JP6038329B2 - 電極組立体及び電極組立体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、電極組立体及び電極組立体の製造方法に関し、特に積層工法で形成される電極組立体において下部側分離膜にて基本単位体を覆うようにするための電極組立体及び電極組立体の製造方法に関する。

二次電池は、電極組立体の構造によって多様に分類され得る。一例として二次電池は、スタック型構造、巻取型（ゼリーロール型）構造またはスタック／フォールディング型構造に分類され得る。ところが、スタック型構造は、電極組立体を構成する電極単位（正極、分離膜及び負極）が互いに別個に積層されるため、電極組立体を精密に整列することが非常に困難であるだけでなく、電極組立体を生産するために非常に多くの工程が要求されるとの短所がある。また、スタック／フォールディング型構造は、一般的に２台のラミネーション装備と１台のフォールディング装備が要求されるため、電極組立体の製造工程が非常に複雑であるとの短所がある。特に、スタック／フォールディング型構造は、フォールディングを介してフルセルやバイセルを積層するので、フルセルやバイセルを精密に整列し難いとの短所もある。

また、フォールディングにより分離膜が数回巻かれ、電極組立体のウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）性能が低下する問題点があった。

したがって、本発明は前記のような問題を解決するために案出されたものであって、本発明の課題は積層工法で形成される電極組立体において下部側分離膜にて基本単位体を覆うようにしてウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）特性を向上させるとともに、工程を簡素化させて原価を節減させるためのものである。

本発明に係る電極組立体は、（ａ）互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に配置された構造を有する１種の基本単位体が繰り返して配置された構造や、または（ｂ）互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に配置された構造を有する２種以上の基本単位体が定められた順序に従い配置された構造を有する単位体スタック部を含む。ここで、（ａ）の１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次配置された４層構造や４層構造が繰り返して配置された構造を有し、また（ｂ）の２種以上の基本単位体をそれぞれ１つずつ定められた順序に従い配置すれば、４層構造や４層構造が繰り返して配置された構造が形成される。また、単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体の分離膜のいずれか一つの外側分離膜は、単位体スタック部の側面よりも長く形成される。

また、本発明に係る電極組立体の製造方法は、互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する１種の基本単位体や、または互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する２種以上の基本単位体を製造するが、基本単位体のうち最外側に位置する外側基本単位体の分離膜のいずれか一つの外側分離膜を、他の分離膜よりも長く形成する第１段階、１種の基本単位体を繰り返して積層したり、または２種以上の基本単位体を定められた順序に従い積層したりするものの、外側基本単位体を最外側に積層して単位体スタック部を製造する第２段階、及び外側基本単位体の外側分離膜にて単位体スタック部を覆って固定する第３段階を含む。ここで、１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層された４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造を有し、また２種以上の基本単位体をそれぞれ１つずつ定められた順序に従い積層すれば、４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造が形成される。

本発明によれば、電極組立体における第２分離膜を長く形成させて切断した後、基本単位体を覆いながら仕上げることによって、従来のフォールディング構造に比べてウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）特性を向上させて二次電池の商品性を向上させるとともに、別途のテーピング装置を介した工程を削除して作業を簡素化して原価を節減させることに効果がある。

本発明に係る基本単位体の第１構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の第２構造を示している側面図である。 図１の基本単位体の積層により形成される単位体スタック部を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の第３構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の第４構造を示している側面図である。 図４の基本単位体と図５の基本単位体の積層により形成される単位体スタック部を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体を製造する工程を示している工程図である。 異なる大きさを有する基本単位体が積層されて形成される単位体スタック部を示している斜視図である。 図８の単位体スタック部を示している側面図である。 異なる幾何学的形状を有する基本単位体が積層されて形成される単位体スタック部を示している斜視図である。 本発明に係る基本単位体と第１補助単位体を含む単位体スタック部の第１構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第１補助単位体を含む単位体スタック部の第２構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第２補助単位体を含む単位体スタック部の第３構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第２補助単位体を含む単位体スタック部の第４構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第１補助単位体を含む単位体スタック部の第５構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第１補助単位体を含む単位体スタック部の第６構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第２補助単位体を含む単位体スタック部の第７構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第２補助単位体を含む単位体スタック部の第８構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第１補助単位体を含む単位体スタック部の第９構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体、第１補助単位体及び第２補助単位体を含む単位体スタック部の第１０構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第２補助単位体を含む単位体スタック部の第１１構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の単一構造に対する実施例を示す図である。 本発明に係る基本単位体の複数構造に対する実施例を示す図である。 本発明に係る基本単位体の単一構造に対するシーリング処理状態を示す図である。 本発明に係る基本単位体の複数構造に対するシーリング処理状態を示す図である。 本発明の電極組立体の製造方法における電極組立体の製造工程を示す図である。 本発明の電極組立体の製造方法を示すフローチャートである。

以下では、図を参照して本発明の好ましい実施例を詳しく説明する。しかし、本発明が以下の実施例により制限されたり、限定されたりするものではない。

単位体スタック部
本発明で単位体スタック部は、１種の基本単位体が繰り返して配置された構造を有するか、２種以上の基本単位体が定められた順序に従い、例えば交互に配置された構造を有する。ここに、以下で先ず基本単位体に対して検討してみる。

[基本単位体の構造]
本発明に係る電極組立体における基本単位体は、電極と分離膜が交互に配置されて形成される。この際、電極と分離膜は同数配置される。例えば、図１で示す通り、基本単位体１１０ａは、２つの電極１１１、１１３と２つの分離膜１１２、１１４が積層されて形成され得る。この際、正極と負極は当然分離膜を介して互いに対向することができる。基本単位体がこのように形成されると、基本単位体の一側末端に電極（図１と図２で図面符号１１１の電極を参照）が位置することになり、基本単位体の他側末端に分離膜（図１と図２で図面符号１１４の分離膜を参照）が位置することになる。

本発明に係る電極組立体は、基本単位体の積層だけで単位体スタック部（すなわち、電極組立体）を形成することができるとの点に基本的な特徴がある。すなわち、本発明は、１種の基本単位体を繰り返して積層するか、２種以上の基本単位体を定められた順序に従い積層して単位体スタック部を形成することができるとの点に基本的な特徴がある。このような特徴を具現するため、基本単位体は以下のような構造を有することができる。

第一、基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層されて形成され得る。より具体的に、基本単位体１１０ａ、１１０ｂは、図１で示しているように、第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３及び第２分離膜１１４が上側から下側へ順次積層されて形成されるか、図２で示しているように第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３及び第２分離膜１１４が下側から上側へ順次積層されて形成され得る。このような構造を有する基本単位体を、以下で第１基本単位体と記す。この際、第１電極１１１と第２電極１１３は互いに逆の電極である。例えば、第１電極１１１が正極であれば、第２電極１１３は負極である。

このように第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層されて基本単位体が形成されると、図３で示しているように、１種の基本単位体１１０ａを繰り返して積層することだけでも単位体スタック部１００ａを形成することができる。ここで、基本単位体は、このような４層構造以外にも８層構造や１２層構造を有することができる。すなわち、基本単位体は、４層構造が繰り返して配置された構造を有することができる。例えば、基本単位体は第１電極、第１分離膜、第２電極、第２分離膜、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層されて形成されてもよい。

第二、基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極、第２分離膜、第１電極及び第１分離膜が順次積層されて形成されるか、第２電極、第２分離膜、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層されて形成され得る。前者の構造を有する基本単位体を以下で第２基本単位体と記し、後者の構造を有する基本単位体を以下で第３基本単位体と記す。

より具体的に、第２基本単位体１１０ｃは図４に示されているように、第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３、第２分離膜１１４、第１電極１１１及び第１分離膜１１２が上側から下側へ順次積層されて形成され得る。また、第３基本単位体１１０ｄは、図５に示されているように、第２電極１１３、第２分離膜１１４、第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３及び第２分離膜１１４が上側から下側へ順次積層されて形成され得る。これと逆に、下側から上側へ順次積層されて形成されてもよい。

第２基本単位体１１０ｃと第３基本単位体１１０ｄを１つずつのみ積層すれば、４層構造が繰り返して積層された構造が形成される。したがって、第２基本単位体１１０ｃと第３基本単位体１１０ｄを１つずつ交互に引き続き積層すれば、図６で示しているように、第２及び第３基本単位体の積層だけでも単位体スタック部１００ｂを形成することができる。参考までに、３種の基本単位体が準備されるのであれば、例えば１番基本単位体、２番基本単位体、３番基本単位体、再び１番基本単位体、２番基本単位体、３番基本単位体の順に、すなわち定められた順序に従い基本単位体を積層して単位体スタック部を形成することができる。

このように本発明で１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次配置された４層構造や、４層構造が繰り返して配置された構造を有する。また、本発明で２種以上の基本単位体をそれぞれ１つずつ定められた順序に従い配置すれば、４層構造や４層構造が繰り返して配置された構造が形成される。例えば、前述の第１基本単位体は４層構造を有し、前述の第２基本単位体と第３基本単位体をそれぞれ１つずつ合計２つを積層すれば、４層構造が繰り返して積層された１２層構造が形成される。

したがって、本発明で１種の基本単位体を繰り返して積層するか、２種以上の基本単位体を定められた順序に従い積層すれば、単に積層だけでも単位体スタック部（すなわち、電極組立体）を形成することができる。

本発明で単位体スタック部は、基本単位体が基本単位体単位に積層されて形成される。すなわち、先ず基本単位体を製作した後、これを繰り返して、または定められた順序に従い積層して単位体スタック部を製作する。このように本発明は、基本単位体の積層だけで単位体スタック部を形成することができる。したがって、本発明は基本単位体を非常に精密に整列させることができる。基本単位体が精密に整列されれば、電極と分離膜も単位体スタック部で精密に整列され得る。また、本発明は、単位体スタック部（電極組立体）の生産性を非常に向上させることができる。工程が非常に単純になるためである。
[基本単位体の製造]

図７を参照し、代表的に第１基本単位体を製造する工程に対して検討してみる。先ず、第１電極材料１２１、第１分離膜材料１２２、第２電極材料１２３及び第２分離膜材料１２４を準備する。ここで、第１分離膜材料１２２と第２分離膜材料１２４は互いに同一の材料であり得る。その後、第１電極材料１２１をカッターＣ_１を介して所定の大きさに切断し、第２電極材料１２３もカッターＣ_２を介して所定の大きさに切断する。その後、第１電極材料１２１を第１分離膜材料１２２に積層し、第２電極材料１２３を第２分離膜材料１２４に積層する。

その後、ラミネータＬ_１、Ｌ_２で電極材料と分離膜材料を互いに接着させることが好ましい。このような接着で、電極と分離膜が一体に結合された基本単位体が製造可能である。結合の方法は多様であり得る。ラミネータＬ_１、Ｌ_２は、接着のため材料に圧力を加えるか圧力と熱を加える。このような接着は、単位体スタック部を製造する際、基本単位体の積層をより容易にする。また、このような接着は、基本単位体の整列にも有利である。このような接着後に第１分離膜材料１２２と第２分離膜材料１２４をカッターＣ_３を介して所定の大きさに切断すれば、基本単位体１１０ａが製造され得る。このような過程中に分離膜の末端は隣接した分離膜の末端と接合されないこともある。

このように基本単位体における電極は、隣接した分離膜に接着され得る。または、分離膜が電極に接着されるとみることもできる。この際、電極は分離膜に対向する面で全体的に分離膜に接着されることが好ましい。このようにすれば、電極が安定的に分離膜に固定され得るためである。通常、電極は分離膜より小さい。

このため、接着剤を分離膜に塗布することができる。しかし、このように接着剤を利用するためには、接着剤を接着面に亘ってメッシュ（ｍｅｓｈ）形態やドット（ｄｏｔ）形態に塗布する必要がある。接着剤を接着面の全体に万遍なく塗布すれば、リチウムイオンのような反応イオンが分離膜を通過することができないためである。したがって、接着剤を利用すれば、電極を全体的に（すなわち、接着面の全体にかけて）分離膜に接着させることはできるとしても、全体的に万遍なく接着させることは困難である。

もしくは、接着力を有するコーティング層を備える分離膜を介して全体的に電極を分離膜に接着させることができる。より詳述する。分離膜は、ポリオレフィン系列の分離膜基材のような多孔性の分離膜基材、及び分離膜基材の一面又は両面に全体的にコーティングされる多孔性のコーティング層を含むことができる。この際、コーティング層は無機物粒子等と無機物粒子等を互いに連結及び固定するバインダー高分子の混合物で形成され得る。

ここで、無機物粒子は、分離膜の熱的安定性を向上させることができる。すなわち、無機物粒子は、高温で分離膜が収縮されることを防止することができる。また、バインダー高分子は、無機物粒子を固定させて分離膜の機械的安定性も向上させることができる。また、バインダー高分子は、電極を分離膜に接着させることができる。バインダー高分子は、コーティング層に全体的に分布するので、前述の接着剤とは異なり接着面の全体で万遍なく接着が発生し得る。したがって、このような分離膜を利用すれば、電極をより安定的に分離膜に固定させることができる。このような接着を強化するため、前述のラミネータを利用することができる。

ところが、無機物粒子等は、充填構造（ｄｅｎｓｅｌｙ ｐａｃｋｅｄ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）をなしてコーティング層で全体的に無機物粒子等の間のインタースティシャルボリューム（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅｓ）を形成することができる。この際、無機物粒子等が限定するインタースティシャルボリュームにより、コーティング層には気孔構造が形成され得る。このような気孔構造により、分離膜にコーティング層が形成されているとしてもリチウムイオンが分離膜を良好に通過することができる。参考までに、無機物粒子等が限定するインタースティシャルボリュームは、位置によってバインダー高分子により詰まっていることもある。

ここで充填構造は、ガラス瓶に砂利が満たされているような構造で説明され得る。したがって、無機物粒子等が充填構造をなすと、コーティング層で局部的に無機物粒子等の間のインタースティシャルボリュームが形成されるのではなく、コーティング層で全体的に無機物粒子等の間のインタースティシャルボリュームが形成される。これにより、無機物粒子の大きさが増加すれば、インタースティシャルボリュームによる気孔の大きさも共に増加する。このような充填構造のため、分離膜の全体面でリチウムイオンが円滑に分離膜を通過することができる。

一方、単位体スタック部で基本単位体も基本単位体どうし互いに接着され得る。例えば、図１で第２分離膜１１４の下面に接着剤が塗布されるか、前述のコーティング層がコーティングされるのであれば、第２分離膜１１４の下面に他の基本単位体が接着され得る。

この際、基本単位体で電極と分離膜との間の接着力は、単位体スタック部で基本単位体間の接着力より大きいことがある。もちろん、基本単位体間の接着力はないこともある。この通りであれば、電極組立体（単位体スタック部）を分離する時、接着力の差のため基本単位体単位に分離される可能性が高い。参考までに、接着力は剥離力に表現することもできる。例えば、電極と分離膜との間の接着力は、電極と分離膜を互いに取り離すとき必要な力に表現することもできる。このように、単位体スタック部内で基本単位体は、隣接した基本単位体と結合されないか、基本単位体内で電極と分離膜が互いに結合された結合力と異なる結合力で隣接した基本単位体と結合され得る。

参考までに、分離膜が前述のコーティング層を含む場合、分離膜に対する超音波融着は好ましくない。分離膜は、通常電極より大きい。これに伴い、第１分離膜１１２の末端と第２分離膜１１４の末端とを超音波融着で互いに結合させようとする試みがあり得る。ところが、超音波融着は、ホーンで対象を直接加圧する必要がある。しかし、ホーンで分離膜の末端を直接加圧すれば、接着力を有するコーティング層により分離膜にホーンがくっつくことがある。これにより、装置の故障が招かれ得る。

[基本単位体の変形]
今まで互いに同一の大きさを有する基本単位体のみを説明した。しかし、基本単位体は互いに異なる大きさを有することもある。互いに異なる大きさを有する基本単位体を積層すれば、単位体スタック部を多様な形状に製造することができる。ここで、基本単位体の大きさは、分離膜の大きさを基準に説明する。通常、分離膜が電極より大きいためである。

図８と図９を参照してより詳述すれば、基本単位体は複数個に設けられて互いに異なる大きさを有する少なくとも２つのグループに分けられ得る（図９の図面符号１１０１ａ、１１０２ａ、１１０３ａを参照）。このような基本単位体等を大きさに従って積層すれば、複数段の構造を有する単位体スタック部１００ｃが形成され得る。図８と図９は、３つのグループに分けられる基本単位体１１０１ａ、１１０２ａ、１１０３ａが互いに同一の大きさの基本単位体どうし積層されて３つの段を形成した例を示している。これによって、図８及び図９で単位体スタック部１００ｃは３つの段を形成した構造を有する。参考までに、１つのグループに属する基本単位体等が２つ以上の段を形成しても構わない。

ところが、このように複数段を形成する場合、基本単位体は前述の４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造、すなわち第１基本単位体の構造を有するのが最も好ましい。（本明細書で基本単位体等が互いに積層構造が同一であれば、互いに大きさが異なるとしても１種の基本単位体に属するものとみなす。）

これに対し詳述すれば、１つの段で正極と負極は互いに同数ほど積層されることが好ましい。また、段と段との間で互いに逆の電極が分離膜を介して互いに対向することが好ましい。ところが、例えば第２及び第３基本単位体の場合、前記のように１つの段を形成するため２種の基本単位体が必要となる。

しかし、図９に示されているように、第１基本単位体の場合、前記のように１つの段を形成するため１種の基本単位体のみ必要となる。したがって、基本単位体が前述の４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造を有すると、複数段を形成するとしても基本単位体の種類数を減少させることができる。

また、例えば、第２及び第３基本単位体の場合、前記のように１つの段を形成するため、２種の基本単位体を少なくとも１つずつ積層する必要があるので、１つの段は最少１２層の構造を有することになる。しかし、第１基本単位体の場合、前記のように１つの段を形成するため、１種の基本単位体のみ積層すればいいので、１つの段は最少４層の構造を有することになる。したがって、基本単位体が前述の４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造を有すると、複数段を形成する時、各段の厚さを非常に容易に調節することができる。

一方、基本単位体は、互いに異なる大きさを有することもできるだけでなく、互いに異なる幾何学的形状を有することもできる。例えば、図１０で示しているように、基本単位体等は大きさだけでなく、角形状において差があり得、穿孔の有無において差があり得る。より具体的に、図１０で示しているように、３つのグループに分けられる基本単位体等が互いに同一の幾何学的形状の基本単位体どうし積層されて３つの段を形成することもできる。このために基本単位体は、少なくとも２つのグループ（各グループは、互いに異なる幾何学的形状を有する）に分けられ得る。この時も同様に、基本単位体は前述の４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造、すなわち第１基本単位体の構造を有するのが最も好ましい。（本明細書で基本単位体等が互いに積層構造が同一であれば、互いに幾何学的形状が異なるとしても１種の基本単位体に属するものとみなす。）

[補助単位体]
単位体スタック部は、第１補助単位体と第２補助単位体のうち少なくともいずれか１つをさらに含むことができる。先ず、第１補助単位体に対して検討してみる。本発明における基本単位体は、一側末端に電極が位置し、他側末端に分離膜が位置する。したがって、基本単位体を順次積層すれば、単位体スタック部の最上側や最下側に電極（図１１で図面符号１１６の電極を参照、以下「末端電極」と記す）が位置することになる。第１補助単位体は、このような末端電極に追加して積層される。

より具体的に、末端電極１１６が正極であれば、第１補助単位体１３０ａは図１１で示しているように、末端電極１１６から順に、すなわち末端電極１１６から外側へ分離膜１１４、負極１１３、分離膜１１２及び正極１１１が順次積層されて形成され得る。また、末端電極１１６が負極であれば、第１補助単位体１３０ｂは図１２で示しているように、末端電極１１６から順に、すなわち末端電極１１６から外側へ分離膜１１４及び正極１１３が順次積層されて形成され得る。

単位体スタック部１００ｄ、１００ｅは、図１１と図１２に示されているように、第１補助単位体１３０ａ、１３０ｂを介して末端電極側の最外側に正極を位置させることができる。この時、最外側に位置する正極、すなわち第１補助単位体の正極は、集電体の両面のうち基本単位体に対向する一面（図１１を基準に下側を向く一面）のみに活物質層がコーティングされることが好ましい。このように活物質層がコーティングされると、末端電極側の最外側に活物質層が位置しなくなるので、活物質層の無駄遣いを防止することができる。参考までに、正極は（例えば）リチウムイオンを放出する構成なので、最外側に正極を位置させると電池容量において有利である。

次に、第２補助単位体に対して検討してみる。第２補助単位体は、基本的に第１補助単位体と同様の役割を果たす。より詳述する。本発明における基本単位体は、一側末端に電極が位置し、他側末端に分離膜が位置する。したがって、基本単位体を順次積層すれば、単位体スタック部の最上側や最下側に分離膜（図１３で図面符号１１７の分離膜を参照、以下「末端分離膜」と記す）が位置することになる。第２補助単位体は、このような末端分離膜に追加して積層される。

より具体的に、基本単位体で末端分離膜１１７に隣接した電極１１３が正極であれば、第２補助単位体１４０ａは、図１３で示しているように、末端分離膜１１７から順に負極１１１、分離膜１１２及び正極１１３が積層されて形成され得る。また、基本単位体で末端分離膜１１７に隣接した電極１１３が負極であれば、第２補助単位体１４０ｂは、図１４で示しているように正極１１１に形成され得る。

単位体スタック部１００f、１００gは、図１３と図１４に示されているように、第２補助単位体１４０ａ、１４０ｂを介して末端分離膜側の最外側に正極を位置させることができる。この際、最外側に位置する正極、すなわち第２補助単位体の正極も第１補助単位体の正極と同様に、集電体の両面のうち基本単位体に対向する一面（図１３を基準に上側を向く一面）のみに活物質層がコーティングされることが好ましい。

ところが、第１補助単位体と第２補助単位体とは、前述の構造と異なる構造を有することもできる。先ず、第１補助単位体に対し検討してみる。図１５で示しているように、末端電極１１６が正極であれば、第１補助単位体１３０ｃは分離膜１１４及び負極１１３が末端電極１１６から順次積層されて形成され得る。また、図１６に示されているように、末端電極１１６が負極であれば、第１補助単位体１３０ｄは分離膜１１４、正極１１３、分離膜１１２及び負極１１１が、末端電極１１６から順次積層されて形成され得る。

単位体スタック部１００ｈ、１００ｉは、図１５と図１６に示されているように、第１補助単位体１３０ｃ、１３０ｄを介して末端電極側の最外側に負極を位置させることができる。

次に、第２補助単位体に対して検討してみる。図１７で示しているように、基本単位体で末端分離膜１１７に隣接した電極１１３が正極であれば、第２補助単位体１４０ｃは負極１１１に形成され得る。また、図１８で示しているように、基本単位体で末端分離膜１１７に隣接した電極１１３が負極であれば、第２補助単位体１４０ｄは正極１１１、分離膜１１２及び負極１３が末端分離膜１１７から順次積層されて形成され得る。単位体スタック部１００ｊ、１００ｋは、図１７と図１８に示しているように、第２補助単位体１４０ｃ、１４０ｄを介して末端分離膜側の最外側に負極を位置させることができる。

参考までに、負極は、電位差により電池ケース（例えば、パウチ型ケース）のアルミニウム層と反応を引き起こし得る。したがって、負極は分離膜を介して電池ケースから絶縁されることが好ましい。このため、図１５から図１８において、第１及び第２補助単位体は負極の外側に分離膜をさらに含むこともできる。例えば、図１５の第１補助単位体１３０ｃに比べ、図１９の第１補助単位体１３０ｅは最外側に分離膜１１２をさらに含むこともできる。参考までに、補助単位体が分離膜を含めば、補助単位体を基本単位体に整列する時に一層容易である。

一方、図２０で示しているように、単位体スタック部１００ｍを形成することもできる。基本単位体１１０ｂは、下側から上側へ第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３及び第２分離膜１１４が順次積層されて形成され得る。この際、第１電極１１１は正極であってもよく、第２電極１１３は負極であってもよい。

また、第１補助単位体１３０ｆは、分離膜１１４、負極１１３、分離膜１１２及び正極１１１が末端電極１１６から順次積層されて形成され得る。この際、第１補助単位体１３０ｆの正極１１１は、集電体の両面のうち基本単位体１１０ｂに対向する一面のみに活物質層が形成され得る。

また、第２補助単位体１４０ｅは、末端分離膜１１７から順次正極（第１正極）１１１、分離膜１１２、負極１１３、分離膜１１４及び正極（第２正極）１１８が積層されて形成され得る。この際、第２補助単位体１４０ｅの正極のうち最外側に位置した正極（第２正極）１１８は、集電体の両面のうち基本単位体１１０ｂに対向する一面のみに活物質層が形成され得る。

最後に、図２１で示しているように、単位体スタック部１００ｎを形成することもできる。基本単位体１１０ｅは、上側から下側へ第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３及び第２分離膜１１４が積層されて形成され得る。この際、第１電極１１１は負極であってもよく、第２電極１１３は正極であってもよい。また、第２補助単位体１４０fは負極１１１、分離膜１１２、正極１１３、分離膜１１４及び負極１１９が末端分離膜１１７から順次積層されて形成され得る。

[基本単位体の実施例]
単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体１１０の分離膜１１２、１１４のいずれか一つの外側分離膜である第２分離膜１１４は、単位体スタック部の側面よりも長く形成される。

第２分離膜１１４は、単位体スタック部の側面に沿って単位体スタック部の反対側の最外側まで延長され、単位体スタック部を固定させるようにするのが好ましい。

最外側の第２分離膜１１４は、第２分離膜１１４が位置した基本単位体１１０で単位体スタック部の反対側の最外側を経て、再び第２分離膜１１４が位置した基本単位体１１０まで延長され、単位体スタック部を固定させ得るようにする。

一方、最外側の第２分離膜１１４は、第２分離膜１１４が位置した基本単位体１１０で左右に延長され、また一側末端が単位体スタック部の一側側面に沿って単位体スタック部の反対側の最外側まで延長され、他側末端が単位体スタック部の他側側面に沿って単位体スタック部の反対側の最外側まで延長されて、単位体スタック部を固定できるようにする。

このとき、基本単位体１１０は最小１個からなり、容量によって１個以上積層されてなり得る。

例えば、本発明は、図２２及び図２３に示されているように、基本単位体１１０を形成する第２分離膜１１４の長さが基本単位体１１０の外側面の周縁長さより長く形成されるようにして、第２分離膜１１４が基本単位体１１０の外側面を覆う（ｗｉｎｄｉｎｇ）ことを特徴とする。

その結果、積層された電極と分離膜を第２分離膜１１４で覆う構造だけで基本単位体１１０を形成することにより、従来のフォールディング工程時に発生する電極損傷の現象が起こらないようになり、電極組立体のウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）特性が向上し、第２分離膜１１４で基本単位体１１０をカバーリングしてセルの厚さが減少するとともに、工程費用を節減できるようにする。

このとき、第２分離膜１１４は、基本単位体１１０を１回のみ巻くことができるようにするのが好ましい。

基本単位体１１０は、負極／第１分離膜１１２／正極／第２分離膜１１４、または正極／第１分離膜１１２／負極／第２分離膜１１４が下方へ順次積層構造を形成できるようにするものであって、第２分離膜１１４が下部に備えられ、第２分離膜１１４の上部に負極が備られ、負極の上部に第１分離膜１１２が備られ、第１分離膜１１２の上部に正極が積層される構造に形成されるか、下部に第２分離膜１１４が備られ、第２分離膜１１４の上部に正極が備られ、正極の上部に第１分離膜１１２が備られ、第１分離膜１１２の上部に負極が積層される構造からなる。

前述したように、第２分離膜１１４の一端Ａの上面には第１電極１１１、第１分離膜１１２、第２電極１１３が順次積層され、この状態で長く形成された第２分離膜１１４の他端Ｂが基本単位体１１０を覆った後、第２分離膜１１４の一端に位置するようにする。ここで、第２分離膜１１４の他端Ｂが第２分離膜１１４の一端Ａをめくってオーバーラップ（ｏｖｅｒｌａｐ）されるようにしてもよく、両端が接触するようになっても構わない。

このように、第２分離膜１１４が基本単位体１１０を覆った後には、図２４及び図２５に示されているように第２分離膜１１４の両端を熱融着やテープでシーリングＳ（ｓｅａlｉｎｇ）を介して接着させて仕上げ処理する。

このとき、シーリングＳは、熱素子を用いて第２分離膜１１４の両端をとかして接着させるようにするものであって、従来の技術で必須であったテーピング接着工程を削除可能にすることにより、作業を簡素化して原価を節減させることができるようにする。一方、本発明の電極組立体の製造方法は、図２６及び図２７に示されているように、２種以上の基本単位体１１０で最外側の分離膜が他の分離膜よりも長く形成される第１段階（Ｓ１０）と、基本単位体１１０を積層して単位体スタック部を製造する第２段階（Ｓ２０）と、外側分離膜で単位体スタック部を覆って固定する第３段階（Ｓ３０）を含む。

第１段階（Ｓ１０）は、互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する１種の基本単位体１１０、または互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する２種以上の基本単位体１１０を製造するものの、基本単位体のうち最外側に位置する外側基本単位体の分離膜のいずれか一つの外側分離膜を他の分離膜よりも長く形成する段階である。

それぞれの電極及び分離膜がラミネータＬ_１、Ｌ_２に供給され、第１電極１１１／第１分離膜１１２／第２電極１１３／第２分離膜１１４の順に積層され得るようにローディングユニット（ローディングロ−ル）の位置を配置して同時に供給できるようにする。

特に、前述した第１電極１１１及び第２電極１１３は、正極及び負極、または負極及び正極に配置され得るようにするのが好ましい。

また、第１段階（Ｓ１０）は、１つ以上の分離膜材料上に所定の大きさに切断した電極材料をそれぞれ積層した後、前記１つ以上の分離膜材料を共に所定の大きさに切断して基本単位体１１０を製造するが、前記分離膜材料のうち外側分離膜に対応された分離膜材料は他の分離膜材料よりも長く切断するようにする。

このとき、第１段階（Ｓ１０）は、外側基本単位体１１０を最後に製造するのが好ましい。

第２段階（Ｓ２０）は、１種の基本単位体を繰り返して積層するか、２種以上の基本単位体１１０を定められた順序に従い、例えば交互に積層するものの、外側の基本単位体１１０を最外側に積層して単位体スタック部を製造する段階である。

第３段階（Ｓ３０）は、外側基本単位体１１０の外側分離膜１１４にて単位体スタック部を覆って固定する段階である。

一方、外側分離膜１１４にて単位体スタック部を覆った後には、外側分離膜１１４の外側末端を熱融着やテープで単位体スタック部に固定する第４段階（S４０）を含むようにするのが好ましい。

また、外側分離膜１１４は、単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体１１０の分離膜のうち単位体スタック部の最外側に位置する分離膜になるようにする。

このとき、１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層された４層構造や、４層構造が繰り返して積層された構造を有する。また、２種以上の基本単位体をそれぞれ１つずつ定められた順序に従い積層すれば、４層構造や４層構造が繰り返して積層された構造が形成される。

このような段階を介して本発明は、基本単位体１１０の積層構造を適用することにより、従来にフォールディング工程時に発生する電極損傷が減少され、ウェッティング（ｗｅｔｔｉｎｇ）特性を向上させるとともに、不要な工程設備を除去して工程費用を節減できるようにする。

Claims (36)

1. （ａ）互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に配置された構造を有する１種の基本単位体が繰り返して配置された構造、または（ｂ）互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に配置された構造を有する２種以上の基本単位体が定められた順序に従い配置された構造を有する単位体スタック部を含み、
   前記（ａ）の１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次配置された４層構造または前記４層構造が繰り返して配置された構造を有し、
   前記（ｂ）の２種以上の基本単位体は、定められた順序に従い配置された前記４層構造または前記４層構造が繰り返して配置された構造を有し、
   前記単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体の分離膜のいずれか一つの外側分離膜は、前記単位体スタック部の側面の周縁長さよりも長く形成され、前記単位体スタック部の側面を覆うことを特徴とする電極組立体。
   
2. 前記外側分離膜は、前記単位体スタック部の側面に沿って前記単位体スタック部の反対側の最外側まで延長され、前記単位体スタック部を固定することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
3. 前記外側分離膜は、前記外側分離膜が位置した基本単位体で前記単位体スタック部の反対側の最外側を経て、再び前記外側分離膜が位置した基本単位体まで延長され、前記単位体スタック部を固定することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
4. 前記外側分離膜は、前記外側分離膜が位置した基本単位体で左右に延長され、また一側末端が前記単位体スタック部の一側側面に沿って前記単位体スタック部の反対側の最外側まで延長され、他側末端が前記単位体スタック部の他側側面に沿って前記単位体スタック部の反対側の最外側まで延長されて、前記単位体スタック部を固定することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
5. 前記外側分離膜は、外側末端が熱融着やテープで前記単位体スタック部に固定されることを特徴とする請求項２から請求項４のいずれか一項に記載の電極組立体。
6. 前記外側分離膜は、前記単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体の分離膜のうち前記単位体スタック部の最外側に位置する分離膜であることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
7. 前記基本単位体は、互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に配置され、一体に結合された構造を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
8. 前記基本単位体内で前記分離膜の末端は、隣接した分離膜の末端と接合されないことを特徴とする請求項７に記載の電極組立体。
9. 前記単位体スタック部内で前記基本単位体は、隣接した基本単位体と結合されないか、前記基本単位体内で前記電極と前記分離膜が互いに結合された結合力と異なる結合力で隣接した基本単位体と結合されることを特徴とする請求項７に記載の電極組立体。
10. 前記（ａ）の１種の基本単位体は、前記４層構造や前記４層構造が繰り返して配置された構造を有する第１基本単位体を含み、
    前記単位体スタック部は、前記第１基本単位体が繰り返して配置された構造を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
11. 前記（ｂ）の２種以上の基本単位体は、
    第１電極、第１分離膜、第２電極、第２分離膜、第１電極及び第１分離膜が順次配置された構造を有する第２基本単位体と、
    第２電極、第２分離膜、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次配置された構造を有する第３基本単位体を含み、
    前記単位体スタック部は、前記第２基本単位体と前記第３基本単位体が交互に配置された構造を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
12. 前記（ａ）の１種の基本単位体は複数個に設けられ、互いに異なる大きさを有する少なくとも２つのグループに分けられ、
    前記単位体スタック部は、前記（ａ）の１種の基本単位体が大きさによって積層され、複数段を形成した構造を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
    
13. 前記（ａ）の１種の基本単位体は複数個に設けられ、互いに異なる幾何学的形状を有する少なくとも２つのグループに分けられ、
    前記単位体スタック部は、前記（ａ）の１種の基本単位体が幾何学的形状によって積層され、複数段を形成した構造を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
    
14. 前記電極は、それぞれの基本単位体内で隣接した分離膜に接着されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
15. 前記電極は、前記隣接した分離膜に対向する面で全体的に前記隣接した分離膜に接着されることを特徴とする請求項１４に記載の電極組立体。
16. 前記電極と前記分離膜との間の接着は、前記電極と前記隣接した分離膜に圧力を加えることによる接着、または前記電極と前記隣接した分離膜に圧力と熱を加えることによる接着であることを特徴とする請求項１４に記載の電極組立体。
17. 前記基本単位体内で前記電極と前記隣接した分離膜との間の接着力は、前記単位体スタック部内で前記基本単位体間の接着力より大きいことを特徴とする請求項１４に記載の電極組立体。
18. 前記分離膜は、多孔性の分離膜基材、及び前記分離膜基材の一面または両面に全体的にコーティングされる多孔性のコーティング層を含み、
    前記コーティング層は、無機物粒子と前記無機物粒子を互いに連結及び固定するバインダー高分子の混合物で形成され、
    前記電極は、前記コーティング層によって前記隣接した分離膜に接着されることを特徴とする請求項１４に記載の電極組立体。
    
19. 前記無機物粒子は、充填構造（ｄｅｎｓｅｌｙ ｐａｃｋｅｄ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）をなして前記コーティング層で全体的に無機物粒子間のインタースティシャルボリューム（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅｓ）を形成し、前記無機物粒子が限定するインタースティシャルボリュームによって前記コーティング層に気孔構造が形成されることを特徴とする請求項１８に記載の電極組立体。
    
20. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する電極である末端電極に積層される第１補助単位体をさらに含み、
    前記末端電極が正極であるとき、前記第１補助単位体は前記末端電極から順次、分離膜、負極、分離膜及び正極が積層されて形成され、
    前記末端電極が負極であるとき、前記第１補助単位体は前記末端電極から順次、分離膜及び正極が積層されて形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
21. 前記第１補助単位体の正極は、
    集電体と、
    前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる活物質とを備えることを特徴とする請求項２０に記載の電極組立体。
22. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する分離膜である末端分離膜に積層される第２補助単位体をさらに含み、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が正極であるとき、前記第２補助単位体は前記末端分離膜から順次、負極、分離膜及び正極が積層されて形成され、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が負極であるとき、前記第２補助単位体は正極に形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
23. 前記第２補助単位体の正極は、
    集電体と、
    前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる活物質とを備えることを特徴とする請求項２２に記載の電極組立体。
24. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する電極である末端電極に積層される第１補助単位体をさらに含み、
    前記末端電極が正極であるとき、前記第１補助単位体は前記末端電極から順次、分離膜及び負極が積層されて形成され、
    前記末端電極が負極であるとき、前記第１補助単位体は前記末端電極から順次、分離膜、正極、分離膜及び負極が積層されて形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
25. 前記第１補助単位体は、前記負極の外側に分離膜をさらに含むことを特徴とする請求項２４に記載の電極組立体。
26. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する分離膜である末端分離膜に積層される第２補助単位体をさらに含み、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が正極であるとき、前記第２補助単位体は負極に形成され、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が負極であるとき、前記第２補助単位体は前記末端分離膜から順次、正極、分離膜及び負極が積層されて形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
27. 前記第２補助単位体は、前記負極の外側に分離膜をさらに含むことを特徴とする請求項２６に記載の電極組立体。
28. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する分離膜である末端分離膜に積層される第２補助単位体をさらに含み、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が負極であるとき、前記第２補助単位体は前記末端分離膜から順次、第１正極、分離膜、負極、分離膜及び第２正極が積層されて形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
29. 前記第２補助単位体の第２正極は、
    集電体と、
    前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされる活物質とを備えることを特徴とする請求項２８に記載の電極組立体。
30. 前記単位体スタック部は、最上側または最下側に位置する分離膜である末端分離膜に積層される第２補助単位体をさらに含み、
    前記基本単位体において前記末端分離膜に隣接した電極が正極であるとき、前記第２補助単位体は前記末端分離膜から順次、第１負極、分離膜、正極、分離膜及び第２負極が積層されて形成されることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体。
31. 互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する１種の基本単位体、または互いに同一の個数の電極と分離膜が交互に積層された構造を有する２種以上の基本単位体を製造し、かつ前記基本単位体のうち最外側に位置する外側基本単位体の分離膜のいずれか一つの外側分離膜を前記単位体スタック部の側面の周縁長さよりも長く形成する第１段階と、
    前記１種の基本単位体を繰り返して積層するか、または前記２種以上の基本単位体を定められた順序に従い積層し、かつ前記外側基本単位体を最外側に積層して単位体スタック部を製造する第２段階と、
    前記外側基本単位体の前記外側分離膜にて前記単位体スタック部を覆って固定する第３段階と、前記外側分離膜によって前記単位体スタック部の側面を覆う段階とを含み、
    前記１種の基本単位体は、第１電極、第１分離膜、第２電極及び第２分離膜が順次積層された４層構造または前記４層構造が繰り返して積層された構造を有し、
    前記２種以上の基本単位体は、定められた順序に従い積層された前記４層構造または前記４層構造が繰り返して積層された構造を有することを特徴とする電極組立体の製造方法。
32. 前記第１段階は、１つ以上の分離膜材料上に所定の大きさに切断した電極材料をそれぞれ積層した後、前記１つ以上の分離膜材料を共に所定の大きさに切断して基本単位体を製造し、かつ前記分離膜材料のうち前記外側分離膜に対応された分離膜材料は他の分離膜材料よりも長く切断することを特徴とする請求項３１に記載の電極組立体の製造方法。
33. 前記第１段階は、前記外側基本単位体を最後に製造することを特徴とする請求項３２に記載の電極組立体の製造方法。
34. 前記外側分離膜にて前記単位体スタック部を覆った後、前記外側分離膜の外側末端を熱融着やテープで前記単位体スタック部に固定する第４段階をさらに含むことを特徴とする請求項３１に記載の電極組立体の製造方法。
35. 前記外側分離膜は、前記単位体スタック部の最外側に位置する基本単位体の分離膜のうち前記単位体スタック部の最外側に位置する分離膜であることを特徴とする請求項３１に記載の電極組立体の製造方法。
36. 前記基本単位体内で前記分離膜の末端は、隣接した分離膜の末端と接合されないことを特徴とする請求項３１に記載の電極組立体の製造方法。
    

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