KR100688764B1 - 알루미늄 합금판, 그 제조 방법 및 알루미늄 합금제 전지케이스 - Google Patents

알루미늄 합금판, 그 제조 방법 및 알루미늄 합금제 전지케이스 Download PDF

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Abstract

본 발명의 알루미늄 합금판은, Mn: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn: 0질량% 이상 0.10질량% 이하로 규제하여 잔부 Al 및 불가피적 불순물로 이루어진다. 이러한 구성에 의해, 본 발명의 알루미늄 합금판은, 판 두께를 박육화해도, 우수한 강도, 성형성, 레이저 용접성, 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)을 구비하여, 전지 케이스로서 바람직하게 사용된다.

Description

알루미늄 합금판, 그 제조 방법 및 알루미늄 합금제 전지 케이스{ALUMINUM ALLOY PLATE, PROCESS FOR PRODUCING THE SAME, AND BATTERY CASE MADE OF ALUMINUM ALLOY}
도 1은 본 발명의 알루미늄 합금판에서의 응력 완화 시험의 모식도이다.
본 발명은, 리튬 이온 2차 전지 케이스 등의 전지 케이스에 바람직하게 사용되는 알루미늄 합금판, 및 그 알루미늄 합금판으로 이루어진 전지 케이스에 관한 것이다.
종래, 휴대전화나 휴대용 노트북 등의 전원으로서 탑재되어 있는 리튬 이온 2차 전지의 케이스(이하, 전지 케이스라고 한다)에는, 보통 소형화와 경량화를 목적으로 JISA3003 합금 등의 경량성과 강도를 구비한 다수의 알루미늄 합금이 사용되고 있다.
그런데, 이러한 전지 케이스에서는, 전지의 충전이나 방전이 실시될 때 전지 케이스의 내부 압력이 상승한다. 또한, 여름철에 이러한 전지 케이스가 탑재된 전자 기기를 자동차 내부 등의 고온 환경 하에 장시간 방치한 경우에는, 전지 케이스 자체가 60 내지 90℃에 이르게 되어, 전지 케이스의 내부 압력이 크게 상승하는 동시에, 전지 케이스용 재료 자체의 내부 응력이 완화된다. 그 결과, 전지 케이스가 팽창하여 변형되고, 경우에 따라서는 전지 케이스가 파손되는 문제가 생긴다. 이 때문에, 전자 기기의 성능을 손상시킬 우려가 있다.
그래서, 이러한 전지 케이스에 요구되는 특성으로서, 전지의 충전 및 방전시는 물론, 고온 환경 하에서 사용되는 상황을 상정하고, 이러한 사용 상황에서 전지 케이스의 내압이 상승한 경우에도 전지 케이스가 소기의 형상을 유지할 수 있다는 것을 들 수 있다. 한편, 전지의 소형화나 경량화 및 저비용화를 도모하도록, 전지 케이스의 박육화(薄肉化)를 도모하는 것이 강력히 요구되고 있다.
그러나, 상기한 JISA3003 합금 등으로 이루어지는 알루미늄 합금판으로 제작된 전지 케이스에서는, 전지 케이스의 경량화를 꾀하도록 알루미늄 합금판의 판 두께를 어느 정도 얇게 하면 변형이 생기기 쉬워지고, 그 결과, 전지 케이스의 내압성(내팽창성)이 저하되어 비교적 작은 내부 압력이 작용해도 쉽게 팽창된다는 문제가 발생한다.
즉, 종래의 JISA3003 합금 등으로 이루어지는 알루미늄 합금판에서는, 전지 케이스에서 소망되고 있는 경량화를 목표로 하여 박육화를 꾀하면 내압성(내팽창성)이 수득되지 않는다고 한 바와 같이, 알루미늄 합금판의 박육화와 내압성(내팽창성)은 이율 배반적인 관계에 있다. 그 때문에 전지 케이스에 대하여 알루미늄 합금판의 박육화와 내압성(내팽창성)을 모두 만족시키기는 곤란했다.
이러한 문제를 해결하기 위해, JIS3000계 알루미늄 합금에 Cu 등을 첨가함으로써 알루미늄 합금판의 강도를 향상시키고, 이 알루미늄 합금판의 판 두께를 박육화하여 전지 케이스의 경량화를 도모하는 기술이 개시되어 있다(예컨대, 일본 특허 공개 제 1998-284014호 공보, 일본 특허 공개 제 2000-129384호 공보, 및 일본 특허 공개 제 2003-34833호 공보 참조).
그러나 일본 특허 공개 제 1998-284014호 공보의 Al 합금재(본 발명에서의 전지 케이스용 알루미늄 합금판)는, Cu의 함유량이 0.20wt% 초과 0.5wt% 이하(wt%는 본 발명의 질량%과 동일한 의미)로 낮기 때문에, 강도가 충분하지 않고, 또한 응력 완화 현상도 억제되지 않는다. 그 결과, 이 Al 합금재로 제작한 밀폐 각형 리튬 2차 전지용 외장 캔(본 발명에 있어서의 전지 케이스)은, 온도 상승에 의해서 외장 캔 내부의 압력이 상승한 경우에는, 외장 캔의 팽창을 억제할 수 없었다.
또한, 일본 특허 공개 제 2000-129384호 공보의 2차 전지 케이스용 알루미늄 합금판(본 발명에서의 전지 케이스용 알루미늄 합금판)은, Mg의 함유량이 0.20중량% 이하(중량%는 본 발명의 질량%와 동일한 의미)로 낮기 때문에, 강도가 충분하지 않고, 또한 응력 완화 현상도 억제되지 않는다. 그 결과, 이 2차 전지 케이스용 알루미늄 합금판으로 제작한 전지 케이스는, 온도 상승에 의해서 전지 케이스 내부의 압력이 상승한 경우에는 전지 케이스의 팽창을 억제할 수 없었다.
또한, 일본 특허 공개 제 2003-34833호 공보의 2차 전지 케이스용 알루미늄 합금판은, Zn의 함유량이 0.2 초과 내지 0.7중량%로 높기 때문에, 용접할 때 Zn이 비산하여 주위를 오염시킨다. 따라서, 이 2차 전지 케이스용 알루미늄 합금판은 전지 케이스를 제작할 때의 레이저 용접성이 불량했다.
본 발명은 이러한 문제점에 비추어 이루어진 것으로, 판 두께를 박육화해도, 수축 가공 및 인발 가공시에 파단이 생기지 않는 우수한 강도 및 성형성과, 전지 케이스로 성형 가공된 후에 충방전 또는 60 내지 90℃ 정도로의 온도 상승에 의해서, 이 전지 케이스 내부의 압력이 상승한 경우에도, 전지 케이스의 팽창에 의한 변형량을 작게 억제할 수 있는 우수한 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)을 구비하는 동시에, 레이저 용접성도 우수한 전지 케이스용 알루미늄 합금판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 알루미늄 합금판은, Mn: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn: 0질량% 이상 0.10질량% 이하로 규제하며, 잔부의 Al 및 불가피적 불순물로 이루어지도록 구성했다.
이와 같이 구성하면, 소정 범위의 Mn, Cu, Mg, Si를 함유함으로써, 이들의 원소가 모상(母相) 내에 고용(固溶)되어, 알루미늄 합금판의 강도가 향상된다. 그 리고, 이 강도 향상에 의해 알루미늄 합금판의 판 두께를 박육화할 수 있고, 그 박육화에 의해, 레이저 용접시의 녹아 들어가는 깊이가 깊어진다. 동시에, Cu의 고용강화에 의한 알루미늄 합금판의 강도 향상에 의해 레이저 용접시의 용접부의 강도가 높아진다. 또한, 소정 범위의 Mn, Si, Fe를 함유함으로써, Al·Fe·Mn-Si계 금속간 화합물이 형성되어, 알루미늄 합금판의 성형성이 향상된다. 또한, 소정 범위의 Cu, Mg, Si를 함유함으로써, S'(CuMgAl2)상, Mg2Si가 형성되어, 알루미늄 합금판의 응력 완화가 억제된다. 또한, 소정 범위 이하로 Zn을 규제함으로써, 알루미늄 합금판의 레이저 용접시에 증기압이 낮은 Zn이 비산하지 않아 주위를 오염시키지 않는다.
또한, 본 발명의 알루미늄 합금판은, 상기 Cu의 함유량이 0.7질량% 이상 1.0질량% 이하가 되도록 구성했다.
이와 같이 구성하면, Cu의 함유량이 적정화되기 때문에, 상기한 바와 같이 Cu의 고용 강화가 촉진되고, 알루미늄 합금판의 강도가 더 한층 향상하여 레이저 용접시의 용접부의 강도도 더 한층 높아진다.
또한, 본 발명의 알루미늄 합금판은, 상기 Si의 함유량과 Fe의 함유량의 비(Si/Fe)가 0.2 내지 6.0이 되도록 구성했다.
이와 같이 구성하면, Si 및 Fe의 함유량이 적성화되기 때문에, 상기한 바와 같이, Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물 및 Mg2Si의 형성에 의해서, 알루미늄 합금판의 성형성이 향상되어 응력 완화가 억제된다.
이와 같이, Cu의 함유량, 및 Si의 함유량과 Fe의 함유량의 비(Si/Fe)를 규제함으로써, 더 한층 우수한 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성, 용접부 강도), 응력 완화성, 내압성(내팽창성)을 갖는 알루미늄 합금판을 제공할 수 있다.
상기 구성된 알루미늄 합금판은, 특히 전지 케이스의 소재로서 바람직하게 사용된다. 상기 구성의 알루미늄 합금판으로 이루어지는 전지 케이스도 본 발명의 범위이다.
본 발명에 따른 알루미늄 합금판으로부터 알루미늄 합금제 전지 케이스를 성형하면, 리튬 이온 2차 전지의 전지 케이스를 비롯한 각종 용기에 대해 요망되고 있는, 최근의 경량화 및 소형화 요구를 충분히 만족시킬 수 있다.
본 발명에서 말하는 전지 케이스란, 알루미늄 판재를 사용할 수 있는 2차 전지(충전 반복해서 사용할 수 있는 전지)를 구성하는 케이스를 말한다. 상기 리튬 이온 전지가 그 대표적인 예이다.
상기 구성의 알루미늄 합금판은, 다음 공정으로 이루어지는 방법에 의해 제조하는 것이 바람직하다. 즉, Mn: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn: 0질량% 이상 0.10질량% 이하로 규제되며, 잔부의 Al 및 불가피한 불순물로 이루어지는 알루미늄 합금을 용해·주조하여 주괴를 제작하는 제 1 공정; 상기 주괴에 균질화 열처리를 실시하는 제 2 공정; 균질화 열처리된 상기 주괴를 열간 압연 및 냉간 압연하여 압연판을 제작하는 제 3 공정; 상기 압연판에 중간 소둔을 실시하는 제 4 공정; 및 중간 소둔된 상기 압연판에 냉간 압연을 실시하여 알루미늄 합금판을 제작하는 제 5 공정.
상기 알루미늄 합금판의 제조 방법의 상기 제 5 공정에서, 냉간 압연된 상기 압연판에 80 내지 200℃, 0.5 내지 8시간의 최종 소둔을 실시하도록 하는 것이 더욱 바람직하다.
이하, 본 발명에 따른 알루미늄 합금판을, 본 발명의 실시 양태에 따라 구체적으로 설명한다. 또한, 본 발명은 이러한 실시 양태로만 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상에 근거하는 한, 적당히 변경할 수 있다.
본 발명에 따른 알루미늄 합금판은, 일련의 성형 가공이 순차로 실시되는 트랜스퍼 프레스에 의해서 원하는 형상으로 성형되어, 예컨대 리튬 이온 2차 전지의 전지 케이스에 적합하게 사용된다.
즉, 본 발명에 따른 알루미늄 합금판은 트랜스퍼 프레스에 포함되는, 다단계의 수축-인발 가공과 같은 특히 가혹한 가공(이하, 간단히 「인발 가공 등」이라고 한다)에 대해 우수한 강도 및 성형성(가공성)을 갖는 것이다.
또한, 상기한 바와 같이 리튬 이온 2차 전지 등에서 방전 또는 충전이 반복되거나 또는 고온 환경 하에서 사용되기도 하고, 전지 케이스 내부의 온도가 상승하고, 또한 그에 따라 압력이 상승한 경우에도, 이 전지 케이스의 팽창 변형량을 적절히 낮게 억제할 수 있는 것이다. 또한, 전지 케이스의 제작시에는, 케이스 본체부와 덮개부를 레이저로 확실히 밀봉할 수 있는 레이저 용접성을 갖는 것이다. 이와 같이 본 발명에 따른 알루미늄 합금판에서는, 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성, 용접부 강도), 응력 완화성, 내압성(내팽창성)이 우수해야 한다.
〔알루미늄 합금판의 구성〕
그래서, 본 발명에서는, 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성, 용접부 강도), 응력 완화성, 내압성(내팽창성)을 동시에 만족시키는 알루미늄 합금판을 실현하기 위해서, 알루미늄 합금의 조성을 최적화했다. 즉, 알루미늄 합금판은, Mn: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn: 0질량% 이상 0.10질량% 이하로 규제하며, 잔부의 Al 및 불가피적 불순물로 이루어진다.
이 알루미늄 합금의 조성으로서, Mn, Cu, Mg, Si, Fe 및 Zn의 각 함유량을 특정한 값이 되도록 수치 한정한 이유에 대하여 설명한다.
(Mn의 함유량: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하)
Mn은 모상 내에 고용되어, 알루미늄 합금판의 강도를 높여 내압 강도를 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 그러나, Mn의 함유량이 0.9질량% 미만이면 이 작용 효과는 작은 한편, Mn의 함유량이 1.5질량%를 초과하면 조대한 금속간 화합물(Al-Fe-Mn, Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물)이 생성되어 성형시의 균열의 기점이 되기 쉽기 때문에, 알루미늄 합금판의 성형성이 저하된다. 따라서, Mn 함유량은 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하로 한다. 보다 바람직하게는, 1.0질량% 이상 1.3질량% 이하이다.
(Cu의 함유량: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하)
Cu는 고용 강화에 의해 알루미늄 합금판의 강도를 높여, 내압 강도를 향상시 키는 작용 효과를 갖는다. 또한, Mg, Al과 결부되어 S'(CuMgAl2)상을 생성하여 응력 완화 현상을 억제하여, 알루미늄 합금판의 응력 완화성을 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 그러나 Cu의 함유량이 0.5질량% 이하에서는 이 작용 효과가 작은 한편, Cu의 함유량이 1.0질량%를 초과하면 알루미늄 합금판의 성형성을 저하시키는 동시에, 전지 케이스의 케이스 본체부와 덮개부를 레이저 용접 등에 의해 고착시킬 때 균열이 발생하기 쉬워져, 레이저 용접성이 저하된다. 따라서, Cu의 함유량은 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하로 한다. 또한, Cu의 고용 강화에 의해서 레이저 용접시의 용접부의 강도를 높이기 위해서는, Cu의 함유량은 0.7질량% 이상 1.0질량% 이하가 바람직하다.
(Mg의 함유량: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하)
Mg는 고용 강화에 의해 알루미늄 합금판의 강도를 높여, 내압 강도를 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 또한, Mg는 Si와 결부되어 석출물(Mg2Si)을 형성하거나, Al 및 Cu와 결부되어 S'(CuMgAl2)상을 형성하여, 전위의 이동을 억제한다. 이 Mg2Si, S'(CuMgAl2)상의 형성에 의해서, 응력 완화를 억제할 수 있어서, 알루미늄 합금판의 응력 완화성을 향상시키는 작용 효과를 갖는다.
그러나, Mg의 함유량이 0.2질량% 미만에서는 이 작용 효과는 작은 한편, Mg의 함유량이 0.6질량%를 초과하면, 가공 경화성이 높아져 알루미늄 합금판의 성형성이 저하되고, 또한 상기 레이저 용접시에 균열이 생기기 용이해진다. 따라서, Mg 함유량은 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하로 한다. 보다 바람직하게는 0.3질량% 이상 0.6질량% 이하이다.
(Si의 함유량: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하)
Si는 고용 강화에 의해 알루미늄 합금판의 강도를 높여, 내압 강도를 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 또한, Si는, Al, Mn, Fe 등과 Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물을 형성하여, 알루미늄 합금판의 성형성을 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 또한, Si는 Mg와 결부되어 석출물(Mg2Si)을 형성하여 응력 완화를 억제할 수 있어, 알루미늄 합금판의 응력 완화성을 향상시키는 작용 효과를 갖는다.
그러나 Si의 함유량이 0.05질량% 미만이면 그 작용 효과가 작은 한편, Si의 함유량이 0.50질량%를 초과하면, Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물이 조대화되어 성형시의 균열의 기점이 되기 쉽기 때문에, 알루미늄 합금판의 성형성이 저하된다. 또한, 레이저 용접성도 저하된다. 따라서, Si의 함유량은 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하로 한다.
(Fe의 함유량: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하)
Fe는 Si와 동일하게 Al-Fe-Mn, Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물을 형성하기 때문에, 알루미늄 합금판의 성형성을 향상시키는 작용 효과를 갖는다. 그러나, Fe의 함유량이 0.05질량% 미만이면, 금속간 화합물의 형성량이 적어 그 작용 효과가 작은 한편, Fe의 함유량이 0.60질량%를 초과하면, 금속간 화합물이 조대화하여 성형시의 균열의 기점이 되기 쉽기 때문에 알루미늄 합금판의 성형성이 저하된다. 또한, 내응력 완화 특성도 저하된다. 따라서, Fe의 함유량은 0.05질량% 이상 0.60질 량% 이하로 한다.
(Zn의 함유량: 0.10질량% 이하)
Zn은 증기압이 낮기 때문에, 상기 레이저 용접시에 비산하여 주위를 오염시키기 쉬워, 알루미늄 합금판의 레이저 용접성을 나쁘게 한다. 따라서, Zn의 함유량은 0.10 질량% 이하로 규제한다.
본 발명이 목적으로 하는 특성에 큰 영향을 주지 않는 한, 상기 각 원소 이외의 원소를 추가로 첨가하는 것도 허용된다.
(불가피적 불순물)
불가피적 불순물로서는 Cr, Ti 등을 들 수 있다. 본 발명의 작용 효과를 거두기 위해서는, 이러한 불가피적 불순물 각각의 함유량을 0.1질량% 이하로 억제할 필요가 있다.
또한, 본 발명에 따른 알루미늄 합금판은 상기 Si의 함유량과 Fe의 함유량의 비(Si/Fe)가 0.2 내지 6.0인 것이 바람직하다.
(Si/Fe가 0.2 내지 6.0)
Si/Fe가 상기 범위 내이면, 알루미늄 합금판의 응력 완화의 원인이 되는 Al-Fe-Mn계 금속간 화합물의 형성이 방해되고, 또한 응력 완화를 억제하는 Mg2Si의 형성이 촉진되기 때문에, 알루미늄 합금판의 응력 완화성이 더욱 향상된다.
그러나, Si/Fe가 0.2 미만이면(Si 함유량이 적고, Fe 함유량이 지나치게 많다), Al-Fe-Mn계 금속간 화합물의 형성이 많아지는 동시에 Mg2Si의 형성이 적어지기 때문에, 알루미늄 합금판의 응력 완화성이 약간 저하된다. 또한, Al-Fe-Mn계 금속간 화합물이 조대화되기 쉽기 때문에, 알루미늄 합금판의 성형성도 약간 저하된다. 또한, Si 함유량을 적게 하기 위해서는, 지금(地金)의 순도를 높일 필요가 있어서, 약간 고비용이 된다.
한편, Si/Fe가 6.0을 초과하면(Si 함유량이 많고, Fe 함유량이 지나치게 적다), Al-Fe-Mn-Si계 금속간 화합물이 조대화되기 쉽기 때문에, 알루미늄 합금판의 성형성이 약간 저하된다. 또한, Si 함유량이 많아짐으로써 융점이 저하되어 레이저 용접성이 약간 열화된다. 또한, Fe 함유량을 적게 하기 위해서는 지금의 순도를 높일 필요가 있어서, 약간 고비용이 된다.
다음으로 본 발명의 알루미늄 합금판의 제조 방법에 대하여 설명한다.
〔알루미늄 합금판의 제조 방법〕
알루미늄 합금판은, 상기 조성을 갖는 알루미늄 합금을 이용하여, 보통의 조건에 따라 문제없이 제조할 수 있다. 대표적인 제조 방법으로서는, 상기 조성을 갖는 주괴를 균질화 열처리한 후, 열간 압연 및 냉간 압연을 실시하고, 수득된 압연판에 중간 소둔을 실시하여, 중간 소둔된 압연판을 소정판 두께가 되도록 냉간 압연하는 방법을 들 수 있다.
그리고, 균질화 열처리를 550℃ 이상, 열간 압연 종료 온도를 300℃ 이상, 중간 소둔을 연속 소둔에서는 400℃ 이상, 배치 소둔에서는 300 내지 400℃, 중간 소둔 후의 냉간 압연에 있어서의 최종 냉간 압연율을 15 내지 50%로 하는 것이 바람직하다. 또한, 제조 방법으로서는 상기 방법에 한정되지 않고, 예컨대, 중간 소 둔 후의 냉간 압연의 후에, 최종 소둔을 실시할 수도 있다. 최종 소둔의 조건으로서는, 60 내지 200℃에서 0.3 내지 8시간으로 하는 것이 바람직하고, 80 내지 200℃에서 0.5 내지 8시간으로 하는 것이 보다 바람직하다. 최종 소둔 조건을 적절하게 함으로써, 보다 고강도로 내압성이 우수한 알루미늄 합금판이 수득된다.
여기서, 중간 소둔 후에 냉간 압연을 실시함으로써, 제작되는 알루미늄 합금판의 판 두께가 원하는 판 두께로 조정되기 쉽고, 동시에 가공 경화에 의해서 알루미늄 합금판의 강도가 원하는 강도가 되기 쉽다. 그에 따라, 전지 케이스 제작시의 인발 가공 등의 작업이 안정화되기 용이해진다. 또한, 중간 소둔 후의 냉간 압연의 최종 냉간 압연율을 15 내지 50%로 조정함으로써, 응력 완화 현상이 억제되기 쉬워져, 알루미늄 합금판의 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)이 향상되기 용이해진다.
또한, 중간 소둔, 또는 중간 소둔과 최종 소둔을 실시함으로써, 알루미늄 합금판에 Mg2Si 또는 S'(CuMgAl2)상이 석출된다. 이 Mg2Si 또는 S'(CuMgAl2)상의 석출에 의해서, 가공 경화 특성이 상승하여, 알루미늄 합금판의 강도가 원하는 강도가 되기 용이하다. 그에 따라, 전지 케이스 제작시의 인발 가공 등의 작업이 안정화되기 용이해진다. 또한, 이 Mg2Si 또는 S'(CuMgAl2)상이 전위의 이동을 억제하여, 응력 완화 현상이 억제되기 쉬워져, 알루미늄 합금판의 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)이 향상되기 용이해진다.
〔전지 케이스의 제작 방법〕
그리고 상기 알루미늄 합금판을 소정 형상으로 절단하고, 이것에 복수 회에 걸쳐 수축 또는 인발 가공을 실시하고, 서서히 바닥이 있는 통 형상의 측벽면을 높게 성형하여, 트리밍 등의 가공을 필요에 따라 실시함으로써 소정의 측벽 높이, 바닥 면적을 구비한 케이스 본체부를 제조한다. 예컨대, 직경 60mm의 블랭크판으로부터 측벽 높이가 50mm인 케이스 본체부를 제작한다.
또한, 알루미늄 합금판은, 가공 전 0.3 내지 0.8mm 정도의 판 두께를 가공 후 0.1 내지 0.4mm 정도로 수축 인발 가공을 실시하도록 하고 있고, 직방체의 각형 형상이 되도록 성형된다. 또한, 이 알루미늄 합금판에 의해 성형되는 케이스 본체부의 성형품의 형상은 수축, 인발 가공을 실시하고 바닥이 있는 통 형상이면, 특별히 한정되지 않는다.
또한, 인발 가공 등을 실시하기 전후의 판 두께 감소율의 적정 범위는, 30 내지 80%인 것이 바람직하다. 이 판 두께 감소율이 30% 미만인 경우, 또는 판 두께 감소율이 80%를 초과하는 경우는, 형성하는 케이스 본체부의 원하는 측벽 두께를 달성하기 어려워진다.
또한, 케이스 본체부의 상부측에 개구된 주액구에 대응한 형상의 덮개부를, 케이스 본체부와 동일한 재질의 알루미늄 합금판으로 제작한다. 그리고, 후기하는 리튬 이온 2차 전지의 제작시에, 이 덮개부를 케이스 본체부에 용접하여 전지 케이스로 한다.
〔리튬 이온 2차 전지의 제작〕
또한, 리튬 이온 2차 전지는 이하와 같은 공정에 의해 제작된다.
(1) 양극 재료, 음극 재료, 및 세퍼레이터를 중첩해서 감고, 상기 케이스 본체부의 내부에 수납한다.
(2) 전극 재료의 양극과 음극을 케이스 본체부의 양극과 음극에 각각 용접한다.
(3) 전해액을 케이스 본체부의 주액구로부터 주입한다.
(4) 주액구를 덮개부에서 용접에 의해서 밀봉한다.
또한, 케이스 본체부의 주액구를 덮개부에서 밀봉하는 경우에는, 파형 제어된 펄스 레이저에 의한 용접이 일반적이다.
<실시예>
이하, 본 발명에 따른 실시예에 대해 설명한다. 또한, 본 발명은 이들의 실시예로만 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상에 근거하는 한, 적당히 변경할 수 있다.
표 1에 나타낸 조성을 갖고, 잔부가 알루미늄 및 불가피적 불순물로 이루어지는 알루미늄 합금의 주괴에 균질화 처리(600℃)를 실시하여, 열간 압연 및 냉간 압연을 실시하여 압연판을 제작했다(열간 압연 종료 온도 350℃). 그 후, 중간 소둔으로서, 압연판에 500℃에서 20초간 연속 소둔을 실시하여, 최종 냉간 압연율 30%로 냉간 압연을 실시하고, 판 두께가 0.5mm인 알루미늄 합금판을 제작했다.
다음으로, 이렇게 하여 제작된 알루미늄 합금판을 이용하여, 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성), 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)에 대한 평가를 아 래와 같이 실시했다. 그 결과를 표 2에 나타낸다.
〔강도〕
상기 알루미늄 합금판에 대해, 인장 방향이 압연 방향과 평행해지도록 JIS5호에 의한 인장력 시험편을 제작했다. 그 후, JISZ2241에 의한 인장력 시험을 실시하여, 인장 강도, 내력(耐力) 및 연신도를 구했다. 내력으로서 240N/mm2 이상을 양호하다고 했다.
〔성형성〕
상기 알루미늄 합금판으로부터, 가공기를 사용하여, 측벽의 인발 가공율을 50%로 하여, 세로 5mm, 가로 30mm, 높이 50mm의 각형 케이스를 성형했다. 이 때, 성형할 수 있었던 것은 성형성이 양호하여 문제없다 하여「◎」, 약간의 표면 거칠기는 「○」, 균열 또는 표면 거칠기가 현저히 발생한 것은 성형성이 불량하다 하여 「×」라고 평가했다. 여기서 말하는 「인발 가공율」이란 인발 가공에 의해 성형품의 두께가 감소하는 비율을 말한다.
〔레이저 용접성(용접 균열성)〕
상기 각형 케이스의 상부에, 각형 케이스와 동일한 재질의 알루미늄 합금판으로 이루어지는 덮개부를 펄스 레이저로 용접했다. 용접부에 균열 등의 결함이 보이지 않고 건전하고, 펄스 마다의 비드 형상이 일정한 것을 「◎」, 용접부에 결함이 보이지 않고 건전하지만 비드 형상이 약간 흐트러져 있는 것을「○」, 용접부에 균열이 발생한 것, 또는 용질 원소가 비산하여 주위를 오염시킨 것을 「×」로 평가했다.
〔응력 완화성〕
상기 알루미늄 합금판에, 전지 케이스로의 성형 가공을 상정하여 최종 냉간 압연율 50%의 냉간 압연을 실시하고, 도 1에 나타낸 바와 같이, 폭 10mm, 길이 150mm의 시험편으로 잘라냈다.
그 후, 일본 전자 재료 공업회 표준 규격 EMAS-3003에 기재된 외팔보 방식에 의해, 시험편의 50mm(L)의 위치에 120MPa의 응력을 부가하여 변형시키고(δ0), 그 상태로 85℃, 24시간 유지한 후에 응력을 제거하여, 시험편의 변형량(휨량: ε)을 측정했다. 또한, 이 경우, 변형량이 클수록 응력 완화 특성이 뒤떨어지게 된다. 변형량(휨량: ε) 2.5mm 이하를 양호하다고 했다.
〔내압성(내팽창성)〕
상기 각형 케이스를 밀봉한 후, 294kPa(3kg/cm2)의 내압을 작용시킨 상태로, 100℃의 온도로 가열하여 2시간 유지한 후 실온으로 복귀시키고, 그 후 전지 케이스 측면의 팽창 변위량을 측정했다. 이 팽창 변위량이 1.2mm 이하였던 것은 내압성이 우수하다고 하여 「◎」, 1.2mm 내지 1.5mm였던 것은 내압성이 양호하다고 하여 「O」, 1.5mm를 초과한 것은 불량하다고 하여 「×」라고 했다. 또한, 성형성 및 레이저 용접성의 적어도 하나가 불량 「×」인 것은 측정 불가능이라고 하여 「-」라고 했다.
Figure 112005016900566-pat00001
Figure 112005016900566-pat00002
표 1 및 표 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 3은, 알루미늄 합금판의 조성이 모두 본 발명에서 규제한 범위 내에 있기 때문에, 양호한 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성), 응력 완화성 및 내압성을 나타내고 있다. 또한, 실시예 2, 실시예 3은 Si/Fe비가 규제된 범위 밖이기 때문에, 실시예 1(규제한 범위 내)에 비해, 각 특성이 약간 저하되어 있었다.
한편, 비교예 1은 Mn의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 하한치 미만이기 때문에, 알루미늄 합금판의 강도가 부족하여, 내압성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다. 또한, 비교예 2는 Mn의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 넘기 때문에 성형성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
비교예 3은 Cu의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 하한치 미만이기 때문에, 강도, 응력 완화성, 내압성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다. 또한, 비교예 4는 Cu의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 초과하기 때문에, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성)이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
비교예 5는 Mg의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 하한치 미만이기 때문에, 강도, 응력 완화성, 내압성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다. 또한, 비교예 6은 Mg의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 초과하기 때문에, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성)이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
비교예 7은, Si의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 하한치 미만이기 때문에, 강도, 응력 완화 특성, 내압성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다. 또한, 비교예 8은 Si의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 초과하기 때문에, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성)이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
비교예 9는 Fe의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 하한치 미만, Si/Fe비가 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 초과하기 때문에, 성형성이 뒤떨어져, 레이저 용접성(용접 균열성)이 약간 뒤떨어지는 것으로 되어 있다. 비교예 10은 Fe의 함유량이 본 발명에서 규제한 상한치를 초과하기 때문에, 성형성, 응력 완화성이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
비교예 11은 Zn의 함유량이 본 발명에서 규제한 범위의 상한치를 초과하기 때문에, 레이저 용접시에 Zn이 비산하여 주위를 오염시키기 때문에, 레이저 용접성(용접 균열성)이 뒤떨어지는 것으로 되어 있다.
다음으로, 실시예 4, 5로서, 표 3에 나타낸 조성의 알루미늄 합금을 이용하여, 실시예 1 내지 3과 동일하게 알루미늄 합금판을 제작했다. 그리고 실시예 4, 5의 알루미늄 합금판 및 상기 실시예 1 내지 3의 알루미늄 합금판을 이용하여 레이저 용접성(용접부 강도)에 관한 평가를 하기와 같이 실시했다. 그 결과를 표 4에 나타낸다.
〔레이저 용접성(용접부 강도)〕
상기 알루미늄 합금판에 펄스 레이저를 조사하여, 직경 500μm의 단점 스폿을 형성시키고, 단점 스폿의 내부 경도(스폿 경도)를 비커스 경도계로 측정했다. 또한, 단점 당 조사 에너지는 4J로 했다.
Figure 112005016900566-pat00003
Figure 112005016900566-pat00004
표 4에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 5는 스폿 경도가 높고, 실제로 각형 케이스와 덮개부를 용접할 때에도 양호한 레이저 용접성(용접부 강도)이 수득된다는 것을 나타내고 있다. 또한, 실시예 1 내지 3은, 실시예 4, 5에 비해 Cu의 함유량이 많기 때문에(표 1, 3 참조), 스폿 경도가 약 7% 높아져, 더욱 양호한 레이저 용접성(용접부 강도)를 나타내고 있다.
또한, 실시예 4, 5에 관해서는, 실시예 1 내지 3과 동일하게 하여, 알루미늄 합금판에서의 강도, 및 각형 케이스에서의 레이저 용접성(용접 균열성)의 평가를 실시하고, 그 결과를 표 5에 나타낸다. 표 5에 나타낸 바와 같이, 실시예 4, 5는, 양호한 강도, 레이저 용접성(용접 균열성)을 나타내고 있다.
Figure 112005016900566-pat00005
다음으로, 실시예 1의 조성을 갖고, 잔부가 알루미늄 및 불가피적 불순물로 이루어지는 알루미늄 합금의 주괴에 균질화 처리(600℃)를 실시하여, 열간 압연 및 냉간 압연을 실시하여 압연판을 제작했다(열간 압연 종료 온도 350℃). 그 후, 중간 소둔으로서, 압연판에 500℃에서 20초간의 연속 소둔을 실시하여, 최종 냉간 압연율 30%로 냉간 압연을 실시하고, 판 두께가 0.5mm의 알루미늄 합금판으로 하고, 또한, 최종 소둔으로서 60 내지 180℃에서 0.3 내지 6시간의 열처리를 실시했다.
이렇게 하여 작성한 알루미늄 합금판을 이용하여, 강도, 성형성, 레이저 용접성(용접 균열성), 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)에 대한 평가를 상술한 바와 같이 실시했다. 그 결과를 표 6에 나타낸다.
실시예 7, 8, 9에서, 특히 내압성이 우수한 것이 수득되었다.
Figure 112005016900566-pat00006
본 발명에 따른 알루미늄 합금판은 판 두께를 박육화해도, 우수한 강도, 성형성, 레이저 용접성, 응력 완화성 및 내압성(내팽창성)을 구비하여, 전지 케이스에 바람직하게 사용된다.

Claims (7)

  1. Mn: 0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu: 0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg: 0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si: 0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe: 0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn: 0질량% 이상 0.10 질량% 이하로 규제되며, 잔부의 Al 및 불가피한 불순물로 이루어지는 알루미늄 합금판.
  2. 제 1 항에 있어서,
    Cu의 함유량이 0.7질량% 이상 1.0질량% 이하인 알루미늄 합금판.
  3. 제 1 항에 있어서,
    Si의 함유량과 Fe의 함유량의 비(Si/Fe)가 0.2 내지 6.0인 알루미늄 합금판.
  4. 제 1 항에 있어서,
    알루미늄 합금제 전지 케이스용인 알루미늄 합금판.
  5. Mn:0.9질량% 이상 1.5질량% 이하, Cu:0.5질량% 초과 1.0질량% 이하, Mg:0.2질량% 이상 0.6질량% 이하, Si:0.05질량% 이상 0.50질량% 이하, Fe:0.05질량% 이상 0.60질량% 이하를 함유하고, Zn:0질량% 이상 0.10질량% 이하로 규제되며, 잔부의 Al 및 불가피한 불순물로 이루어지는 알루미늄 합금을 용해·주조하여 주괴를 제작하는 제 1 공정;
    상기 주괴에 균질화 열처리를 실시하는 제 2 공정;
    균질화 열처리된 상기 주괴를 열간 압연 및 냉간 압연하여 압연판을 제작하는 제 3 공정;
    상기 압연판에 중간 소둔을 실시하는 제 4 공정; 및
    중간 소둔된 상기 압연판에 냉간 압연을 실시하여 알루미늄 합금판을 제작하는 제 5 공정으로 이루어지는 제 1 항에 따른 알루미늄 합금판의 제조 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 제 5 공정에서, 냉간 압연된 상기 압연판에 80 내지 200℃에서 0.5 내지 8시간의 최종 소둔을 실시하는 알루미늄 합금판의 제조 방법.
  7. 제 1 항에 따른 알루미늄 합금판으로 이루어지는 알루미늄 합금제 전지 케이스.
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