KR101866243B1 - 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자 - Google Patents

유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자 Download PDF

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Abstract

본 발명은 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자에 관한 것으로서 더욱 상세하게는 유기발광소자의 광추출 효율을 향상시킬 수 있고, 유기발광소자의 소자 안정성 확보에 기여할 수 있는 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자에 관한 것이다.
이를 위해, 본 발명은, 베이스 기판; 상기 베이스 기판 상에 형성되고, TiO2로 이루어진 산란층; 상기 산란층 내부에 형성되어 있고, 기공 형태로 이루어진 다수의 제1 광 산란체; 및 상기 산란층 상에 형성되는 평탄층을 포함하되, 상기 산란층 내부에는 상기 평탄층을 이루는 물질의 일부가 침투되어 있는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판을 제공한다.

Description

유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자{METHOD OF FABRICATING LIGHT EXTRACTION SUBSTRATE, LIGHT EXTRACTION SUBSTRATE FOR OLED AND OLED INCLUDING THE SAME}
본 발명은 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자에 관한 것으로서 더욱 상세하게는 유기발광소자의 광추출 효율을 향상시킬 수 있고, 유기발광소자의 소자 안정성 확보에 기여할 수 있는 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자에 관한 것이다.
일반적으로, 발광장치는 크게 유기물을 이용하여 발광층을 형성하는 유기 발광장치와 무기물을 이용하여 발광층을 형성하는 무기 발광장치로 구분할 수 있다. 이중, 유기 발광장치를 이루는 유기발광소자는 전자주입전극(cathode)으로부터 주입된 전자와 정공주입전극(anode)으로부터 주입된 정공이 유기 발광층에서 결합하여 엑시톤(exciton)을 형성하고, 이 엑시톤이 에너지를 방출하면서 발광하는 자체 발광형 소자로서, 저전력 구동, 자체발광, 넓은 시야각, 높은 해상도와 천연색 실현, 빠른 응답 속도 등의 장점을 가지고 있다.
최근에는 이러한 유기발광소자를 휴대용 정보기기, 카메라, 시계, 사무용기기, 자동차 등의 정보 표시 창, 텔레비전, 디스플레이 또는 조명용 등에 적용하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.
상술한 바와 같은 유기발광소자의 발광 효율을 향상시키기 위해서는 발광층을 구성하는 재료의 발광 효율을 높이거나 발광층에서 발광된 광의 광추출 효율을 향상시키는 방법이 있다.
이때, 광추출 효율은 유기발광소자를 구성하는 각 층들의 굴절률에 의해 좌우된다. 일반적인 유기발광소자의 경우, 발광층으로부터 방출되는 광이 임계각 이상으로 출사될 때, 애노드인 투명전극층과 같이 굴절률이 높은 층과 기판유리와 같이 굴절률이 낮은 층 사이의 계면에서 전반사를 일으키게 되어, 광추출 효율이 낮아지게 되고, 이로 인해, 유기발광소자의 전체적인 발광 효율이 감소되는 문제점이 있었다.
이를 구체적으로 설명하면, 유기발광소자는 발광량의 20%만 외부로 방출되고, 80% 정도의 빛은 기판유리와 애노드 및 정공 주입층, 전공 수송층, 발광층, 전자 수송층, 전자 주입층 등을 포함하는 유기 발광층의 굴절률 차이에 의한 도파관(wave guiding) 효과와 기판유리와 공기의 굴절률 차이에 의한 전반사 효과로 손실된다. 즉, 내부 유기 발광층의 굴절률은 1.7~1.8이고, 애노드로 일반적으로 사용되는 ITO의 굴절률은 약 1.9이다. 이때, 두 층의 두께는 대략 200~400㎚로 매우 얇고, 기판유리의 굴절률은 1.5이므로, 유기발광소자 내에는 평면 도파로가 자연스럽게 형성된다. 계산에 의하면, 상기 원인에 의한 내부 도파모드로 손실되는 빛의 비율이 약 45%에 이른다. 그리고 기판유리의 굴절률은 약 1.5이고, 외부 공기의 굴절률은 1.0이므로, 기판유리에서 외부로 빛이 빠져 나갈 때, 임계각 이상으로 입사되는 빛은 전반사를 일으켜 기판유리 내부에 고립되는데, 이렇게 고립된 빛의 비율은 약 35%에 이르기 때문에, 불과 발광량의 20% 정도만 외부로 방출된다.
이러한 문제를 해결하기 위해, 광도파모드에 의해 소실되는 80%의 빛을 외부로 끌어내는 광추출층에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 여기서, 광추출층은 크게 내부 광추출층과 외부 광추출층으로 나뉜다. 이때, 외부 광추출층의 경우에는 다양한 형태의 마이크로 렌즈를 포함하는 필름을 기판 외부에 설치함으로써, 광추출 효과를 얻을 수 있는데, 마이크로 렌즈의 형태에 크게 구애 받지 않은 특성이 있다. 또한, 내부 광추출층은 광도파모드로 소실되는 빛을 직접적으로 추출함으로써, 외부 광추출층에 비해 효율증대 가능성이 훨씬 높은 장점이 있다.
하지만, 내부 광추출층을 통해 광추출 효율이 증대되더라도 외부로 방출되는 발광량을 기준으로 보면, 그 효과가 여전히 미진하므로, 광추출 효율을 보다 향상시킬 수 있는 방법 혹은 기술에 대한 연구가 절실히 요구되고 있는 실정이다.
대한민국 등록특허공보 제10-0338332호(2002.05.15.)
본 발명은 상술한 바와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 유기발광소자의 광추출 효율을 향상시킬 수 있고, 유기발광소자의 소자 안정성 확보에 기여할 수 있는 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자를 제공하는 것이다.
이를 위해, 본 발명은, 베이스 기판; 상기 베이스 기판 상에 형성되고, TiO2로 이루어진 산란층; 상기 산란층 내부에 형성되어 있고, 기공 형태로 이루어진 다수의 제1 광 산란체; 및 상기 산란층 상에 형성되는 평탄층을 포함하되, 상기 산란층 내부에는 상기 평탄층을 이루는 물질의 일부가 침투되어 있는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판을 제공한다.
여기서, 상기 TiO2를 이루는 결정체의 크기는 30~50㎚일 수 있다.
이때, 복수 개의 상기 결정체가 응집된 응집체의 크기는 0.3~630㎛일 수 있고, 또는 복수 개의 상기 결정체가 응집된 응집체의 크기는 0.035~53㎛일 수 있다.
상기 TiO2의 결정체들은 부정형으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 TiO2의 결정체들은 덴드라이트 형상 또는 로드 형상으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 다수의 제1 광 산란체는 부정형으로 이루어질 수 있다.
게다가, 상기 평탄층을 이루는 물질의 일부는 상기 제1 광 산란체의 일 부분을 채우는 형태로 위치되어 있을 수 있다.
또한, 상기 산란층 내부에 형성되어 있고, 입자 형태로 이루어진 다수의 제2 광 산란체를 더 포함할 수 있다.
그리고 상기 산란층 및 상기 평탄층의 총 면적 대비 상기 제1 광 산란체가 차지하는 면적 비율은 1.6~13.2%일 수 있다.
또한, 상기 산란층의 면적 대비 상기 제1 광 산란체가 차지하는 면적 비율은 6~20%일 수 있다.
게다가, 상기 산란층을 이등분하여 상부층과 하부층으로 구분할 때, 상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율보다 높을 수 있다.
이때, 상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율 대비 2~6배 클 수 있다.
또한, 상기 하부층의 면적 대비 상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 14~18%일 수 있다.
그리고 상기 상부층의 면적 대비 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 3~8%일 수 있다.
아울러, 상기 다수의 제2 광 산란체는 상기 하부층 내부에 배열되어 있을 수 있다.
또한, 상기 제2 광 산란체는 SiO2, TiO2, ZnO 및 SnO2를 포함하는 금속산화물 후보군 중 어느 하나 또는 둘 이상을 조합으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 제2 광 산란체는 단일 굴절률 또는 다중 굴절률을 가질 수 있다.
이 경우, 다중 굴절률을 갖는 상기 제2 광 산란체는, 코어, 및 상기 코어와 굴절률 차이를 가지며 상기 코어를 감싸는 쉘로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 코어는 중공으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 평탄층은 유무기 하이브리머로 이루어질 수 있다.
그리고 상기 베이스 기판은 플렉서블 기판으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 베이스 기판은 두께 1.5㎜ 이하의 박판 유리로 이루어질 수 있다.
한편, 본 발명은 상기의 유기발광소자용 광추출 기판을, 발광된 빛이 외부로 방출되는 경로 상에 구비하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자를 제공한다.
본 발명에 따르면, 다수의 광 산란체에 대한 산란층이 TiO2로 이루어짐으로써, 빛을 산란시킬 수 있는 크기의 부정형 기공을 산란층 내부에 다수 개 형성시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 산란층 상에 유무기 하이브리머로 이루어진 평탄층을 구비함으로써, 유기발광소자에 광추출 기판 적용 시 유기발광소자의 전기적 특성이 저하되는 현상을 방지할 수 있음은 물론, 유무기 하이브리머가 산란층 내부에 일정부분 스며들어, 산란층 내부에 형성되어 있고 산란층의 다공성 구조로 인해 오픈 구조로 형성된 기공의 일 부분을 채움으로써, 유무기 하이브리머가 채워지지 않은 기공의 나머지 부분, 즉, 산란층 및 유무기 하이브리머에 의해 구획되어 폐쇄 구조를 이루게 된 기공이 굴절률 1.0인 광 산란체로 거동 가능하게 할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 입자 형태의 광 산란체가 다중 굴절률을 갖는 코어-쉘 구조로 이루어지고, 특히, 코어가 중공으로 이루어짐으로써, 유기발광소자의 광추출 효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
이를 통해, 본 발명에 따르면, 유기발광소자의 광추출 효율을 향상시킬 수 있고, 유기발광소자의 소자 안정성 확보에 기여할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 빛이 방출되는 경로 상에 구비하는 유기발광소자를 개략적으로 나타낸 단면 모식도.
도 2 및 도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 산란층을 이루는 TiO2를 전자현미경으로 촬영한 사진들.
도 4는 덴드라이트 형상의 결정체에 대한 입도분석 결과를 나타낸 그래프.
도 5는 로드 형상의 결정체에 대한 입도분석 결과를 나타낸 그래프.
도 6은 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판의 단면을 전자현미경으로 촬영한 사진.
도 7은 샘플#1, 샘플#2, 샘플#5에 대한 FIB 분석 시 분석 포인트를 나타낸 모식도.
도 8은 샘플#1의 포인트9에 대한 분석 사진.
도 9는 샘플#2의 포인트9에 대한 분석 사진.
도 10은 샘플#5의 포인트9에 대한 분석 사진.
도 11은 샘플#1의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진.
도 12는 샘플#2의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진.
도 13은 샘플#5의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진.
도 14는 계산된 기공 면적을 동일 면적의 원으로 환산했을 때의 히스토그램.
이하에서는 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판 및 이를 포함하는 유기발광소자에 대해 상세히 설명한다.
아울러, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단된 경우 그 상세한 설명은 생략한다.
도 1에 도시한 바와 같이, 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판(100)은 유기발광소자(10)로부터 발광된 빛이 외부로 방출되는 경로 상에 배치되어 유기발광소자(10)의 광추출 효율을 향상시키는 기판이다. 또한, 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판(100)은 유기발광소자(10)를 외부 환경으로부터 보호하는 기판이다. 이때, 유기발광소자(10)는 조명장치의 광원으로 사용될 수 있다.
여기서, 구체적으로 도시하진 않았지만, 유기발광소자(10)는 본 발명의 실시 예에 따른 광추출 기판(100) 및 유기발광소자(10)에 대한 인캡슐레이션을 위해, 이와 대향되게 위치되는 기판 사이에 배치되는 애노드 전극, 유기 발광층 및 캐소드 전극의 적층 구조로 이루어진다. 이때, 애노드 전극은 유기 발광층으로의 정공 주입이 잘 일어나도록 일함수(work function)가 큰 금속, 예컨대, Au, In, Sn 또는 ITO와 같은 금속 또는 금속산화물로 이루어질 수 있다. 또한, 캐소드 전극은 유기 발광층으로의 전자 주입이 잘 일어나도록 일함수가 작은 Al, Al:Li 또는 Mg:Ag의 금속 박막으로 이루어질 수 있다. 그리고 유기 발광층은 애노드 전극 상에 차례로 적층되는 정공 주입층, 정공 수송층, 발광층, 전자 수송층 및 전자 주입층을 포함하여 형성될 수 있다. 이때, 유기발광소자(10)가 조명용 백색 유기발광소자로 이루어지는 경우, 예컨대, 발광층은 청색 영역의 광을 방출하는 고분자 발광층과 오렌지-적색 영역의 광을 방출하는 저분자 발광층의 적층 구조로 형성될 수 있고, 이 외에도 다양한 구조로 형성되어 백색 발광을 구현할 수 있다. 또한, 유기발광소자(10)는 텐덤(tandem) 구조로 이루어질 수 있다. 이에 따라, 유기 발광층은 복수 개로 구비되고, 전하 생성층(charge generation layer)으로 이루어지는 연결층(interconnecting layer)을 매개로 교번 배치될 수 있다.
이러한 구조에 따라, 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 순방향 전압이 인가되면, 캐소드 전극으로부터 전자가 전자 주입층 및 전자 수송층을 통해 발광층으로 이동하게 되고, 애노드 전극으로부터 정공이 정공 주입층 및 정공 수송층을 통해 발광층으로 이동하게 된다. 그리고 발광층 내로 주입된 전자와 정공은 발광층에서 재결합하여 엑시톤(exciton)을 생성하고, 이러한 엑시톤이 여기상태(excited state)에서 기저상태(ground state)로 전이하면서 빛을 방출하게 되는데, 이때, 방출되는 빛의 밝기는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 흐르는 전류량에 비례하게 된다.
이와 같이, 유기발광소자(10)의 광추출 효율 향상을 위해 채용되는 광추출 기판(100)은 베이스 기판(110), 산란층(120), 다수의 제1 광 산란체(130) 및 평탄층(150)을 포함하여 형성된다. 이때, 본 발명의 실시 예에 따른 광추출 기판(100)은 다수의 제2 광 산란체(140)를 더 포함하여 형성될 수 있다.
베이스 기판(110)은 이의 일면에 형성되는 산란층(120), 다수의 제1 광 산란체(130), 다수의 제2 광 산란체(140) 및 평탄층(150)을 지지하는 기판이다. 또한, 베이스 기판(110)은 유기발광소자(10)의 전방, 즉, 유기발광소자(10)로부터 발광된 빛이 외부로 방출되는 경로 상에 배치되어, 발광된 빛을 외부로 투과시킴과 아울러, 유기발광소자(10)를 외부 환경으로부터 보호하는 봉지(encapsulation) 기판으로서의 역할을 한다.
이러한 베이스 기판(110)은 투명 기판으로, 광 투과율이 우수하고 기계적인 물성이 우수한 것이면 어느 것이든 제한되지 않는다. 예를 들어, 베이스 기판(110)으로는 열경화 또는 UV 경화가 가능한 유기필름인 고분자 계열의 물질이 사용될 수 있다. 또한, 베이스 기판(110)으로는 화학강화유리인 소다라임 유리(SiO2-CaO-Na2O) 또는 알루미노실리케이트계 유리(SiO2-Al2O3-Na2O)가 사용될 수 있다. 여기서, 본 발명의 실시 예에 따른 광추출 기판(100)을 채용한 유기발광소자(10)가 조명용인 경우, 베이스 기판(110)으로는 소다라임 유리가 사용될 수 있다. 이외에도 베이스 기판(110)으로는 금속산화물이나 금속질화물로 이루어진 기판이 사용될 수도 있다. 그리고 본 발명의 실시 예에서는 베이스 기판(110)으로 플렉서블(flexible) 기판이 사용될 수 있는데, 특히, 두께 1.5㎜ 이하의 박판 유리가 사용될 수 있다. 이때, 이러한 박판 유리는 퓨전(fusion) 공법 또는 플로팅(floating) 공법을 통해 제조될 수 있다.
산란층(120)은 다수의 제1 광 산란체(130)의 형성 공간을 제공하고, 다수의 제2 광 산란체(140)를 베이스 기판(110)에 고정하는 매트릭스 층이다. 본 발명의 실시 예에서, 이러한 산란층(120)은 TiO2로 이루어진다. 이때, 하기에서는 산란층(120)이 루타일(rutile) 결정상의 TiO2로 이루어진 것을 예시하였으나, 본 발명의 실시 예에 따른 산란층(120)은 아나타제(anatase) 결정상의 TiO2로 이루어질 수도 있는 바, 산란층(120)을 루타일 결정상의 TiO2로 특별히 한정하는 것은 아니다.
한편, 루타일(rutile) 결정상의 TiO2는 다공성 구조를 이루게 되는데, 산란층(120)이 이와 같이 다공성 구조의 루타일(rutile) 결정상의 TiO2로 이루어지면, 산란층(120)을 형성하는 과정에서, 산란층(120) 내부에 빛의 산란을 발생시킬 수 있는 정도의 크기를 갖는 기공, 즉, 굴절률이 1인 제1 광 산란체(130)가 형성된다. 즉, 루타일(rutile) 결정상의 TiO2는 기공 형태로 이루어진 제1 광 산란체(130)의 형성을 유도하는 다공성 물질이다. 이때, 산란층(120)을 이루는 TiO2는, 굴절률이 2.5~2.7인 고굴절(high-refractive index; HRI) 금속산화물이므로, 내부에 굴절률이 1인 저굴절의 제1 광 산란체(130)가 다수 개 형성되고, 또 다른 굴절률을 갖는 제2 광 산란체(140)가 다수 개 형성되면, 서로 굴절률이 상이한 혹은 굴절률 차이가 극대화된 고굴절/저굴절 또는 고굴절/저굴절/고굴절과 같은 복잡한 굴절률 구조를 이루게 된다. 이러한 복잡한 굴절률 구조가 유기발광소자(10)로부터 발광된 빛이 방출되는 경로 상에 배치되면, 유기발광소자(10)의 광추출 효율 증가는 극대화될 수 있다.
한편, 본 발명의 실시 예에서, 산란층(120)을 이루는 TiO2의 결정체들은 부정형으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 도 2의 전자현미경 사진에서 보여지는 바와 같이, 산란층(120)을 이루는 TiO2의 결정체들은 30~50㎚ 크기의 다면체들이 비등방성으로 연결된 구조의 덴드라이트(dendrite) 형상으로 이루어질 수 있다. 또한, 도 3의 전자현미경 사진에서 보여지는 바와 같이, 산란층(120)을 이루는 TiO2의 결정체들은 폭 20~30㎚, 길이 80~120㎚ 가량의 로드(rod) 형상으로 이루어질 수도 있다. 이때, 도 4의 입도 분석 결과와 같이, 덴드라이트 형상의 결정체들이 응집된 응집체의 크기는 0.3~630㎛의 크기를 갖는 것으로 측정되었다. 또한, 도 5의 입도 분석 결과와 같이, 로드 형상의 결정체들이 응집된 응집체의 크기는 0.035~53㎛의 크기를 갖는 것으로 측정되었다. 여기서, TiO2의 결정체들의 형상은 루타일 결정상의 TiO2가 분산되는 유기용매에 의해 결정될 수 있다.
TiO2의 결정체들이 상기와 같이 덴드라이트 형상이나 로드 형상으로 이루어지면, TiO2에 의해 유도 형성되는 제1 광 산란체(130) 또한 광 산란을 극대화시킬 수 있는 다양한 형태와 크기로 형성될 수 있다.
다수의 제1 광 산란체(130)는 산란층(120) 내부에 형성된다. 이러한 제1 광 산란체(130)는 산란층(120)을 이루는 루타일 결정상의 TiO2가 소성되는 과정에서 형성된 기공으로 이루어진다. 이로 인해, 제1 광 산란체(130)는 TiO2의 결정체들의 형상에 따라 다양한 형태와 크기의 기공 형태로 형성된다. 본 발명의 실시 예에서는 TiO2의 결정체들이 덴드라이트 형상 또는 로드 형상과 같은 부정형으로 이루어지므로, 제1 광 산란체(130) 또한 부정형으로 이루어진다.
여기서, 산란층(120) 내부에 이와 같은 제1 광 산란체(130)가 다수 개 형성되면, 기공 형태의 다수의 제1 광 산란체(130)가 굴절률이 1인 광 산란체처럼 거동하는 것이 아니라, 산란층(120)의 평균적인 굴절률을 낮추는 역할을 하여, 결국, 유효 굴절률이 낮아지는 효과가 발생된다. 즉, 루타일 결정상의 TiO2로 이루어진 산란층(120) 내부에 형성되는 다수의 제1 광 산란체(130)는 산란층(120)이 다공성 구조를 이룸에 따라, 형성되더라도 개방(open) 구조가 되어, 굴절률이 1인 독립적인 광 산란체로 작용하지 않고, 단지, 산란층(120)이 이루는 다공성 구조의 일 부분으로 작용하게 된다. 이 경우, 개방 구조의 제1 광 산란체(130)와 루타일 결정상의 TiO2의 굴절률의 복합적인 효과로 인해, 산란층(120)의 평균적인 유효 굴절률은 낮아지게 된다. 이렇게 되면, 광추출 효율 향상에 큰 도움이 되지 못한다. 본 발명의 실시 예에서는 평탄층(150)을 이루는 물질의 일부가 산란층(120) 내부에 침투되어 있는데, 이때, 침투된 물질이 제1 광 산란체(130)의 일 부분을 채우는 형태로 위치된다. 이로 인해, 개방된 구조의 제1 광 산란체(130)는 폐쇄된 구조(closed structure)로 변하게 된다. 이에 따라, 침투된 물질이 채워져 있지 않은 제1 광 산란체(130)의 타 부분, 즉, 산란층(120)과 침투된 물질에 의해 둘러싸여 폐쇄된 구조로 구획된 제1 광 산란체(130)는 굴절률이 1인 광 산란체로 거동 가능한 상태가 되어, 산란층(120)과 극명한 굴절률 차이를 이루게 된다. 이러한 제1 광 산란체(130)는 입자 형태의 제2 광 산란체(140)와 함께 산란층(120)과의 굴절률 차이를 이룸과 아울러, 복잡한 산란 구조를 이뤄, 유기발광소자(10)의 광추출 효율 증가를 극대화시키는 역할을 한다.
한편, 본 발명의 실시 예에서, 이러한 다수의 제1 광 산란체(130)가 차지하는 면적 비율은 산란층(120) 및 평탄층(150)의 총 면적 대비 1.6~13.2%일 수 있다. 이때, 다수의 제1 광 산란체(130)가 차지하는 면적 비율은 산란층(120)의 면적 대비 6~20%일 수 있다. 상기의 범위 내에서, 다수의 제1 광 산란체(130)가 차지하는 면적이 넓을수록, 유기발광소자(10)의 우수한 광추출 효율을 구현할 수 있고, 이로 인해, 값비싼 제2 광 산란체(140)의 사용 개수를 줄일 수 있게 되어, 제조비용을 절감할 수 있게 된다. 여기서, 산란층(120)을 이루는 루타일 결정상의 TiO2에 의해 유도 형성된 다수의 제1 광 산란체(130)는 산란층(120) 내부에서 위치 별로 형성 면적에 차이를 갖는다. 즉, 산란층(120)을 이등분하여 이를 상부층(121)과 하부층(122)으로 구분할 때, 하부층(122)에 형성되어 있는 제1 광산란체(130)들은 상부층(121)에 형성되어 있는 제1 광산란체(130)들보다 높은 면적 비율로 형성된다. 즉, 하부층(122)에 형성되어 있는 제1 광산란체(130)들의 면적 비율은 상부층(121)에 형성되어 있는 제1 광 산란체(130)들의 면적 비율 대비 2~6배 클 수 있다. 예를 들어, 하부층(122)의 면적 대비 하부층(122)에 형성되어 있는 제1 광 산란체(130)의 면적 비율은 14~18%이고, 상부층(121)의 면적 대비 상부층(121)에 형성되어 있는 제1 광산란체(130)들의 면적 비율은 3~8%일 수 있다. 이와 같이, 하부층(122)은 상부층(121)에 비해 적게는 2배, 많게는 6배 가량 높은 제1 광 산란체(130)들의 면적 비율을 갖는다.
다수의 제2 광 산란체(140)는 산란층(120) 내부, 보다 상세하게는 산란층(120)의 하부층(122)에 배열되어 있다. 또한, 다수의 제2 광 산란체(140)는 입자 형태로 이루어져, 기공 형태로 이루어진 다수의 제1 광 산란체(130)와 함께 복잡한 광 산란 구조를 이룬다. 이러한 다수의 제2 광 산란체(140)는 예컨대, 졸-겔(sol-gel)법을 통해 산란층(120)을 이루는 물질에 혼합된 후, 이와 함께 베이스 기판(110) 상에 도포됨으로써, 베이스 기판(110) 상에 배열 혹은 형성될 수 있다. 또한, 다수의 제2 광 산란체(140)는 산란층(120) 형성과는 별개의 공정을 통해, 산란층(120)보다 먼저, 베이스 기판(110) 상에 형성된 후, 산란층(120)에 의해 커버될 수 있다.
본 발명의 실시 예에서, 이러한 제2 광 산란체(140)는 SiO2, TiO2, ZnO 및 SnO2를 포함하는 금속산화물 후보군 중 어느 하나 또는 둘 이상을 조합으로 이루어질 수 있다. 또한, 입자 형태로 이루어진 제2 광 산란체(140)는 다중 굴절률을 갖는 형태로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 입자 형태로 이루어진 제2 광 산란체(140)는 서로 굴절률이 다른 코어-쉘 구조로 이루어질 수 있다. 이때, 코어(141)는 중공으로 이루어질 수 있다. 이와 같이, 제2 광 산란체(140)가 코어-쉘 구조로 이루어지면, 코어(141)와 쉘(142) 간의 굴절률 차이를 통해, 유기발광소자(10)로부터 방출된 빛을 외부로 추출하는 효율을 더욱 향상시킬 수 있게 된다.
여기서, 산란층(120) 내부에 형성되어 있는 다수의 제2 광 산란체(140)는 전체가 코어-쉘 구조를 이루는 입자들로 이루어지거나, 전체가 단일 굴절률을 갖는 입자들로 이루어질 수 있다. 또한, 다수의 제2 광 산란체(140)는 코어-쉘 구조와 같은 다중 굴절률을 갖는 입자들과 단일 굴절률을 갖는 입자들이 혼합된 형태로도 이루어질 수 있다.
이와 같이, 산란층(120) 내부에 형성되어 있는 다수의 제2 광 산란체(140)는 산란층(120), 다수의 제1 광 산란체(130) 및 평탄층(150)과 함께 유기발광소자(10)의 내부 광추출층(Internal Light Extraction Layer; ILEL)을 이루게 된다. 즉, 다수의 제2 광 산란체(140)는 산란층(120)과 굴절률 차이를 이룸과 아울러, 다수의 제1 광 산란체(130)와 함께 유기발광소자(10)로부터 발광된 빛의 방출 경로를 다변화시켜, 유기발광소자(100)의 광추출 효율을 향상시키는 역할을 한다.
평탄층(150)은 산란층(120) 상에 형성된다. 여기서, 상술한 바와 같이, 산란층(120) 내부에 제1 광 산란체(130)가 많이 형성되면, 이 제1 광 산란체(130)가 굴절률이 1인 광 산란체처럼 거동하지 않는다. 이에, 본 발명의 실시 예에 따른 평탄층(150)은 유무기 하이브리머(hybrimer)로 이루어져, 제1 광 산란체(130)가 굴절률이 1인 광 산란체로 거동케 한다. 즉, 산란층(120) 상에 평탄층(150)을 형성하기 위해, 유무기 하이브리머를 도포하면, 도 6의 전자현미경 사진에서 보여지는 바와 같이, 유무기 하이브리머(151)의 일부가 다공성 구조를 이루는 루타일 결정상의 TiO2로 이루어진 산란층(120) 내부에 일정 부분 스며들게 되고, 이 과정에서, 기공 형태로 이루어진 제1 광 산란체(130)의 일 부분을 채우게 된다. 이에 따라, 일 부분이 유무기 하이브리머(151)로 채워진 제1 광 산란체(130)의 타 부분은 굴절률이 1인 광 산란체로 거동 가능하게 된다.
한편, 평탄층(150)은 상기와 같이 제1 광 산란체(130)에 본연의 광 산란 기능을 부여함과 아울러, 산란층(120)의 표면을 평탄화시키는 역할을 한다. 즉, 평탄층(150)의 표면은 유기발광소자(10)의 애노드 전극과 접하게 됨에 따라, 유기발광소자(10)의 전기적 특성 저하를 방지하기 위해, 고 평탄면으로 이루어진다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판(100)은 다공성 구조를 이루는 루타일 결정상의 TiO2로 이루어진 산란층(120), 산란층(120) 내부에 형성되어 있는 기공 형태의 다수의 제1 광 산란체(130), 입자 형태의 다수의 제2 광 산란체(140) 및 유무기 하이브리머로 이루어진 평탄층(150)을 포함하여 형성된다. 이를 통해, 본 발명의 실시 예에 따른 유기발광소자용 광추출 기판(100)은 유기발광소자(10)의 광추출 효율을 향상시킬 수 있고, 유기발광소자(10)의 소자 안정성 확보에 기여할 수 있다.
한편, 본 발명의 실시 예에 따른 광추출 기판(100)에서, 제2 광 산란체(140)의 구조에 따른 광추출 효율 변화를 측정해본 결과, 제2 광 산란체(140)가 단일 굴절률을 나타내는 SiO2로만 이루어진 경우, 외부로 추출되는 광량은 69.0lm/W로 측정되었다. 이는, 광추출층을 구비하지 않은 유기발광소자의 외부로 추출되는 광량이 35.1lm/W인 것에 비해, 1.97배 광추출 효율이 증가된 것으로 확인되었다. 또한, 제2 광 산란체(140)가 코어가 중공으로 형성된 코어-쉘 구조의 SiO2로 이루어진 경우, 외부로 추출되는 광량은 70.3lm/W로, 광추출층을 구비하지 않은 유기발광소자보다 광추출 효율이 2배 증가된 것으로 확인되었다. 그리고 입자 형태의 제2 광 산란체(140)가 사용되지 않은 경우, 즉, 제1 광 산란체(130)만으로 이루어진 경우, 외부로 추출되는 광량은 63.3lm/W로, 광추출층을 구비하지 않은 유기발광소자보다 광추출 효율이 1.8배 증가된 것으로 확인되었다. 즉, 가장 우수한 광추출 효율은 제1 광 산란체(130)와 코어-쉘 구조의 제2 광 산란체(140)가 조합된 경우 달성되는 것으로 확인되었다.
이하, 루타일 결정상의 TiO2를 통해 유도 형성되고, 하이브리머(151)에 의해 일 부분이 채워진 기공, 즉, 제1 광 산란체의 면적 비율이 광추출 효율에 미치는 영향에 대해 설명하기로 한다.
제1 광 산란체의 면적 비율이 광추출 효율에 미치는 영향을 알아보기 위해, 광추출층을 구비하지 않은 유기발광소자의 광추출 효율을 기준으로, 이에 대한 광추출 효율 증가 분이 1.82배인 샘플#1, 2.07배인 샘플#2, 1.84배인 샘플#3, 2.00배인 샘플#4 및 2.08배인 샘플#5의 구조를 FIB(focused Ion Beam)을 통해 분석하였다. 이때, 분석 방법은 도 7에 도시한 바와 같이, 각각의 샘플 별로, 크기가 2×2㎟인 발광부에서 등 간격으로 20포인트의 단면 형상을 확인하였다.
하기에서는 설계구조적으로 가장 유사한 헤이즈 60% 그룹에 속하는 샘플#1, 샘플#2, 샘플#5를 비교하기로 한다.
도 8는 샘플#1의 포인트9에 대한 분석 사진으로, 포인트9 부분을 2개의 섹션으로 구분하고, 각 섹션 별로 단면 형상을 확인하였고, 그 결과를 하기의 표 1에 나타내었다.
두께/크기(㎚)
Al 전극 96~102
유기 발광층 475~485
ITO 54~60
HRI+평탄층 1395
입자 산란체(지름)
중공(지름)		 max 323
max 185
기공 산란체 76~399
HRI 층 두께(평균값) 994
평탄층 두께(평균값) 401
도 9는 샘플#2의 포인트9에 대한 분석 사진으로, 포인트9 부분을 2개의 섹션으로 구분하고, 각 섹션 별로 단면 형상을 확인하였고, 그 결과를 하기의 표 2에 나타내었다.
두께/크기(㎚)
Al 전극 96~102
유기 발광층 475~485
ITO 54~60
HRI+평탄층 1192~1266
입자 산란체(지름)
중공(지름)		 max 378
max 238
기공 산란체 76~123
HRI 층 두께(평균값) 710
평탄층 두께(평균값) 519
도 10은 샘플#5의 포인트9에 대한 분석 사진으로, 포인트9 부분을 2개의 섹션으로 구분하고, 각 섹션 별로 단면 형상을 확인하였고, 그 결과를 하기의 표 3에 나타내었다.
두께/크기(㎚)
Al 전극 96~102
유기 발광층 475~485
ITO 54~60
HRI+평탄층 1430~1541
입자 산란체(지름) -
기공 산란체 107~402
HRI 층 두께(평균값) 1110
평탄층 두께(평균값) 375
샘플#1, 샘플#2, 샘플#5 각각에 대한 전체적인 기공 산란체, 즉, 제1 광 산란체의 평균적인 면적 비율을 계산하기 위해, 샘플 별로 십자방향에 위치한 포인트들 또한 포인트9와 같은 방식으로 단면 형상을 측정하였다.
도 11은 샘플#1의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진으로, 그 결과를 하기의 표 4에 나타내었다.
평탄층+HRI 두께(㎚) 기공 면적, 비율(μ㎡,%) 입자 산란체 면적(μ㎡)
포인트6 1263 0.43, 7.6 0.02
포인트7 1340 0.13, 2.2 -
포인트8 1316 0.21, 3.6 -
포인트9 1375 0.49, 7.9 0.08
포인트10 1267 0.32, 5.6 0.25
포인트3 1273 0.15, 2.5 0.23
포인트13 1350 0.20, 3.3 0.13
포인트18 1541 0.59, 8.7 0.17
하기의 표 5는 상기 표 4의 측정값에 대한 평균값을 나타낸 것이다.
평균값
평탄층+HRI 두께(㎚) 1338±85
기공 면적, 비율(μ㎡,%) 0.30±0.16, 5.0±2.5
입자 산란체 면적(μ㎡) 0.10±0.10
도 12는 샘플#2의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진으로, 그 결과를 하기의 표 6에 나타내었다.
평탄층+HRI 두께(㎚) 기공 면적, 비율(μ㎡,%) 입자 산란체 면적(μ㎡)
포인트6 1283 1.02, 17.3 0.19
포인트7 1395 0.67, 10.7 0.07
포인트8 1176 0.41, 7.8 0.58
포인트9 1187 0.04, 0.8 0.11
포인트10 1269 0.35, 6.2 0.33
포인트3 1434 0.77, 11.8 0.23
포인트13 1261 0.24, 4.0 -
포인트18 1368 0.58, 9.2 -
하기의 표 7은 상기 표 6의 측정값에 대한 평균값을 나타낸 것이다.
평균값
평탄층+HRI 두께(㎚) 1283±97
기공 면적, 비율(μ㎡,%) 0.50±0.29, 8.4±4.7
입자 산란체 면적(μ㎡) 0.23±0.22
도 13은 샘플#5의 십자방향에 위치한 포인트들에 대한 분석 사진으로, 그 결과를 하기의 표 8에 나타내었다.
평탄층+HRI 두께(㎚) 기공 면적, 비율(μ㎡,%) 입자 산란체 면적(μ㎡)
포인트6 1318 0.79, 13.2 0.25
포인트7 1179 0.09, 1.6 0.18
포인트8 1287 0.55, 9.6 0.30
포인트9 1470 0.33, 5.0 -
포인트10 1232 0.37, 6.7 0.15
포인트3 1387 0.35, 5.6 0.24
포인트13 1281 0.56, 9.7 0.43
포인트18 1268 0.23, 4.0 0.20
하기의 표 9는 상기 표 8의 측정값에 대한 평균값을 나타낸 것이다.
평균값
평탄층+HRI 두께(㎚) 1301±85
기공 면적, 비율(μ㎡,%) 0.43±0.21, 7.2±3.6
입자 산란체 면적(μ㎡) 0.23±0.12
하기의 표 10은 상기 표 8에서 평탄층을 제외한 HRI 두께 및 평탄층을 제외했을 때, 즉, HRI 면적 대비 각각의 포인트 별 기공 비율(기공의 면적 비율)을 나타낸 것이다.
HRI 두께(㎚) 기공 비율(%)
포인트6 878.7 19.8
포인트7 786.0 2.4
포인트8 858.0 14.4
포인트9 980.0 7.5
포인트10 821.3 10.1
포인트3 924.7 8.4
포인트13 854.0 14.6
포인트18 845.3 6.0
도 11 내지 도 13 및 상기 표 4 내지 표 9에 나타나 있는 샘플#1, 샘플#2, 샘플#5의 측정값 및 이에 따른 평균값을 비교해 보면, 광추출 효율이 상대적으로 높은 샘플#2와 샘플#5의 기공 면적 비율이 샘플#1의 기공 면적 비율보다 상대적으로 높은 것으로 확인되었다. 이는, 본 발명의 실시 예에 따른 기공 형태의 제1 광 산란체가 유기발광소자의 광추출 효율 향상에 기여한다는 것을 의미한다.
한편, 도 14는 상기와 같이 이미지 분석을 통해 계산된 기공의 면적을 동일 면적의 원으로 환산했을 때, 기공의 반지름을 0부터 10㎚ 단위로 나열한 경우의 히스토그램을 보여준다. 히스토그램을 보면, 기공 반지름의 평균은 60㎚, 표준편차는 44.4㎚이다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시 예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시 예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
그러므로 본 발명의 범위는 설명된 실시 예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허청구범위뿐만 아니라 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
100: 유기발광소자용 광추출 기판 110: 베이스 기판
120: 산란층 121: 상부층
122: 하부층 130: 제1 광 산란체
140: 제2 광 산란체 141: 코어
142: 쉘 150: 평탄층
151: 하이브리머 10: 유기발광소자

Claims (24)

  1. 베이스 기판;
    상기 베이스 기판 상에 형성되고, 다공성의 루타일 결정상의 TiO2로 이루어진 산란층;
    상기 산란층 내부에 개방된 구조로 형성되어 있는 다수의 제1 광 산란체; 및
    상기 산란층 상에 형성되고, 유무기 하이브리머로 이루어진 평탄층;
    을 포함하되,
    상기 산란층 내부에는 상기 유무기 하이브리머의 일부가 침투되어 있되, 상기 유무기 하이브리머는 상기 다수의 제1 광 산란체 중 적어도 하나의 제1 광산란체의 일부 또는 전부를 채우는 형태로 위치되어 있는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 TiO2를 이루는 결정체의 크기는 30~50㎚인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  3. 제2항에 있어서,
    복수 개의 상기 결정체가 응집된 응집체의 크기는 0.3~630㎛인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  4. 제2항에 있어서,
    복수 개의 상기 결정체가 응집된 응집체의 크기는 0.035~53㎛인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 TiO2의 결정체들은 부정형으로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 TiO2의 결정체들은 덴드라이트 형상으로 이루어지거나 덴드라이트 형상과 로드 형상을 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 다수의 제1 광 산란체는 부정형으로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서,
    상기 산란층 내부에 형성되어 있고, 입자 형태로 이루어진 다수의 제2 광 산란체를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  10. 제1항 또는 제9항에 있어서,
    상기 산란층 및 상기 평탄층의 총 면적 대비 상기 제1 광 산란체가 차지하는 면적 비율은 1.6~13.2%인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  11. 제1항 또는 제9항에 있어서,
    상기 산란층의 면적 대비 상기 제1 광 산란체가 차지하는 면적 비율은 6~20%인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  12. 제1항 또는 제9항에 있어서,
    상기 산란층을 이등분하여 상부층과 하부층으로 구분할 때,
    상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율보다 높은 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율 대비 2~6배 큰 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 하부층의 면적 대비 상기 하부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 14~18%인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 상부층의 면적 대비 상기 상부층에 형성되어 있는 상기 제1 광 산란체의 면적 비율은 3~8%인 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  16. 제9항에 있어서,
    상기 산란층을 이등분하여 상부층과 하부층으로 구분할 때,
    상기 다수의 제2 광 산란체는 상기 하부층 내부에 배열되어 있는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  17. 제9항에 있어서,
    상기 제2 광 산란체는 SiO2, TiO2, ZnO 및 SnO2를 포함하는 금속산화물 후보군 중 어느 하나 또는 둘 이상을 조합으로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 제2 광 산란체는 단일 굴절률 또는 다중 굴절률을 갖는 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  19. 제18항에 있어서,
    다중 굴절률을 갖는 상기 제2 광 산란체는,
    코어, 및
    상기 코어와 굴절률 차이를 가지며 상기 코어를 감싸는 쉘로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  20. 제19항에 있어서,
    상기 코어는 중공으로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  21. 삭제
  22. 제1항에 있어서,
    상기 베이스 기판은 플렉서블 기판으로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  23. 제22항에 있어서,
    상기 베이스 기판은 두께 1.5㎜ 이하의 박판 유리로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기발광소자용 광추출 기판.
  24. 제1항에 따른 유기발광소자용 광추출 기판을, 발광된 빛이 외부로 방출되는 경로 상에 구비하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자.
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