JPWO2018062408A1 - 積層体および半導体素子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
従来、WL−CSPの製造は、図1に示すように、通称、チップファースト方式と呼ばれる方式で行われていた。チップファースト方式では、例えば、支持体1に仮接着膜2を設けた表面に、通常、モールディングされたチップ3を仮固定した状態(図1の(1))において、チップ3の表面に直接に、樹脂膜4を形成する(図1の(2))。次に、樹脂膜4を露光および現像して溝5を形成する(図1の(3))。次に、溝5および樹脂膜4の一部に配線6を形成する(図1の(4))。さらに、樹脂膜4の形成、樹脂膜4の露光および現像、溝5の形成、配線6の形成を繰り返して(図1の(5))、再配線構造が形成される。
また、特許文献2には、ウェハとサポート基板の容易な仮接着、加工後のウェハの、サポート基板からの容易な剥離、剥離後のウェハの接着残渣の容易な除去を可能とするウェハ加工用積層体について開示されている。
そこで、図2に示すように、RDLファースト方式も考えられる。RDLファースト方式では、例えば、最初に、支持体1上に、仮接着膜2を設け、その表面に樹脂膜4を形成する(図2の(1))。次いで、上記樹脂膜4を露光・現像して溝5を形成する(図2の(2))。次いで、溝5および樹脂膜を露光現像して得られる樹脂パターン4の一部に配線6を設ける。さらに、通常は、樹脂膜4の形成、樹脂膜4の露光および現像、配線6の形成を1回または複数回繰り返した後に、配線6に接続してチップ3が搭載される(図2の(4))。
しかしながら、仮接着膜2の表面に樹脂膜4を形成するため、仮接着膜の表面に、樹脂と溶剤を含む感光性樹脂組成物を塗布すると、仮接着膜が、上記感光性樹脂組成物に含まれる溶剤に溶解したり、上記溶剤によって膨潤したりして、仮接着膜と樹脂膜の一部が混合してしまう場合があった。仮接着膜と樹脂膜が混合すると、所望の加工を行った後の仮接着膜2を樹脂パターン4から分離することが困難になる。
本発明はかかる課題を解決することを目的とするものであって、仮接着膜と樹脂パターンを含む積層体であって、仮接着膜と樹脂パターンとが層間で混合することなく分離可能な積層体を提供することを目的とする。また、上記積層体を利用した、半導体素子の製造方法を提供することを目的とする。
<1>仮接着膜と、上記仮接着膜の表面に位置する樹脂パターンと、少なくとも、上記樹脂パターンの間に位置する金属とを含み、上記樹脂パターンが界面活性剤を含む、積層体。
<2>上記仮接着膜は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂の少なくとも1種を含む、<1>に記載の積層体。
<3>上記仮接着膜は、スチレン系樹脂を含む、<1>に記載の積層体。
<4>上記樹脂パターンは、ポリイミド樹脂を含む、<1>〜<3>のいずれか1つに記載の積層体。
<5>上記仮接着膜は、スチレン系樹脂を含み、上記樹脂パターンは、ポリイミド樹脂を含む、<1>または<2>に記載の積層体。
<6>上記仮接着膜は、離型剤を含む、<1>〜<5>のいずれか1つに記載の積層体。
<7>上記樹脂パターンは、界面活性剤を、樹脂パターンの0質量%を超え1.0質量%以下の割合で含む、<1>〜<6>のいずれか1つに記載の積層体。
<8>上記金属が銅である、<1>〜<7>のいずれか1つに記載の積層体。
<9>上記仮接着膜が上記支持体上に位置している、<1>〜<8>のいずれか1つに記載の積層体。
<10>さらに、上記金属に接しているチップを有する、<1>〜<9>のいずれか1つに記載の積層体。
<11>上記樹脂パターンに含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0.20〜0.40であり、上記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0〜0.05である、<1>〜<10>のいずれか1つに記載の積層体。
<12>上記樹脂パターンに含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cと、上記仮接着膜の酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cの差が、0.15〜0.40である、<1>〜<11>のいずれか1つに記載の積層体。
<13>上記仮接着膜がシリコン原子を含む離型剤を含み、上記樹脂パターンがフッ素系界面活性剤を含む、<1>〜<12>のいずれか1つに記載の積層体。
<14>仮接着膜の表面に、樹脂と界面活性剤を含む感光性樹脂組成物を層状に適用する工程、上記層状の感光性樹脂組成物を露光および現像して、樹脂パターンを形成する工程、少なくとも、上記樹脂パターンの間に金属を適用する工程、を含む、半導体素子の製造方法。
<15>さらに、上記金属に接するようにチップを配置する工程を含む、<14>に記載の半導体素子の製造方法。
<16>さらに、上記仮接着膜を、樹脂パターンから分離する工程を含む、<14>または<15>に記載の半導体素子の製造方法。
<17>上記樹脂パターンを形成する工程と、上記金属を適用する工程を、交互に複数回繰り返すことを含む、<14>〜<16>のいずれか1つに記載の半導体素子の製造方法。
<18>上記樹脂パターンを形成する工程では、上記仮接着膜の25℃における溶解度が1質量%以下である溶剤を含む現像液を用いる、<14>〜<17>のいずれか1つに記載の半導体素子の製造方法。
<19>上記樹脂パターンを形成する工程では、シクロペンタノンを含む現像液を用いる、<14>〜<17>のいずれかに記載の半導体素子の製造方法。
<20>上記仮接着膜は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂の少なくとも1種を含む仮接着用組成物を用いて形成することを含む、<14>〜<19>のいずれか1つに記載の半導体素子の製造方法。
<21>上記感光性樹脂組成物中の樹脂パターンを構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0.20〜0.40であり、上記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0〜0.05である、<14>〜<20>のいずれか1つに記載の半導体素子の製造方法。
<22>上記感光性樹脂組成物に含まれる樹脂パターンを構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cと、上記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cの差が、0.15〜0.40である、<14>〜<21>のいずれか1つに記載の半導体素子の製造方法。
本明細書における基(原子団)の表記に於いて、置換および無置換を記していない表記は、置換基を有さないものと共に置換基を有するものをも包含するものである。例えば、「アルキル基」とは、置換基を有さないアルキル基(無置換アルキル基)のみならず、置換基を有するアルキル基(置換アルキル基)をも包含するものである。
本明細書において「露光」とは、特に断らない限り、光を用いた露光のみならず、電子線、イオンビーム等の粒子線を用いた描画も露光に含める。また、露光に用いられる光としては、一般的に、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線(EUV光)、X線、電子線等の活性光線または放射線が挙げられる。
本明細書において、「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
本明細書において、「(メタ)アクリレート」は、「アクリレート」および「メタクリレート」の双方、または、いずれかを表し、「(メタ)アクリル」は、「アクリル」および「メタクリル」の双方、または、いずれかを表し、「(メタ)アクリロイル」は、「アクリロイル」および「メタクリロイル」の双方、または、いずれかを表す。
本明細書において「工程」との語は、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の所期の作用が達成されれば、本用語に含まれる。
本明細書において、重量平均分子量(Mw)および数平均分子量(Mn)は、特に述べない限り、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)測定に従い、ポリスチレン換算値として定義される。本明細書において、重量平均分子量(Mw)および数平均分子量(Mn)は、例えば、HLC−8220GPC(東ソー(株)製)を用い、カラムとしてガードカラムHZ−L、TSKgel Super HZM−M、TSKgel Super HZ4000、TSKgel Super HZ3000およびTSKgel Super HZ2000(東ソー(株)製)のいずれか1つ以上を用いることによって求めることができる。溶離液は特に述べない限り、THF(テトラヒドロフラン)を用いて測定したものとする。また、検出は特に述べない限り、UV線(紫外線)の波長254nm検出器を使用したものとする。
図面において例示した、形状、寸法、数、配置箇所等は任意であり、限定されない。
本発明の積層体は、仮接着膜と、上記仮接着膜の表面に位置する樹脂パターンと、少なくとも、上記樹脂パターンの間に位置する金属とを含み、上記樹脂パターンが界面活性剤を含むことを特徴とする。
このような構成とすることにより、仮接着膜の表面に、樹脂と溶剤を含む感光性樹脂組成物を用いて樹脂膜を形成する際に、仮接着膜が、上記感光性樹脂組成物に含まれる溶剤に溶解したり、膨潤してしまうことを抑制できる。そのため、仮接着膜と樹脂膜が混合してしまうことを効果的に抑制できる。結果として、仮接着膜と樹脂パターンの層間で混合することなく、両者を分離可能な積層体を提供可能になる。
効果が得られたメカニズムは推定であるが、界面活性剤を含む樹脂組成物を用いることにより、仮接着膜の表面に感光性樹脂組成物からなる膜を形成したとき、界面活性剤の疎水性基が仮接着膜に作用し、親水性基が樹脂パターンに作用し、上記仮接着膜と感光性樹脂組成物からなる膜の界面での混合やはじきを抑制できると考えられる。
この様な積層体を経由することにより、RDLファースト方式においても、適切に半導体素子の製造が可能になる。
本発明で用いる仮接着膜は、樹脂を含む。さらに、離型剤を含むことが好ましい。加えて、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、他の成分を含んでいてもよい。樹脂、離型剤および他の成分の詳細は、後述する仮接着用組成物で述べる樹脂、離型剤および他の成分と同義である。
本発明で用いる仮接着膜は、仮接着用組成物を用いて形成される。仮接着用組成物は、樹脂ならびに離型剤等の仮接着膜を構成する成分と、溶剤から構成されることが好ましい。
本発明では、仮接着膜は、通常、支持体上に位置している。支持体は、仮接着膜を支持するものである限り、特に定めるものではなく、例えば、シリコン基板(シリコンウェハなど)、ガラス基板、金属基板などが挙げられるが、半導体装置の基板として代表的に用いられるシリコン基板であることが好ましい。支持体の厚みは、例えば、300μm〜5mmの範囲内とされるが、特に限定されるものではない。
仮接着膜は、支持体の表面に設けられていてもよいし、何等かの層を介して設けられていてもよい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、仮接着膜を構成する成分と、溶剤からなることが好ましい。仮接着膜を構成する成分としては、少なくとも樹脂を含み、さらに離型剤を含んでいることが好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、樹脂を少なくとも1種含む。本発明において、樹脂は、上記仮接着膜の各種特性を達成できる限り、その種類等は特に定めるものでは無く、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂の少なくとも1種を含むことが好ましい。
樹脂は、ブロック共重合体、ランダム共重合体、グラフト共重合体が挙げられ、ブロック共重合体が好ましい。ブロック共重合体であれば、加熱プロセス時の仮接着用組成物の流動を抑えることができるため、加熱プロセス時においても接着を維持でき、また加熱プロセス後でも剥離性が変化しないという効果が期待できる。
樹脂の種類としては、特に限定はなく、スチレン系樹脂(特に、ポリスチレン系共重合体)、ポリエステル系共重合体、ポリオレフィン系共重合体、ポリウレタン系共重合体、ポリアミド系共重合体、ポリアクリル系共重合体、シリコーン系共重合体、ポリイミド系共重合体、シクロオレフィン系重合体などが使用できる。
本発明では、上記樹脂が、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体(SBS)、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体(SIS)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−プロピレン)ジブロック共重合体、ポリスチレン−ポリ(エチレン−プロピレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEPS)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEBS)、ポリスチレン−ポリ(エチレン/エチレン−プロピレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEEPS)、シクロオレフィン系重合体、および、熱可塑性ポリイミド樹脂の少なくとも1種から選ばれる熱可塑性樹脂であることが好ましく、ポリスチレン−ポリ(エチレン−プロピレン)ジブロック共重合体、ポリスチレン−ポリ(エチレン−プロピレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEPS)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEBS)、およびポリスチレン−ポリ(エチレン/エチレン−プロピレン)−ポリスチレントリブロック共重合体(SEEPS)の少なくとも1種から選ばれるポリスチレン系エラストマーであることがさらに好ましい。
中でも、樹脂は、スチレンと他のモノマーとのブロック共重合体であることが好ましく、片末端または両末端がスチレンブロックのスチレンブロック共重合体が特に好ましい。
また、樹脂は、ブロック共重合体の水添物が好ましい。樹脂が水添物であると、熱安定性や保存安定性が向上する。なお、水添物とは、ブロック共重合体が水添された構造の重合体を意味する。
本発明において、エラストマーとしては、特に限定なく、スチレン由来の繰り返し単位を含むエラストマー(ポリスチレン系エラストマー)、ポリエステル系エラストマー、ポリオレフィン系エラストマー、ポリウレタン系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリアクリル系エラストマー、シリコーン系エラストマー、ポリイミド系エラストマーなどが使用できる。特に、ポリスチレン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマーが好ましく、耐熱性と剥離性の観点からポリスチレン系エラストマーがさらに好ましい。
本発明におけるエラストマーは、元の大きさを100%としたときに、室温(20℃)において小さな外力で200%まで変形させることができ、かつ外力を除いたときに、短時間で130%以下に戻る性質を有することが好ましい。
スチレン由来の繰り返し単位の割合の計算方法は、後述する実施例に記載の方法に従う。
また、上記エラストマーBは、比較的硬い材料であるため、エラストマーBを含むことで、剥離性に優れた仮接着膜を製造できる。
また、ポリスチレン系エラストマーは水添物であると、熱に対する安定性が向上し、分解や重合等の変質が起こりにくい。さらに、溶剤への溶解性およびレジスト溶剤への耐性の観点からもより好ましい。
ポリスチレン系エラストマーの不飽和二重結合量としては、剥離性の観点から、ポリスチレン系エラストマー1gあたり、15mmol未満であることが好ましく5mmol未満であることがより好ましく、0.5mmol未満であることが最も好ましい。なお、ここでいう不飽和二重結合量は、スチレン由来のベンゼン環内の不飽和二重結合の量を含まない。不飽和二重結合量は、NMR(核磁気共鳴)測定により算出することができる。
樹脂としてエラストマーを用いる場合、エラストマーは、仮接着用組成物中の仮接着膜を構成する成分中に、すなわち、仮接着膜中に50.00〜99.99質量%の割合で含むことが好ましく、70.00〜99.99質量%がより好ましく、88.00〜99.99質量%が特に好ましい。エラストマーの含有量が上記範囲であれば、接着性および剥離性に優れる。エラストマーを2種以上使用した場合は、合計が上記範囲であることが好ましい。
また、樹脂としてエラストマーを用いる場合、樹脂全質量におけるエラストマーの含有量は、50〜100質量%であることが好ましく、70〜100質量%であることがより好ましく、80〜100質量%であることがさらに好ましく、90〜100質量%であることが一層好ましい。また、樹脂は、実質的にエラストマーのみであってもよい。なお、樹脂が、実質的にエラストマーのみであるとは、樹脂全質量におけるエラストマーの含有量が、99質量%以上であることが好ましく、99.9質量%以上であることがより好ましく、エラストマーのみからなることが一層好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、離型剤を含むことが好ましい。離型剤を含むことにより、樹脂パターンからの剥離をより容易にすることができる。
離型剤としては、フッ素原子を含む化合物およびシリコン原子を含む化合物が例示され、シリコン原子を含む化合物が好ましく、シリコーン化合物がさらに好ましい。
シリコーン化合物としては、Si−O結合を含む化合物であり、ポリエーテル変性シリコーン、シランカップリング剤、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、環状シロキサンなどが例示され、ポリエーテル変性シリコーンであることが好ましい。
シリコーン化合物の屈折率は、1.350〜1.480が好ましく、1.390〜1.440がより好ましく、1.400〜1.430がさらに好ましい。
シリコーン化合物を280℃、N2気流下で30分加熱した際の重量減少率は、0〜70%が好ましく、5〜50%がより好ましく、10〜30%がさらに好ましい。
式(A) {(MO+EO)/AO}×100
上記式(A)中、MOは、ポリエーテル変性シリコーン中のポリエーテル構造に含まれるメチレンオキシドのモル%であり、EOは、ポリエーテル変性シリコーン中のポリエーテル構造に含まれるエチレンオキシドのモル%であり、AOは、ポリエーテル変性シリコーン中のポリエーテル構造に含まれるアルキレンオキシドのモル%をいう。
上記式(A)で表される比率は、90%以上であることが好ましく、95%以上であることがより好ましく、98%以上であることがさらに好ましく、99%以上であることが一層好ましく、100%がより一層好ましい。
式(101)
式(102)
式(103)
式(104)
上記式(101)中、R12およびR14は、それぞれ独立に、2価の連結基であり、カルボニル基、酸素原子、炭素数1〜6のアルキレン基、炭素数6〜16のシクロアルキレン基、炭素数2〜8のアルケニレン基、炭素数2〜5のアルキニレン基、および炭素数6〜10のアリーレン基が好ましく、酸素原子がより好ましい。
式(101)中、R13およびR15は、水素原子または炭素数1〜5のアルキル基であり、水素原子または炭素数1〜4のアルキル基が好ましく、水素原子または炭素数1〜3のアルキル基がより好ましい。
上記式(102)中、R22は、2価の連結基であり、式(101)におけるR12と同義であり、好ましい範囲も同様である。
上記式(102)中、R23は、水素原子または炭素数1〜5のアルキル基であり、式(101)におけるR13およびR15と同義であり、好ましい範囲も同様である。
上記式(103)中、R32およびR34は、それぞれ独立に、2価の連結基であり、式(101)におけるR12と同義であり、好ましい範囲も同様である。
上記式(103)中、R33およびR35は、水素原子または炭素数1〜5のアルキル基であり、式(101)におけるR13およびR15と同義であり、好ましい範囲も同様である。
上記式(104)中、R47は、2価の連結基であり、式(101)におけるR12と同義であり、好ましい範囲も同様である。
上記式(104)中、R48は、水素原子または炭素数1〜5のアルキル基であり、式(101)におけるR13およびR15と同義であり、好ましい範囲も同様である。
ポリオキシアルキレン基の含有率は、「{(1分子中のポリオキシアルキレン基の式量)/1分子の分子量}×100」で定義される。
さらに、特開昭62−36663号、特開昭61−226746号、特開昭61−226745号、特開昭62−170950号、特開昭63−34540号、特開平7−230165号、特開平8−62834号、特開平9−54432号、特開平9−5988号、特開2001−330953号各公報に記載の離型剤として使用可能な化合物も本発明で使用可能な離型剤として、挙げられる。
例えば、ADVALON FA33、FLUID L03、FLUID L033、FLUID L051、FLUID L053、FLUID L060、FLUID L066、IM22、WACKER−Belsil DMC 6038(以上、旭化成ワッカーシリコーン(株)製)、KF−352A、KF−353、KF−615A、KP−112、KP−341、X−22−4515、KF−354L、KF−355A、KF−6004、KF−6011、KF−6011P、KF−6012、KF−6013、KF−6015、KF−6016、KF−6017、KF−6017P、KF−6020、KF−6028、KF−6028P、KF−6038、KF−6043、KF−6048、KF−6123、KF−6204、KF−640、KF−642、KF−643、KF−644、KF−945、KP−110、KP−355、KP−369、KS−604、Polon SR−Conc、X−22−4272、X−22−4952(以上、信越化学工業(株)製)、8526 ADDITIVE、FZ−2203、FZ−5609、L−7001、SF 8410、2501 COSMETIC WAX、5200 FORMULATION AID、57 ADDITIVE、8019 ADDITIVE、8029 ADDITIVE、8054 ADDITIVE、BY16−036、BY16−201、ES−5612 FORMULATION AID、FZ−2104、FZ−2108、FZ−2123、FZ−2162、FZ−2164、FZ−2191、FZ−2207、FZ−2208、FZ−2222、FZ−7001、FZ−77、L−7002、L−7604、SF8427、SF8428、SH 28 PAINR ADDITIVE、SH3749、SH3773M、SH8400、SH8700(以上、東レ・ダウコーニング(株)製)、BYK−378、BYK−302、BYK−307、BYK−331、BYK−345、BYK−B、BYK−347、BYK−348、BYK−349、BYK−377(以上、ビックケミー・ジャパン(株)製)、Silwet L−7001、Silwet L−7002、Silwet L−720、Silwet L−7200、Silwet L−7210、Silwet L−7220、Silwet L−7230、Silwet L−7605、TSF4445、TSF4446、TSF4452、Silwet Hydrostable 68、Silwet L−722、Silwet L−7280、Silwet L−7500、Silwet L−7550、Silwet L−7600、Silwet L−7602、Silwet L−7604、Silwet L−7607、Silwet L−7608、Silwet L−7622、Silwet L−7650、Silwet L−7657、Silwet L−77、Silwet L−8500、Silwet L−8610、TSF4440、TSF4441、TSF4450、TSF4460(以上、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製)が例示される。
市販品としては、また、商品名「BYK−300」、「BYK−306」、「BYK−310」、「BYK−315」、「BYK−313」、「BYK−320」、「BYK−322」、「BYK−323」、「BYK−325」、「BYK−330」、「BYK−333」、「BYK−337」、「BYK−341」、「BYK−344」、「BYK−370」、「BYK−375」、「BYK−UV3500」、「BYK−UV3510」、「BYK−UV3570」、「BYK−3550」、「BYK−SILCLEAN3700」、「BYK−SILCLEAN3720」(以上、ビックケミー・ジャパン(株)製)、商品名「AC FS 180」、「AC FS 360」、「AC S 20」(以上、Algin Chemie製)、商品名「ポリフローKL−400X」、「ポリフローKL−400HF」、「ポリフローKL−401」、「ポリフローKL−402」、「ポリフローKL−403」、「ポリフローKL−404」、「ポリフローKL−700」(以上、共栄社化学(株)製)、商品名「KP−301」、「KP−306」、「KP−109」、「KP−310」、「KP−310B」、「KP−323」、「KP−326」、「KP−341」、「KP−104」、「KP−110」、「KP−112」、「KP−360A」、「KP−361」、「KP−354」、「KP−357」、「KP−358」、「KP−359」、「KP−362」、「KP−365」、「KP−366」、「KP−368」、「KP−330」、「KP−650」、「KP−651」、「KP−390」、「KP−391」、「KP−392」(以上、信越化学工業(株)製)、商品名「LP−7001」、「LP−7002」、「8032 ADDITIVE」、「FZ−2110」、「FZ−2105」、「67 ADDITIVE」、「8618 ADDITIVE」、「3 ADDITIVE」、「56 ADDITIVE」(以上、東レ・ダウコーニング(株)製)、「TEGO WET 270」(エボニック・デグサ・ジャパン(株)製)、「NBX−15」(ネオス(株)製)なども使用することができる。
特に、シリコーン化合物を用いる場合、その含有量は、仮接着膜を構成する成分、すなわち、仮接着用組成物の0.001〜1.0質量%であることが好ましい。上記シリコーン化合物の含有量の下限は、0.004質量%以上がより好ましく、0.006質量%以上がさらに好ましく、0.008質量%以上が一層好ましく、0.009質量%以上がより一層好ましい。上記シリコーン化合物の含有量の上限は、0.8質量%以下が好ましく、0.6質量%以下がより好ましく、0.3質量%以下がさらに好ましく、0.15質量%以下がより一層好ましく、0.09質量%以下がさらに一層好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、シリコーン化合物を1種のみ含んでいてもよく、2種以上含んでいてもよい。2種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、溶剤を含有することが好ましい。溶剤は、公知のものを制限なく使用でき、有機溶剤が好ましい。
有機溶剤としては、酢酸エチル、酢酸−n−ブチル、酢酸イソブチル、ギ酸アミル、酢酸イソアミル、酢酸イソブチル、プロピオン酸ブチル、酪酸イソプロピル、酪酸エチル、酪酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、アルキルオキシ酢酸アルキル(例:アルキルオキシ酢酸メチル、アルキルオキシ酢酸エチル、アルキルオキシ酢酸ブチル(例えば、メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢酸エチル等))、3−アルキルオキシプロピオン酸アルキルエステル類(例:3−アルキルオキシプロピオン酸メチル、3−アルキルオキシプロピオン酸エチル等(例えば、3−メトキシプロピオン酸メチル、3−メトキシプロピオン酸エチル、3−エトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル等))、2−アルキルオキシプロピオン酸アルキルエステル類(例:2−アルキルオキシプロピオン酸メチル、2−アルキルオキシプロピオン酸エチル、2−アルキルオキシプロピオン酸プロピル等(例えば、2−メトキシプロピオン酸メチル、2−メトキシプロピオン酸エチル、2−メトキシプロピオン酸プロピル、2−エトキシプロピオン酸メチル、2−エトキシプロピオン酸エチル))、2−アルキルオキシ−2−メチルプロピオン酸メチルおよび2−アルキルオキシ−2−メチルプロピオン酸エチル(例えば、2−メトキシ−2−メチルプロピオン酸メチル、2−エトキシ−2−メチルプロピオン酸エチル等)、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、2−オキソブタン酸メチル、2−オキソブタン酸エチル、1−メトキシ−2−プロピルアセテート、エチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトールアセテート、プロピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート等のエステル類;
ジエチレングリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノプロピルエーテルアセテート等のエーテル類;
メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、2−ヘプタノン、3−ヘプタノン、N−メチル−2−ピロリドン、γ−ブチロラクトン等のケトン類;
トルエン、キシレン、アニソール、メシチレン、エチルベンゼン、プロピルベンゼン、クメン、n−ブチルベンゼン、sec−ブチルベンゼン、イソブチルベンゼン、t−ブチルベンゼン、アミルベンゼン、イソアミルベンゼン、(2,2−ジメチルプロピル)ベンゼン、1−フェニルへキサン、1−フェニルヘプタン、1−フェニルオクタン、1−フェニルノナン、1−フェニルデカン、シクロプロピルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン、2−エチルトルエン、1,2−ジエチルベンゼン、o−シメン、インダン、1,2,3,4−テトラヒドロナフタレン、3−エチルトルエン、m−シメン、1,3−ジイソプロピルベンゼン、4−エチルトルエン、1,4−ジエチルベンゼン、p−シメン、1,4−ジイソプロピルベンゼン、4−t−ブチルトルエン、1,4−ジ−t−ブチルベンゼン、1,3−ジエチルベンゼン、1,2,3−トリメチルベンゼン、1,2,4−トリメチルベンゼン、4−t−ブチル−o−キシレン、1,2,4−トリエチルベンゼン、1,3,5−トリエチルベンゼン、1,3,5−トリイソプロピルベンゼン、5−t−ブチル−m−キシレン、3,5−ジ−t−ブチルトルエン、1,2,3,5−テトラメチルベンゼン、1,2,4,5−テトラメチルベンゼン、ペンタメチルベンゼン等の芳香族炭化水素類;
リモネン、p−メンタン、ノナン、デカン、ドデカン、デカリン等の炭化水素類などが好適に挙げられる。
これらの中でも、メシチレン、t−ブチルベンゼン、1,2,4−トリメチルベンゼン、p−メンタン、γ−ブチロラクトン、アニソール、3−エトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル、エチルセロソルブアセテート、乳酸エチル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、酢酸ブチル、3−メトキシプロピオン酸メチル、2−ヘプタノン、シクロヘキサノン、エチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトールアセテート、プロピレングリコールメチルエーテル、およびプロピレングリコールメチルエーテルアセテートが好ましい。
溶剤は1種のみでもよいし、2種以上であってもよい。溶剤が2種以上の場合は、その合計が上記範囲であることが好ましい。
尚、仮接着用組成物を層状に適用し、乾燥させて得られる仮接着膜における溶剤の含有率は、1質量%以下が好ましく、0.1質量%以下がより好ましく、含有しないことが特に好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、酸化防止剤を含有してもよい。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、キノン系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤などが使用できる。
フェノール系酸化防止剤としては例えば、p−メトキシフェノール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェノール、Irganox1010、Irganox1330、Irganox3114、Irganox1035(以上、BASFジャパン(株)製)、Sumilizer MDP−S、Sumilizer GA−80(以上、住友化学(株)製)などが挙げられる。
硫黄系酸化防止剤としては例えば、3,3’−チオジプロピオネートジステアリル、Sumilizer TPM、Sumilizer TPS、Sumilizer TP−D(以上、住友化学(株)製)などが挙げられる。
リン系酸化防止剤としては例えば、トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスフィト、ビス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスフィト、ポリ(ジプロピレングリコール)フェニルホスフィト、ジフェニルイソデシルホスフィト、2−エチルヘキシルジフェニルホスフィト、トリフェニルホスフィト、Irgafos168、Irgafos38(以上、BASFジャパン(株)製)などが挙げられる。
キノン系酸化防止剤としては例えば、p−ベンゾキノン、2−tert−ブチル−1,4−ベンゾキノンなどが挙げられる。
アミン系酸化防止剤としては例えば、ジメチルアニリンやフェノチアジンなどが挙げられる。
酸化防止剤は、Irganox1010、Irganox1330、3,3’−チオジプロピオネートジステアリル、Sumilizer TP−Dが好ましく、Irganox1010、Irganox1330がより好ましく、Irganox1010が特に好ましい。
また、上記酸化防止剤のうち、フェノール系酸化防止剤と、硫黄系酸化防止剤またはリン系酸化防止剤とを併用することが好ましく、フェノール系酸化防止剤と硫黄系酸化防止剤とを併用することが最も好ましい。特に、エラストマーとして、ポリスチレン系エラストマーを使用した場合において、フェノール系酸化防止剤と硫黄系酸化防止剤とを併用することが好ましい。このような組み合わせにすることにより、酸化反応による仮接着用組成物の劣化を、効率よく抑制できる効果が期待できる。フェノール系酸化防止剤と硫黄系酸化防止剤とを併用する場合、フェノール系酸化防止剤と硫黄系酸化防止剤との質量比は、フェノール系酸化防止剤:硫黄系酸化防止剤=95:5〜5:95が好ましく、75:25〜25:75がより好ましい。
酸化防止剤の組み合わせとしては、Irganox1010とSumilizer TP−D、Irganox1330とSumilizer TP−D、および、Sumilizer GA−80とSumilizer TP−Dが好ましく、Irganox1010とSumilizer TP−D、Irganox1330とSumilizer TP−Dがより好ましく、Irganox1010とSumilizer TP−Dが特に好ましい。
酸化防止剤は1種のみでもよいし、2種以上であってもよい。酸化防止剤が2種以上の場合は、その合計が上記範囲であることが好ましい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、必要に応じて可塑剤を含んでいてもよい。可塑剤を配合することにより、上記諸性能を満たす仮接着膜とすることができる。
可塑剤としては、フタル酸エステル、脂肪酸エステル、芳香族多価カルボン酸エステル、ポリエステルなどが使用できる。
脂肪酸エステルとしては例えば、ブチルステアレート、ユニスターM−9676、ユニスターM−2222SL、ユニスターH−476、ユニスターH−476D、パナセート800B、パナセート875、パナセート810(以上、日油(株)製)、DBA、DIBA、DBS、DOA、DINA、DIDA、DOS、BXA、DOZ、DESU(以上、大八化学工業(株)製)などが挙げられる。
芳香族多価カルボン酸エステルとしては、TOTM(大八化学工業(株)製)、モノサイザーW−705(大八化学工業(株)製)、UL−80、UL−100((株)ADEKA製)などが挙げられる。
ポリエステルとしては、ポリサイザーTD−1720、ポリサイザーS−2002、ポリサイザーS−2010(以上、DIC(株)製)、BAA−15(大八化学工業(株)製)などが挙げられる。
上記可塑剤の中では、DIDP、DIDA、TOTM、ユニスターM−2222SL、ポリサイザーTD−1720が好ましく、DIDA、TOTMがより好ましく、TOTMが特に好ましい。
可塑剤は1種のみを用いてもよいし、2種以上を組み合わせてもよい。
本発明で用いる仮接着用組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、上述した添加剤に加え、必要に応じて、各種添加物、例えば、硬化剤、硬化触媒、充填剤、密着促進剤、紫外線吸収剤、凝集防止剤等を配合することができる。これらの添加剤を配合する場合、その合計配合量は仮接着膜を構成する成分の、すなわち、仮接着膜の3質量%以下が好ましい。
仮接着用組成物から金属等の不純物を除去する方法としては、例えば、フィルタを用いたろ過を挙げることができる。フィルタ孔径としては、ポアサイズ10nm以下が好ましく、5nm以下がより好ましく、3nm以下がさらに好ましい。フィルタの材質としては、ポリテトラフロロエチレン製、ポリエチレン製、ナイロン製のフィルタが好ましい。フィルタは、有機溶剤であらかじめ洗浄したものを用いてもよい。フィルタろ過工程では、複数種類のフィルタを直列または並列に接続して用いてもよい。複数種類のフィルタを使用する場合は、孔径および/または材質が異なるフィルタを組み合わせて使用してもよい。また、各種フィルタ材料を用いて複数回ろ過してもよく、複数回ろ過する工程が循環ろ過工程であってもよい。
また、仮接着用組成物に含まれる金属等の不純物を低減する方法としては、仮接着用組成物を構成する原料として金属含有量が少ない原料を選択する、仮接着用組成物を構成する原料に対してフィルタろ過を行う、装置内をテフロン(登録商標)でライニングする等してコンタミネーションを可能な限り抑制した条件下で蒸留を行う等の方法を挙げることができる。仮接着用組成物を構成する原料に対して行うフィルタろ過における好ましい条件は、上記した条件と同様である。
フィルタろ過の他、吸着材による不純物の除去を行っても良く、フィルタろ過と吸着材を組み合わせて使用してもよい。吸着材としては、公知の吸着材を用いることができ、例えば、シリカゲル、ゼオライトなどの無機系吸着材、活性炭などの有機系吸着材を使用することができる。
仮接着用組成物は、上述の各成分を混合して調製することができる。各成分の混合は、通常、0℃〜100℃の範囲で行われる。また、各成分を混合した後、例えば、フィルタでろ過することが好ましい。ろ過は、多段階で行ってもよいし、多数回繰り返してもよい。また、ろ過した液を再ろ過することもできる。
フィルタとしては、従来からろ過用途等に用いられているものであれば特に限定されることなく用いることができる。例えば、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)等のフッ素樹脂、ナイロン−6、ナイロン−6,6等のポリアミド系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン(PP)等のポリオレフィン樹脂(超高分子量を含む)等によるフィルタが挙げられる。これら素材の中でもポリプロピレン(高密度ポリプロピレンを含む)およびナイロンが好ましい。
フィルタの孔径は、例えば、0.003〜5.0μm程度が適している。この範囲とすることにより、ろ過詰まりを抑えつつ、組成物に含まれる不純物や凝集物など、微細な異物を確実に除去することが可能となる。
フィルタを使用する際、異なるフィルタを組み合わせても良い。その際、第1のフィルタでのフィルタリングは、1回のみでもよいし、2回以上行ってもよい。異なるフィルタを組み合わせて2回以上フィルタリングを行う場合は1回目のフィルタリングの孔径より2回目以降の孔径が同じ、もしくは小さい方が好ましい。また、上述した範囲内で異なる孔径の第1のフィルタを組み合わせてもよい。ここでの孔径は、フィルタメーカーの公称値を参照することができる。市販のフィルタとしては、例えば、日本ポール(株)、アドバンテック東洋(株)、日本インテグリス(株)または(株)キッツマイクロフィルター等が提供する各種フィルタの中から選択することができる。
本発明の積層体は、樹脂パターンを含む。樹脂パターンは、仮接着膜の表面に位置する。このように仮接着膜の表面に直接に樹脂パターンを設けることにより、RDLファースト方式で半導体素子を製造することが可能になる。さらに、樹脂パターンは、界面活性剤を含む。樹脂パターンが界面活性剤を含むことにより、樹脂パターンと仮接着膜の界面での両者の混合を効果的に抑制することができる。
樹脂パターンに含まれる樹脂は、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂が例示され、ポリイミド樹脂およびポリベンゾオキサゾール樹脂が好ましく、ポリイミド樹脂がより好ましい。
樹脂パターンは、また、樹脂および界面活性剤に加え、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、他の成分を含んでいてもよい。界面活性剤および他の成分の詳細は、後述する感光性樹脂組成物で述べる界面活性剤および他の成分と同義である。
本発明では感光性樹脂組成物を用いて樹脂パターンを形成することが好ましい。感光性樹脂組成物は、露光現像によって、樹脂パターンの主成分である樹脂となる成分、および界面活性剤を含む。
露光現像によって、樹脂パターンの主成分である樹脂を構成する成分としては、感光性樹脂、感光性樹脂と重合性化合物の混合物、非感光性樹脂と重合性化合物の混合物、重合性化合物などが例示される。
感光性樹脂組成物に用いられる樹脂としては、複素環含有ポリマー前駆体(好ましくは、ポリイミド前駆体、ポリベンゾオキサゾール前駆体)、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂が例示され、複素環含有ポリマー前駆体の少なくとも1種を含むことが好ましく、ポリイミド前駆体の少なくとも1種を含むことがより好ましい。
本発明で用いるポリイミド前駆体はその種類等特に定めるものではないが、下記式(2)で表される繰り返し単位を含むことが好ましい。
式(2)
式(2)におけるR111は、2価の有機基を表す。2価の有機基としては、直鎖または分岐の脂肪族基、環状の脂肪族基および芳香族基を含む基が例示され、炭素数2〜20の直鎖または分岐の脂肪族基、炭素数6〜20の環状の脂肪族基、炭素数6〜20の芳香族基、または、これらの組み合わせからなる基が好ましく、炭素数6〜20の芳香族基を含む基がより好ましい。本発明の特に好ましい実施形態として、−Ar−L−Ar−で表される基であることが例示される。但し、Arは、それぞれ独立に、芳香族基であり、Lは、フッ素原子で置換されていてもよい炭素数1〜10の脂肪族炭化水素基、−O−、−CO−、−S−、−SO2−または−NHCO−、ならびに、上記の2つ以上の組み合わせからなる基である。これらの好ましい範囲は、上述のとおりである。
具体的には、炭素数2〜20の直鎖または分岐の脂肪族基、炭素数6〜20の環状の脂肪族基、炭素数6〜20の芳香族基、または、これらの組み合わせからなる基を含むジアミンであることが好ましく、炭素数6〜20の芳香族基からなる基を含むジアミンであることがより好ましい。芳香族基の例としては、下記が挙げられる。
式中、Aは、単結合、または、フッ素原子で置換されていてもよい炭素数1〜10の脂肪族炭化水素基、−O−、−C(=O)−、−S−、−SO2−、−NHCO−ならびに、これらの組み合わせから選択される基であることが好ましく、単結合、フッ素原子で置換されていてもよい炭素数1〜3のアルキレン基、−O−、−C(=O)−、−S−、−SO2−から選択される基であることがより好ましく、−CH2−、−O−、−S−、−SO2−、−C(CF3)2−、および、−C(CH3)2−からなる群から選択される2価の基であることがさらに好ましい。
ジェファーミン(登録商標)KH−511、ジェファーミン(登録商標)ED−600、ジェファーミン(登録商標)ED−900、ジェファーミン(登録商標)ED−2003、ジェファーミン(登録商標)EDR−148、ジェファーミン(登録商標)EDR−176の構造を以下に示す。
式(51)
R10〜R17の1価の有機基として、炭素数1〜10(好ましくは炭素数1〜6)の無置換のアルキル基、炭素数1〜10(好ましくは炭素数1〜6)のフッ化アルキル基等が挙げられる。
式(61)
式(51)または(61)の構造を与えるジアミン化合物としては、2,2’−ジメチルベンジジン、2,2’−ビス(トリフルオロメチル)−4,4’−ジアミノビフェニル、2,2’−ビス(フルオロ)−4,4’−ジアミノビフェニル、4,4’−ジアミノオクタフルオロビフェニル等が挙げられる。これらは1種で用いるか、または2種以上を組み合わせて用いてもよい。
式(5)
テトラカルボン酸二無水物は、下記式(O)で表されることが好ましい。
式(O)
エチレン性不飽和結合を有する基としては、ビニル基、(メタ)アリル基、下記式(III)で表される基などが挙げられる。
式(III)において、R201は、炭素数2〜12のアルキレン基、−CH2CH(OH)CH2−または炭素数4〜30のポリオキシアルキレン基を表す。
好適なR201の例は、エチレン基、プロピレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、1,2−ブタンジイル基、1,3−ブタンジイル基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基、ドデカメチレン基、−CH2CH(OH)CH2−が挙げられ、エチレン基、プロピレン基、トリメチレン基、−CH2CH(OH)CH2−がより好ましい。
特に好ましくは、R200がメチル基で、R201がエチレン基である。
R113またはR114が、水素原子、2−ヒドロキシベンジル、3−ヒドロキシベンジルおよび4−ヒドロキシベンジルであることもより好ましい。
アルキル基の炭素数は1〜30が好ましい。アルキル基は直鎖、分岐、環状のいずれであってもよい。直鎖または分岐のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、オクタデシル基、イソプロピル基、イソブチル基、sec−ブチル基、t−ブチル基、1−エチルペンチル基、および2−エチルヘキシル基が挙げられる。環状のアルキル基は、単環の環状のアルキル基であってもよく、多環の環状のアルキル基であってもよい。単環の環状のアルキル基としては、例えば、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基およびシクロオクチル基が挙げられる。多環の環状のアルキル基としては、例えば、アダマンチル基、ノルボルニル基、ボルニル基、カンフェニル基、デカヒドロナフチル基、トリシクロデカニル基、テトラシクロデカニル基、カンホロイル基、ジシクロヘキシル基およびピネニル基が挙げられる。中でも、高感度化との両立の観点から、シクロヘキシル基が最も好ましい。また、芳香族基で置換されたアルキル基としては、後述する芳香族基で置換された直鎖アルキル基が好ましい。
芳香族基としては、具体的には、置換または無置換のベンゼン環、ナフタレン環、ペンタレン環、インデン環、アズレン環、ヘプタレン環、インダセン環、ペリレン環、ペンタセン環、アセナフテン環、フェナントレン環、アントラセン環、ナフタセン環、クリセン環、トリフェニレン環、フルオレン環、ビフェニル環、ピロール環、フラン環、チオフェン環、イミダゾール環、オキサゾール環、チアゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリミジン環、ピリダジン環、インドリジン環、インドール環、ベンゾフラン環、ベンゾチオフェン環、イソベンゾフラン環、キノリジン環、キノリン環、フタラジン環、ナフチリジン環、キノキサリン環、キノキサゾリン環、イソキノリン環、カルバゾール環、フェナントリジン環、アクリジン環、フェナントロリン環、チアントレン環、クロメン環、キサンテン環、フェノキサチイン環、フェノチアジン環またはフェナジン環である。ベンゼン環が最も好ましい。
式(2−A)
式(2−A)中、A1およびA2は、酸素原子を表し、R111およびR112は、それぞれ独立に、2価の有機基を表し、R113およびR114は、それぞれ独立に、水素原子または1価の有機基を表し、R113およびR114の少なくとも一方は、重合性基を含む基である。
上記ポリイミド前駆体の分散度は、2.5以上が好ましく、2.7以上がより好ましく、2.8以上であることがさらに好ましい。ポリイミド前駆体の分散度の上限値は特に定めるものではないが、例えば、4.5以下が好ましく、4.0以下がより好ましく、3.8以下がさらに好ましく、3.2以下が一層好ましく、3.1以下がより一層好ましく、3.0以下がさらに一層好ましく、2.95以下が特に一層好ましい。
また、ポリイミド前駆体を含む感光性樹脂組成物の市販品としては、LTC9320 E07、富士フイルム(株)製に含まれるポリイミド前駆体が知られており、上記組成物に、界面活性剤を配合したものを用いることもできる。
本発明で用いるポリイミドとしては、イミド環を有する高分子化合物であれば、特に限定はないが、下記式(4)で表される化合物であることが好ましく、式(4)で表される化合物であって、重合性基を有する化合物であることが好ましい。
式(4)
重合性基を有する場合、重合性基は、R131およびR132の少なくとも一方に位置していてもよいし、下記式(4−1)または式(4−2)に示すようにポリイミドの末端に重合性基を有していてもよい。
式(4−1)
式(4−1)中、R133は重合性基であり、他の基は式(4)と同義である。
式(4−2)
R131は、2価の有機基を表す。2価の有機基としては、式(2)におけるR111と同様のものが例示され、好ましい範囲も同様である。
また、R131としては、ジアミンのアミノ基を除去した後に残存するジアミン残基が挙げられる。ジアミンとしては、脂肪族、環式脂肪族または芳香族ジアミンなどが挙げられる。具体的な例としては、ポリイミド前駆体の式(2)中のR111の例が挙げられる。
例えば、R115として例示される4価の有機基の4つの結合子が、上記式(4)中の4つの−C(=O)−の部分と結合して下記の縮合環を形成する。
ポリイミドの市販品としては、Durimide(登録商標)284(富士フイルム(株)製)、Matrimide5218(HUNTSMAN社製)が例示される。
ポリベンゾオキサゾール前駆体は、その種類等について特に定めるものではなく、例えば、特開2016−027357号公報の段落0097〜0107の記載を参酌することができ、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
ポリベンゾオキサゾールとしては、ベンゾオキサゾール環を有する高分子化合物であれば、特に限定はないが、下記式(X)で表される化合物であることが好ましく、下記式(X)で表される化合物であって、重合性基を有する化合物であることがより好ましい。
重合性基を有する場合、R133およびR134の少なくとも一方に位置していてもよいし、下記式(X−1)または式(X−2)に示すようにポリベンゾオキサゾールの末端に重合性基を有していてもよい。
式(X−1)
式(X−2)
例えば、R122として例示される4価の有機基の4つの結合子が、上記式(X)中の窒素原子、酸素原子と結合して縮合環を形成する。この場合、例えば、R134は下記構造を形成する。
なお、ジカルボン酸の場合には反応収率等を高めるため、1−ヒドロキシ−1,2,3−ベンゾトリアゾール等を予め反応させた活性エステル型のジカルボン酸誘導体を用いてもよい。
フェノール樹脂としては、特開2015−36774号公報の段落0013〜0070の記載、特に、段落0013〜0020の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
本発明で用いる感光性樹脂組成物における、樹脂の含有量は、樹脂パターンを構成する成分の、すなわち、樹脂パターンの10〜99質量%であることが好ましく、50〜98質量%であることがより好ましく、70〜96質量%であることがさらに好ましい。
感光性樹脂組成物は、重合性化合物を含むことも好ましい。
重合性化合物は、重合性基を有する化合物であって、ラジカル、酸、塩基などにより架橋反応が可能な公知の化合物を用いることができる。重合性基としては、エポキシ基、オキセタニル基、エチレン性不飽和結合を有する基、ブロックイソシアネート基、アルコキシメチル基、メチロール基、アミノ基などが挙げられる。重合性化合物は1種のみ含んでいてもよいし、2種以上含んでいてもよい。
重合性化合物は、例えば、モノマー、オリゴマーまたはそれらの混合物などが例示される。
また、オリゴマータイプの重合性化合物は、典型的には比較的低い分子量の重合体であり、2個から50個の重合性モノマーが結合した重合体であることが好ましい。
重合性化合物は、現像性の観点から、重合性基を2個以上含む2官能以上の重合性化合物を少なくとも1種含むことが好ましく、3官能以上の重合性化合物を少なくとも1種含むことがより好ましい。
また、本発明における重合性化合物は、三次元架橋構造を形成して耐熱性を向上できるという点から、3官能以上の重合性化合物を少なくとも1種含むことが好ましい。また、2官能以下の重合性化合物と3官能以上の重合性化合物との混合物であってもよい。
重合性化合物としては、光ラジカル重合性モノマーが好ましく、(メタ)アクリレートがより好ましい。
重合性化合物の具体例としては、WO2015/199219の段落0087〜0132の記載やWO2014/045434号公報の段落0029〜0030の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
また、樹脂と重合性化合物との質量割合(樹脂/重合性化合物)は、98/2〜10/90が好ましく、95/5〜30/70がより好ましく、90/10〜50/50が最も好ましい。
本発明で用いる感光性樹脂組成物は、光重合開始剤を含有してもよい。特に、感光性樹脂組成物が光ラジカル重合開始剤を含むことにより、感光性樹脂組成物を半導体ウェハなどに適用して層状の感光性樹脂組成物を形成した後、光を照射することで、ラジカルによる硬化が起こり、光照射部における溶解性を低下させることができる。このため、例えば、電極部のみをマスクしたパターンを持つフォトマスクを介して上記組成物層を露光することで、電極のパターンにしたがって、溶解性の異なる領域を簡便に作製できるという利点がある。
光重合開始剤は、約300〜800nm(好ましくは330〜500nm)の範囲内に少なくとも約50のモル吸光係数を有する化合物を、少なくとも1種含有していることが好ましい。化合物のモル吸光係数は、公知の方法を用いて測定することができる。具体的には、例えば、紫外可視分光光度計(Varian社製Cary−5 spectrophotometer)にて、酢酸エチル溶剤を用い、0.01g/Lの濃度で測定することが好ましい。
好ましいオキシム化合物としては、例えば、下記の構造の化合物や、3−ベンゾオキシイミノブタン−2−オン、3−アセトキシイミノブタン−2−オン、3−プロピオニルオキシイミノブタン−2−オン、2−アセトキシイミノペンタン−3−オン、2−アセトキシイミノ−1−フェニルプロパン−1−オン、2−ベンゾイルオキシイミノ−1−フェニルプロパン−1−オン、3−(4−トルエンスルホニルオキシ)イミノブタン−2−オン、および2−エトキシカルボニルオキシイミノ−1−フェニルプロパン−1−オンなどが挙げられる。
市販品ではIRGACURE OXE 01、IRGACURE OXE 02、IRGACURE OXE 03、IRGACURE OXE 04(以上、BASF社製)、アデカオプトマーN−1919((株)ADEKA製、特開2012−14052号公報に記載の光重合開始剤2)も好適に用いられる。また、TR−PBG−304(常州強力電子新材料有限公司製)、アデカアークルズNCI−831およびアデカアークルズNCI−930((株)ADEKA製)も用いることができる。また、DFI−091(ダイトーケミックス(株)製)も用いることができる。
また、オキシム化合物の特定部位に不飽和結合を有する化合物である、特開2009−242469号公報に記載の化合物も好適に使用することができる。
さらにまた、フッ素原子を有するオキシム化合物を用いることも可能である。そのようなオキシム化合物の具体例としては、特開2010−262028号公報に記載されている化合物、特表2014−500852号公報の0345〜0348段落に記載されている化合物24、36〜40、特開2013−164471号公報の0101段落に記載されている化合物(C−3)などが挙げられる。
光重合開始剤は1種のみでもよいし、2種以上であってもよい。光重合開始剤が2種以上の場合は、その合計が上記範囲であることが好ましい。
感光性樹脂組成物は、界面活性剤を含む。界面活性剤とは、疎水性基(親油基を含む)と親水性基を有する化合物である。本発明では、界面活性剤の疎水性基が仮接着膜に作用し、親水性基が樹脂膜または樹脂パターンに作用し、仮接着膜と樹脂膜または樹脂パターンの混合を効果的に抑制する。
親水性基としては、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルデヒド基、アミノ基、ニトロ基、スルホ基、チオール基が例示され、ヒドロキシル基、カルボキシル基が好ましく、ヒドロキシル基がより好ましい。
フッ素系界面活性剤としては、例えば、
フッ素系界面活性剤としては、例えば、メガファックF−171、同F−172、同F−173、同F−176、同F−177、同F−141、同F−142、同F−143、同F−144、同F−410、同F−437、同F−444、同F−475、同F−479、同F−482、同F−553、同F−554、同F−556、同F−569、同F−575、同F−780、同F−781(以上、DIC(株)製)、フロラードFC430、同FC431、同FC171(以上、住友スリーエム(株)製)、サーフロンS−382、同SC−101、同SC−103、同SC−104、同SC−105、同SC1068、同SC−381、同SC−383、同S393、同KH−40(以上、旭硝子(株)製)、PF636、PF656、PF6320、PF6520、PF7002(以上、OMNOVA社製)等が挙げられる。
フッ素系界面活性剤としてブロックポリマーを用いることもでき、具体例としては、例えば特開2011−89090号公報に記載された化合物が挙げられる。
また、下記化合物も本発明で用いられるフッ素系界面活性剤として例示される。
この中で、アルキルベンゼンスルホン酸塩類、アルキルナフタレンスルホン酸塩類、アルキルジフェニルエーテル(ジ)スルホン酸塩類が特に好ましく用いられる。市販品としては、W004、W005、W017(裕商(株)製)等が挙げられる。
具体的には、特開2008−203359号公報の段落番号0256の式(2)で示される化合物、特開2008−276166号公報の段落番号0028の式(I)、式(II)、式(VI)で示される化合物、特開2009−47927号公報の段落番号0022〜0029で示される化合物を用いることができ、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
本発明で用いる感光性樹脂組成物は、通常、溶剤を含む。溶剤を含むことにより、感光性樹脂組成物に含まれる樹脂成分等を層状に適用することが可能になる。溶剤としては、以下のものが例示される。
特に、樹脂パターンがポリイミド樹脂を含む場合に、上記溶剤が特に好ましい。
溶剤は1種のみでもよいし、2種以上であってもよい。溶剤が2種以上の場合は、その合計が上記範囲であることが好ましい。
本発明では、仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0〜0.05であることが好ましく、0.005〜0.015であることがより好ましい。また、樹脂膜(樹脂パターン)に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0.20〜0.40であることが好ましく、0.25〜0.35であることがより好ましい。このような構成とすることにより、仮接着膜と樹脂パターンの混合をより効果的に抑制することができる。
尚、仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比と、上記仮接着用組成物に含まれる仮接着膜を構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比は、同じであり、樹脂膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比と、感光性樹脂組成物に含まれる樹脂膜を構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比は、同じである。
さらに、上記樹脂膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cと、上記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cの差が、0.15〜0.40であることがより好ましく、0.20〜0.35がさらに好ましく、0.29〜0.31であることが一層好ましい。
また、本発明では、仮接着膜と樹脂パターンの界面が鏡面であることが好ましい。
本発明の積層体は、金属を含む。金属は、樹脂パターンの間および樹脂パターンの表面の少なくとも一方に設けられていることが好ましい。さらに、後述するとおり、本発明では、樹脂パターンを形成する工程と、金属を適用する工程とを交互に繰り返すことが好ましいが、このようにして形成された金属が配線(特に、再配線)や電極としての役割を果たす。
金属は1種の金属のみで構成されていてもよいし、2種以上の金属で構成されていてもよい。金属を構成する金属としては、銅、アルミニウム、ニッケル、バナジウム、チタン、クロム、コバルト、金およびタングステンが例示され、銅が好ましい。
金属層の形成方法については、後述する。
本発明の積層体は、さらに、上記金属に接しているチップを有することが好ましい。例えば、半導体チップを設けることにより、半導体素子として用いることができる。
本発明の積層体は、例えば、半導体素子の製造に用いられる。本発明は、また、仮接着膜の表面に、樹脂と界面活性剤を含む感光性樹脂組成物を層状に適用する工程、上記層状の感光性樹脂組成物を露光および現像して、樹脂パターンを形成する工程、少なくとも、上記樹脂パターンの間に金属を適用する工程を含む、半導体素子の製造方法を開示する。
本発明の半導体素子の製造方法における、仮接着膜、仮接着用組成物、樹脂パターン、感光性樹脂組成物、金属等の詳細は、特に述べない限り、上記積層体のところで述べた事項と同義である。
仮接着膜は、上記仮接着用組成物を用いて形成されることが好ましい。
仮接着膜の形成に際し、まず、仮接着用組成物を支持体上に、層状に適用することが好ましい。層状に適用する方法としては、従来公知のスピンコート法、スプレー法、スリットコート法、ローラーコート法、フローコート法、ドクターコート法、浸漬法などを用いて行うことができる。
次いで、通常、仮接着用組成物は、好ましくは溶剤を含むため、加熱を行って溶剤を揮発させる。この加熱温度としては、溶剤の沸点よりも高い温度であることが好ましく、110℃以上であることがより好ましく、110℃〜250℃がさらに好ましく、120℃〜200℃が一層好ましい。加熱は、2段階以上の温度で行ってもよい。
このようにして、例えば、図2(1)に示すように、支持体1の上に仮接着膜2が形成される。
本発明の半導体素子の製造方法は、仮接着膜の表面に、樹脂と界面活性剤を含む感光性樹脂組成物を層状に適用する工程を含む。
感光性樹脂組成物を仮接着膜の表面に適用する手段としては、塗布が好ましい。
具体的には、適用する手段としては、ディップコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、ワイヤーバーコート法、グラビアコート法、エクストルージョンコート法、スプレーコート法、スピンコート法、スリットコート法、およびインクジェット法などが例示される。感光性樹脂組成物層の厚さの均一性の観点から、より好ましい方法はスピンコート法、スリットコート法、スプレーコート法、インクジェット法である。方法に応じて適切な固形分濃度や塗布条件を調整することで、所望の樹脂膜を得ることができる。また、支持体やその表面に設けられた仮接着膜の形状によっても塗布方法を適宜選択でき、円形の支持体であればスピンコート法やスプレーコート法、インクジェット法等が好ましく、矩形の支持体であればスリットコート法やスプレーコート法、インクジェット法等が好ましい。スピンコート法の場合は、例えば、500〜2000rpmの回転数で、10秒〜1分程度適用することができる。
感光性樹脂組成物層の厚さは、露光して現像した後の膜厚(樹脂パターンの膜厚)が0.1〜100μmとなるように塗布することが好ましく、1〜50μmとなるように塗布することがより好ましい。
感光性樹脂組成物の詳細については、上述と同義であり、好ましい範囲も同様である。
本発明の半導体素子の製造方法は、感光性樹脂組成物を仮接着膜の表面に適用する前に、感光性樹脂組成物を濾過する工程を含んでいてもよい。濾過は、フィルタを用いて行うことが好ましい。フィルタ孔径としては、1μm以下が好ましく、0.5μm以下がより好ましく、0.1μm以下がさらに好ましい。フィルタの材質としては、ポリテトラフロロエチレン製、ポリエチレン製、ナイロン製のフィルタが好ましい。フィルタは、有機溶剤であらかじめ洗浄したものを用いてもよい。フィルタ濾過工程では、複数種のフィルタを直列または並列に接続して用いてもよい。複数種のフィルタを使用する場合は、孔径および材質の少なくとも一方が異なるフィルタを組み合わせて使用してもよい。また、各種材料を複数回濾過してもよく、複数回濾過する工程が循環濾過工程であってもよい。また、加圧して濾過を行ってもよく、加圧する圧力は0.05MPa以上0.3MPa以下が好ましい。
フィルタを用いた濾過の他、吸着材を用いた不純物の除去を行ってもよく、フィルタ濾過と吸着材を組み合わせて使用してもよい。吸着材としては、公知の吸着材を用いることができ、例えば、シリカゲル、ゼオライトなどの無機系吸着材、活性炭などの有機系吸着材を使用することができる。
本発明の半導体素子の製造方法は、感光性樹脂組成物層を形成後、溶剤を乾燥する工程を含んでいてもよい。好ましい乾燥温度は50〜150℃で、70℃〜130℃がより好ましく、90℃〜110℃が最も好ましい。乾燥時間としては、30秒〜20分が例示され、1分〜10分が好ましく、3分〜7分が最も好ましい。
このようにして、例えば、図2(1)に示すように、仮接着膜2の表面に樹脂膜4が形成される。
本発明の半導体素子の製造方法は、層状の感光性樹脂組成物を露光および現像して、樹脂パターンを形成する工程を含む。例えば、図2(2)に示すように、仮接着膜2の表面に樹脂パターン4を形成する工程である。
露光は、感光性樹脂組成物を硬化できる限り特に定めるものではないが、例えば、波長365nmにおける露光エネルギー換算で100〜10,000mJ/cm2照射することが好ましく、200〜8,000mJ/cm2照射することがより好ましい。
露光波長は、190〜1,000nmの範囲で適宜定めることができ、240〜550nmが好ましい。
現像は現像液を用いて行う。現像液は、仮接着膜の25℃における溶解度が1質量%以下である溶剤を含むことが好ましい。上記溶解度は、0.5質量%以下であることがより好ましい。下限値は低いほど好ましく、0質量%であってもよい。本発明では、現像液に含まれる溶剤の90質量%が上記仮接着膜の溶解度を満たすことが好ましく、95質量%以上が上記溶解度を満たすことがさらに好ましい。現像液は感光性樹脂組成物に含まれる界面活性剤を溶解する溶剤を選択することが好ましい。界面活性剤が表面に偏析した際に、溶解できない現像液を使用すると現像がうまくいかない場合があるためである。
特に、本発明では、現像液がシクロペンタノンを含むことが好ましく、現像液の95質量%以上がシクロペンタノンで構成されることがより好ましい。
エステル類として、例えば、酢酸エチル、酢酸−n−ブチル、酢酸イソブチル、ギ酸アミル、酢酸イソアミル、酢酸イソブチル、プロピオン酸ブチル、酪酸イソプロピル、酪酸エチル、酪酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクトン、δ−バレロラクトン、アルキルオキシ酢酸アルキル(例:アルキルオキシ酢酸メチル、アルキルオキシ酢酸エチル、アルキルオキシ酢酸ブチル(例えば、メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢酸エチル等))、3−アルキルオキシプロピオン酸アルキルエステル類(例:3−アルキルオキシプロピオン酸メチル、3−アルキルオキシプロピオン酸エチル等(例えば、3−メトキシプロピオン酸メチル、3−メトキシプロピオン酸エチル、3−エトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル等))、2−アルキルオキシプロピオン酸アルキルエステル類(例:2−アルキルオキシプロピオン酸メチル、2−アルキルオキシプロピオン酸エチル、2−アルキルオキシプロピオン酸プロピル等(例えば、2−メトキシプロピオン酸メチル、2−メトキシプロピオン酸エチル、2−メトキシプロピオン酸プロピル、2−エトキシプロピオン酸メチル、2−エトキシプロピオン酸エチル))、2−アルキルオキシ−2−メチルプロピオン酸メチルおよび2−アルキルオキシ−2−メチルプロピオン酸エチル(例えば、2−メトキシ−2−メチルプロピオン酸メチル、2−エトキシ−2−メチルプロピオン酸エチル等)、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、2−オキソブタン酸メチル、2−オキソブタン酸エチル等、並びに、エーテル類として、例えば、ジエチレングリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノプロピルエーテルアセテート等、並びに、ケトン類として、例えば、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、2−ヘプタノン、3−ヘプタノン、N−メチル−2−ピロリドン等、並びに、芳香族炭化水素類として、例えば、トルエン、キシレン、アニソール、リモネン等、スルホキシド類としてジメチルスルホキシドが好適に挙げられる。特にシクロペンタノン、γ−ブチロラクトンが例示され、が好ましい。なかでも3−エトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル、エチルセロソルブアセテート、乳酸エチル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、酢酸ブチル、3−メトキシプロピオン酸メチル、2−ヘプタノン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、γ−ブチロラクトン、ジメチルスルホキシド、エチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトールアセテート、プロピレングリコールメチルエーテル、およびプロピレングリコールメチルエーテルアセテートが好ましく、シクロペンタノン、γ−ブチロラクトンがより好ましく、シクロペンタノンがさらに好ましい。
現像液を用いた処理の後、さらに、リンスを行ってもよい。リンスは、現像液とは異なる溶剤で行うことが好ましい。例えば、感光性樹脂組成物に含まれる溶剤を用いてリンスすることができる。リンス時間は、5秒〜1分が好ましい。
本発明の半導体素子の製造方法は、加熱工程を含むことが好ましい。加熱工程では、ポリイミド前駆体やポリベンゾオキサゾール前駆体等の環化反応が進行する。ポリイミドやポリベンゾオキサゾール等では、架橋剤と共に加熱する場合、3次元ネットワーク構造を形成する。また、未反応のラジカル重合性化合物の硬化なども進行する。最高加熱温度(加熱時の最高温度)としては、100〜500℃が好ましく、140〜400℃がより好ましく、160〜350℃がさらに好ましい。
加熱は、20〜150℃の温度から最高加熱温度まで1〜12℃/分の昇温速度で行うことが好ましく、2〜10℃/分がより好ましく、3〜10℃/分がさらに好ましい。昇温速度を2℃/分以上とすることにより、生産性を確保しつつ、アミンの過剰な揮発を防止することができ、昇温速度を12℃/分以下とすることにより、硬化膜の残存応力を緩和することができる。
加熱開始時の温度は、20〜150℃が好ましく、20℃〜130℃がより好ましく、25℃〜120℃がさらに好ましい。加熱開始時の温度は、最高加熱温度まで加熱する工程を開始する際の加熱温度のことをいう。例えば、感光性樹脂組成物を仮接着膜の表面に適用した後、乾燥させる場合、この乾燥後の温度であり、例えば、感光性樹脂組成物に含まれる溶剤の沸点−(30〜200)℃から徐々に昇温させることが好ましい。
加熱は、最高加熱温度に到達した後、10〜400分間加熱を行うことが好ましく、20〜380分間加熱を行うことがさらに好ましい。
さらに、加熱後冷却してもよく、この場合の冷却速度としては、1〜5℃/分であることが好ましい。
本発明の半導体素子の製造方法は、樹脂パターンの間に金属を適用する工程を含む。具体的には、金属は、図2(2)に示すように、樹脂膜の露光現像により除去された溝5に適用される。さらに、図2の(3)に示されるように、配線(金属)6は、樹脂パターン4の表面の一部にも適用されていてもよい。
金属の形成方法は、特に限定なく、既存の方法を適用することができる。例えば、特開2007−157879号公報、特表2001−521288号公報、特開2004−214501号公報、特開2004−101850号公報に記載のある方法を使用することができる。例えば、フォトリソグラフィ、リフトオフ、電解メッキ、無電解メッキ、エッチング、印刷、およびこれらを組み合わせた方法などが考えられる。より具体的には、スパッタリング、フォトリソグラフィおよびエッチングを組み合わせたパターニング方法、フォトリソグラフィと電解メッキを組み合わせたパターニング方法が挙げられる。
スパッタリング、フォトリソグラフィおよび電解めっきを組み合わせたパターニング方法としては、シード層をスパッタリングで形成した後にフォトリソグラフィでパターンを形成し、パターンを形成されたシード層の上に電解めっきを施す方法が好ましい。
金属の厚さとしては、最も厚肉の部分で、0.1〜50μmが好ましく、1〜10μmがより好ましい。
本発明の半導体素子の製造方法は、樹脂パターンを形成する工程と金属を適用する工程を交互に繰り返す工程を含むことが好ましい。すなわち、図2の(4)に示すように、仮接着膜2の上に、樹脂パターン4と配線(金属)6が繰り返し形成される。
交互に繰り返す工程とは、より具体的には、再度、上記感光性樹脂組成物層形成工程、上記層状の感光性樹脂組成物を露光および現像して、樹脂パターンを形成する工程、金属を適用する工程を、上記順に行うことを含む一連の工程である。また、上記乾燥工程や加熱工程等を含んでいてもよいことは言うまでもない。
上記繰り返し回数は、3〜7回行うことが好ましく、3〜5回行うことがより好ましい。多層構成にするほど、現像や金属エッチング処理や硬化工程などの工程において、繰り返し高温処理にさらされるため、金属と樹脂パターン、あるいは、樹脂パターンと樹脂パターンの界面で剥がれが生じやすくなる。
すなわち、本発明では特に、上記樹脂パターンを形成する工程と金属を適用する工程を交互に繰り返す工程を含むことにより、再配線(RDL)構造を形成することができる。
本発明の半導体素子の製造方法は、さらに、上記金属に接するようにチップを配置する工程を含むことが好ましい。チップを金属に接するように設けることにより、半導体素子として活用可能になる。半導体素子の詳細については、WO2015/199219号公報の段落0185〜0190および図1の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
本発明の半導体素子の製造方法は、金属を適用する工程やチップを配置する工程の後に、モールド加工(モールディング)する工程を含んでいてもよい。モールド加工は、積層体の金属やチップなどが設けられている側に施されることが好ましい。
モールド材料としては、例えば、特開2016−66726号公報に記載の半導体封止用部材、およびWO2011/114687号公報に記載の半導体封止用樹脂組成物の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。また、モールド加工方法としても、特開2016−66726号公報およびWO2011/114687号公報の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
本発明の半導体素子の製造方法は、樹脂パターンおよび金属を適用した後、あるいは、モールド加工工程後、仮接着膜を分離する工程を含むことが好ましい。仮接着膜を分離するために、仮接着膜を剥離してもよいし、仮接着膜を溶剤に溶解してもよいが、本発明では仮接着膜を剥離することによって、積層体から分離することが好ましい。ここで、仮接着膜の剥離とは、手で剥離する、機械で剥離する等物理的な作用を加えることによって仮接着膜を積層体から分離することをいい、溶剤に溶解させる等の化学的な作用を加えることによって、仮接着膜を積層体から分離することとは区別される。
分離の方法としては、具体的には、支持体と仮接着膜の界面で支持体を剥離した後、仮接着膜を本発明の積層体から剥離する方法、仮接着膜と樹脂パターンの界面で、仮接着膜を本発明の積層体から剥離する方法、支持体と仮接着膜の界面で支持体を剥離した後、仮接着膜を溶剤に溶解させて、本発明の積層体から分離する方法、仮接着膜を溶剤に溶解させて、支持体と本発明の積層体を分離する方法が例示される。
支持体と仮接着膜の界面での剥離の方法は特に限定されるものではないが、モールドを固定し、支持体の端部から樹脂パターンの樹脂膜面に対して垂直方向に引き上げて剥離することが好ましい。このとき、支持体と仮接着膜の界面で剥離されることが好ましい。また、支持体を剥離した後の、仮接着膜の剥離の際の引き上げ速度は、1〜10mm/分の速度であることが好ましく、1〜4mm/分の速度であることがより好ましい。
その他、仮接着膜の分離方法の詳細については、WO2016/076261号公報の段落0165〜0181の記載を参酌でき、これらの内容は本明細書に組み込まれる。
セプトン2104:(株)クラレ製、SEPS
TSF4445:モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製、式(A)で表される比率100%
KP−323:信越化学工業(株)製、シリコーン単一物
Irganox1010:BASFジャパン(株)製
Sumilizer TP−D:住友化学(株)製
LTC9320 E07(ポリイミド前駆体を含む感光性樹脂組成物、富士フイルム(株)製)に、下記に示す界面活性剤を表2に示す割合で配合して、均一な溶液とした後、0.8μmのポアサイズを有するフィルタを用いてろ過して、感光性樹脂組成物B−1〜B−4を調製した。B−5は、LTC9320 E07をそのまま用いており、界面活性剤は含まれていない。
メガファックF−569:フッ素系界面活性剤、DIC(株)製
メガファックF−410:フッ素系界面活性剤、DIC(株)製
メガファックF−444:フッ素系界面活性剤、DIC(株)製
<<仮接着膜形成工程>>
支持体として直径12インチのシリコンウェハ(1インチは、2.54cmである)を用い、その表面に、表1に記載の仮接着用組成物をウェハボンディング装置(東京エレクトロン社製、Synapse V)により仮接着用組成物を成膜した。ホットプレートを用いて、130℃で3分間加熱し、さらに、190℃で3分間加熱することで、支持体の表面に仮接着膜を形成した。この時の仮接着膜の膜厚は60μmであった。
次に、仮接着膜の表面に、感光性樹脂組成物をスピンコート法により層状に塗布し、感光性樹脂組成物層を形成した。
得られた感光性樹脂組成物層を、ホットプレートを用い、100℃で5分間乾燥し、15μmの厚さの均一な感光性樹脂膜を得た。
得られた支持体、仮接着膜および感光性樹脂膜からなる積層体を積層体Aとする。積層体Aについて、後述するとおり、面状評価を行った。
得られた積層体Bの樹脂パターンについて、以下の(1)〜(4)の工程を行って硬化した。
(1)昇温工程
まず、酸素濃度20体積ppm以下の窒素雰囲気下で、積層体Bを温度調整可能なプレートの上に乗せ、室温(20℃)から10℃/分の昇温速度で昇温し、21分間かけて最終到達温度230℃まで加熱した。
(2)保持工程
その後、積層体Bを昇温工程の最終到達温度である230℃で3時間維持した。
(3)冷却工程
保持工程で3時間加熱した後の積層体Bを、230℃から2℃/分の降温速度で、30分間かけて冷却工程の最終到達温度170℃までゆっくり冷却した。
(4)室温にする工程
積層体Bが冷却工程の最終到達温度170℃に到達した後、積層体Bを5〜10℃/分の降温速度で冷却し、室温にして、樹脂パターンを硬化させた。
次いで、スパッタ装置(AMAT製、製品名Endura)の中で、硬化工程後の積層体Bの樹脂パターンの間および表面に、スパッタ法を用いて積層体Bの温度が150℃となる条件でTiを100nmの厚さとなるように蒸着成膜してバリアメタル膜として用いる1層目の金属層を形成し、連続してCuを300nmの厚さとなるように蒸着成膜し、シード層として用いる2層目の金属層を形成した。このようにして形成した金属層全体の厚さは400nmであった。
さらに、金属層と硬化後の樹脂パターンにより凹凸が形成されている面に、再度、同じ感光性樹脂組成物を用いて樹脂パターン形成工程、硬化工程を再度実施して、硬化後の樹脂パターンを2層有する積層体Cを形成した。
さらに、硬化後の樹脂パターンを2層有する積層体Cに対して、上記と同様に金属層形成工程を再度実施して、積層体Dを形成した。
上記積層体Aの仮接着膜と感光性樹脂膜の界面を光学顕微鏡にて観察し、以下の基準により面状評価を行った。
A: 気泡が確認されなかった。
B: 気泡が一部確認された。
C: 気泡が多数確認された。あるいは、感光性樹脂膜もしくは感光性樹脂組成物が弾かれてしまった。
上記積層体Aの仮接着膜と感光性樹脂膜の厚さ方向の断面でカットし、界面を電子顕微鏡で観察し、以下の基準により面状評価を行った。
A: 溶解や膨潤による凹凸がなく鏡面である。
B: 溶解や膨潤による凹凸が一部あったが鏡面である。
C: 溶解や膨潤による凹凸が多く、鏡面でない。
WO2011/114687号公報の実施例1に記載の方法に従って半導体封止用樹脂組成物を作製した。次いで、得られた積層体Dの金属層が設けられている側の表面を、低圧トランスファー成形機(第1精工株式会社製、GP−ELF)を用いて、金型温度180℃、注入圧力6.9±0.17MPa、10分間の条件で、半導体封止用樹脂組成物を注入して、モールド加工した。
次いで、モールド加工を施した積層体Dのモールド側を、ダイシングテープマウンターを用い、ダイシングテープ中央にダイシングフレームと共に固定した。その後、ウェハデボンダー装置(東京エレクトロン社製、Synapse Z)を用いて、25℃で、モールド加工した側を下側に固定し、積層体Dの支持体を、積層体Dの膜面に対して垂直方向に剥離した。その後、積層体上部に存在する仮接着膜を同様な方法で垂直方向に、3mm/分の速さで引き上げて、積層体が割れたりせずに、剥離できるかどうかを確認し、以下の基準で評価を行った。
A: 剥離が可能であった。
B: 樹脂パターンの界面から仮接着膜が一部浮いていたが、剥離が可能であった。
D: 剥離ができなかった。
仮接着用組成物のうち仮接着膜を構成する成分、および、感光性樹脂組成物のうち樹脂パターンを構成する成分について、それぞれ、元素分析を行った。得られた値を元に、酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cを算出した。
2 仮接着膜
3 チップ
4 樹脂膜または樹脂パターン
5 溝
6 配線
Claims (22)
- 仮接着膜と、前記仮接着膜の表面に位置する樹脂パターンと、少なくとも、前記樹脂パターンの間に位置する金属とを含み、前記樹脂パターンが界面活性剤を含む、積層体。
- 前記仮接着膜は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂の少なくとも1種を含む、請求項1に記載の積層体。
- 前記仮接着膜は、スチレン系樹脂を含む、請求項1に記載の積層体。
- 前記樹脂パターンは、ポリイミド樹脂を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記仮接着膜は、スチレン系樹脂を含み、前記樹脂パターンは、ポリイミド樹脂を含む、請求項1または2に記載の積層体。
- 前記仮接着膜は、離型剤を含む、請求項1〜5のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記樹脂パターンは、界面活性剤を、樹脂パターンの0質量%を超え1.0質量%以下の割合で含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記金属が銅である、請求項1〜7のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記仮接着膜が前記支持体上に位置している、請求項1〜8のいずれか1項に記載の積層体。
- さらに、前記金属に接しているチップを有する、請求項1〜9のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記樹脂パターンに含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0.20〜0.40であり、前記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0〜0.05である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記樹脂パターンに含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cと、前記仮接着膜の酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cの差が、0.15〜0.40である、請求項1〜11のいずれか1項に記載の積層体。
- 前記仮接着膜がシリコン原子を含む離型剤を含み、前記樹脂パターンがフッ素系界面活性剤を含む、請求項1〜12のいずれか1項に記載の積層体。
- 仮接着膜の表面に、樹脂と界面活性剤を含む感光性樹脂組成物を層状に適用する工程、
前記層状の感光性樹脂組成物を露光および現像して、樹脂パターンを形成する工程、
少なくとも、前記樹脂パターンの間に金属を適用する工程、
を含む、半導体素子の製造方法。 - さらに、前記金属に接するようにチップを配置する工程を含む、請求項14に記載の半導体素子の製造方法。
- さらに、前記仮接着膜を、樹脂パターンから分離する工程を含む、請求項14または15に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記樹脂パターンを形成する工程と、前記金属を適用する工程を、交互に複数回繰り返すことを含む、請求項14〜16のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記樹脂パターンを形成する工程では、前記仮接着膜の25℃における溶解度が1質量%以下である溶剤を含む現像液を用いる、請求項14〜17のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記樹脂パターンを形成する工程では、シクロペンタノンを含む現像液を用いる、請求項14〜17のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記仮接着膜は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂の少なくとも1種を含む仮接着用組成物を用いて形成することを含む、請求項14〜19のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記感光性樹脂組成物中の樹脂パターンを構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0.20〜0.40であり、前記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cが、0〜0.05である、請求項14〜20のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
- 前記感光性樹脂組成物に含まれる樹脂パターンを構成する成分に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cと、前記仮接着膜に含まれる酸素原子と炭素原子の質量比であるO/Cの差が、0.15〜0.40である、請求項14〜21のいずれか1項に記載の半導体素子の製造方法。
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