JPWO2018011854A1 - ミスト塗布成膜装置及びミスト塗布成膜方法 - Google Patents

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Abstract

本発明は、金属酸化膜以外の機能性を有する薄膜を成膜できるミスト塗布成膜装置及びミスト塗布成膜方法を提供することを目的とする。そして、本発明において、原料溶液ミスト化機構(50)は、ナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液である原料溶液(5)をミスト化させて、原料溶液ミスト(6)を得る。ミスト塗布機構(70)は基板(9)の表面上に原料溶液ミスト(6)を塗布して、基板9の表面上に極薄原料溶液液膜を形成する。焼成・乾燥機構(90)はホットプレート(13)上において、表面上に極薄原料溶液液膜が形成された基板(9)を焼成・乾燥し、極薄原料溶液液膜の溶媒を蒸発させて極薄原料溶液液膜に含まれるナノ粒子原料あるいはナノファイバー原料を構成材料とした薄膜を基板(9)の表面上に成膜する。

Description

この発明は、ナノ粒子分散溶液、あるいはナノファイバー分散溶液である原料溶液を超音波によりミスト化し、成膜対象となる基板上に薄膜を成膜するミスト塗布成膜装置及びミスト塗布成膜方法に関するものである。
大気圧下で有機金属化合物から酸化金属薄膜を成膜する方法の一つとしてミストCVD成膜方法がある。
ミストCVD成膜システムは二つ部分で構成される。一つは、有機金属化合物を溶解した原料溶液を超音波振動子でミスト化して、搬送ガスで原料溶液ミストを供給する第1部分である。もう一つは、搬送ガスで供給したミストを成膜ヘッドから基板の表面に噴霧し、基板を加熱しつつ、基板の表面上で気化した原料溶液ミストが酸化剤オゾンあるいは水蒸気と反応することにより金属酸化膜を成膜する第2部分である。
ミストCVD成膜方法は化学反応を通して、有機金属化合物を溶解した原料溶液から金属酸化薄膜を成膜する方法である。CVD成膜方法は例えば特許文献1や非特許文献1に開示されている。
特開2008−31541号公報
特許文献1あるいは非特許文献1で開示された従来のミストCVD成膜装置は有機金属化合物を溶解した原料溶液を超音波振動子でミスト化し、搬送ガスでミストを成膜ヘッドまで搬送する。成膜ヘッドから供給されたミストは気化して、加熱した成膜基板上で気化した原料が酸化剤と反応して金属酸化膜を生成する。
このように、ミストCVD成膜方法はジエチル亜鉛、アルミニウムアセチルアセトナート等の有機金属化合物から化学的な方法で酸化亜鉛、アルミナ等の金属酸化膜を成膜する方法である。
しかしながら、従来のミストCVD成膜方法は金属酸化薄膜を成膜できるが、ナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液である原料溶液からナノ粒子薄膜、ナノファイバー薄膜等の機能性を有する薄膜を成膜できないという問題点があった。近年、機能性フィルム、光学フィルム、フラットディスプレイパネルの高性能化によって、様々な機能性を有する薄膜のニーズが高くなっており、従来のミストCVD成膜方法はそのニーズに対応できていない。
本発明では、上記のような問題点を解決し、金属酸化膜以外の機能性を有する薄膜を成膜できるミスト塗布成膜装置及びミスト塗布成膜方法を提供することを目的とする。
この発明に係るミスト塗布成膜装置は超音波振動子を利用して霧化容器内の原料溶液をミスト化して液滴状の原料溶液ミストを得る原料溶液ミスト化機構を備え、前記原料溶液は、所定の原料を含むナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液であり、成膜対象となる基板を載置する載置部を有し、前記基板に前記原料溶液ミストを供給し、前記基板の表面上に前記原料溶液ミストを塗布して、前記基板の表面上に原料溶液液膜を形成するミスト塗布機構と、前記基板の表面上に形成された前記原料溶液液膜を焼成・乾燥して、前記基板の表面上に前記原料溶液液膜に含まれる前記所定の原料を構成材料とした薄膜を成膜する焼成・乾燥機構とをさらに備える。
請求項1記載の本願発明のミスト塗布成膜装置はミスト塗布機構により、原料溶液ミストを塗布して基板の表面上に原料溶液液膜を形成した後、焼成・乾燥機構により原料溶液液膜を焼成・乾燥して基板の表面上に所定の原料を含む薄膜を成膜している。この際、原料溶液としてナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液を用いている。
その結果、請求項1記載の本願発明のミスト塗布成膜装置は、ナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液に含まれる所定の原料を構成材料とした薄膜を均一性良く基板の表面上に成膜することができる。
この発明の目的、特徴、局面、および利点は、以下の詳細な説明と添付図面とによって、より明白となる。
この発明の実施の形態であるミスト塗布成膜装置の構成を模式的に示す説明図である。 図1で示したミスト塗布ヘッドの底面構造を示す平面図である。 図1で示したミスト塗布成膜装置を用いて実行するミスト塗布成膜方法の成膜手順を示すフローチャートである。 本実施の形態のミスト塗布成膜方法の実行時における基板の表面上の状態を模式的に示す説明図である。 基板に対するヘッド底面の位置関係を模式的に示す説明図である。 SEMによる、成膜されたナノファイバー薄膜の観察画像を示す図である。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。
<実施の形態1>
(ミスト塗布成膜装置(mist coating forming apparatus))
図1は、この発明の実施の形態であるミスト塗布成膜装置の構成を模式的に示す説明図である。同図に示すように、実施の形態1のミスト塗布成膜装置は、原料溶液ミスト化機構50、ミスト塗布機構70、焼成・乾燥機構90を主要構成要素として有している。
原料溶液ミスト化機構50は、超音波を発生する超音波振動子1を利用して霧化容器4に投入した原料溶液5を粒径分布が狭く中心粒径が約4μmの液滴にミスト化(霧化)して原料溶液ミスト6を発生する原料溶液ミスト発生処理を実行する。原料溶液ミスト6はキャリアガス供給部16から供給されるキャリアガスによってミスト供給ライン22を介してミスト塗布機構70に搬送される。
ミスト塗布機構70は、ミスト供給ライン22から原料溶液ミスト6を受け、ミスト塗布ヘッド8から移動ステージ10(載置部)上に載置された基板9(成膜対象の基板)の表面上に原料溶液ミスト6を供給することにより、基板9の表面上に原料溶液ミスト6を塗布して(coat)、基板9の表面上に極薄原料溶液液膜(原料溶液液膜)を形成する原料溶液ミスト塗布処理(mist coating processing)を実行する。
焼成・乾燥機構90はホットプレート13上において、表面上に薄原料溶液液膜が形成された基板9を焼成・乾燥し、極薄原料溶液液膜の溶媒を蒸発させて極薄原料溶液液膜に含まれるナノ粒子原料あるいはナノファイバー原料を構成材料とした薄膜を基板9の表面上に成膜する焼成・乾燥処理を実行する。
(原料溶液ミスト化機構50)
原料溶液ミスト化機構50において、超音波振動子1としては、例えば1.5〜2.5MHz範囲内の超音波周波数を用いることができる。超音波振動子1上に設けられた水槽2に超音波振動子1で発生した超音波伝播の媒体として水3を導入し、超音波振動子1を駆動することにより、ミスト化容器4に投入した原料溶液5をミスト化(霧化)させて、粒径分布が狭く中心粒径が4μm程度のマイクロメーターサイズの液滴である、原料溶液ミスト6を得る。
なお、原料溶液5としては、原料溶液の粘度が高くても低粘度のメタノール、トルエン、水、ヘキサン、エーテル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ビニル、塩化エチル等の溶媒で希釈された、粘度が1.1mPa・s以下の原料溶液を想定している。
原料溶液5がナノ粒子分散溶液の場合を考える。この場合、例えば、銀ナノ粒子分散溶液、酸化ジルコニウム分散溶液、酸化セリウム分散溶液、酸化インジウム分散溶液、酸化スズ分散溶液、酸化亜鉛分散溶液、酸化チタン分散溶液、シリカ分散溶液あるいはアルミナ分散溶液が考えられ、これらの溶液が上記溶媒により希釈されて原料溶液5が得られる。
したがって、上述したナノ粒子分散溶液に含まれるナノ粒子原料(所定の原料)は、銀ナノ粒子、酸化ジルコニウムナノ粒子、酸化セリウムナノ粒子、酸化インジウムナノ粒子、酸化スズナノ粒子、酸化亜鉛ナノ粒子、酸化チタンナノ粒子、シリカナノ粒子、あるいはアルミナナノ粒子となる。
なお、「ナノ粒子」とは、粒径が100nm以下の粒子を意味し、「ナノ粒子分散溶液」とは、水、アルコール等の溶媒に溶けることなく、ナノ粒子が浮いて存在していることを意味する。
一方、原料溶液5がナノファイバー分散溶液の場合を考える。この場合、例えば、カーボンナノチューブ分散溶液、銀ナノファイバー分散溶液、あるいはセルロースナノファイバー分散溶液が考えられ、これらの溶液が上記溶媒により希釈されて原料溶液5が得られる。
上述したナノファイバー分散水溶液に含まれるナノファイバー原料(所定の原料)は、カーボンナノチューブ、銀ナノファイバー、あるいはセルロースナノファイバーとなる。
なお、「ナノファイバー」とは、繊維径が100nm以下の繊維状物質を意味し、「ナノファイバー分散溶液」とは、水、アルコール等の溶媒に溶けることなく、ナノファイバーが浮いて存在していることを意味する。
キャリアガス供給部16から供給されたキャリアガスをキャリアガス導入ライン21からミスト化容器4内に供給することにより、ミスト化容器4の内部空間でミスト化された液滴状の原料溶液ミスト6は、ミスト供給ライン22を介してミスト塗布機構70のミスト塗布ヘッド8に向けて運ばれる。なお、キャリアガスは主に原料溶液ミスト6を搬送する目的で窒素ガスあるいは空気が使われており、キャリアガス流量は2〜10(L/min)でミスト制御部35によって制御される。なお、バルブ21bはキャリアガス導入ライン21に設けられ、キャリアガス流量を調整するためのバルブである。
ミスト制御部35はバルブ21bの開閉度合を制御してキャリアガス供給部16から供給されるキャリアガス流量を制御するとともに、超音波振動子1の振動の有無、超音波周波数等を制御する。
(ミスト塗布機構70)
ミスト塗布機構70はミスト塗布ヘッド8と成膜対象の基板9を上部に載置して、移動制御部37の制御下で移動可能な移動ステージ10(載置部)を主要構成要素として有している。
図2はミスト塗布ヘッド8の底面構造を示す平面図である。図2にXY座標軸を示している。同図に示すように、ミスト塗布ヘッド8のヘッド底面8bにおいてY方向(所定方向)を長手方向としたスリット状のミスト噴出口18が形成されている。
図2において、ミスト塗布ヘッド8のヘッド底面8b下に存在する基板9の仮想平面位置を示している。基板9は図中、X方向の辺を長辺、Y方向の辺を短辺とした矩形状に構成される。
図2に示すように、ヘッド底面8bに設けられるミスト噴出口18は、基板9の短辺形成方向(Y方向)を長手方向としたスリット状に設けられており、その形成長(Y方向の長さ)は、基板9の短辺幅と同程度に設定される。
したがって、例えば、移動ステージ10によって基板9をX方向(ミスト噴出口18の短手方向)に沿って移動させながら、ミスト塗布ヘッド8内で整流された原料溶液ミスト6をミスト噴出口18から供給することにより、基板9の表面上の略全面に原料溶液ミスト6を塗布して、基板9の表面上に極薄原料溶液液膜を形成することできる。また、ミスト噴出口18がスリット状で形成されているため、ミスト塗布ヘッド8における長手方向(Y方向,所定方向)の形成長を調整することにより、成膜対象の基板である基板9の短辺幅に制限されることがなく、短辺幅が広い基板9にも適応することができる。具体的には、想定される基板9の最大短辺幅に合致した長手方向の幅をミスト塗布ヘッド8に持たせることにより、ミスト噴出口18の形成長を基板9の最大短辺幅にほぼ合致させることができる。
なお、基板9を上部に載置する移動ステージ10はミスト塗布ヘッド8のヘッド底面8bから1〜5mm離れた状態で、移動制御部37による制御下でX方向に沿って移動することにより、基板9の表面の略全面上に原料溶液ミスト6の塗布によって極薄原料溶液液膜を基板9の表面上に形成することができる。
この際、移動制御部37によって移動ステージ10の移動速度を変更することにより、極薄原料溶液液膜の厚さを調整することができる。
すなわち、移動制御部37は、ミスト塗布ヘッド8のミスト噴出口18の短手方向に合致する移動方向(図2のX方向)に沿って移動ステージ10を移動させ、移動方向に沿った移動ステージ10の移動速度を可変制御する。
また、ミスト塗布ヘッド8及び移動ステージ10はミスト塗布チャンバー11内に設けられており、ミスト塗布チャンバー11内で揮発した原料溶液ミスト6の溶媒蒸気とキャリアガスとの混合ガスは排ガス出力ライン23を介して、図示しない排気処理装置にて処理された後に大気に放出される。なお、バルブ23bは排ガス出力ライン23に設けられるバルブである。
(焼成・乾燥機構90)
焼成・乾燥機構90では焼成・乾燥チャンバー14内に設けられるホットプレート13を主要構成として有している。ミスト塗布機構70によって原料溶液ミスト6の塗布により、表面上に極薄原料溶液液膜が形成された基板9が焼成・乾燥チャンバー14内においてホットプレート13上に載置される。
ホットプレート13を用いて極薄原料溶液液膜が表面上に形成された基板9に対し焼成・乾燥処理を行うことにより、原料溶液ミスト6の塗布により形成された極薄原料溶液液膜の溶媒を蒸発させて、基板9の表面上に原料溶液5に含まれる原料(所定の原料)そのものを構成材料とした薄膜を成膜することができる。すなわち、薄膜は極薄原料溶液液膜より薄い膜厚となり、その組成が原料溶液5の組成と同じになる。なお、焼成・乾燥処理により生成した原料溶液5の溶媒蒸気は排ガス出力ライン24から、図示しない排気処理装置にて処理された後に大気に放出される。
なお、図1で示す例では、焼成・乾燥処理をホットプレート13を用いて実行したが、ホットプレート13を用いることなく、焼成・乾燥チャンバー14内に熱風を供給する態様で焼成・乾燥機構90を構成しても良い。
(ミスト塗布成膜方法(mist coating forming method))
図3は、図1で示したミスト塗布成膜装置を用いて実行するミスト塗布成膜方法の成膜手順を示すフローチャートである。図4はミスト塗布成膜方法の実行時における基板9の表面上の状態を模式的に示す説明図である。以下、図3及び図4を参照して、ミスト塗布成膜方法の処理手順を説明する。
ステップS1において、原料溶液ミスト化機構50により、超音波振動子1を利用して霧化容器4内の原料溶液5をミスト化して液滴状の原料溶液ミスト6を発生する原料溶液ミスト発生処理を実行する。以下では、原料溶液5としてナノファイバー分散溶液を用いた場合を説明する。
具体的には、1wt%(重量パーセント)のナノファイバー分散溶液を粘度1.1mPa・s以下まで希釈して原料溶液5とする。原料溶液5を1.6MHzで振動する2つの超音波振動子1(図1では1つの超音波振動子1のみ図示)を駆動して原料溶液5のミスト化を行い、キャリアガス流量が2L/minの窒素キャリアガスをキャリアガス供給部16から供給することにより、ミスト化容器4内で発生された原料溶液ミスト6をミスト供給ライン22を介してミスト塗布機構70内のミスト塗布ヘッド8に搬送することができる。
このように、霧化制御部であるミスト制御部35の制御下で複数の超音波振動子1における動作振動子数とキャリアガス供給部16から供給されるキャリアガスにおけるキャリアガス流量とを制御することにより、原料溶液ミスト6をミスト塗布機構70内のミスト塗布ヘッド8に精度良く供給することができる。
次に、ステップS2において、ミスト塗布機構70により、移動ステージ10上に塗布対象基板である基板9を載置し、ミスト塗布ヘッド8のミスト噴出口18から原料溶液ミスト6を供給し、基板9の表面上に原料溶液ミスト6を塗布して、図4(a) に示すように、基板9の表面上に極薄原料溶液液膜61(原料溶液液膜)を形成する原料溶液ミスト塗布処理を実行する。
具体的には、ミスト塗布ヘッド8内で整流された原料溶液ミスト6はスリット状に形成されたミスト噴出口18を通して基板9の表面に供給されることにより原料溶液ミスト塗布処理が実行される。なお、基板9は長辺を400(mm)短辺を200(mm)とした矩形状の表面を有している。
移動ステージ10上に載置(セット)された基板9は、ヘッド底面8bの下方1〜5mmの間隔を隔てた位置に存在し、移動制御部37による制御下で移動ステージ10を図2のX方向に移動(スキャン)させることにより、基板9の表面上の略全面に原料溶液ミスト6の塗布による極薄原料溶液液膜61が形成される。なお、移動制御部37によって移動ステージ10の移動速度は1〜50(mm/sec)の範囲で可変制御できる。
原料溶液ミスト6を塗布して極薄原料溶液液膜61を基板9の表面上に形成するためには、原料溶液ミスト6が基板9の表面上でよく濡れる(濡れ性を高める)必要がある。原料溶液ミスト6が基板9の表面上でよく濡れるためには、原料溶液ミスト6の表面張力を小さくして、基板9の表面張力を大きくする必要がある。原料溶液5がナノファイバー分散溶液であるため、溶媒水としてメタノールを用い原料溶液ミスト6の表面張力を小さくするとともに、基板9表面上の汚れとなる有機物と金属物を除去することにより基板9の表面張力を大きくしている。その結果、塗布される原料溶液ミスト6の基板9の表面上での濡れ性が高まる結果、基板9の表面上に液体状の極薄原料溶液液膜61を形成することができる。
このように、原料溶液5において表面張力が小さい溶媒の使用と基板9の表面汚れを除去することにより、塗布される原料溶液ミスト6が基板9の表面でよく濡れて極薄原料溶液液膜61を形成している。また、ミスト塗布ヘッド8を固定しつつ、基板9を載置した移動ステージ10のみを移動して基板9の表面上に原料溶液ミスト6を塗布することにより、比較的容易に基板9の表面上に極薄原料溶液液膜61を形成することができる。
図5は基板9に対するヘッド底面8bの位置関係を模式的に示す説明図である。同図において、XZ座標軸を併記している。同図に示すように、基板9の表面形成方向(図5のX方向)に対し傾きθを持たせることにより、ミスト噴出口18から基板9の垂線L9から角度θ分、斜め方向に原料溶液ミスト6を噴出することができる。
このように、ミスト塗布ヘッド8のヘッド底面8bを基板9の表面形成方向に対し傾きθを持たせることにより、キャリアガス供給部16からのキャリアガス流量による原料溶液ミスト6が基板9の表面に当たる際に生じる液膜の乱れを効果的に抑制して、原料溶液ミスト6がより均一に基板9の表面上に塗布できるようにして、極薄原料溶液液膜61の均一性を高めている。
次に、ステップS3において、焼成・乾燥機構90により、基板9の表面上に形成された極薄原料溶液液膜61を焼成・乾燥して、図4(b) に示すように、基板9の表面上に分散溶液に含まれるカーボンナノチューブ、セルロースナノファイバー等のナノファイバー原料(所定の原料)そのものを構成材料とした、極薄原料溶液液膜61より膜厚が薄いナノファイバー薄膜62(薄膜)を成膜する焼成・乾燥処理を実行する。ナノファイバー薄膜62の構成材料によって、様々な機能性(バリア性、導電性、反射防止、親水性、疎水性)有する薄膜としてナノファイバー薄膜62を成膜することができる。
以上のステップS1〜S3によるミスト塗布成膜方法により、基板9の表面上にナノファイバー薄膜62を形成することができる。なお、上述した例では、原料溶液5としてナノファイバー分散溶液を用いた例を示したが、原料溶液5としてナノ粒子分散溶液を用いて上述したステップS1〜S3によるミスト塗布成膜方法を実行することにより、基板9の表面上にナノ粒子薄膜を形成することができる。
このように、図3で示したステップS1〜S3を備えたミスト塗布成膜方法を実行する、本実施の形態のミスト塗布成膜装置はミスト塗布機構70により、原料溶液5としてナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液を用い、原料溶液ミスト6を塗布して基板9の表面上に極薄原料溶液液膜61を形成している。そして、焼成・乾燥機構90により極薄原料溶液液膜61を焼成・乾燥して基板9の表面上に原料溶液5の原料(所定の原料)を構成材料とした機能性を有する薄膜(ナノ粒子薄膜あるいはナノファイバー薄膜)を成膜している。
その結果、本実施の形態のミスト塗布成膜装置は、ナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液内に含まれる原料溶液5の原料(ナノ粒子原料あるいはナノファイバー原料)を構成要素した様々な機能性を有する薄膜を均一性良く基板9の表面上に成膜することができる。
加えて、上述したミスト塗布成膜方法を実行する、本実施の形態のミスト塗布成膜装置は、真空装置が不用であるため、シンプルでイニシャルコストとランニングコストとの低減化を図ることができる。
次に、図3を参照して、実施の形態1のミスト塗布成膜装置によるミスト塗布成膜方法により基板9の表面上に成膜されたナノファイバー薄膜62の成膜検証処理を説明する。
図3のステップS4において、基板9の表面上に成膜されたナノファイバー薄膜62を選択的にSEM(Scanning Electron Microscope)にて観察を実行した。図6はSEMによるナノファイバー薄膜62の観察画像を示す図である。
図6に示すように、本実施の形態のミスト塗布成膜装置によるミスト塗布成膜方法の実行により、綿密なファイバー構造を有するナノファイバー薄膜62が成膜されることができた。
この発明は詳細に説明されたが、上記した説明は、すべての局面において、例示であって、この発明がそれに限定されるものではない。例示されていない無数の変形例が、この発明の範囲から外れることなく想定され得るものと解される。
1 超音波振動子
4 霧化容器
5 原料溶液
6 原料溶液ミスト
8 ミスト塗布ヘッド
8b ヘッド底面
9 基板
10 移動ステージ
11 ミスト塗布チャンバー
13 ホットプレート
14 焼成・乾燥チャンバー
16 キャリアガス供給部
18 ミスト噴出口
21 キャリアガス導入ライン
22 ミスト供給ライン
21b バルブ
35 ミスト制御部
37 移動制御部
50 原料溶液ミスト化機構
70 ミスト塗布機構
90 焼成・乾燥機構

Claims (4)

  1. 超音波振動子(1)を利用して霧化容器(4)内の原料溶液(5)をミスト化して液滴状の原料溶液ミスト(6)を得る原料溶液ミスト化機構(50)を備え、前記原料溶液は、所定の原料を含むナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液であり、
    成膜対象となる基板(9)を載置する載置部(10)を有し、前記基板に前記原料溶液ミストを供給し、前記基板の表面上に前記原料溶液ミストを塗布して、前記基板の表面上に原料溶液液膜(61)を形成するミスト塗布機構(70)と、
    前記基板の表面上に形成された前記原料溶液液膜を焼成・乾燥して、前記基板の表面上に前記原料溶液液膜に含まれる前記所定の原料を構成材料とした薄膜(62)を成膜する焼成・乾燥機構(90)とをさらに備える、
    ミスト塗布成膜装置。
  2. 請求項1記載のミスト塗布成膜装置であって、
    前記原料溶液ミスト化機構は前記原料溶液ミストを前記ミスト塗布機構に向けて搬送するためのキャリアガスを供給するキャリアガス供給部(16)を含む、
    ミスト塗布成膜装置。
  3. 請求項1または請求項2に記載のミスト塗布成膜装置であって、
    前記ミスト塗布機構は、ミスト噴出口(18)から前記原料溶液ミストを噴出するミスト塗布ヘッド(8)をさらに有し、前記ミスト噴出口は所定方向を長手方向としたスリット状に形成され、
    前記ミスト塗布ヘッドの前記ミスト噴出口の短手方向に合致する移動方向に沿って前記載置部を移動させ、前記移動方向に沿った前記載置部の移動速度を可変制御する移動制御部(37)をさらに有する、
    ミスト塗布成膜装置。
  4. (a) 所定の原料を含む、ナノ粒子分散溶液あるいはナノファイバー分散溶液をミスト化して原料溶液ミスト(6)を得るステップ(S1)と、
    (b) 成膜対象となる基板(9)に前記原料溶液ミストを供給し、前記基板の表面上に前記原料溶液ミストを塗布して、前記基板の表面上に原料溶液液膜を形成するステップ(S2)と、
    (c) 前記基板の表面上に形成された前記原料溶液液膜を焼成・乾燥して前記基板の表面上に前記所定の原料を含む薄膜を成膜するステップ(S3)とを備える、
    ミスト塗布成膜方法。
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