KR101427453B1 - 유기전자소자용 기판 및 이를 포함하는 유기전자소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 기재; 기재상에 형성되며, 바인더 및 광을 산란시키는 산란 입자를 포함하고, 또한 상기 기재와 반대면에는 요철구조를 형성하는 산란층; 및 산란층상에 평탄면을 형성하는 평탄층을 포함하며, 상기 산란 입자의 굴절률(Na) 및 평탄층의 굴절률(Nb)은 |Na-Nb|≥0.3을 만족하는 기판, 상기 기판을 포함하는 유기전자소자 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 소자 성능을 저하시킴이 없이, 광추출 효율을 개선하고 제조공정을 단순화할 수 있다.
Description
본 발명은 신규한 구조의 유기전자소자용 기판, 상기 기판을 포함하는 유기전자소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
유기전자소자(organic electric device)는 정공 및/또는 전자를 이용하여 전극과 유기물 사이에서 전하의 흐름을 유도할 수 있는 소자를 의미한다. 유기전자소자는 동작 원리에 따라, 외부의 광원으로부터 소자로 유입된 광자에 의하여 유기물층에서 형성된 엑시톤(exiton)이 전자와 정공으로 분리되고, 분리된 전자와 정공이 각각 다른 전극으로 전달되어 전류원으로 사용되는 형태의 전자소자; 또는 둘 이상의 전극에 전압 또는 전류를 가하여 유기물에 정공 및/또는 전자를 주입하고, 주입된 전자와 정공에 의하여 동작하는 형태의 전자소자가 있다. 유기전자소자의 예에는 유기 발광 소자(Organic Light Emitting Diodes, OLED), 유기태양전지, 유기감광체(OPC) 드럼 또는 유기 트랜지스터 등이 포함된다.
유기 발광 소자는 발광성 유기 화합물에 전류가 흐르면 빛을 내는 전계 발광 현상을 이용한 자체 발광형 소자를 의미한다. 유기 발광 소자는 열 안정성이 우수하고 구동 전압이 낮다는 장점이 있기 때문에, 디스플레이, 조명 등 다양한 산업 분야에서 차세대 소재로 관심을 받고 있다.
본 발명의 목적은 소자 성능을 저하시킴이 없이 광추출 효율을 개선할 수 있는 신규한 구조의 유기전자소자용 기판 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 별도의 전자주입층(EIL)이 요구되지 않으며, 전자수송 효율 및 발광 효율이 향상된 유기전자소자 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명은 유기전자소자용 기판 및 그 제조방법을 제공하며, 상기 기판은 기재; 기재상에 형성되며, 바인더 및 광을 산란시키는 산란 입자를 포함하고, 또한 상기 기재와 반대면에는 요철구조를 형성하는 산란층; 및 산란층상에 평탄면을 형성하는 평탄층을 포함할 수 있다. 또한, 본 발명은 상기 기판을 포함하는 유기전자소자를 제공한다. 또한, 상기 산란 입자의 굴절률(Na) 및 평탄층의 굴절률(Nb)은, |Na-Nb|≥0.3을 만족할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 기판을 포함하는 유기전자소자 및 그 제조방법을 제공한다. 상기 유기전자소자는 앞서 언급된 기판; 제1 전극; 발광층을 포함하는 유기층; 및 제2 전극이 순차 적층된 구조를 포함하며, 상기 유기층은 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층을 포함하고, 상기 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층의 두께는 40 내지 100 nm 범위로 형성될 수 있다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 유기전자소자용 기판은 광추출 효율을 개선할 수 있다. 또한, 상기 기판을 포함하는 유기전자소자는 소자 성능을 저하시킴이 없이 발광효율을 개선할 수 있으며, 제조공정이 간단하고, 디스플레이 또는 조명 분야에서 다양하게 활용 가능하다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 유기전자소자용 기판의 단면을 나타낸 모식도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 유기전자소자의 단면을 나타낸 모식도이다;
도 3은 전극 위에 전자수송층과 전자주입층이 하나의 층으로 형성된 구조를 나타낸 모식도이다;
도 4는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 위에 전자수송층이 형성된 구조를 나타낸 모식도이다;
도 5는 전자수송층의 두께에 따른 발광 휘도를 측정한 그래프이다.
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 유기전자소자의 단면을 나타낸 모식도이다;
도 3은 전극 위에 전자수송층과 전자주입층이 하나의 층으로 형성된 구조를 나타낸 모식도이다;
도 4는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 위에 전자수송층이 형성된 구조를 나타낸 모식도이다;
도 5는 전자수송층의 두께에 따른 발광 휘도를 측정한 그래프이다.
본 발명에 따른 유기전자소자용 기판은 기재; 기재상에 형성되며, 바인더 및 광을 산란시키는 산란 입자를 포함하고, 또한 상기 기재와 반대면에는 요철구조를 형성하는 산란층; 및 산란층상에 평탄면을 형성하는 평탄층을 포함할 수 있다. 또한, 본 발명은 상기 기판을 포함하는 유기전자소자를 제공한다. 또한, 상기 산란 입자의 굴절률(Na) 및 평탄층의 굴절률(Nb)은, |Na-Nb|≥0.3을 만족할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 기판을 제조하는 방법, 상기 기판을 포함하는 유기전자소자 및 상기 유기전자소자의 제조방법을 제공한다.
산란 입자와 평탄층의 굴절률 차이를 크게 형성함으로써 평탄층 측에서 산란층쪽으로 향하는 광의 산란을 크게 함으로써, 소자 내부의 굴절률 차이에 의한 반사 손실을 최소화할 수 있다.
유기전자소자, 예를 들어, 유기발광소자는 소자를 구성하는 각 층들 간의 굴절율 차이로 인해 내부 전반사가 발생된다. 구체적으로는, 유기물층에서 발생된 빛이 굴절률이 1.8 이상인 투명전극과 굴절률이 1.5 정도인 유리기판 사이의 계면에서 1차 전반사가 일어나게 된다. 또한, 유리기판을 통과한 빛도 굴절률이 1.5인 유리기판과 굴절률이 1.0이 공기와의 계면에서 2차 전반사가 일어나게 된다. 이러한 소자 내부의 전반사로 인해 발광 효율이 악화되고, 휘도가 저하될 수 있다. 본 발명은 이러한 유기전자소자의 내부 전반사로 인한 발광 효율 감소를 개선하고, 우수한 발광 균일도를 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 유기전자소자용 기판은 소자의 발광 균일도를 향상시키고 광추출 효율을 개선할 수 있다. 구체적으로는, 일실시예에서, 상기 산란 입자의 굴절률(Na)는 1.0 내지 2.0이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.7 내지 2.5일 수 있으며, 바람직하게는 산란 입자의 굴절률(Na)는 1.2 내지 1.8이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.8 내지 2.0일 수 있다. 또 다른 일실시예에서, 상기 산란 입자의 굴절률(Na)는 2.0 내지 3.5이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.7 내지 2.5일 수 있으며, 바람직하게는 산란 입자의 굴절률(Na)는 2.2 내지 3.0이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.8 내지 2.0일 수 있다.
본 발명에서 굴절률은, 진공조건 하에서 400 내지 450 nm 파장의 광에 대한 굴절률을 측정한 결과를 나타낸 것이다.
상기 기재는, 특별히 제한되지 않으며, 투명 기재일 수 있으며, 예를 들어 광투과성 플라스틱 기판 또는 유리 기판일 수 있다.
상기 산란 입자는 평탄층과의 굴절률 차이를 이용하여 광을 산란시킬 수 있는 경우라면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 실리콘, 실리카, 글래스, 산화 티탄, 불화 마그네슘, 산화 지르코늄, 알루미나, 산화 세륨, 산화 하프늄, 오산화 니오브, 오산화 탄탈, 산화 인듐, 산화 주석, 산화 인듐 주석, 산화 아연, 규소, 황아연, 탄산칼슘, 황산바륨, 실리콘 나이트라이드 및 알루미늄 나이트라이드로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 이상일 수 있다.
상기 산란 입자는 바인더와의 결합에 의해 기재상에 형성될 수 있으며, 단일층 또는 다층 구조이거나 불균일한 적층 구조를 형성할 수 있다. 바람직하게는, 상기 산란 입자는 기재상에 단일층으로 형성된 구조일 수 있다. 상기 산란 입자를 단일층으로 형성함으로써, 광을 균일하게 분산할 수 있으므로, 발광면 전체적으로 균일한 발광이 가능하다는 이점이 있다.
상기 산란 입자는 구형, 타원체형 또는 무정형의 형상일 수 있으며, 바람직하게는 구형 또는 타원체형의 형상일 수 있다. 산란 입자의 평균 직경은 0.01 ㎛ 내지 20 ㎛일 수 있으며, 바람직하게는 0.1 내지 5 ㎛일 수 있다.
상기 산란층 내의 바인더는 특별히 제한되는 것은 아니며, 유기 및 무기 또는 유무기 복합체 바인더일 수 있다. 일실시예에서, 상기 바인더는 무기 또는 유무기 복합체 바인더일 수 있다. 무기 또는 유무기 복합체 바인더는 유기 바인더에 비해 내열성 및 내화학성이 우수하여 소자의 성능 특히 수명에 유리하고, 소자 제작 과정에 있을 수 있는 150도 이상의 고온 공정, 포토 공정 및 식각 공정 등에서도 열화가 일어나지 않기 때문에 다양한 소자 제작에 유리하다는 장점이 있다. 바람직하게는 상기 바인더는 실리콘 옥사이드, 실리콘 나이트라이드(silicon nitride), 실리콘 옥시나이트라이드(silicon oxynitride), 알루미나(alumina) 및 실록산(siloxane) 결합(Si-O)을 기반으로 하는 무기 또는 유무기 복합체 등의 군으로부터 선택되는 1 종 이상일 수 있다. 예를 들어, 실록산을 이용하여 축중합시켜 [Si-O] 결합을 기반으로 한 무기 바인더를 형성하거나, 실록산 결합에서 알킬기가 완전히 제거되지 않은 유무기 복합체의 형태도 사용 가능하다.
상기 평탄층은 무기물이거나 무기 또는 유무기 복합체인 바인더를 포함할 수 있으며, 예는 특별히 제한되지 않으나, 평탄층은 실리콘 나이트라이드(silicon nitride), 실리콘 옥시나이트라이드(silicon oxynitride), 알루미나(alumina) 및 실록산(siloxane) 결합(Si-O)을 기반으로 하는 무기 또는 유무기 복합체 등의 군으로부터 선택되는 1 종 이상을 포함할 수 있다.
상기 평탄층은 고굴절 필러를 더 포함할 수 있다. 상기 고굴절 필러는, 평탄층과 유기물 소자의 굴절률 차이를 줄이기 위한 것이다. 상기 고굴절 필러는 평탄층 내에 분산되어 굴절률을 높일 수 있는 경우라면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 알루미나, 알루미늄 나이트라이드, 산화 지르코늄, 산화 티탄, 산화 세륨, 산화 하프늄, 오산화 니오브, 오산화 탄탈, 산화 인듐, 산화 주석, 산화 인듐 주석, 산화 아연, 규소, 황아연, 탄산칼슘, 황산바륨 및 실리콘 나이트라이드로 구성된 군으로부터 선택된 1 종 이상일 수 있다. 바람직하게는 상기 고굴절 필러는 이산화티탄일 수 있다.
상기 평탄층의 두께는 소자 특성에 맞게 적절히 조절할 수 있다. 광추출 효율을 높이기 위해서, 평탄층 평균 두께는 산란 입자 평균 직경의 0.5 배 또는 2 배 이상일 수 있으며, 예를 들어, 0.5배 내지 10 배 또는 1배 내지 5 배 범위일 수 있다.
본 발명은 앞서 설명한 유기전자소자용 기판을 포함하는 유기전자소자를 제공한다.
본 발명의 일실시예에 따른 유기전자소자는, 앞서 설명한 유기전자소자용 기판; 제1 전극; 발광층을 포함하는 유기층; 및 제2 전극이 순차 적층된 구조로서, 상기 유기층은 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층을 포함하며, 상기 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층의 두께는 40 내지 100 nm인 것을 특징으로 한다.
전자수송층에 알칼리 할라이드를 도핑함으로써, 전자에 대한 캐리어 밀도를 높이고 전자 주입을 위한 에너지 장벽을 낮출 수 있다. 특히 알칼리 할라이드가 도핑된 전자수송층을 40 내지 100 nm, 보다 구체적으로는 55 내지 85 nm의 두께로 형성함으로써, 기존 유기전자소자에서는 필수적인 구성으로 여겨졌던 전자주입층을 별도로 형성하지 않더라도 유기전자소자가 효율적으로 작동될 수 있다.
본 발명에 따른 유기전자소자는 기판 내에 산란입자가 형성된 광추출 구조를 포함하며, 기판 상에 형성되는 적층 구조 중에서 알칼리 할라이드 도핑된 전자수송층을 상대적으로 두텁게 형성한 구조이다. 이를 통해 광추출 효율을 개선하고, 동시에 유기전자소자의 적층구조를 단순화시켜 소자의 수명 개선 및 제조 공정의 단순화를 도모할 수 있다.
상기 전자수송층은 전자수송재료 및 이에 도핑된 알칼리 할라이드를 포함하며, 상기 전자수송재료는 이미다졸기, 옥사졸기, 티아졸기, 퀴놀린 및 페난트롤린기로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 이상의 작용기를 갖는 화합물을 포함할 수 있다. 전자수송재료는 특별히 제한되지 않으며, 전자의 수송을 저해하지 않는다면, 필요한 물성에 따라 당업자가 자유롭게 선택 가능하다.
상기 전자수송층에 도핑되는 알칼리 할라이드는 전극으로부터 발광층으로의 전자 주입 및 수송 특성을 향상시키게 되며, 바람직하게는 소자의 수명을 향상시킬 수 있다. 이러한 알칼리 할라이드의 예로는, NaF, CsF, LiF, KF, MgF2 및 CaF2로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 또는 2 종 이상의 혼합물 등이 있다.
상기 알칼리 할라이드가 전자수송층 내에 도핑되는 양은, 소자 성능을 저하시키지 않는 범위에서 선택가능하며, 예를 들어, 전자수송층 전체 중량을 기준으로, 0.1 중량% 이상인 경우가 바람직하다. 알칼리 할라이드의 함량이 지나치게 적은 경우에는 알칼리 할라이드 도핑으로 인한 기술적 효과를 기대하기 어렵다.
일실시예에서, 알칼리 할라이드는 전자수송층의 두께에 따라 농도 구배를 갖도록 도핑될 수 있다. 전자수송층의 전 영역에 동일한 농도로 알칼리 할라이드를 도핑하는 경우보다, 두께에 따라 순차적으로 알칼리 할라이드의 도핑량을 증가시킴으로써 전자 수송 특성을 보다 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 전자수송층은 전자도입과 전자수송을 동시에 수행할 수 있다. 본 발명에서는 전자주입층이 별도로 형성되지 않은 구조, 또는 전자수송층과 전자주입층이 하나의 층으로 형성된 구조를 제공한다. 즉, 상기 알칼리 할라이드 도핑된 전자수송층과 제2 전극이 직접 접하는 구조일 수 있다. 그러나, 전자주입층이 별도의 층으로 형성된 경우를 본 발명에서 제외하는 것은 아니다.
본 발명에 따른 유기전자소자 내에 적층되는 유기층은, 발광층 및 알칼리 할라이드 도핑된 전자수송층 만을 포함할 수 있으나, 필요에 따라 정공주입층, 정공수송층 및 전자주입층으로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 층을 포함할 수 있다. 그러나, 이에 한정되지 않고 일부층이 생략되거나 추가될 수 있다. 상기 정공수송층 또는 정공주입층으로는, 예를 들어, 아릴아민계 화합물, 도전성 폴리머, 또는 공정부분과 비공역 부분이 함께 있는 블록 공중합체 등이 사용될 수 있다. 상기 유기층은 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층 및 전자주입층이 적층된 구조를 포함할 수 있다.
또한, 상기 유기전자소자는 제1 전극과 유기층 사이에 형성된 금속 배선을 더 포함할 수 있다. 상기 금속 배선은 제1 전극의 전압강하를 보상하기 위한 것이다. 이를 통해 제1 전극 전면에 고른 전압 인가가 가능하다.
상기 제1 전극은 투명 전극이 사용될 수 있다. 예를 들어, 상기 제 1 전극으로는 ITO(Indium Tin Oxide), IZO(Indium Zinc Oxdie), SnO2, CNT(Carbon Nano Tube) 또는 그래핀(Graphene) 등이 사용될 수 있다. 또한, 제2 전극으로는 다양한 종류의 금속 박막이 사용될 수 있으며, 예를 들어, 알루미늄 박막이 사용될 수 있다. 본 발명에서 제1 전극 및 제2 전극의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 다양한 종류의 소재 또는 형태가 적용 가능하다.
본 발명은 또한, 앞서 설명한 유기전자소자용 기판을 제조하는 방법을 제공한다.
일실시예에서, 상기 제조방법은,
바인더 및 산란 입자를 포함하는 코팅액을 사용하여 기재상에 산란층을 형성하는 단계; 및
형성된 산란층 위에 평탄화된 면을 이루도록 평탄층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 산란층은 CVD, PVD 또는 졸겔 코팅에 의해 형성할 수 있다. 예를 들어, 상기 산란층을 형성하는 단계는, 무기 또는 유무기 복합체 바인더 및 산란 입자를 포함하는 코팅액을 기재 상에 도포하는 단계; 및 코팅액에 포함된 바인더를 축합 반응시켜 매트릭스를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 코팅액에 포함된 바인더가 축합되는 과정에서 산란 입자에 의한 요철 구조가 형성될 수 있다.
또한, 상기 평탄층은 CVD, PVD 또는 졸겔 코팅에 의해 형성할 수 있다. 예를 들어, 상기 평탄층을 형성하는 단계는, 무기 바인더 및 고굴절 필러를 포함하는 코팅액을 산란층 상에 도포하는 단계; 및 코팅액에 포함된 바인더를 축합 반응시켜 매트릭스를 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 위에서 설명한 방법으로 제조된 기판을 이용하여 유기전자소자를 제조하는 방법을 제공한다.
일실시예에서, 상기 제조방법은, 상기 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계; 상기 제1 전극 상에 발광층을 포함하는 유기층을 형성하는 단계; 및 상기 유기층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 유기층을 형성하는 단계는, 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층을 40 내지 100 nm 두께로 형성하는 것을 포함할 수 있다.
상기 유기층을 형성하는 단계는, 제1 전극 상에 전자수송층 외에 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자주입층 중 어느 하나 이상의 층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 상기 유기층은 전자주입층을 생략하거나 전자주입층과 전자수송층이 하나의 층으로 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 유기층은 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층으로 구성될 수 있다. 본 발명은 전자주입층이 별도의 층으로 형성된 경우를 본 발명에서 제외하는 것은 아니다. 또한, 상기 발광층을 포함하는 유기층은 2 스택 또는 3 스택의 구조로 반복 형성될 수 있다.
유기전자소자를 구성하는 각 층을 적층하는 방법은, 당해 기술분야에 알려진 방법에 의해 가능하다. 예를 들어, 증착법이나 솔벤트 프로세스(solvent process) 등의 방법이 적용 가능하며, 솔벤트 프로세스의 예로는 스핀 코팅, 딥 코팅, 닥터 블레이딩, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅 또는 열 전사법 등이 있다.
또한, 알칼리 할라이드가 도핑된 전자수송층은 40 내지 100 mm의 두께로 형성할 수 있으며, 보다 구체적으로는 55 내지 85 nm 두께로 형성할 수 있다. 본 발명에 따른 유기전자소자는 전술한 알칼리 할라이드 도핑된 전자수송층을 40 내지 100 nm, 또는 55 내지 85 nm의 두께로 형성하는 것을 제외하고는, 당해 기술분야에 알려진 제조 방법 및 재료에 의해 제조 가능하다. 예를 들어, 본 발명에 따른 유기전자소자는 유기층이 형성된 제1 ITO 전극 상에, 스퍼터링(sputtering) 또는 전자빔 증발(e-beam evaporation)과 같은 PVD(physical vapor deposition) 방법을 이용하여, 금속 또는 전도성을 가지는 금속 산화물 또는 이들의 합금을 증착시켜 제2 전극을 형성할 수 있다.
본 발명에 따른 유기전자소자는 기판 상에 형성된 유기층을 포함한다. 상기 유기층을 구성하는 각 층에 대해 보다 구체적으로 살펴보면 다음과 같다.
정공주입층
(
HIL
) 또는 정공수송층(
HTL
)
정공주입층 또는 정공수송층은 양극과 발광층 사이에 형성되어 정공의 수송을 촉진하게 된다. 예를 들어, 상기 정공주입층 또는 정공수송층을 구성하는 물질로는, NPD(N,N’-diphenyl-N-N’-di(1-naphthyl)-benzidine), TPD(N,N’-diphenyl-N,N’-di(3-toly)-benzidine) 또는 DNTPD(N,N’-diphenyl-amino)phenyl-N,N’-diphenylbenzidine) 등이 사용될 수 있다.
발광층(
EML
)
발광층에서는 정공전달과 전자전달이 동시에 일어나게 되며, 편의상 전자수송이 정공수송에 비해 빠를 경우에는 n-형 발광층, 정공수송이 전자수송에 비해 빠를 경우에는 p-형 발광층으로 분류할 수 있다.
상기 n-형 발광층은 전자수송이 정공수송 보다 빠르기 때문에 전공수송층과 발광층의 계면 부근에서 발광이 이루어진다. 따라서, 정공수송층의 LUMO 준위가 발광층의 LUMO 준위보다 높은 경우에 더 좋은 발광효율을 나타낼 수 있다. n-형 발광층은, 예를 들어, 트리스(8-히드록시퀴놀린)알루미늄(Alq3); 8-히드록시퀴놀린 베릴륨(BAlq); 벤즈옥사졸린계 화합물, 벤즈티아졸계 화합물 또는 벤즈이미다졸계 화합물; 폴리플루오렌계 화합물; 실리사이클로펜타디엔계 화합물 등을 포함한다.
상기 p-형 발광층에서는 정공수송이 전자수송 보다 빠르기 때문에 전자수송층과 발광층의 계면 부근에서 발광이 이루어진다. 따라서, 전자수송층의 HOMO 준위가 발광층의 HOMO 준위보다 낮은 경우에 보다 우수한 발광 효율을 낼 수 있다. p-형 발광층은, 예를 들어, 카바졸린계 화합물; 안트라센계 화합물; 폴리페닐렌비닐렌(PPV)계 폴리머; 또는 스피로(spiro) 화합물 등을 포함한다.
전자수송층
(
ETL
) 또는 전자주입층(
EIL
)
전자수송층 또는 전자주입층은 음극으로부터 주입받은 전자를 발광층으로 효율적으로 수송할 수 있도록 전자이동도(electron mobility)가 큰 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 전자수송층 또는 전자주입층은 특별히 제한되는 것은 아니나, Alq3 구조를 포함하는 유기화합물; 히드록시플라본-금속 착화합물 또는 실라사이클로펜 타디엔계 화합물 등을 포함한다. 또는, 상기 전자수송층은, 예를 들어, Alq3(tris(8-hydroxyquinoline) aluminium), Bphen(4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline) 또는 BCP(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline) 등의 물질이 사용될 수 있다.
이하 도면을 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 본 발명의 범주가 그에 제한되는 것을 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 유기전자소자용 기판의 적층구조를 모식적으로 도시하였다. 도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 유기전자소자용 기판(100)은 기재(10) 상에 바인더(21) 및 산란 입자(30)를 포함하는 산란층이 형성되어 있으며, 상기 산란층은 기재(10)와의 반대면에 요철구조를 형성하고 있다. 상기 산란층의 요철구조 상에는 평탄층(22)이 형성되어 있다. 평탄층(22)에 의한 평탄면 상에 유기소자 등을 추가로 적층하는 것이 가능하다.
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 유기전자소자용 기판을 포함하는 유기전자소자의 적층구조를 모식적으로 도시한 것이다. 도 2를 참조하면, 도 1에서 제조된 기판(100) 상에 제1 전극(40), 발광층을 포함하는 유기층(50) 및 제2 전극(60)을 순차적으로 형성함으로써, 유기전자소자를 구성할 수 있다. 경우에 따라서는, 소자의 특성을 향상시키기 위한 추가적인 적층구조를 더 포함할 수 있다.
도 3은 전극 위에 전자수송층과 전자주입층이 함께 형성된 구조를 나타낸 모식도이다. 전극(200)에서 발생된 전자가 발광층으로 용이하게 주입되도록 전자수송층(301) 외에 전자주입층(302)을 추가로 형성한 구조이다.
이에 대해, 본 발명의 하나의 실시예는 도 4에 도시된 바와 같이, 전극(200)상에 알칼리 할라이드(310)가 도핑된 두꺼운 두께의 전자수송층(300)을 형성함으로써, 별도의 전자주입층 없이도 전자의 수송 특성을 향상시킬 수 있다. 상기 전자수송층(300)은 50 내지 100 nm 두께로 형성할 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 유기전자소자를 포함하는 전자장치를 제공한다. 상기 장치는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 조명기기 또는 디스플레이 장치 등을 포함한다.
이하, 본 발명에 따른 실시예 등을 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예
1
유기전자소자용 기판의 제조
TMOS(Si(OCH3)4, 실록산) 10 g에 굴절률이 약 1.52인 고분자 비드(XX75BQ, 직경 3 ㎛, Sekisui(제)) 1 g을 충분히 분산하여 코팅액을 조제하였다. 분산된 코팅액을 유리 기판상에 도포하였다. 도포된 코팅액을 경화시켜 산란층을 형성하였다. 또한, 내부에 고굴절 필러(이산화티탄)가 분산되어 있는 무기 바인더(실록산)를 산란층 상에 도포 및 건조시켜 평탄층이 형성된 유기전자소자용 기판을 제조하였다. 제조된 유기전자소자용 기판은, 평탄층 형성시 고굴절 필러의 함량을 조절함으로써, 평탄층과 고분자 비드의 굴절률 차이가 0.4이 되도록 하였다.
OLED
의 제조
상기 제조된 유기전자소자용 기판의 고굴절층 상에 제1 투명전극, 유기층 및 제2 전극을 순차적으로 적층하여 2x2 mm2의 발광 영역을 갖는 백색 OLED를 제작하였다. 상기 제1 투명전극으로는 ITO(Indium Tin Oxide)를 사용하고, 제2 전극으로는 알루미늄(Al)을 사용하여 형성하였다. 또한, 유기층으로는 정공주입층, 정공전달층, 발광층, 전자전달층 및 전자주입층을 포함하는 구조로 형성하였다. 상기 각 적층구조에서 사용된 소재는 백색 유기전자소자의 제조 분야에서 통상적으로 사용되는 소재를 사용하였고, 그 형성방법 역시 일반적인 방식을 사용하였다.
실시예
2
코팅액의 제조시에 산란 입자의 양을 1.5 g으로 변경하고, 고분자 비드와 평탄층의 굴절률 차이를 0.8로 조정한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방식으로 기판을 제조하고, 제조된 기판상에 유기전자소자를 형성하였다.
실시예
3
유기전자소자용 기판을 제조하는 과정에서 바인더로 TEOS(Si(OC2H5)4, 실록산)를 사용하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방식으로 기판을 제조하고, 제조된 기판을 이용하여 유기전자소자를 제조하였다.
비교예
1
유기전자소자용 기판을 제조하는 과정에서 실록산 대신 메틸메타크릴레이트를 사용하고, 평탄층과 고분자 비드의 굴절률 차이를 0.2로 조정하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방식으로 기판을 제조하고, 제조된 기판을 이용하여 유기전자소자를 제조하였다.
비교예
2
유기전자소자용 기판을 제조하는 과정에서 평탄층과 고분자 비드의 굴절률 차이를 0.2로 조정하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방식으로 기판을 제조하고, 제조된 기판을 이용하여 유기전자소자를 제조하였다.
실험예 1: 산란 입자와 평탄층의 굴절률 차이에 따른 광추출 효율의 비교
실시예 1, 2 및 비교예 1에서 제조된 유기전자소자에 대하여 광추출 효율을 비교 측정하였다. 구체적으로는, 각각의 유기전자소자를 0.4 mA의 정전류 구동 조건 하에서 구동시키고, 추출되는 광속을 측정하여 광추출 효율을 평가하였다. 측정결과는 하기 표 1에 나타내었다. 표 1에서 Na는 산란 입자의 굴절률, Nb는 평탄층의 굴절률을 의미하며, 굴절률 차이가 실질적으로 없는 경우를 의미한다.
No. | 굴절률 차이(|Na-Nb|) | 광속(Luminous emittance, lm) |
대조군 | N.A. | 0.060 |
비교예 1 | 0.2 | 0.071 |
실시예 1 | 0.4 | 0.077 |
실시예 2 | 0.8 | 0.083 |
실시예
4
실시예 1에서 제조된 기판 상에 스퍼터링 방법으로 100 nm 두께의 투명 IZO 제1 전극을 형성하고, HAT(Hexanitrile hexaazatriphenylene) 물질을 열 진공 증착하여 50 nm 두께의 정공주입층을 형성하였다. 그 위에 NPD(N,N’-diphenyl-N-N’-di(1-naphthyl)-benzidine)를 진공 증착하여 40 nm 두께의 정공수송층으로 형성한 다음, Alq3(트리스(8-히드록시퀴놀린)알루미늄)을 진공 증착하여 30 nm 두께의 발광층을 형성하였다. 그런 다음, Alq3(트리스(8-히드록시퀴놀린)알루미늄)에 LiF를 10%(w/w) 도핑하여 제조한 전자수송층을 55 nm 두께로 형성하였다. 그 위에 175 nm 두께의 알루미늄 전극을 형성하였다.
실시예
5 및 6
전자수송층의 두께를 각각 70 및 85 nm로 형성한 것을 제외하고는, 실시예 4와 동일한 방식으로 유기전자소자를 제작하였다.
비교예
3
전자수송층의 두께를 35 nm로 형성한 것을 제외하고는, 실시예 4와 동일한 방식으로 유기전자소자를 제작하였다.
비교예
4
전자수송층의 두께를 140 nm로 형성한 것을 제외하고는, 실시예 4와 동일한 방식으로 유기전자소자를 제작하였다.
실험예
2: 발광 휘도 측정
실시예 4~6, 비교예 3 및 4에서 제작된 유기전자소자들에 대한 발광 휘도를 측정하였다. 발광 세기는 유기전자소자의 발광면에 굴절률이 1.52인 반구형 렌즈를 부착하고, 적분구를 이용하여 소자에서 방출되는 광의 양을 측정하였다. 측정결과는 도 5에 나타내었다.
도 5를 참조하면, 전자수송층(ETL)의 두께에 따라 발광 휘도가 달라지는 것을 알 수 있다. 전자수송층의 두께를 55, 70 및 85 nm로 형성한 실시예 4 내지 6의 경우에 전자수송층의 두께를 35 및 140 nm로 형성한 비교예 3 및 4에 비해 발광 휘도가 높은 것으로 나타났고, 특히 85 nm로 형성한 경우에 발광 휘도가 가장 높은 것으로 나타났다.
10: 기재 21: 바인더
22: 평탄층 30: 산란 입자
40: 제1 전극 50: 유기층
60: 제2 전극 200: 전극
300, 301: 전자수송층 302: 전자주입층
310: 알칼리 할라이드 도펀트
22: 평탄층 30: 산란 입자
40: 제1 전극 50: 유기층
60: 제2 전극 200: 전극
300, 301: 전자수송층 302: 전자주입층
310: 알칼리 할라이드 도펀트
Claims (23)
- 기재; 기재상에 단일층으로 형성되며, 바인더 및 광을 산란시키는 산란 입자를 포함하고, 또한 상기 기재와 반대면에는 산란 입자에 의해 형성된 요철구조를 형성하는 산란층; 및 산란층상에 표면 굴곡을 평탄화시키는 평탄층을 포함하고, 상기 산란 입자의 굴절률(Na) 및 평탄층의 굴절률(Nb)은,|Na-Nb|≥0.3을 만족하는 유기전자소자용 기판;
제1 전극;
발광층을 포함하는 유기층; 및
제2 전극이 순차 적층되며,
상기 유기층은 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층을 포함하고, 상기 알칼리 할라이드로 도핑된 전자수송층의 두께는 40 내지 100 nm인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
산란 입자의 굴절률(Na)는 1.0 내지 2.0이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.7 내지 2.5인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
산란 입자의 굴절률(Na)는 2.0 내지 3.5이고, 평탄층의 굴절률(Nb)는 1.7 내지 2.5인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
산란 입자는 실리콘, 실리카, 글래스, 산화 티탄, 불화 마그네슘, 산화 지르코늄, 알루미나, 산화 세륨, 산화 하프늄, 오산화 니오브, 오산화 탄탈, 산화 인듐, 산화 주석, 산화 인듐 주석, 산화 아연, 규소, 황아연, 탄산칼슘, 황산바륨, 실리콘 나이트라이드 및 알루미늄 나이트라이드로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 이상인 유기전자소자. - 삭제
- 제 1 항에 있어서,
산란 입자의 평균 직경은 0.01 ㎛ 내지 20 ㎛인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
산란층 내의 바인더는 무기 또는 유무기 복합체 바인더인 유기전자소자. - 제 7 항에 있어서,
산란층 내의 바인더는 실리콘 산화물; 실리콘 나이트라이드; 실리콘 옥시나이트라이드; 알루미나; 및 실록산 결합을 기반으로 하는 무기 또는 유무기 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1 종 이상인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
평탄층은 무기 바인더 또는 유무기 복합체의 바인더를 포함하는 유기전자소자. - 제 9 항에 있어서,
평탄층은 실리콘 산화물; 실리콘 나이트라이드; 실리콘 옥시나이트라이드; 알루미나; 및 실록산 결합을 기반으로 하는 무기 또는 유무기 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1 종 이상을 포함하는 유기전자소자. - 제 9 항에 있어서,
평탄층은 고굴절 필러를 더 포함하는 유기전자소자. - 제 11 항에 있어서,
고굴절 필러는 알루미나, 알루미늄 나이트라이드, 산화 지르코늄, 산화 티탄, 산화 세륨, 산화 하프늄, 오산화 니오브, 오산화 탄탈, 산화 인듐, 산화 주석, 산화 인듐 주석, 산화 아연, 규소, 황아연, 탄산칼슘, 황산바륨 및 실리콘 나이트라이드로 구성된 군으로부터 선택된 1 종 이상인 유기전자소자. - 삭제
- 제 1 항에 있어서,
전자수송층은 전자수송재료 및 이에 도핑된 알칼리 할라이드를 포함하며,
상기 전자수송재료는 이미다졸기, 옥사졸기, 티아졸기, 퀴놀린 및 페난트롤린기로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 이상의 작용기를 갖는 화합물을 포함하는 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
알칼리 할라이드는 NaF, CsF, LiF, KF, MgF2 및 CaF2로 구성된 군으로부터 선택되는 1 종 이상인 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
알칼리 할라이드는 전자수송층의 두께에 따라 농도 구배를 갖는 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
전자수송층은 전자도입과 전자수송을 동시에 수행하는 유기전자소자. - 제 1 항에 있어서,
제1 전극과 유기층 사이에 형성된 금속 배선을 포함하는 유기전자소자. - 바인더 및 산란 입자를 포함하는 코팅액을 사용하여 기재상에 단일층의 산란 입자에 의해 형성된 요철구조를 갖는 산란층을 형성하는 단계; 및 형성된 산란층 위에 평탄화된 면을 이루도록 평탄층을 형성하는 단계를 포함하는 기판을 제조하는 단계;
제조된 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 발광층을 포함하는 유기층을 형성하는 단계; 및
상기 유기층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하며,
상기 유기층을 형성하는 단계는, 알칼리 할라이드 도핑된 전자수송층을 40 내지 100 nm 두께로 형성하는 것을 포함하는 유기전자소자의 제조방법. - 제 19 항에 있어서, 산란층은 CVD, PVD 또는 졸겔 코팅에 의해 형성하는 유기전자소자의 제조방법.
- 제 19 항에 있어서, 평탄층은 CVD, PVD 또는 졸겔 코팅에 의해 형성하는 유기전자소자의 제조방법.
- 제 19 항에 있어서,
상기 유기층을 형성하는 단계는, 제1 전극 상에 전자수송층 외에 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자주입층 중 어느 하나 이상의 층을 형성하는 단계를 포함하는 유기전자소자의 제조방법. - 삭제
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