JPWO2015046583A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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Abstract

合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。本発明に係る合わせガラス用中間膜２は、ポリビニルアセタール樹脂と、ガラス転移温度が−１５℃以上、５℃以下である第２の樹脂成分とを含み、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下であり、上記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下であり、中間膜２中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とが海島構造を有する。

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、例えば、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、遮音性が低くなる。遮音性が低い合わせガラスを自動車のフロントガラス等に用いた場合には、風切り音又はワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の音に対して、遮音性が充分に得られないという問題がある。例えば、コインシデンス効果によって、遮音性が低下することがある。
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
そこで、中間膜の材料の変更により、合わせガラスの遮音性を高めることが検討されている。
例えば、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として、又は他の層と積層されて多層の中間膜として用いられ得る。
特開２００７−０７０２００号公報
上記特許文献１に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性をある程度高めることができるものの、遮音性の更なる向上が求められている。
また、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜に過剰量の可塑剤を添加することも検討されている。中間膜に過剰量の可塑剤を添加することにより、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、過剰量の可塑剤を用いた場合には、中間膜の表面に可塑剤がブリードアウトすることがある。
また、合わせガラスの遮音性を高めるために、複数の層が積層された多層の中間膜において、各層に用いる可塑剤の含有量を異ならせることも検討されている。
しかしながら、上記多層の中間膜では、可塑剤の含有量が多い層から、可塑剤の含有量が少ない層に可塑剤が移行して、中間膜の表面又は各層間の界面に、可塑剤がブリードアウトすることがある。この結果、中間膜の弾性率が変化したり、中間膜の接着性が低下したり、合わせガラスの遮音性が低下したりすることがある。
本発明の目的は、合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供すること、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、ガラス転移温度が−１５℃以上、５℃以下である第２の樹脂成分とを含み、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下であり、前記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下であり、中間膜中で、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分とが海島構造を有する、合わせガラス用中間膜が提供される。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜中で、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分とが全体で海島構造を有する。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、周波数１Ｈｚでの動的粘弾性スペクトルにおいて、前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する損失正接の極大値を示す温度が５０℃以上であり、前記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値を示す温度が−１５℃以上、５℃以下であり、かつ、前記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値が０．４以上である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜が、可塑剤を含まないか、又は中間膜１００重量％中で、可塑剤を４０重量％以下で含む。前記中間膜が、可塑剤を含む場合に、前記中間膜が、中間膜１００重量％中で、可塑剤を好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下で含む。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜が、可塑剤を含まない。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂の少なくとも一部と前記第２の樹脂成分の少なくとも一部とが重合している。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の樹脂成分が、（メタ）アクリル樹脂である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂の存在下で、前記（メタ）アクリロイル基を有するモノマーを重合させることにより得られる。
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ガラス転移温度が−１５℃以上、５℃以下である第２の樹脂成分とを含み、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下であり、上記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下であり、更に上記中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とが海島構造を有するので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの変形例を示す部分切欠断面図である。
以下、本発明の詳細を説明する。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ガラス転移温度が−１５℃以上、５℃以下である第２の樹脂成分とを含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、例えば、ポリビニルアセタール樹脂組成物を成膜することで得ることができる。
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下であり、上記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下である。
さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とは海島構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、本発明に係る合わせガラス用中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とは全体で海島構造を有することが好ましい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂は、上記ポリビニルアセタール樹脂単独であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂は、上記第２の樹脂成分と反応していてもよい。本発明に係る合わせガラス用中間膜中で、上記第２の樹脂成分は、上記第２の樹脂成分単独であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂と反応していてもよい。例えば、海部と島部との界面で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とが反応していてもよい。この反応物においても、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する部分は上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれることとし、上記第２の樹脂成分に由来する部分は上記第２の樹脂成分に含まれることとする。上記ポリビニルアセタール樹脂は、上記ポリビニルアセタール樹脂単体、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との反応物における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する部分である。上記第２の樹脂成分は、上記第２の樹脂成分単体、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との反応物における上記第２の樹脂成分に由来する部分である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜における上述した構成の採用によって、合わせガラスの遮音性を高めることができる。
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜をより詳細に説明する。
上記中間膜では、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とが海島構造を有する。海島構造の界面で起こるずり変形により、振動エネルギーが吸収され、広い温度範囲で優れた遮音性が発揮される。このような効果を発揮させるために、上記中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下、上記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下に限定される。上記第２の樹脂成分の含有量が多すぎたり、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が少なすぎたり、上記第２の樹脂成分の含有量が少なすぎたり、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が多すぎたりすると、動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値が良好な値を示さないことがあり、遮音性が低下することがある。
上記中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは１２重量％以上、より好ましくは１５重量％以上、更に好ましくは２０重量％以上、好ましくは４５重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３５重量％以下であり、上記第２の樹脂成分の含有量は好ましくは５５重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは６５重量％以上、好ましくは８８重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。
好ましい海島構造の形態に関しては、島部がほぼ球状で連続相（海）の中に分散していることが好ましく、個々の島部の平均直径は好ましくは０．１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以下である。島部がほぼ球状であることにより、海部と島部との界面の面積がより一層大きくなり、振動エネルギーがより多く吸収されるので、上記中間膜の遮音性がより一層高くなる。上記中間膜中で上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分とにより構成される海島構造は、上記中間膜を観察することにより判断可能である。観察には、光学顕微鏡、透過型電子顕微鏡、走査型電子顕微鏡、位相差顕微鏡、偏光顕微鏡、走査型トンネル顕微鏡及び顕微ラマン等が用いられる。
上記中間膜の製造には、例えば、ブレンド法と二段反応法とが採用可能である。上記ブレンド法は、上記ポリビニルアセタール樹脂と、上記第２の樹脂成分とを別々に準備し、その後、両者を混合（ブレンド）する方法である。混合方法としては、溶融混練混合及び溶解液混合等が利用可能である。上記二段反応法は、上記ポリビニルアセタール樹脂の存在下で、上記第２の樹脂成分を構成する化合物の重合を行う方法である。この二段反応法を経て得られた中間膜では、上記ブレンド法と比較して海島構造の島部が小さくなる。これは、上記第２の樹脂成分を構成する化合物の重合時に、上記ポリビニルアセタール樹脂に上記第２の樹脂成分を構成する化合物の反応物がグラフトしたようなポリマーが一部生成し、これが、海部と島部との両方に対して親和性を有する界面活性剤的作用を発揮して、島部を安定化させるためである。このようにして形成された島部が小さい中間膜は、より優れた機械的強度を有することが、本発明者らによって見出された。従って、上記中間膜の製造は、二段反応法が好適である。
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する各成分の詳細を説明する。
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記中間膜の周波数１Ｈｚでの動的粘弾性スペクトルにおいて、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する損失正接の極大値を示す温度は好ましくは５０℃以上であり、より好ましくは６０℃以上であり、更に好ましくは６４℃以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する損失正接の極大値を示す温度は１００℃以下であってもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上、更に好ましくは８５モル％以上、１００％以下、好ましくは９９．９モル％以下、より好ましくは９９．８モル％以下である。
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは８００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４５００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
中間膜の機械的強度をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、けん化度が８０モル％以上であり、かつ平均重合度が８００以上、５０００以下であるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、けん化度が８５モル％以上であり、かつ平均重合度が１０００以上、４５００以下であるポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド（パラホルムアルデヒドを含む）、アセトアルデヒド（パラアセトアルデヒドを含む）、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−ヘプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、シクロヘキシルアルデヒド、フルフラール、グリオキザール、グルタルアルデヒド、ベンズアルデヒド、２−メチルベンズアルデヒド、３−メチルベンズアルデヒド、４−メチルベンズアルデヒド、ｐ−ヒドロキシベンズアルデヒド、ｍ−ヒドロキシベンズアルデヒド、フェニルアセトアルデヒド及びβ−フェニルプロピオンアルデヒド等が挙げられる。なかでも、中間膜の生産性及び特性のバランスをより一層良好にする観点からは、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、シクロヘキシルアルデヒド又はベンズアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２５モル％以上、最も好ましくは２８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３４モル％以下、特に好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して、測定することにより求めることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下、特に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなり、更にポリビニルアセタール樹脂の分子間での水素結合が強くなりすぎずに、中間膜の可撓性がより一層発現する。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなり、更にポリビニルアセタール樹脂の分子間での水素結合が弱くなりすぎずに、中間膜の強度がより一層高くなる。
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により、アセチル化度と水酸基の含有率とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。
（第２の樹脂成分）
上記第２の樹脂成分のガラス転移温度は−１５℃以上、５℃以下である。遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜の周波数１Ｈｚでの動的粘弾性スペクトルにおいて、上記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値を示す温度は好ましくは−１５℃以上、好ましくは５℃以下であり、更に上記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値は好ましくは０．３５以上、より好ましくは０．４以上、更に好ましくは０．５以上である。上記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値は特に好ましくは１以上である。
上記第２の樹脂成分としては特に限定されず、例えばシリコーンゴム、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ポリイソブチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリ（メタ）アクリル酸エステルなどの（メタ）アクリル樹脂、ポリアセタール、ポリウレタン、ポリオキシメチレン及びポリオキシエチレン等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル樹脂が好ましく、該（メタ）アクリル樹脂はポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。上記第２の樹脂成分として、ポリブタジエンエラストマーやスチレンブタジエンコポリマーを使用してもよい。これらの好ましい第２の樹脂成分の使用により、ガラス転移温度をより一層容易に制御しやすくなり、上記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値を示す温度を好適な範囲に制御することができ、中間膜の透明性をより一層良好にし、広い温度範囲での遮音性をより一層高めることができる。
上記ポリアセタール樹脂の屈折率と上記第２の樹脂成分の屈折率との差が小さいほど、上記中間膜の透明性がより一層高くなる。上記第２の樹脂成分の屈折率を調整する方法としては、例えば、屈折率が異なるモノマーを共重合させる方法や、主鎖成分を構成するモノマーとは屈折率の異なるモノマーを主鎖に重合させる方法が挙げられる。
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。ポリ（メタ）アクリル酸エステルを用いて単独で測定した際に、周波数１Ｈｚでの動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度が−１５℃以上、５℃以下であることが好ましい。
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。なかでも、動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度を上記範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記第２の樹脂成分を構成する成分として、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を用いてもよい。上記第２の樹脂成分は、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を重合させることにより得られていてもよい。
上記第２の樹脂成分は架橋構造を有してもよい。上記第２の樹脂成分が架橋構造を有することにより、弾性率を制御でき、優れた可撓性と高い強度とを併せ持つ中間膜を作製することができる。上記第２の樹脂成分を架橋させる方法としては、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法、樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法、過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法、並びに電子線照射により架橋させる方法等が挙げられる。なかでも、海島構造を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
（相溶化剤）
上記中間膜は、相溶化剤を含んでいてもよい。上記相溶化剤は、海島構造を良好に維持可能なように適宜選択される。上記相溶化剤としては特に限定されず、例えばポリビニルアセタール樹脂と第２の樹脂成分とのブロックコポリマー又はグラフトコポリマー（特にポリビニルアセタール樹脂と（メタ）アクリレートとのブロックコポリマー又はグラフトコポリマー）、並びにイオン的相互作用による相溶化剤等が挙げられる。上記イオン的相互作用を有する相溶化剤としては、特定の官能基を有する化合物が挙げられ、該化合物はポリマーであってもよい。
上記中間膜中で、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂成分との合計１００重量部に対して、上記相溶化剤の含有量は、０重量部（未使用）以上、より好ましくは０．０１重量部以上、好ましくは２０重量部以下である。
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含まないか、又は上記中間膜１００重量％中で、可塑剤を４０重量％以下で含むことが好ましい。上記中間膜が可塑剤を含む場合に、上記中間膜は、上記中間膜１００重量％中で、可塑剤をより好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１０重量％以下で含む。上記中間膜は、可塑剤を含まないことがより好ましい。すなわち、上記中間膜が可塑剤を含む場合には、可塑剤の含有量は少ないほどよい。上記可塑剤の含有量が少ないほど、上記可塑剤が樹脂間で移行し難くなり、上記中間膜の遮音性が作製直後から長期にわたってより一層安定的に発揮され、上記中間膜の他の様々な物性もより一層変化し難くなる。例えば、複数の層が積層されており、かつ各層で可塑剤の含有量の異なる多層の中間膜では、可塑剤の移行が平衡に達するまで、上記多層の中間膜の物性が変わることがあるのに対し、本発明に係る中間膜では、時間の経過によって物性が変わるのを抑えることができ、製造工程を短縮することもできる。また、可塑剤の含有量が少ないと、中間膜を軽量化することができる。このため、例えば、中間膜を備える合わせガラスを用いた自動車の燃費をより一層良好にすることができる。
上記中間膜が可塑剤を含む場合に、上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure 2015046583
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートであることが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートであることがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることが更に好ましい。
（他の成分）
上記中間膜は、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、上記中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。
（合わせガラス）
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を断面図で示す。
図１に示す合わせガラス１は、中間膜２と、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。中間膜２は単層の中間膜である。中間膜２は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜２は、合わせガラス用中間膜である。
中間膜２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜２の第１の表面２ａ（一方の表面）に、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ（他方の表面）に、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
図２に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの変形例を断面図で示す。
図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１２と、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。中間膜１２は、多層の中間膜である。中間膜１２は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１２は、合わせガラス用中間膜である。
中間膜１２は、第１の層１３（中間膜）、第２の層１４（中間膜）及び第３の層１５（中間膜）の３つの中間膜がこの順で積層された構造を有する。本実施形態では、第２の層１４は、遮音層である。第２の層１４として、本発明の一実施形態に係る中間膜が用いられている。第１の層１３及び第３の層１５は、保護層である。第１の層１３及び第３の層１５も、本発明の実施形態に係る中間膜であってもよい。
中間膜１２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。第２の層１４（中間膜）も、第１の層１３及び第３の層１５を介して、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されている。第１の層１３の外側の表面１３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層１５の外側の表面１５ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、本発明に係る合わせガラス用中間膜とを備えており、上記合わせガラス用中間膜が、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に配置されている。上記合わせガラスは、中間膜として、本発明に係る合わせガラス用中間膜のみを備えていてもよく、本発明に係る合わせガラス用中間膜と他の合わせガラス用中間膜とを備えていてもよい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、他の合わせガラス用中間膜に積層されて用いられてもよい。上記合わせガラスは、本発明に係る合わせガラス用中間膜を少なくとも含む。
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が配置されている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が配置されている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、第１の合わせガラス部材と中間膜との間及び第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
（実施例１）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル３０重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
得られたポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを、押出機を用いて成形し、厚みが０．５ｍｍである単層の中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
得られた中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターに９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、損失係数の測定に用いる合わせガラスを得た。
（実施例２）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル１５重量部と、アクリル酸２−エチルヘキシル７．５重量部と、アクリル酸ベンジル７．５重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例３）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）５重量部と、アクリル酸エチル２０重量部と、重合溶媒である酢酸エチル７５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルブチラールを溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例４）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度３３００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度２．２モル％）５重量部と、アクリル酸エチル４３重量部と、重合溶媒である酢酸エチル１００重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例５）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）２０重量部と、アクリル酸エチル２５重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例６）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル２０重量部と、重合溶媒である酢酸エチル７０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例７）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル２５重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例８）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６５．０モル％、水酸基の含有率３４．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例９）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６５．８モル％、水酸基の含有率３３．０モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１０）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度２５００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１１）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル１５重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸４−ヒドロキシブチル９重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１２）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル１２重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸４−ヒドロキシブチル９重量部と、アクリル酸３重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液に、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を得られる中間膜中で２重量％となるように添加し、充分攪拌した。得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１３）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル３重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸ブチル６重量部と、アクリル酸４−ヒドロキシブチル９重量部と、アクリル酸３重量部と、メタクリル酸グリシジル３重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１４）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６５．２モル％、水酸基の含有率３３．９モル％、アセチル化度０．９モル％）１０重量部と、ポリブタジエンエラストマー（ＪＳＲ社製「ＲＢ８１０」）３０重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）８重量部とを加え、ミキシングロールにて充分混練し、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１５）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６５．２モル％、水酸基の含有率３３．９モル％、アセチル化度０．９モル％）１０重量部と、スチレンブタジエンコポリマー（旭化成社製「タフテックＨ１２２１」）３０重量部とを加え、ミキシングロールにて充分混練し、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１６）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成された中間層用フィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６５．２モル％、水酸基の含有率３３．９モル％、アセチル化度０．９モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間層（中間膜）の作製）
得られたポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを、押出機を用いて成形し、厚みが０．１ｍｍである中間膜の中間層を作製した。
（表面層の作製）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６５．２モル％、水酸基の含有率３３．９モル％、アセチル化度０．９モル％）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部とを押出機を用いて成形し、厚みが０．３３ｍｍである中間膜（表面層）を作製した。
（中間膜の作製）
表面層、中間層、及び表面層をこの順番に積層して中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１７）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成された中間層用フィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１６と同様の操作により中間膜を作製した。表面層は実施例１６と同じである。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１８）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成された中間層用フィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度３３００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル６．６重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル８．４重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１６と同様の操作により中間膜を作製した。表面層は実施例１６と同じである。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例１９）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成された中間層用フィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６５．２モル％、水酸基の含有率３３．９モル％、アセチル化度０．９モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル８．４重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル６．６重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液に、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を得られる中間膜中で１重量％となるように添加し、充分攪拌した。得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１６と同様の操作により中間膜を作製した。表面層は実施例１６と同じである。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（実施例２０）
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成された中間層用フィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部と、アクリル酸エチル８．４重量部と、アクリル酸ベンジル６重量部と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル９重量部と、アクリル酸ブチル６．６重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６５重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液に、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を得られる中間膜中で２重量％となるように添加し、充分攪拌した。得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１６と同様の操作により中間膜を作製した。表面層は実施例１６と同じである。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（比較例１）
比較例１では、第２の樹脂成分を用いなかった。
（ポリビニルアセタール樹脂により形成されたフィルムの作製）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）４０重量部を、溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：１（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。得られた溶液に、可塑剤であるフタル酸ジオクチル２．５重量部（得られる中間膜中で５．９重量％）を添加した。次に、可塑剤が添加された溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とにより形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（比較例２）
比較例２では、第２の樹脂成分を用いなかった。
（遮音層（１）を形成するための樹脂組成物（１）の調製）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度２１００、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率２２モル％、アセチル化度１３モル％）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物（１）を調製した。
（遮音層（２）を形成するための樹脂組成物（２）の調製）
ポリビニルアセアタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度２１００、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率２２モル％、アセチル化度１３モル％）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物（２）を調製した。
（中間層を形成するための樹脂組成物（３）の調製）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率３４モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物（３）を調製した。
（中間膜の作製）
樹脂組成物（１）を２枚のフッ素樹脂シート間に、クリアランス板（厚み１００μｍ）を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚みが１００μｍである遮音層（１）を得た。
樹脂組成物（２）を２枚のフッ素樹脂シート間に、クリアランス板（厚み１００μｍ）を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚みが１００μｍである遮音層（２）を得た。
樹脂組成物（３）を２枚のフッ素樹脂シート間に、クリアランス板（厚み６００μｍ）を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚みが６００μｍである中間層を得た。
遮音層（１）と、中間層と、遮音層（２）とがこの順に積層された積層体を、２枚のフッ素樹脂シート間に、クリアランス板（厚み８００μｍ）を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚みが８００μｍである合わせガラス用中間膜を得た。
（合わせガラスの作製）
得られた中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、ゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、９０℃で３０分間、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブで１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着を行い、積層体を作製した。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、損失係数の測定に用いる合わせガラスを得た。
（比較例３）
比較例３では、海島構造を有さない中間膜を作製した。
（ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６７．０モル％、水酸基の含有率３２．０モル％、アセチル化度１．０モル％）１０重量部を、溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：１（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、常温（２３℃）で１時間風乾した後、熱風乾燥機で８０℃で１時間乾燥して、ポリビニルアセタール樹脂により形成されたフィルムを得た。
次に、温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、アクリル酸エチル３０重量部と、重合溶媒である酢酸エチル１００重量部とを加え、次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却し、樹脂溶液を得た。得られた樹脂溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリアクリル酸エステル樹脂により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
得られたポリビニルアセタール樹脂により形成されたフィルムを、押出機を用いて成形し、厚みが０．１２５ｍｍである単層の中間膜を作製した。次に、得られたポリアクリル酸エステル樹脂により形成されたフィルムを、押出機を用いて成形し、厚みが０．３７５ｍｍである単層の中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
得られた２つの中間膜を積層し、実施例１と同様の操作により、合わせガラスを作製した。
（比較例４）
比較例４では、第２の樹脂成分を用いなかった。第２の樹脂成分に類似する樹脂成分として、ガラス転移温度が１５℃である樹脂成分を用いた。
（ポリビニルアセタール系樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）１０重量部と、アクリル酸ベンジル４０重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を、上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（比較例５）
比較例５では、ポリビニルアセタール樹脂を多く、第２の樹脂成分を少なく用いた。
（ポリビニルアセタール系樹脂組成物により形成されたフィルムの作製）
温度計、攪拌機、窒素導入管及び冷却管を備えた反応容器内に、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度８００、ブチラール化度６８．０モル％、水酸基の含有率３０．８モル％、アセチル化度１．２モル％）２５重量部と、アクリル酸エチル１５重量部と、重合溶媒である酢酸エチル６０重量部とを加え、撹拌しながらポリビニルアセタール樹脂を溶解させた。
次に、窒素ガスを３０分間吹き込んで反応容器内を窒素置換した後、反応容器内を撹拌しながら８５℃に加熱した。３０分間加熱した後、重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１重量部を酢酸エチル５重量部で希釈した重合開始剤溶液を上記反応容器内に３時間かけて滴下し、添加した。その後、８５℃にて３時間さらに反応させた。次いで、反応液を冷却した。得られた溶液を希釈溶剤（メタノールとトルエンとの混合溶剤、メタノール：トルエン＝１：２（重量比））により希釈し、固形分２０重量％の溶液を得た。次に、得られた溶液を離型処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃で１時間乾燥させて、ポリビニルアセタール樹脂組成物により形成されたフィルムを得た。
（中間膜の作製）
実施例１と同様の操作により中間膜を作製した。
（合わせガラスの作製）
実施例１と同様の操作により合わせガラスを作製した。
（評価）
（ガラス転移温度の測定）
用いた樹脂のガラス転移温度は、以下のようにして測定した。
樹脂を、熱プレスにより厚み０．５ｍｍ以上に成膜した。得られた膜を直径８ｍｍの円形に切り抜き、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、せん断法にて、ひずみ量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性の温度分散測定を行うことにより、ガラス転移温度を測定した。
（動的粘弾性の評価）
得られた中間膜を直径８ｍｍの円形に切り抜き、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、せん断法にて、ひずみ量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性の温度分散測定を行うことにより、最も低温側に現れる損失正接のピーク温度、及び、最も低温側に現れる損失正接のピーク温度における損失正接の最大値（極大値）を測定した。
（海島構造の確認）
得られた中間膜をマイクロトームで処理することにより、厚さ１００ｎｍ程度の切片を作製した。得られた切片を四酸化オスミウムにて染色し、透過型電子顕微鏡で観察することにより、海島構造の海部を構成する樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）であるか、第２の樹脂成分（Ｒ２）であるかを確認した。
（損失係数の評価）
得られた合わせガラスについて、測定装置（リオン社製「ＳＡ−０１）を用いて、２０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の４次モード（３１５０Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）を評価した。
また、同様に３０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（３０℃損失係数）を評価した。
（安定性の評価）
得られた合わせガラスを２３℃にて１カ月保存した後、上記２０℃損失係数及び上記３０℃損失係数を測定した。
結果を下記の表１〜３に示す。
Figure 2015046583
Figure 2015046583
Figure 2015046583
１…合わせガラス
２…中間膜
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
１１…合わせガラス
１２…中間膜
１３…第１の層（中間膜）
１４…第２の層（中間膜）
１５…第３の層（中間膜）
１３ａ…外側の表面
１５ａ…外側の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材

Claims (11)

  1. ポリビニルアセタール樹脂と、ガラス転移温度が−１５℃以上、５℃以下である第２の樹脂成分とを含み、
    前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分との合計１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が１０重量％以上、５０重量％以下であり、前記第２の樹脂成分の含有量が５０重量％以上、９０重量％以下であり、
    中間膜中で、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分とが海島構造を有する、合わせガラス用中間膜。
  2. 中間膜中で、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂成分とが全体で海島構造を有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 周波数１Ｈｚでの動的粘弾性スペクトルにおいて、前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する損失正接の極大値を示す温度が５０℃以上であり、前記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値を示す温度が−１５℃以上、５℃以下であり、かつ、前記第２の樹脂成分に由来する損失正接の極大値が０．４以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 可塑剤を含まないか、又は中間膜１００重量％中で、可塑剤を４０重量％以下で含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 可塑剤を含まないか、又は中間膜１００重量％中で、可塑剤を２０重量％以下で含む、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 可塑剤を含まないか、又は中間膜１００重量％中で、可塑剤を１０重量％以下で含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 可塑剤を含まない、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 前記ポリビニルアセタール樹脂の少なくとも一部と前記第２の樹脂成分の少なくとも一部とが重合している、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 前記第２の樹脂成分が、（メタ）アクリル樹脂である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 前記ポリビニルアセタール樹脂の存在下で、（メタ）アクリロイル基を有するモノマーを重合させることにより得られる、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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