해야 하므로, 상기 단위셀 적층체들의 정렬이 어긋날 수 있고, 상기 단위셀 적층체들이 각각 15개를 초과할 경우, 하나의 단위셀 적층체 내에서 단위셀들의 정렬이 어긋남으로써, 제품의 불량을 초래할 수 있다.
또한, 상기 단위셀 적층체들은 서로 동일한 수량의 단위셀들을 각각 포함하거나, 적용되는 디바이스 상의 탑재 공간에 따라, 서로 상이한 수량의 단위셀들을 각각 포함하고 있는 구조일 수 있다.
한편, 각각의 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 중간 적층셀들은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막의 적층 구조가 서로 동일하거나 상이한 구조일 수 있다.
다시 말해, 상기 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 중간 적층셀들은 대면하는 단위셀 적층체의 최외곽 전극에 따라, 각각의 중간 적층셀들이 서로 동일하거나 상이한 극성의 최외곽 전극으로 구성될 수 있는 바, 상세하게는, 상기 단위셀 적층체의 최외곽 전극이 양극일 경우, 이에 대면하여 접합되는 중간 적층셀의 최외곽 전극은 음극일 수 있으며, 이와 반대로, 상기 단위셀 적층체의 최외곽 전극이 음극일 경우, 이에 대면하여 접합되는 중간 적층셀의 최외곽 전극은 양극일 수 있다.
이러한 경우에, 상기 각각의 중간 적층셀들을 구성하는 양극과 음극의 수량은, 각 중간 적층셀 별로 서로 동일하거나, 상이할 수 있다.
따라서, 상기 중간 적층셀의 적층 구조는 단위셀 적층체의 적층 구조에 따라 적용될 수 있도록 적절히 구성될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 중간 적층셀은 최외곽 전극들의 극성이 동일한 구조로 이루어진 구조일 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 중간 적층셀은 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조로서, 최외곽 전극의 극성이 모두 양극이거나, 양극이 음극들 사이에 위치하고 음극들과 양극의 사이에 분리막이 개재되어 있는 구조로서, 최외곽 전극의 극성이 모두 음극으로, 동일한 극성의 최외곽 전극을 갖는 구조로 구성될 수 있다.
이러한 경우에, 상기 중간 적층셀 내에서 양극과 음극의 수량은 상이하다.
또 다른 구체적인 예에서, 상기 중간 적층셀은 최외곽 전극들의 극성이 서로 상이한 구조로 이루어진 구조일 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 중간 적층셀은 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 구조로서, 최외곽 전극의 극성이 양극과 음극으로 서로 상이한 극성의 최외곽 전극을 갖는 구조로 구성될 수 있다.
이러한 경우에, 상기 중간 적층셀 내에서 양극과 음극의 수량은 동일하다.
다시 말해, 상기 중간 적층셀은 대면하는 단위셀 적층체의 최외곽 전극에 따라, 하나의 중간 적층셀 내에서 서로 동일하거나 상이한 극성의 최외곽 전극으로 구성될 수 있는 바, 상세하게는, 중간 적층셀의 양측에서 대면하여 접합되는 단위셀 적층체들의 최외곽 전극들이 모두 양극일 경우, 이에 대면하여 접합되는 중간 적층셀의 최외곽 전극은 모두 음극일 수 있으며, 이와 반대로, 중간 적층셀의 양측에서 대면하여 접합되는 단위셀 적층체들의 최외곽 전극들이 양극과 음극으로, 서로 상이할 경우, 이에 대면하여 접합되는 중간 적층셀의 최외곽 전극은 음극과 양극의 상이한 전극으로 구성될 수 있다.
따라서, 상기 중간 적층셀의 최외곽 전극들의 극성은, 이에 대면하여 접합되는 단위셀 적층체의 최외곽 전극의 극성에 따라 적용될 수 있도록 적절히 구성될 수 있다.
한편, 상기 전지셀은 n 개의 단위셀 적층체들과 상기 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 n-1 개의 중간 적층셀들을 포함하고 있는 구조일 수 있다.
구체적으로, 상기 중간 적층셀들은 단위셀 적층체들의 사이에 하나씩 개재될 수 있으며, 이에 따라, n 개의 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 중간 적층셀들의 수량은 n-1 개일 수 있다.
그러나, 본 발명에 따른 전지셀의 구조가 이에 한정되는 것은 아니며, 중간 적층셀을 사이에 두고 대면하는 단위셀 적층체들 사이에서, 중간 적층체들이 적어도 둘 이상 포함되더라도, 단위셀들의 정렬에 어긋남이 없이, 전극 탭들의 용접에 의한 결합이 안정적으로 형성될 수 있는 경우라면, 상기 전체적인 중간 적층셀들의 수량은 적절히 조절될 수 있다.
본 발명에 따른 전지셀은 그것의 종류가 특별히 한정되는 것은 아니지만, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막, 및 리튬염 함유 비수 전해액으로 구성되어 있다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막 및 분리필름은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
또한, 하나의 구체적인 예에서, 전지의 안전성의 향상을 위하여, 상기 분리막 및/또는 분리필름은 유/무기 복합 다공성의 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막일 수 있다.
상기 SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 활성층 성분으로 사용하여 제조되며, 이때 분리막 기재 자체에 포함된 기공 구조와 더불어 활성층 성분인 무기물 입자들간의 빈 공간(interstitial volume)에 의해 형성된 균일한 기공 구조를 갖는다.
이러한 유/무기 복합 다공성 분리막을 사용하는 경우 통상적인 분리막을 사용한 경우에 비하여 화성 공정(Formation)시의 스웰링(swelling)에 따른 전지 두께의 증가를 억제할 수 있다는 장점이 있고, 바인더 고분자 성분으로 액체 전해액 함침시 겔화 가능한 고분자를 사용하는 경우 전해질로도 동시에 사용될 수 있다.
또한, 상기 유/무기 복합 다공성 분리막은 분리막 내 활성층 성분인 무기물 입자와 바인더 고분자의 함량 조절에 의해 우수한 접착력 특성을 나타낼 수 있으므로, 전지 조립 공정이 용이하게 이루어질 수 있다는 특징이 있다.
상기 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전지의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는경우, 전기 화학 소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있으므로, 가능한 이온 전도도가 높은 것이 바람직하다. 또한, 상기 무기물 입자가 높은 밀도를 갖는 경우, 코팅시 분산시키는데 어려움이 있을 뿐만 아니라 전지 제조시 무게 증가의 문제점도 있으므로, 가능한 밀도가 작은 것이 바람직하다. 또한, 유전율이 높은 무기물인 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
리튬염 함유 비수 전해액은, 극성 유기 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 전해액으로는 비수계 액상 전해액, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수계 액상 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 디바이스를 제공하는 바, 상기 다비이스는 휴대폰, 태블릿 컴퓨터, 노트북 컴퓨터, 파워 툴, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 및 전력저장 장치로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지셀은, 단위셀 적층체들 사이에 중간 적층셀이 포함되도록 구성함으로써, 전체적인 전지의 용량을 향상시키는 동시에, 단위셀들을 어긋나지 않게 정렬시켜, 제품의 불량률을 최소화 시킬 수 있고, 단위셀 적층체들 사이에서 리튬 이온의 이동을 원활히 함으로써, 전지의 전기적 성능을 향상시킬 수 있으며, 불필요한 공간을 최소화함으로써, 제한된 공간에서 전지의 용량을 극대화 시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1은 종래의 대표적인 스택/폴딩형 전극조립체의 일반적인 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 2는 종래의 스택/폴딩형의 단위셀 적층체들을 상하로 접합시킨 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 4는 본 발명의 전지셀에 적용되는 중간 적층셀의 다양한 적층 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전지셀의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
이하, 본 발명의 실시예에 따른 도면들을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 전지셀(300)은 제 1 단위셀 적층체(310), 제 2 단위셀 적층체(320) 및 상기 제 1 단위셀 적층체(310)와 제 2 단위셀 적층체(320) 사이에 개재되어 있는 중간 적층셀(330)을 포함하고 있다.
제 1 단위셀 적층체(310)는 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(310b) 4개와 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(310a) 4개가 분리필름(312) 상에서 권취된 구조로서, 총 8개의 단위셀들을 포함하고 있다.
이와 마찬가지로, 제 2 단위셀 적층체(320)도 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(320b) 4개와 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(320a) 4개가 분리필름(322) 상에서 권취된 구조로서, 총 8개의 단위셀들을 포함하고 있다.
제 1 단위셀 적층체(310)와 제 2 단위셀 적층체(320)는 각각 최외곽 전극으로서, 극성이 상이한 양극과 음극을 모두 포함하고 있다.
중간 적층셀(330)은 하나의 양극(332)과 하나의 음극(331) 사이에 분리막(333)이 개재된 적층 구조로 이루어져 있고, 상기 중간 적층셀(330)의 음극(331)은, 분리필름(312)을 사이에 두고, 제 1 단위셀 적층체(310)의 최외곽 전극 중 양극(311)과 서로 대면하여 접합되며, 상기 중간 적층셀(330)의 양극(332)은, 분리필름(322)을 사이에 두고, 제 2 단위셀 적층체(320)의 최외곽 전극 중 음극(321)과 서로 대면하여 접합된다.
이에 따라, 제 1 단위셀 적층체(310)와 중간 적층셀(330) 사이 및 제 2 단위셀 적층체(320)와 중간 적층셀(330) 사이에는 각각 1겹의 분리필름만이 개재됨으로써, 상기 제 1 단위셀 적층체(310) 및 제 2 단위셀 적층체(320)의 최외곽 전극들(311, 321)과 중간 적층셀(330)의 최외곽 전극들(331, 332) 사이에서 리튬 이온의 이동 저하를 방지할 수 있다.
도 4에는 본 발명의 전지셀에 적용되는 중간 적층셀의 다양한 적층 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 4를 참조하면, 중간 적층셀들(410, 420, 430)은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막의 적층 구조가 서로 상이하다.
우선, 제 1 중간 적층셀(410)은 하나의 양극(412)이 두 개의 음극들(411, 413) 사이에 위치하고, 상기 음극들(411, 413)과 양극(412)의 사이에는 분리막(414)이 개재되어 있는 구조로 이루어져 있다.
제 2 중간 적층셀(420)은 하나의 음극(422)이 두 개의 양극들(421, 423) 사이에 위치하고, 상기 양극들(421, 423)과 양극(422)의 사이에는 분리막(424)이 개재되어 있는 구조로 이루어져 있다.
제 3 중간 적층셀(430)은 하나의 양극(432)과 하나의 음극(431) 사이에 분리막(433)이 개재된 적층 구조로 이루어져 있다.
이에 따라, 제 1 중간 적층셀(410)과 제 2 중간 적층셀(420)은, 양측에서 대면하여 결합하는 단위셀 적층체들의 최외곽 전극들의 극성이 서로 동일한 경우에, 상기 단위셀 적층체들 사이에 개재될 수 있다.
반면에, 제 3 중간 적층셀(430)은, 양측에서 대면하여 결합하는 단위셀 적층체들의 최외곽 전극들의 극성이, 양극과 음극으로 서로 상이한 경우에, 상기 단위셀 적층체들 사이에 개재될 수 있다.
따라서, 제 1 중간 적층셀(410), 제 2 중간 적층셀(420) 및 제 3 중간 적층셀(430)은 전지셀을 구성하는 단위셀 적층체들의 적층 구조 내지 최외곽 전극의 극성에 따라 하나의 전지셀 내에서 적절히 선택적으로 사용될 수 있다.
물론, 상기 구조 이외에, 본 발명에 따른 전지셀의 중간 적층셀은 최외곽 전극의 구성에 따라, 추가적인 양극, 음극 및 분리막을 더 포함할 수도 있다.
도 5에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전지셀의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 5를 참조하면, 전지셀(500)은 2개의 단위셀 적층체들(510, 520) 및 상기 2개의 단위셀 적층체들(510, 520) 사이에 개재되어 있는 하나의 중간 적층셀(530)을 포함하고 있다.
하나의 단위셀 적층체(510)는 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(510b) 4개와 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(510a) 4개가 분리필름(512) 상에서 권취된 구조로서, 총 8개의 단위셀들을 포함하고 있다.
또 다른 단위셀 적층체(520)는 음극이 양극들 사이에 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(520b) 4개와 양극이 음극들 사이에 위치하고, 양극과 음극들 사이에는 분리막이 개재되어 있는 구조의 단위셀(520a) 3개가 분리필름(522) 상에서 권취된 구조로서, 총 7개의 단위셀들을 포함하고 있다.
즉, 하나의 전지셀(500)에는 단위셀들의 수량 및 이에 따른 적층 구조가 상이한 단위셀 적층체들(510, 520)이 포함되어 있다.
하나의 단위셀 적층체(510)는 최외곽 전극으로서, 극성이 상이한 양극과 음극을 모두 포함하고 있다.
반면에, 또 다른 단위셀 적층체(520)는 최외곽 전극으로서, 극성이 동일한 양극만으로 이루어져 있다.
중간 적층셀(530)은 하나의 양극(532)이 두 개의 음극들(531, 533) 사이에 위치하고, 음극들(531, 533)과 양극(532)의 사이에는 분리막(534)이 개재된 적층 구조로 이루어져 있다.
중간 적층셀(530)의 하나의 음극(531)은, 분리필름(512)을 사이에 두고, 하나의 단위셀 적층체(510)의 최외곽 전극 중 양극(511)과 서로 대면하여 접합되며, 상기 중간 적층셀(530)의 또 다른 음극(533)은, 분리필름(522)을 사이에 두고, 또 다른 단위셀 적층체(520)의 최외곽 전극 중 일측의 양극(521)과 서로 대면하여 접합된다.
물론, 상기 구조 이외에, 본 발명에 따른 전지셀은 적용되는 디바이스의 종류 및 탑재 공간에 따라, 추가적인 단위셀 적층체 및 중간 적층셀을 더 포함할 수도 있다.
상기에서 보이는 바와 마찬가지로, 본 발명에 따른 전지셀은 서로 상이한 적층 구조 및 최외곽 전극의 극성을 포함하는 단위셀 적층체들을 포함할 수 있고, 상기 단위셀 적층체들의 적층 구조 내지 최외곽 전극의 극성에 따라, 다양한 적층 구조의 중간 적층셀들을 적절히 선택적으로 사용할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (16)

  1. 집전체의 적어도 일면에 활물질이 도포되어 있는 하나 이상의 양극과 하나 이상의 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 적층 구조의 단위셀들, 및 상기 단위셀들을 연속적으로 권취하는 분리필름을 포함하는 단위셀 적층체들을 둘 이상 포함하고 있고,
    상기 단위셀 적층체들 사이에는 하나 이상의 양극, 하나 이상의 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 중간 적층셀이 적어도 하나 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 중간 적층셀과 단위셀 적층체는 서로 극성이 상이한 최외곽 전극들이 분리필름을 사이에 두고 대면한 상태에서 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 접합은 열압착에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 열압착은 섭씨 50도 내지 130도의 범위에서 1초 내지 5초 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀 적층체들은 5개 내지 15개의 단위셀들을 각각 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 단위셀 적층체들은 서로 동일한 수량의 단위셀들을 각각 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 단위셀 적층체들은 서로 상이한 수량의 단위셀들을 각각 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  8. 제 1 항에 있어서, 각각의 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 중간 적층셀들은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막의 적층 구조가 서로 동일하거나 상이한 것을 특징으로 하는 전지셀.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 중간 적층셀은 최외곽 전극들의 극성이 동일한 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지셀.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 중간 적층셀은 최외곽 전극들의 극성이 서로 상이한 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지셀.
  11. 제 1 항에 있어서, 최외곽 전극들의 극성이 동일한 중간 적층셀과, 최외곽 전극들의 극성이 서로 상이한 중간 적층셀을 모두 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 전지셀은 n 개의 단위셀 적층체들과 상기 단위셀 적층체들 사이에 개재되는 n-1 개의 중간 적층셀들을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 전지셀은 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막 및/또는 분리필름은 유/무기 복합 다공성의 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  15. 제 1 항에 따른 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 디바이스.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 디바이스는 휴대폰, 태블릿 컴퓨터, 노트북 컴퓨터, 파워 툴, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 및 전력저장 장치로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 디바이스.
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