JPWO2016063902A1 - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
前記負極はシリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含み、
前記電解液は、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする、二次電池;
R1−O−R2 (1)
{式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
{式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R1’’−SO2−R2’’ (3)
{式(3)中、R1’’、R2’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。
本実施形態の二次電池の電解液は、非水溶媒として、式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種を含む。電解液は上記所定の化合物を含む非水溶媒と、支持塩を含むことが好ましい。なお、本明細書においては、電解液のことを「非水電解液」と記載することもある。また、式(1)で表されるフッ素含有エーテル化合物のことを単に「フッ素含有エーテル化合物」または「フッ素含有エーテル」、式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物のことを単に「フッ素含有リン酸エステル化合物」または「フッ素含有リン酸エステル」、および式(3)で示されるスルホン化合物のことを単に「スルホン化合物」または「スルホン」と記載することもある。
{式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも1つがフッ素含有アルキル基である。}
{式(2)中、R1’、R2’、R3’は、それぞれ独立に、アルキル基またはフッ素含有アルキル基を示し、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つがフッ素含有アルキル基である。}
R1’’−SO2−R2’’ (3)
(式(3)中、R1’’、R2’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基を示す。R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であっても良い。)
正極は、例えば、正極活物質が正極用結着剤によって正極集電体の片面または両面に結着されて構成される。正極材料(正極活物質)の一態様としては、特に限定はされないが、スピネル系の材料、層状系の材料、オリビン系の材料などが挙げられる。
LiMn2O4、
LiMn2O4のMnの一部を置換して寿命を高めたリチウムに対して4V付近で動作する材料:
LiMn2−xMxO4(式中、0<x<0.3であり、Mは、金属元素であり、Li、Al、B、Mg,Si,および遷移金属から選ばれる少なくとも一種を含む。)、
LiNi0.5Mn1.5O4などの5V付近の高電圧で動作する材料、
LiMn2O4の材料の一部を他元素で置換して寿命を高めた材料:
Lia(MxMn2−x−yYy)(O4−wZw) (6)
{式(6)中、0.4≦x≦1.2、0≦y、x+y<2、0≦a≦1.2、0≦w≦1である。Mは遷移金属元素であり、Co、Ni、Fe、Cr及びCuからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Yは、金属元素であり、Li、B、Na、Al、Mg、Ti、Si、K及びCaからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、Zは、F及び又はClからなる群より選ばれる少なくとも一種である。}
等が使用可能である。
LiCo1−xMxO2(0≦x<0.3であり、MはCo以外の金属である)、
LiNi1−xMxO2(0.05<x<0.3であり、MはCoおよびAlから選ばれる少なくとも一種を含む金属元素である。)、
Li(LixM1−x−zMnz)O2 (7)
{式(7)中、0.1≦x<0.3、0.33≦z≦0.7、MはCo及びNiのうちの少なくとも一種である。}、および
Li(M1−zMnz)O2 (8)
{式(8)中、0.33≦z≦0.7、MがLi、Co及びNiのうちの少なくとも一種である。}
で表される層状構造のリチウム金属複合酸化物が挙げられる。
LiMPO4
(式中、Mは、Co、Fe、Mn、及びNiのうちの少なくとも一種である。)
で表される。具体的には、LiFePO4、LiMnPO4、LiCoPO4、LiNiPO4などが挙げられ、これらの一部を別の元素で置換したり、酸素部分をフッ素で置換したりしたものを使用できる。また、上記LiMPO4において、MはCoおよびNiのうちの少なくとも一種を含むことが好ましく、Mの組成比のうち80%以上がCoおよび/またはNiであることがより好ましい。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
負極は、例えば、負極活物質が負極用結着剤によって負極集電体の片面または両面に結着されて構成される。
SiOおよびSiO2などのSiOx(0<x≦2)で表されるSi酸化物;
M1ySi1−y(M1は、金属元素であり、Li、B、Mg,Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、0<y<1である。)で表されるシリコン合金;
M2zSi1−zOw(M2は、金属元素であり、Li、B、Mg、Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、0<z<1、0<w<2である。)で表されるシリコン複合酸化物;Si単体;および
シリコン窒化物などが挙げられる。負極活物質は、シリコンを含む化合物を1種を単独で含んでも、2種以上を含んでもよい。
二次電池は、その構成として正極、負極、セパレータ、及び非水電解液との組み合わせからなることができる。セパレータとしては、例えば、織布、不織布、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系、ポリイミド、多孔性ポリフッ化ビニリデン膜等の多孔性ポリマー膜、又はイオン伝導性ポリマー電解質膜等が挙げられる。これらは単独または組み合わせで使用することができる。
二次電池の形状としては、例えば、円筒形、角形、コイン型、ボタン型、ラミネート型等が挙げられる。電池の外装体としては、例えば、ステンレス、鉄、アルミニウム、チタン、又はこれらの合金、あるいはこれらのメッキ加工品等が挙げられる。メッキとしては例えばニッケルメッキを用いることができる。
電極素子と電解液と外装体を有する二次電池の製造方法であって、
シリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含む負極を作製する工程と、
正極と前記負極とを対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と電解液と、を外装体の中に封入する工程と、を含み、
前記電解液が、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする二次電池の製造方法;
R1−O−R2 (1)
{式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
{式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R1’’−SO2−R2’’ (3)
{式(3)中、R1’’、R2’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。
EC:エチレンカーボネート
PC:プロピレンカーボネート
FEC:モノフルオロエチレンカーボネート(4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン)
FE1:1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル
FP1:リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)
SL:スルホラン
MSL:3−メチルスルホラン
DMS:ジメチルスルホン
EMS:エチルメチルスルホン
DES:ジエチルスルホン
EiPS:エチルイソプロピルスルホン
正極活物質としてのLiNi0.5Mn0.3Co0.2O2(92質量%)に、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(4質量%)と、導電剤としてカーボンブラック(4質量%)とを混合して正極合剤とした。該正極合剤をN−メチル−2−ピロリドンに分散させることにより、正極用スラリーを調製した。この正極用スラリーを厚さ20μmのアルミニウム製集電体の片面に、均一に塗布した。単位面積当たりの初回充電容量が2.5mAh/cm2となるように塗布膜の厚さを調整した。乾燥させた後、ロールプレスで圧縮成型することにより正極を作製した。
この電池を、20mAで充電し、上限電圧が4.4Vに達した後は、全充電時間が2.5時間になるまで定電流で充電した。その後、20mAで下限電圧2.5Vになるまで定電流で放電した。この充放電を300回繰り返した。セルは45℃の恒温槽内に配置し、充放電を行った。300サイクル時点の容量と、1サイクル目の容量の比率{(300サイクル時点の容量/1サイクル目の容量)×100}(%)を、45℃300サイクル後の容量維持率として評価した。
非水電解液中のスルホン化合物の種類とその含有量を変えて、非水溶媒の組成を表1に示す組成とした以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製し、サイクル特性評価を行った。表1に電解液の組成と、サイクル特性評価の結果(容量維持率)を示す。
非水電解液中の環状カーボネートの種類と含有量を変えて評価を行った。非水電解液の非水溶媒を表2に示す組成とした以外は実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製し、サイクル特性評価を行った。表2に電解液の組成と、サイクル特性評価の結果(容量維持率)を示す。
電解液中のフッ素化エーテルとフッ素化リン酸エステルの種類と含有量を変えた場合の検討を行った。表3に示すように、電解液の非水溶媒の組成を変えて、実施例1と同じ方法で実験を行った結果を示す。表の中に示すフッ素化エーテルとフッ素化リン酸エステルは、以下のものを使った。表中では、略称で示す。
FE1: 1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル
FE2: 2,2,3,4,4,4−ヘキサフルオロブチル−ジフルオロメチルエーテル
FE3: 1,1−ジフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル
FE4: 1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−2,2−ジフルオロエチルエーテル
FE5: 1,1−ジフルオロエチル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル
FE6: 1H,1H,2’H,3H−デカフルオロジプロピルエーテル
FE7: ビス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)エーテル
FE8: 1H,1H,5H−パーフルオロペンチル−1,1,2,2−テトラフルオロエチルエーテル
FE9: ビス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)エーテル
FE10: 1H,1H,2’H−パーフルオロジプロピルエーテル
FE11: 1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル
FE12: 1H−パーフルオロブチル−1H−パーフルオロエチルエーテル
FE13: ビス(2,2,3,3−テトラフルオロプロピル)エーテル
FP1: リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)
FP2: リン酸トリス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)
FP3: リン酸トリス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)
実施例1から正極活物質および/または負極活物質を変えて用いた電池での評価を実施した。表4に示す正極活物質、負極活物質および電解液を用いた以外は、実施例1と同様の方法で二次電池を作製した。比較例6〜16においては、カーボネート系化合物のみ含む電解液を用い、実施例59〜69においては、フッ素化エーテル、フッ素化リン酸エステル、スルホン化合物、および環状カーボネートを含む電解液を用いた。表4に示すように、電極の種類によって、ほぼ満充電となるような電圧範囲を選択し、実施例1と同様に充放電サイクル特性試験を行った。45℃、300サイクル後の容量維持率(300サイクル時点の容量/1サイクル目の容量)の結果を表4に示す。
2 負極活物質層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 セパレータ
6 ラミネート外装体
7 ラミネート外装体
8 負極タブ
9 正極タブ
10 フィルム外装体
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
上記の実施形態の一部または全部は、以下の付記のようにも記載されうるが、本出願の開示事項は以下の付記に限定されない。
(付記1)
負極と電解液とを備えた二次電池であって、
前記負極はシリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含み、
前記電解液は、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする、二次電池;
R 1 −O−R 2 (1)
{式(1)中、R 1 およびR 2 は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R 1 およびR 2 の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R 1 ’)(−O−R 2 ’)(−O−R 3 ’) (2)
{式(2)中、R 1 ’、R 2 ’、R 3 ’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R 1 ’、R 2 ’、R 3 ’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R 1 ’’−SO 2 −R 2 ’’ (3)
{式(3)中、R 1 ’’、R 2 ’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。
(付記2)
前記シリコンを含有する化合物が、
SiO x (0<x≦2)で表されるSi酸化物、
M1 y Si 1−y (M1は、金属元素であり、Li、B、Mg,Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、0<y<1である。)で表されるシリコン合金、
M2 z Si 1−z O w (M2は、金属元素であり、Li、B、Mg、Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群から選ばれる少なくとも一種を含み、0<z<1、0<w<2である。)で表されるシリコン複合酸化物、
Si単体、および
シリコン窒化物
からなる群より選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする付記1に記載の二次電池。
(付記3)
前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、20体積%以上75体積%以下であることを特徴とする付記1または2に記載の二次電池。
(付記4)
前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の炭素数の総和が4以上10以下であることを特徴とする付記1〜3のいずれかに記載の二次電池。
(付記5)
前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の水素原子数とフッ素原子数の総和に対するフッ素原子数の比率が、40%以上90%以下であることを特徴とする付記1〜4のいずれかに記載の二次電池。
(付記6)
前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物が、1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、2,2,3,4,4,4−ヘキサフルオロブチル−ジフルオロメチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−2,2−ジフルオロエチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H,1H,2’H,3H−デカフルオロジプロピルエーテル、ビス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)エーテル、1H,1H,5H−パーフルオロペンチル−1,1,2,2−テトラフルオロエチルエーテル、ビス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)エーテル、1H,1H,2’H−パーフルオロジプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H−パーフルオロブチル−1H−パーフルオロエチルエーテル、およびビス(2,2,3,3−テトラフルオロプロピル)エーテルからなる群より選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする付記1〜5のいずれかに記載の二次電池。
(付記7)
電解液が、前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物を2種類以上含むことを特徴とする付記1〜6のいずれかに記載の二次電池。
(付記8)
前記式(2)で表されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、5体積%以上40体積%以下であることを特徴とする付記1〜7のいずれかに記載の二次電池。
(付記9)
前記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の炭素数の総和が4以上10以下であることを特徴とする付記1〜8のいずれかに記載の二次電池。
(付記10)
前記式(2)で表されるフッ素含有リン酸エステル化合物が、リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)、リン酸トリス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)、およびリン酸トリス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)から選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする、付記1〜9のいずれかに記載の二次電池。
(付記11)
電解液中の前記式(3)で表されるスルホン化合物の含有量が、2体積%以上40体積%以下であることを特徴とする付記1〜10のいずれかに記載の二次電池。
(付記12)
前記式(3)で示されるスルホン化合物が、スルホラン、3−メチルスルホラン、ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、ジエチルスルホンおよびエチルイソプロピルスルホンから選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、付記1〜11のいずれかに記載の二次電池。
(付記13)
前記式(3)で示されるスルホン化合物が、環状スルホンと鎖状スルホンの混合物であることを特徴とする、付記1〜12のいずれかに記載の二次電池。
(付記14)
前記環状スルホンの体積と前記鎖状スルホンの体積の和に対する鎖状スルホンの体積比率は10%以上90%以下であることを特徴とする付記13に記載の二次電池。
(付記15)
電解液中の前記環状カーボネート化合物の含有量が、2体積%以上30体積%以下であることを特徴とする付記1〜14のいずれかに記載の二次電池。
(付記16)
前記環状カーボネート化合物が、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、およびフッ素化エチレンカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする、付記1〜15のいずれかに記載の二次電池。
(付記17)
前記環状カーボネート化合物が、
プロピレンカーボネートと、
エチレンカーボネートおよびフッ素化エチレンカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも一種と、
を含むことを特徴とする付記1〜16のいずれかに記載の二次電池。
(付記18)
前記環状カーボネート化合物がプロピレンカーボネートを含み、
前記プロピレンカーボネートの含有量が、全環状カーボネート化合物中20体積%以上80体積%以下であることを特徴とする付記1〜17のいずれかに記載の二次電池。
(付記19)
電極素子と電解液と外装体を有する二次電池の製造方法であって、
シリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含む負極を作製する工程と、
正極と前記負極とを対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と電解液と、を外装体の中に封入する工程と、
を含み、
前記電解液が、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする二次電池の製造方法;
R 1 −O−R 2 (1)
{式(1)中、R 1 およびR 2 は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R 1 およびR 2 の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R 1 ’)(−O−R 2 ’)(−O−R 3 ’) (2)
{式(2)中、R 1 ’、R 2 ’、R 3 ’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R 1 ’、R 2 ’、R 3 ’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R 1 ’’−SO 2 −R 2 ’’ (3)
{式(3)中、R 1 ’’、R 2 ’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。
Claims (19)
- 負極と電解液とを備えた二次電池であって、
前記負極はシリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含み、
前記電解液は、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする、二次電池;
R1−O−R2 (1)
{式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
{式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R1’’−SO2−R2’’ (3)
{式(3)中、R1’’、R2’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。 - 前記シリコンを含有する化合物が、
SiOx(0<x≦2)で表されるSi酸化物、
M1ySi1−y(M1は、金属元素であり、Li、B、Mg,Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、0<y<1である。)で表されるシリコン合金、
M2zSi1−zOw(M2は、金属元素であり、Li、B、Mg、Na、Al、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、およびZnからなる群から選ばれる少なくとも一種を含み、0<z<1、0<w<2である。)で表されるシリコン複合酸化物、
Si単体、および
シリコン窒化物
からなる群より選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。 - 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、20体積%以上75体積%以下であることを特徴とする請求項1または2に記載の二次電池。
- 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の炭素数の総和が4以上10以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の水素原子数とフッ素原子数の総和に対するフッ素原子数の比率が、40%以上90%以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物が、1,1,2,2−テトラフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、2,2,3,4,4,4−ヘキサフルオロブチル−ジフルオロメチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−2,2,3,3−テトラフルオロプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−2,2−ジフルオロエチルエーテル、1,1−ジフルオロエチル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H,1H,2’H,3H−デカフルオロジプロピルエーテル、ビス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)エーテル、1H,1H,5H−パーフルオロペンチル−1,1,2,2−テトラフルオロエチルエーテル、ビス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)エーテル、1H,1H,2’H−パーフルオロジプロピルエーテル、1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロピル−1H,1H−ヘプタフルオロブチルエーテル、1H−パーフルオロブチル−1H−パーフルオロエチルエーテル、およびビス(2,2,3,3−テトラフルオロプロピル)エーテルからなる群より選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の二次電池。
- 電解液が、前記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物を2種類以上含むことを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(2)で表されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、5体積%以上40体積%以下であることを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の炭素数の総和が4以上10以下であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(2)で表されるフッ素含有リン酸エステル化合物が、リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)、リン酸トリス(2,2,3,3,3−ペンタフルオロプロピル)、およびリン酸トリス(1H,1H−ヘプタフルオロブチル)から選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする、請求項1〜9のいずれか一項に記載の二次電池。
- 電解液中の前記式(3)で表されるスルホン化合物の含有量が、2体積%以上40体積%以下であることを特徴とする請求項1〜10のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(3)で示されるスルホン化合物が、スルホラン、3−メチルスルホラン、ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、ジエチルスルホンおよびエチルイソプロピルスルホンから選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項1〜11のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記式(3)で示されるスルホン化合物が、環状スルホンと鎖状スルホンの混合物であることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記環状スルホンの体積と前記鎖状スルホンの体積の和に対する鎖状スルホンの体積比率は10%以上90%以下であることを特徴とする請求項13に記載の二次電池。
- 電解液中の前記環状カーボネート化合物の含有量が、2体積%以上30体積%以下であることを特徴とする請求項1〜14のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記環状カーボネート化合物が、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、およびフッ素化エチレンカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも一種を含むことを特徴とする、請求項1〜15のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記環状カーボネート化合物が、
プロピレンカーボネートと、
エチレンカーボネートおよびフッ素化エチレンカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも一種と、
を含むことを特徴とする請求項1〜16のいずれか一項に記載の二次電池。 - 前記環状カーボネート化合物がプロピレンカーボネートを含み、
前記プロピレンカーボネートの含有量が、全環状カーボネート化合物中20体積%以上80体積%以下であることを特徴とする請求項1〜17のいずれか一項に記載の二次電池。 - 電極素子と電解液と外装体を有する二次電池の製造方法であって、
シリコンを含有する化合物を含む負極活物質を含む負極を作製する工程と、
正極と前記負極とを対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と電解液と、を外装体の中に封入する工程と、
を含み、
前記電解液が、
下記式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物から選択される少なくとも一種と、
下記式(3)で示されるスルホン化合物から選択される少なくとも一種と、
環状カーボネート化合物から選択される少なくとも一種と、
を含み、
式(1)で示されるフッ素含有エーテル化合物の電解液中の含有量が、10体積%以上80体積%以下であり、
式(2)で示されるフッ素含有リン酸エステル化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
式(3)で示されるスルホン化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上50体積%以下であり、
環状カーボネート化合物の電解液中の含有量が、1体積%以上40体積%以下であることを特徴とする二次電池の製造方法;
R1−O−R2 (1)
{式(1)中、R1およびR2は、それぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1およびR2の少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
O=P(−O−R1’)(−O−R2’)(−O−R3’) (2)
{式(2)中、R1’、R2’、R3’はそれぞれ独立してアルキル基またはフッ素含有アルキル基であり、R1’、R2’、R3’のうちの少なくとも1つはフッ素含有アルキル基である。};
R1’’−SO2−R2’’ (3)
{式(3)中、R1’’、R2’’はそれぞれ独立に、置換または無置換のアルキル基またはアルキレン基であり、R1’’、R2’’の炭素原子が単結合または二重結合を介して結合した環状化合物であってもよい。}。
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