KR101084903B1 - 광확산성 필름 - Google Patents

Abstract

[과제] 본 발명은 이축연신 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도를 유지하면서, 우수한 광선 투과율과 광확산성을 갖고, 또한 가열처리 후의 컬 발생이 억제된 광확산성 필름을 제공하는 것을 과제로 한다.

[해결수단] 상기 과제를 해결하기 위해 본 발명의 광확산성 필름은, 결정성 폴리에스테르로 되는 지지층과, 이 지지층의 적어도 한쪽 면에 공압출법으로 적층된 광확산층을 갖는 이축연신 적층 필름으로 되는 광확산성 필름으로서, 광확산층은, 결정성 폴리에스테르를 60~98 질량부와 이 폴리에스테르에 비상용인 광확산성 첨가제를 2~40 질량부 포함하고, 광확산성 필름은, 면배향도(△P)가 0.080~0.160이며, 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상인 것을 특징으로 한다.

Description

광확산성 필름{Light diffusion film}

본 발명은 액정 디스플레이의 백라이트 유닛, 조명장치 등에 사용되는 광확산성 필름에 관한 것이다. 더욱 구체적으로는, 이축연신 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도를 갖고, 또한 우수한 광선 투과율과 광확산성을 갖는 광확산성 필름에 관한 것이다.

최근, 액정 디스플레이의 기술은 눈부실 정도로 진보하여, 컴퓨터나 텔레비전, 휴대전화 등의 표시장치로서 널리 사용되고 있다. 이들 액정 디스플레이는 액정 표시 유닛 단독으로는 발광 기능을 갖지 않으므로, 그 이면에 백라이트 유닛을 설치하여 표시가 가능해진다.

백라이트 유닛에는 각종 방식이 있으나, 크게 2종으로 나뉜다. 일반적으로 가장 많은 방식은, 내부 조광 방식 또는 직하형이라고 불리는 방식으로, 광원이 조광면의 내측에 있는 방식이다. 이 방식으로는 다수의 냉음극선관 등의 광원을 조광면 직하에 배치할 수 있으므로, 후술하는 에지라이트 방식과 비교해서, 매우 높은 휘도가 얻어지고, 또한 광손실이 작다는 특징을 갖고 있다. 이에 따라, 대형 액정 TV 등 대형이며, 또한 높은 휘도가 필요한 액정 디스플레이에는, 직하형 방식이 많이 사용되고 있다.

그러나, 직하형 방식으로는, 화면상에서 광원의 직상에 해당하는 위치와, 그렇지 않은 위치에서 큰 휘도차가 발생하기 쉬워, 휘도 불균일로서 인식되기 쉽다는 문제가 있다. 이로 인해, 광출사면에는 유기, 무기 미립자 등의 광산란 물질을 혼입한 두께 수 ㎜의 아크릴이나 폴리카보네이트 등으로 되는 광확산판, 및 필요에 따라, 이축연신 폴리에스테르 필름의 표면에 광확산 가공을 실시한 광확산성 필름이 설치되어, 휘도 불균일의 저감이 도모되고 있다.

다른 하나의 방식은, 에지라이트라고 불리는 방식으로, 광원이 조광면의 바깥에 배치되고, 조광면인 투명한 아크릴 수지판 등으로 되는 도광판의 한 변 또는 두 변에 형광램프(대부분은 냉음극 방전관) 등의 예를 들면 대략 선상(線狀)의 발광체를 밀착시켜, 반사체로 되는 램프 커버를 설치하여 도광판 내에 빛을 도입하는 방식이다. 이 방식은, 전술의 직하형 백라이트 유닛과 비교해서, 소비전력이 작고, 소형·박형화가 가능하다는 특징을 갖고 있다. 이에 따라, 노트북 컴퓨터 등의 소형 디스플레이 등, 특히 박형화, 경량화가 요구되는 경우에는, 에지라이트형의 백라이트 유닛이 널리 사용되고 있다.

에지라이트형 백라이트 유닛의 도광판에 요구되는 필요한 기능은, 단부로부터 입사된 빛을 전방으로 보내는 기능과, 보내어진 빛을 액정 표시 소자측으로 출사하는 기능이다. 전자의 기능은 사용하는 재료 및 계면반사 특성에 따라 결정되고, 후자의 기능은 전반사 조건을 회피하는 도광판 표면의 형상에 따라 결정된다. 이 전반사 조건을 회피하는 도광판 표면의 형상에 관해, 도광판 표면에 백색의 확산재를 형성하는 방법과 도광판 표면에 렌티큘러(lenticular) 또는 프리즘의 프레 넬 형상을 형성하는 방법이 알려져 있다.

그러나, 이들 형상이 형성된 도광판으로부터 출사된 빛은, 그 형상에 따른 불균일한 빛의 분포를 갖고 있다. 따라서, 고품위의 화상을 얻기 위해서 도광판 상에 광확산성 필름을 설치하고, 광확산층을 통과하는 빛을 확산, 산란시켜, 광출사면의 휘도를 균일하게 하도록 시도되고 있다.

이들 백라이트 유닛에는, 추가적으로 그 정면휘도를 향상시키기 위해, 광확산성 필름을 투과하여 출사하는 빛을 가능한 한 정면방향으로 모으도록, 집광시트가 사용되는 경우가 있다. 이 집광시트는, 표면에 프리즘상이나 웨이브상, 피라미드상 등의 미소한 요철이 다수 나열된 투명시트로서, 광확산성 필름을 투과한 출사광을 굴절시켜 정면으로 모아, 조사면의 휘도를 향상시키도록 되어 있다. 이와 같은 집광시트는, 상기 광확산성 필름의 표면측에, 1장 또는 2장 겹쳐서 사용된다.

또한, 집광시트의 배설(配設)에 의해 발생한 휘도 불균일이나 집광시트의 결함을 확산, 산란시켜 눈에 띄지 않게 하기 위해, 상기 집광시트의 표면측에도, 광확산성 필름을 배설하는 경우가 있다.

그리고, 상기 백라이트 유닛을 구성하는 각 부재(광확산판, 도광판, 광확산성 필름, 집광시트 등)에는, 빛의 손실을 억제하여 빛의 이용효율을 향상시키기 위해, 광선 투과율이 높은 재료가 요구되고 있다.

한편, 이들 부재는 일반적으로 기재 필름에 기능층이 적층된 구성으로 되고, 이들 부재를, 점착제를 매개로 해 첩합(貼合)하여 복합화하고 있다. 이들 부재의 지지체 수를 삭감함으로써, 상이한 굴절률을 갖는 부재간의 계면에 있어서 빛이 반 사하는 횟수를 저감시킬 수 있다. 이에 따라, 부재의 수를 삭감하는 것은, 빛의 이용효율을 높이는 데에도 유효하다. 한편, 단일 기재 필름 자체에 다른 기능(예를 들면 광확산성)을 부여하는 시도도 검토되고 있다.

백라이트 유닛에 사용되는 광확산성 필름으로서는, 예를 들면 투명 열가소성 수지를 시트상으로 성형 후, 표면에 물리적으로 요철을 생성시키는 가공을 실시하여 얻어진 필름이나, 이축연신 폴리에스테르 필름의 표면에 미립자를 함유한 투명 수지로 되는 광확산층을 코팅하여 얻어진 필름이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 1, 2를 참조).

특허문헌 1: 일본국 특허공개 평4-275501호 공보

특허문헌 2: 일본국 특허공개 평6-59108호 공보

특히, 이축연신 폴리에스테르 필름의 표면에 미립자를 함유한 투명 수지로 되는 광확산층을 코팅하여 얻어진 것은 광선 투과율이 높고, 우수한 광확산성을 갖고 있으며, 또한 이축연신 폴리에스테르 필름의 특징인 우수한 내열성, 기계적 강도, 더 나아가서는 우수한 두께 균일성을 겸비하는 점으로부터, 널리 채용되고 있다.

그러나, 이 방법으로는, 기재 필름과 광확산층의 선팽창계수의 차이에 의해, 광확산성 필름이 가열되었을 때, 컬을 발생시키기 쉽다는 문제가 있다. 이 문제는 특히 최근의 대형 액정 TV 등, 대형이며 또한 매우 높은 휘도가 필요한, 직하형 백라이트 유닛을 채용하는 액정 디스플레이에 있어서, 중요한 문제가 되고 있다. 왜냐하면, 광확산성 필름이 대면적화하면 할수록, 선팽창계수가 상이한 층의 계면 면 적이 커져, 광확산성 필름이 가열되었을 때, 컬이 현저해지기 때문이다. 또한, 디스플레이가 고휘도화하면 할수록, 광원의 소비전력, 즉 백라이트 유닛의 발열량도 보다 커져, 컬이 보다 발생하기 쉬운 상황이 되고 있다. 또한, 이 방법으로는 후가공에 의해 광확산층이 형성되고 있어, 저비용화의 시장요구에 관해서도 불리하다.

한편, 광확산성 필름과 집광시트 등, 다른 광학 기능성 필름과의 일체화에 의한 백라이트 유닛 부품 수의 삭감이나 제조 공정의 간략화와 같이, 저비용화를 목적으로서, 이축연신 폴리에스테르 필름 자체에 광확산성을 갖게 하는 시도도 다수 제안되어 있다. 그리고, 우수한 내열성, 기계적 강도, 더 나아가서는 우수한 두께 균일성을 겸비하는 이축연신 폴리에스테르 필름 자체에 광확산성을 갖게 하려는 어프로치는, 상기 가열 컬의 문제해결로 이어지는 것이다. 따라서, 그 공업적 가치는 매우 크다.

그러나, 지금까지 제안되어 온 이축연신 폴리에스테르 필름 자체에 광확산성을 갖제 하는 시도는 모두, 이축연신 폴리에스테르 필름이 본래 갖고 있는 특장 중 어느 하나를 손실하는 것이거나, 광선 투과율과 광확산성이라는 광확산성 필름이 구비해야 할 특성을 손실하는 것으로, 실용화에는 이르지 못하고 있다. 예를 들면, 2층 이상의 복합 필름으로 되고, 1층 이상이 내부에 미세한 기포를 함유하는 층인 이축연신 폴리에스테르 필름이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 3을 참조).

특허문헌 3: 일본국 특허공개 평11-268211호 공보

이 방법으로는, 우수한 내열성, 기계적 강도, 우수한 두께 균일성이라는, 이축연신 폴리에스테르 필름이 본래 갖고 있는 특장을 갖고 있다. 그러나, 광확산성 이 층 내부에 존재하는 기포에 의해 부여되고 있으므로, 광선 투과율이 낮다는 문제가 있다. 왜냐하면, 필름의 이축연신 공정에 있어서 발생한 기포(보이드)는, 필름 표면에 대해 평행한 평판상의 형태를 갖고 있으므로, 이것을 광확산성 필름으로서 백라이트 유닛에 사용한 경우에는, 조사면으로부터 출사한 빛을 후방 산란시켜 광선 투과율을 손실해 버리기 때문이다. 실제로, 실시예에 있어서 나타내어지고 있는 전광선 투과율은, 가장 높은 것이어도 83%에 지나지 않는다.

또한, 기재 필름이 폴리에틸렌테레프탈레이트로 되고, 광확산층을 구성하는 수지로서, 융점이 200℃ 이하인 저융점 폴리에스테르 수지를 사용한, 다층 타입의 이축연신 폴리에스테르 필름이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 4를 참조).

특허문헌 4: 일본국 특허공개 제2001-272508호 공보

상기 방법에 있어서는, 광확산제의 주위에 발현하고, 또한 투명성을 저해하는 보이드의 억제가 배려되어 있다. 이에 따라, 광선 투과율과 광확산성의 균형은, 이축연신 폴리에스테르 필름의 표면에, 미립자를 함유하는 투명 수지로 되는 광확산층을 코팅하여 얻어지는, 종래 광확산성 필름의 그들에 필적한다.

그러나, 특허문헌 4에 기재의 방법으로 얻어지는 광확산성 필름은, 기재층을 구성하는 폴리에스테르 수지와 광확산층을 구성하는 폴리에스테르 수지 사이에, 큰 융점차가 있다. 그 결과, 얻어진 이축연신 필름은, 광확산층과 기재 필름간의 선팽창계수가 상이하므로, 이축연신 필름 자체가 열처리시에 컬되기 쉬워진다. 이로 인해, 후가공 공정에서의 열처리에 의해 컬이 발생하는 경우나, 액정 디스플레이의 사용환경(온도)에 따라 컬이 발생하는 경우가 있어, 백라이트 유닛에 있어서 광출 사면의 휘도가 불균일해질 가능성이 있다.

또한, 융점이 210℃ 이하인 공중합 폴리에스테르 또는 비결정성 폴리에스테르를 구성 수지로 하고, 이 구성 수지에 비상용인 입자나 열가소성 수지로 되는 광확산성 첨가제를 배합한 광확산성층을 중간층으로 하여, 그 양면에 폴리에틸렌테레프탈레이트로 되는 평활한 표면을 형성하는 결정성 폴리에스테르 수지층을 적층한 필름이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 5~11을 참조).

특허문헌 5: 일본국 특허공개 제2001-324605호 공보

특허문헌 6: 일본국 특허공개 제2002-162508호 공보

특허문헌 7: 일본국 특허공개 제2002-182013호 공보

특허문헌 8: 일본국 특허공개 제2002-196113호 공보

특허문헌 9: 일본국 특허공개 제2002-372606호 공보

특허문헌 10: 일본국 특허공개 제2004-219438호 공보

특허문헌 11: 일본국 특허공개 제2004-354558호 공보

상기 방법은 특허문헌 4와는 달리, 필름의 구조가 대칭구조로 되어 있으므로, 이 특허문헌 4에서 발생하는 비대칭구조에 의한 컬의 발생에 관해서는 개선되어 있다. 그러나, 융점이나 결정성이 크게 상이한 수지를 구성성분으로 하고 있으므로, 제조 조건 등의 변동에 의한 컬의 발생 증대의 요인을 내재하고 있다. 또한, 상기 방법은 적층 필름 총 두께의 80% 이상이 저융점 공중합 폴리에스테르 수지 또는 비결정성 폴리에스테르 수지로 되는 층으로 되므로, 결정성 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 특징인, 내열성, 기계적 강도, 두께 균일성 등의 우수한 특성이 손실되어 버린다. 그 결과, 고온에서의 가공이나 고온환경에서의 사용에 있어서, 현저한 치수변화나 평면성의 악화를 발생시켜, 백라이트 유닛에 있어서 광출사면의 휘도를 균일하게 한다는, 광확산성 필름의 본래 목적을 달성할 수 없다.

또한, 특정 입자경의 구상(球狀) 또는 볼록렌즈상의 입자를 배합한 이축연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름이 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 12를 참조).

특허문헌 12: 일본국 특허공개 제2002-37898호 공보

상기 문헌에는, 폴리에스테르의 원료로서 폴리에틸렌테레프탈레이트를 사용하면서, 88%의 전광선 투과율과 68%의 확산 투과율을 갖는 필름이 실시예 1에 개시되어 있다. 또한, 실시예 5에 있어서는, 85%의 전광선 투과율과 63%의 확산 투과율을 갖는 필름이 개시되어 있다. 이들 광선 투과율은, 상기 이축연신 폴리에스테르 필름의 표면에 미립자를 함유한 투명 수지로 되는 광확산층을 코팅하여 얻어진 것에 필적하는 우수한 특성값이다.

그러나, 이들 필름의 내열성, 기계적 강도, 두께 정확도 등의 기본적인 특성은 조금도 개시되어 있지 않고, 이축연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 본래의 특징인 내열성, 기계적 강도 및 높은 두께 정확도가 얻어지는 개연성도, 전혀 인정되지 않는다. 왜냐하면, 이들 필름은 두께 200 ㎛의 미연신 필름을 세로, 가로, 양쪽 방향으로 3.0배씩, 즉 면적배율 9.0배로 연신함으로써 얻어진 필름임에도 불구하고, 그 두께는 50 ㎛로, 연신 전후의 두께비율로부터 계산되는 실제의 면적 연신배율은 4.0배에 지나지 않는다.

즉, 세로 연신시에 발생하는 폭수축이나 가로 연신시에 발생하는 폭방향의 연신배율의 분포, 더 나아가서는 열처리시의 치수변화 등의 영향에 의해, 설정한 연신배율과 실제 연신배율이 현저하게 괴리되어 버린 것으로 생각된다. 그리고, 실제의 면적 연신배율이 4배 정도의 연신으로는, 가령 우수한 광선 투과율이 얻어졌다고 해도, 이축연신 필름 본래의 특징인 내열성, 기계적 강도 및 높은 두께 정확도를 달성하는 것은, 도저히 불가능하다.

이상의 상황으로부터, 이축연신 필름 자체에 광확산성을 갖게 하는 방법으로는, 이축연신 필름의 특징인 내열성, 기계적 강도 및 높은 두께 정확도를 유지할 뿐 아니라, 광선 투과율과 광확산성을 양립시킨다는 종합적인 품질의 측면으로부터, 투명기재 필름에 광확산층을 후가공하는 방법에는 미치지 못한다. 이에 따라, 이 방법은 실용화에는 이르지 못했다.

발명의 개시

발명이 해결하고자 하는 과제

본 발명의 목적은 이하의 2점이다.

(1) 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도 등을 갖고, 또한 우수한 전광선 투과율과 광확산성을 갖는 광확산성 필름을 제공하는 것. 또한, 이에 따라, 광확산성 필름과 다른 광학 기능성 필름의 일체화에 의한 백라이트 유닛 부품점수의 삭감이나 제조 공정의 간략화, 저비용화를 촉진하는 것.

(2) 선팽창계수가 상이한 수지층을 적층한 것에 기인하는, 가열처리 후의 컬 발생이 억제된 광확산성 필름을 제공하는 것. 또한, 이에 따라, 대형이고 또한 극히 높은 휘도가 필요한 직하형 백라이트 유닛을 채용하는 액정 디스플레이에 있어서, 광출사면의 휘도를 균일화하는 것.

과제를 해결하기 위한 수단

본 발명은, 결정성 폴리에스테르로 되는 지지층과, 이 지지층의 적어도 한쪽 면에 공압출법으로 적층된 광확산층을 갖는 이축연신 적층 필름으로 되는 광확산성 필름으로서, 광확산층은 결정성 폴리에스테르를 60~98 질량부와 이 폴리에스테르에 비상용인 광확산성 첨가제를 2~40 질량부 포함하고, 광확산성 필름은, 면배향도(△P)가 0.080~0.160이며, 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상인 것을 특징으로 하는 광확산성 필름이다.

발명의 효과

본 발명의 광확산성 필름은, 결정성이 높은 폴리에스테르로 되는 이축연신 필름이므로, 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도 등을 갖고 있다. 또한, 본 발명의 광확산성 필름은 특정 층 구성을 채용하는 동시에, 면배향도를 특정 범위 내로 제어함으로써, 광선 투과율과 광확산성을 모두 높은 레벨로 양립하고 있다. 또한, 본 발명의 광확산성 필름은 결정성이 높고, 또한 동종의 폴리에스테르를 구성성분으로 한 다층구조로 되므로, 선팽창계수가 상이한 수지층을 적층한 것에 기인하는, 가열처리 후의 컬 발생을 억제할 수 있다.

도면의 간단한 설명

도 1은 실시예 1의 필름 제조시에 있어서 필름 연신기 내의 공정과, 세로 연신배율 또는 가로 연신배율의 관계를 나타내는 설명도이다.

도 2는 실시예 1의 필름 제조시에 있어서 필름 연신기 내의 공정과, 세로 연신속도 또는 가로 연신속도의 관계를 나타내는 설명도이다.

부호의 설명

1: 가로 연신

2: 세로 연신

10: 예열 구역

11: 연신 구역(필름 통과시간: 18초)

12: 열처리 구역

발명을 실시하기 위한 최선의 형태

본 발명의 광확산성 필름은, 결정성 폴리에스테르로 되는 지지층과, 이 지지층의 적어도 한쪽 면에 공압출법으로 적층된 광확산층을 갖는 이축연신 적층 필름으로 되는 광확산성 필름으로서, 광확산층은 결정성 폴리에스테르를 60~98 질량부와 이 폴리에스테르에 비상용인 광확산성 첨가제를 2~40 질량부 포함하고, 광확산성 필름은, 면배향도(△P)가 0.080~0.160이며, 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상인 것을 특징으로 한다.

(원료)

본 발명에 있어서 사용되는 결정성 폴리에스테르란, 시차주사형 열량계를 사용한 측정으로 명확한 결정 융해열 피크(융점)가 관측되는 폴리에스테르이면, 조금도 제한되지 않고 임의이다. 그러나, 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도 등을 달성하기 위해서는, 원료로서 사용하는 결정성 폴리에스테르의 융점이 250℃ 이상인 것이 바람직하고, 더욱이 253℃ 이상인 것이 바람직하다.

융점의 바람직한 상한은 300℃이다. 또한, 결정 융해열량은 15 mJ/㎎ 이상인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 20 mJ/㎎ 이상, 가장 바람직하게는 30 mJ/㎎ 이상이다. 결정 융해열량의 바람직한 상한은 50 mJ/㎎이다. 이와 같은 특성을 갖는 가장 바람직한 결정성 폴리에스테르로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 또는 폴리에틸렌나프탈레이트의 호모폴리머를 들 수 있으나, 폴리에틸렌테레프탈레이트가 가격 대 성능비의 측면에서 가장 우수하다.

또한, 필요에 따라서, 상기 결정성 폴리에스테르는 공중합성분을 포함해도 된다. 약간량의 공중합성분을 폴리에스테르 중에 도입함으로써, 이축연신 필름의 면배향도를 제어하는 것이 가능하다.

여기서, 상기 결정성 폴리에스테르에 공중합 가능한 성분으로서는, 이소프탈산, 나프탈렌디카르복실산 등의 방향족 디카르복실산 또는 그의 에스테르와 디에틸렌글리콜, 1,3-프로판디올, 1,4-부탄디올, 네오펜틸글리콜 등의 글리콜을 중축합시켜 제조되는 폴리에스테르가 예시된다. 이들 폴리에스테르는 방향족 디카르복실산과 글리콜을 직접 반응시키는 직접 중합법(直重法) 외에, 방향족 디카르복실산의 알킬에스테르와 글리콜을 에스테르 교환반응시킨 후, 중축합시키는 에스테르 교환법이나, 또는 방향족 디카르복실산의 디글리콜에스테르를 중축합시키는 등의 방법에 의해 제조할 수 있다.

그러나 이들 공중합성분을 지나치게 많이 도입하면, 폴리에스테르의 융점이 저하하여, 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 우수한 특성이 얻어지지 않게 되므로, 주의가 필요하다. 상기 공중합성분 함유량의 바람직한 상한은 5 몰%이고, 더욱 바람직한 상한은 3 몰%이다. 공중합성분의 함유량을 5 몰% 이하로 함으로써, 폴리에스테르의 융점을 250℃ 이상으로 유지하고, 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 우수한 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도 등을 달성할 수 있다.

또한, 상기 폴리에스테르에는, 후술하는 광확산성 첨가제 이외의 입자를 실질적으로 함유시키지 않는 것이 바람직하다. 상기의 「입자를 실질적으로 함유시키지 않는」이란, 예를 들면 무기입자의 경우, 형광 X선 분석으로 무기원소를 정량한 경우에 50 ppm 이하, 바람직하게는 10 ppm 이하, 가장 바람직하게는 검출한계 이하가 되는 함유량을 의미한다. 이와 같이 불순물이 없는, 깨끗한 폴리에스테르 원료를 사용함으로써, 액정 디스플레이용 광확산성 필름에 있어서 광학 결점의 발생을 억제할 수 있다.

(광확산성 첨가제)

본 발명에 있어서의 광확산성 첨가제는 상기 폴리에스테르에 비상용성인 재료이면 조금도 제한되지 않고 임의이나, 하기와 같은 재료를 사용하는 것이 바람직하다.

(1) 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지

본 발명에서 사용하는 광확산성 첨가제로서는, 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지가 가장 바람직하다. 즉, 결정성 폴리에스테르와 열가소성 수지의 비상용성을 활용하여, 이축연신 필름의 제조 공정(용융·압출 공정)에 있어서 결정성 폴리에스테르로 되는 매트릭스 중에 이 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지로 되는 도메인을 분산 형성시켜, 광확산성 물질로서 활용하는 기술이다.

이 기술을 사용함으로써, 필름의 용융·압출 공정에 있어서 높은 정밀도의 필터로 이물질을 여과하여, 액정 디스플레이용 광확산성 필름에 필요한 클린도를 달성할 수 있다.

이에 대해, 후술하는 비용융성 폴리머 입자나 무기입자를 광확산성 첨가제로서 사용하는 경우, 이물질을 제거하기 위해 필터의 공경을 촘촘하게 하면, 이들 입자가 필터에서 포착되어, 광확산성이 저하할 뿐 아니라, 필터 막힘에 의해 공업적으로 생산하는 것이 곤란해진다. 한편, 필터 막힘을 피하기 위해, 필터의 공경을 성기게 하면, 액정 디스플레이의 광학 결점이 되는 이물질이 증가한다.

본 발명의 광확산성 첨가제로서 사용할 수 있는 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지로서는, 예를 들면 이하의 재료를 들 수 있다.

(a) 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐, 환상(環狀) 올레핀 등의 폴리올레핀 수지

(b) 폴리카보네이트 수지

(c) 어택틱 폴리스티렌, 신디오택틱 폴리스티렌, 아이소택틱 폴리스티렌 등의 폴리스티렌 수지

(d) 폴리아미드 수지

(e) 폴리에테르 수지

(f) 폴리에스테르아미드 수지

(g) 폴리페닐렌설파이드 수지

(h) 폴리페닐렌에테르 수지

(i) 폴리에테르에스테르 수지

(j) 폴리염화비닐 수지

(k) 폴리메타크릴산 에스테르를 대표예로 하는 아크릴계 수지

(l) (a)~(k) 중 어느 하나를 주된 성분으로 하는 공중합체, 또는 이들 수지의 혼합물

이들 중에서도 특히, 비결정성 투명 폴리머를 사용하는 것이, 높은 광선 투과율을 갖는 광확산성 필름을 제조하기 위해 바람직하다. 이에 비해, 결정성 폴리머를 광확산성 첨가제로서 사용한 경우에는, 결정성 폴리머가 백탁하여 필름의 내부 헤이즈가 커지고, 광선 투과율이 저하할 우려가 있다.

본 발명에 사용할 수 있는 비결정성 투명 폴리머로서는, 예를 들면 폴리스티렌 수지, 아크릴로니트릴·스티렌 공중합체, 메타크릴산메틸·스티렌 공중합체 등의 스티렌계 수지, 환상 올레핀계 수지, 메타크릴산 수지로 대표되는 아크릴계 수지 및 폴리카보네이트 수지 등을 들 수 있다. 이들 비결정성 투명 폴리머 중에서도, 폴리스티렌 수지 또는 스티렌계 공중합체가 특히 바람직하다.

폴리스티렌 수지의 용융점도 ηs는, 분산입자 중 폴리스티렌 수지상의 분포를 균일하게 하여, 분산입자의 상구조를 안정시키는 점으로부터, 1000 poise 이상인 것이 바람직하고, 3000 poise가 더욱 바람직하다. 한편, 폴리스티렌 수지의 용융점도 ηs는, 압출기 중에서 분산성을 향상시켜, 분산입자의 사이즈를 안정시키는 점으로부터, 10000 poise 이하인 것이 바람직하고, 7000 poise가 더욱 바람직하다.

(2) 비용융성 폴리머 입자

본 발명의 광확산성 첨가제로서 사용할 수 있는 비용융성 폴리머 입자는, 융점 측정장치(Stanford Research Systems사제, MPA100형)를 사용하여, 30℃에서 350℃까지 10℃/분으로 승온했을 때, 융해에 의한 유동변형이 일어나지 않는 입자라면, 그 조성은 한정되지 않는다. 예를 들면, 아크릴계 수지, 폴리스티렌계 수지, 폴리올레핀계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리아미드계 수지, 폴리이미드계 수지, 불소계 수지, 요소계 수지, 멜라민계 수지 및 유기 실리콘계 수지 등을 들 수 있다. 입자의 형상은 구상이 바람직하고, 특히 바람직하게는 진구상이다. 또한, 상기 입자는 세공(細孔)을 갖고 있어도 되고, 없어도 된다. 또한, 양자를 병용해도 된다.

비용융성 폴리머 입자가 350℃ 이상의 융점을 갖는 폴리머로 되는 경우는, 비가교 폴리머 입자를 사용해도 되나, 내열성 측면에서, 가교구조를 갖는 폴리머로 되는 가교 폴리머 입자를 사용하는 것이 바람직하다.

비용융성 폴리머 입자의 평균입경은 0.5~50 ㎛가 바람직하다. 상기 비용융성 폴리머 입자의 평균입경의 하한은 1.0 ㎛가 보다 바람직하고, 특히 바람직하게는 2.0 ㎛이다. 상기 비용융성 폴리머 입자의 평균입경이 0.5 ㎛ 미만인 경우, 양호한 광확산 효과를 얻는 것은 곤란해진다.

한편, 비용융성 폴리머 입자의 평균입경의 상한은 30 ㎛가 보다 바람직하고, 특히 바람직하게는 20 ㎛이다. 상기 비용융성 폴리머 입자의 평균입경이 50 ㎛를 초과하는 경우, 필름 강도나 전광선 투과율이 저하하기 쉬워진다. 상기 비용융성 폴리머 입자는, 가능한 한 샤프한 입도분포를 갖는 입자를 사용하는 것이 바람직하다.

비용융성 폴리머 입자는 1종류여도 되고, 2종류 이상 사용해도 된다. 샤프한 입도분포를 갖고(입자의 입경이 균일한 것을 의미한다), 또한 평균입경이 상이한 복수의 비용융성 폴리머 입자를 병용하는 것은, 필름의 결점이 되는 조대 입자의 혼입을 억제할 수 있으므로, 바람직한 실시형태이다.

또한, 상기 입자의 평균입경의 측정은 하기 방법에 의해 행한다.

입자를 주사형 전자현미경(SEM)으로 사진을 촬영하고, 가장 작은 입자 1개의 크기가 2~5 ㎜가 되는 배율로, 300~500개의 입자 최대경을 측정하여, 그 평균값을 평균입경으로 한다. 또한, 필름 중에 함유하는 입자가 단독인 경우에는, 개개의 입자 최대경을 측정하여, 그 평균값을 평균입경으로 한다.

(3) 무기입자

광확산성 첨가제로서 사용할 수 있는 무기입자로서는, 실리카, 탄산칼슘, 황산바륨, 황산칼슘, 알루미나, 카올리나이트, 탈크 등을 들 수 있다.

무기입자의 평균입자경은, 양호한 광확산 효과를 얻는 점으로부터, 하한을 0.1 ㎛로 하는 것이 바람직하고, 0.5 ㎛로 하는 것이 더욱 바람직하며, 특히 바람직하게는 1 ㎛이다. 한편, 무기입자의 평균입자경은, 필름강도의 저하를 억제하는 점으로부터, 상한을 50 ㎛로 하는 것이 바람직하고, 30 ㎛로 하는 것이 더욱 바람직하며, 특히 바람직하게는 20 ㎛이다.

무기입자의 입도분포는, 가능한 한 샤프한 것이 바람직하다. 입도분포를 넓힐 필요가 있는 경우는, 필름의 결점이 되는 조대한 입자의 혼입을 억제하기 위해, 입도분포가 샤프하고, 또한 평균입자경이 상이한 입자를 병용하는 것이 바람직하다.

또한, 입자의 평균입경의 측정은 하기 방법에 의해 행한다.

입자를 주사형 전자현미경(SEM)으로 사진을 촬영하고, 가장 작은 입자 1개의 크기가 2~5 ㎜가 되는 배율로, 300~500개의 입자 최대경을 측정하여, 그 평균값을 평균입경으로 한다. 또한, 필름 중에 함유하는 입자 최대경을 측정하여, 그 평균값을 평균입경으로 한다.

무기입자의 형상은 한정되지 않으나, 실질적으로 구상 또는 진구상이 바람직하다. 또한, 상기 입자는 무공(無孔) 또는 다공(多孔) 타입 중 어느 것이어도 된다. 또한, 양자를 병용해도 된다.

광확산성 첨가제는, 상기 3종 중의 1종을 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.

(4) 광확산성 첨가제의 혼합비율

본 발명의 광확산성 필름에 있어서의 광확산층은, 결정성 폴리에스테르를 60~98 질량부와 이 폴리에스테르에 비상용성인 광확산성 첨가제를 2~40 질량부 포함하는 조성물로 된다.

그리고, 광확산성 첨가제의 혼합비율이 2 질량부 미만인 경우에는, 광확산성능이 부족하다. 한편, 광확산성 첨가제의 혼합비율이 40 질량부를 초과하는 경우에는, 광확산성 첨가제의 주변에 발생하는 보이드의 수나 크기가 증대하여 내부 헤이즈가 커지고, 전광선 투과율이 저하하는 경향이 있다. 또한, 광확산층과 지지층의 조성이 크게 상이하므로, 필름이 컬되기 쉬워지는 경향이 있다. 또한, 필름의 이축연신시에 광확산성 첨가제가 탈락하기 쉬워, 이 탈락물이 이물질의 원인이 되므로, 이 점에서도 바람직하지 않다.

또한, 광확산성 첨가제의 혼합비율은, 사용하는 재료에 따라 적정한 범위가 상이하므로, 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상이 되도록, 상기 범위 내에서 조정한다. 또한, 배합비율의 조정은, 예비실험을 행함으로써 조정할 수 있는 설계 사항으로, 과도한 시행착오는 필요로 하지 않는다.

(층 구성)

본 발명의 광확산성 필름은, 상기 결정성 폴리에스테르로 되는 지지층(A)의 적어도 한쪽 면에, 상기 결정성 폴리에스테르와 이 결정성 폴리에스테르에 비상용성인 상기 광확산성 첨가제의 배합 조성물로 되는 광확산층(B)이 공압출법으로 적층된 다층구조로 되는 것이 중요하다. 그리고, 이와 같은 다층구조를 채용함으로써, 헤이즈가 높고, 또한 전광선 투과율이 높은 광확산성 필름을 얻을 수 있다. 즉, 필름 내부에서의 광확산(내부 헤이즈)을 억제하여 높은 전광선 투과율을 달성하는 동시에 광확산층(B) 표면의 요철에 의해 발생하는 광확산 효과(표면 헤이즈)를 유효하게 활용하여 높은 헤이즈를 달성할 수 있다.

본 발명의 광확산성 필름의 층 구성은, 상기와 같이 2층 구성이어도 되고, 필요에 따라 3층 이상의 다층 구성으로 해도 된다.

본 발명의 광확산성 필름을, 프리즘시트(집광시트) 하면의 광확산성 시트로서 사용하는 경우에는, 지지층(A)의 양면에 광확산층(B)을 공압출 적층함으로써, 표면 요철에 의해 발생하는 광확산 효과를 필름 양면에서 얻을 수 있으므로, 높은 광선 투과율을 유지하면서, 또한 높은 헤이즈를 갖는 광확산성 필름을 얻을 수 있다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름을 프리즘시트(집광시트) 상면의 광확산성 시트로서 사용하는 경우에는, 프리즘시트(집광시트)와 대향하는 표면에는 평활성이 필요하므로, 광확산층(B)을 지지층(A)의 한쪽 면에 설치한 구성으로 하면 된다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름에 프리즘 가공을 실시하고, 광확산성 필름과 프리즘시트(집광시트)의 일체화를 도모하기 위해서는, 상기 광확산층(B)을 지지층(A)의 한쪽 면에 설치한 구성으로 하고, 이 구성의 평활면인 지지층(A) 표면에 프리즘 가공을 실시하는 것이, 본 발명의 광확산성 필름이 갖는 특징을 유효하게 활용할 수 있으므로 바람직한 실시태양이다.

또한, 지지층(A), 광확산층(B) 이외의 기능을 갖는 층을 공압출 적층해도 된다. 특히, 광확산층(B) 중에 포함되는 광확산성 첨가제의 필름 표면으로의 블리드 아웃이나 탈락을 방지하여, 결점이 없는 광확산성 필름을 제조하기 위해서는, 광확산층(B)의 표면에 보호층(C)을 공압출 성형하는 것이 유효하다. 이 경우, 보호층(C)에는 광확산성 첨가제를 배합하지 않거나, 배합하는 경우에도, 그 배합비율은 광확산층(B)으로의 배합비율 미만으로 할 필요가 있다.

보호층(C)의 주원료로서는, 상기 결정성 폴리에스테르를 사용해도 되고, 융점이 250℃ 미만인 저결정성 폴리에스테르, 또는 명확한 결정 융해열 피크(융점)가 관측되지 않는 비결정성 폴리에스테르를 사용해도 된다.

본 발명에 있어서 상기 광확산층(B)의 두께는, 필름의 적층구조를 균일하게 하고, 광확산성을 균일화시키기 위해, 하한을 3 ㎛로 하는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 50 ㎛로 한다. 한편, 광확산층(B)의 두께는, 표면 헤이즈를 크게 하고, 또한 내부 헤이즈의 증가에 의한 전광선 투과율의 저하를 억제하기 위해, 상한을 70 ㎛로 하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 50 ㎛로 한다.

또한, 상기 광확산층의 필름 전체 두께에 대한 비율은 3~50%인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 4~40%, 가장 바람직하게는 5~30%이다. 광확산층의 필름 전체 두께에 대한 비율이 3%보다 작은 경우에는, 필름 적층구조가 불균일해져 광확산성이 불균일화하므로 바람직하지 않다.

한편, 광확산층(B)의 필름 전체 두께에 대한 비율이 50%를 초과하는 경우에는, 지지층(A)과 광확산층(B)의 열적 또는 역학적인 특성 차에 유래하는 컬이 발생하기 쉬워지므로 바람직하지 않다. 또한, 광학산층의 필름 전체 두께에 대한 비율의 불필요한 증대는, 지지층(A) 표면의 평활성을 저하시키는 요인이 되는 점에서도 바람직하지 않다.

또한, 보호층(C)을 설치하는 경우, 보호층(C)의 두께를 상기 광확산층의 두께보다도 얇게 하는 것이 바람직하다. 또한, 보호층(C)의 원료로서 융점이 250℃ 미만인 저결정성 폴리에스테르, 또는 비결정성 폴리에스테르를 사용하는 경우에는, 보호층(C)의 두께를 20 ㎛ 미만으로 하는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 10 ㎛ 미만이다.

(광확산성 필름의 특성)

본 발명의 광확산성 필름은, 면배향도(△P)가 0.080~0.160이고, 또한 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상인 것이 중요하다.

면배향도(△P)의 하한은 0.100이 보다 바람직하고, 0.110이 더욱 바람직하다. 한편, 면배향도(△P)의 상한은 0.150이 보다 바람직하고, 0.140이 더욱 바람직하다. 면배향도(△P)가 0.160을 초과하는 경우는, 광확산층(B) 표면의 요철이 저하(평탄화)하고, 표면 요철에 의해 발생하는 광확산 효과(표면 헤이즈)가 현저하게 저하한다. 또한, 면배향도(△P)가 0.160을 초과하는 경우, 사용하는 광확산성 첨가제의 종류에도 따르나, 광확산성 첨가제의 주위에 발생하는 보이드의 수나 크기가 증대하여, 내부 헤이즈가 커진다. 이로 인해, 전광선 투과율이 저하하는 경향이 있다. 어느 쪽이어도, 면배향도(△P)가 0.160을 초과하는 경우에는, 전광선 투과율과 광확산성의 균형을 잡을 수 없게 되므로 바람직하지 않다.

필름의 면배향도를 작게 하기 위해서는, (1) 이축연신시의 연신 응력을 작게 하는 방법, 또는 (2) 이축연신 후에 필름에 잔류하는 응력을 완화시키는 방법을 들 수 있다. 전자의 방법(1)로서는, 예를 들면 (a) 연신배율을 작게 하는 방법, (b) 연신온도를 높이는 방법, (c) 연신속도를 늦추는 방법, (d) 필름의 원료로서, 공중합 폴리에스테르를 병용하는 방법을 들 수 있다. 또한, 후자의 방법(2)로서는, 열고정온도를 통상보다도 높게 하는 방법이 예시된다. 이들 방법을 단독 또는 복수 조합해서, 필름의 면배향도를 조정한다.

한편, 면배향도가 0.080 미만에서는, 이축연신 필름으로서의 특징이 없어져, 기능적인 강도가 현저하게 저하하므로 바람직하지 않다. 또한, 필름의 두께 균일성도 악화한다.

따라서, 본원 발명에 있어서는, 전광선 투과율과 광확산성의 균형과, 이축연신 폴리에스테스 필름이 갖는 내열성, 기계적 강도, 두께 정확도의 측면에서, 특히, 세로방향, 및 가로방향의, 연신 개시로부터 연신 종료까지의 모든 연신을, 80%/초 미만의 느린 연신속도로 완료시킴으로써, 면배향도를 제어하는 방법이 바람직하다.

본 발명의 광확산성 필름에 있어서 전광선 투과율의 바람직한 하한은 86%, 보다 바람직한 하한은 88%, 더욱 바람직한 하한은 89%, 가장 바람직한 하한은 90%이다. 한편, 전광선 투과율의 바람직한 상한은 98%이다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름에 있어서 헤이즈의 바람직한 하한은 40%, 더욱 바람직한 하한은 50%, 가장 바람직한 하한은 60%이다. 한편, 헤이즈의 바람직한 상한은 100%이다.

또한, 본 발명에 있어서는, 상기 헤이즈와 하기 방법에서 요구되는 내부 헤이즈의 차인 표면 헤이즈가 20% 이상인 것이 바람직하다. 상기 표면 헤이즈는 30% 이상이 보다 바람직하고, 40% 이상이 더욱 바람직하다. 표면 헤이즈의 바람직한 상한은 100%이다.

[내부 헤이즈의 평가]

2장의 필름 사이에 시더유(cedar oil)를 매개로 하여 겹쳐서 측정한 헤이즈(2장 헤이즈)에서, 상기 통상의 방법으로 측정한 헤이즈(1장 헤이즈)를 뺀 값을 내부 헤이즈로 한다.

상기 표면 헤이즈는 광확산층 표면의 표면 요철에 의해 부여되는 것으로, 필름 표면으로부터 빛이 출사, 또는 필름 표면에 빛이 입사할 때 발생하는 광산란에 의해 부여되는 것이다. 따라서, 표면 헤이즈와 전광선 투과율은 기본적으로 무관하고, 표면 헤이즈의 증대에 의해, 전광선 투과율의 저하를 억제한 후에 헤이즈를 증대할 수 있다.

한편, 내부 헤이즈는, 필름 내부에서의 광산란에 의해 부여되는 것으로, 입사광의 후방 산란을 발생시키므로, 전광선 투과율이 저하한다. 따라서, 높은 헤이즈, 또한 높은 전광선 투과율을 갖는 광확산성 필름을 제조하기 위해서는, 표면 헤이즈를 높게 하는 동시에, 내부 헤이즈를 최대한 작게 하는 것이 유효한 수단이다.

또한, 본 발명에 있어서의 내부 헤이즈는 12% 이하인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 10% 이하, 가장 바람직하게는 5% 이하이다. 또한, 내부 헤이즈의 바람직한 하한은 0.1%, 더욱 바람직한 하한은 1%이다. 내부 헤이즈를 0.1% 이하로 하기 위해서는, 필름 표층 근방에만 광확산성 첨가제를 배합하는 것만이 가능하므로, 광확산성이 불균일해질 우려가 있다.

다음으로, 본 발명의 광확산성 필름의 내열성, 기계적 강도 및 두께 정확도에 대해서 설명한다. 또한, 이하에 기술하는 특성은, 본 발명의 결과로서 얻어지는 효과를 설명하는 것으로, 본 발명을 제약하는 것은 아니다.

본 발명의 광확산성 필름은, 고온에서의 가공이나 고온환경에서의 사용에 있어서, 현저한 치수변화나 평면성의 악화를 발생시키고, 백라이트 유닛에 있어서 광출사면의 휘도를 균일하게 한다는, 광확산성 필름의 본래 목적을 달성하기 위해, 150℃에 있어서의 치수변화율을 3% 이하로 하는 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는 2% 이하, 더욱 바람직하게는 1.0% 이하, 가장 바람직하게는 0.5% 이하이다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름은, 이축연신 필름의 역학적 강도를 충분하게 하여, 필름의 가공 공정에서 쪼개짐, 찢어짐, 꺾임 등의 문제발생을 억제하기 위해, 그 인장강도가 세로방향 및 가로방향 모두 100 ㎫ 이상인 것이 바람직하다. 인장강도의 하한은 110 ㎫가 바람직하고, 더욱 바람직하게는 140 ㎫, 특히 바람직하게는 150 ㎫이다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름은, 필름을 롤상으로 감아올릴 때의, 주름이나 볼록 튀어나온 것에 의한 평면성의 저하를 방지하고, 백라이트 유닛에 있어서 광출사면의 휘도를 균일화하기 위해, 하기 방법으로 측정한 두께 불균일을 10% 이하로 하는 것이 바람직하다. 두께 불균일은 5.0% 이하가 보다 바람직하고, 4.0% 이하가 더욱 바람직하다. 상기 두께 불균일은 작은 편이 바람직하나, 두께 불균일을 0.1% 이하로 하는 것은 기술적 난이도가 높고, 또한 실용상의 품질로서는 큰 차이가 보이지 않으므로, 두께 불균일의 하한값은 0.1%여도 상관없다.

[두께 불균일의 평가]

세로 연신방향으로 연속한 테이프상 샘플(길이 1 m)을 채취하고, (주)세이코·EM제 전자 마이크로미터, 밀리트론 1240을 사용하여, 1 ㎝ 피치로 100점의 두께를 측정한다. 측정값으로부터, 두께의 최대값(dmax), 최소값(dmin), 평균값(d)을 구하고, 하기 식으로 두께 불균일(%)을 산출하였다. 또한, 측정은 3회 행하고, 그 평균값을 구하였다.

두께 불균일(%)=((dmax-dmin)/d)×100

또한, 본 발명의 광확산성 필름은, 다음의 이유 (a), (b)에 의해, 무하중의 상태에서, 100℃로 30분간 가열처리한 후의 컬 값이 20 ㎜ 이하인 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는 10 ㎜ 이하, 더 나아가서는 5 ㎜ 이하, 가장 바람직하게는 2 ㎜ 이하이다.

(a) 예를 들면, 광확산성 필름으로서 최종 제품 안에 넣는 경우의 무긴장하에서의 작업시 핸들링성의 악화를 방지할 수 있다.

(b) 또한, 고온에서의 가공이나 고온환경에서의 사용에 있어서, 광확산성 필름의 뒤틀림 발생을 억제하고, 백라이트 유닛에 있어서 광출사면의 휘도를 균일하게 한다.

컬 억제에 관해서는, 본 발명에 있어서는 지지층(A) 및 광확산층(B) 모두 결정성 폴리에스테르를 사용하고 있어 억제되고 있으나, 추가적으로 양쪽 층에 사용하는 폴리에스테르를 동종의 것을 사용하는 것이 바람직하다.

또한, 압출시의 표리 냉각의 냉각 속도차에 의한 필름 두께방향의 결정화도를 비롯하여, 예열, 연신, 냉각, 감기 등의 각 공정에서 부여되는 필름 표리의 구조차에 기인하는 컬을 제어하기 위해, 적극적으로 필름 표리의 구조차를 발생시켜, 필연적인 구조차와 서로 보완하여 컬 값을 제로에 근접시키는 방법 등을 적용하는 것이 바람직하다.

구체적으로는, 제막 직후의 세로방향 컬에 대해서는, 세로 연신시 필름 표리의 연신온도를 제어하면 된다. 보다 저온에서 연신된 면은 반대면보다도 폴리에스테르의 분자배향이 강화된다. 이에 따라, 필름의 선팽창계수가 저하한다. 이 거동을 이용하여, 필름 표리에서의 선팽창계수를 제어하고, 세로방향의 컬을 제어할 수 있다.

또한, 가로방향의 컬에 대해서도 동일하게, 가로 연신시의 연신온도를 표리 각각으로 제어함으로써, 제어하는 것이 가능하다.

(이축연신 필름의 제조)

본 발명에 있어서, 광확산성 필름에 상기 특성을 부여하는 방법은 한정되지 않으나, 이하의 방법으로 실시하는 것이 바람직한 실시태양이다.

본 발명 광확산성 필름의 제조방법으로는, 상기 결정성 폴리에스테르를 구성성분으로 하고, 또한 두께 정확도가 높은 필름이 얻어지는 통상의 폴리에스테르 필름의 제조에서 실시되고 있는 연신배율로 제막하는 방법에 있어서, 연신시에 광확산성 첨가제 주변에 발생하는 보이드의 형성을 억제하는 동시에 광확산층 표면에 충분한 요철을 형성하여, 상기 특성의 광확산성 필름을 얻는 것이 최대의 특징이다. 상기 목적을 달성하는 데에는, 필름의 이축연신을 특정 연신 조건, 특히 세로방향 및 가로방향 모두 느린 연신속도로 행하는 것이 중요하다.

이하, 본 발명의 광확산성 필름의 적합한 제조방법에 대해서, 광확산층(B)의 원료인 결정 폴리에스테르로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트(이하, PET라고 기재한다)의 펠릿을 사용한 대표예에 대해서 상세하게 설명하나, 당연히 이것에 한정되는 것은 아니다.

상기 펠릿을 이송하는 데에는 통상, 소정의 배관을 사용하여 공송(空送)으로 행하나, 이때의 공기는 먼지 혼입 방지를 위해, HEPA 필터를 사용하여, 청정화된 공기를 사용하는 것이 바람직하다. 이때 사용하는 HEPA 필터는 공칭 여과 정밀도 0.5 ㎛ 이상의 먼지를 95% 이상 커트하는 성능을 갖는 필터를 사용하는 것이 바람직하다.

먼저, 필름 원료로서, 폴리에스테르와, 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지를, 각각 진공건조 또는 열풍건조에 의해, 수분율이 100 ppm 미만이 되도록 건조한다. 이어서, 각 원료를 계량, 혼합하여 압출기에 공급하고, 시트상으로 용융압출을 행한다. 추가적으로, 용융상태의 시트를, 정전인가법을 사용하여, 표면온도 10~50℃로 제어된 금속제의 회전롤(칠롤)에 밀착시키고, 추가적으로 반대면으로부터 냉풍을 불어 냉각 고화하여, 미연신 PET 시트를 얻는다.

이때, 압출기의 용융부, 혼련부, 폴리머관, 기어펌프, 필터까지의 수지온도를 280~290℃, 그 후의 폴리머관, 다이까지의 수지온도를 270~295℃로 제어하는 것이, 열화물(劣化物) 등 이물질의 발생을 억제하므로 바람직하다.

또한, 용융수지가 약 280℃로 유지된 임의의 장소에서, 수지 중에 포함되는 이물질을 제거하기 위해 고정밀도 여과를 행한다. 용융수지의 고정밀도 여과에 사용되는 여재(濾材)는, 특별히 한정은 되지 않으나, 스테인리스 소결체의 여재인 경우, Si, Ti, Sb, Ge, Cu를 주성분으로 하는 응집물 및 고융점 유기물의 제거성능이 우수하여 적합하다. 고정밀도 여과를 행한 후에, 용융수지의 온도가 280℃보다 낮은 경우, 여압이 상승하므로, 원료수지의 토출량을 낮추는 등의 대응이 필요해져, 생산성이 저하한다.

또한, 여재의 여과입자 사이즈(초기 여과효율 95%)는 20 ㎛ 이하, 특히 15 ㎛ 이하가 바람직하다. 여재의 여과입자 사이즈(초기 여과효율 95%)가 20 ㎛를 초과하면, 20 ㎛ 이상 크기의 이물질을 충분히 제거할 수 없다. 여재의 여과입자 사이즈(초기 여과효율 95%)가 20 ㎛ 이하인 여재를 사용하여 용융수지의 고정밀도 여과를 행함으로써, 생산성이 저하하는 경우가 있으나, 조대입자에 의한 광학 결점이 적은 필름을 얻는 데 중요한 공정이다. 또한, 본 발명에서는, 광확산성 발현물질로서 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지를 사용함으로써, 상기와 같은 고정밀도 여과가 가능해진다.

광확산층(B)과 지지층(A)을 공압출 적층하기 위해서는, 2대 이상의 압출기를 사용하여, 각 층의 원료를 압출하고, 다층 피드블록(예를 들면 각형 합류부를 갖는 합류블록)을 사용하여 양쪽 층을 합류시켜, 슬릿상의 다이로부터 시트상으로 압출하고, 캐스팅 롤 상에서 냉각 고화시켜 미연신 필름을 제작한다. 또는 다층 피드블록을 사용하는 대신에 멀티 매니폴드 다이를 사용해도 된다.

또한, 본 발명의 광확산성 필름에 있어서는, 적어도 한쪽 표면에 도포층을 갖고 있는 것이 바람직하고, 더 나아가서는 양면에 도포층을 갖고 있어도 관계없다. 바람직한 도포량은 0.005~0.20 g/㎡의 범위이다. 필름 표면에 도포층을 설치함으로써, 필름 표면에서의 반사광의 발생을 억제하여, 전광선 투과율을 더욱 높일 수 있다. 또한, 광확산층과는 반대면에 프리즘 가공이나 하드 코트 가공을 실시하는 경우에는, 이접착성을 부여할 수 있다.

이 경우, 상기의 방법에 의해 얻어진 미연신 필름에 도포층을 설치한 후, 동시 이축연신을 행한다. 또한, 순차 연신법으로 행하는 경우, 세로 또는 가로방향으로 일축연신한 필름에 이접착층을 설치한 후, 직교방향으로 연신하여, 이축연신을 행한다.

도포층 층형성용 도포액을 미연신 필름 또는 일축연신 필름에 도포하기 위한 방법은, 공지의 임의의 방법으로부터 선택하는 것이 가능하고, 예를 들면, 리버스 롤 코트법, 그라비아 코트법, 키스 코트법, 다이 코터법, 롤 브러시법, 스프레이 코트법, 에어나이프 코트법, 와이어 바 코트법, 파이프 닥터법, 함침 코트법, 커튼 코트법 등을 들 수 있고, 이들 방법을 단독으로, 또는 조합해서 도공한다.

도포층을 구성하는 수지는, 광확산성 필름 용도에 있어서, 다른 부재 등과의 보다 우수한 접착성을 확보하는 측면에서, 공중합 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄계 수지, 및 아크릴계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 주성분으로 하는 것이 바람직하다. 또한, 이들 수지는 필름 표면에서의 반사광의 발생을 억제한다는 측면에서도 추천·장려된다. 또한, 이접착층에 있어서의 상기 「주성분」이란, 이 층을 구성하는 수지 100 질량% 중, 위에 열거한 수지 중 1종 이상이 50 질량% 이상인 것을 의미한다.

또한, 필름의 투명성을 높게 하기 위해, 지지층(A) 중에 입자를 함유시키지 않거나, 투명성을 저해하지 않을 정도로 소량만 함유시키면, 필름의 이활성이 불충분해져 핸들링성이 악화하는 경우가 있다. 이에 따라, 상기 도포층에는, 이활성 부여를 목적으로 한 입자를 첨가해도 관계없다. 이들 입자에는, 투명성을 확보하기 위해 가시광선 파장 이하의 극히 평균입경이 작은 입자를 사용하는 것이 중요하다.

상기의 입자로서는, 탄산칼슘, 인산칼슘, 실리카, 카올린, 탈크, 이산화티탄, 알루미나, 황산바륨, 플루오르화 칼슘, 플루오르화 리튬, 제올라이트, 황산 몰리브덴 등의 무기입자; 가교 고분자 입자; 옥살산 칼슘 등의 유기입자 등을 들 수 있다. 도포층을, 상기 공중합 폴리에스테르 수지를 주체로서 형성하는 경우에는, 실리카가 특히 바람직하다. 실리카는, 폴리에스테르와 굴절률이 비교적 가까우므로, 보다 투명성이 우수한 광확산성 필름을 확보할 수 있는 점에서 가장 적합하다.

도포층에 함유시키는 상기 입자는, 평균입경(SEM 관찰 입자경)이 0.005~1.0 ㎛인 것이, 광확산성 필름의 투명성, 핸들링성, 내스크래치성 확보의 측면에서 바람직하다. 입자의 평균입경의 상한은, 투명성의 측면에서, 0.5 ㎛인 것이 더욱 바람직하고, 특히 바람직하게는 0.2 ㎛이다. 또한, 입자의 평균입경의 하한은, 핸들링성과 내스크래치성의 측면에서, 0.03 ㎛인 것이 더욱 바람직하다.

또한, 상기 입자 평균입경의 측정은 하기 방법에 의해 행한다.

입자를 주사형 전자현미경(SEM)으로 사진을 촬영하고, 가장 작은 입자 1개의 크기가 2~5 ㎜가 되는 배율로, 300~500개의 입자 최대경을 측정하여, 그 평균값을 평균입경으로 한다. 또한, 도포층에 함유하는 입자의 평균입경을 구하는 경우는, 투과형 전자현미경(TEM)을 사용하여, 가장 작은 입자 1개의 크기가 2~5 ㎜가 되는 배율로 도포 필름의 단면을 촬영하고, 도포층의 단면에 존재하는 입자의 최대경을 구한다. 응집체로 되는 입자의 평균입경은, 도포 필름의 도포층 단면을, 광학 현미경을 사용하여 배율 200배로 300~500개 촬영하고, 그 최대경을 측정한다.

도포층의 입자 함유량은, 도포층 구성성분 전량에 대해서, 0.1~60 질량%인 것이, 광학용 적층 필름의 투명성, 밀착성, 핸들링성, 내스크래치성 확보의 측면에서 바람직하다. 입자 함유량의 상한은, 투명성과 밀착성의 측면에서 50 질량%인 것이 더욱 바람직하고, 특히 바람직하게는 40 질량%이다. 또한, 입자 함유량의 하한은, 핸들링성과 내스크래치성의 측면에서 1 질량%가 더욱 바람직하다.

상기 입자는 2종류 이상을 병용해도 되고, 동종의 입자에서 입경의 상이한 것을 배합해도 되나, 어느 쪽이어도, 입자 전체의 평균입경, 및 합계의 함유량이 상기 범위를 만족하는 것이 바람직하다.

다음으로, 상기의 방법으로 얻어진 미연신 필름을 동시 이축연신 또는 순차 이축연신하고, 이어서 열처리를 행한다.

상기 이축연신은, 세로, 가로, 양쪽 방향으로 2.8배 이상의 연신배율로 행하는 것이 중요하다. 또한, 본 발명에서 정의하는 연신배율이란, 필름이 실제로 연신된 실 연신배율의 것이다. 이 연신배율은 각 연신 공정 전후에서의 단위면적당 질량변화율이나, 격자상 배율 마커를 미연신 필름에 기입함으로써 파악할 수 있다. 세로방향 또는 가로방향 중 어느 하나의 연신배율이 2.8배 미만인 경우는, 이축연신 필름 본래의 우수한 내열성과 기계적 강도가 얻어지지 않는다. 또한, 필름의 두께 균일성이 현저하게 악화된다. 본 발명에 있어서 바람직한 연신배율의 하한은 2.9배, 보다 바람직한 하한은 3.0배, 가장 바람직한 하한은 3.1배이다. 또한, 연신배율의 바람직한 상한은 6.0배이다.

또한, 본 발명에 있어서 이축연신은, 세로, 가로방향의 연신을 모두 80%/초 미만의 연신속도, 보다 바람직하게는 50%/초 이하의 연신속도로 행하는 것이 특히 중요하다. 본 발명에 있어서의 연신속도란, 단위시간당 필름의 변형율을, 미연신 필름의 치수를 기준으로서 나타낸 것으로, 세로방향, 및 가로방향의 연신속도(단위: %/초)는, 각각 하기 식으로 정의된다.

세로방향 연신속도(%/초)=필름 주행시의 가속도(m/초/초)

÷미연신 필름의 속도(m/초)×100

가로방향 연신속도(%/초)=1초당 폭변화율(m/초)

÷미연신 필름의 폭(m)×100

그리고, 세로방향, 및 가로방향의, 연신 개시로부터 연신 종료까지의 모든 연신을, 80%/초 미만의 연신속도로 완료시킨다. 이로써, 결정성 폴리에스테르를 매트릭스 폴리머로서 사용하면서, 필름의 면배향도가 0.160 이하인 제품을 공업적으로 안정하게 제조하는 것이 가능해진다. 그 결과, 전광선 투과율이 높고, 광확산성이 우수하며, 이축연신 폴리에스테르 필름 본래의 내열성, 기계적 강도를 겸비하는 광확산성 이축연신 필름을, 우수한 두께 정확도로 제조하는 것이 가능해진다.

한편, 연신속도의 하한은 제한되지 않으나, 연신속도를 필요 이상으로 늦추면, 공업적 규모로의 필름 생산에 있어서, 필름의 생산성이 저하하거나, 또는 과잉의 설비투자가 필요해진다. 따라서, 본 발명에 있어서는, 연신 개시로부터 연신 종료 사이의 최고 연신속도를, 5%/초 이상으로 하는 것이 바람직하고, 더 나아가서는 10%/초 이상으로 하는 것이 바람직하다.

일반적으로 행해지는 순차 이축연신법에 있어서, 세로방향의 연신은 롤 방식의 연신기가 사용된다. 그러나, 롤 방식의 연신은 연신속도가 매우 빨라, 본 발명의 효과를 얻는 것이 곤란하다.

상기와 같은 세로방향 및 가로방향의 연신속도로 제어하는 것이 가능한 이축연신기로서는, 클립에 의해 필름 양쪽 말단을 파지(把持)한 상태에서 텐터에 유도하고, 클립 사이의 폭 및 클립의 반송속도를 제어함으로써, 세로·가로방향으로 연속 연신 가능한 기구를 구비한 텐터 방식의 동시 이축연신기가 적합하다. 당해 기능을 갖는 구비라면, 이 클립 반송기구는 임의이고, 특별히 제약되는 것은 아니지만, 팬터그래프 방식이나 리니어모터 방식, 또는 스크류 방식 등, 종래 공지의 장치를 채용할 수 있다.

또한, 필름의 이축연신시에, 그 연신온도나 열처리온도, 시간 등의 세부 조건은, 매트릭스 폴리머의 특성이나 필름에 요구되는 특성, 예를 들면 굴절률 등의 광학 특성, 역학적 특성, 치수변화율 등의 열적 특성, 목적하는 결정화도 등에 따라 적절히 선택하는 것이 가능하고, 특별히 제약되는 것은 아니다.

단, PET를 매트릭스 폴리머로서 사용하고, 또한 필름의 이축연신에 동시 이축연신기를 사용하는 경우, 바람직한 연신온도는 95℃~110℃이다. 연신온도(최고온도)가 110℃를 초과하는 경우에는, 필름의 면배향도를 0.080 이상으로 제어하는 것이 곤란해진다. 또한, 필름의 두께 정확도 등의 균일성도 저하한다. 한편, 연신온도(최고온도)가 95℃ 미만인 경우에는, 필름의 면배향도를 0.160 이하로 균일 제어하는 것이 곤란하다.

또한, 필름의 열처리온도는 200℃ 이상 250℃ 이하의 범위가 바람직하고, 열처리시간은 10초 이상 100초 이하의 범위가 바람직하다. 또한, 열처리와 동시 또는 열처리 후에, 세로방향 및/또는 가로방향의 완화처리를 실시해도 관계없다.

다음으로, 본 발명의 효과를 실시예 및 비교예를 사용하여 설명한다. 먼저, 본 발명에서 사용한 특성값의 평가방법을 하기에 나타낸다.

[평가방법]

(1) 폴리에스테르 수지의 고유점도

JIS K 7367-5에 준거하여, 용매로서 페놀(60 질량%)과 1,1,2,2-테트라클로로에탄(40 질량%)의 혼합 용매를 사용하고, 30℃에서 측정하였다.

(2) 결정 융해열량 및 융점

시차 주사형 열량계(SII·나노테크놀로지사제, DSC6220형)를 사용하여 구한다. 질소 분위기하, 샘플을 300℃에서 5분간 가열 용융한 후, 액체 질소로 급랭한다. 이어서, 그 샘플 10 ㎎을 20℃/분의 속도로 승온한다. 얻어진 DSC 곡선으로부터, 결정의 융해에 수반하는 흡열 피크의 면적으로부터 융해열을 구하고, 이것을 샘플의 질량으로 나누어 결정 융해열량을 산출하였다. 또한, 상기 흡열 피크의 정점을 융점으로 하였다.

(3) 용융점도

수지온도 285℃, 전단속도 100/초에 있어서의 용융점도를, 플로우 테스터(시마즈 제작소제, CFT-500)를 사용하여 측정하였다. 또한, 전단속도 100/초에서의 용융점도의 측정은, 전단속도를 100/초로 고정하여 행하는 것이 곤란하므로, 적당한 하중을 사용하여, 100/초 미만의 임의의 전단속도 및 당해 속도보다도 큰 임의의 전단속도로 용융점도를 측정하고, 세로축에 용융점도, 가로축에 전단속도를 취해, 양대수(兩對數) 그래프에 플롯하였다. 상기 2점을 직선으로 이어, 내삽(內揷)에 의해 전단속도 100/초에서의 용융점도(단위: 푸아즈)를 구하였다,

(4) 필름의 두께 불균일

세로 연신방향으로 연속한 테이프상 샘플(길이 1 m)을 채취하고, (주) 세이코·EM제 전자 마이크로미터, 밀리트론 1240을 사용하여, 1 ㎝ 피치로 100점의 두께를 측정한다. 측정값으로부터, 두께의 최대값(dmax), 최소값(dmin), 평균값(d)을 구하고, 하기 식으로 두께 불균일(%)을 산출하였다. 또한, 측정은 3회 행하여, 그 평균값을 구하였다.

두께 불균일(%)=((dmax-dmin)/d)×100

(5) 헤이즈, 전광선 투과율

JIS K 7105 「플라스틱의 광학적 특성 시험방법」헤이즈(曇價)에 준거하여 측정하였다. 측정기에는, 닛폰 덴쇼쿠 공업사제 NDH-300A형 탁도계를 사용하였다.

또한, 광확산층(B)이 한쪽 면에만 적층된 필름의 경우는, 지지층(A)면을 입사광측에 배치하고, 광확산층(B)면을 출사광측에 배치하여 측정하였다.

(6) 내부 헤이즈, 표면 헤이즈

[내부 헤이즈 평가법]

2장의 필름 사이에 시더유를 매개로 하여 겹쳐서 측정한 헤이즈(2장 헤이즈)에서, 통상의 방법으로 측정한 헤이즈(1장 헤이즈)를 뺀 값을 내부 헤이즈로 한다.

또한, 통상의 방법으로 측정한 헤이즈(1장 헤이즈)에서, 상기 방법으로 구해지는 내부 헤이즈를 뺀 값을 표면 헤이즈로 하였다.

또한, 광확산층(B)이 한쪽 면에만 적층된 필름 등, 표리 비대칭구조를 갖는 필름의 경우는, 각 필름의 광확산층(B)면과 지지층(A)면을 시더유를 매개로 하여 겹쳐서 측정할 필요가 있다. 이 경우에 대해서도, 지지층(A)면을 입사광측에 배치하고, 광학산층(B)면을 출사광측에 배치하여 측정하였다.

(7) 인장강도

JIS C 2318-1997 5.3.3(인장강도 및 연신율)에 준거하여 측정하였다.

(8) 치수변화율

JIS C 2318-1997 5.3.4(치수변화)에 준거하여 측정하였다.

(9) 면배향도(△P)

JIS K 7142-1996 5.1(A법)에 의해, 나트륨 D선을 광원으로서 아베 굴절계에 의해 필름 길이방향의 굴절률(nx), 폭방향의 굴절률(ny), 두께방향의 굴절률(nz)을 측정하고, 하기 식으로 면배향도(△P)를 산출하였다.

△P={(nx+ny)-2nz}÷2

(10) 컬 값

필름을 길이방향으로 100 ㎜, 폭방향으로 100 ㎜로 매엽상(枚葉狀)으로 잘라 내어, 무하중의 상태에서, 100℃로 30분간 가열 처리한 후, 필름의 볼록부를 밑으로 하여 수평한 유리판 상에 정치한다. 이어서, 유리판과, 세워진 필름 네모서리의 하단(下端) 사이의 수직거리를 정규로 측정한다. 이 4개소의 측정값의 최대값을 컬 값으로 하였다. 샘플은 3점 준비하여, 반복 측정을 행하고, 이 평균값을 컬 값으로 하였다. 또한, 컬이 1 ㎜ 이하인 경우는 0.5 ㎜의 정확도로, 컬이 1 ㎜를 초과하는 경우에는 1 ㎜의 정확도로 측정하였다.

실시예 1

(1) PET 수지(M1)의 제조

에스테르화 반응캔을 승온하고, 200℃에 도달한 시점에서, 테레프탈산을 86.4 질량부 및 에틸렌글리콜을 64.4 질량부로 되는 슬러리를 넣고, 교반하면서 촉매로서 삼산화 안티몬을 0.017 질량부 및 트리에틸아민을 0.16 질량부 첨가하였다. 이어서, 가압 승온을 행하여 게이지압 3.5 ㎏f/㎠, 240℃의 조건에서, 가압 에스테르화 반응을 행하였다. 그 후, 에스테르화 반응캔 내를 상압으로 되돌리고, 초산마그네슘 4수화물 0.071 질량부, 이어서 인산트리메틸 0.014 질량부를 첨가하였다. 추가적으로, 15분에 걸쳐 260℃로 승온하고, 인산트리메틸 0.012 질량부, 이어서 초산나트륨 0.0036 질량부를 첨가하였다. 15분 후, 얻어진 에스테르화 반응 생성물을 중축합 반응캔에 이송하고, 감압하 260℃에서 280℃로 서서히 승온하여, 285℃에서 중축합 반응을 행하였다.

중축합 반응 종료 후, 95% 커트직경이 5 ㎛인 나슬론제 필터로 여과처리를 행하고, 노즐로부터 스트랜드상으로 압출하여, 사전에 여과처리(공경: 1 ㎛ 이하) 를 행한 냉각수를 사용하여 냉각, 고화시켜, 펠릿상으로 커트하였다. 얻어진 PET 수지(M1)는, 결정 융해열이 35 mJ/㎎, 융점이 256℃, 고유 점도가 0.616 dl/g, Sb 함유량이 144 ppm, Mg 함유량이 58 ppm, P량이 40 ppm, 컬러 L값이 56.2, 컬러 b값이 1.6이고, 불활성 입자 및 내부 석출입자는 실질상 함유하고 있지 않았다.

(2) 폴리스티렌 마스터배치(M2)의 제조

용융점도가 3900 poise인 폴리스티렌 수지(PS)(닛폰 폴리스티렌사제 G797N) 30 질량부와, 상기의 PET(M1) 70 질량부를 펠릿 혼합한 것을, 벤트식 이축 압출기에 공급, 혼련하여 용융압출하고, 얻어진 스트랜드를 냉각, 절단하여, 폴리스티렌 마스터배치(M2)를 조제하였다.

(3) 도포액(M3)의 조제

디메틸테레프탈레이트 95 질량부, 디메틸이소프탈레이트 95 질량부, 에틸렌글리콜 35 질량부, 네오펜틸글리콜 145 질량부, 초산아연 0.1 질량부 및 삼산화 안티몬 0.1 질량부를 반응용기에 넣고, 180℃에서 3시간에 걸쳐 에스테르 교환반응을 행하였다. 다음으로, 5-나트륨설포이소프탈산 6.0 질량부를 첨가하고, 240℃에서 1시간에 걸쳐 에스테르화 반응을 행한 후, 250℃에서 감압하(10~0.2 ㎜Hg), 2시간에 걸쳐 중축합 반응을 행하여, 수평균 분자량 19,500, 연화점 60℃의 공중합 폴리에스테르계 수지를 얻었다.

얻어진 공중합 폴리에스테르계 수지의 30 질량% 수분산액을 7.5 질량부, 중아황산 소다로 블록한 이소시아네이트기를 함유하는 자기 가교형 폴리우레탄계 수지의 20 질량% 수용액(다이이찌 고교 세이야쿠제, 엘라스트론 H-3)을 11.3 질량부, 엘라스트론용 촉매(다이이찌 고교 세이야쿠제, Cat64)를 0.3 질량부, 물을 39.8 질량부 및 이소프로필알코올을 37.4 질량부, 각각 혼합하였다.

추가적으로, 불소계 비이온형 계면활성제(다이닛폰 잉크 화학공업제, 메가팩 F142D)의 10 질량% 수용액을 0.6 질량부, 입자 A로서 콜로이달 실리카(닛산 화학공업제, 스노우텍스 OL; 평균입경 40 ㎚)의 20 질량% 수분산액을 2.3 질량부, 입자 B로서 건식법 실리카(일본 에어로실제, 에어로실 OX50; 평균입경 200 ㎚, 평균 일차입경 40 ㎚)의 3.5 질량% 수분산액을 0.5 질량부 첨가하였다. 이어서, 5 질량%의 중조 수용액으로 도포액의 pH를 6.2로 조정하고, 여과입자 사이즈(초기 여과효율: 95%)가 10 ㎛의 펠트형 폴리프로필렌제 필터로 정밀 여과하여, 도포액(M3)을 조정하였다.

(4) 광확산성 필름의 제조

광확산층(B)의 원료로서, PET(M1) 67 질량부와, 폴리스티렌 마스터배치(M2) 33 질량부를, 각각 135℃에서 6시간 감압건조(1 Torr)한 후, 혼합하여, 압출기(2)에 공급하였다. 또한, 지지층(A)의 원료로서 PET(M1)를 135℃에서 6시간 감압건조(1 Torr)한 후, 압출기(1)에 공급하였다. 압출기(2), 및 압출기(1)에 공급된 각 원료를, 압출기의 용융부, 혼련부, 폴리머관, 기어펌프, 필터까지의 수지온도는 280℃, 그 후의 폴리머관에서는 275℃로 하고, 2층 합류블록을 사용해 적층하여, 구금으로부터 시트상으로 용융압출을 행하였다. 또한, (A)층과 (B) 층의 두께비율은 80대 20이 되도록, 각 층의 기어펌프를 사용하여 제어하였다. 또한, 상기 필터에는, 모두 스테인리스 소결체의 여재(여과정밀도: 10 ㎛ 입자를 95% 컷트)를 사용 하였다. 또한, 구금의 온도는, 압출된 수지온도가 275℃가 되도록 제어하였다.

그리고, 압출한 수지를, 표면온도 30℃의 냉각 드럼 상에 캐스팅하고 정전인가법을 사용하여 냉각 드럼 표면에 밀착시켜 냉각 고화하고, 두께 약 1.2 ㎜의 미연신 필름을 제작하였다. 이때, (B)층 면을 냉각 드럼에 접하는 면으로 하였다.

이어서, 얻어진 미연신 필름의 한쪽 면(A)에 이접착층을 도포하였다. 도포액에는, 상기 도포액(M3)을 여과입자 사이즈 5 ㎛(초기 여과효율 95%)의 펠트형 폴리프로필렌제 여재로 정밀여과를 행한 것을 사용하였다. 또한, 도포방법에는 리버스 롤법을 채용하여, Wet 도포량이 약 20 g/㎡가 되도록 도포하였다. 그 후, 2구역으로 나뉜 건조로에서, 제1구역 온도 100℃, 풍속 20 m/초, 10초간, 제2구역 온도 70℃, 풍속 20 m/초, 10초간으로 도포면을 건조하였다.

이어서, 도포층을 갖는 미연신 필름의 양쪽 말단을 클립으로 파지하여 동시 이축연신기에 유도하고, 이하의 조건으로 이축연신 필름을 제작하였다.

105℃의 열풍으로 35초간 예열을 행한 후, 105℃에서, 세로방향으로 3.2배, 가로방향으로 3.7배의 연신배율로 동시 이축연신하였다. 이때, 세로 및 가로방향의 연신배율 설정은 도 1에 나타낸 바와 같이 하였다. 이 연신 공정에 있어서의 세로 및 가로방향의 연신속도는 도 2에 나타낸 바와 같고, 세로방향의 최고 연신속도는 20.3%/초, 가로방향의 최고 연신온도는 23.5%/초가 되도록 제어하였다. 이어서, 텐터폭 일정, 클립간격 일정의 상태에서, 230℃로 17.5초간 열처리를 실시하였다. 추가적으로, 15초간에 걸쳐 60℃까지 냉각하는 과정에서, 세로 및 가로방향으로 3%의 완화처리를 행하였다.

이어서, 필름의 양쪽 말단을 파지하고 있던 클립을 개방하고, 필름의 양쪽 말단을 트리밍하여 롤상으로 감아, 두께 약 110 ㎛의 이축연신 필름을 제조하였다. 또한, 미연신 필름에 기입한 격자상 배율 마커에 의해 실 연신배율을 측정한 결과, 상기 설정대로의 연신배율로 되어 있는 것이 확인되었다.

(5) 광확산성 필름의 특성

본 실시예 1에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 1에 나타낸다. 표 1로부터 알 수 있듯이, 본 발명의 방법으로 얻어지는 광확산성 필름은, 이축연신 필름 본래의 우수한 내열성과 기계적 강도를 갖고 있고, 또한 우수한 광선 투과율과 광확산성을 갖고 있는 것을 알 수 있다.

비교예 1

실시예 1과 완전히 동일한 방법으로 얻은 미연신 필름을, 종래 공지의 방법으로 이축연신하였다.

먼저, 75℃로 가열한 롤군으로 필름을 예열한 후, 미접촉의 적외선 히터를 사용하여 필름을 96℃까지 가열하고, 주속이 상이한 롤 사이에서 3.4배로 세로 연신을 실시하였다. 이때, 필름 접점간의 거리는 200 ㎜이고, 저속 롤의 주속은 12 m/분으로 하였다. 롤 사이의 필름속도를, 저속 롤 주속과 고속 롤 주속의 중간값으로 대표시키면, 롤 사이의 필름속도는 26.4 m/분이 되고, 롤 사이의 통과시간은 약 0.45초가 된다. 따라서, 0.45초 사이에 3.4배, 즉 240%의 연신을 실시한 것이 되고, 그 연신속도는 약 530%/초가 된다.

이어서 상기 세로 연신 필름의 양쪽 말단을 클립으로 파지하고, 가로 연신을 행하였다. 가로 연신온도는 135℃, 가로 연신배율은 3.7배, 가로 연신속도는 25%/초로 일정하게 하였다. 이어서, 230℃에서 15초간 열처리를 행하고, 60℃까지 냉각하는 과정에서 폭방향으로 2.5%의 완화처리를 실시하였다.

이어서, 필름의 양쪽 말단을 파지하고 있던 클립을 개방하고, 필름의 양쪽 말단을 트리밍하여 롤상으로 감아, 이축연신 필름을 제조하였다. 본 비교예 1에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 2에 나타낸다.

본 비교예 1에서 얻어진 광확산성 필름은, 헤이즈가 높고 광확산성은 양호하나, 전광선 투과율이 낮아 저품질이었다. 또한, 치수변화율도 실시예 1에서 얻어진 광확산성 필름보다 떨어졌다. 본 비교예에서 얻어진 광확산성 필름은 면배향도가 높고, 광확산성 첨가제 주변에 보이드가 형성되어 있었다. 내부 헤이즈가 실시예 1보다도 높은 점으로부터, 전광선 투과율이 낮았던 이유는, 이 보이드의 영향에 의한 것으로 추정된다.

비교예 2

실시예 1의 방법에 있어서, 광확산층(B)의 원료로서, PET(M1) 95 질량부와, 폴리스티렌 마스터배치(M2) 5 질량부의 혼합물로 변경하였다. 그 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로, 이축연신 필름을 제조하였다. 본 비교예 2에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 2에 나타낸다.

본 비교예 2에서 얻어진 광확산성 필름은, 헤이즈가 부족하고, 광확산성 필름에 요구되는 광확산성과 전광선 투과율의 균형이 잡히지 않아 저품질이었다.

비교예 3

비교예 1의 방법에 있어서, 광확산층(B)의 원료로서, 테레프탈산 단위 100 몰%, 디올성분으로서 에틸렌글리콜 단위 70 몰% 및 네오펜틸글리콜 단위 30 몰%를 구성성분으로 하는, 고유 점도가 0.69 dl/g인 비결정성 공중합 폴리에스테르 50 질량부와, 폴리스티렌 마스터배치(M2) 50 질량부의 혼합물로 변경하였다. 또한, 상기 공중합 폴리에스테르는, 60℃에서 72시간, 감압건조(1 Torr)한 후, 폴리스티렌 마스터배치(M2)와의 혼합에 공급하였다.

상기 이외에는, 비교예 1과 동일한 방법으로 이축연신 필름을 제조하였다. 본 비교예 3에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 2에 나타낸다.

본 비교예 3에서 얻어진 광확산성 필름은, 광확산층(B)의 원료 폴리에스테르로서 비결정성 공중합 폴리에스테르를 사용하고 있으므로, 가열 컬이 증대하였다. 또한, 헤이즈도 낮아 저품질이었다.

비교예 4

실시예 1의 방법에 있어서, 동시 이축연신 텐터를 사용하여 이축연신할 때, 예열온도를 110℃로, 연신온도를 115℃로 변경하였다. 그 이외에는 실시예 1과 동일한 방법에 의해 이축연신 필름을 제작하였다. 본 비교예 4에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 2에 나타낸다.

본 비교예 4에서 얻어진 필름은 면배향도(△P)가 0.080에 못 미치고, 인장강도가 현저하게 저하하고 있어, 저품질이었다. 또한, 두께 불균일도 악화하고 있었다.

비교예 5

실시예 1의 방법에 있어서, 동시 이축연신 텐터를 사용하여 이축연신할 때, 예열온도, 연신온도 모두 92℃로 변경하였다. 그 이외에는 실시예 1과 동일한 방법에 의해 이축연신 필름을 제작하였다. 본 비교예 5에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 2에 나타낸다.

본 비교예 5에서 얻어진 필름은 면배향도(△P)가 0.160을 초과하고 있어, 헤이즈가 저하하였다. 또한, 내부 헤이즈가 커져, 전광선 투과율도 저하하였다.

실시예 2

실시예 1에 있어서, 미연신 필름 양면에 도포층을 설치하였다. 도포액에는, 실시예 1과 동일한 것을 사용하였다. 또한, (A)면측의 도포, 건조방법은 실시예 1 기재의 방법에 의해 행하였다. 단, (B)면측의 도포방법에는 와이어바법을 채용하여, 웨트 도포량이 약 20 g/㎡가 되도록 도포하고, 도포 후, 즉시 동시 이축연신기에 유도하였다. 그 외의 제조 조건은, 실시예 1과 완전히 동일한 방법에 의해, 이축연신 필름을 제작하였다. 본 실시예 2에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 1에 나타낸다.

본 실시예 2에서 얻어진 필름은, 실시예 1보다도 추가적으로 전광선 투과율이 향상하고 있어, 광확산성 필름으로서 우수한 특징을 갖고 있는 것을 알 수 있다.

실시예 3

광확산층(B)의 원료로서, PET(M1) 50 질량부와, 폴리스티렌 마스터배치(M2) 50 질량부를, 각각 135℃에서 6시간 감압건조(1 Torr)한 후, 혼합하여, 압출기(2) 에 공급하였다. 또한, 지지층(A)의 원료로서 PET(M1)를 135℃에서 6시간 감압건조(Torr)한 후, 압출기(1)에 공급하였다. 압출기(2), 및 압출기(1)에 공급된 각 원료를, 압출기의 용융부, 혼련부, 폴리머관, 기어펌프, 필터까지의 수지온도는 280℃, 그 후의 폴리머관에서는 275℃로 하고, 2층 합류블록을 사용하여 적층하여, 구금으로부터 시트상으로 용융압출하였다. 또한, (A)층과 (B)층의 두께비율은 80대 20이 되도록, 각 층의 기어펌프를 사용하여 제어하였다. 또한, 상기 필터에는, 모두 스테인리스 소결체의 여재(공칭 여과정밀도: 10 ㎛ 입자를 95% 컷트)를 사용하였다. 또한, 구금의 온도는, 압출된 수지온도가 275℃가 되도록 제어하였다.

그리고, 압출한 수지를, 표면온도 40℃의 냉각 드럼 상에 캐스팅하고 정전 인가법을 사용하여 냉각 드럼 표면에 밀착시켜 냉각 고화하고, 두께 약 2.0 ㎜의 미연신 필름을 제작하였다. 이때, (A)층면을 냉각 드럼에 접하는 면으로 하였다. 또한, 냉각 드럼의 외주를 따라, 냉각풍의 취출(吹出)노즐과 흡인노즐을 번갈아 연속 배치시킨 멀티 덕트를 설치하고, 냉각 드럼으로부터 약 30 ㎜ 떨어진 위치에서 (B)층면을 공냉하였다.

이어서, 실시예 1과 동일한 방법에 의해, 얻어진 미연신 필름의 한쪽 면(A)에 도포층을 도포하였다.

이어서, 도포층을 갖는 미연신 필름의 양쪽 말단을 클립으로 파지하고, 동시 이축연신기에 유도하여, 이축연신 필름을 제작하였다. 이축연신 조건은, 예열의 열풍온도를 110℃로 수정하는 것 이외에는, 실시예 1과 완전히 동일한 조건으로 행하였다. 또한, 본 실시예에 있어서도, 미연신 필름에 기입한 격자상의 배율 마커에 의해 실 연신배율을 측정한 결과, 설정대로의 연신배율로 되어 있는 것이 확인되었다.

본 실시예 3에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 1에 나타낸다. 표 1로부터 알 수 있듯이, 본 발명의 방법으로 얻어지는 광확산성 필름은, 이축연신 필름 본래의 우수한 내열성과 기계적 강도를 갖고 있고, 또한 우수한 광선 투과율과 광확산성을 갖고 있는 것을 알 수 있다.

실시예 4

실시예 1의 미연신 필름의 제조에 있어서, 광확산층(B)의 원료를, PET(M1) 97 질량부와, 유리전이온도가 160℃인 환상 올레핀 코폴리머(Topas Advanced Polymers사제, TOPAS6015) 3 중량부의 혼합물로 변경하였다. 또한, A층과 B층의 두께비율을, 90대 10이 되도록 변경하고, 두께 약 1.2 ㎜의 미연신 필름을 제작하였다.

얻어진 미연신 필름을, 100℃의 열풍으로 40초간 예열한 후, 50%/초의 일정 연신속도로, 세로, 및 가로방향으로 3.5배씩 동시 이축연신하였다. 이어서 220℃의 열풍으로 10초간 열처리를 실시하고, 실온까지 냉각하여 이축연신 필름을 제작하였다.

본 실시예 4에서 얻어진 광확산성 필름의 특성을 표 1에 나타낸다. 본 실시예 4에서 얻어진 필름은, 실시예 1과 동일하게, 우수한 특성을 갖고 있었다.

본 발명의 광확산성 필름은, 액정 디스플레이용, 특히 직하형 백라이트 유닛을 채용하는 대형의 액정 디스플레이용 광확산성 필름으로서 사용할 수 있다. 또 한, 그 한쪽 면에 프리즘 가공을 실시함으로써, 광확산성 필름과 집광시트를 일체화하고, 백라이트 유닛 부품점수의 삭감, 제조 공정의 간략화, 저비용화를 촉진할 수 있다.

Claims (7)

1. 결정성 폴리에스테르로 되는 지지층과, 이 지지층의 적어도 한쪽 면에 공압출법으로 적층된 광확산층을 갖는 이축연신 적층 필름으로 되는 광확산성 필름으로서,

   광확산층은, 결정성 폴리에스테르를 60~98 질량부와 이 폴리에스테르에 비상용인 광확산성 첨가제를 2~40 질량부 포함하고,

   광확산성 첨가제가, 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지이며, 용융·압출공정에 있어서 결정성 폴리에스테르로 되는 매트릭스 중에 이 폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지로 되는 도메인을 분산 형성시켜 되고, 광확산성 필름은, 면배향도(△P)가 0.080~0.160이고, 전광선 투과율이 85% 이상, 헤이즈가 30% 이상인 것을 특징으로 하는 광확산성 필름.
2. 삭제
3. 제1항에 있어서,

   폴리에스테르에 비상용성인 열가소성 수지가, 폴리스티렌 수지, 스티렌계 공중합 수지, 환상 올레핀계 수지, 아크릴계 수지 중 어느 하나로부터 선택된 비결정성 투명 폴리머인 것을 특징으로 하는 광확산성 필름.
4. 제3항에 있어서,

   비결정성 투명 폴리머가, 용융점도가 1000~10000 poise인 폴리스티렌 수지 또는 스티렌계 공중합 수지인 것을 특징으로 하는 광확산성 필름.
5. 제1항에 있어서,

   상기 광확산층의 표면에, 필름의 연신·배향 완료 전에 설치된 공중합 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄계 수지, 및 아크릴 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수지가 도포층을 구성하는 수지 100 질량% 중, 50 질량% 이상 포함되는 도포층을 갖는 것을 특징으로 하는 광확산성 필름.
6. 제1항의 광확산성 필름의 광확산층과는 반대면에, 공중합 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄계 수지, 및 아크릴 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수지가 도포층을 구성하는 수지 100 질량% 중, 50 질량% 이상 포함되는 도포층을 갖는 것을 특징으로 하는, 집광시트 기재용 광확산성 필름.
7. 제1항에 있어서,

   내부 헤이즈가 12% 이하, 표면 헤이즈가 20% 이상인 것을 특징으로 하는 광확산성 필름.

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