TWI682428B - 積層體 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種積層體，利用成型材料覆蓋元件晶圓的電路面後，於其表面上設置暫時接著劑層，即便將元件晶圓與載體基材貼合，亦可達成良好的元件晶圓的加工性。本發明的積層體包括：具有電路面的元件晶圓、覆蓋所述電路面的表面的成型層、以及位於所述成型層的表面的暫時接著劑層；利用光學顯微鏡自與所述暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察到的最大長度30 μm以上的空隙的數量於每700 cm2 的暫時接著劑層的膜面為3個以下，且所述暫時接著劑層的算術平均表面粗糙度即Ra為Ra≦10 μm。

Description

積層體
本發明是有關於一種積層體。尤其是有關於一種用於使用載體基材的元件晶圓的處理的積層體。
於積體電路(Integrated Circuit，IC)或大規模積體電路(Large Scale Integrated circuit，LSI)等半導體元件的製造製程中，將多個IC晶片形成於元件晶圓上並藉由切割(dicing)而單片化。
隨著電子設備的進一步的小型化及高性能化的需求，對搭載於電子設備的IC晶片亦要求進一步的小型化及高積體化，但元件晶圓的面方向上的積體電路的高積體化接近極限。
作為自IC晶片內的積體電路向IC晶片的外部端子的電連接方法，自先前便廣泛已知有打線接合(wire bonding)法，但為了實現IC晶片的小型化，近年來已知有於元件晶圓設置貫通孔，並以貫通貫通孔內的方式將作為外部端子的金屬插塞連接於積體電路的方法(所謂的形成矽貫通電極(Through-Silicon Via，TSV)的方法)。然而，僅利用形成矽貫通電極的方法無法充分應對所述近年來對IC晶片的進一步的高積體化的需求。
鑒於以上，已知有藉由使IC晶片內的積體電路多層化而提高元件晶圓的每單位面積的積體度的技術。然而，積體電路的 多層化使IC晶片的厚度增大，因此必須使構成IC晶片的構件薄型化。作為此種構件的薄型化，例如研究有元件晶圓的薄型化，不僅可帶來IC晶片的小型化而且可使矽貫通電極的製造中的元件晶圓的貫通孔製造步驟省力化，因此被視為有前途。另外，於功率元件．影像感測器等半導體元件中，就提高所述積體度或提高元件結構的自由度的觀點而言，亦嘗試薄型化。
作為元件晶圓，廣泛已知有具有約700μm~900μm的厚度者，但近年來出於IC晶片的小型化等目的，嘗試將元件晶圓的厚度變薄至200μm以下。
然而，厚度為200μm以下的元件晶圓非常薄，將其作為基材的半導體元件製造用構件亦非常薄，因此當對此種構件實施進一步的處理或僅將此種構件移動時等，難以穩定且不造成損傷地對構件進行支撐。
為了解決所述般的問題，已知有藉由暫時接著劑將薄型化前的元件晶圓與載體基材暫時固定(暫時接著)，並對元件晶圓的背面進行研削而薄型化，之後使載體基材自元件晶圓剝離(脫離)的技術。
例如，專利文獻1中揭示有一種將經由暫時接著劑層而貼附於晶圓的支撐體自晶圓剝離的剝離方法，其特徵在於包括：將使所述暫時接著劑層膨潤而使其表面的接著性降低的溶劑供給至所述暫時接著劑層的溶劑供給步驟，以及自所述晶圓將膨潤的所述暫時接著劑層剝離的剝離步驟。
另一方面，於扇出(Fan-Out)用途的元件製造步驟中，由於電路變多，因此於利用成型材料覆蓋電路面後，使用暫時接著劑來將元件晶圓薄型化。
此處，作為使用成型材料的技術，例如專利文獻1中揭示有一種半導體裝置，其特徵在於具有：基板；設置於基板的至少一側的半導體元件；使於基板、半導體元件之間填充的第1樹脂組成物硬化而得的第1樹脂；以及覆蓋基板與第1樹脂，並將第1樹脂組成物硬化後，使第2樹脂組成物硬化而得的第2樹脂；且第1樹脂與第2樹脂的接著強度於室溫下為18MPa以上。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2014-49698號公報
[專利文獻2]WO2010/029726號手冊
此處，如專利文獻2般可知，利用成型材料覆蓋元件晶圓的電路面後，於其表面上設置暫時接著劑層，若與載體基材貼合而將元件晶圓薄型化，則元件晶圓的加工性差。
本發明的目的在於解決所述課題，且目的在於提供一種積層體，利用成型材料覆蓋元件晶圓的電路面後，於其表面上設置暫時接著劑層，即便將元件晶圓與載體基材貼合，亦可達成良好的元件晶圓的加工性。
根據所述狀況，本發明者進行了研究，結果發現藉由將暫時接著劑層的空隙(void)的數量及表面粗糙度設為既定的值以下，可達成良好的元件晶圓的加工性，從而完成了本發明。具體而言，藉由下述手段<1>、較佳為<2>~<15>，可解決所述課題。
<1>一種積層體，其包括：具有電路面的元件晶圓、覆蓋所述電路面的表面的成型層、以及位於所述成型層的表面的暫時接著劑層；利用光學顯微鏡自與所述暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察到的最大長度30μm以上的空隙的數量於每700cm2的暫時接著劑層的膜面為3個以下，且所述暫時接著劑層的算術平均表面粗糙度即Ra為Ra≦10.0μm。
<2>如<1>所述的積層體，其中，成型層中的分子量1000以下的成分為5質量%以下。
<3>如<1>或<2>所述的積層體，其中，所述成型層是藉由對液狀的成型材料進行烘烤而形成。
<4>如<1>或<2>所述的積層體，其中，所述成型層是利用固體的壓縮成型材料而形成。
<5>如<1>~<4>中任一項所述的積層體，其是對成型層進行處理後設置暫時接著劑層而成，且所述處理後的成型層自100℃至200℃為止以10℃/min昇溫時的熱質量減少度為5質量% 以下。
<6>如<1>~<5>中任一項所述的積層體，其是於100℃~250℃下對覆蓋所述電路面的表面的成型層進行加熱處理後設置暫時接著劑層而成。
<7>如<5>或<6>所述的積層體，其是利用有機溶劑對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行清洗後設置暫時接著劑層而成。
<8>如<5>~<7>中任一項所述的積層體，其是對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行灰化處理後設置暫時接著劑層而成。
<9>如<1>~<8>中任一項所述的積層體，其是進行以下處理中的兩種以上後設置暫時接著劑層而成，即，於100℃~250℃下對覆蓋所述電路面的表面的成型層進行加熱處理，利用有機溶劑對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行清洗，以及對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行灰化處理。
<10>如<8>或<9>所述的積層體，其中，所述灰化處理是於氧電漿下進行。
<11>如<1>~<10>中任一項所述的積層體，其中，成型層及暫時接著劑層分別獨立地含有樹脂。
<12>如<1>~<11>中任一項所述的積層體，其中，於所述暫時接著劑層的與成型層接觸側的相反側上具有載體基材。
<13>如<1>~<12>中任一項所述的積層體，其中，所 述元件晶圓的厚度為200μm以下。
<14>如<1>~<13>中任一項所述的積層體，其中，所述暫時接著劑層與載體基材接觸。
<15>如<14>所述的積層體，其中，所述暫時接著劑層為一層。
根據本發明，可提供一種積層體，利用成型材料覆蓋元件晶圓的電路面後，於其表面上設置暫時接著劑層，即便將元件晶圓與載體基材貼合，亦可達成良好的元件晶圓的加工性。
1‧‧‧積層體
11‧‧‧暫時接著劑層
12‧‧‧載體基材
15‧‧‧成型層
60‧‧‧元件晶圓
60a‧‧‧薄型化元件晶圓
61‧‧‧元件基板
61a‧‧‧表面
61b、61b1‧‧‧背面
62‧‧‧電路面
圖1為表示本發明的積層體的層構成的概略圖。
圖2為表示半導體裝置的製造方法的第一實施形態的概略圖。
圖3為表示半導體裝置的製造方法的第二實施形態的概略圖。
以下，對本發明的內容進行詳細說明。再者，於本說明書中所謂「~」，是以包含其前後所記載的數值作為下限值以及上限值的意義來使用。
於本說明書中的基(原子團)的表述中，未記載經取代及未經取代的表述包含不具有取代基的基(原子團)，並且亦包含具有 取代基的基(原子團)。例如，所謂「烷基」，不僅包含不具有取代基的烷基(未經取代的烷基)，亦包含具有取代基的烷基(經取代的烷基)。
本說明書中的「光化射線」或「放射線」例如是指包含可見光線、紫外線、遠紫外線、電子束、X射線等者。
於本說明書中，所謂「光」是指光化射線或放射線。
於本說明書中，所謂「曝光」，只要無特別說明，則不僅是指利用水銀燈、紫外線、以準分子雷射為代表的遠紫外線、X射線、極紫外線光((Extreme Ultraviolet，EUV)光)等的曝光，亦是指利用電子束及離子束等粒子束的描繪。
於本說明書中，所謂總固體成分是指自組成物的所有組成中去除溶劑而得的成分的總質量。
於本說明書中，「(甲基)丙烯酸酯」表示丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯，「(甲基)丙烯酸」表示丙烯酸及甲基丙烯酸，「(甲基)丙烯醯基」表示「丙烯醯基」及「甲基丙烯醯基」。
於本說明書中，重量平均分子量及數量平均分子量只要無特別記載，則定義為利用凝膠滲透層析法(Gel Permeation Chromatography，GPC)測定所得的聚苯乙烯換算值。於本說明書中，重量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)例如可藉由使用HLC-8220(東曹(Tosoh)(股)製造)，使用TSK gel Super AWM-H(東曹(Tosoh)(股)製造，內徑(ID)6.0mm×15.0cm)作為管柱，且使用10mmol/L溴化鋰的N-甲基吡咯啶酮(N-methyl pyrrolidone，NMP)溶液作為洗滌液而求出。
於本說明書中，所謂「親油基」是指不含親水性基的官能基。另外，所謂「親水性基」是指與水之間顯示出親和性的官能基。
再者，於以下說明的實施形態中，對於已經於參照的圖式中說明的構件等，藉由於圖中標註相同的符號或與其相當的符號而使說明簡略化或省略。
本發明的積層體包括：具有電路面的元件晶圓、覆蓋電路面的表面的成型層、以及位於成型層的表面的暫時接著劑層；其特徵在於：利用光學顯微鏡自與所述暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察到的最大長度30μm以上的空隙的數量於每700cm2的暫時接著劑層的膜面為3個以下，且所述暫時接著劑層的算術平均表面粗糙度即Ra為Ra≦10.0μm。藉由設為此種構成，可提高元件晶圓的加工特性。尤其，可有效地抑制元件晶圓的裂紋的產生。本發明的積層體就扇出(Fan-Out)用途的元件的製造方面而言有效。
該機制雖為推測，但認為藉由將暫時接著劑層設置於成型層的表面，會產生源自成型層的逸出氣體(outgas)，該逸出氣體導致於暫時接著劑層形成空隙，或者使暫時接著劑層的表面粗糙。而且可知，此種暫時接著劑層的空隙或表面的粗糙度雖微少，但於元件晶圓的薄膜化中，造成大的影響。而且，藉由將暫時接著劑層的空隙的數量設為既定的值以下，進而將算術平均表面粗糙度(Ra)設為既定的值以下，可顯著提高元件晶圓的加工性。應 該令人意想不到的是暫時接著劑層的微少的空隙或表面的粗糙度對元件晶圓的加工性造成大的影響。
以下，依據圖式來對本發明的積層體進行說明。本發明當然不限定於圖式所示的態樣。
圖1為表示本發明的積層體1的層構成的剖面概略圖，將61表示為元件晶圓的基板(元件基板)，將62表示為位於元件晶圓的表面的電路面，將15表示為覆蓋電路面的成型層，將11表示為位於成型層的表面的暫時接著劑層，將12表示為載體基材。本發明的積層體1於藉由成型層15覆蓋基板61表面的電路面62後，於暫時接著劑層11的與成型層15接觸側的相反側上設置載體基材12。於圖1中，載體基材12與暫時接著劑層11接觸，亦可於載體基材12與暫時接著劑層11之間存在其他層。
積層體1的各構成要素的詳細說明將於後敍述。
再次，返回至圖1，本發明中，成型層15與暫時接著劑層11接觸，因此源自成型層的逸出氣體對暫時接著劑層11造成損傷，從而導致形成空隙，或者導致暫時接著劑層的表面變粗糙。可知此種空隙或表面的粗糙度於對元件基板61進行加工時造成損傷，引起裂紋的產生。
本發明中，藉由如下方式可解決該點，即，將利用光學顯微鏡自與暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察到的最大長度30μm以上的空隙的數量設為於每700cm2的暫時接著劑層的膜面為3個以下，且將暫時接著劑層的表面的算術平均表面粗糙度即Ra設 為Ra≦10.0μm。
此處，所謂最大長度是指利用光學顯微鏡自與暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察到的空隙部分的外周上的兩點長度中最長者的長度。例如，於空隙為圓形的情況下，圓的直徑為最大長度。
另外，本發明中的空隙可為暫時接著劑層的膜表面凹陷而形成的空隙，亦可為形成於暫時接著劑層的內部的空隙。形成於暫時接著劑層的內部的空隙通常為球狀。
再者，所謂「每700cm2的暫時接著劑層的膜面」是指將暫時接著劑層假定為平面的膜面的面積。即，相對於利用光學顯微鏡觀察到的面的面積的空隙的數量。
本發明中，空隙的數量為3個以下，較佳為2個以下，更佳為1個以下，進而更佳為0個。藉由將每300mm晶圓的空隙數設為例如每單位面積為0.05個/cm2以下(3個以下)，可提高每晶圓的晶片數的產率(良率)。
空隙的數量的測定方法具體而言是依據實施例中所記載的方法。其中，於實施例中所記載的設備等售完等而難以獲取的情況下，可採用具有其他功能的設備等。
本發明中，算術平均表面粗糙度(Ra)為Ra≦10.0μm，較佳為Ra≦5.0μm，更佳為Ra≦3.0μm，進而更佳為Ra≦2.0μm，亦可設為Ra≦1.4μm。
接著，減少暫時接著劑層的空隙，從而減小表面的粗糙度的手段可使用各種手段。以下對其例子進行敘述，但本發明當 然不限定於該些。
作為第一實施形態，可例示成型層中的分子量1000以下的成分為5質量%以下的態樣。如此，藉由減少成型層的容易揮發的成分，可有效地抑制逸出氣體的產生。尤其，本發明中，亦可對成型材料自身減少揮發性高的成分的量，於使用成型材料形成成型層的階段、或形成成型層後，藉由實施如後述般的手段，可減少成型層的容易揮發的成分。
相對於成型層，所述揮發成分的量更佳為1質量%以下。另外，所述分子量1000以下的成分的量更佳為2質量%以下，進而更佳為1.5質量%以下，亦可設為0.9質量%以下。關於下限值，理想的是0質量%，作為實施形態的一例，可列舉0.001質量%以上。
本發明中的分子量1000以下的成分的量的測定方法分別依據後述實施例中所記載的方法。
作為第二實施形態，可例示成型層是藉由對液狀的成型材料進行烘烤而形成的態樣。如此，藉由進行烘烤，可減少成型材料中所含的低分子成分，從而可減少成型層中所含的低分子成分。此處，所謂液狀例如是指於25℃下自0.1×10-3Pa．s至150Pa．s的黏度的流動體。
烘烤溫度亦取決於成型材料的種類等，但例如可設為100℃~200℃，進而可設為150℃~300℃。
作為第三實施形態，可例示成型層是利用固體的壓縮成 型材料而形成的態樣。如此，藉由使用以成型材料中所含的由逸出氣體引起的低分子成分原本就少或大致為零的固體的壓縮方式形成的成型層，可抑制成型層的逸出氣體的產生。
作為第四實施形態，可例示於對成型層進行處理後設置暫時接著劑層而成，且所述處理後的成型層自100℃至200℃為止以10℃/min昇溫時的熱質量減少度為5質量%以下的態樣。熱質量減少度較佳為3質量%以下。藉由降低熱質量減少度，即便於100℃~200℃下進行加熱，亦可減少逸出氣體的產生。作為減少熱質量減少度的手段，可採用對於成型材料而言熱質量減少度低者，於使用成型材料形成成型層的階段、或形成成型層後，藉由實施所述或後述般的手段，可將成型層的熱質量減少度設為5質量%以下。熱質量減少度較佳為3質量%以下，更佳為2質量%以下，進而更佳為1.5質量%以下，特佳為1.4質量%以下。熱質量減少度的下限值理想的是0質量%，作為實施形態的一例，可列舉0.001質量%以上。
本發明中的熱質量減少度的測定方法是依據後述實施例中所記載的方法。
作為第五實施形態，可例示於100℃~250℃下對覆蓋電路面的表面的成型層進行加熱處理後設置暫時接著劑層的態樣。藉由在將暫時接著劑層設置於成型層的表面上之前預先進行加熱，可利用烘烤來減少成型層中所含的有可能成為逸出氣體的低分子成分。結果為可減少來自成型層的逸出氣體的產生。加熱處 理溫度較佳為可設為100℃~200℃。加熱處理時間例如為1小時~15小時，較佳為1小時~10小時。
作為第六實施形態，可例示利用有機溶劑對覆蓋電路面的表面的成型層的表面進行清洗後設置暫時接著劑層的態樣。藉由利用有機溶劑對成型層等進行清洗，可去除附著於成型層的表面部分的由逸出氣體引起的低分子成分。作為此處的有機溶劑，雖亦取決於成型材料，但可例示苯、長鏈烷烴系、石油系、酮系等的有機溶劑。
關於清洗，可將成型層浸漬於有機溶劑，亦可於使成型層旋轉的狀態下利用有機溶劑對成型層的表面進行淋洗。
作為第七實施形態，可例示對覆蓋電路面的表面的成型層的表面進行灰化處理後設置暫時接著劑層的態樣。藉由利用灰化來去除附著於成型層的表面的由逸出氣體引起的低分子成分，可減少逸出氣體。
灰化處理可例示利用臭氧的灰化處理、利用氧電漿及氬電漿的灰化處理、及利用氧電漿的灰化處理，更佳為利用氧電漿的灰化處理。
作為第八實施形態，可例示組合所述第一實施形態至第七實施形態。較佳為例示進行以下處理中的兩種以上後設置暫時接著劑層而成的態樣，即，於100℃~250℃下對覆蓋電路面的表面的成型層進行加熱處理，利用有機溶劑對覆蓋電路面的表面的成型層的表面進行清洗，以及對覆蓋電路面的表面的成型層的表 面進行灰化處理。
如此，藉由組合兩種以上的手段，可更有效地減少暫時接著劑層的空隙的數量，從而抑制表面粗糙度。本發明中，尤其較佳為組合兩種~四種所述手段，更佳為組合兩種或三種，特佳為組合兩種。
<成型層>
只要不超出本發明的主旨，則形成成型層的成型材料並無特別限定，較佳為含有樹脂，更佳為含有硬化性樹脂。另外，成型材料較佳為含有無機填充材及硬化劑的至少一種，進而亦可含有其他成分。
作為硬化性樹脂，例如可列舉：苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、雙酚A酚醛清漆樹脂等酚醛清漆型酚樹脂，可溶酚醛樹脂(resole)型酚樹脂等酚樹脂，苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂等酚醛清漆型環氧樹脂，雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂等雙酚型環氧樹脂，對苯二酚型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、二苯乙烯型環氧樹脂、三苯酚甲烷型環氧樹脂、烷基改質三苯酚甲烷型環氧樹脂、含三嗪核的環氧樹脂、二環戊二烯改質苯酚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、具有伸苯基及/或伸聯苯基骨架的苯酚芳烷基型環氧樹脂、具有伸苯基及/或伸聯苯基骨架的萘酚芳烷基型環氧樹脂等環氧樹脂，脲(urea)樹脂、三聚氰胺樹脂等具有三嗪環的樹脂，不飽和聚酯樹脂，雙順丁烯二醯亞胺樹脂，聚胺基甲酸酯樹脂，鄰 苯二甲酸二烯丙酯樹脂，矽酮樹脂，具有苯并噁嗪環的樹脂，氰酸酯樹脂等，該些可單獨使用，亦可混合使用。再者，此處所謂環氧樹脂是指於一分子內具有兩個以上的環氧基的單體、寡聚物、聚合物全體。該些中較佳為環氧樹脂。藉此可提高電氣特性。進而，即便添加大量的無機填充材，亦可維持可成形的流動性。
尤其，作為較佳的實施形態而例示：使用環氧樹脂作為成型層的主成分的樹脂，且使用苯乙烯系彈性體作為暫時接著劑層的主成分的樹脂。藉由採用此種組合，可保持於元件晶圓的研磨時所需的密接性，且可於剝離時容易地剝離而較佳。再者，此處所謂的主成分的樹脂，是指成型層或暫時接著劑層中所含的樹脂成分中含量最多的成分，通常為所述樹脂成分的80質量%以上。
樹脂的含量並無特別限定，較佳為成型材料整體的3質量%~30質量%，尤其較佳為5質量%~20質量%。若含量為所述下限值以上，則可抑制流動性的降低，使半導體元件的密封更良好。另外，藉由設為所述上限值以下，可有效地抑制焊料耐熱性的降低。樹脂可僅使用一種，亦可使用兩種以上。
作為硬化劑，例如除二乙三胺(diethylene triamine，DETA)、三乙四胺(triethylene tetramine，TETA)、間二甲苯二胺(meta-xylylene diamine，MXDA)等脂肪族多胺，二胺基二苯基甲烷(diamino diphenyl methane，DDM)、間苯二胺(m-phenylene diamine，MPDA)、二胺基二苯基碸(diamino diphenyl sulfone，DDS)等芳香族多胺以外，可列舉：包含二氰二胺(dicyandiamide， DICY)、有機酸二醯肼等的多胺化合物等胺系硬化劑，酚醛清漆型酚樹脂、苯酚聚合物等酚系硬化劑(具有酚性羥基的硬化劑)，六氫鄰苯二甲酸酐(hexahydrophthalic anhydride，HHPA)、甲基四氫鄰苯二甲酸酐(methyl tetrahydrophthalic anhydride，MTHPA)等環狀脂肪酸酐(液狀酸酐)、偏苯三甲酸酐(trimellitic anhydride，TMA)、均苯四甲酸二酐(pyromellitic dianhydride，PMDA)、二苯甲酮四羧酸(benzophenone tetracarboxylic dianhydride，BTDA)等芳香族酸酐等酸酐系硬化劑，聚醯胺樹脂、聚硫醚樹脂。
於使用所述環氧樹脂作為樹脂的情況下，硬化劑並無特別限定，較佳為使用具有酚性羥基的硬化劑。具有酚性羥基的硬化劑與其他硬化劑相比容易控制樹脂的反應，因此可確保製造半導體裝置時的良好的流動性。另外，具有酚性羥基的硬化劑由於其反應性控制容易，故亦可實現無機填充材的高填充化。因此，可確保半導體裝置的優異的可靠性。此處所謂具有酚性羥基的硬化劑，為於一分子內具有兩個以上的酚性羥基的單體、寡聚物、聚合物全體，並不特別限定其分子量、分子結構。具體而言，可列舉：苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂等酚醛清漆型酚樹脂，三苯酚甲烷型酚樹脂，萜烯改質酚樹脂、二環戊二烯改質酚樹脂等改質酚樹脂，具有伸苯基及/或伸聯苯基骨架的苯酚芳烷基樹脂、具有伸苯基及/或伸聯苯基骨架的萘酚芳烷基樹脂等芳烷基型酚樹脂，雙酚化合物等，該些可單獨使用，亦可混合使用。
硬化劑的含量並無特別限定，較佳為成型材料整體的2質量%~10質量%，尤其較佳為4質量%~7質量%。硬化劑可僅使用一種，亦可使用兩種以上。
另外，於所述樹脂為環氧樹脂的情況下，作為硬化劑，可較佳地使用具有酚性羥基的硬化劑，於該情況下，所述環氧樹脂的環氧基與具有酚性羥基的硬化劑的酚性羥基的當量比(環氧基/酚性羥基)並無特別限定，較佳為0.5~2.0，尤其較佳為0.7~1.5。若當量比為所述範圍內，則硬化性及耐濕可靠性尤其優異。
較佳為於成型材料中含有無機填充材。作為所述無機填充材，例如可列舉：滑石、煆燒黏土、未煆燒黏土、雲母、玻璃等矽酸鹽，氧化鈦、氧化鋁、熔融二氧化矽(球狀熔融二氧化矽、熔融破碎二氧化矽)、結晶二氧化矽等二氧化矽粉末等氧化物，碳酸鈣、碳酸鎂、水滑石等碳酸鹽，氫氧化鋁、氫氧化鎂、氫氧化鈣等氫氧化物，硫酸鋇、硫酸鈣、亞硫酸鈣等硫酸鹽或亞硫酸鹽，硼酸鋅、偏硼酸鋇、硼酸鋁、硼酸鈣、硼酸鈉等硼酸鹽，氮化鋁、氮化硼、氮化矽等氮化物等。所述無機填充材可單獨使用，亦可混合使用。該些中亦較佳為熔融二氧化矽、結晶二氧化矽等二氧化矽粉末，尤其較佳為球狀熔融二氧化矽。藉此，可提高耐熱性、耐濕性、強度等。所述無機填充材的形狀並無特別限定，較佳為正球狀，且較佳為粒度分佈寬廣。藉此，尤其可提高成型材料的流動性。進而，亦可藉由偶合劑來對所述無機填充材的表面進行表面處理。
成型材料中所含的所述無機填充材的含量並無特別限定，較佳為所述成型材料整體的20質量%~95質量%，尤其較佳為30質量%~90質量%。若含量為所述下限值以上，則抑制耐濕性的降低，若設為所述上限值以下，則可維持良好的流動性。無機填充材可僅使用一種，亦可使用兩種以上。
另外，於無損本發明的目的的範圍內，亦可於成型材料中添加1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一烯-7等二氮雜雙環烯烴及其衍生物，三丁胺、苄基二甲胺等胺系化合物，2-甲基咪唑等咪唑化合物，三苯基膦、甲基二苯基膦等有機膦類，四苯基鏻．四苯基硼酸鹽、四苯基鏻．四苯甲酸硼酸鹽、四苯基鏻．四萘甲酸硼酸鹽、四苯基鏻．四萘甲醯氧基硼酸鹽、四苯基鏻．四萘氧基硼酸鹽等四取代鏻．四取代硼酸鹽等硬化促進劑，環氧基矽烷、巰基矽烷、胺基矽烷、烷基矽烷、脲基矽烷、乙烯基矽烷等的矽烷偶合劑，或鈦酸酯偶合劑、鋁偶合劑、鋁/鋯偶合劑等偶合劑，碳黑、氧化鐵(bengala)等著色劑，巴西棕櫚蠟等天然蠟，聚乙烯蠟等合成蠟，硬脂酸或硬脂酸鋅等高級脂肪酸及其金屬鹽類，石蠟等脫模劑，矽油、矽橡膠等低應力化成分，溴化環氧樹脂或三氧化銻、氫氧化鋁、氫氧化鎂、硼酸鋅、鉬酸鋅、磷腈等阻燃劑，氧化鉍水合物等無機離子交換體等添加劑。該些成分可分別僅使用一種，亦可使用兩種以上。
作為本發明中所使用的成型材料的市售品，可列舉：住友貝克萊特(Sumitomo Bakelite)製造的G750系列、G760系列、 G770系列、G790系列，日立化成製造的CEL-C-5020、CEL-C-5400、CEL-C-5800等。
成型層的厚度較佳為於最薄部分為100μm以上，更佳為1000μm以上。另外，作為厚度的上限值，較佳為於最薄部分為3000μm以下，更佳為5000μm以下。
成型層的形成方法如上所述，可列舉對液狀的成型材料進行烘烤的方法、或使用固體的壓縮成型材料而進行加熱的方法。
於使用液狀的成型材料進行烘烤的情況下，於90℃~110℃下預烘烤15分鐘~30分鐘後，於120℃~150℃下追加烘烤2小時~4小時，藉此可將成型材料成膜。
另外，本發明中，於形成成型層時，亦可採用使用熔融樹脂的態樣。於該情況下，覆蓋電路面時的成型材料的黏度較佳為3.0Pa．s~20.0Pa．s左右。
於使用熔融樹脂的情況下，成型材料是例如使用混合機等將原料充分且均勻地混合後，進而利用熱輥、捏合機、擠出機等混練機進行熔融混練，冷卻後加以粉碎而獲得。
利用成型材料進行密封時的黏度並無特別限定，例如為3.0Pa．s以上，較佳為5.0Pa．s以上。另一方面，所述黏度較佳為30.0Pa．s以下，更佳為20.0Pa．s以下。藉此可抑制空隙的產生。
黏度例如可藉由高化式流動試驗儀等來求出。
於利用成型材料進行密封後，將成型材料硬化。作為將成型材料硬化的方法，可列舉進行加熱的方法、進行光照射的方法等。
於使用熔融樹脂的情況下，進行加熱的方法的加熱條件並無特別限定，較佳為160℃~185℃、30秒~180秒，尤其較佳為170℃~185℃、50秒~120秒。藉由將加熱條件設為所述下限值以上，可抑制流道黏模(runner sticking)等脫模不良的產生，另外，藉由設為所述上限值以內，可縮短成形的循環時間，從而帶來生產性的提高。
亦較佳為於所述成型材料的加熱硬化後，進而藉由對成型材料進行加熱而進行後硬化。
亦可使用固體的壓縮成型材料進行加熱。即，較佳為於模具內藉由加熱加壓將固體的壓縮成型材料成型，從而形成成型層。此處，作為固體的壓縮成型材料，可例示將所述熔融樹脂熔融混練、冷卻後，加以顆粒(pallet)化而成的樹脂顆粒。
<具有電路面的元件晶圓>
元件晶圓具有元件基板與位於其表面的電路面。作為元件基板，可無限制地使用公知者，例如可列舉矽基板、化合物半導體基板等。作為化合物半導體基板的具體例，可列舉：SiC基板、SiGe基板、ZnS基板、ZnSe基板、GaAs基板、InP基板、GaN基板等。
於元件晶圓的表面具有電路面。作為具有電路面的元件晶圓，例如可列舉：微機電系統(Micro Electro Mechanical Systems，MEMS)、功率元件、影像感測器、微感測器、發光二極體(Light Emitting Diode，LED)、光學元件、插入器(Interposer)、嵌入型元件、微元件等。
元件晶圓較佳為具有金屬凸起等結構。根據本發明，即便對在表面具有結構的元件晶圓，亦可穩定地進行暫時接著，並且可容易地解除對元件晶圓的暫時接著。結構的高度並無特別限定，例如較佳為1μm~150μm，更佳為5μm~100μm。
本發明中的薄型化之前的元件晶圓的膜厚較佳為500μm以上，更佳為600μm以上，進而更佳為700μm以上。上限例如較佳為2000μm以下，更佳為1500μm以下。
薄型化之後的元件晶圓的膜厚例如較佳為小於500μm，更佳為400μm以下，進而更佳為300μm以下，尤佳為200μm以下，進而尤佳為100μm以下，進一步尤佳為50μm以下。下限例如較佳為1μm以上，更佳為5μm以上，進而更佳為20μm以上。
<載體基材>
作為載體基材，可例示：矽晶圓、SiC晶圓、GaN晶圓等各種晶圓，玻璃、有機基材等各種材質的基板，及於基板上形成有有機膜或無機膜的基材。載體基材的厚度並無特別限定，例如較佳為300μm~100mm，更佳為300μm~10mm。
<其他層>
如上所述，本發明的積層體亦可於載體基材(圖1的12)與暫時接著劑層(圖1的11)之間具有其他層。作為其他層，可例示用以使載體基材與暫時接著劑層的分離容易的層(有時稱為分離層或剝離層)。作為用以使載體基材與暫時接著劑層的分離容易的層，可例示：藉由施加光或熱等而改質，從而使元件基板與暫 時接著劑層之間分離的層，或為容易溶解於特定的溶劑中的層，將積層體的元件基板薄型化後，浸漬於特定的溶劑中，從而將元件基板與載體基材分離的態樣等。作為該些層的例子，例如可參考日本專利特開2014-212292號公報的段落0025~段落0055的記載、以及WO2013-065417號手冊的段落0069~段落0124的記載，將該些內容併入至本說明書中。
<暫時接著劑層>
暫時接著劑層用以將成型層與載體基材貼合。本發明的積層體通常可藉由加熱壓接來製造。先前，於加熱壓接時產生逸出氣體，導致於元件晶圓產生裂紋，但本發明中，藉由將暫時接著劑層的空隙的數量及表面的粗糙度設為既定的值以下，可避免該問題。
加熱壓接條件例如較佳為溫度100℃~210℃、壓力0.01MPa~1MPa、時間1分鐘~15分鐘。
本發明中的暫時接著劑層的材料只要滿足所述各種物性則並無特別限定，暫時接著劑層較佳為含有至少一種黏合劑。對於獲得滿足所述各種物性的暫時接著劑層的手段可進行適當限定，例如可例示組合特定的兩種以上的黏合劑。另外，亦可藉由調配特定的一種黏合劑與塑化劑等來進行調整。
於本發明中的暫時接著劑層含有黏合劑的情況下，較佳為於暫時接著劑層的總固體成分中以50.00質量%~99.99質量%的比例含有黏合劑，更佳為70.00質量%~99.99質量%，特佳為88.00 質量%~99.99質量%。
另外，於使用彈性體作為黏合劑的情況下，較佳為於暫時接著劑層的總固體成分中以50.00質量%~99.99質量%的比例含有彈性體，更佳為70.00質量%~99.99質量%，特佳為88.00質量%~99.99質量%。
黏合劑的詳細情況將於後敍述。
本發明中的暫時接著劑層較佳為含有氟系液體狀化合物。本發明中的暫時接著劑層較佳為於暫時接著劑層的總固體成分中以0.03質量%以上且小於0.5質量%的比例含有氟系液體狀化合物，更佳為0.04質量%~0.4質量%，進而更佳為0.05質量%~0.2質量%。氟系液體狀化合物的詳細情況將於後敍述。
本發明中的暫時接著劑層可進而含有抗氧化劑等其他添加劑。該些的詳細情況將於後敍述。
本發明中，暫時接著劑層可為一層，亦可為兩層以上，較佳為一層(例如單層)。
本發明中的暫時接著劑層較佳為平均膜厚為0.1μm~500μm。下限較佳為1μm以上。上限較佳為200μm以下，更佳為100μm以下。於具有兩層以上的暫時接著劑層的情況下，較佳為合計厚度為所述範圍。
其次，對暫時接著劑層的製造方法進行說明。
暫時接著劑層如上所述，是以位於成型層的表面上的方式形成。暫時接著劑層可形成於成型層的表面上，亦可設置於載體基 材上而與成型層貼合，抑或可形成於與成型層不同的支撐體的表面上而進行轉印。另外，可將暫時接著劑層A設置於成型層上、將暫時接著劑層B設置於載體基材上來使暫時接著劑層A與暫時接著劑層B接著。於該情況下，暫時接著劑層A與暫時接著劑層B可相同，亦可不同。於不同的情況下，可藉由改變後述黏合劑成分的種類，或者改變黏合劑成分以外的添加劑的種類或添加量，而適當調整剝離選擇性(成型層界面與載體基材界面的剝離選擇性)或剝離力。
以下，以形成於不同的支撐體的表面的情況為例而對暫時接著劑層的製造方法進行說明，形成於成型層的表面及載體基材上的情況下亦可同樣地進行說明。
暫時接著劑層的製造方法較佳為將含有暫時接著劑與溶劑等的暫時接著用組成物適用於支撐體的表面製成層狀，並乾燥溶劑而製造暫時接著劑層。
作為暫時接著用組成物的適用方法，可列舉：旋轉塗佈法、刀片塗佈法、噴霧法、輥塗佈法、流塗法、刮刀塗佈法、網版印刷法、浸塗法等，較佳為旋轉塗佈法及刀片塗佈法。另外，亦可為利用壓力將暫時接著用組成物自狹縫狀的開口擠出，而將暫時接著用組成物塗佈於支撐體上的方法。
暫時接著用組成物的塗佈量根據用途而不同，例如較佳為乾燥後的暫時接著劑層的平均膜厚成為0.1μm~500μm的塗佈量。下限較佳為1μm以上。上限較佳為200μm以下，更佳為100μm 以下。
再者，於本發明中，暫時接著劑層的平均膜厚定義為如下值的平均值，所述值是藉由測微計(micrometer)對在暫時接著劑層的沿一方向的剖面中，自其中一端面向另一端面的等間隔的5個部位中的膜厚進行測定而得。另外，於本發明中，所謂「暫時接著劑層的沿一方向的剖面」，於暫時接著劑層為多邊形狀的情況下，是指與長邊方向正交的剖面。另外，於暫時接著劑層為正方形形狀的情況下，是指與任一者的邊正交的剖面。另外，於暫時接著劑層為圓形或橢圓形的情況下，是指通過重心的剖面。
乾燥條件根據暫時接著用組成物的種類或暫時接著劑層的膜厚而不同。乾燥條件例如較佳為60℃~220℃、10秒~600秒。乾燥溫度更佳為80℃~200℃。乾燥時間更佳為30秒~500秒，進而更佳為40秒~400秒。
乾燥可分為兩階段而階段性提高溫度來實施。例如可列舉：於90℃~130℃下加熱30秒~250秒，然後，於170℃~220℃下加熱30秒~250秒。
形成暫時接著劑層的支撐體的種類並無特別限定，若考慮轉印至成型層表面及載體基材上的其中一者，則較佳為具有脫模性的支撐體。
於將暫時接著劑層(膜(film))形成於支撐體上的情況下，膜狀的暫時接著劑層可為僅包含自支撐體剝下的暫時接著劑層的膜，亦可為於其中一表面具有剝離片的暫時接著劑層，抑或可為 於兩表面具有剝離片的暫時接著劑層。
藉由連續進行該些處理，而可獲得卷狀的長條膜。長條膜的長度並無特別限定，下限例如較佳為5000mm以上，更佳為1000mm以上。上限例如較佳為500000mm以下，更佳為200000mm以下。可於使用時將剝離片剝離去除。
於將暫時接著劑層形成於支撐體上的情況下，較佳為藉由將膜狀的暫時接著劑層適用於成型層表面及載體基材上的其中一者，施加熱及壓力來進行層壓而形成。
另一方面，於將暫時接著劑層形成於成型層表面及載體基材上代替支撐體的情況下，可不將暫時接著劑層自該些基材剝下而直接殘留，從而進行元件晶圓的加工。元件晶圓的加工將於後敍述。另外，於將暫時接著劑層直接設置於基材的表面的情況下，較佳為包括對附著於基材的背面或基材的外周部等的多餘的暫時接著劑層進行清洗的步驟。此時的清洗較佳為利用溶劑的清洗，作為此種溶劑，藉由與暫時接著用組成物的組成的關係而適當限定，作為一例，可列舉均三甲苯。
<<黏合劑>>
本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為含有至少一種黏合劑。於本發明中，黏合劑只要可達成所述暫時接著劑層的各種特性，則其種類等並無特別限定。
黏合劑可列舉嵌段共聚物、無規共聚物、接枝共聚物，較佳為嵌段共聚物。若為嵌段共聚物，則可抑制加熱製程時的暫時接 著用組成物的流動，因此即便於加熱製程時亦可維持接著，且可期待於加熱製程後剝離性亦未發生變化的效果。
黏合劑的種類並無特別限定，可使用聚苯乙烯系共聚物、聚酯系共聚物、聚烯烴系共聚物、聚胺基甲酸酯系共聚物、聚醯胺系共聚物、聚丙烯酸系共聚物、矽酮系共聚物、聚醯亞胺系共聚物等。尤其，較佳為聚苯乙烯系共聚物、聚酯系共聚物、聚醯胺系共聚物，就耐熱性與剝離性的觀點而言，更佳為聚苯乙烯系共聚物。其中，黏合劑較佳為苯乙烯與其他單體的嵌段共聚物，特佳為單末端或兩末端是苯乙烯嵌段的苯乙烯嵌段共聚物。
另外，黏合劑較佳為嵌段共聚物的氫化物。若黏合劑為氫化物，則熱穩定性或保存穩定性提高。進而，剝離性及剝離後的暫時接著劑層的清洗去除性提高。再者，所謂氫化物是指嵌段共聚物經氫化的結構的聚合物。
於本說明中，黏合劑較佳為彈性體。藉由使用彈性體作為黏合劑，亦可追隨載體基材或元件晶圓的微細凹凸，並利用適度的錨固(anchor)效果而形成接著性優異的暫時接著劑層。彈性體可使用一種或併用兩種以上。
再者，於本說明書中，所謂彈性體是表示顯示出彈性變形的高分子化合物。即，定義為具有如下性質的高分子化合物：當施加外力時，相應於該外力而瞬間發生變形，且去除外力時於短時間內恢復至原來的形狀。
<<<彈性體>>>
於本發明中，彈性體的重量平均分子量較佳為2,000~200,000，更佳為10,000~200,000，進而更佳為50,000~100,000。藉由處於該範圍，於將載體基材自元件晶圓剝離後，於去除源自殘存於元件晶圓及/或載體基材的彈性體的殘渣時，於溶劑中的溶解性優異，因此具有殘渣並不會殘留於元件晶圓或載體基材等中等優點。
於本發明中，彈性體並無特別限定，可使用含有源自苯乙烯的重複單元的彈性體(聚苯乙烯系彈性體)、聚酯系彈性體、聚烯烴系彈性體、聚胺基甲酸酯系彈性體、聚醯胺系彈性體、聚丙烯酸系彈性體、矽酮系彈性體、聚醯亞胺系彈性體等。尤其，較佳為聚苯乙烯系彈性體、聚酯系彈性體、聚醯胺系彈性體，就耐熱性與剝離性的觀點而言，最佳為聚苯乙烯系彈性體。
於本發明中，彈性體較佳為氫化物。特佳為聚苯乙烯系彈性體的氫化物。若彈性體為氫化物，則熱穩定性或保存穩定性提高。進而，剝離性及剝離後的暫時接著劑層的清洗去除性提高。使用聚苯乙烯系彈性體的氫化物時的所述效果顯著。再者，所謂氫化物是指彈性體經氫化的結構的聚合物。
於本發明中，彈性體自25℃以20℃/min昇溫的5%熱質量減少溫度較佳為250℃以上，更佳為300℃以上，進而更佳為350℃以上，最佳為400℃以上。另外，上限值並無特別限定，例如較佳為1000℃以下，更佳為800℃以下。根據該態樣，容易形成耐熱性優異的暫時接著劑層。
本發明中所使用的彈性體較佳為具有如下性質：當將原來的大小設為100%時，於室溫(20℃)下可以小的外力使其變形至200%，且當去除外力時，於短時間內恢復至130%以下。
<<<<聚苯乙烯系彈性體>>>>
聚苯乙烯系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)、苯乙烯-丁二烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBBS)及該些的氫化物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)、苯乙烯-乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物等。
聚苯乙烯系彈性體中的源自苯乙烯的重複單元的含量較佳為10質量%~90質量%。就剝離性的觀點而言，下限值較佳為25質量%以上，更佳為51質量%以上。
於本發明中，聚苯乙烯系彈性體亦較佳為組合使用彈性體A與彈性體B，所述彈性體A於所有重複單元中以10質量%以上且50質量%以下的比例含有源自苯乙烯的重複單元，所述彈性體B於所有重複單元中以超過50質量%且95質量%以下的比例含有源自苯乙烯的重複單元。藉由併用彈性體A與彈性體B，可有效地抑制翹曲的產生。獲得此種效果的機制可推測為由以下所得者。
即，彈性體A為比較柔軟的材料，因此容易形成具有彈性的暫時接著劑層。因此，當使用本發明中所使用的暫時接著用組成 物製造基材與支撐體的積層體並對基材進行研磨而加以薄膜化時，即便局部地施加研磨時的壓力，暫時接著劑層亦可發生彈性變形而容易地恢復至原來的形狀。其結果獲得優異的平坦研磨性。另外，即便對研磨後的積層體進行加熱處理並於其後加以冷卻，亦可藉由暫時接著劑層緩和冷卻時產生的內部應力，從而可有效地抑制翹曲的產生。
另外，所述彈性體B為比較堅硬的材料，因此藉由含有彈性體B可製造剝離性優異的暫時接著劑層。
所述彈性體A較佳為於所有重複單元中含有13質量%~45質量%的源自苯乙烯的重複單元，更佳為含有15質量%~40質量%。若為該態樣，則可獲得更優異的平坦研磨性。進而可有效地抑制研磨後的基材的翹曲的產生。
彈性體A的硬度較佳為20~82，更佳為60~79。再者，硬度是依據日本工業標準(Japanese Industrial Standards，JIS)K6253的方法並利用A型硬度計(Type A durometer)進行測定而得的值。
所述彈性體B較佳為於所有重複單元中含有55質量%~90質量%的源自苯乙烯的重複單元，更佳為含有60質量%~80質量%。根據該態樣，可更有效地提高剝離性。
彈性體B的硬度較佳為83~100，更佳為90~99。
所述彈性體A與所述彈性體B的質量比較佳為彈性體A：彈性體B=5：95~95：5，更佳為10：90~80：20，進而更佳為15：85~60：40，最佳為25：75~60：40。若為所述範圍，則 可更有效地獲得所述效果。
聚苯乙烯系彈性體較佳為苯乙烯與其他單體的嵌段共聚物，更佳為單末端或兩末端是苯乙烯嵌段的嵌段共聚物，特佳為兩末端是苯乙烯嵌段。若將聚苯乙烯系彈性體的兩末端設為苯乙烯嵌段(源自苯乙烯的重複單元)，則存在耐熱性進一步提高的傾向。其原因在於：耐熱性高的源自苯乙烯的重複單元存在於末端。尤其，藉由源自苯乙烯的重複單元的嵌段部位為反應性的聚苯乙烯系硬嵌段而存在耐熱性、耐化學品性更優異的傾向，而較佳。另外，認為若將該些設為嵌段共聚物，則於200℃以上時於硬嵌段與軟嵌段中進行相分離。認為該相分離的形狀有助於抑制元件晶圓表面的凹凸的產生。此外，就於溶劑中的溶解性及於抗蝕劑溶劑中的耐性的觀點而言，亦更佳為此種彈性體。
另外，若聚苯乙烯系彈性體為氫化物，則對熱的穩定性提高且不易引起分解或聚合等變質。進而，就於溶劑中的溶解性及於抗蝕劑溶劑中的耐性的觀點而言亦更佳。
作為聚苯乙烯系彈性體的不飽和雙鍵量，就剝離性的觀點而言，較佳為相對於1g聚苯乙烯系彈性體而小於15mmol，更佳為小於5mmol，最佳為小於0.5mmol。再者，此處所述的不飽和雙鍵量並不包含源自苯乙烯的苯環內的不飽和雙鍵。不飽和雙鍵量可藉由核磁共振(Nuclear Magnetic Resonance，NMR)測定而算出。
再者，於本說明書中，所謂「源自苯乙烯的重複單元」 是源自苯乙烯或使苯乙烯衍生物聚合時聚合物中所含的苯乙烯的結構單元，可具有取代基。作為苯乙烯衍生物，例如可列舉：α-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-丙基苯乙烯、4-環己基苯乙烯等。作為取代基，例如可列舉：碳數1~5的烷基、碳數1~5的烷氧基、碳數2~5的烷氧基烷基、乙醯氧基、羧基等。
作為聚苯乙烯系彈性體的市售品，例如可列舉：塔夫普倫(Tufprene)A、塔夫普倫(Tufprene)125、塔夫普倫(Tufprene)126S、索盧普倫(Solprene)T、阿薩普倫(Asaprene)T-411、阿薩普倫(Asaprene)T-432、阿薩普倫(Asaprene)T-437、阿薩普倫(Asaprene)T-438、阿薩普倫(Asaprene)T-439、塔夫泰科(Tuftec)H1272、塔夫泰科(Tuftec)P1500、塔夫泰科(Tuftec)H1052、塔夫泰科(Tuftec)H1062、塔夫泰科(Tuftec)M1943、塔夫泰科(Tuftec)M1911、塔夫泰科(Tuftec)H1041、塔夫泰科(Tuftec)MP10、塔夫泰科(Tuftec)M1913、塔夫泰科(Tuftec)H1051、塔夫泰科(Tuftec)H1053、塔夫泰科(Tuftec)P2000、塔夫泰科(Tuftec)H1043(以上為旭化成(股)製造)；彈性體(Elastomer)AR-850C、彈性體(Elastomer)AR-815C、彈性體(Elastomer)AR-840C、彈性體(Elastomer)AR-830C、彈性體(Elastomer)AR-860C、彈性體(Elastomer)AR-875C、彈性體(Elastomer)AR-885C、彈性體(Elastomer)AR-SC-15、彈性體(Elastomer)AR-SC-0、彈性體(Elastomer)AR-SC-5、彈性體(Elastomer)AR-710、彈性體(Elastomer)AR-SC-65、彈性體(Elastomer) AR-SC-30、彈性體(Elastomer)AR-SC-75、彈性體(Elastomer)AR-SC-45、彈性體(Elastomer)AR-720、彈性體(Elastomer)AR-741、彈性體(Elastomer)AR-731、彈性體(Elastomer)AR-750、彈性體(Elastomer)AR-760、彈性體(Elastomer)AR-770、彈性體(Elastomer)AR-781、彈性體(Elastomer)AR-791、彈性體(Elastomer)AR-FL-75N、彈性體(Elastomer)AR-FL-85N、彈性體(Elastomer)AR-FL-60N、彈性體(Elastomer)AR-1050、彈性體(Elastomer)AR-1060、彈性體(Elastomer)AR-1040(亞隆化成(Aronkasei)製造)；科騰(Kraton)D1111、科騰(Kraton)D1113、科騰(Kraton)D1114、科騰(Kraton)D1117、科騰(Kraton)D1119、科騰(Kraton)D1124、科騰(Kraton)D1126、科騰(Kraton)D1161、科騰(Kraton)D1162、科騰(Kraton)D1163、科騰(Kraton)D1164、科騰(Kraton)D1165、科騰(Kraton)D1183、科騰(Kraton)D1193、科騰(Kraton)DX406、科騰(Kraton)D4141、科騰(Kraton)D4150、科騰(Kraton)D4153、科騰(Kraton)D4158、科騰(Kraton)D4270、科騰(Kraton)D4271、科騰(Kraton)D4433、科騰(Kraton)D1170、科騰(Kraton)D1171、科騰(Kraton)D1173、卡利庫斯(Cariflex)IR0307、卡利庫斯(Cariflex)IR0310、卡利庫斯(Cariflex)IR0401、科騰(Kraton)D0242、科騰(Kraton)D1101、科騰(Kraton)D1102、科騰(Kraton)D1116、科騰(Kraton)D1118、科騰(Kraton)D1133、科騰(Kraton)D1152、科騰(Kraton)D1153、科騰(Kraton)D1155、科騰(Kraton)D1184、科騰(Kraton) D1186、科騰(Kraton)D1189、科騰(Kraton)D1191、科騰(Kraton)D1192、科騰(Kraton)DX405、科騰(Kraton)DX408、科騰(Kraton)DX410、科騰(Kraton)DX414、科騰(Kraton)DX415、科騰(Kraton)A1535、科騰(Kraton)A1536、科騰(Kraton)FG1901、科騰(Kraton)FG1924、科騰(Kraton)G1640、科騰(Kraton)G1641、科騰(Kraton)G1642、科騰(Kraton)G1643、科騰(Kraton)G1645、科騰(Kraton)G1633、科騰(Kraton)G1650、科騰(Kraton)G1651、科騰(Kraton)G1652(G1652MU-1000)、科騰(Kraton)G1654、科騰(Kraton)G1657、科騰(Kraton)G1660、科騰(Kraton)G1726、科騰(Kraton)G1701、科騰(Kraton)G1702、科騰(Kraton)G1730、科騰(Kraton)G1750、科騰(Kraton)G1765、科騰(Kraton)G4609、科騰(Kraton)G4610(科騰(Kraton)製造)；TR2000、TR2001、TR2003、TR2250、TR2500、TR2601、TR2630、TR2787、TR2827、TR1086、TR1600、SIS5002、SIS5200、SIS5250、SIS5405、SIS5505、戴納隆(Dynaron)6100P、戴納隆(Dynaron)4600P、戴納隆(Dynaron)6200P、戴納隆(Dynaron)4630P、戴納隆(Dynaron)8601P、戴納隆(Dynaron)8630P、戴納隆(Dynaron)8600P、戴納隆(Dynaron)8903P、戴納隆(Dynaron)6201B、戴納隆(Dynaron)1321P、戴納隆(Dynaron)1320P、戴納隆(Dynaron)2324P、戴納隆(Dynaron)9901P(JSR(股)製造)；登卡(Denka)STR系列(電化學工業(股)製造)；昆塔克(Quintac)3520、昆塔克(Quintac)3433N、昆塔克(Quintac)3421、昆塔克(Quintac)3620、昆塔克(Quintac)3450、昆塔克 (Quintac)3460(日本瑞翁(ZEON)製造)；TPE-SB系列(住友化學(股)製造)；拉巴隆(Rabalon)系列(三菱化學(股)製造)；賽普頓(Septon)1001、賽普頓(Septon)8004、賽普頓(Septon)4033、賽普頓(Septon)2104、賽普頓(Septon)8007、賽普頓(Septon)2007、賽普頓(Septon)2004、賽普頓(Septon)2063、賽普頓(Septon)HG252、賽普頓(Septon)8076、賽普頓(Septon)2002、賽普頓(Septon)1020、賽普頓(Septon)8104、賽普頓(Septon)2005、賽普頓(Septon)2006、賽普頓(Septon)4055、賽普頓(Septon)4044、賽普頓(Septon)4077、賽普頓(Septon)4099、賽普頓(Septon)8006、賽普頓(Septon)V9461、賽普頓(Septon)V9475、賽普頓(Septon)V9827、海布拉(Hybrar)7311、海布拉(Hybrar)7125、海布拉(Hybrar)5127、海布拉(Hybrar)5125(以上為可樂麗(Kuraray)製造)；蘇米庫斯(Sumiflex)(住友貝克萊特(Sumitomo Bakelite)(股)製造)；萊奧斯托瑪(Leostomer)、艾庫塔馬(Actymer)(以上為理研乙烯工業製造)等。
<<<<聚酯系彈性體>>>>
聚酯系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉使二羧酸或其衍生物、與二醇化合物或其衍生物縮聚而得者。
作為二羧酸，例如可列舉：對苯二甲酸、間苯二甲酸、萘二羧酸等芳香族二羧酸及該些的芳香族的氫原子經甲基、乙基、苯基等取代的芳香族二羧酸；己二酸、癸二酸、十二烷二羧酸等碳 數2~20的脂肪族二羧酸；及環己烷二羧酸等脂環式二羧酸等。該些可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
作為二醇化合物，例如可列舉：乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、1,10-癸二醇、1,4-環己二醇等脂肪族二醇；脂環式二醇；下述結構式所表示的二價的苯酚等。
Figure 105112523-A0305-02-0038-1
所述式中，YDO表示碳數2~10的伸烷基、碳數4~8的伸環烷基、-O-、-S-及-SO2-的任意者，或表示苯環彼此的直鍵(單鍵)。RDO1及RDO2分別獨立地表示鹵素原子或碳數1~12的烷基。pdo1及pdo2分別獨立地表示0~4的整數，ndo1表示0或1。
作為聚酯系彈性體的具體例，可列舉：雙酚A、雙(4-羥基苯基)甲烷、雙(4-羥基-3-甲基苯基)丙烷、間苯二酚等。該些可單獨使用一種，亦可併用兩種以上而使用。
另外，作為聚酯系彈性體亦可使用將芳香族聚酯(例如聚對苯二甲酸丁二酯)部分設為硬鏈段(hard segment)成分且將脂肪族聚酯(例如聚丁二醇)部分設為軟鏈段(soft segment)成分而得的多嵌段共聚物。作為多嵌段共聚物可列舉藉由硬鏈段與軟鏈 段的種類、比率及分子量的差異而分為多種等級者。作為具體例，可列舉：海特魯(Hytrel)(杜邦-東麗(DuPont-Toray)(股)製造)；派魯普倫(Pelprene)(東洋紡(股)製造)；普瑪路易(Primalloy)(三菱化學製造)；努白朗(Nouvelan)(帝人化成製造)；艾斯佩魯(Espel)1612、1620(日立化成工業(股)製造)等。
<<<<聚烯烴系彈性體>>>>
聚烯烴系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉乙烯、丙烯、1-丁烯、1-己烯、4-甲基-戊烯等碳數2~20的α-烯烴的共聚物等。例如可列舉乙烯-丙烯共聚物(EPR)、乙烯-丙烯-二烯共聚物(EPDM)等。另外，可列舉二環戊二烯、1,4-己二烯、環辛二烯、亞甲基降冰片烯、亞乙基降冰片烯、丁二烯、異戊二烯等碳數2~20的非共軛二烯與α-烯烴共聚物等。另外，可列舉使甲基丙烯酸與丁二烯-丙烯腈共聚物共聚而得的羧基改質腈橡膠。具體而言，可列舉：乙烯-α-烯烴共聚物橡膠、乙烯-α-烯烴．非共軛二烯共聚物橡膠、丙烯-α-烯烴共聚物橡膠、丁烯-α-烯烴共聚物橡膠等。
作為市售品，可列舉：米拉斯托瑪(Milastomer)(三井化學(股)製造)；薩摩朗(Thermorun)(三菱化學製造)；EXACT(艾克松化學(Exon Chemical)製造)；EAGNGE(陶氏化學(Dow Chemical)製造)；艾斯萊庫斯(Espolex)(住友化學製造)；薩林庫(Sarlink)(東洋紡製造)；紐康(Newcon)(日本聚丙烯(Japan Polypropylene)製造)；埃克斯林庫(EXCELINK)(JSR製造)等。
<<<<聚胺基甲酸酯系彈性體>>>>
聚胺基甲酸酯系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉包括包含低分子的二醇及二異氰酸酯的硬鏈段、與包含高分子(長鏈)二醇及二異氰酸酯的軟鏈段的結構單元的彈性體等。
作為高分子(長鏈)二醇，可列舉：聚丙二醇、聚四亞甲基氧化物、聚(1,4-丁烯己二酸酯)、聚(乙烯．1,4-丁烯己二酸酯)、聚己內酯、聚(1,6-己烯碳酸酯)、聚(1,6-己烯．新戊烯己二酸酯)等。高分子(長鏈)二醇的數量平均分子量較佳為500~10,000。
作為低分子的二醇，可使用乙二醇、丙二醇、1,4-丁二醇、雙酚A等短鏈二醇。短鏈二醇的數量平均分子量較佳為48~500。
作為聚胺基甲酸酯系彈性體的市售品，可列舉：潘德斯(PANDEX)T-2185、T-2983N(迪愛生(DIC)(股)製造)；米拉庫頓(Miractran)(日本米拉庫頓(Miractran)製造)；艾拉斯托郎(Elastollan)(巴斯夫(BASF)製造)；萊紮敏(Resamin)(大日精化工業製造)；普萊森(Pellethane)(陶氏化學(Dow．Chemical)製造)；艾朗拉搏(Ironrubber)(NOK公司製造)；莫比隆(Mobilon)(日清紡化學製造)等。
<<<<聚醯胺系彈性體>>>>
聚醯胺系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉於硬鏈段中使用聚醯胺-6、11、12等聚醯胺且於軟鏈段中使用聚氧乙烯、聚氧丙烯、聚丁二醇等聚醚及/或聚酯而得的彈 性體等。該彈性體可大致區分為聚醚嵌段醯胺型、聚醚酯嵌段醯胺型兩種。
作為市售品，可列舉：UBE聚醯胺彈性體、UBESTA XPA(宇部興產(股)製造)；戴米德(Daiamid)(大賽璐贏創(Daicel-Evonik)(股)製造)；PEBAX(阿克瑪(ARKEMA)公司製造)；古里隆(Grilon)ELX(日本愛慕斯化學(EMS Chemie-Japan)(股)製造)；諾瓦米德(Novamid)(三菱化學(股)製造)；古里庫斯(Grilux)(東洋紡製造)；聚醚酯醯胺PA-200、PA-201、TPAE-12、TPAE-32、聚酯醯胺TPAE-617、TPAE-617C(T&K TOKA(股)製造)等。
<<<<聚丙烯酸系彈性體>>>>
聚丙烯酸系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉：丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸甲氧基乙酯、丙烯酸乙氧基乙酯等以丙烯酸酯為主成分者、或將丙烯酸酯、與甲基丙烯酸縮水甘油酯、烯丙基縮水甘油醚等共聚而成者。進而可列舉丙烯酸酯與丙烯腈或乙烯等交聯點單體進行共聚而成者等。具體而言，可列舉：丙烯腈-丙烯酸丁酯共聚物、丙烯腈-丙烯酸丁酯-丙烯酸乙酯共聚物、丙烯腈-丙烯酸丁酯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物等。
<<<<矽酮系彈性體>>>>
矽酮系彈性體並無特別限制，可根據目的而適當選擇。例如可列舉以有機聚矽氧烷為主成分的聚二甲基矽氧烷系、聚甲基苯基矽氧烷系、聚二苯基矽氧烷系等。作為市售品的具體例，可列 舉：KE系列(信越化學工業(股)製造)；SE系列、CY系列、SH系列(以上為東麗道康寧矽酮(Toray Dow Corning Silicone)(股)製造)等。
<<<<其他彈性體>>>>
本發明中，可使用經橡膠改質的環氧樹脂(環氧系彈性體)作為彈性體。環氧系彈性體例如可藉由利用兩末端羧酸改質型丁二烯-丙烯腈橡膠、末端胺基改質矽酮橡膠等對雙酚F型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、水楊醛型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂或甲酚酚醛清漆型環氧樹脂的一部分或全部的環氧基進行改質而獲得。
<<<其他高分子化合物>>>
本發明中，可使用所述彈性體以外的高分子化合物(亦稱為其他高分子化合物)作為黏合劑。其他高分子化合物可使用一種或併用兩種以上。
作為其他高分子化合物的具體例，例如可列舉：烴樹脂、酚醛清漆樹脂、酚樹脂、環氧樹脂、三聚氰胺樹脂、脲樹脂、不飽和聚酯樹脂、醇酸樹脂、聚醯胺樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺醯亞胺樹脂、聚苯并咪唑樹脂、聚苯并噁唑樹脂、聚氯乙烯樹脂、聚乙酸乙烯酯樹脂、聚縮醛樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚苯醚樹脂、聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、聚苯硫醚樹脂、聚碸樹脂、聚醚碸樹脂、聚芳基酯樹脂、聚醚醚酮樹脂等。其中，較佳為烴樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚碳酸酯樹脂，更佳為烴 樹脂。
另外，本發明中，可使用後述含有氟原子者作為黏合劑，但較佳為實質上不包含含有氟原子的黏合劑(以下亦稱為氟系黏合劑)。所謂實質上不包含氟系黏合劑，是指相對於黏合劑的總質量氟系黏合劑的含量例如較佳為0.1質量%以下，更佳為0.05質量%以下，尤佳為並不含有。
<<<<烴樹脂>>>>
於本發明中，可使用任意者作為烴樹脂。
烴樹脂是指基本上僅包含碳原子與氫原子的樹脂，若成為基本的骨架為烴樹脂，則亦可含有其他原子作為側鏈。即，於僅包含碳原子與氫原子的烴樹脂中，如丙烯酸樹脂、聚乙烯基醇樹脂、聚乙烯基縮醛樹脂、聚乙烯基吡咯啶酮樹脂般，烴基以外的官能基直接鍵結於主鏈的情況亦包含於本發明中的烴樹脂中，該情況下，烴基直接鍵結於主鏈而成的重複單元的含量較佳為相對於樹脂的所有重複單元而為30莫耳%以上。
作為符合所述條件的烴樹脂，例如可列舉：萜烯樹脂、萜烯酚樹脂、改質萜烯樹脂、氫化萜烯樹脂、氫化萜烯酚樹脂、松香(rosin)、松香酯、氫化松香、氫化松香酯、聚合松香、聚合松香酯、改質松香、松香改質酚樹脂、烷基酚樹脂、脂肪族石油樹脂、芳香族石油樹脂、氫化石油樹脂、改質石油樹脂、環狀脂肪族石油樹脂、香豆酮石油樹脂、茚石油樹脂、聚苯乙烯-聚烯烴共聚物、烯烴聚合物(例如甲基戊烯共聚物)及環烯烴聚合物(例如降冰 片烯共聚物、二環戊二烯共聚物、四環十二烯共聚物)等。
其中，烴樹脂較佳為萜烯樹脂、松香、石油樹脂、氫化松香、聚合松香、烯烴聚合物或環烯烴聚合物，更佳為萜烯樹脂、松香、烯烴聚合物或環烯烴聚合物，特佳為環烯烴聚合物。
作為環烯烴聚合物，可列舉：降冰片烯系聚合物、單環的環狀烯烴的聚合物、環狀共軛二烯的聚合物、乙烯基脂環式烴聚合物及該些聚合物的氫化物等。作為環烯烴聚合物的較佳例，可列舉含有至少一種以上的下述通式(II)所表示的重複單元的加成(共)聚合物、及進而含有通式(I)所表示的重複單元的至少一種以上而成的加成(共)聚合物。另外，作為環烯烴聚合物的其他較佳例，可列舉含有至少一種通式(III)所表示的環狀重複單元的開環(共)聚合物。
Figure 105112523-A0305-02-0044-2
式中，m表示0~4的整數。R1~R6分別表示氫原子或碳數1~10的烴基，X1~X3及Y1~Y3分別表示氫原子、碳數1~10 的烴基、鹵素原子、經鹵素原子取代的碳數1~10的烴基、-(CH2)nCOOR11、-(CH2)nOCOR12、-(CH2)nNCO、-(CH2)nNO2、-(CH2)nCN、-(CH2)nCONR13R14、-(CH2)nNR15R16、-(CH2)nOZ、-(CH2)nW、或者由X1與Y1、X2與Y2或X3與Y3構成的(-CO)2O、(-CO)2NR17。R11、R12、R13、R14、R15、R16及R17分別表示氫原子或烴基(較佳為碳數1~20的烴基)，Z表示烴基或經鹵素取代的烴基，W表示SiR18 pD3-p(R18表示碳數1~10的烴基，D表示鹵素原子且表示-OCOR18或-OR18，p表示0~3的整數)。n表示0~10的整數。
降冰片烯系聚合物於日本專利特開平10-7732號公報、日本專利特表2002-504184號公報、US2004/229157A1號公報或WO2004/070463A1號公報等中有所揭示。降冰片烯系聚合物可藉由使降冰片烯系多環狀不飽和化合物彼此進行加成聚合而獲得。另外，視需要亦可使降冰片烯系多環狀不飽和化合物與乙烯、丙烯、丁烯、如丁二烯、異戊二烯般的共軛二烯、如亞乙基降冰片烯般的非共軛二烯進行加成聚合。該降冰片烯系聚合物是由三井化學(股)以艾佩魯(Apel)的商品名銷售，存在玻璃轉移溫度(Tg)不同的例如APL8008T(Tg70℃)、APL6013T(Tg125℃)或APL6015T(Tg145℃)等等級。由寶理塑膠(Poly plastic)(股)銷售有TOPAS8007、TOPAS5013、TOPAS6013、TOPAS6015等顆粒(pellet)。進而，由富蘭尼(Ferrania)公司銷售有艾碧爾(Appear)3000。
降冰片烯系聚合物的氫化物可如日本專利特開平1-240517號公報、日本專利特開平7-196736號公報、日本專利特開昭60-26024號公報、日本專利特開昭62-19801號公報、日本專利特開2003-1159767號公報或日本專利特開2004-309979號公報等中所揭示般，藉由於使多環狀不飽和化合物加成聚合或開環移位聚合後進行氫化而製造。
通式(III)中，R5及R6較佳為氫原子或甲基，X3及Y3較佳為氫原子，可適當選擇其他基。該降冰片烯系聚合物由JSR(股)以亞頓(Arton)G或亞頓(Arton)F的商品名進行銷售，且由日本瑞翁(ZEON)以瑞諾(Zeonor)ZF14、ZF16、瑞諾斯(Zeonex)250、瑞諾斯(Zeonex)280、瑞諾斯(Zeonex)480R的商品名進行市售，亦可使用該些。
<<<<聚醯亞胺樹脂>>>>
聚醯亞胺樹脂可使用藉由公知的方法使四羧酸二酐與二胺進行縮合反應而得者。
作為公知的方法，例如可列舉如下方法等：於有機溶劑中，混合大致等莫耳的四羧酸二酐與二胺並於反應溫度80℃下使其反應，將所得的聚醯胺酸脫水閉環。此處，所謂大致等莫耳是指四羧酸二酐與二胺的莫耳比接近於1：1。再者，視需要亦可以相對於四羧酸二酐的合計1.0莫耳，二胺的合計成為0.5莫耳~2.0莫耳的方式調整四羧酸二酐與二胺的組成比。藉由於所述範圍內調整四羧酸二酐與二胺的組成比，可調整聚醯亞胺樹脂的重量平均 分子量。
四羧酸二酐並無特別限定，例如可列舉均苯四甲酸二酐、3,3',4,4'-聯苯基四羧酸二酐、2,2',3,3'-聯苯基四羧酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)丙烷二酐、2,2-雙(2,3-二羧基苯基)丙烷二酐、1,1-雙(2,3-二羧基苯基)乙烷二酐、1,1-雙(3,4-二羧基苯基)乙烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐、3,4,9,10-苝四羧酸二酐、雙(3,4-二羧基苯基)醚二酐、苯-1,2,3,4-四羧酸二酐、3,4,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,2',3'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、1,2,5,6-萘四羧酸二酐、1,4,5,8-萘四羧酸二酐、2,3,6,7-萘四羧酸二酐、1,2,4,5-萘四羧酸二酐、2,6-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,7-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,3,6,7-四氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、菲-1,8,9,10-四羧酸二酐、吡嗪-2,3,5,6-四羧酸二酐、噻吩-2,3,5,6-四羧酸二酐、2,3,3',4'-聯苯基四羧酸二酐、3,4,3',4'-聯苯基四羧酸二酐、2,3,2',3'-聯苯基四羧酸二酐、雙(3,4-二羧基苯基)二甲基矽烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)甲基苯基矽烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)二苯基矽烷二酐、1,4-雙(3,4-二羧基苯基二甲基矽烷基)苯二酐、1,3-雙(3,4-二羧基苯基)-1,1,3,3-四甲基二環己烷二酐、對苯雙(偏苯三甲酸酐)、伸乙基四羧酸二酐、1,2,3,4-丁烷四羧酸二酐、十氫萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、環戊烷-1,2,3,4-四羧酸二酐、吡咯啶-2,3,4,5-四羧酸二酐、1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、[雙-外(exo)]-雙環[2.2.1] 庚烷-2,3-二羧酸酐、雙環[2.2.2]辛-7-烯-2,3,5,6-四羧酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)丙烷二酐、2,2-雙[4-(3,4-二羧基苯基)苯基]丙烷二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、2,2-雙[4-(3,4-二羧基苯基)苯基]六氟丙烷二酐、4,4'-雙(3,4-二羧基苯氧基)二苯基硫醚二酐、1,4-雙(2-羥基六氟異丙基)苯雙(偏苯三甲酸酐)、1,3-雙(2-羥基六氟異丙基)苯雙(偏苯三甲酸酐)、5-(2,5-二氧代四氫呋喃基)-3-甲基-3-環己烯-1,2-二羧酸二酐、四氫呋喃-2,3,4,5-四羧酸二酐、4,4'-氧基二鄰苯二甲酸酐、1,2-(伸乙基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,3-(三亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,4-(四亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,5-(五亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,6-(六亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,7-(七亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,8-(八亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,9-(九亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,10-(十亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,12-(十二亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,16-(十六亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)、1,18-(十八亞甲基)雙(偏苯三甲酸酐)等，該些可單獨使用一種或組合使用兩種以上。該些中較佳為3,4,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,2',3'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐，更佳為3,4,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐。
二胺並無特別限制，例如可列舉：鄰苯二胺、間苯二胺、對苯二胺、3,3'-二胺基二苯基醚、3,4'-二胺基二苯基醚、4,4'-二胺基二苯基醚、3,3'-二胺基二苯基甲烷、3,4'-二胺基二苯基甲烷、雙(4-胺基-3,5-二甲基苯基)甲烷、雙(4-胺基-3,5-二異丙基苯基)甲 烷、3,3'-二胺基二苯基二氟甲烷、3,4'-二胺基二苯基二氟甲烷、4,4'-二胺基二苯基二氟甲烷、3,3'-二胺基二苯基碸、3,4'-二胺基二苯基碸、4,4'-二胺基二苯基碸、3,3'-二胺基二苯基硫醚、3,4'-二胺基二苯基硫醚、4,4'-二胺基二苯基硫醚、3,3'-二胺基二苯基酮、3,4'-二胺基二苯基酮、4,4'-二胺基二苯基酮、3-(4-胺基苯基)-1,1,3-三甲基-5-胺基茚滿、2,2-雙(3-胺基苯基)丙烷、2,2'-(3,4'-二胺基二苯基)丙烷、2,2-雙(4-胺基苯基)丙烷、2,2-雙(3-胺基苯基)六氟丙烷、2,2-(3,4'-二胺基二苯基)六氟丙烷、2,2-雙(4-胺基苯基)六氟丙烷、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、3,3'-(1,4-伸苯基雙(1-甲基亞乙基))雙苯胺、3,4'-(1,4-伸苯基雙(1-甲基亞乙基))雙苯胺、4,4'-(1,4-伸苯基雙(1-甲基亞乙基))雙苯胺、2,2-雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)六氟丙烷、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)六氟丙烷、雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)硫醚、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)硫醚、雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)碸、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸、3,3'-二羥基-4,4'-二胺基聯苯基、3,5-二胺基苯甲酸等芳香族二胺、1,3-雙(胺基甲基)環己烷、2,2-雙(4-胺基苯氧基苯基)丙烷、聚氧丙烯二胺、4,9-二氧雜十二烷-1,12-二胺、4,9,14-三氧雜十七烷-1,17-二胺、1,2-二胺基乙烷、1,3-二胺基丙烷、1,4-二胺基丁烷、1,5-二胺基戊烷、1,6-二胺基己烷、1,7-二胺基庚烷、1,8-二胺基辛烷、1,9-二胺基壬烷、1,10-二胺基癸烷、1,11-二胺基十一烷、1,12-二胺基十二烷、1,2-二胺基環己烷、1,3-雙(3-胺基丙基)四甲基二矽氧 烷等。
該些二胺中較佳為選自由3-(4-胺基苯基)-1,1,3-三甲基-5-胺基茚滿、1,3-雙(3-胺基丙基)四甲基二矽氧烷、聚氧丙烯二胺、2,2-雙(4-胺基苯氧基苯基)丙烷、4,9-二氧雜十二烷-1,12-二胺、1,6-二胺基己烷及4,9,14-三氧雜十七烷-1,17-二胺所組成的組群中的一種以上，更佳為3-(4-胺基苯基)-1,1,3-三甲基-5-胺基茚滿。
作為所述四羧酸二酐與二胺的反應中所使用的溶劑，例如可列舉：N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺。為了調整原材料等的溶解性，可併用非極性溶劑(例如甲苯或二甲苯)。
所述四羧酸二酐與二胺的反應溫度較佳為小於100℃，進而更佳為小於90℃。另外，聚醯胺酸的醯亞胺化藉由於具有代表性的惰性環境(具有代表性的真空或氮氣環境)下進行加熱處理而進行。加熱處理溫度較佳為150℃以上，進而更佳為180℃~450℃。
聚醯亞胺樹脂的重量平均分子量(Mw)較佳為10,000~1,000,000，更佳為20,000~100,000。
於本發明中，聚醯亞胺樹脂較佳為相對於選自γ-丁內酯、環戊酮、N-甲基吡咯啶酮、N-乙基-2-吡咯啶酮、環己酮、甘醇醚、二甲基亞碸及四甲基脲中的至少一種溶劑的於25℃下的溶解度為10g/100g Solvent以上的聚醯亞胺樹脂。
具有此種溶解度的聚醯亞胺樹脂例如可列舉使3,4,3',4'-二苯 甲酮四羧酸二酐與3-(4-胺基苯基)-1,1,3-三甲基-5-胺基茚滿反應而得的聚醯亞胺樹脂等。該聚醯亞胺樹脂的耐熱性特別優異。
聚醯亞胺樹脂可使用市售品。例如可列舉：杜里米德(Durimide)(註冊商標)200、208A、284(富士軟片(Fujifilm)公司製造)；GPT-LT(群榮化學公司製造)；SOXR-S、SOXR-M、SOXR-U、SOXR-C(均為日本高度紙(Nippon Kodoshi)工業公司製造)等。
<<<<聚碳酸酯樹脂>>>>
於本發明中，聚碳酸酯樹脂較佳為具有下述通式(1)所表示的重複單元。
Figure 105112523-A0305-02-0051-3
通式(1)中，Ar1及Ar2分別獨立地表示芳香族基，L表示單鍵或二價連結基。
通式(1)中的Ar1及Ar2分別獨立地表示芳香族基。關於芳香族基，可列舉：苯環、萘環、戊搭烯(pentalene)環、茚(indene)環、薁環、庚搭烯(heptalene)環、苯并二茚(indecene)環、苝環、稠五苯(pentacene)環、苊萘(acenaphthene)環、菲環、蒽環、稠四苯環、1,2-苯并菲(chrysene)環、聯伸三苯 (triphenylene)環、茀環、聯苯環、吡咯環、呋喃環、噻吩環、咪唑環、噁唑環、噻唑環、吡啶環、吡嗪環、嘧啶環、噠嗪環、吲哚嗪環、吲哚環、苯并呋喃環、苯并噻吩環、異苯并呋喃環、喹嗪環、喹啉環、酞嗪環、萘啶環、喹噁啉環、喹唑啉環、異喹啉環、咔唑環、啡啶(phenanthridine)環、吖啶環、啡啉環、噻蒽(thianthrene)環、苯并哌喃(chromene)環、氧雜蒽(xanthene)環、啡噁噻(phenoxathiin)環、啡噻嗪(phenothiazine)環及啡嗪環。其中，較佳為苯環。
該些芳香族基可具有取代基，較佳為不具有取代基。
作為芳香族基可具有的取代基的例子，可列舉：鹵素原子、烷基、烷氧基、芳基等。
作為鹵素原子，可列舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。
作為烷基，可列舉碳數1~30的烷基。烷基的碳數更佳為1~20，進而更佳為1~10。烷基可為直鏈、分支的任意種。另外，烷基的氫原子的一部分或全部可經鹵素原子取代。作為鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，較佳為氟原子。
作為烷氧基，較佳為碳數1~30的烷氧基。烷氧基的碳數更佳為1~20，進而更佳為1~10。烷氧基可為直鏈、分支、環狀的任意種。
作為芳基，較佳為碳數6~30的芳基，更佳為碳數6~20的芳基。
聚碳酸酯樹脂的重量平均分子量(Mw)較佳為1,000~1,000,000，更佳為10,000~80,000。若為所述範圍，則於溶劑中的溶解性、耐熱性良好。
作為聚碳酸酯樹脂的市售品，例如可列舉：PCZ-200、PCZ-300、PCZ-500、PCZ-800(三菱氣體化學製造)；艾派克(APEC)9379(拜耳(Bayer)製造)；旁拉伊特(Panlite)L-1225LM(帝人製造)等。
本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為於暫時接著用組成物的總固體成分中以50.00質量%~99.99質量%的比例含有黏合劑，更佳為70.00質量%~99.99質量%，特佳為88.00質量%~99.99質量%。若黏合劑的含量為所述範圍，則接著性及剝離性優異。
於使用彈性體作為黏合劑的情況下，較佳為於暫時接著用組成物的總固體成分中以50.00質量%~99.99質量%的比例含有彈性體，更佳為70.00質量%~99.99質量%，特佳為88.00質量%~99.99質量%。若彈性體的含量為所述範圍，則接著性及剝離性優異。於使用兩種以上的彈性體的情況下，較佳為合計含量為所述範圍。
另外，於使用彈性體作為黏合劑的情況下，黏合劑總質量中的彈性體的含量較佳為50質量%~100質量%，更佳為70質量%~100質量%，進而更佳為80質量%~100質量%，尤佳為90質量%~100質量%。另外，黏合劑亦可實質上僅為彈性體。再者， 所謂黏合劑實質上僅為彈性體，是指較佳為黏合劑總質量中的彈性體的含量為99質量%以上，更佳為99.9質量%以上，尤佳為僅包含彈性體。
<<氟系液體狀化合物>>
本發明中的暫時接著用組成物較佳為含有氟系液體狀化合物。
於本發明中，所謂液體狀化合物為於25℃下具有流動性的化合物，例如是指25℃下的黏度為1mPa．s~100,000mPa．s的化合物。此處，黏度可使用B型黏度計進行測定，作為黏度的測定方法，使用利用B型黏度計(比思考立德愛德萬(viscorido advance)、飛萊博(Fungilab)公司製造)進行黏度測定而得的值。
氟系液體狀化合物的25℃下的黏度例如更佳為10mPa．s~20,000mPa．s，尤佳為100mPa．s~15,000mPa．s。若氟系液體狀化合物的黏度為所述範圍，則氟系液體狀化合物容易偏向存在於暫時接著劑層的表層。
於本發明中，氟系液體狀化合物亦可較佳地使用寡聚物、聚合物的任一形態的化合物。另外，亦可為寡聚物與聚合物的混合物。所述混合物亦可進而含有單體。另外，氟系液體狀化合物亦可為單體。
就耐熱性等觀點而言，氟系液體狀化合物較佳為寡聚物、聚合物及該些的混合物。
作為寡聚物、聚合物，例如可列舉：自由基聚合物、陽離子 聚合物、陰離子聚合物等，可較佳地使用任一者。特佳為乙烯基系聚合物。
氟系液體狀化合物的重量平均分子量較佳為500~100000，更佳為1000~50000，進而更佳為2000~20000。
於本發明中，氟系液體狀化合物較佳為當對供於暫時接著的基材進行處理時不會改質的化合物。例如，較佳為即便於250℃以上進行加熱或利用各種化學藥液對基材進行處理後亦可以液體狀的形態存在的化合物。作為具體的一例，於自25℃的狀態以10℃/min的昇溫條件加熱至250℃後，冷卻至25℃後的25℃下的黏度較佳為1mPa．s~100,000mPa．s，更佳為10mPa．s~20,000mPa．s，尤佳為100mPa．s~15,000mPa．s。
作為具有此種特性的氟系液體狀化合物，較佳為不具有反應性基的非熱硬化性化合物。此處所述的反應性基是指藉由250℃的加熱而反應的基的全體，可列舉聚合性基、水解性基等。具體而言，例如可列舉：(甲基)丙烯酸基、環氧基、異氰酸基等。
另外，氟系液體狀化合物自25℃以20℃/min昇溫的10%熱質量減少溫度較佳為250℃以上，更佳為280℃以上。另外，上限值並無特別限定，例如較佳為1000℃以下，更佳為800℃以下。根據該態樣，容易形成耐熱性優異的暫時接著劑層。再者，所謂熱質量減少溫度，是指利用熱質量測定裝置(TG/DTA)於氮氣流下以所述昇溫條件進行測定而得的值。
本發明中所使用的氟系液體狀化合物含有親油基。作為 親油基，可列舉：直鏈烷基或分支烷基、環烷基、芳香族基等。
烷基的碳數較佳為2~30，更佳為4~30，進而更佳為6~30，特佳為12~20。作為烷基的具體例，例如可列舉：甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二烷基、十四烷基、十八烷基、異丙基、異丁基、第二丁基、第三丁基、1-乙基戊基、2-乙基己基。
烷基可具有取代基。作為取代基，可列舉：鹵素原子、烷氧基、芳香族基等。
作為鹵素原子，可列舉：氯原子、氟原子、溴原子、碘原子等，較佳為氟原子。
烷氧基的碳數較佳為1~30，更佳為1~20，進而更佳為1~10。烷氧基較佳為直鏈烷氧基或分支烷氧基。
芳香族基可為單環，亦可為多環。芳香族基的碳數較佳為6~20，更佳為6~14，最佳為6~10。
環烷基可為單環，亦可為多環。環烷基的碳數較佳為3~30，更佳為4~30，進而更佳為6~30，最佳為12~20。作為單環的環烷基，例如可列舉：環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基及環辛基。作為多環的環烷基，例如可列舉：金剛烷基、降冰片基、冰片基、莰烯基、十氫萘基、三環癸烷基、四環癸烷基、莰二醯基(camphoroyl)、二環己基及蒎烯基。
環烷基可具有所述取代基。
芳香族基較佳為於構成環的元素中不含雜原子(例如氮 原子、氧原子、硫原子等)。作為芳香族基的具體例，可列舉：苯環、萘環、戊搭烯環、茚環、薁環、庚搭烯環、苯并二茚環、苝環、稠五苯環、苊萘環、菲環、蒽環、稠四苯環、1,2-苯并菲環、聯伸三苯環、茀環、聯苯環、吡咯環、呋喃環、噻吩環、咪唑環、噁唑環、噻唑環、吡啶環、吡嗪環、嘧啶環、噠嗪環、吲哚嗪環、吲哚環、苯并呋喃環、苯并噻吩環、異苯并呋喃環、喹嗪環、喹啉環、酞嗪環、萘啶環、喹噁啉環、喹唑啉環、異喹啉環、咔唑環、啡啶環、吖啶環、啡啉環、噻蒽環、苯并哌喃環、氧雜蒽環、啡噁噻環、啡噻嗪環及啡嗪環。
芳香族基可具有所述取代基。
氟系液體狀化合物可為僅含有一種親油基的化合物，亦可含有兩種以上。另外，親油基亦可含有氟原子。即，本發明中的氟系液體狀化合物可為僅親油基含有氟原子的化合物。另外，亦可為除了親油基以外進而具有含有氟元素的基(亦稱為氟基)的化合物。較佳為含有親油基與氟基的化合物。於氟系液體狀化合物為具有親油基與氟基的化合物的情況下，親油基可含有氟原子，亦可不含氟原子，較佳為不含氟原子。
氟系液體狀化合物於一分子中具有一個以上的親油基，較佳為具有2個~100個，特佳為具有6個~80個。
作為氟基，可使用已知的氟基。例如，可列舉含氟烷基、含氟伸烷基等。再者，氟基中作為親油基而發揮功能者包含於親油基中。
含氟烷基的碳數較佳為1~30，更佳為1~20，進而更佳為1~15。含氟烷基可為直鏈、分支、環狀的任一種。另外，亦可具有醚鍵。另外，含氟烷基亦可為氫原子的全部被取代為氟原子的全氟烷基。
含氟伸烷基的碳數較佳為2~30，更佳為2~20，進而更佳為2~15。含氟伸烷基可為直鏈、分支、環狀的任一種。另外，亦可具有醚鍵。另外，含氟伸烷基亦可為氫原子的全部被取代為氟原子的全氟伸烷基。
氟系液體狀化合物較佳為氟原子的含有率為1質量%~90質量%，更佳為2質量%~80質量%，進而更佳為5質量%~70質量%。若氟含有率為所述範圍，則剝離性優異。
氟原子的含有率由「{(一分子中的氟原子數×氟原子的質量)/一分子中的所有原子的質量}×100」來定義。
氟系液體狀化合物亦可使用市售品。例如可列舉：迪愛生(DIC)公司製造的美佳法(Megafac)系列的F-251、F-281、F-477、F-553、F-554、F-555、F-556、F-557、F-558、F-559、F-560、F-561、F-563、F-565、F-567、F-568、F-571、R-40、R-41、R-43、R-94；或尼歐斯(NEOS)公司製造的福傑特(Ftergent)系列的710F、710FM、710FS、730FL、730LM。
本發明中的暫時接著用組成物中的氟系液體狀化合物的含量較佳為相對於去除溶劑而得的暫時接著用組成物的質量而為0.01質量%~10質量%，更佳為0.02質量%~5質量%。若氟系 液體狀化合物的含量為所述範圍，則接著性及剝離性優異。氟系液體狀化合物可為單獨一種，亦可併用兩種以上。於併用兩種以上的情況下，較佳為合計含量為所述範圍。
另外，本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為氟系液體狀化合物與黏合劑的質量比為氟系液體狀化合物：黏合劑=0.001：99.999~10：90.00，更佳為0.001：99.999~5：95.00，進而更佳為0.010：99.99~5：95.00。藉由將氟系液體狀化合物與黏合劑的質量比設為所述範圍，容易使更多的氟系液體狀化合物偏向存在於暫時接著劑層的空氣側界面。
<<塑化劑>>
本發明中所使用的暫時接著用組成物視需要亦可含有塑化劑。藉由調配塑化劑，可製成滿足所述各種性能的暫時接著劑層。
作為塑化劑，可使用鄰苯二甲酸酯、脂肪酸酯、芳香族多元羧酸酯、聚酯等。
作為鄰苯二甲酸酯，例如可列舉：DMP、DEP、DBP、#10、BBP、DOP、DINP、DIDP(以上為大八化學製造)；PL-200、DOIP(以上為CG酯(CG Ester)製造)；桑索西澤(Sansocizer)DUP(新日本理化製造)等。
作為脂肪酸酯，例如可列舉：硬脂酸丁酯、尤尼斯達(Unistar)M-9676、尤尼斯達(Unistar)M-2222SL、尤尼斯達(Unistar)H-476、尤尼斯達(Unistar)H-476D、帕娜塞特(Panasate)800B、帕娜塞特(Panasate)875、帕娜塞特(Panasate)810(以上為日油製 造)；DBA、DIBA、DBS、DOA、DINA、DIDA、DOS、BXA、DOZ、DESU(以上為大八化學製造)等。
作為芳香族多元羧酸酯，可列舉：TOTM(大八化學製造)；茂諾西澤(Monocizer)W-705(大八化學製造)；UL-80、UL-100(艾迪科(ADEKA)製造)等。作為聚酯，可列舉：珀利西澤(Polycizer)TD-1720、珀利西澤(Polycizer)S-2002、珀利西澤(Polycizer)S-2010(以上為迪愛生(DIC)製造)；BAA-15(大八化學製造)等。
所述塑化劑中，較佳為DIDP、DIDA、TOTM、尤尼斯達(Unistar)M-2222SL、珀利西澤(Polycizer)TD-1720，更佳為DIDA、TOTM，特佳為TOTM。
塑化劑可僅使用一種，亦可組合兩種以上。
就防止加熱中的昇華的觀點而言，當於氮氣流下基於20℃/min的固定速度的昇溫條件來進行測定時，塑化劑的分子量的質量減少1質量%的溫度較佳為250℃以上，更佳為270℃以上，特佳為300℃以上。上限並無特別限定，例如可設為500℃以下。
相對於暫時接著用組成物的總固體成分，塑化劑的添加量較佳為0.01質量%~5.0質量%，更佳為0.1質量%~2.0質量%。
<<抗氧化劑>>
本發明中所使用的暫時接著用組成物可含有抗氧化劑。作為抗氧化劑，可使用酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、醌系抗氧化劑、胺系抗氧化劑等。
作為酚系抗氧化劑，例如可列舉：對甲氧基苯酚、2,6-二-第三丁基-4-甲基苯酚、巴斯夫(BASF)(股)製造的「易璐諾斯(Irganox)1010」、「易璐諾斯(Irganox)1330」、「易璐諾斯(Irganox)3114」、「易璐諾斯(Irganox)1035」；住友化學(股)製造的「蘇米萊澤(Sumilizer)MDP-S」、「蘇米萊澤(Sumilizer)GA-80」等。
作為硫系抗氧化劑，例如可列舉：3,3'-硫代二丙酸二硬脂基酯、住友化學(股)製造的「蘇米萊澤(Sumilizer)TPM」、「蘇米萊澤(Sumilizer)TPS」、「蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D」等。
作為磷系抗氧化劑，例如可列舉：三(2,4-二-第三丁基苯基)亞磷酸鹽、雙(2,4-二-第三丁基苯基)季戊四醇二亞磷酸鹽、聚(二丙二醇)苯基亞磷酸鹽、二苯基異癸基亞磷酸鹽、2-乙基己基二苯基亞磷酸鹽、三苯基亞磷酸鹽、巴斯夫(BASF)(股)製造的「易璐佛斯(Irgafos)168」、「易璐佛斯(Irgafos)38」等。
作為醌系抗氧化劑，例如可列舉對苯醌、2-第三丁基-1,4-苯醌等。
作為胺系抗氧化劑，例如可列舉二甲基苯胺或啡噻嗪等。
抗氧化劑較佳為易璐諾斯(Irganox)1010、易璐諾斯(Irganox)1330、3,3'-硫代二丙酸二硬脂基酯、蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D，更佳為易璐諾斯(Irganox)1010、易璐諾斯(Irganox)1330，特佳為易璐諾斯(Irganox)1010。
另外，所述抗氧化劑中，較佳為併用酚系抗氧化劑與硫系抗氧化劑或磷系抗氧化劑，最佳為併用酚系抗氧化劑與硫系抗氧化 劑。尤其是於使用聚苯乙烯系彈性體作為彈性體的情況下，較佳為併用酚系抗氧化劑與硫系抗氧化劑。藉由設為此種組合，而可期待可效率良好地抑制因氧化反應引起的黏合劑的劣化。於併用酚系抗氧化劑與硫系抗氧化劑的情況下，酚系抗氧化劑與硫系抗氧化劑的質量比較佳為酚系抗氧化劑：硫系抗氧化劑=95：5~5：95，更佳為75：25~25：75。
作為抗氧化劑的組合，較佳為易璐諾斯(Irganox)1010與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D、易璐諾斯(Irganox)1330與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D及蘇米萊澤(Sumilizer)GA-80與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D，更佳為易璐諾斯(Irganox)1010與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D、易璐諾斯(Irganox)1330與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D，特佳為易璐諾斯(Irganox)1010與蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D。
就防止加熱中的昇華的觀點而言，抗氧化劑的分子量較佳為400以上，進而更佳為600以上，特佳為750以上。
於暫時接著用組成物含有抗氧化劑的情況下，相對於暫時接著用組成物的總固體成分，抗氧化劑的含量較佳為0.001質量%~20.0質量%，更佳為0.005質量%~10.0質量%。
抗氧化劑可僅為一種，亦可為兩種以上。於抗氧化劑為兩種以上的情況下，較佳為其合計含量為所述範圍。
<<溶劑>>
本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為含有溶劑。溶劑 可不受限制地使用公知者，較佳為有機溶劑。
作為本發明中所使用的有機溶劑，可例示：乙酸乙酯、乙酸-正丁酯、乙酸異丁酯、甲酸戊酯、乙酸異戊酯、乙酸異丁酯、丙酸丁酯、丁酸異丙酯、丁酸乙酯、丁酸丁酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯、氧基乙酸烷基酯(例如：氧基乙酸甲酯、氧基乙酸乙酯、氧基乙酸丁酯(例如甲氧基乙酸甲酯、甲氧基乙酸乙酯、甲氧基乙酸丁酯、乙氧基乙酸甲酯、乙氧基乙酸乙酯等))、3-氧基丙酸烷基酯類(例如：3-氧基丙酸甲酯、3-氧基丙酸乙酯等(例如3-甲氧基丙酸甲酯、3-甲氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯等))、2-氧基丙酸烷基酯類(例如：2-氧基丙酸甲酯、2-氧基丙酸乙酯、2-氧基丙酸丙酯等(例如2-甲氧基丙酸甲酯、2-甲氧基丙酸乙酯、2-甲氧基丙酸丙酯、2-乙氧基丙酸甲酯、2-乙氧基丙酸乙酯))、2-氧基-2-甲基丙酸甲酯及2-氧基-2-甲基丙酸乙酯(例如2-甲氧基-2-甲基丙酸甲酯、2-乙氧基-2-甲基丙酸乙酯等)、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、丙酮酸丙酯、乙醯乙酸甲酯、乙醯乙酸乙酯、2-氧代丁酸甲酯、2-氧代丁酸乙酯、1-甲氧基-2-丙基乙酸酯等酯類；二乙二醇二甲醚、四氫呋喃、乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、甲基溶纖劑乙酸酯、乙基溶纖劑乙酸酯、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單乙醚乙酸酯、丙二醇單丙醚乙酸酯等醚類；甲基乙基酮、環己酮、2-庚酮、3-庚酮、N-甲基-2-吡咯啶酮、 γ-丁內酯等酮類；甲苯、二甲苯、苯甲醚、均三甲苯、乙基苯、丙基苯、枯烯、正丁基苯、第二丁基苯、異丁基苯、第三丁基苯、戊基苯、異戊基苯、(2,2-二甲基丙基)苯、1-苯基己烷、1-苯基庚烷、1-苯基辛烷、1-苯基壬烷、1-苯基癸烷、環丙基苯、環己基苯、2-乙基甲苯、1,2-二乙基苯、鄰-異丙基甲苯、茚滿、1,2,3,4-四氫萘、3-乙基甲苯、間-異丙基甲苯、1,3-二異丙基苯、4-乙基甲苯、1,4-二乙基苯、對-異丙基甲苯、1,4-二異丙基苯、4-第三丁基甲苯、1,4-二-第三丁基苯、1,3-二乙基苯、1,2,3-三甲基苯、1,2,4-三甲基苯、4-第三丁基-鄰二甲苯、1,2,4-三乙基苯、1,3,5-三乙基苯、1,3,5-三異丙基苯、5-第三丁基-間二甲苯、3,5-二-第三丁基甲苯、1,2,3,5-四甲基苯、1,2,4,5-四甲基苯、五甲基苯、十氫萘(decahydronaphthalene)等芳香族烴類；乙基環己烷、檸檬烯(尤其是d-檸檬烯)、對薄荷烷、壬烷、癸烷、十二烷、十氫萘(decalin)等脂肪族烴類等。
就改良塗佈面狀等觀點而言，該些溶劑亦較佳為混合兩種以上的形態。於該情況下，特佳為如下的混合溶液，其包含選自均三甲苯、第三丁基苯、1,2,4-三甲基苯、對薄荷烷、γ-丁內酯、苯甲醚、3-乙氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯、乙基溶纖劑乙酸酯、乳酸乙酯、二乙二醇二甲醚、乙酸丁酯、3-甲氧基丙酸甲酯、2-庚酮、環己酮、乙基卡必醇乙酸酯、丁基卡必醇乙酸酯、丙二醇甲醚及丙二醇甲醚乙酸酯中的兩種以上。
於暫時接著用組成物含有溶劑的情況下，就塗佈性的觀點而言，暫時接著用組成物的溶劑的含量較佳為暫時接著用組成物的總固體成分濃度成為5質量%~80質量%的量，進而更佳為成為5質量%~70質量%的量，特佳為成為10質量%~60質量%的量。
溶劑可僅為一種，亦可為兩種以上。於溶劑為兩種以上的情況下，較佳為其合計含量為所述範圍。
<界面活性劑>
本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為含有界面活性劑。
作為界面活性劑，亦可使用陰離子系、陽離子系、非離子系或兩性的任一種，較佳的界面活性劑為非離子系界面活性劑。
作為非離子系界面活性劑的較佳例，可列舉：聚氧乙烯高級烷基醚類、聚氧乙烯高級烷基苯基醚類、聚氧乙烯二醇的高級脂肪酸二酯類、矽酮系界面活性劑。
就塗佈性的觀點而言，較佳為暫時接著用組成物含有矽酮系界面活性劑作為界面活性劑。通常，若使用高黏度的暫時接著用組成物，則難以塗佈為均勻的厚度，但藉由含有矽酮系界面活性劑，而容易塗佈為均勻的厚度，因此可更佳地使用。
作為矽酮系界面活性劑，例如可列舉：日本專利特開昭62-36663號、日本專利特開昭61-226746號、日本專利特開昭61-226745號、日本專利特開昭62-170950號、日本專利特開昭 63-34540號、日本專利特開平7-230165號、日本專利特開平8-62834號、日本專利特開平9-54432號、日本專利特開平9-5988號、日本專利特開2001-330953號各公報記載的界面活性劑，亦可使用市售的界面活性劑。
作為市售的矽酮系界面活性劑，例如可使用：KP-301、KP-306、KP-109、KP-310、KP-310B、KP-323、KP-326、KP-341、KP-104、KP-110、KP-112、KP-360A、KP-361、KP-354、KP-355、KP-356、KP-357、KP-358、KP-359、KP-362、KP-365、KP-366、KP-368、KP-369、KP-330、KP-650、KP-651、KP-390、KP-391、KP-392(信越化學工業(股)製造)。
於暫時接著用組成物含有界面活性劑的情況下，就塗佈性的觀點而言，相對於暫時接著用組成物的總固體成分，界面活性劑的含量較佳為0.001質量%~5質量%，進而更佳為0.005質量%~1質量%，特佳為0.01質量%~0.5質量%。界面活性劑可僅為一種，亦可為兩種以上。於界面活性劑為兩種以上的情況下，較佳為其合計含量為所述範圍。
<<其他添加劑>>
在不損及本發明的效果的範圍內，本發明中所使用的暫時接著用組成物視需要可調配各種添加物，例如硬化劑、硬化觸媒、矽烷偶合劑、填充劑、密接促進劑、紫外線吸收劑、抗凝聚劑等。於調配該些添加劑的情況下，較佳為其合計調配量為暫時接著用組成物的總固體成分的3質量%以下。
本發明中所使用的暫時接著用組成物較佳為不含金屬等雜質。作為該些材料中所含的雜質的含量，較佳為1質量ppm以下，更佳為1質量ppb以下，進而更佳為100質量ppt以下，進一步更佳為10質量ppt以下，特佳為實質上不含(測定裝置的檢測界限以下)。
作為將金屬等雜質自暫時接著用組成物去除的方法，例如可列舉使用過濾器的過濾。作為過濾器孔徑，較佳為細孔徑10nm以下，更佳為5nm以下，進而更佳為3nm以下。關於過濾器的材質，較佳為聚四氟乙烯製、聚乙烯製、尼龍製的過濾器。過濾器可使用利用有機溶劑預先清洗者。過濾器過濾步驟中，可將多種過濾器串聯或並聯連接而使用。於使用多種過濾器的情況下，可組合使用孔徑及/或材質不同的過濾器。另外，亦可將各種材料多次過濾，多次過濾的步驟亦可為循環過濾步驟。
另外，作為減少暫時接著用組成物中所含的金屬等雜質的方法，可列舉如下等方法：選擇金屬含量少的原料作為構成暫時接著用組成物的原料；對構成暫時接著用組成物的原料進行過濾器過濾；於利用聚四氟乙烯等於裝置內形成內襯而盡可能地抑制污染(contamination)的條件下進行蒸餾。對構成暫時接著用組成物的原料進行的過濾器過濾中的較佳條件與所述條件相同。
除了過濾器過濾以外，可利用吸附材料進行雜質的去除，亦可組合使用過濾器過濾與吸附材料。作為吸附材料，可使用公知的吸附材料，例如可使用矽膠、沸石等無機系吸附材料、活性碳 等有機系吸附材料。
<暫時接著用組成物的製備>
本發明的暫時接著用組成物可將所述各成分加以混合而製備。各成分的混合通常於0℃~100℃的範圍內進行。另外，於將各成分加以混合後，例如較佳為利用過濾器進行過濾。過濾可以多階段進行，亦可反覆進行多次。另外，亦可對經過濾的液體進行再過濾。
作為過濾器，若為自先前以來用於過濾用途等的過濾器，則可無特別限定地使用。例如可列舉利用聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethylene，PTFE)等氟樹脂、尼龍-6、尼龍-6,6等聚醯胺系樹脂、聚乙烯、聚丙烯(Polypropylene，PP)等聚烯烴樹脂(含有高密度、超高分子量者)等的過濾器。該些原材料之中，較佳為聚丙烯(含有高密度聚丙烯)及尼龍。
過濾器的孔徑例如適合的是0.003μm~5.0μm左右。藉由設為該範圍，可抑制過濾堵塞，並且可確實地去除組成物中所含的雜質或凝聚物等微細的異物。
當使用過濾器時，可組合不同的過濾器。此時，利用第1過濾器的過濾可僅為一次，亦可進行兩次以上。於組合不同的過濾器而進行兩次以上的過濾的情況下，較佳為第二次以後的孔徑與第一次的過濾的孔徑相同，或比第一次的過濾的孔徑小。另外，亦可於所述範圍內組合不同孔徑的第1過濾器。此處的孔徑可參照過濾器廠商的標稱值。作為市售的過濾器，例如可自日本頗爾 (PALL)股份有限公司、愛多邦得科(Advantec)東洋股份有限公司、日本英特格(Entegris)股份有限公司(原日本密科里(Mykrolis)股份有限公司)或北澤微濾器(Kitz Microfilter)股份有限公司等所提供的各種過濾器中選擇。
<半導體裝置的製造方法>
<<第一實施形態>>
以下，一併參照圖2的(A)~圖2的(E)，對經過製造積層體的步驟的半導體裝置的製造方法的一實施形態進行說明。再者，本發明並不限定於以下的實施形態。
圖2的(A)~圖2的(E)分別為對載體基材與設置有成型層的元件晶圓的暫時接著進行說明的概略剖面圖(圖2的(A)、圖2的(B))，表示暫時接著於載體基材的設置有成型層的元件晶圓經薄型化的狀態(圖2的(C))、剝離了載體基材與設置有成型層的元件晶圓的狀態(圖2的(D))、將暫時接著劑層自具有成型層的元件晶圓去除後的狀態(圖2的(E))的概略剖面圖。
該實施形態中，如圖2的(A)所示，首先準備於載體基材12上設置暫時接著劑層11而成的接著性載體基材100。
暫時接著劑層11較佳為實質上不含溶劑的態樣。
元件晶圓60是於元件基板61的表面61a上設置多個電路面62而成。
元件基板61的厚度例如較佳為200μm~1200μm。電路面62例如較佳為金屬結構體，高度較佳為10μm~100μm。
進而，於元件晶圓的表面上以覆蓋電路面的方式設置成型層15。成型層較佳為於元件基板的基板面上以覆蓋電路面的方式設置的平坦的層。
進而，本發明中，於電路面的高度為X μm、成型層的厚度為Y μm的情況下，較佳為滿足「X+100≧Y>X」的關係。
藉由成型層15為平坦的層，於欲進一步降低薄型化元件晶圓的總厚度變異(Total Thickness Variation，TTV)時(即於欲進一步提高薄型化元件晶圓的平坦性時)有效。
繼而，如圖2的(B)所示，使接著性載體基材100與設置有成型層15的元件晶圓60以暫時接著劑層11與成型層15接觸的方式壓接，從而使載體基材12與成型層暫時接著。
繼而，如圖2的(C)所示，對元件基板61的背面61b實施機械性或化學性處理(並無特別限定，例如滑磨或化學機械研磨(Chemical Mechanical Polishing，CMP)等薄膜化處理、化學氣相成長(Chemical Vapor Deposition，CVD)或物理氣相成長(Physical Vapor Deposition，PVD)等的於高溫．真空下的處理、使用有機溶劑、酸性處理液或鹼性處理液等化學藥品的處理、鍍敷處理、光化射線的照射、加熱．冷卻處理等)，從而使元件基板61的厚度變薄(例如以成為所述厚度的方式進行薄型化)，而獲得薄型化元件晶圓60a。
另外，作為機械性或化學性處理，亦可於薄膜化處理之後進行如下處理：形成自薄型化元件晶圓60a的背面61b1貫通元件基 板的貫通孔(未圖示)，並於該貫通孔內形成矽貫通電極(未圖示)。
另外，可於將載體基材12與設置有成型層的元件晶圓60暫時接著後且直至剝離前的期間內進行加熱處理。作為加熱處理的一例，可列舉於進行機械性或化學性處理時進行伴隨加熱的處理。
所述加熱處理中的最高到達溫度較佳為80℃~400℃，更佳為130℃~400℃，進而更佳為180℃~350℃。加熱處理中的最高到達溫度較佳為設為低於暫時接著劑層的分解溫度的溫度。加熱處理較佳為於最高到達溫度下的30秒~30分鐘的加熱，更佳為於最高到達溫度下的1分鐘~10分鐘的加熱。
繼而，如圖2的(D)所示，使載體基材12自設置有成型層的薄型化元件晶圓60a分離。分離的方法並無特別限定，較佳為不進行任何處理而將載體基材12及薄型化元件晶圓60a的其中一者固定，將另一者自端部向相對於固定的一者的基板面為垂直的方向拉起而進行分離。
該實施形態中，較佳為於載體基材12與暫時接著劑層11的界面進行剝離。
另外，使暫時接著劑層11與後述的剝離液接觸，然後，視需要亦可於使設置有成型層15的薄型化元件晶圓60a相對於載體基材12滑動後，與所述同樣地進行分離。
分離時的溫度較佳為40℃以下，亦可設為30℃以下。作為剝離時的溫度的下限值，例如為0℃以上，較佳為10℃以上。本發明中，亦可於15℃~35℃左右的常溫下進行分離。
而且，如圖2的(E)所示，藉由將暫時接著劑層11自設置有成型層的薄型化元件晶圓60a去除，而可獲得於表面具有成型層的薄型化元件晶圓。暫時接著劑層11的去除方法例如可列舉：以保持暫時接著劑層的狀態將其剝離去除的方法；將暫時接著劑層利用剝離液來去除的方法(於利用剝離液使暫時接著劑層膨潤後，進行剝離去除的方法；對暫時接著劑層噴射剝離液而進行破壞去除的方法；使暫時接著劑層溶解於剝離液而溶解去除的方法等)；藉由光化射線、放射線或熱的照射來使暫時接著劑層分解、氣化而去除的方法等。就削減溶劑的使用量的觀點而言，較佳為以膜狀的狀態進行去除。另外，就減少成型層表面的損傷的觀點而言，較佳為溶解去除。所謂以保持暫時接著劑層的狀態將其剝離去除的方法，是指不進行利用剝離液等的化學性處理而以暫時接著劑層其本身的狀態進行剝離，更佳為將暫時接著劑層以膜狀的狀態剝離去除的方法。於以保持暫時接著劑層的狀態將其剝離的情況下，較佳為機械剝離。為了將暫時接著劑層以膜狀的狀態進行去除，較佳為成型層與暫時接著劑層11的密接強度B滿足以下的式(2)。
B≦4N/cm...式(2)
於將暫時接著劑層利用剝離液來去除的情況下，可較佳地使用以下的剝離液。
<剝離液>
作為剝離液，可使用水及溶劑(有機溶劑)。
另外，作為剝離液，較佳為溶解暫時接著劑層的有機溶劑。作為有機溶劑，例如可列舉：脂肪族烴類(己烷、庚烷、埃索帕(Isopar)E、H、G(埃索(ESSO)化學(股)製造)、檸檬烯、對薄荷烷、壬烷、癸烷、十二烷、十氫萘等)、芳香族烴類(甲苯、二甲苯、苯甲醚、均三甲苯、乙基苯、丙基苯、枯烯、正丁基苯、第二丁基苯、異丁基苯、第三丁基苯、戊基苯、異戊基苯、(2,2-二甲基丙基)苯、1-苯基己烷、1-苯基庚烷、1-苯基辛烷、1-苯基壬烷、1-苯基癸烷、環丙基苯、環己基苯、2-乙基甲苯、1,2-二乙基苯、鄰-異丙基甲苯、茚滿、1,2,3,4-四氫萘、3-乙基甲苯、間-異丙基甲苯、1,3-二異丙基苯、4-乙基甲苯、1,4-二乙基苯、對-異丙基甲苯、1,4-二異丙基苯、4-第三丁基甲苯、1,4-二-第三丁基苯、1,3、二乙基苯、1,2,3-三甲基苯、1,2,4-三甲基苯、4-第三丁基-鄰二甲苯、1,2,4-三乙基苯、1,3,5-三乙基苯、1,3,5-三異丙基苯、5-第三丁基-間二甲苯、3,5-二-第三丁基甲苯、1,2,3,5-四甲基苯、1,2,4,5-四甲基苯、五甲基苯等)、鹵化烴(二氯甲烷、二氯乙烷、三氯乙烯(Trichloroethylene)、單氯苯等)、極性溶劑。作為極性溶劑，可列舉：醇類(甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇、1-丁醇、1-戊醇、1-己醇、1-庚醇、1-辛醇、2-辛醇、2-乙基-1-己醇、1-壬醇、1-癸醇、苄基醇、乙二醇單甲醚、2-乙氧基乙醇、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單己醚、三乙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚、丙二醇單甲醚、 聚乙二醇單甲醚、聚丙二醇、四乙二醇、乙二醇單丁醚、乙二醇單苄基醚、乙二醇單苯基醚、丙二醇單苯基醚、甲基苯基甲醇、正戊醇、甲基戊醇等)、酮類(丙酮、甲基乙基酮、乙基丁基酮、甲基異丁基酮、環己酮等)、酯類(乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、乙酸戊酯、乙酸苄基酯、乳酸甲酯、乳酸丁酯、乙二醇單丁醚乙酸酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、二乙二醇乙酸酯、二乙基鄰苯二甲酸酯、乙醯丙酸丁酯等)、其他(三乙基磷酸酯、三甲苯酚基磷酸酯、N-苯基乙醇胺、N-苯基二乙醇胺、N-甲基二乙醇胺、N-乙基二乙醇胺、4-(2-羥基乙基)嗎啉、N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮等)等。
進而，就剝離性的觀點而言，剝離液可含有鹼、酸及界面活性劑。於調配該些成分的情況下，調配量較佳為分別為剝離液的0.1質量%~5.0質量%。
進而，就剝離性的觀點而言，亦較佳為將兩種以上的有機溶劑及水、兩種以上的鹼、酸及界面活性劑混合的形態。
作為鹼，例如可使用磷酸三鈉、磷酸三鉀、磷酸三銨、磷酸二鈉、磷酸二鉀、磷酸二銨、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸銨、碳酸氫鈉、碳酸氫鉀、碳酸氫銨、硼酸鈉、硼酸鉀、硼酸銨、氫氧化鈉、氫氧化銨、氫氧化鉀及氫氧化鋰等無機鹼劑、或單甲胺、二甲胺、三甲胺、單乙胺、二乙胺、三乙胺、單異丙胺、二異丙胺、三異丙胺、正丁胺、單乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、單異丙醇胺、二異丙醇胺、乙烯亞胺、乙二胺、吡啶、四甲基氫氧化 銨等有機鹼劑。該些鹼劑可單獨使用或組合使用兩種以上。
作為酸，可使用鹵化烴、硫酸、硝酸、磷酸、硼酸等無機酸、或甲磺酸、乙磺酸、苯磺酸、對甲苯磺酸、三氟甲磺酸、乙酸、檸檬酸、甲酸、葡萄糖酸、乳酸、草酸、酒石酸等有機酸。
作為界面活性劑，可使用陰離子系、陽離子系、非離子系、兩性離子系的界面活性劑。該情況下，相對於鹼性水溶液的總量，界面活性劑的含量較佳為1質量%~20質量%，更佳為1質量%~10質量%。
藉由將界面活性劑的含量設為所述範圍內，而成為可進一步提高暫時接著劑層11與薄型化元件晶圓60a的剝離性的傾向。
陰離子系界面活性劑並無特別限定，可列舉：脂肪酸鹽類、松脂酸鹽類、羥基烷烴磺酸鹽類、烷烴磺酸鹽類、二烷基磺基琥珀酸鹽類、直鏈烷基苯磺酸鹽類、支鏈烷基苯磺酸鹽類、烷基萘磺酸鹽類、烷基二苯基醚(二)磺酸鹽類、烷基苯氧基聚氧乙烯烷基磺酸鹽類、聚氧乙烯烷基磺基苯基醚鹽類、N-烷基-N-油烯基牛磺酸鈉類、N-烷基磺基琥珀酸單醯胺二鈉鹽類、石油磺酸鹽類、硫酸化蓖麻油、硫酸化牛脂油、脂肪酸烷基酯的硫酸酯鹽類、烷基硫酸酯鹽類、聚氧乙烯烷基醚硫酸酯鹽類、脂肪酸單甘油酯硫酸酯鹽類、聚氧乙烯烷基苯基醚硫酸酯鹽類、聚氧乙烯苯乙烯基苯基醚硫酸酯鹽類、烷基磷酸酯鹽類、聚氧乙烯烷基醚磷酸酯鹽類、聚氧乙烯烷基苯基醚磷酸酯鹽類、苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物的部分皂化物類、烯烴-順丁烯二酸酐共聚物的部分皂化物類、 萘磺酸鹽甲醛縮合物類等。其中，可特佳地使用烷基苯磺酸鹽類、烷基萘磺酸鹽類、烷基二苯基醚(二)磺酸鹽類。
陽離子系界面活性劑並無特別限定，可使用先前公知者。例如可列舉：烷基胺鹽類、四級銨鹽類、烷基咪唑鎓鹽、聚氧乙烯烷基胺鹽類、聚乙烯多胺衍生物。
非離子系界面活性劑並無特別限定，可列舉：聚乙二醇型的高級醇環氧乙烷加成物、烷基苯酚環氧乙烷加成物、烷基萘酚環氧乙烷加成物、苯酚環氧乙烷加成物、萘酚環氧乙烷加成物、脂肪酸環氧乙烷加成物、多元醇脂肪酸酯環氧乙烷加成物、高級烷基胺環氧乙烷加成物、脂肪酸醯胺環氧乙烷加成物、油脂的環氧乙烷加成物、聚丙二醇環氧乙烷加成物、二甲基矽氧烷-環氧乙烷嵌段共聚物、二甲基矽氧烷-(環氧丙烷-環氧乙烷)嵌段共聚物、多元醇型的甘油的脂肪酸酯、季戊四醇的脂肪酸酯、山梨糖醇及山梨糖醇酐的脂肪酸酯、蔗糖的脂肪酸酯、多元醇的烷基醚、烷醇胺類的脂肪酸醯胺等。其中，較佳為具有芳香環與環氧乙烷鏈者，更佳為烷基經取代或未經取代的苯酚環氧乙烷加成物或者烷基經取代或未經取代的萘酚環氧乙烷加成物。
兩性離子系界面活性劑並無特別限定，可列舉：烷基二甲基氧化胺等氧化胺系、烷基甜菜鹼等甜菜鹼系、烷基胺基脂肪酸鈉等胺基酸系。尤其，可較佳地使用可具有取代基的烷基二甲基氧化胺、可具有取代基的烷基羧基甜菜鹼、可具有取代基的烷基磺基甜菜鹼。具體而言，可使用日本專利特開2008-203359號 公報的段落編號[0256]的式(2)所示出的化合物、日本專利特開2008-276166號公報的段落編號[0028]的式(I)、式(II)、式(VI)所示出的化合物、日本專利特開2009-47927號公報的段落編號[0022]~[0029]所示出的化合物。
進而，視需要亦可含有如消泡劑及硬水軟化劑般的添加劑。
使載體基材12自設置有成型層的薄型化元件晶圓60a剝離後，視需要對設置有成型層的薄型化元件晶圓60a實施各種公知的處理，而製造具有薄型化元件晶圓60a的半導體裝置。
另外，於暫時接著劑層附著於載體基材上的情況下，可藉由去除暫時接著劑層而使載體基材再生。作為去除暫時接著劑層的方法，若為膜狀的狀態，則可列舉：藉由刷子、超音波、冰粒子、霧劑(aerosol)的吹附的物理性去除方法；使其溶解於水溶液或有機溶劑而溶解去除的方法；藉由光化射線、放射線、熱的照射而使其分解、氣化的方法等化學性去除方法；根據載體基材，可利用先前已知的清洗方法。
例如，於使用元件基板作為載體基材的情況下，可使用先前已知的矽晶圓的清洗方法，例如作為於進行化學性去除時可使用的水溶液或有機溶劑，可列舉強酸、強鹼、強氧化劑或該些的混合物，具體而言，可列舉：硫酸、鹽酸、氫氟酸、硝酸、有機酸等酸類；四甲基銨、氨、有機鹼等鹼類；過氧化氫等氧化劑；或氨與過氧化氫的混合物、鹽酸與過氧化氫水的混合物、硫酸與過 氧化氫水的混合物、氫氟酸與過氧化氫水的混合物、氫氟酸與氟化銨的混合物等。
就使用經再生的載體基材的情況下的接著性的觀點而言，較佳為使用載體基材清洗液。載體基材清洗液較佳為含有pKa小於0的酸(強酸)與過氧化氫。作為pKa小於0的酸，可自碘化氫、高氯酸、溴化氫、氯化氫、硝酸、硫酸等無機酸或烷基磺酸、芳基磺酸等有機酸中選擇。就載體基材上的暫時接著劑層的清洗性的觀點而言，較佳為無機酸，最佳為硫酸。
作為過氧化氫，可較佳地使用30質量%的過氧化氫水，所述強酸與30質量%的過氧化氫水的混合比以質量比計較佳為0.1：1~100：1，更佳為1：1~10：1，最佳為3：1~5：1。
<<第二實施形態>>
一併參照圖3的(A)~圖3的(E)，對經過製造積層體的步驟的半導體裝置的製造方法的第二實施形態進行說明。對與所述第一實施形態相同部分賦予相同的符號而省略其說明。
圖3的(A)~圖3的(E)分別為對載體基材與設置有成型層的元件晶圓的暫時接著進行說明的概略剖面圖(圖3的(A)、圖3的(B))，表示暫時接著於載體基材的具有成型層的元件晶圓經薄型化的狀態(圖3的(C))、剝離了載體基材與具有成型層的元件晶圓的狀態(圖3的(D))、將暫時接著劑層自具有成型層的元件晶圓去除後的狀態(圖3的(E))的概略剖面圖。
該實施形態中，如圖3的(A)所示，將暫時接著劑層11形 成於成型層15的表面上的方面與所述第一實施形態不同。
於將暫時接著劑層11設置於成型層15的表面上的情況下，藉由將暫時接著用組成物適用(較佳為塗佈)於成型層15的表面，繼而加以乾燥(烘烤)而形成。乾燥例如可以60℃~150℃進行10秒~2分鐘。
繼而，如圖3的(B)所示，使載體基材12與設置有成型層15的元件晶圓60壓接，從而使載體基材12與成型層15暫時接著。繼而，如圖3的(C)所示，對元件基板61的背面61b實施機械性或化學性處理，從而使元件基板61的厚度變薄，而獲得具有成型層的薄型化元件晶圓60a。繼而，如圖3的(D)所示，使載體基材12自設置有成型層的薄型化元件晶圓60a分離。而且，如圖3的(E)所示，將暫時接著劑層11自設置有成型層的薄型化元件晶圓60a去除。
本發明中的半導體裝置的製造方法並不限定於所述實施形態，可進行適當的變形、改良等。
另外，於所述實施形態中，作為針對元件晶圓(元件基板)的機械性或化學性處理，列舉了元件晶圓的薄膜化處理及矽貫通電極的形成處理，但並不限定於該些，於半導體裝置的製造方法中，亦可列舉所需的任一處理。
除此以外，於所述實施形態中所例示的元件晶圓中的電路面的形狀、尺寸、數量、配置部位等為任意，並無限定。
[實施例]
以下，藉由實施例對本發明進一步進行具體說明，只要不超出本發明的主旨，則本發明並不限定於以下的實施例。再者，只要無特別說明，則「份」、「%」為質量基準。
<成型層X的形成方法>
使用轉注成形機，於模具溫度175℃、注入壓力7.8MPa、硬化時間2分鐘下，將作為固體的壓縮成型材料的蘇米康(Sumikon)EME-G770(住友貝克萊特(Sumitomo Bakelite)製造)密封成形，以175℃、2小時進行後硬化，從而形成成型層。
<成型層Y的形成方法>
於成型層X中，將蘇米康(Sumikon)EME-G770(住友貝克萊特(Sumitomo Bakelite)製造)變更為作為液體的成型材料的(CEL-C-5020)，以100℃、30分鐘，繼而以150℃、2小時進行烘烤，從而形成成型層。
<成型層Z的形成方法>
於成型層X中，將蘇米康(Sumikon)EME-G770(住友貝克萊特(Sumitomo Bakelite)製造)變更為作為液體的成型材料的(CEL-C-5400)，以100℃、30分鐘，繼而以150℃、2小時進行烘烤，從而形成成型層。
<暫時接著用組成物1>
．賽普頓(Septon)S2104(可樂麗(Kuraray)製造)：45質量份
．塔夫泰科(Tuftec)P2000(旭化成化學製造)：45質量份
．易璐諾斯(Irganox)1010(巴斯夫(BASF)製造)：5質量份
．蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D(住友化學製造)：5質量份
．美佳法(Megafac)F-553(迪愛生(DIC)製造)：0.1質量份
．均三甲苯(東洋合成工業製造)：190質量份
<暫時接著用組成物2>
．賽普頓(Septon)S2104(可樂麗(Kuraray)製造)：90質量份
．易璐諾斯(Irganox)1010(巴斯夫(BASF)製造)：5質量份
．蘇米萊澤(Sumilizer)TP-D(住友化學製造)：5質量份
．美佳法(Megafac)F-553(迪愛生(DIC)製造)：0.1質量份
．均三甲苯(東洋合成工業製造)：190質量份
<積層體的製作>
於表面設置有電路面的12吋矽晶圓(1吋為2.54cm)的表面上，如表1所示，利用所述成型層X~成型層Z的形成方法的任一方法來形成成型層，從而獲得積層體A。
然後，如表1所示，進行後述的加熱處理、溶劑清洗處理、灰化處理的任一種以上。
繼而，利用晶圓接合裝置(東京電子(Tokyo Electron)製造、 賽奈普斯(Synapse)V)一邊以50rpm旋轉，一邊於30秒鐘內將15mL的暫時接著用組成物1或暫時接著用組成物2滴加至成型層的表面。使用加熱板，以110℃加熱3分鐘，進而以190℃加熱3分鐘，藉此於矽晶圓的表面形成暫時接著劑層，從而獲得積層體B。
接著，利用晶圓解除接合器(de-bonder)晶圓接合裝置(東京電子(Tokyo Electron)製造、賽奈普斯(Synapse)V)於真空下、以190℃、0.11MPa的壓力對積層體B的形成有暫時接著劑層側的面與另一片12吋的矽晶圓(載體基材)進行3分鐘壓接，而獲得積層體C。再者，此時的暫時接著劑層的厚度為40μm。
接著，使用晶圓磨背機(back grinder)DFG8540(迪思科(DISCO)製造)將所述積層體C的先前使用的矽晶圓側研磨至35μm的厚度為止，而獲得經薄型化的積層體D。
<加熱處理>
於120℃下對積層體A進行8小時加熱處理。
<溶劑清洗處理>
以轉數800rpm將環己烷於積層體A的成型層的表面旋轉塗佈5分鐘後，甩掉液體，以2000rpm旋轉乾燥1分鐘，接著以100℃實施1分鐘的用以使溶劑乾燥的烘烤。
<灰化處理>
藉由氧電漿來對積層體A的成型層的表面進行灰化處理並清洗。
<成型層的分子量1000以下的成分的量的測定>
針對進行了加熱處理、溶劑清洗處理、灰化處理的任一種以上後的成型層，使用GCMS(島津製作所、型號：P2010)於以下情況下計測於介面溫度220℃、離子源溫度200℃的條件下所產生的氣體，從而測定分子量1000以下的成分的量(質量%)，所述情況為頂隙部烘箱溫度180℃、指針溫度180℃、轉注溫度220℃、加壓時間3分鐘、載體氣體140kPa、氣相層析管柱氣化室溫度220℃、萊特克(Restec)公司製造的Rtx管柱(長度60m)、自40℃至310℃為止的昇溫速度10℃/min、將質譜設為掃描模式。
<空隙的數量的測定>
利用光學顯微鏡(製造廠商：奧林帕斯(Olympus)公司製造、產品編號：MX-80)以50倍的倍率自與暫時接著劑層的膜面垂直的方向觀察所得的積層體B的暫時接著劑層側的膜面，測定每700cm2的暫時接著劑層的膜面的最大長度為30μm以上的空隙的數量。
<算術平均表面粗糙度(Ra)>
使用觸針式表面粗糙度計(製造廠商：科磊(KLA-Tencor)、產品編號：P-15)來測定所得的積層體B的暫時接著劑層側的表面的算術平均表面粗糙度(Ra)。單位是以μm表示。
<加熱處理後的熱質量減少度>
對積層體B測定自100℃至200℃為止以10℃/min昇溫時的熱質量減少度。關於熱質量減少度，藉由熱重量分析裝置Q500(TA 公司製造)，將2~3mg的試樣置於鋁盤上，於60mL/min的氮氣流下，自初始溫度25℃以10℃/min的固定昇溫條件昇溫至400℃為止，測定達到400℃時的殘存重量。
<元件晶圓的裂紋>
利用目視對所述經薄型化的積層體D來確認裂紋的有無。
將結果示於下述表中。
Figure 105112523-A0305-02-0084-4
於表面設置有電路面的12吋矽晶圓的表面上，利用所述成型層X的方法來形成成型層，獲得積層體A後，對成型層表面進行溶劑清洗處理。利用晶圓接合裝置(東京電子(Tokyo Electron)製造、賽奈普斯(Synapse)V)一邊以50rpm旋轉，一邊於30秒鐘內將7.5mL的暫時接著用組成物1分別滴加至積層體A的成型層的表面及另一片12吋的矽晶圓(載體基材)的表面，使用加熱板，以110℃加熱3分鐘，進而以190℃加熱3分鐘，藉此獲得於積層體A上形成有暫時接著劑層的積層體B及於載體基材上形成有暫時接著劑層的積層體E。以使積層體B及積層體E與暫時接著劑層側接觸的方式，利用晶圓解除接合器晶圓接合裝置(東京電子(Tokyo Electron)製造、賽奈普斯(Synapse)V)於真空下、以190℃、0.11MPa的壓力進行3分鐘壓接，而獲得積層體F。接著，使用晶圓磨背機(back grinder)DFG8540(迪思科(DISCO)製造)將積層體F的先前使用的矽晶圓側研磨至35μm的厚度為止，而獲得經薄型化的積層體G。對所得的積層體B以與所述同樣地測定算術平均表面粗糙度(Ra)與空隙的數量，結果分別為1.1μm、一個，經薄型化的積層體G的裂紋數為0個。
根據所述表而明確可知，本發明的積層體抑制經薄型化後的元件晶圓的裂紋。尤其，若於元件晶圓產生裂紋，則產生由破損引起的元件晶片的良率降低的問題，但本發明中，就可大幅度地減少裂紋數的方面而言技術性價值高。
1‧‧‧積層體
11‧‧‧暫時接著劑層
12‧‧‧載體基材
15‧‧‧成型層
61‧‧‧元件基板
62‧‧‧電路面

Claims (15)

  1. 一種積層體，其包括：具有電路面的元件晶圓、覆蓋所述電路面的表面的成型層、以及位於所述成型層的表面的暫時接著劑層； 利用光學顯微鏡自相對於所述暫時接著劑層的膜面為垂直的方向觀察到的最大長度30 μm以上的空隙的數量於每700 cm2 的暫時接著劑層的膜面為3個以下，且所述暫時接著劑層的算術平均表面粗糙度即Ra為Ra≦10.0 μm。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的積層體，其中，所述成型層中的分子量1000以下的成分為5質量%以下。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，所述成型層是藉由對液狀的成型材料進行烘烤而形成。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，所述成型層是利用固體的壓縮成型材料而形成。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其是對所述成型層進行處理後設置暫時接著劑層而成，且所述處理後的成型層自100℃至200℃為止以10℃/min昇溫時的熱質量減少度為5質量%以下。
  6. 如申請專利範圍第5項所述的積層體，其是於100℃～250℃下對覆蓋所述電路面的表面的成型層進行加熱處理後設置暫時接著劑層而成。
  7. 如申請專利範圍第5項所述的積層體，其是利用有機溶劑對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行清洗後設置暫時接著劑層而成。
  8. 如申請專利範圍第5項所述的積層體，其是對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行灰化處理後設置暫時接著劑層而成。
  9. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其是進行以下處理中的兩種以上後設置暫時接著劑層而成，即，於100℃～250℃下對覆蓋所述電路面的表面的成型層進行加熱處理，利用有機溶劑對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行清洗，以及對覆蓋所述電路面的表面的成型層的表面進行灰化處理。
  10. 如申請專利範圍第8項所述的積層體，其中，所述灰化處理是於氧電漿下進行。
  11. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，所述成型層及所述暫時接著劑層分別獨立地含有樹脂。
  12. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，於所述暫時接著劑層的與所述成型層接觸側的相反側上具有載體基材。
  13. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，所述元件晶圓的厚度為200 μm以下。
  14. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的積層體，其中，所述暫時接著劑層與載體基材接觸。
  15. 如申請專利範圍第14項所述的積層體，其中，所述暫時接著劑層為一層。
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