KR101208310B1 - 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 폴리이미드계플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트배선판 - Google Patents

폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 폴리이미드계플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트배선판 Download PDF

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Abstract

동박과 폴리이미드계 수지층 사이의 접착 강도가 우수하고 절연 신뢰성, 배선 패턴 형성시의 에칭 특성, 굴곡 특성이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판, 이 동장 적층판을 가공한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판을 제공하기 위하여, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 측 표면에 표면 처리층이 형성되어 있으며, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층, 혹은 Cr양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 크로메이트층, Cr층 또는 Cr 합금층, 혹은 상기 Ni층 또는/및 Ni 합금층과 이 Ni층 또는/및 Ni 합금층의 상층에 형성된 상기 크로메이트층, Cr층 또는 Cr 합금층이고, 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로 한다. 또한, 이 동박을 이용한 플렉시블 동장 적층판 및 이 동장 적층판을 가공한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판으로 한다.
폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판

Description

폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판{Copper foil for polyimide copper layer-built panel, polyimide copper layer-built panel and flexible print circuit board}
본 발명은 동박상에 폴리이미드계 수지층이 설치된 플렉시블 프린트 배선판으로서, 동박과 폴리이미드계 수지층 사이의 접착 강도가 우수하고 절연 신뢰성, 배선 패턴 형성시의 에칭 특성, 굴곡 특성이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판용 동박, 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판에 관한 것이다.
동박상에 절연성의 폴리이미드계 수지층이 접착제층을 통하지 않고 직접 설치되어 이루어지는 플렉시블(flexible) 동장(銅張) 적층판(積層板)은 2층 플렉시블 동장 적층판이라 불리며, 크게 나누어 두 종류의 제조 방법이 있다. 그 하나는 캐스팅법이라 불리는 방법으로서, 방향족 산이무수물과 방향족 디아민류를 디메틸아세트아미드 등의 용매 중에서 부가 중합시킴으로써 얻어지는 폴리아믹산 니스를, 높은 접착 강도를 얻기 위한 표면 조화 처리가 실시된 동박상에 도포하고 건조하여 폴리아믹산층으로 하고, 이를 가열함으로써 이미드화하여 동박상에 폴리이미드계 수지층을 형성함으로써 제조한다.
또 하나는 라미네이트법이라 불리는 방법으로서, 폴리이미드 필름상에 열가소성의 폴리이미드를 도포하고, 그 위에 표면 조화 처리가 실시된 동박을 겹쳐 가열 압착하여 제조한다.
최근, 전자 기기의 메모리 용량의 증가에 따라 전자 기기에서는 배선 피치의 협소화나 고밀도 실장화가 진행되고 있다. 그에 수반하여 플렉시블 프린트 배선판으로서 이용되는 플렉시블 동장 적층판에 대한 기계적 물성의 요구 수준도 보다 높아져가고 있다. 또한, 최근의 고밀도 실장화에 수반하여 전자 기기의 케이스체 내에 수납되는 플렉시블 프린트 배선판에서는 굴곡부가 증가함과 동시에, 굴곡부를 형성하는 두 개의 면이 이루는 각도가 작아져 가고 있다.
동박으로는 주로 압연 동박과 전해 동박을 들 수 있다. 종래, 플렉시블 프린트 배선판으로서의 용도로는 압연 동박이 굴곡 특성이 우수하다는 점에서 사용되는 비율이 높았다. 그러나, 최근에는 굴곡 특성이 우수한 전해 동박이 개발되어 압연 동박과 전해 동박의 사용 비율이 비슷해져 가고 있다.
전해 동박과 폴리이미드계 수지층 사이의 접착성을 높이기 위하여, 통상적으로 전해 금박 제조장치에 의해 제조된 전해 동박(미처리 동박)의 표면에 대하여 수㎛의 크기의 구리 입자를 도금에 의해 석출시키는 조화(粗化) 처리를 실시하고 있다. 또한, 통상적으로 전해 동박의 표면에는 조화 처리 후에 다시 도금 처리나 방 청 처리가 실시된다.
또한, 압연 동박에는 일본 특허공고 평 6-050794호 공보에 기재되어 있는 바와 같이 구리, 코발트, 니켈로 이루어지는 전기 도금층을 형성하는 것이 알려져 있다.
한편, 상술한 바와 같은 플렉시블 동장 적층판으로부터 가공되는 플렉시블 프린트 배선판에 대해서는 이 플렉시블 프린트 배선판에 탑재되는 반도체 장치나 각종 전자 칩 부품 등의 탑재 부품의 소형 집적화 기술이 발전함에 따라 배선 피치 등에 파인 패턴화가 한 층 더 요구되고 있다. 그러나, 종래의 조화 처리에서는 수 ㎛ 크기의 입자상 구리를 표면에 형성하고 있었기 때문에, 파인 패턴 형상의 작성을 에칭 처리로 수행했을 때 입자상 구리가 기판면에 남는, 소위 ‘뿌리가 남는’ 현상이 일어나 에칭성이 떨어지므로 충분한 파인 패턴화가 불가능하다는 문제가 있었다.
또한, 압연 동박의 경우에는 표면이 비교적 평활하지만, 상기와 같은 구리, 코발트, 니켈로 이루어지는 전기 도금층을 형성하고 있기 때문에 폴리이미드계 수지층과의 밀착성이 나쁘다는 결점이 있었다.
그런 점에서 파인 패턴화의 요구에 대응하기 위하여, 프린트 배선판용 동박으로서 패턴간의 절연성을 확보하는 동시에 에칭시의 뿌리가 남는 현상을 억제하는 것을 고려하여 전해 동박을 채용하고 그 미처리박의 표면 거칠기를 로우 프로파일화(거칠기의 저감화)하는 것이 시도되었다. 예를 들면, 본 출원인은 일본 특허 공개 2004-263300호 공보에서, 미처리 동박의 10점 평균 표면 거칠기(Rz)(Rz라 함은 JIS B 0601-1994 '표면 거칠기의 정의와 표시'에 규정되어 Rz이다)를 2.5㎛ 이하로 하고, 최소 피크간 거리를 5㎛ 이상으로 한 전해 동박에 의해 로우 프로파일화를 도모하고, 프린트 배선판으로서 우수한 전해 동박을 제공하고 있다.
한편, 플렉시블 프린트 배선판은 폴리이미드계 수지층을 얇게 함으로써 우수한 굴곡 특성을 얻을 수 있다. 그러나, 폴리이미드계 수지층(절연층)에 표면을 거칠게 한 동박을 압착하면 동박 표면의 요철(凹凸)이 얇은 절연층을 먹어 들어가기 때문에 절연층의 절연 거리가 부족하게 되고, 그 때문에 동박 표면의 요철의 크기를 고려한 수지의 두께가 요구되어 너무 얇게 하면 절연 신뢰성을 떨어뜨리는 문제가 있었다.
파인 패턴화를 실현하고, 우수한 굴곡 특성을 얻기 위하여 미처리 동박의 로우 프로파일화, 폴리이미드계 수지층을 얇게 하는 것은 굴곡성이 우수하고 파인 패턴화된 플렉시블 프린트 배선판을 형성하는데에는 확실히 효과가 있다. 또한, 미처리 동박의 로우 프로파일화와 함께 그 표면에 조화 처리로 부착시키는 구리 입자의 지름을 가능한 한 작게 하는 것은 효과적이다. 그러나, 이러한 미처리 동박의 평활화와 조화 처리에서 구리 입자의 지름을 작게 하는 것은, 한편으로 동박과 폴리이미드 수지층 사이의 접착 강도를 저하시킨다는 문제가 발생한다. 즉, 최근의 보다 하이 레벨의 파인 패턴화, 고굴곡성의 요구를 만족시키려고 하면, 동박과 폴리이미드계 수지층과의 접착 강도를 유지할 수 없어 양자의 접착력 부족에 의해 동박(배선)이 가공 단계에서 폴리이미드계 수지층으로부터 박리되는 문제점이 발생하여, 그 때문에 만족할 만한 플렉시블 프린트 배선판의 제공은 상당히 곤란하였다.
본 발명은 이러한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 동박과 폴리이미드계 수지층 사이의 접착 강도가 우수하고 절연 신뢰성, 배선 패턴 형성시의 에칭 특성, 굴곡 특성이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박을 제공하고, 이 동박을 폴리이미드계 수지층과 적층한 플렉시블이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 동장 적층판을 제공함과 동시에, 이 동장 적층판을 가공한 플렉시블 프린트 배선판을 제공하는 것을 목적으로 하는 것이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여 연구 노력한 결과, 동박과 폴리이미드계 수지층 사이의 접착 강도가 우수하고, 절연 신뢰성, 배선 패턴 형성시의 에칭 특성, 굴곡 특성이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박 및 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판, 이 동장 적층판을 가공한 플렉시블 프린트 배선판의 개발에 성공한 것이다.
본 발명의 제 1 표면 처리 동박은 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층이며, 폴리이미드계 수지층에 적층하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박이다.
본 발명의 제 2 표면 처리 동박은 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 크로메이트층이며, 폴리이미드계 수지층에 적층하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박이다.
본 발명의 제 3 표면 처리 동박은 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 Cr층 또는 Cr 합금층이며, 폴리이미드계 수지층에 적층하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박이다.
본 발명의 제 4 표면 처리 동박은 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층과, 이 Ni층 또는/및 Ni 합금층의 상층에 형성된 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함 유하는 크로메이트층이며, 폴리이미드계 수지층에 적층하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박이다.
본 발명의 제 5 표면 처리 동박은 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층과, 이 Ni층 또는/및 Ni 합금층의 상층에 형성된 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 Cr층 또는/및 Cr 합금층이며, 폴리이미드계 수지층에 적층하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박이다.
상기 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층이 형성되고, 이 구리 입자층 표면에 표면 처리층이 형성되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박에 있어서, 적어도 표면 처리층 표면에 실란 커플링제 처리가 실시되어 있는 것이 바람직하다.
상기 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 두께가 0.5~70㎛인 전해 동박 또는 압연 동박인 것이 바람직하고, 상기 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박이 전해 동박인 경우에는 그 표면 거칠기가 10점 평균 거칠기(Rz)로 2.5㎛ 이하이고, 최소 피크간 거리가 5㎛ 이상인 입자상 결정 조직으로 이루어지는 전해 동 박인 것이 바람직하다. 한편, 상기 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박이 압연 동박인 경우에는 그 표면 거칠기가 10점 평균 거칠기(Rz)로 1.0㎛ 이하인 입자상 결정 조직으로 이루어지는 압연 동박인 것이 바람직하다.
본 발명의 제 6은 상기표면 처리 동박을 이용하여 작성한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판, 이 동장 적층판을 가공한 플렉시블 프린트 배선판이다.
(실시예)
본 발명자는 연구를 거듭한 결과, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 기둥 형상의 결정 조직으로 이루어지는 동박에 비하여 굴곡 특성이 우수하다는 것을 발견하고 본 발명을 완성하였다.
통상적으로 전해 동박은 기둥 형상의 결정 조직이지만, 소정의 전해액을 이용함으로써 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 전해 동박을 제조할 수 있다. 예를 들면, 메르캅토기를 갖는 화합물, 염화물 이온, 및 분자량 10,000 이하의 저분자량 아교 또는/및 고분자 다당류를 첨가한 구리 도금액으로 제조한 전해 동박은 입자상의 결정 조직이 된다.
또한, 동박 표면에 있어서, 기둥 형상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 평활성이 나쁜 것에 비하여, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 평활성이 좋고 저조도(低粗度)이기 때문에 동박의 에칭성이 우수하며, 파인 패턴 용도에 적합하다. 또한, 저조도인 것은 폴리이미드계 수지층을 얇게 하여도 동박 표면의 요철에 의한 절연 신뢰성을 떨어뜨리지 않기 때문에 폴리이미드계 수지층을 보다 얇게 하는 것이 가능하고, 보다 높은 굴곡 특성을 얻을 수 있다.
동박의 두께는 플렉시블 프린트 배선판의 사용 목적에 따라 다르지만, 배선의 파인 패턴화의 관점에서는 가능한 한 얇은 것이 바람직한데, 통상 0.5~70㎛, 바람직하게는 3~18㎛, 보다 바람직하게는 3~12㎛이다.
상술한 바와 같이, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 저조도 동박은 절연 신뢰성, 고굴곡성, 파인 패턴 용도로 우수하지만, 한편으로 폴리이미드계 수지와의 사이에서 충분한 접착 강도를 얻을 수 없다. 본 발명자들은 동박과 폴리이미드계 수지층과의 접착성을 향상시키기 위하여 연구 노력한 결과, 폴리이미드 수지층과 접착하는 동박의 표면에 적절한 표면 처리를 실시함으로써 동박과 폴리이미드계 수지층간의 접착성을 만족시키는데 성공하였다.
본 실시예의 제 1 표면 처리 동박은, 동박상의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 면에 Ni층 또는/및 Ni 합금층을 설치한다. Ni층 또는/및 Ni 합금층을 설치함으로써 폴리이미드계 수지층과 동박간의 접착 강도를 향상시킬 수 있다. 이러한 Ni층 또는/및 Ni 합금층은 전기 도금법, 무전해 도금법, 증착법, 스퍼터법 등에 의해 형성할 수 있는데, 층의 두께를 제어하기 쉽다는 등의 점에서 전기 도금법이 바람직하다. 전기 도금욕으로는 황산 니켈 도금욕, 설파민산 니켈 도금욕 등을 들 수 있다. 그 중에서도 형성 비용이 낮은 황산 니켈욕을 바람직하게 사용할 수 있다.
동박 표면에 설치하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층의 피복량은 너무 적으면 폴리이미드계 수지층의 접착 강도가 저하하고, 너무 많으면 패턴 형성의 에칭시에 파인 패턴의 형성이 곤란해지므로, 적어도 금속 Ni 환산으로 0.03~3.0㎎/dm2, 바람직하게는 0.05~1.0㎎/dm2이다.
본 실시예의 제 2 표면 처리 동박은 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 면에 크로메이트층을 설치한다. 동박 표면에 크로메이트층을 설치함으로써 폴리이미드계 수지층과 동박간의 접착 강도를 향상시킬 수 있다. 크로메이트층은 일반적인 크로메이트 처리에 의해 형성할 수 있다.
크로메이트층의 피복량으로는 너무 적으면 폴리이미드계 수지층과의 접착 강도가 저하하고, 너무 많으면 패턴 형성의 에칭시에 파인 패턴의 형성이 곤란해지므로 금속 Cr 환산으로 0.03~1.0㎎/dm2, 바람직하게는 0.05~0.5㎎/dm2이다.
본 실시예의 제 3 표면 처리 동박은 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 면에 Cr층 또는 Cr 합금층을 설치한다. 동박 표면에 Cr층 또는 Cr 합금층을 설치함으로써, 폴리이미드계 수지층과 동박간의 접착 강도를 향상시킬 수 있다. 크롬층은 일반적인 크롬 처리에 의해 형성할 수 있다. 크롬층의 피복량은 너무 적으면 폴리이미드계 수지층의 접착 강도가 저하하고, 너무 많으면 패턴 형성의 에칭시에 파인 패턴의 형성이 곤란해지므로, Cr 양 환산으로 0.03~1.0㎎/dm2, 바람직하게는 0.05~0.5㎎/dm2이다.
본 실시예의 제 4 표면 처리 동박은 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 면에 Ni층 또는/및 Ni 합금층과 크로메이트층을 설치한다. 이 동박 표면 에 설치하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2을 함유하는 층으로 하는 것이 바람직하고, 그 위에 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2을 함유하는 크로메이트층을 설치한다. 니켈층 위에 크로메이트층을 설치함으로써, 폴리이미드계 수지층과의 접착 강도를 적절하게 향상시킬 수 있다.
본 실시예의 제 5 표면 처리 동박은 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 면에 Ni층 또는/및 Ni 합금층과, Cr층 또는/및 Cr 합금층을 설치한다. 이 동박 표면에 설치하는 Ni층 또는/및 Ni 합금층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2을 함유하는 층으로 하는 것이 바람직하고, 그 위에 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2을 함유하는 Cr층 또는/및 Cr 합금층을 설치한다. Ni층 또는/및 Ni 합금층 위에 Cr층 또는/및 Cr 합금층을 설치함으로써 폴리이미드계 수지층과의 접착 강도를 적절하게 향상시킬 수 있다.
본 발명의 상기 표면 처리 동박상에는 실란 커플링제를 도포하는 것이 바람직하다. 실란 커플링제 처리는 비닐계 실란, 에폭시계 실란, 스티릴계 실란, 메타크릴옥시계 실란, 아크릴옥시계 실란, 아미노계 실란, 우레이드계 실란, 클로로프로필계 실란, 메르캅토계 실란, 설파이드계 실란, 이소시아네이트계 실란 등의 일반적으로 시판되고 있는 실란 커플링제를 사용할 수 있다. 특히 폴리이미드계 수지층과의 접착성을 높이기 위해서는 에폭시계 실란, 아미드계 실란이 적합하다.
또한, 본 발명의 표면 처리 동박에 일반적인 방청 처리를 실시하면 좋다. 일 반적인 방청 처리로는 Zn 처리 또는/및 Zn-크로메이트 처리, 벤조트리아졸 처리 등이 있다.
상술한 바와 같이 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 저조도 동박을 이용하여 최적의 표면 처리를 실시함으로써, 접착 강도가 우수하고 절연 신뢰성, 굴곡 특성, 파인 패턴 용도가 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 표면 처리 동박 및 이 동박을 사용한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판, 이 동장 적층판을 가공한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판을 제작할 수 있다.
파인 패턴의 형성으로서 구체적으로는, 종래의 동박에서는 두께 12㎛의 동박에 배선 피치 L/S=75/75 정도가 한계였지만, 본 발명의 동박을 이용함으로써 배선 피치 L/S=25/25의 파인 패턴화가 가능하다.
실시예
다음으로, 본 발명을 실시예에 기초하여 상세하게 설명한다.
이 실시예는 본 발명의 일반적인 설명을 하기 위한 목적으로 기재한 것으로서, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니다.
1. 실시예에서의 도금, 표면 처리 조건
(1) 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 제조 조건
도금욕
Cu: 70~130g/L
H2SO4: 80~140g/L
3-메르캅토 1-프로판술폰산나트륨: 0.5~3ppm
하이드록시에틸셀룰로스: 1~10ppm
저분자량 아교(분자량 3,000): 1~10ppm
염화물 이온: 10~50ppm
전류 밀도: 30~70A/dm2
욕온: 30~60℃
(2) 조화(粗化) 처리 조건
도금욕
Cu: 20~35g/L
H2SO4: 110~160g/L
전류 밀도: 10~50A/dm2
욕온: 5~35℃
(3) Ni 도금 처리 조건
도금욕
NiSO4?7H2O: 220~360g/L
H3BO3: 20~50g/L
전류 밀도: 1~5A/dm2
욕온: 15~35℃
(4) Cr 도금 처리 조건
도금욕
CrO3: 10~300g/L
H2SO4: 0.1~3g/L
전류 온도: 1~10A/dm2
욕온: 15~35℃
(5) 크로메이트 처리 조건
처리욕
CrO3: 0.5~3g/L
전류 온도: 1~4A/dm2
욕온: 15~30℃
(6) 실란 커플링제 처리
3-아미노프로필트리에톡시실란: 0.1~0.5%용액을 도포
(실시예 1)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 상기 금박 제조 도금욕에서 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.2㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하였다.
(실시예 2)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 1.0㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하였다.
(실시예 3)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 금속 Cr 양으로 0.1㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(실시예 4)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Cr 양으로 0.5㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(실시예 5)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Cr 양으로 0.5㎎/dm2의 Cr 도금 처리를 실시하였다.
(실시예 6)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.2㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.1㎎/dm2의 크로메이트 처리를 더 실시하였다.
(실시예 7)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.2㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr양으로 0.1㎎/dm2의 Cr 도금 처리를 더 실시하였다.
(실시예 8)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.4㎎/dm2의 Ni 도금 처리, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 Cr 도금 처리를 실시하였다.
(실시예 9)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.4㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하고, 실란 커플링제 처리를 실시하였다.
(실시예 10)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 조화 구리 입자량 0.02㎎/dm2의 조화 처리를 실시하고, 또한 Ni 양으로 0.04㎎/dm2의 Ni 도금 처리, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리, 실란 커플링제 처리를 이 순서대로 실시하였다.
또한, 본 명세서에서 '조화 구리 입자량'이라 함은 동박 표면의 조화 처리에 의해 동박 표면에 형성시킨 구리 입자의 단위 면적당 중량을 말한다.
(실시예 11)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 조화 구리 입자량 0.08㎎/dm2의 조화 처리를 실시한 후, Ni 양으로 0.04㎎/dm2의 Ni 도금 처리, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리, 실란 커플링제 처리를 이 순서대로 실시하였다.
(실시예 12)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 광택면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면)에 Ni 양으로 0.04㎎/dm2 의 Ni 도금 처리를 실시한 후, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(실시예 13)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 광택면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면)에 조화 구리 입자량 0.02㎎/dm2의 조화 처리를 실시한 후, Ni 양으로 0.04㎎/dm2의 Ni 도금 처리, 금속 Cr양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리를 이 순서대로 실시하였다.
(실시예 14)
12㎛의 압연 동박에 Ni 양으로 0.4㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리를 더 실시하였다.
(실시예 15)
12㎛의 압연 동박에 조화 구리 입자량 0.02㎎/dm2의 조화 처리를 실시하고, Ni 양으로 0.04㎎/dm2의 Ni 도금 처리, 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(비교예 1)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 금속 Cr 양으로 0.02㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(비교예 2)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Ni 양으로 0.01㎎/dm2의 Ni 도금 처리를 실시하였다.
(비교예 3)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 매트면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면의 반대측 면)에 Zn 양으로 0.1㎎/dm2의 Zn 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.02㎎/dm2의 크로메이트 처리를 더 실시하였다.
(비교예 4)
Ti 드럼을 캐소드로 하여 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 12㎛의 동박을 작성하고, 이 동박의 광택면(Ti 드럼에 접착하고 있던 면)에 Zn 양으로 0.12㎎/dm2의 Zn 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.02㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
(비교예 5)
12㎛의 압연 동박에 Zn 양으로 0.1㎎/dm2의 Zn 도금 처리를 실시하고, 금속 Cr 양으로 0.02㎎/dm2의 크로메이트 처리를 실시하였다.
실시예 1 내지 15 및 비교예 1 내지 5에 대하여 조화 구리 입자의 평균 입자 지름, Rz, 금속 부착량, 박리 강도를 측정하여 그 결과를 표 1, 2에 나타내었다.
표 중의 박리 강도는 표면 처리를 실시한 동박에 폴리아믹산 니스를 도포하여 발포가 일어나지 않도록 단계적으로 건조한 후, 질소 분위기 하에서 330℃(30분간)에서 이미드화함으로써 25㎛ 두께의 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판을 작성하고, 동박에 패턴 가공을 실시하여 23℃에서의 접착 강도(박리 강도)(kN/m)를 측정한 결과이다.
Figure 112006009461314-pat00001
Figure 112006009461314-pat00002
각 실시예와 비교예를 표 1, 표 2를 이용하여 비교한다.
Ni 양을 0.02㎎/dm2 피복한 실시예 1, Ni 양을 1.0㎎/dm2 피복한 실시예 2, 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.1㎎/dm2 피복한 실시예 3, 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.5㎎/dm2 피복한 실시예 4, 크롬층을 금속 Cr 양으로 0.5㎎/dm2 피복한 실시예 5, Ni 양을 0.2㎎/dm2 피복하고, 다시 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.1㎎/dm2 피복한 실시예 6, Ni 양을 0.2㎎/dm2 피복하고, 다시 크롬층을 금속 Cr 양으로 0.1㎎/dm2 피복한 실시예 7은 비교예 1~3에 비교하여 박리 강도가 향상하고 있다.
Ni 양을 0.4㎎/dm2 피복하고, 다시 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2 피복한 실시예 8은 실시예 6보다도 Ni 양, 금속 Cr 양을 많이 피복함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
실시예 9는 실시예 8에 비하여 실란 커플링제 처리를 더 실시함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
실시예 10은 실시예 9에 비하여 조화 처리(조화 구리 입자량 0.02g/dm2 )를 실시함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
실시예 11은 실시예 10에 비하여 조화 처리(조화 구리 입자량 0.08g/dm2 )를 많이 실시함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
Ni 양을 0.4㎎/dm2 피복하고, 다시 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2 피복한 실시예 12에서는 실시예 4에 비하여 박리 강도가 향상하고 있다.
실시예 13은 실시예 12에 비하여 조화 처리(조화 구리 입자량 0.02g/dm2 )를 실시함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
Ni 양을 0.4㎎/dm2 피복하고, 다시 크로메이트층을 금속 Cr 양으로 0.2㎎/dm2 피복한 실시예 14에서는 비교예 5에 비하여 박리 강도가 향상하고 있다.
실시예 15는 실시예 14에 비하여 조화 처리(조화 구리 입자량 0.02g/dm2 )를 실시함으로써 박리 강도가 더욱 향상하였다.
실시예 및 비교예에서 작성한 표면 처리 동박에 폴리아믹산 니스를 도포하여 발포가 일어나지 않도록 단계적으로 건조한 후, 질소 분위기 하에서 330℃(30분간)에서 이미드화함으로써 25㎛ 두께의 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판을 작성하고, 동박에 패턴 가공을 실시하였다. 그 결과, 실시예에서 작성한 표면 처리 동박에서는 높은 박리 강도를 유지하면서 배선 피치(L/S)=25/25의 파인 패턴을 형성할 수 있었다. 또한, 절연 신뢰성도 확보되었다.
또한, 비교예에서도 실시예와 같은 조건에서 배선 피치(L/S)=25/25의 파인 패턴을 형성하였으나, 모두 박리 강도가 부족하여 만족할 만한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판을 작성할 수 없었다.
본 발명의 동박은 적절한 표면 처리를 실시함으로써 높은 박리 강도를 얻을 수 있다. 또한, 저조도이기 때문에 절연 신뢰성, 굴곡 특성, 파인 패턴 용도가 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박, 이 동박을 사용한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판 및 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판을 제공할 수 있다.
본 발명의 동박은 폴리이미드계 수지층과의 사이에서 높은 박리 강도를 가지며, 절연 신뢰성, 배선 패턴 형성시의 에칭 특성, 굴곡 특성이 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박을 제공할 수 있고, 이 동박을 사용함으로써 우수한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판 및 이 동장 적층판을 가공한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판을 제공할 수 있다.

Claims (12)

  1. 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 적어도 Ni층 또는Ni 합금층이고, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층으로 하고, 이 구리 입자층 표면에 상기 표면 처리층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  2. 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 크로메이트층이고, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층으로 하고, 이 구리 입자층 표면에 상기 표면 처리층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  3. 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 Cr층 또는 Cr 합금층이고, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층으로 하고, 이 구리 입자층 표면에 상기 표면 처리층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  4. 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 적어도 Ni층 또는Ni 합금층과, 이 Ni층 또는 Ni 합금층의 상층에 형성된 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 크로메이트층이고, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층으로 하고, 이 구리 입자층 표면에 상기 표면 처리층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  5. 폴리이미드계 수지층에 접착하여 플렉시블 동장 적층판을 구성하는 표면 처리 동박으로서, 이 표면 처리 동박은 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면에 표면 처리층이 형성되어 있고, 이 표면 처리층은 Ni 양으로 0.03~3.0㎎/dm2 함유하는 적어도 Ni층 또는 Ni 합금층과, 이 Ni층 또는 Ni 합금층의 상층에 형성된 Cr 양으로 0.03~1.0㎎/dm2 함유하는 적어도 Cr층 또는 Cr 합금층이고, 입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박의 적어도 폴리이미드계 수지층과 접촉하는 한 쪽 표면을 조화(粗化) 처리하여 평균 입자 지름 1㎛ 이하의 구리 입자층으로 하고, 이 구리 입자층 표면에 상기 표면 처리층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  6. 제 1항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 표면 처리 동박에 있어서, 적어도 상기 표면 처리층 표면에 실란 커플링제 처리가 실시되어 있는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  7. 제 1항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 전해 동박 또는 압연 동박이며, 그 두께는 0.5~70㎛ 인 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  8. 제 1항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 전해 동박이며, 그 표면 거칠기가 10점 평균 거칠기(Rz)로 2.5㎛ 이하이고, 최소 피크간 거리가 5㎛ 이상인 입자상 결정 조직으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  9. 제 1항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    입자상의 결정 조직으로 이루어지는 동박은 압연 동박이며, 그 표면 거칠기가 10점 평균 거칠기(Rz)로 1.0㎛ 이하인 입자상 결정 조직으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박.
  10. 제 1항 내지 5항 중 어느 한 항에 기재된 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판용 동박을 이용하여 작성한 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판.
  11. 제 10항에 기재된 폴리이미드계 플렉시블 동장 적층판을 이용하여 작성한 폴리이미드계 플렉시블 프린트 배선판.
  12. 삭제
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