KR100764673B1 - 유기 전계발광형 표시장치 - Google Patents

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켄스케 나가야마
노부아키 이시가
카즈노리 이노우에
토루 타케구치
히로유키 후치가미
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미쓰비시덴키 가부시키가이샤
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Abstract

탑 에미션형의 유기 전계발광형 표시장치에 있어서 밝은 화상을 얻는 수단으로서, 높은 일함수 값과 높은 광반사율을 겸비한 애노드에 의한 발광 효율의 증대를 들 수 있다. 광반사율이 높은 Al합금막과 투광성 도전 산화막을 적층하는 방법이 고안되고 있지만, Al합금막과 투광성 도전 산화막과의 계면에는 전기 절연성의 산화물 반응층이 형성되므로, 오히려 발광 효율이 저하된다는 문제가 있었다. 본 발명에 관한 유기 전계발광형 표시장치는 탑 에미션형이며, 기판위에 TFT와, 적어도 애노드(16), 전계 발광층(18), 캐소드(19)가 이 순서로 적층된 유기 EL소자가 표시 영역의 각 화소에 형성됨과 동시에, 애노드(16)는 Al에 적어도 8족 3d 전이금속의 1종 이상을 불순물로서 포함하는 Al합금막(16a)과, 그 상층에 투광성 도전 산화막인 아몰퍼스 ITO막(16b)을 적층한 적어도 2층 막인 것을 특징으로 하는 것이다.
TFT, 애노드, 전계 발광층, 캐소드, Al합금막, 아몰퍼스 ITO막

Description

유기 전계발광형 표시장치{ORGANIC ELECTROLUMINESCENCE TYPE DISPLAY APPARATUS}
도 1은 본 발명의 전계발광형 표시장치를 나타내는 화소부의 단면도,
도 2는 본 발명의 전계발광형 표시장치의 제조 방법에 관하여 설명하기 위한 단면 공정도,
도 3은 본 발명과 종래 비교예와의 투광성 도전 산화막과 애노드 금속막과의 콘택트 저항값을 나타내는 도면,
도 4는 Al-Ni막의 반사율의 Ni조성 의존성을 나타내는 도면,
도 5는 AIN막의 반사율의 N조성 의존성을 나타내는 도면,
도 6은 Al막의 반사율 및 투과율과 막두께의 관계를 나타내는 도면이다.
[도면의 주요부분에 대한 부호의 설명]
1 : 절연성 기판 2 : SiN막
3 SiO2막 4 : 아몰퍼스 실리콘 막
5 : 게이트 절연막 6 : 게이트 전극
7 : 폴리실리콘 막 7a : 채널 영역
7b : 소스 영역 7c : 드레인 영역
8 : 제1층간 절연막 9, 10 :콘택트 홀
11 : 소스 전극 12 : 드레인 전극
13 : 제2층간 절연막 14 : 콘택트 홀
15 : 평탄화 막 16 : 애노드
16a : Al합금막 16b : 아몰퍼스 ITO막
17 : 분리 막 18 : 전계발광층
18a : 홀 수송층 18b : 유기 EL층
18c : 전자 수송층 19 : 캐소드
20 : 접착층 21 : 대향 글래스 기판
본 발명은 전기광학 표시장치, 특히, TFT를 형성한 액티브 매트릭스형 기판위에 전기광학소자로서 화소영역에 유기 전계발광형(electro luminescence;EL)소자 (이후, 유기 EL소자라고 부른다)를 형성하여 이루어지는 유기 전계발광형 표시장치에 관한 것이다.
최근, 전기광학소자로서 유기 EL소자와 같은 발광체를 사용한 유기 전계발광형 표시장치가 표시 패널의 하나로서 일반적으로 이용되도록 되고 있다.
유기 EL소자는, 양극전극(애노드라고도 한다)과 음극전극(캐소드라고도 한다) 사이에 유기 EL층을 포함하는 전계발광층을 끼운 구조를 기본구성으로 하는 것 으로, 애노드와 캐소드의 사이에 전압을 가하는 것으로 애노드측으로부터 정공(홀)이, 캐소드측으로부터 전자가 주입됨으로써, 유기 EL층의 발광을 얻는 것이다.(예를 들면 특허문헌1참조).
이러한 유기 EL소자를 사용한 표시장치인 유기 전계발광형 표시장치는, 스위칭소자로서 박막트랜지스터(이후, TFT라고 부른다)가 배치된 TFT액티브 매트릭스 기판위에, 애노드, 전계발광층, 그리고 캐소드가 이 순서로 적층된 유기 EL소자가, 표시 패널 영역의 각 화소에 형성된 구조를 가지고 있다.
종래부터 일반적인 유기 전계발광형 표시장치는 밑면 발광형(보텀 에미션형)으로 불리는 것으로, 글래스와 같은 투명절연성 기판위에 TFT나 유기 EL소자가 형성되고 있고, 유기 EL소자의 유기 EL층으로부터 발생한 빛을 투명절연성 기판에 있어서 TFT가 형성되지 않은 뒤쪽으로 방사시키기 위해, 애노드는 산화인듐In203 + 산화주석Sn02(이후, ITO라고 부른다)과 같은 광 투과성을 가지는 도전성 재료로 구성되고 있다. 애노드에는 유기 EL층으로의 홀 주입 효율을 높이기 위해 일함수 값이 높은 도전성 재료가 바람직하며, 예를 들면 특허문헌 1에서는 바람직한 일함수 값으로서 4.OeV이상인 것이 기술되고 있다. ITO은 일함수 값이, 4.7eV전후이며, 애노드로서 바람직한 재료이다.
그러나, 보텀 에미션형에서는, 기판에 형성된 TFT패턴이나 배선 패턴, 혹은 신호구동용 회로 패턴등의 영역에서는 빛을 투과할 수 없기 때문에, 유효한 발광 면적이 적어지게 된다는 문제가 발생한다. 이들의 문제를 해결하기 위해서, 발광 면적을 넓게 취할 수 있는 윗면 발광형(탑 에미션형)이라 불리는 구조의 것이 개발되고 있다.
탑 에미션형 구조는, 상기의 애노드가 광반사성을 가지는 금속재료로 형성되고 있기 때문에, 유기 EL층에서 발생한 빛을 캐소드를 투과하여 기판의 상부에 방사시킬 때, 이 금속재료에 의한 반사광도 동시에 기판의 상부에 방사시킬 수 있어, 밝은 표시 화상을 얻을 수 있다.
탑 에미션형에서 발광 효율이 높게 밝은 화상을 얻기 때문에, 애노드에는 높은 일함수 값과 높은 광반사율이 요구된다. 그러나, 패터닝 가공성을 고려한 후에, 예를 들면 높은 일함수 값을 가지는 금속재료로서 Cr(약 4.5eV)이나 Mo(약 4.6eV)을 선택한 경우, 이들의 금속막은 광반사율이 낮고(예를들면 파장 550nm에 있어서의 본 발명자들의 결과에 의하면 Cr에서 67%, Mo에서 60%), 애노드에 적용했을 경우에는 상기 반사광의 손실이 크다는 문제가 있다. 한편 예를 들면 광반사율이 90%이상의 높은 값을 가지는 금속재료로서 Al이나 Ag, 및 이것들의 합금을 선택한 경우에는 일함수 값으로서 바람직한 4.OeV보다도 낮기 때문에, 유기 EL소자의 발광 효율을 상승시킬 수 없다는 문제가 있다.
이상의 문제를 해결하기 위해, 반사율이 높은 Ag, Al 및 이들의 합금의 상층에 일함수가 높은 도전성 재료를 적층시킨 적어도 2층 구조로서, 높은 반사율과 높은 홀 주입 효율을 양립시킨 구성의 애노드가 개시되어 있다.(예를 들면 특허문헌 2∼5참조). 일함수가 높은 도전성 재료로서는 금속의 산화물 박막이 거론되고 있다. 이들의 대부분은 광 투과성을 가지고 있어, 하층의 금속에 의한 광반사율을 크게 저하시키지 않는다는 이점이 있다.
그러나, 일반적으로 하층인 광반사막을 구성하는 금속막이나 합금막의 상부에, 상층으로서 투광성 도전 산화막을 형성했을 경우, 하층의 금속막 또는 합금막의 금속원자와 상층에 포함되는 산소의 새로운 산화물 반응층이, 상층과 하층과의 계면에 형성된다. 이 산화물 반응층은 전기적 절연체로서, 디바이스로서의 저항값을 비정상적으로 높게 한다는 공지의 문제를 야기한다. 그 해결 수단으로서, 주로 알루미늄 막이나 알루미늄 합금막과 같은 금속막과 도전 산화막과의 사이에 별도의 금속막을 설치함으로써, 저항값의 증대를 억제하는 방법이 개시되고 있다(예를 들면 특허문헌 6, 7참조.)
[특허문헌 1] 특허 제2597377호 공보(제 1도)
[특허문헌 2] 일본국 공개특허공보 특개2001-291595호공보(도 1)
[특허문헌 3] 일본국 공개특허공보 특개2003-77681호 공보(도 1)
[특허문헌 4] 일본국 공개특허공보 특개2003-288993호 공보(도 1)
[특허문헌 5] 일본국 공개특허공보 특개2004-31324호 공보(도 5)
[특허문헌 6] 일본국 공개특허공보 특개평6-196736호 공보(제2-3쪽)
[특허문헌 7] 일본국 공개특허공보 특개2-000-77666호 공보(제3쪽)
발명자들의 실험에 있어서도, 도 3에 나타내는 투광성 도전 산화막과의 콘택트 저항에 있어서의 금속막 재질의 의존성의 그래프에서 알 수 있는 바와 같이, 종래 예로서 나타내는 Al 또는 Al합금막과 투광성 도전 산화막인 ITO막을 적층했을 경우의 계면에 있어서의 전기적 콘택트 저항값은, 비교예 1로서 나타내고 있는 Cr의 경우를 1로 하면, 107배라는 매우 큰 값이 되어버린다는 결과를 얻을 수 있다. 따라서, 하층인 Al합금막위에 ITO막을 단순히 적층한 구성으로 애노드가 이루어지는 경우에도 마찬가지로 전기적 절연체인 산화물 반응층이 계면으로 형성되므로, 유기 EL층으로의 홀 주입 효율을 현저하게 저하시킨다는 문제점이 있다. 이 문제를 해결하기 위해서, 도전 산화막과 Al합금막과의 사이에 별도의 금속막을 추가하는 방법을 적용했을 경우, 이 금속은 광반사율 면에서 최적화하는 것이 곤란하므로, 애노드에 필요한 높은 광반사율을 얻을 수 없다는 문제가 있다. 또한 고반사율 재료로서, Ag막 또는 Ag합금막을 사용했을 경우, 이들의 재료는 화학적으로 매우 활성이며 대기중에서의 표면산화에 의한 반사율의 시간 경과에 따른 열화가 커서 실제의 프로세스 적용시에 어려움이 있었다. 또한 Al막의 경우에는 힐럭을 비롯한 표면요철이 발생하기 쉬우며 유기 EL층을 끼운 대향하는 캐소드와의 쇼트 모드 고장이나 다크 스팟이라 불리는 표시 불량이 발생하기 쉽다는 문제점도 있다. 상기의 특허문헌에 있어서는, 이들 문제점의 대책에 대해서는 어떠한 개시도 없으며, 실제 디바이스로의 적용은 실질적으로 불가능했다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 발광 개구면적을 넓게 취할 수 있는 탑 에미션형의 유기 전계발광형 표시장치에 있어서, 또한 발광 효율을 높여 밝은 표시 화상을 얻는 것을 목적으로 하고 있으며, 프로세스 가공성에 뛰어나고, 양호한 표면 평탄성, 높은 광반사율 및 높은 홀 주입 효율을 구비한 애노드를 가지는 유기 전계발광형 표시장치를 제공하는 것이다.
본 발명에 관한 유기 전계발광형 표시장치는 탑 에미션형인 것을 특징으로 하는 것으로, 기판위에 TFT와, 적어도 애노드, 전계발광층 그리고 캐소드가 이 순서로 적층된 유기 EL소자가 표시 영역의 각 화소에 형성됨과 동시에, 상기 애노드는 Al에 적어도 8족 3d 전이금속의 1종 이상을 불순물로서 포함하는 Al합금막과, 그 상층에 투광성 도전 산화막을 적층한 적어도 2층막인 것을 특징으로 하는 것이다.
[발명의 실시하기 위한 최선의 형태]
이하, 본 발명의 유기 전계발광형 표시장치를 구성하는 TFT액티브 매트릭스 기판과 유기 EL소자 및 그것들의 제조 방법에 대해서, 도면을 기초로 설명한다.
실시예 1
도 1은, 본 발명의 실시예 1에 있어서의 유기 전계발광형 표시장치를 구성하는 TFT기판과 그 상부에 형성되어 있는 유기 EL소자를 나타내는 화소부의 단면도이다. 도 1에 있어서, 절연성 기판(1)위에 형성된 투과성 절연막인 SiN막(2), SiO2 막(3)위에 채널 영역(7a), 소스 영역(7b), 드레인 영역(7c)을 가지는 폴리실리콘 막(7)이 설치된다. SiO2막(3)이나 폴리실리콘 막(7)을 덮도록 해서 게이트 절연막(5)이 형성되고, 그 상층이 게이트 전극(6)과, SiO2등으로 이루어지는 제1층간 절연막(8)이 형성되어 있다. 소스 전극(11)과 드레인 전극(12)은 제1층간 절연막(8)위에서, 각각 콘택트 홀(9, 10)을 거쳐 소스 영역(7b), 드레인 영역(7c)과 접속되고 있으며, 이상의 구성을 갖고 박막트랜지스터가 형성된다. 또한, 그 상층에는 SiN이나 SiO2등으로 이루어지는 제2층간 절연막(13) 및 표면을 평탄화하기 위해 유기수지로 이루어지는 평탄화 막(15)이 형성되어 있다.
평탄화 막(15)위에는, 제1애노드인 Al합금막(16a)의 상층에 제2애노드로서 투광성의 도전 산화막인 아몰퍼스 ITO막(16b)을 적층하여 이루어지는 애노드(16)가 형성되고 있으며, 애노드(16)는 평탄화 막(15)에 설치되는 콘택트 홀(14)을 통해 하층의 드레인 전극(12)과 접속하고 있다. 애노드(16)상의 일부를 개구하여 애노드(16)와 평탄화 막(15)을 덮고 있는 것은 분리막(17)이며, 분리막(17)은 인접하는 화소(도시하지 않음) 사이를 분리하기 위해 화소 주위에 액틀과 같이 주위가 둑모양으로 형성되고, 그 개구되어 있는 영역의 아몰퍼스 ITO막(16b)위에 형성되어 있는 것이 유기 EL재료로 이루어지는 전계 발광층(18)이다. 전계 발광층(18)은, 애노드(16)의 바로 위에, 홀 수송층(18a), 유기EL층(18b), 전자 수송층(18c) 순으로 적층되는 3층으로 이루어진다. 또, 홀 수송층(18a)과 애노드(16) 사이에 끼워지는 홀 주입층(도시하지 않음)이나, 전자 수송층(18c) 바로 위에 적층되는 전자 주입층(도시하지 않음)중 적어도 한 층을 추가하는 공지의 구조라도 좋으며, 그 경우의 전계 발광층(18)은 4층 혹은 5층 구조로 형성되게 된다. 분리막(17), 전계 발광층(18)을 덮도록 하여 형성되고 있는 것은 캐소드(19), 접착층(20)이다. 캐소드(19)는 ITO등으로 형성되고, 애노드(16)와의 전위차에 의해 전계 발광층(18)에 전류를 흐르게 하기 위한 것이며, 접착층(20)은, 전계 발광층(18)을 수분이나 불순물로부터 차단하기 위한 것이다. 접착층(20)위에는, 절연성 기판(1)과 대향하도록 대향 글래스 기판(21)이 형성되어 있다.
도 1에 나타내는 유기 전계발광형 표시장치에 있어서는, 소스 전극(11)으로부터 전해지는 신호전압이 드레인 전극(12)을 거쳐서 애노드(16)에 인가되고, 캐소드(19)와의 사이의 전압차이에 의해 전계 발광층(18)에 전류가 흘러 유기EL층(18b)이 발광하기 위한 표시에 필요한 빛을 얻을 수 있다. 본 발명의 실시예 1에 있어서는, 광반사율이 높은 Al에 적어도 8족 3d 전이금속인 Fe, Co, Ni로부터 선택되는 1종 이상을 불순물로서 포함하는 Al합금막(16a)과, 그 상층에 아몰퍼스 ITO막(16b)을 적층한 적어도 2층 막으로서 애노드(16)가 형성되므로, Al합금막(16a)과 아몰퍼스 ITO막(16b)과의 계면에 있어서는, 예를 들면 알루미나 등의 전기적 절연성의 계면반응층이 존재하지 않는다. 또한, Al합금막(16a)에 있어서의 상기 불순물의 조성을 0.5at% 이상 15at%이하로 하면, 광반사율이 높은 애노드(16)를 얻을 수 있다. 그 때문에 유기 EL소자로부터 발생하는 빛의 반사율이 높은 데다가, 전계 발광층(18)으로의 홀 주입 효율을 높일 수 있으므로, 발광 효율이 높고 밝은 표시 화상을 가지는 유기 전계발광형 표시장치를 얻는 것이 가능하게 된다.
다음에 유기 전계발광형 표시장치의 제조 방법에 대해서, 도 2를 참조해서 상세하게 설명을 행한다. 도 2는 본 발명에 관한 유기 전계발광형 표시장치를 구성하는 TFT기판과 그 상부에 형성되는 유기 EL소자와의 제조 방법에 관하여 설명하 기 위한 단면도이다.
이하, 도 2에 의거하여 TFT기판과 그 상부에 형성되는 유기 EL소자와의 제조 방법의 일 실시예를 설명한다. 또, 설명을 간단하게 하기 위해서, p형의 트랜지스터만을 나타내고 있다.
도 2(a)를 참조하여, 플라즈마 CVD(chemical vapor deposition)법을 이용하여, 절연성 기판(1)의 주표면 상에, SiN막(2), SiO2막(3) 및 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 순서대로 형성한다.
또, 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 형성한 후, 아몰퍼스 실리콘 막(4)에 포함되는 H(수소)농도를 저감하기 위한 열처리를 실시해도 좋다. 이 경우, 뒤에 계속되는 레이저 어닐 정도에 있어서, 아몰퍼스 실리콘 막(4)안의 수소 범핑에 의한 크랙이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
다음에 엑시머 레이저(파장 308nm)의 레이저광을 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 향해서 조사한다. 이 때, 레이저광은, 소정의 광학계를 통과해서 선상의 빔 프로파일로 변환된 후, 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 향해 조사된다. 이 레이저 어닐 공정에 의해, 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 다결정화하고, 폴리실리콘 막(7)을 형성한다.
또 본 실시예에서는, 아몰퍼스 실리콘 막(4)을 다결정화하는 수단으로서 펄스형의 엑시머레이저를 사용했지만, 이것에 한정되는 것은 아니다. 예를들면, YAG레이저나 CW레이저(continuous-wave laser)를 이용해도 되고, 열 어닐을 실시해도 좋다. 열 어닐을 실시할 경우, Ni(니켈)등의 촉매를 사용하면, 보다 큰 입경의 폴리실리콘 막(7)을 얻을 수 있다.
도 2(b)를 참조하여, 폴리실리콘 막(7)위에 소정의 통로 패턴을 가지는 도시하지 않은 레지스트 막을 형성한다. 그 레지스트 막을 마스크로서 폴리실리콘 막(7)을 에칭하여, 폴리실리콘 막(7)을 소정의 형상으로 한다. 그 후에 레지스트 막을 제거한다.
다음에 플라즈마 CVD법을 이용하여, 폴리실리콘 막(7)을 덮는 게이트 절연막(5)을 형성한다. 다음에 스퍼터링법을 이용하여, 게이트 절연막(5)위에 게이트 전극(6)을 형성하기 위한 금속막을 성막한다. 이 금속막위에, 소정의 개구 패턴을 가지는 도시하지 않은 레지스트 막을 형성한다. 그 레지스트 막을 마스크로서 금속막을 에칭하고, 게이트 전극(6)을 형성한다. 그 후에 레지스트 막을 제거한다.
이온 도핑법을 이용하여, 보론을 소정의 도즈량으로 폴리실리콘 막(7)을 향해서 주입한다. 이 때, 게이트 전극(6)이 마스크가 되고, 보론이 폴리실리콘 막(7)의 양단에 주입됨으로써, 폴리실리콘 막(7)에 소스 영역(7b)과 드레인 영역(7c)이 형성된다. 보론이 주입되지 않은 개소는, 채널 영역(7a)이 된다.
도 2(c)를 참조하여, 게이트 절연막(5)위에, 게이트 전극(6)을 덮는 제1층간 절연막(8)을 형성한다. 제1층간 절연막(8)위에 소정의 통로 패턴을 가지는 도시하지 않은 레지스트 막을 형성한다. 레지스트 막을 마스크로서 제1층간 절연막(8) 및 게이트 절연막(5)에 에칭을 행하고, 소스 영역(7b)과 드레인 영역(7c)에 각각 도달하는 콘택트 홀(9,10)을 형성한다. 그 후에 레지스트 막을 제거한다.
도 2(d)를 참조하여, 콘택트 홀(9, 10)을 각각 통해 소스 영역(7b), 드레인 영역(7c)과 접속하도록, 제 1층간 절연막(8)위에 소정의 형상을 가지는 소스 전극(11), 드레인 전극(12)을 형성한다. 소스 전극(11), 드레인 전극(12)을 형성한 후, 수소 플라즈마 분위기중에 3O분간, 노출한 상태로 한다. 이 공정에 의해, 폴리실리콘 막(7)에 존재하는 결함을 H로 제거할 수 있으며, 신뢰성이 높고, 성능이 높은 트랜지스터를 형성할 수 있다.
다음에 플라즈마 CVD법을 이용하여, 제1층간 절연막(8)위에, 소스 전극(11), 드레인 전극(12)을 덮는 제2층간 절연막(13)을 형성한다. 이 제2층간 절연막(13)위에, 소정의 통로 패턴을 가지는 도시하지 않은 레지스트 막을 형성한다. 그 레지스트 막을 마스크로서 층간 절연막을 에칭하고, 드레인 전극(12)에 도달하는 콘택트 홀(14)을 형성한다. 그 후에 레지스트 막을 제거한다.
도 2(e)를 참조하여, 제2층간 절연막(13)위에, 콘택트 홀(14)의 일부 또는 전부와 겹치도록 드레인 전극(12)에 도달하는 개구부를 가지는 평탄화 막(15)을 형성한다. 평탄화 막(15)으로서는 유기수지막, 예를 들면 광투과성의 아크릴계 감광 수지막인 JSR제의 제품명 PC335를 약 2㎛의 막두께가 되도록 스핀 코트법을 이용하여 도포형성하고, 포토리소그래픽법을 이용하여 드레인 전극(12)에 도달하는 개구부를 형성한다. 평탄화 막(15)을 큐어(cure)하기 위해 220℃의 어닐을 실시한다. 평탄화 막(15)을 형성함으로써, 게이트 전극(6)이나 소스 전극(11), 드레인 전극(12)등의 표면요철을 피복하고, 어레이 표면을 평탄하게 할 수 있다.
다음에 애노드(16)의 제1애노드로서, 알루미늄(Al)에 니켈(Ni)을 첨가한 타깃을 사용한 스퍼터링법에 의해, 알루미늄(Al)에 니켈(Ni)을 불순물로서 2at%첨가한 Al합금막(16a)을 50nm의 두께로 성막하고, 계속해서 제2애노드로서 투광성 도전 산화막인 아몰퍼스 ITO막(16b)을 20nm의 두께로 성막한다. 그 후에 사진제판공정에 의해, 소정의 통로를 가지는 레지스트 막을 형성하고, 이것을 마스크로서, 옥살산을 포함하는 용액, 계속해서 인산+질산+초산을 포함하는 용액을 이용하여, 순차적으로 아몰퍼스 ITO막(16b), Al합금막(16a)을 에칭한다. 그 후에 레지스트를 제거한다.
여기에서, Al에 불순물로서 Ni를 첨가했지만, Ni에 한정되지 않고, 다른 8족 3d전이금속인 Fe, Co중 어느 하나를 1종 이상 첨가하면 된다. Al에 8족 3d 전이금속을 1종이상 첨가함으로써, 상층에 적층되는 투광성의 도전 산화막과의 계면에 있어서의 절연성 산화물 반응층의 형성을 억제할 수 있고, 홀 주입 효율의 저하를 방지할 수 있다.
그 첨가량은 0.5at%이상이고, 15at%이하로 하는 것이 바람직하다. 도 3에 나타내는 투광성 도전 산화막과의 콘택트 저항값에 있어서의 애노드 금속막의 재질의 의존성에 있어서 본 실시예 A로 나타나는 바와 같이, Al에 Ni가 첨가되어 있는 Al합금막에 ITO막을 적층했을 때의 콘택트 저항은, Ni를 첨가하지 않은 Al막과 ITO막을 적층시켰을 때의 콘택트 저항을 나타내는 종래예에 비해 대폭 저감하고 있으며, 비교예 1 및 비교예 2로 나타나는 고융점 금속인 Mo나 Cr과 ITO를 적층했을 경우의 콘택트 저항과 같은 정도이다. Ni를 0.5at%이상 첨가함으로써, Al합금막(16a)과 투광성 도전 산화막인 아몰퍼스 ITO막(16b)과의 사이에 형성되는 절연성 산화물 반응층의 생성을 억제하고, 양호한 전기적 콘택트 특성을 얻을 수 있다. 한편, Ni의 첨가량을 15at%이하로 했을 경우, 파장550nm에 있어서의 Al합금막의 광반사율의 Ni조성 의존성을 나타내는 도 4에서 알 수 있는 바와 같이, Al합금막의 광반사율을 비교예 1, 2로 나타낸 Cr이나 Mo의 광반사율과 같은 정도 이상으로 할 수 있으므로, 전계 발광층(18)에서의 발광을 반사시킴으로써, 표시광으로서 기여하는 효과도 그만큼 커지게 되므로 바람직하다.
혹은 Al에 불순물로서, N을 첨가해도 좋다. 그 첨가량은 5at%이상이고, 26at%이하로 하는 것이 바람직하다. 도 3의 본 실시예 B에서 표시되는 바와 같이, Al에 N이 첨가되어 있는 Al합금막에 ITO막을 적층했을 때의 콘택트 저항은, 비교예로 나타내는 고융점 금속인 Mo나 Cr과 ITO를 적층했을 경우의 콘택트 저항보다 약간 높지만, N을 첨가하지 않는 종래예에 비교해서 대폭 저감하고 있다. N을 첨가함으로써, Al합금막(16a)과 투광성 도전 산화막인 아몰퍼스 ITO막(16b)과의 사이에 형성되는 절연성 산화물 반응층의 생성을 억제하여, 양호한 전기적 콘택트 특성을 얻을 수 있다. 한편, Al로의 N의 첨가량을 26at%이하라고 했을 경우, 파장 550nm에 있어서의 Al합금막의 광반사율의 N조성 의존성을 나타내는 도 5에서 알 수 있는 바와 같이, Al합금막의 광반사율을 비교예1, 2로 나타낸 Cr이나 Mo의 광반사율과 같은 정도 이상으로 할 수 있으므로, 전계 발광층(18)으로부터의 발광을 반사시킴으로써 표시광으로서 기여하는 효과도 그만큼 커지므로 바람직하다.
또한 N을 첨가하는 영역으로서는, 아몰퍼스 ITO막(16b)과 접하는 영역, 즉 Al합금막(16a)의 표면에 가까운 상층부가 바람직하다. 이 경우, Al합금막(16a)의 양호한 도전성과, 아몰퍼스 ITO막(16b)과의 양호한 전기적 콘택트 특성을 얻을 수 있기 때문에, 또한 홀 주입의 효율저하를 방지할 수 있다. 이러한 구성으로 하기 위해서는, 예를 들면 스퍼터링법에 의한 Al합금막(16a)의 성막시에 있어서, Al합금막 표면부의 성막에 이르렀을 때, Ar등의 스퍼터링 가스에 질소 가스를 첨가하면 된다. 또한, Al에 N과 Ni를 첨가한 Al합금막에 있어서도 동일한 효과를 얻을 수 있다.
또한, 상기 Al합금막(16a)에 Cu, Si, Y, Nd의 적어도 1종의 불순물을 첨가 하는 것이 바람직하다. 이들 불순물을 첨가 함으로써, Al합금막(16a)의 내열성을 향상시킬 수 있고, 힐럭을 비롯한 표면요철의 발생을 억제 할 수 있다. 표면요철에 의한 캐소드와의 전기적 쇼트를 방지할 수 있으므로, 소위 다크 스팟 등의 표시 불량의 발생을 억제할 수 있고, 표시 품위가 향상된다.
본 실시예 1에 있어서는, Al합금막(16a)의 막두께를 50nm으로 했지만, 10nm이상 200nm이하이면 좋다. 도 6에 있어서, 파장 550nm에 있어서의 Al막의 광반사율과 광투과율에 대한 Al막의 막두께 의존성을 나타낸다. 도 6에서 알 수 있는 바와 같이, Al합금막의 막두께가 10nm이상인 경우, 광투과 성분을 충분히 저감할 수 있고, Al합금막의 광반사율을 비교예 1, 2로 나타낸 Cr이나 Mo의 광반사율과 같은 정도 이상으로 할 수 있으므로, 전계 발광층(18)으로부터의 발광을 반사시킴으로써 표시광으로서 기여하는 효과도 그만큼 크게 되어 바람직하다. 또한 Al합금막의 막두께가 두꺼워지면, 입도(粒度)가 커서 표면요철이 거칠어 지므로, 유기전계 발광표시장치의 애노드로서 이용할 경우에는, 전계 발광층(18)에 의한 피복 불량을 야기하여, 캐소드와의 쇼트 모드 고장 등의 요인이 된다. 표면 평활성의 지침으로서는 평균 거칠기 Ra를 1.Onm이하로 하는 것이 바람직하고, 이 점에서 Al합금막(16a)의 막두께로서는 200nm이하로 하는 것이 바람직하다.
또 아몰퍼스 IT0막(16b)의 막두께를 20nm으로 했지만, 이에 한정하지 않고, 3.5nm이상의 막두께이면 좋다. 3.5nm이상의 막두께이면, 층상으로 성장한 균일한 막을 형성하는 것이 가능하여, 막결손에 의한 표시 불량을 방지할 수 있다는 효과가 있다.
ITO막(16b)은 홀 주입 효율을 높이는 작용 이외에, 도 1에서 나타내는 전계 발광층(18)으로부터 발광된 빛이 애노드(16)의 Al합금막(16a)표면에서 반사할 경우의 광학경로 요소의 하나로서 작용하게 된다. 따라서, 발광층인 유기 EL층(18)으로부터의 빛이 직접 캐소드(19)측에 방사되는 성분과, 애노드(16)의 Al합금막(16a)에서 반사되어 캐소드(19)측으로 방사되는 성분과의 간섭 효과를 고려하여, 높은 발광 효율을 얻을 수 있도록 ITO막(16b)의 막두께를 설정하는 것이 바람직하다. 또한, 후술하는 바와 같이 전계 발광층(18)에서의 유기 EL층(18b)의 하층에 홀 전송층(18a)등의 막이 형성될 경우에는, 이들의 막과 ITO막(16b)과의 적층 구성에 의한 광학 경로에 기초하여 이들 층의 막 두께를 각각 설정하는 것이 바람직하다.
이상과 같은 바람직한 막두께로 성막된 투광성 도전 산화막인 아몰퍼스ITO막(16b)과 Al합금막(16a)과의 적층막을, 사진제판공정에 의해, 소정의 개구를 가지는 레지스트막을 형성하고, 이것을 마스크로서 옥살산을 포함하는 용액, 계속해서 인산+질산+초산을 포함하는 용액을 이용하여, 순차적으로 에칭함으로써, 원하는 패턴으로 가공했다. 인산+질산+초산을 포함하는 용액을 사용한 에칭에 있어서는, 아몰퍼스 ITO막(16b)은 Al합금막(16a)보다도 에칭 속도가 느리기 때문에, 애노드(16) 패턴의 에지부는 차양모양이 된다. 즉, 아몰퍼스 ITO막(16b)의 패턴은, 하층인 Al합금막(16a)의 패턴보다도 차양분 만큼 크고, Al 합금막(16a)의 패턴을 내포한 모양이 된다. 이러한 차양 형상을 남긴 채 도 1에서 나타내는 분리막(17)을 형성하면, 차양의 하부에 공동(空洞)이 형성되므로, 거기에 내포된 수분이나 거품등의 불순물이, 도 1에서 나타내는 전계 발광층(18)의 열화를 야기하는 가능성이 있다.
한편, 레지스트 막을 제거 하기 전에 또한 옥살산을 포함하는 용액으로 에칭을 추가해도 좋다. 옥살산은 아몰퍼스 ITO막(16b)을 에칭하지만, Al합금막(16a)를 에칭하지 않는다는 선택성을 가지므로, 이렇게 처리 함으로써, 애노드(16)의 패턴의 에지부에서 통상 형성되는 아몰퍼스 ITO막(16b)의 차양형상은 개선되고, 실질적으로 직선 모양 또는, 도 2(e)에 나타나 있는 바와 같이 계단모양으로 형성할 수 있으므로, 이 후에 형성하는 분리막(17)의 피복성을 향상시킬 수 있고, 전계 발광층(18)의 열화를 야기할 염려가 있는 불순물의 내포도 방지할 수 있다.
여기에서, 투광성 도전 산화막으로서 아몰퍼스 ITO막(16b)을 사용했지만, 이에 한정하지 않고 산화인듐(In203), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 및 이들 산화물을 혼합한 재료이면 된다. 이것들은 인산+질산+초산에서의 에칭이 가능하기 때문에, Al합금막(16a)과의 일괄 에칭이 가능하고, 프로세스의 간략화를 할 수 있다는 효과를 나타낸다. 또한 ZnO막은, ITO막이나 In203막, SnO2막과 비교하여, Al합금막(16a)과의 계면반응성이 낮고, 계면의 응집물의 발생이 적어진다. 이 계면응집물은 패널의 표시 불량을 야기함과 동시에, 패널 연속 점등에 의해 더 그 생성에 진행성을 가지는 것이다. 따라서, 이러한 계면응집물의 생성을 억제할 수 있는 것은, 패널이 높은 표시 품질 및 높은 신뢰성을 얻는다는 점에서 큰 이점이 있다.
또한 산화인듐, 산화주석, 산화아연을 혼합한 재료(ITZO)라도 좋다. ITZO막의 경우, ZnO막의 경우와 마찬가지로 Al합금막과의 계면반응성이 낮고, 계면의 응집물 생성의 억제 효과가 크다. 또한 ITZO막의 경우, 아몰퍼스 ITO막과 마찬가지로 열처리에 의해 결정화하므로 화학적 안정성이 향상된다는 효과도 발휘한다.
다음에 도 2(f)를 참조하여, 도 1에서 나타내는 전계 발광층(18)을 각 화소부로 분리하여 형성하기 위한 영역을 확보하기 위해서, 폴리이미드 등으로 이루어지는 유기수지막을 도포 형성한 후, 사진제판공정에 의해, 분리막(17)으로 했다. 분리막(17)은 각각의 화소영역을 둘러싸도록 액틀형상이 되도록 설정되고, 인접하는 화소 (도시하지 않음)간을 분리하는 둑모양의 볼록부로서 형성되고 있다. 분리막(17)을 형성하는 유기수지막은, 유기 EL층(18b)의 특성이나 신뢰성에 악영향을 미치는 흡착 수분이 적은 폴리이미드계의 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 본 실시예 1에서는 토레이제의 제품명 DL1OO을 약 2㎛의 막두께로 도포하고, 사진제판공정에 의해, 액틀형상의 분리막(17)을 형성했다.
다음에 도 2(g)를 참조하여, 증착 등의 방법을 이용하여 전계 발광층(18)이 되는 유기재료를 화소영역에 형성한다. 본 실시예에서 전계 발광층(18)으로서, 홀 전송층(18a), 유기 EL층(18b), 전자 수송층(18c)을 이 순서대로 적층하여 형성했 다. 홀 수송층(18a)으로서는 공지한 트리아릴아민류, 방향족 히드라존류, 방향족 치환 피라졸린류, 스틸 벤류 등의 유기계 재료로부터 폭넓게 선택할 수 있고, 예를 들면 N, N-디페닐-N, N-비스(3-메틸 페닐)-1, 1‘－디페닐―4, 4’디아민(TPD)등을 1∼200nm의 막두께로 형성한다. 유기 EL층(18b)으로서는 공지의 디시아노메틸렌 피렌 유도체(적색발광), 쿠마린계(녹색발광), 퀴나크리돈계(녹색발광), 테트라페닐 부타디엔계(청색발광), 디스티릴 벤젠계(청색발광)등의 재료를 1∼200nm의 두께로 형성한다. 전자 수송층(18c)으로서는 공지한 옥사디아졸 유도체, 쿠마린 유도체등으로부터 선택되는 재료를 0.1∼200nm의 막두께로 형성한다.
상기의 실시예에서는 전계 발광층(18)을 홀 수송층(18a), 유기 EL층(18b), 전자 수송층(18c)을 순차적으로 적층한 구성으로 했지만, 또한 전계 발광층(18)의 발광 효율을 상승시키기 위해, 홀 수송층(18a)을 홀 주입층과 홀 수송층의 2층에 또 전자 수송층(18c)을 전자 수송층과 전자 주입층의 2층으로 한 공지의 구성으로 해도 좋다.
다음에 캐소드(19)로서, 투명 도전막인 ITO막을 스퍼터링법을 이용하여 100nm의 두께로 형성한다. 캐소드(19)는 화소영역에 있어서 하층의 전계 발광층(18)에 접속됨과 동시에, 도시하지 않은 콘택트 홀을 거쳐서 하층의 캐소드 접지용 전극(도시하지 않음)에도 접속되도록 구성된다. 캐소드(19)는 막 면이, 높은 평탄성을 가지는 것이 바람직하다. 따라서, 막 조직에 결정 입계가 없는 아몰퍼스 ITO막을 형성 하는 것이 바람직하다. 아몰퍼스 ITO막은, 예를 들면 Ar가스에 H20가스를 혼합시킨 가스중에서의 스퍼터링에 의해 형성할 수 있다. 또한 산화인듐과 산화아연을 혼합시킨 IZO막, 혹은 ITO막에 산화아연을 혼합시킨 ITZO막을 사용하는 것도 가능하다.
마지막으로, 수분이나 불순물에 의한 전계 발광층(18)의 발광 특성의 열화를 방지하기 위해, 대향 글래스 기판(21)과의 사이에, 전계 발광층(18)이 형성되어 있는 화소표시 영역 전체를, 접착층(20)으로 덮어, 본 발명의 실시예 1에 관한 유기 전계발광형 표시장치가 완성된다.
또, 상기한 실시예에 있어서는, 화소를 구동하는 스위칭소자가 되는 TFT의 반도체막으로서, 폴리 실리콘막(7)을 사용했지만, 이에 한정하지 않고 아몰퍼스 실리콘 막을 이용해도 좋다. 또 TFT의 구조도 본 실시예 1에서 나타내는 것과 같은 탑 게이트형에 한정되지 않고, 예를들면 보텀 게이트의 역스태거드 타입(inverse staggered type) 등의 구조로 해도 된다. 또 본 실시예 1에 있어서는, TFT를 1개밖에 도시하지 않았지만, 화소마다 TFT가 복수개 있어도 된다.
애노드를, Al에 적어도 8족, 3d 전이금속인 Fe, Co, Ni로부터 선택되는 1종이상을 불순물로서 포함하는 Al합금막과, 그 상층에 투광성 도전 산화막을 적층한 적어도 2층 막으로서 형성했으므로, Al합금막과 투광성 도전 산화막과의 계면에 있어서의 전기적 절연성의 계면 반응층의 발생을 방지할 수 있게 되고, 유기 EL소자로부터 발생한 빛의 반사효율이 높고, 유기 EL층으로의 홀 주입효율을 높일 수 있으며, 발광효율이 높아 밝은 표시 화상을 가지는 유기 전계발광형 표시장치를 얻는 것이 가능하다.

Claims (18)

  1. 박막트랜지스터(TFT)와, 유기수지로 이루어지는 평탄화 막과, 상기 평탄화 막 위에 적어도 애노드, 전계발광층, 캐소드가 이 순서로 적층된 유기 EL소자가 기판상의 표시 영역의 각 화소에 형성됨과 동시에, 상기 애노드는 Al에 적어도 질소(N)원자를 불순물로서 첨가한 Al합금막과, 이 합금막의 상층에 투광성 도전 산화막을 적층한 적어도 2층 막인 것을 특징으로 하는 탑 에미션형의 유기 전계발광형 표시장치.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 Al합금막에 포함되는 N원자의 조성비가 5at% 이상 26at%이하인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 Al합금막에, 적어도 8족 3d 전이금속의 1종 이상을 불순물로서 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 Al합금막에 포함되는 8족 3d 전이금속의 조성비가 0.5at% 이상 15at%이하인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 Al합금막에, Si, Cu, Y 및 Nd로부터 선택되는 적어도 1종 이상의 불순물을 더 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  6. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 Al합금막 두께가 10nm 이상 200nm이하인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 Al합금막 두께가 10nm 이상 200nm이하인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광형 표시장치.
  8. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 혹은 산화주석, 산화아연 중 적어도 1종의 산화물과 산화인듐을 혼합한 재료의 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  9. 제 5항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 혹은 산화주석, 산화아연 중 적어도 1종의 산화물과 산화인듐을 혼합한 재료의 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  10. 제 6항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203), 산화주석(SnO2), 산화 아연(ZnO),혹은 산화주석, 산화아연 중 적어도 1종의 산화물과 산화인듐을 혼합한 재료의 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  11. 제 7항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 혹은 산화주석, 산화아연 중 적어도 1종의 산화물과 산화인듐을 혼합한 재료의 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  12. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203)과 산화주석(SnO2)과 산화아연(ZnO)을 혼합한 산화물(ITZO)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  13. 제 5항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203)과 산화주석(SnO2)과 산화아연(ZnO)을 혼합한 산화물(ITZO)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  14. 제 6항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203)과 산화주석(SnO2)과 산화아연(ZnO)을 혼합한 산화물(ITZO)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  15. 제 7항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막이 산화인듐(In203)과 산화주석(SnO2)과 산화아연(ZnO)을 혼합한 산화물(ITZO)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  16. 제 8항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막의 막두께가 3.5nm이상인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  17. 제 12항에 있어서,
    상기 투광성 도전 산화막의 막두께가 3.5nm이상인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
  18. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    적어도 상기 Al합금막과 상기 투광성 도전 산화막으로 이루어지는 상기 애노드 패턴의 에지부의 단면형상이, 실질적으로 직선 모양 또는 계단 모양인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광형 표시장치.
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